JP6834323B2 - 異方性導電フィルム及び接続構造体 - Google Patents

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Description

本発明は、異方性導電フィルム及び接続構造体に関する。
ＩＣチップなどの電子部品を表示素子用の透明基板へ実装する際に異方性導電フィルムは広く使用されており、近年では、高密度実装への適用の観点から、導電粒子捕捉効率や接続信頼性を向上させ、ショート発生率を低下させるために、相対的に層厚が厚い絶縁性樹脂層と、絶縁性バインダに導電粒子を分散させた、相対的に層厚が薄い導電粒子含有層とを積層した２層構造の異方性導電フィルムが使用されている。このような異方性導電フィルムにおいては、異方性導電接続の際の絶縁性樹脂層側からの熱押圧時に、導電粒子の過度の流動を抑制するために、導電粒子含有層の絶縁性バインダとして光硬化性樹脂組成物を使用することが提案されている（特許文献１）。この場合、導電粒子を良好に保持するために、導電粒子含有層を予め光硬化させておくことがなされている。
特開２００３−６４３２４号公報
しかしながら、導電粒子が光硬化させた絶縁性バインダに分散されている導電粒子含有層を有する異方性導電フィルムを用いて、基板とＩＣチップ等の電子部品とを異方性導電接続した場合には、導電粒子の凝集体が形成されるためにショート発生のリスクが払拭できないという問題や、電子部品のバンプ縁端部における導電粒子の捕捉性が低下し、また、導電粒子の配線やバンプへの押し込みが不十分になり、初期導通性のみならず、エージング試験後の導通信頼性も低下するという問題もあった。
本発明の課題は、異方性導電接続の際、ショートの発生が抑制され、しかも導電粒子の捕捉性を低下させず、導電粒子の良好な押し込みを可能とし、良好な初期導通性のみならず良好な導通信頼性を示す異方性導電フィルムを提供することである。
本発明者は、従来の異方性導電フィルムが、フィルム面に平行な広がりを有する導電粒子群を一つしか有していない点に鑑み、個数密度や平均粒子径等の何らかの点で互いに相違する複数の導電粒子群をそれぞれ、フィルム厚み方向の異なる領域に配置することにより、上述の目的を達成できることを見出し、以下の＜１＞、＜１３＞に代表される本発明を完成させるに至った。
＜１＞即ち、本発明は、絶縁性バインダ中にそれぞれ複数の導電粒子から構成される第１導電粒子群と第２導電粒子群とが含まれている異方性導電フィルムであって、
第１導電粒子群と第２導電粒子群とはそれぞれ、異方性導電フィルムの厚み方向において互いに相違し且つ面方向に平行な第１領域と第２領域とに存在しており、
第１導電粒子群と第２導電粒子群とは、導電粒子の存在状態が互いに相違している異方性導電フィルムを提供する。この異方性導電フィルムは、以下の＜２＞〜＜１２＞の好ましい態様を有する。
＜２＞第１導電粒子群と第２導電粒子群とは、導電粒子の個数密度もしくは質量の観点からの存在量、導電粒子の平均粒子径、導電粒子の硬度もしくは圧縮強度、導電粒子の表面形状、導電粒子の表面材質、導電粒子の配置、導電粒子を分散している絶縁バインダの溶融粘度もしくは組成の点で、導電粒子の存在状態が互いに相違している＜１＞記載の異方性導電フィルム。
＜３＞第１導電粒子群を構成する各導電粒子は、第１領域において異方性導電フィルムの表面から略同一の距離に存在している＜１＞又は＜２＞記載の異方性導電フィルム。
＜４＞第１導電粒子群を構成する各導電粒子は、異方性導電フィルムを平面視したときに互いに独立的に存在している＜３＞記載の異方性導電フィルム。
＜５＞第１導電粒子群を構成する各導電粒子が格子状に規則配列している＜４＞記載の異方性導電フィルム。
＜６＞第２導電粒子群を構成する各導電粒子は、第２領域に分散して存在している＜１＞〜＜５＞のいずれかに記載の異方性導電フィルム。
＜７＞異方性導電フィルムの厚み方向において第１領域及び第２領域と互いに相違し且つ面方向に平行で導電粒子を含まない第３領域を更に有する＜１＞〜＜６＞のいずれかに記載の異方性導電フィルム。
＜８＞第１領域、第２領域及び第３領域が、この順で配置されている＜７＞記載の異方性導電フィルム。
