JP3678547B2 - 多層異方導電性接着剤およびその製造方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ＩＣチップと回路基板との接続等に用いる高密度実装に対応した異方導電性接着剤を用いた接続に関し、ファインピッチに対応した接続信頼性を高めることが可能な多層異方導電性接着剤およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電子機器の発達によってＩＣチップを実装するデバイスや電子機器は、軽量・薄型化が求められ、ＩＣチップを実装する基板も高密度化が要求されている。
【０００３】
ＩＣチップを高密度実装する方法としては、フリップチップ方式や異方導電性接着剤を用いた方式、ＩＣチップに半田バンプを設け回路基板上に半田バンプ付きＩＣベアチップを載置し、半田リフロー炉を通して実装するか、または熱プレスによって実装するフェイスダウン方式等がある。
【０００４】
その中でもＩＣチップと基板との間に異方導電性接着剤を載置し、加熱・加圧によって、上下の相対峙する電極間は異方導電性接着剤中に存在する導電材により電気的導通をとって、左右の隣接する電極間は導電材同士が接触せず、絶縁性を保つことができるもので、簡便な接続方法である異方導電性接着剤が使用されている。
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながらＩＣチップの電極間は１０〜１００μｍと、ＬＣＤの電極間に比較して、よりファインピッチになっている。また、異方導電性接着剤を加熱・加圧することによって、上下の相対峙する電極間の異方導電性接着剤が流動して左右の隣接する電極間に流出する。それに伴い導電材も一緒に流出してしまって導通抵抗が高くなったり、導通が図れないものや、左右の隣接する電極間に流出した導電粒子同士の接触によってショートしてしまうという問題もあった。
更に異方導電性接着剤はＩＣのスタッドバンプに対応することが要求されており、スタッドバンプの接続面積は非常に小さく最近では４０μｍφ（１２４０μｍ2 ）と、これまでのＣＯＧ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｇｌａｓｓ）用メッキバンプに比較して１／３〜１／４の大きさとなっている。このことによりバンプ上の粒子を確保するためには多くの導電粒子を必要とする問題があった。
【０００６】
この対策として特開昭６１−１９５１７９、特開平１−２３６５８８、特開平４−２３６５８８、特開平６−２８３２２５等に異方導電性接着剤層上に絶縁性接着剤層を設け、前記異方導電性接着剤層が前記絶縁性接着剤層よりも軟化点や溶融粘度を高くしたり、流動性を低くして上下の相対峙する電極間から導電材が流出し難いようにすることが開示されている。
【０００７】
しかしながら、これらの方法をもってしても、左右の隣接する電極間に存在する導電粒子の接触によるショートの問題が生じている。導電材の粒径を小さくすれば良いが、余り小さくすると二次凝集がおこって更なる問題となる。
【０００８】
ところで、現在は接続信頼性の点から熱硬化性の異方導電性接着剤が主流である。熱硬化性の異方導電性接着剤には硬化性を呈するエポキシ樹脂を主成分とし、常温では不活性で加熱によって活性化するイミダゾールをポリウレタン樹脂で被覆してマイクロカプセル化した潜在性硬化剤を用いるのが一般的になっている。
【０００９】
これらの熱硬化性異方性導電接着剤を用いて多層異方導電性接着剤の製造を行おうとすると、潜在性硬化剤が入った層が複数回、熱オーブン中を通過することになる。このことによって潜在性硬化剤を覆っているポリウレタン樹脂がオーブン中の熱によって被膜が破れ、反応を開始してしまい製品化できなくなってしまうという問題があった。
【００１０】
これらの解決方法として、エクストルージョンコータ等の複数のノズルによって剥離フィルム上に異方導電性接着剤と絶縁性接着剤を同時に塗工することも考えられるが、接着剤層の厚みが非常に薄い場合には有効であるが、２５μｍ以上の多層異方性導電接着剤では接着剤中の溶剤の揮散が完全に行われず残留溶剤が多くなってしまったり、接着剤層に気泡が発生して製品としての機能を低下させてしまうという新たな問題も発生してしまう。
【００１１】
本発明はこれらの問題を解決するもので、従来の多層異方導電性接着剤よりさらに品質および信頼性を向上した多層異方導電性接着剤およびその製造方法を提供することを課題とするものである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、異方導電性接着剤中に潜在性硬化剤を混入させないで絶縁性接着剤中にのみ含ませたことと異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度を絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度よりも高くすると共に各々の１５０℃における溶融粘度の数値を規定したこと、異方導電性接着剤中に最外層が接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆した導電粒子を含有させることによって、さらにファインピッチの回路に対応できること、またこれらの製造方法として、異方導電性接着剤中に潜在性硬化剤を混入させないで、絶縁性接着剤中にのみ含ませたことによって、製造工程において異方導電性接着剤層が熱オーブン中を複数回通過させることが可能で、絶縁性接着剤中の潜在性硬化剤を熱により硬化剤を覆っている被膜を溶解させて反応を開始してしまうことのないような製造方法を見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１３】
すなわち本発明は、請求項１に記載する発明は、絶縁性樹脂中に導電粒子を分散してなる異方導電性接着剤層の少なくとも片面に絶縁性接着剤層が積層されてなる多層異方導電性接着剤において、前記異方導電性接着剤層の必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とからなり且つ前記異方導電性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ以上であって、前記絶縁性接着剤層の必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなり且つ前記絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ未満であることを特徴とする多層異方導電性接着剤である。
【００１４】
また請求項２に記載の発明のように、この多層異方導電性接着剤は、異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ以上３００ｐｏｉｓｅ以下であって、絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が３０ｐｏｉｓｅ以上１００ｐｏｉｓｅ未満であることを特徴とする多層異方導電性接着剤であることが好ましい。
【００１５】
また請求項３に記載する発明である多層異方導電性接着剤は、異方導電性接着剤中の導電粒子が、最外層が接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子であって、該導電粒子の粒径が２〜７μｍであり、前記異方導電性接着剤中に５〜６０体積％含有してなることを特徴とする多層異方導電性接着剤である。
【００１６】
また請求項４に記載する発明である多層異方導電性接着剤は、ＩＣチップの電極と回路基板の電極との接続を多層異方導電性接着剤を用いて行う接続構造体において、絶縁性接着剤層の厚みが前記ＩＣチップの電極および前記回路基板の０．７〜１．５倍の厚みであり、異方導電性接着剤層の厚みが該異方導電性接着剤中に分散してなる導電粒子の粒径の０．５〜３倍の厚みであり、前記多層異方導電性接着剤の厚みが前記ＩＣ電極厚みと前記回路基板との厚みの０．８〜２倍の厚みであることを特徴とする多層異方導電性接着剤である。
【００１７】
また請求項５に記載する発明である多層異方導電性接着剤の製造方法は、第１の剥離フィルム５上に、必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、からなる多層異方導電性接着剤の製造方法である。
【００１８】
