JP5471324B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
しかしながら、導電材等の基材に担持させたり、充放電利用範囲を制限してしまうと重量当りの容量が低下してしまうという問題があった。また、従来の技術で用いられている電解重合では大量生産に向かないことや、硫黄を含む系でのラジカル重合は難しいため工業化には至っていなかった。
本発明の二次電池は、有機レドックス化合物とリンカー化合物との共重合体を電極活物質として有している。
本発明の二次電池は、正極が、リチウム遷移金属複合酸化物よりなる正極活物質と、有機レドックス化合物とリンカー化合物との共重合体と、を有するリチウムイオン(二次)電池であることが好ましい。
本発明の二次電池は、その製造方法が特に限定されるものではなく、従来公知の二次電池の製造方法を用いることができる。つまり、電極活物質と、有機レドックス化合物とリンカー化合物との共重合体と、を溶媒に分散してスラリーを調製し、このスラリーを塗布、乾燥させることで、電極活物質と有機レドックス化合物とリンカー化合物との共重合体を有する電極を製造することができる。なお、乾燥後に、スラリーから形成される電極合剤層をプレス等で圧縮してもよい。
(共重合体の合成)
化21で示されるジカルボン酸化合物(有機レドックス化合物)6gと、化22で示されるジアミン化合物(リンカー化合物)2.2gを、N,N−ジメチルホルムアミド中で、ピリジン、亜りん酸ジフェニル存在下で100℃、16時間加熱した。生じた沈殿を、ろ取、洗浄して、化23で示される共重合体5.5gが得られた。なお、共重合反応は、シュレンクフラスコ中で、アルゴン雰囲気下で行われた。また、生成した共重合体は、化23に示したように、化21と化22の化合物がアミド結合をした高分子化合物である。
生成された共重合体40mgと、導電材としてアセチレンブラック40mgと、を均一に混合し、溶剤としてN−メチル−2−ピロリドン2mlと、バインダとしてポリフッ化ビニリデン10mgを加えて、均一になるまで混合して黒色のスラリーを調製した。これにより正極スラリーが製造された。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)とを3:7の質量比で混合した有機溶媒に、LiPF6を1.0mol/Lの濃度となるように添加し電解液とした。
製造された本実施例の正極1を用いてコイン型のリチウム二次電池を製造した。本実施例のリチウム二次電池10を断面図で図1に示した。
有機レドックス化合物として化24で示されるジカルボン酸化合物を、リンカー化合物として化25で示されるジアミン化合物を用いて、化26で示される共重合体を生成し、この共重合体を化23に示される化合物に替えて用いたこと以外は、実施例1と同様にして二次電池を製造した。なお、生成した共重合体は、化26に示したように、化24と化25の化合物がアミド結合をした高分子化合物である。
有機レドックス化合物として化27で示されるジカルボン酸化合物を、リンカー化合物として化28で示されるジアミン化合物を用いて、化29で示される共重合体を生成し、この共重合体を化23に示される化合物に替えて用いたこと以外は、実施例1と同様にして二次電池を製造した。なお、生成した共重合体は、化29に示したように、化27と化28の化合物がイミド結合をした高分子化合物である。
有機レドックス化合物として化30で示されるジカルボン酸化合物を、リンカー化合物として化31で示されるジアミン化合物を用いて、化32で示される共重合体を生成し、この共重合体を化23に示される化合物に替えて用いたこと以外は、実施例1と同様にして二次電池を製造した。なお、生成した共重合体は、化32に示したように、化30と化31の化合物がイミド結合をした高分子化合物である。
有機レドックス化合物として化33で示されるジカルボン酸化合物を、リンカー化合物として化34で示されるジアミン化合物を用いて、化35で示される共重合体を生成し、この共重合体を化23に示される化合物に替えて用いたこと以外は、実施例1と同様にして二次電池を製造した。なお、生成した共重合体は、化35に示したように、化33と化34の化合物がアミド結合をした高分子化合物である。
有機レドックス化合物として化36で示されるテトラカルボン酸化合物を、リンカー化合物として化37で示されるジアミン化合物を用いて、化38で示される共重合体を生成し、この共重合体を化23に示される化合物に替えて用いたこと以外は、実施例1と同様にして二次電池を製造した。なお、生成した共重合体は、化38に示したように、化36と化37の化合物がイミド結合をした高分子化合物である。
テトラチアフルバレン(東京化成工業株式会社製)を、化23に示される化合物に替えて用いたこと以外は、実施例1と同様にして二次電池を製造した。
テトラチアフルバレン誘導体であるビス(エチレンジチオ)テトラチアフルバレン(東京化成工業株式会社製)を、化23に示される化合物に替えて用いたこと以外は、実施例1と同様にして二次電池を製造した。
作製したリチウム二次電池評価として、サイクル特性を測定した。
2:正極 2a:正極集電体
3:負極 3a:負極集電体
4:電解液
50:正極ケース 51:負極ケース
6:ガスケット
7:セパレータ
Claims (4)
- 正極活物質を有する正極及び負極活物質を有する負極を有する二次電池において、
該正極及び該負極の少なくとも一方が、カルボニル基またはアミン基を有する有機レドックス化合物(化1,2)と、アミン基またはカルボニル基を有するリンカー化合物(化4,5)と、が、縮重合によりアミドまたはイミド結合を形成することによって得られた共重合体を有することを特徴とする二次電池。
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