また請求項６に記載する発明である多層異方導電性接着剤の製造方法は、第１の剥離フィルム５上に、異方導電性接着剤の必須成分がフィルム形成性樹脂と最外層が前記異方導電性接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、
前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、前記第１の絶縁性接着剤層３上に前記第１の剥離フィルム５より剥離力の大きい第２の剥離フィルム６をラミネートする工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がす工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がし露出した前記異方導電性接着剤層２の他面上に前記絶縁性接着剤と同一の必須成分を有する絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第２の絶縁性接着剤層４を形成する工程と、
からなる多層異方導電性接着剤の製造方法である。
【００１９】
更に請求項７に記載する多層異方導電性接着剤の製造方法は、第１の剥離フィルム５上に、異方導電性接着剤の必須成分がフィルム形成性樹脂と最外層が前記異方導電性接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、
前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、前記第１の絶縁性接着剤層３上に前記第１の剥離フィルム５より剥離力の大きい第２の剥離フィルム６をラミネートする工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がす工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がし露出した前記異方導電性接着剤層２上に、あらかじめ前記絶縁性接着剤層３と同一の必須成分を有する絶縁性接着剤を塗布・乾燥して得た第２の絶縁性接着剤層４をラミネートにて積層する工程と、
からなることを特徴とする多層異方導電性接着剤の製造方法でもよい。
【００２０】
そして請求項８に記載する発明は、請求項６〜８のいずれかの製造方法により得た多層異方導電性接着剤により、ＩＣチップの電極と回路基板の電極との接続を行うことを特徴とする接続構造体である。
【００２１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を図面を参照しながら詳細に説明する。
図１は本発明の多層異方導電性接着剤の１例を示す断面図である。
図２は本発明の他の例を示す断面図である。
図３は本発明の多層異方導電性接着剤を製造する工程の１例を示す図である。
図４はＩＣチップと回路基板の接続構造を多層異方導電性接着剤で行なう接続構造を示す断面図である。
【００２２】
本発明の多層異方導電性接着剤に用いる剥離フィルムとしては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム等のポリエステルフイルムの表面にシリコーン処理を施したもの、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンフィルム、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系フィルム等を用いることができる。
この中でもポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴ）の表面にシリコーン処理した剥離フィルムが特性、取り扱い、コストの面から、好ましく使用できる。
【００２３】
異方導電性接着剤の樹脂成分としては、熱や電子線により硬化性を呈する樹脂を幅広く適用することができ、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等が好ましく使用できる。フィルム形成性樹脂としては、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンのブロックコポリマ）、ＳＩＳ（スチレン−イソプレン−スチレンのブロックコポリマ）、ＮＢＲ（アクリロニトリルブタジエンラバー）等が使用できる。熱や電子線により硬化性を呈する樹脂とフィルム形成性樹脂との１種以上を用いたものが好ましく使用できる。熱硬化性樹脂の中では接着性、耐熱性、耐湿性に優れるエポキシ樹脂が特に好ましく使用できる。また異方導電性接着剤としては、フィルム形成性樹脂のみでも良く、この場合はＩＣチップと回路基板との接続においてＩＣチップに不良が生じた場合等に、異方導電性接着剤としてフィルム形成性樹脂のみであると、リペア性に富み、ＩＣチップの交換等が容易にできる。
【００２４】
絶縁性接着剤の樹脂成分としては、熱や電子線により硬化性を呈する樹脂を幅広く適用することができ、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等が好ましく使用できる。フィルム形成性樹脂としてはフェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンのブロックコポリマ）、ＳＩＳ（スチレン−イソプレン−スチレンのブロックコポリマ）、ＮＢＲ（アクリロニトリル／ブタジエンラバー）等の樹脂が好ましく使用できる。これらの熱硬化性樹脂とフィルム形成性樹脂との１種以上を用いたものが好ましく使用できる。熱硬化性樹脂の中では接着性、耐熱性、耐湿性に優れるエポキシ樹脂が特に好ましく使用できる。
ここでエポキシ樹脂としては常温で固体のエポキシ樹脂や必要に応じて常温で液状のエポキシ樹脂を併用することもできる。
そして絶縁性接着剤の溶融粘度を調整するためにこれらの常温で固体のエポキシ樹脂や常温で液状のエポキシ樹脂を所望する粘度にあわせて適宜配合量を決定すれば良い。
その他に必要に応じてフィラおよびシランカップリング剤等も適宜併用することができる。
【００２５】
異方導電接着剤および絶縁性接着剤層の溶融粘度は、異方導電性接着剤の溶融粘度が絶縁性接着剤層の溶融粘度よりも高いほうが好ましく、１５０℃における溶融粘度として、異方導電性接着剤の溶融粘度が１００〜４００ｐｏｉｓｅが好ましく、１００〜３００ｐｏｉｓｅであることがさらに好ましい。
絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度は１０ｐｏｉｓｅ〜１００ｐｏｉｓｅであることが好ましく、３０ｐｏｉｓｅ〜１００ｐｏｉｓｅであることがさらに好ましい。
【００２６】
絶縁性接着剤層は異方導電接着剤層の１面のみではなく、両面に設けても良い。また絶縁性接着剤層の溶融粘度も両面で違えても良い。さらにＩＣチップ等を接続する際の熱源側の絶縁性接着剤層の溶融粘度を高くする工夫があってもよい。溶融粘度を調整するためには固形エポキシ樹脂と液状エポキシ樹脂の量を所望する溶融粘度に合わせて適宜決定すれば良い。しかしながら異方導電性接着剤層中の導電粒子が電極から流出するのを防ぐために、異方導電性接着剤層の溶融粘度を何れの絶縁性接着剤層の溶融粘度よりも高くすることが好ましく、上記した溶融粘度の範囲に入ることが好ましい。
【００２７】
溶融粘度の測定方法としては、フローテスタ（ＣＦＴ−５００（株）島津製作所製）を用いて、異方性導電接着剤、および硬化剤を除いた絶縁性接着剤を各々容器中に入れ１５０℃における溶融粘度を測定する。
【００２８】
異方導電性接着剤中の導電材としては、ニッケル、金、銀、銅、半田等の単一の金属や合金の他に、ニッケル導電粒子の表面に金メッキしたもの、またはこれらの２種以上の金属粒子や、ガラスビーズ、セラミックスや、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂等の合成樹脂や、アクリルゴム、クロロプレンゴム等のゴムなどの絶縁性粒子にニッケル／金メッキ等の導電材を被覆した導電材被覆粒子や、さらに導電材被覆粒子及び金属粒子の表面に絶縁性樹脂を被覆した絶縁材被覆導電粒子等を用いることができる。この中でもＩＣと基板等の接続に用いるファインピッチ対応としては、絶縁材被覆導電粒子が好ましく用いることができる。
導電粒子の粒径としては、ファインピッチに対応するために粒径の小さいほうが好ましいが、１０μm 以下、２〜７μm がさらに好ましい。
【００２９】
これらの他に上下の相対峙する電極間の厚みを一定にするためと、左右の隣接する電極間の絶縁性を高めるために、ガラスビーズ、セラミックス等の無機物質、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂等の有機合成樹脂、アクリルゴム、クロロプレンゴム等のゴムなどの絶縁性粒子を混入させても良い。
【００３０】
絶縁性接着剤の硬化剤として、エポキシ樹脂に対してはアミン系、イミダゾール系等が好ましく用いることができる。この中でもイミダゾール系の硬化剤がさらに好ましく使用できる。
イミダゾールをポリウレタン樹脂で被覆して常温では不活性で加熱によって活性化するマイクロカプセル化した潜在性硬化剤のものが使用できる。これらのものとしてはノバキュアシリーズ（旭化成工業社製、商品名）等が好ましく使用できる。
【００３１】
異方導電性接着剤層の厚みとしては、５〜２５μｍの範囲が好ましく使用できる。５μｍ以下であると多層異方導電性接着剤にした場合の異方導電性接着剤の比率が低く、異方導電性接着剤の機能が充分に果たせない。２５μｍを超えると例えば異方導電性接着剤の主成分がフィルム形成性樹脂のみの場合においては、熱硬化性異方導電性接着剤としての機能が果たせない。
【００３２】
絶縁性接着剤層の厚みとしては、異方導電性接着剤層の厚みに影響されるが１層の厚みとして１０〜５０μｍの範囲が好ましく使用できる。
多層異方導電性接着剤の厚みとしては、厳密には適用するＩＣおよび回路基板の電極の高さ（厚み）によって決められるが、５０〜９０μｍの範囲が好ましく使用できる。
【００３３】
次に製造装置としては、一般的なグラビアコータ、オフセットグラビアコータ、ロールコータ、リバースロールコータ、キスコータ等のコータヘッドを用いて、熱オーブンまたは電子線または紫外線等の乾燥・架橋装置等を単独または併用して使用することができる。
【００３４】
【作用】
本発明は、絶縁性樹脂中に導電粒子を分散してなる異方導電性接着剤層の少なくとも片面に絶縁性接着剤層が積層されてなる多層異方導電接着剤において、前記異方導電性接着剤層の必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とからなり、前記絶縁性接着剤層の必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなることによって、多層異方導電接着剤としてみた場合には、熱硬化性接着剤としての機能を有するが、異方導電性接着剤層がフィルム形成性樹脂と導電粒子のみの場合には熱可塑性の機能を有することからリペア性に富み、ＩＣチップの交換等も容易にできる。
また製造工程においても異方導電性接着剤層に硬化剤が含まれていないことから、異方導電性接着剤層を複数回熱オーブン中を通過させても硬化することがなく、異方導電性接着剤としての機能を果たす。
【００３５】
【実施例】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００３６】
実施例１
（１）異方導電性接着剤の作成
フェノキシ樹脂（ＹＰ５０ 東都化成社製）と、固形エポキシ樹脂（ＥＰ１００９ 油化シェル社製）と、ノボラック型液状エポキシ樹脂（ＲＥ３０５Ｓ 日本化薬社製）との重量比率を４０／３０／３０として、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）／トルエンの重量比率を５０／５０にした混合溶剤で溶解し、４０％溶液を得た。この溶液に粒径４．６μｍのベンゾグアナミン樹脂にニッケル／金のメッキをそれぞれ０．２μｍ／０．０２μｍの厚みで施して導電粒子を形成し、さらにこの導電粒子の表面にアクリル／スチレンの共重合体樹脂を０．２〜０．５μｍの厚みで被覆した絶縁材被覆導電粒子を２７体積％混合分散した。
この異方導電性接着剤の溶剤を揮散させて、１５０℃における溶融粘度をフローテスタで測定したところ、２００ｐｏｉｓｅであった。
【００３７】
（２）絶縁性接着剤の作成
固形エポキシ樹脂（ＥＰ１００９ 油化シェル社製）と、ノボラック型液状エポキシ樹脂（ＲＥ３０５Ｓ 日本化薬社製）と、イミダゾール変性物をポリウレタン樹脂で被覆したマイクロカプセル型潜在性硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂中に分散させたＨＸ３９４１ＨＰ（旭化成工業社製）との比率を４０／３０／３０として、トルエン／酢酸エチルの比率を５０／５０にした混合溶剤で溶解し、６０％溶液を得た。この絶縁性接着剤の溶剤を揮散させて、１５０℃における溶融粘度（測定は硬化剤を抜いた状態で行った。）をフローテスタで測定したところ、６０ｐｏｉｓｅであった。
【００３８】
（３）多層異方導電性接着剤の作成
（１）で作成した異方導電性接着剤溶液を、シリコーン処理したＰＥＴフィルムの剥離フィルム（以下単に剥離フィルムという）上にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、１０μｍ厚の異方導電性接着剤層を作成した。
次に（２）で作成した絶縁性接着剤溶液を、異方導電性接着剤層上にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、上記で用いた剥離フィルムよりも剥離力の大きい剥離フィルムをラミネートし、２０μｍ厚の絶縁性接着剤層を得た。
さらに、（２）で作成した絶縁性接着剤溶液を、異方導電性接着剤層面の剥離フィルムを除去した面にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、４０μｍ厚の絶縁性接着剤層を形成した。
【００３９】
（４）評価
（ａ）多層異方導電性接着剤中の気泡
多層異方導電性接着剤を光学顕微鏡を用いて１７０倍の倍率で、１０の任意の箇所を選定し評価した。
３０μｍ以上の気泡がないものについては○、３０μｍ以上の気泡があるものについては×とした。
（ｂ）多層異方導電性接着剤の外観
多層異方導電性接着剤を目視で観察し評価した。
スジが認められないものを○、スジが認められるものを×とした。
（ｃ）多層異方導電性接着剤のライフ
多層異方導電性接着剤を６０℃のオーブン中で２４時間エージングして、使用に供せられるか否かを判断した。
示差熱測定器（セイコー電子工業社製）を用いて、１５ｍｇのサンプルを１０℃／分の昇温スピードで昇温して、ピークが１８０ｍＪ以上のものを○、ピークが１８０ｍＪ未満のものを×とした。
（ｄ）ＩＣチップの１電極当たりの導電粒子数
評価に先立って、接続用のＩＣチップと回路基板を用意した。
サンプルに供したＩＣの仕様は、１０ｍｍ□で０．４ｍｍ厚み、ＩＣ電極（バンプ）は１１０μｍ□で金メッキし、高さ４５μｍ。バンプのピッチは１５０μｍで１６０ピンのＩＣチップを用意した。
回路基板は、０．６ｍｍ厚みのガラス／エポキシ基板に１８μｍの銅箔を貼り合わせた。ＩＣチップとの接続端子はニッケル／金メッキを施したものを用意した。
このＩＣチップと回路基板との間に多層異方導電性接着剤を載置し、温度１８０℃、１バンプあたりの圧力を４００ｋｇｆ／ｃｍ2 で２０秒圧着した。
このＩＣチップと回路基板とを多層異方導電性接着剤で接続した電子部品の、ＩＣチップを剥がして２００箇所のバンプを倍率３４０倍の光学顕微鏡を用いてＩＣチップの１バンプに残存する導電粒子数を数えた。２００箇所のバンプ中最小の個数で５個以上残存するものをＯＫとした。
（ｅ）導通信頼性
前記ＩＣチップの１バンプあたりの導電粒子数の評価に用いたサンプルと同一のサンプルを用いた。
この評価用サンプルを、プレッシャークッカーテスタ（ＥＨＳ−４１１ タバイエスペック社製）を用いて、２４時間エージングした。
エージングを終了したサンプルを用いて、上下の相対峙する電極間の導通抵抗を測定した。導通抵抗が０．１Ω以下のものを○、０．１Ωを超えるものを×とした。
（ｆ）絶縁信頼性
前記導通信頼性で評価した条件と同一のサンプルを用いて、左右の隣接する電極間の絶縁抵抗を測定した。絶縁抵抗が１×１０8 Ω以上のものを○、絶縁抵抗が１×１０8 Ω未満のものを×とした。
実施例の結果を表１に示す。
【００４０】
実施例２
異方導電性接着剤の樹脂の組成をフェノキシ樹脂（ＹＰ５０ 東都化成社製）のみとし、ＭＥＫの溶剤に溶解し４０％溶液とした以外は実施例１と同様とした。実施例２で用いた異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度は２７０ｐｏｉｓｅであった。
【００４１】
実施例３
異方導電性接着剤の樹脂の組成を、ポリエステル樹脂（ＵＥ３２２０ ユニチカ社製）とエポキシ樹脂（ＥＰ８２８ 油化シェル社製）の重量比率を１／１として、トルエン／ＭＥＫの重量比率が１／１の溶剤に溶解した以外は実施例１と同様とした。実施例３で用いた異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度は１２０ｐｏｉｓｅであった。
【００４２】
実施例４
異方導電性接着剤中の導電粒子の配合比率を５４体積％とした以外は実施例１と同様とした。
【００４３】
実施例５
実施例１で用いた異方導電性接着剤溶液を、剥離フィルム上にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、１０μｍ厚の異方導電性接着剤層を作成した。
次に実施例１で用いた絶縁性接着剤溶液を、異方導電性接着剤層上にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、剥離フィルムをラミネートし、２０μｍ厚の絶縁性接着剤層を得た。
さらに、前記絶縁性接着剤と同一の溶液を、剥離フィルム上に塗布し巻き取っておいた絶縁性接着剤フィルムを異方導電性接着剤層面の剥離フィルムを除去した面に，上下６０℃のロール間を、線圧２ｋｇｆ／ｃｍの条件でラミネートし作成した。
【００４４】
実施例６
異方導電性接着剤中の導電粒子の配合量を５体積％にした以外は実施例１と同様にした。
【００４５】
実施例７
異方導電性接着剤中の導電粒子の配合量を６０体積％にした以外は実施例１と同様にした。
【００４６】
実施例８
異方導電性接着剤の厚みを２５μｍ、最後に塗布する絶縁性接着剤の厚みを２０μｍとした以外は実施例２と同様とした。
【００４７】
比較例１
異方導電性接着剤中の樹脂の組成を、フェノキシ樹脂（ＹＰ５０ 東都化成社製）と、エポキシ樹脂（ＥＰ８２８ 油化シェル社製）と、潜在性硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂（ＨＸ３９４１ＨＰ 旭化成工業社製）との重量比率を５０／５０／５０として、トルエン／酢酸エチルの重量比率が１／１の溶剤に溶解した以外は実施例１と同様とした。比較例１で用いた異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度は６０ｐｏｉｓｅであった。この異方導電性接着剤中には潜在性硬化剤が含まれているので多層異方導電性接着剤を製造する過程で硬化を開始してしまい、満足する特性が得られなかった。
【００４８】
比較例２
比較例１で用いた多層異方導電性接着剤を、実施例２で用いたラミネートによる製造方法で製造した。この異方導電性接着剤中の１５０℃における溶融粘度が６０ｐｏｉｓｅであったので、ＩＣチップと回路基板とを加熱圧着した際に、異方導電性接着剤中の導電粒子粒子がＩＣチップの電極上から流出してしまい、ラミネートによる製造方法をもってしても満足する特性が得られなかった。
【００４９】
比較例３
異方導電性接着剤中の樹脂の組成を、フェノキシ樹脂（ＹＰ５０ 東都化成社製）と、エポキシ樹脂（ＥＰ８２８ 油化シェル社製）との重量比率を５０／５０／５０として、トルエン／酢酸エチルの重量比率が１／１の混合溶剤に溶解した以外は実施例１と同様とした。この異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度は９０ｐｏｉｓｅであったので、ＩＣチップのバンプ上から異方導電性接着剤中の導電粒子が流出してしまい、導通信頼性に欠ける結果となった。
【００５０】
表１
【００５１】
【発明の効果】
以上、詳細に述べたように本発明によれば、異方導電性接着剤中に潜在性硬化剤を混入させないで絶縁性接着剤中にのみ含ませたことによって、多層異方導電性接着剤の製造工程において異方導電性接着剤層が熱オーブン中を複数回通過させることが可能となる多層異方導電性接着剤が提供できる。
また異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度を絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度よりも高くすると共に各々の１５０℃における溶融粘度の数値を規定したことによって、ＩＣチップと回路基板との接続がエージング後においても接続信頼性が良好となる多層異方導電性接着剤が提供できる。
さらに異方導電性接着剤中に最外層が接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆した導電粒子を含有させることによって、通常の導電粒子の配合量よりも多数量配合することができ、ファインピッチの回路に対応できることが可能となる多層異方導電性接着剤が提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の多層異方導電性接着剤の１例を示す断面図。
【図２】本発明の他の例を示す断面図。
【図３】本発明の多層異方導電性接着剤を製造する工程の１例を示す図。
【図４】ＩＣチップと回路基板の接続構造を多層異方導電性接着剤で行なう接続構造を示す断面図。
【符号の説明】
１ 多層異方導電性接着剤
２ 異方導電性接着剤層
３ 第１の絶縁性接着剤層
４ 第２の絶縁性接着剤層
５ 第１の剥離フィルム
６ 第２の剥離フィルム
７ ＩＣチップ
８ ＩＣチップの電極
９ 回路基板
１０ 回路基板電極
【発明の属する技術分野】
本発明は、ＩＣチップと回路基板との接続等に用いる高密度実装に対応した異方導電性接着剤を用いた接続に関し、ファインピッチに対応した接続信頼性を高めることが可能な多層異方導電性接着剤およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電子機器の発達によってＩＣチップを実装するデバイスや電子機器は、軽量・薄型化が求められ、ＩＣチップを実装する基板も高密度化が要求されている。
【０００３】
ＩＣチップを高密度実装する方法としては、フリップチップ方式や異方導電性接着剤を用いた方式、ＩＣチップに半田バンプを設け回路基板上に半田バンプ付きＩＣベアチップを載置し、半田リフロー炉を通して実装するか、または熱プレスによって実装するフェイスダウン方式等がある。
【０００４】
その中でもＩＣチップと基板との間に異方導電性接着剤を載置し、加熱・加圧によって、上下の相対峙する電極間は異方導電性接着剤中に存在する導電材により電気的導通をとって、左右の隣接する電極間は導電材同士が接触せず、絶縁性を保つことができるもので、簡便な接続方法である異方導電性接着剤が使用されている。
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながらＩＣチップの電極間は１０〜１００μｍと、ＬＣＤの電極間に比較して、よりファインピッチになっている。また、異方導電性接着剤を加熱・加圧することによって、上下の相対峙する電極間の異方導電性接着剤が流動して左右の隣接する電極間に流出する。それに伴い導電材も一緒に流出してしまって導通抵抗が高くなったり、導通が図れないものや、左右の隣接する電極間に流出した導電粒子同士の接触によってショートしてしまうという問題もあった。
更に異方導電性接着剤はＩＣのスタッドバンプに対応することが要求されており、スタッドバンプの接続面積は非常に小さく最近では４０μｍφ（１２４０μｍ2 ）と、これまでのＣＯＧ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｇｌａｓｓ）用メッキバンプに比較して１／３〜１／４の大きさとなっている。このことによりバンプ上の粒子を確保するためには多くの導電粒子を必要とする問題があった。
【０００６】
この対策として特開昭６１−１９５１７９、特開平１−２３６５８８、特開平４−２３６５８８、特開平６−２８３２２５等に異方導電性接着剤層上に絶縁性接着剤層を設け、前記異方導電性接着剤層が前記絶縁性接着剤層よりも軟化点や溶融粘度を高くしたり、流動性を低くして上下の相対峙する電極間から導電材が流出し難いようにすることが開示されている。
【０００７】
しかしながら、これらの方法をもってしても、左右の隣接する電極間に存在する導電粒子の接触によるショートの問題が生じている。導電材の粒径を小さくすれば良いが、余り小さくすると二次凝集がおこって更なる問題となる。
【０００８】
ところで、現在は接続信頼性の点から熱硬化性の異方導電性接着剤が主流である。熱硬化性の異方導電性接着剤には硬化性を呈するエポキシ樹脂を主成分とし、常温では不活性で加熱によって活性化するイミダゾールをポリウレタン樹脂で被覆してマイクロカプセル化した潜在性硬化剤を用いるのが一般的になっている。
【０００９】
これらの熱硬化性異方性導電接着剤を用いて多層異方導電性接着剤の製造を行おうとすると、潜在性硬化剤が入った層が複数回、熱オーブン中を通過することになる。このことによって潜在性硬化剤を覆っているポリウレタン樹脂がオーブン中の熱によって被膜が破れ、反応を開始してしまい製品化できなくなってしまうという問題があった。
【００１０】
これらの解決方法として、エクストルージョンコータ等の複数のノズルによって剥離フィルム上に異方導電性接着剤と絶縁性接着剤を同時に塗工することも考えられるが、接着剤層の厚みが非常に薄い場合には有効であるが、２５μｍ以上の多層異方性導電接着剤では接着剤中の溶剤の揮散が完全に行われず残留溶剤が多くなってしまったり、接着剤層に気泡が発生して製品としての機能を低下させてしまうという新たな問題も発生してしまう。
【００１１】
本発明はこれらの問題を解決するもので、従来の多層異方導電性接着剤よりさらに品質および信頼性を向上した多層異方導電性接着剤およびその製造方法を提供することを課題とするものである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、異方導電性接着剤中に潜在性硬化剤を混入させないで絶縁性接着剤中にのみ含ませたことと異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度を絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度よりも高くすると共に各々の１５０℃における溶融粘度の数値を規定したこと、異方導電性接着剤中に最外層が接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆した導電粒子を含有させることによって、さらにファインピッチの回路に対応できること、またこれらの製造方法として、異方導電性接着剤中に潜在性硬化剤を混入させないで、絶縁性接着剤中にのみ含ませたことによって、製造工程において異方導電性接着剤層が熱オーブン中を複数回通過させることが可能で、絶縁性接着剤中の潜在性硬化剤を熱により硬化剤を覆っている被膜を溶解させて反応を開始してしまうことのないような製造方法を見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１３】
すなわち本発明は、請求項１に記載する発明は、絶縁性樹脂中に導電粒子を分散してなる異方導電性接着剤層の少なくとも片面に絶縁性接着剤層が積層されてなる多層異方導電性接着剤において、前記異方導電性接着剤層の必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とからなり且つ前記異方導電性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ以上であって、前記絶縁性接着剤層の必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなり且つ前記絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ未満であることを特徴とする多層異方導電性接着剤である。
【００１４】
また請求項２に記載の発明のように、この多層異方導電性接着剤は、異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ以上３００ｐｏｉｓｅ以下であって、絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が３０ｐｏｉｓｅ以上１００ｐｏｉｓｅ未満であることを特徴とする多層異方導電性接着剤であることが好ましい。
【００１５】
また請求項３に記載する発明である多層異方導電性接着剤は、異方導電性接着剤中の導電粒子が、最外層が接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子であって、該導電粒子の粒径が２〜７μｍであり、前記異方導電性接着剤中に５〜６０体積％含有してなることを特徴とする多層異方導電性接着剤である。
【００１６】
また請求項４に記載する発明である多層異方導電性接着剤は、ＩＣチップの電極と回路基板の電極との接続を多層異方導電性接着剤を用いて行う接続構造体において、絶縁性接着剤層の厚みが前記ＩＣチップの電極および前記回路基板の０．７〜１．５倍の厚みであり、異方導電性接着剤層の厚みが該異方導電性接着剤中に分散してなる導電粒子の粒径の０．５〜３倍の厚みであり、前記多層異方導電性接着剤の厚みが前記ＩＣ電極厚みと前記回路基板との厚みの０．８〜２倍の厚みであることを特徴とする多層異方導電性接着剤である。
【００１７】
また請求項５に記載する発明である多層異方導電性接着剤の製造方法は、第１の剥離フィルム５上に、必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、からなる多層異方導電性接着剤の製造方法である。
【００１８】
また請求項６に記載する発明である多層異方導電性接着剤の製造方法は、第１の剥離フィルム５上に、異方導電性接着剤の必須成分がフィルム形成性樹脂と最外層が前記異方導電性接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、
前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、前記第１の絶縁性接着剤層３上に前記第１の剥離フィルム５より剥離力の大きい第２の剥離フィルム６をラミネートする工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がす工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がし露出した前記異方導電性接着剤層２の他面上に前記絶縁性接着剤と同一の必須成分を有する絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第２の絶縁性接着剤層４を形成する工程と、
からなる多層異方導電性接着剤の製造方法である。
【００１９】
更に請求項７に記載する多層異方導電性接着剤の製造方法は、第１の剥離フィルム５上に、異方導電性接着剤の必須成分がフィルム形成性樹脂と最外層が前記異方導電性接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、
前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、前記第１の絶縁性接着剤層３上に前記第１の剥離フィルム５より剥離力の大きい第２の剥離フィルム６をラミネートする工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がす工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がし露出した前記異方導電性接着剤層２上に、あらかじめ前記絶縁性接着剤層３と同一の必須成分を有する絶縁性接着剤を塗布・乾燥して得た第２の絶縁性接着剤層４をラミネートにて積層する工程と、
からなることを特徴とする多層異方導電性接着剤の製造方法でもよい。
【００２０】
そして請求項８に記載する発明は、請求項６〜８のいずれかの製造方法により得た多層異方導電性接着剤により、ＩＣチップの電極と回路基板の電極との接続を行うことを特徴とする接続構造体である。
【００２１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を図面を参照しながら詳細に説明する。
図１は本発明の多層異方導電性接着剤の１例を示す断面図である。
図２は本発明の他の例を示す断面図である。
図３は本発明の多層異方導電性接着剤を製造する工程の１例を示す図である。
図４はＩＣチップと回路基板の接続構造を多層異方導電性接着剤で行なう接続構造を示す断面図である。
【００２２】
本発明の多層異方導電性接着剤に用いる剥離フィルムとしては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム等のポリエステルフイルムの表面にシリコーン処理を施したもの、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンフィルム、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系フィルム等を用いることができる。
この中でもポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴ）の表面にシリコーン処理した剥離フィルムが特性、取り扱い、コストの面から、好ましく使用できる。
【００２３】
異方導電性接着剤の樹脂成分としては、熱や電子線により硬化性を呈する樹脂を幅広く適用することができ、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等が好ましく使用できる。フィルム形成性樹脂としては、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンのブロックコポリマ）、ＳＩＳ（スチレン−イソプレン−スチレンのブロックコポリマ）、ＮＢＲ（アクリロニトリルブタジエンラバー）等が使用できる。熱や電子線により硬化性を呈する樹脂とフィルム形成性樹脂との１種以上を用いたものが好ましく使用できる。熱硬化性樹脂の中では接着性、耐熱性、耐湿性に優れるエポキシ樹脂が特に好ましく使用できる。また異方導電性接着剤としては、フィルム形成性樹脂のみでも良く、この場合はＩＣチップと回路基板との接続においてＩＣチップに不良が生じた場合等に、異方導電性接着剤としてフィルム形成性樹脂のみであると、リペア性に富み、ＩＣチップの交換等が容易にできる。
【００２４】
絶縁性接着剤の樹脂成分としては、熱や電子線により硬化性を呈する樹脂を幅広く適用することができ、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等が好ましく使用できる。フィルム形成性樹脂としてはフェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンのブロックコポリマ）、ＳＩＳ（スチレン−イソプレン−スチレンのブロックコポリマ）、ＮＢＲ（アクリロニトリル／ブタジエンラバー）等の樹脂が好ましく使用できる。これらの熱硬化性樹脂とフィルム形成性樹脂との１種以上を用いたものが好ましく使用できる。熱硬化性樹脂の中では接着性、耐熱性、耐湿性に優れるエポキシ樹脂が特に好ましく使用できる。
ここでエポキシ樹脂としては常温で固体のエポキシ樹脂や必要に応じて常温で液状のエポキシ樹脂を併用することもできる。
そして絶縁性接着剤の溶融粘度を調整するためにこれらの常温で固体のエポキシ樹脂や常温で液状のエポキシ樹脂を所望する粘度にあわせて適宜配合量を決定すれば良い。
その他に必要に応じてフィラおよびシランカップリング剤等も適宜併用することができる。
【００２５】
異方導電接着剤および絶縁性接着剤層の溶融粘度は、異方導電性接着剤の溶融粘度が絶縁性接着剤層の溶融粘度よりも高いほうが好ましく、１５０℃における溶融粘度として、異方導電性接着剤の溶融粘度が１００〜４００ｐｏｉｓｅが好ましく、１００〜３００ｐｏｉｓｅであることがさらに好ましい。
絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度は１０ｐｏｉｓｅ〜１００ｐｏｉｓｅであることが好ましく、３０ｐｏｉｓｅ〜１００ｐｏｉｓｅであることがさらに好ましい。
【００２６】
絶縁性接着剤層は異方導電接着剤層の１面のみではなく、両面に設けても良い。また絶縁性接着剤層の溶融粘度も両面で違えても良い。さらにＩＣチップ等を接続する際の熱源側の絶縁性接着剤層の溶融粘度を高くする工夫があってもよい。溶融粘度を調整するためには固形エポキシ樹脂と液状エポキシ樹脂の量を所望する溶融粘度に合わせて適宜決定すれば良い。しかしながら異方導電性接着剤層中の導電粒子が電極から流出するのを防ぐために、異方導電性接着剤層の溶融粘度を何れの絶縁性接着剤層の溶融粘度よりも高くすることが好ましく、上記した溶融粘度の範囲に入ることが好ましい。
【００２７】
溶融粘度の測定方法としては、フローテスタ（ＣＦＴ−５００（株）島津製作所製）を用いて、異方性導電接着剤、および硬化剤を除いた絶縁性接着剤を各々容器中に入れ１５０℃における溶融粘度を測定する。
【００２８】
異方導電性接着剤中の導電材としては、ニッケル、金、銀、銅、半田等の単一の金属や合金の他に、ニッケル導電粒子の表面に金メッキしたもの、またはこれらの２種以上の金属粒子や、ガラスビーズ、セラミックスや、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂等の合成樹脂や、アクリルゴム、クロロプレンゴム等のゴムなどの絶縁性粒子にニッケル／金メッキ等の導電材を被覆した導電材被覆粒子や、さらに導電材被覆粒子及び金属粒子の表面に絶縁性樹脂を被覆した絶縁材被覆導電粒子等を用いることができる。この中でもＩＣと基板等の接続に用いるファインピッチ対応としては、絶縁材被覆導電粒子が好ましく用いることができる。
導電粒子の粒径としては、ファインピッチに対応するために粒径の小さいほうが好ましいが、１０μm 以下、２〜７μm がさらに好ましい。
【００２９】
これらの他に上下の相対峙する電極間の厚みを一定にするためと、左右の隣接する電極間の絶縁性を高めるために、ガラスビーズ、セラミックス等の無機物質、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂等の有機合成樹脂、アクリルゴム、クロロプレンゴム等のゴムなどの絶縁性粒子を混入させても良い。
【００３０】
絶縁性接着剤の硬化剤として、エポキシ樹脂に対してはアミン系、イミダゾール系等が好ましく用いることができる。この中でもイミダゾール系の硬化剤がさらに好ましく使用できる。
イミダゾールをポリウレタン樹脂で被覆して常温では不活性で加熱によって活性化するマイクロカプセル化した潜在性硬化剤のものが使用できる。これらのものとしてはノバキュアシリーズ（旭化成工業社製、商品名）等が好ましく使用できる。
【００３１】
異方導電性接着剤層の厚みとしては、５〜２５μｍの範囲が好ましく使用できる。５μｍ以下であると多層異方導電性接着剤にした場合の異方導電性接着剤の比率が低く、異方導電性接着剤の機能が充分に果たせない。２５μｍを超えると例えば異方導電性接着剤の主成分がフィルム形成性樹脂のみの場合においては、熱硬化性異方導電性接着剤としての機能が果たせない。
【００３２】
絶縁性接着剤層の厚みとしては、異方導電性接着剤層の厚みに影響されるが１層の厚みとして１０〜５０μｍの範囲が好ましく使用できる。
多層異方導電性接着剤の厚みとしては、厳密には適用するＩＣおよび回路基板の電極の高さ（厚み）によって決められるが、５０〜９０μｍの範囲が好ましく使用できる。
【００３３】
次に製造装置としては、一般的なグラビアコータ、オフセットグラビアコータ、ロールコータ、リバースロールコータ、キスコータ等のコータヘッドを用いて、熱オーブンまたは電子線または紫外線等の乾燥・架橋装置等を単独または併用して使用することができる。
【００３４】
【作用】
本発明は、絶縁性樹脂中に導電粒子を分散してなる異方導電性接着剤層の少なくとも片面に絶縁性接着剤層が積層されてなる多層異方導電接着剤において、前記異方導電性接着剤層の必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とからなり、前記絶縁性接着剤層の必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなることによって、多層異方導電接着剤としてみた場合には、熱硬化性接着剤としての機能を有するが、異方導電性接着剤層がフィルム形成性樹脂と導電粒子のみの場合には熱可塑性の機能を有することからリペア性に富み、ＩＣチップの交換等も容易にできる。
また製造工程においても異方導電性接着剤層に硬化剤が含まれていないことから、異方導電性接着剤層を複数回熱オーブン中を通過させても硬化することがなく、異方導電性接着剤としての機能を果たす。
【００３５】
【実施例】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００３６】
実施例１
（１）異方導電性接着剤の作成
フェノキシ樹脂（ＹＰ５０ 東都化成社製）と、固形エポキシ樹脂（ＥＰ１００９ 油化シェル社製）と、ノボラック型液状エポキシ樹脂（ＲＥ３０５Ｓ 日本化薬社製）との重量比率を４０／３０／３０として、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）／トルエンの重量比率を５０／５０にした混合溶剤で溶解し、４０％溶液を得た。この溶液に粒径４．６μｍのベンゾグアナミン樹脂にニッケル／金のメッキをそれぞれ０．２μｍ／０．０２μｍの厚みで施して導電粒子を形成し、さらにこの導電粒子の表面にアクリル／スチレンの共重合体樹脂を０．２〜０．５μｍの厚みで被覆した絶縁材被覆導電粒子を２７体積％混合分散した。
この異方導電性接着剤の溶剤を揮散させて、１５０℃における溶融粘度をフローテスタで測定したところ、２００ｐｏｉｓｅであった。
【００３７】
（２）絶縁性接着剤の作成
固形エポキシ樹脂（ＥＰ１００９ 油化シェル社製）と、ノボラック型液状エポキシ樹脂（ＲＥ３０５Ｓ 日本化薬社製）と、イミダゾール変性物をポリウレタン樹脂で被覆したマイクロカプセル型潜在性硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂中に分散させたＨＸ３９４１ＨＰ（旭化成工業社製）との比率を４０／３０／３０として、トルエン／酢酸エチルの比率を５０／５０にした混合溶剤で溶解し、６０％溶液を得た。この絶縁性接着剤の溶剤を揮散させて、１５０℃における溶融粘度（測定は硬化剤を抜いた状態で行った。）をフローテスタで測定したところ、６０ｐｏｉｓｅであった。
【００３８】
（３）多層異方導電性接着剤の作成
（１）で作成した異方導電性接着剤溶液を、シリコーン処理したＰＥＴフィルムの剥離フィルム（以下単に剥離フィルムという）上にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、１０μｍ厚の異方導電性接着剤層を作成した。
次に（２）で作成した絶縁性接着剤溶液を、異方導電性接着剤層上にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、上記で用いた剥離フィルムよりも剥離力の大きい剥離フィルムをラミネートし、２０μｍ厚の絶縁性接着剤層を得た。
さらに、（２）で作成した絶縁性接着剤溶液を、異方導電性接着剤層面の剥離フィルムを除去した面にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、４０μｍ厚の絶縁性接着剤層を形成した。
【００３９】
（４）評価
（ａ）多層異方導電性接着剤中の気泡
多層異方導電性接着剤を光学顕微鏡を用いて１７０倍の倍率で、１０の任意の箇所を選定し評価した。
３０μｍ以上の気泡がないものについては○、３０μｍ以上の気泡があるものについては×とした。
（ｂ）多層異方導電性接着剤の外観
多層異方導電性接着剤を目視で観察し評価した。
スジが認められないものを○、スジが認められるものを×とした。
（ｃ）多層異方導電性接着剤のライフ
多層異方導電性接着剤を６０℃のオーブン中で２４時間エージングして、使用に供せられるか否かを判断した。
示差熱測定器（セイコー電子工業社製）を用いて、１５ｍｇのサンプルを１０℃／分の昇温スピードで昇温して、ピークが１８０ｍＪ以上のものを○、ピークが１８０ｍＪ未満のものを×とした。
（ｄ）ＩＣチップの１電極当たりの導電粒子数
評価に先立って、接続用のＩＣチップと回路基板を用意した。
サンプルに供したＩＣの仕様は、１０ｍｍ□で０．４ｍｍ厚み、ＩＣ電極（バンプ）は１１０μｍ□で金メッキし、高さ４５μｍ。バンプのピッチは１５０μｍで１６０ピンのＩＣチップを用意した。
回路基板は、０．６ｍｍ厚みのガラス／エポキシ基板に１８μｍの銅箔を貼り合わせた。ＩＣチップとの接続端子はニッケル／金メッキを施したものを用意した。
このＩＣチップと回路基板との間に多層異方導電性接着剤を載置し、温度１８０℃、１バンプあたりの圧力を４００ｋｇｆ／ｃｍ2 で２０秒圧着した。
このＩＣチップと回路基板とを多層異方導電性接着剤で接続した電子部品の、ＩＣチップを剥がして２００箇所のバンプを倍率３４０倍の光学顕微鏡を用いてＩＣチップの１バンプに残存する導電粒子数を数えた。２００箇所のバンプ中最小の個数で５個以上残存するものをＯＫとした。
（ｅ）導通信頼性
前記ＩＣチップの１バンプあたりの導電粒子数の評価に用いたサンプルと同一のサンプルを用いた。
この評価用サンプルを、プレッシャークッカーテスタ（ＥＨＳ−４１１ タバイエスペック社製）を用いて、２４時間エージングした。
エージングを終了したサンプルを用いて、上下の相対峙する電極間の導通抵抗を測定した。導通抵抗が０．１Ω以下のものを○、０．１Ωを超えるものを×とした。
（ｆ）絶縁信頼性
前記導通信頼性で評価した条件と同一のサンプルを用いて、左右の隣接する電極間の絶縁抵抗を測定した。絶縁抵抗が１×１０8 Ω以上のものを○、絶縁抵抗が１×１０8 Ω未満のものを×とした。
実施例の結果を表１に示す。
【００４０】
実施例２
異方導電性接着剤の樹脂の組成をフェノキシ樹脂（ＹＰ５０ 東都化成社製）のみとし、ＭＥＫの溶剤に溶解し４０％溶液とした以外は実施例１と同様とした。実施例２で用いた異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度は２７０ｐｏｉｓｅであった。
【００４１】
実施例３
異方導電性接着剤の樹脂の組成を、ポリエステル樹脂（ＵＥ３２２０ ユニチカ社製）とエポキシ樹脂（ＥＰ８２８ 油化シェル社製）の重量比率を１／１として、トルエン／ＭＥＫの重量比率が１／１の溶剤に溶解した以外は実施例１と同様とした。実施例３で用いた異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度は１２０ｐｏｉｓｅであった。
【００４２】
実施例４
異方導電性接着剤中の導電粒子の配合比率を５４体積％とした以外は実施例１と同様とした。
【００４３】
実施例５
実施例１で用いた異方導電性接着剤溶液を、剥離フィルム上にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、１０μｍ厚の異方導電性接着剤層を作成した。
次に実施例１で用いた絶縁性接着剤溶液を、異方導電性接着剤層上にロールコータで塗布後、８０℃で５分間乾燥し、剥離フィルムをラミネートし、２０μｍ厚の絶縁性接着剤層を得た。
さらに、前記絶縁性接着剤と同一の溶液を、剥離フィルム上に塗布し巻き取っておいた絶縁性接着剤フィルムを異方導電性接着剤層面の剥離フィルムを除去した面に，上下６０℃のロール間を、線圧２ｋｇｆ／ｃｍの条件でラミネートし作成した。
【００４４】
実施例６
異方導電性接着剤中の導電粒子の配合量を５体積％にした以外は実施例１と同様にした。
【００４５】
実施例７
異方導電性接着剤中の導電粒子の配合量を６０体積％にした以外は実施例１と同様にした。
【００４６】
実施例８
異方導電性接着剤の厚みを２５μｍ、最後に塗布する絶縁性接着剤の厚みを２０μｍとした以外は実施例２と同様とした。
【００４７】
比較例１
異方導電性接着剤中の樹脂の組成を、フェノキシ樹脂（ＹＰ５０ 東都化成社製）と、エポキシ樹脂（ＥＰ８２８ 油化シェル社製）と、潜在性硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂（ＨＸ３９４１ＨＰ 旭化成工業社製）との重量比率を５０／５０／５０として、トルエン／酢酸エチルの重量比率が１／１の溶剤に溶解した以外は実施例１と同様とした。比較例１で用いた異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度は６０ｐｏｉｓｅであった。この異方導電性接着剤中には潜在性硬化剤が含まれているので多層異方導電性接着剤を製造する過程で硬化を開始してしまい、満足する特性が得られなかった。
【００４８】
比較例２
比較例１で用いた多層異方導電性接着剤を、実施例２で用いたラミネートによる製造方法で製造した。この異方導電性接着剤中の１５０℃における溶融粘度が６０ｐｏｉｓｅであったので、ＩＣチップと回路基板とを加熱圧着した際に、異方導電性接着剤中の導電粒子粒子がＩＣチップの電極上から流出してしまい、ラミネートによる製造方法をもってしても満足する特性が得られなかった。
【００４９】
比較例３
異方導電性接着剤中の樹脂の組成を、フェノキシ樹脂（ＹＰ５０ 東都化成社製）と、エポキシ樹脂（ＥＰ８２８ 油化シェル社製）との重量比率を５０／５０／５０として、トルエン／酢酸エチルの重量比率が１／１の混合溶剤に溶解した以外は実施例１と同様とした。この異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度は９０ｐｏｉｓｅであったので、ＩＣチップのバンプ上から異方導電性接着剤中の導電粒子が流出してしまい、導通信頼性に欠ける結果となった。
【００５０】
表１
【発明の効果】
以上、詳細に述べたように本発明によれば、異方導電性接着剤中に潜在性硬化剤を混入させないで絶縁性接着剤中にのみ含ませたことによって、多層異方導電性接着剤の製造工程において異方導電性接着剤層が熱オーブン中を複数回通過させることが可能となる多層異方導電性接着剤が提供できる。
また異方導電性接着剤の１５０℃における溶融粘度を絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度よりも高くすると共に各々の１５０℃における溶融粘度の数値を規定したことによって、ＩＣチップと回路基板との接続がエージング後においても接続信頼性が良好となる多層異方導電性接着剤が提供できる。
さらに異方導電性接着剤中に最外層が接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆した導電粒子を含有させることによって、通常の導電粒子の配合量よりも多数量配合することができ、ファインピッチの回路に対応できることが可能となる多層異方導電性接着剤が提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の多層異方導電性接着剤の１例を示す断面図。
【図２】本発明の他の例を示す断面図。
【図３】本発明の多層異方導電性接着剤を製造する工程の１例を示す図。
【図４】ＩＣチップと回路基板の接続構造を多層異方導電性接着剤で行なう接続構造を示す断面図。
【符号の説明】
１ 多層異方導電性接着剤
２ 異方導電性接着剤層
３ 第１の絶縁性接着剤層
４ 第２の絶縁性接着剤層
５ 第１の剥離フィルム
６ 第２の剥離フィルム
７ ＩＣチップ
８ ＩＣチップの電極
９ 回路基板
１０ 回路基板電極
Claims (11)
- 絶縁性樹脂中に導電粒子を分散してなる異方導電性接着剤層の少なくとも片面に絶縁性接着剤層が積層されてなる多層異方導電接着剤において、
前記異方導電性接着剤層の必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とからなり且つ前記異方導電性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ以上であって、前記絶縁性接着剤層の必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなり且つ前記絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ未満であることを特徴とする多層異方導電性接着剤。 - 異方導電性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ以上３００ｐｏｉｓｅ以下であって、絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が３０ｐｏｉｓｅ以上１００ｐｏｉｓｅ未満であることを特徴とする請求項１に記載する多層異方導電性接着剤。
- 異方導電性接着剤層中の導電粒子が、該導電粒子の最外層を前記異方導電性接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子であって、該導電粒子の粒径が２〜７μｍであり、前記異方導電性接着剤層中に５〜６０体積％含有してなることを特徴とする請求項１または２に記載する多層異方導電性接着剤。
- ＩＣチップの電極と回路基板の電極との接続を請求項１〜３のいずれかに記載する多層異方導電性接着剤を用いて行う接続構造体において、絶縁性接着剤層の厚みが前記ＩＣチップの電極および前記回路基板の電極の厚みの０．７〜１．５倍の厚みであり、異方導電性接着剤層の厚みが該異方導電性接着剤中に分散してなる導電粒子の粒径の０．５〜３倍の厚みであり、前記多層異方導電性接着剤層の厚みが前記ＩＣチップの電極厚みと前記回路基板の電極との厚みの０．８〜２倍であることを特徴とする接続構造体。
- 請求項１記載の多層異方導電性接着剤を製造する方法であって、第１の剥離フィルム５上に、異方導電性接着剤の必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、
前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、からなることを特徴とする多層異方導電性接着剤の製造方法。 - 第１の剥離フィルム５上に、異方導電性接着剤の必須成分がフィルム形成性樹脂と最外層が前記異方導電性接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、
前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、前記第１の絶縁性接着剤層３上に前記第１の剥離フィルム５より剥離力の大きい第２の剥離フィルム６をラミネートする工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がす工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がし露出した前記異方導電性接着剤層２上に前記絶縁性接着剤層３と同一の必須成分を有する絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第２の絶縁性接着剤層４を形成する工程と、
からなることを特徴とする多層異方導電性接着剤の製造方法。 - 第１の剥離フィルム５上に、異方導電性接着剤の必須成分がフィルム形成性樹脂と最外層が接着剤に不溶な絶縁性樹脂で被覆してなる導電粒子とを含有する異方性導電接着剤を塗布・乾燥して異方導電性接着剤層２を形成する工程と、
前記異方導電性接着剤層２上に、必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなる絶縁性接着剤を塗布・乾燥して第１の絶縁性接着剤層３を形成する工程と、前記第１の絶縁性接着剤層３上に前記第１の剥離フィルム５より剥離力の大きい第２の剥離フィルム６をラミネートする工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がす工程と、
前記第１の剥離フィルム５を引き剥がし露出した前記異方導電性接着剤層２上に、あらかじめ前記絶縁性接着剤層３と同一の必須成分を有する絶縁性接着剤を塗布・乾燥して得た第２の絶縁性接着剤層４をラミネートにて積層する工程と、
からなることを特徴とする多層異方導電性接着剤の製造方法。 - 請求項５〜７のいずれかの製造方法により得た多層異方導電性接着剤により、ＩＣチップの電極と回路基板の電極との接続を行うことを特徴とする接続構造体。
- 絶縁性樹脂中に導電粒子を分散してなる異方導電性接着剤層の少なくとも片面に絶縁性接着剤層が積層されてなる多層異方導電性接着剤において、
前記異方導電性接着剤層の必須成分が硬化性を呈する樹脂とフィルム形成性樹脂と導電粒子とのみからなり且つ前記異方導電性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ以上であり、前記絶縁性接着剤層の必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなり且つ前記絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ未満であることを特徴とする多層異方導電性接着剤。 - 前記異方導電性接着剤層に含まれている硬化性を呈する樹脂と、前記絶縁性接着剤層に含まれている硬化性を呈する樹脂とが、共にエポキシ樹脂である請求項９記載の多層異方導電接着剤。
- 絶縁性樹脂中に導電粒子を分散してなる異方導電性接着剤層の少なくとも片面に絶縁性接着剤層が積層されてなる多層異方導電性接着剤において、
前記異方導電性接着剤層の必須成分がフィルム形成性樹脂と導電粒子とのみからなり且つ前記異方導電性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ以上であって、前記絶縁性接着剤層の必須成分が硬化性を呈する樹脂と潜在性硬化剤とからなり且つ前記絶縁性接着剤層の１５０℃における溶融粘度が１００ｐｏｉｓｅ未満であることを特徴とする多層異方導電性接着剤。
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