＜９＞第１領域、第３領域及び第２領域が、この順で配置されている＜７＞記載の異方性導電フィルム。
＜１０＞第２領域、第１領域及び第３領域が、この順で配置されている＜７＞記載の異方性導電フィルム。
＜１１＞絶縁性バインダ中に更に複数の導電粒子から構成される第３導電粒子群が含まれている＜１＞〜＜６＞のいずれかに記載の異方性導電フィルムであって、
第３導電粒子群は、異方性導電フィルムの厚み方向において第１領域と第２領域と互いに相違し且つ面方向に平行な第４領域に存在している異方性導電フィルム。
＜１２＞第４領域、第１領域及び第２領域が、この順で配置されている＜１１＞記載の異方性導電フィルム。
＜１３＞また、本発明は、上述の＜１＞〜＜１２＞のいずれかに記載の異方性導電フィルムで第１電子部品を第２電子部品に異方性導電接続した接続構造体を提供する。
本発明の異方性導電フィルムは、絶縁性バインダ中にそれぞれ複数の導電粒子から構成される第１導電粒子群と第２導電粒子群とが含まれている異方性導電フィルムである。この第１導電粒子群と第２導電粒子群とはそれぞれ、異方性導電フィルムの厚み方向において互いに相違し且つ面方向に平行な第１領域と第２領域とに存在しており、しかも第１導電粒子群に対し、第２導電粒子群は、導電粒子の存在状態が互いに相違するようにしている。このため、第１導電粒子群だけでは、ショート発生抑制、導電粒子捕捉性、初期導通性及び導通信頼性のすべての特性を満足させられない場合でも、導電粒子の存在状態を調整した第２導電粒子群を異方性導電フィルム中に存在させることにより、不十分な特性を補うことができる。
図１は、本願発明の異方性導電フィルムの断面図である。 図２は、本願発明の異方性導電フィルムの断面図である。 図３は、本願発明の異方性導電フィルムの断面図である。 図４は、本願発明の異方性導電フィルムの断面図である。 図５は、本願発明の異方性導電フィルムの断面図である。 図６は、従来（比較例１）の異方性導電フィルムの断面図である。 図７は、比較例２の異方性導電フィルムの断面図である。
以下、本発明の異方性導電フィルムの例を図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、各図中、同一符号は、同一又は同等の構成要素を表している。
＜＜異方性導電フィルムの全体構成＞＞
図１は、本発明の一実施例の異方性導電フィルム１００の断面図である。この異方性導電フィルム１００は、絶縁性バインダ１中にそれぞれ複数の導電粒子２から構成される第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とが含まれている。これらの導電粒子群１０、２０はそれぞれ、異方性導電フィルム１００の厚み方向において互いに相違し且つ面方向に平行な第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２とに存在している。本発明では、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とは、導電粒子２の存在状態が全体から見て互いに相違している。
＜導電粒子２の存在状態＞
本発明において、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とは、導電粒子２の存在状態が互いに相違していることが必要である。これは、一方の導電粒子群に由来する異方性導電フィルムの欠点を他方の導電粒子群で解消させるためである。このような導電粒子２の存在状態の具体例としては、導電粒子２の個数密度もしくは質量の観点からの存在量、導電粒子２の平均粒子径、導電粒子２の硬度もしくは圧縮強度、導電粒子２の表面形状、導電粒子２の表面材質（金属メッキ膜あるいは絶縁膜）、導電粒子２の配置、導電粒子２を分散している絶縁性バインダ１の溶融粘度もしくは組成等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
これらの導電粒子２の存在状態の相違を示す大小関係、高低関係、前後関係、あるいは材料関係等について、いずれの導電粒子群を他方の導電粒子群に優先させるか（例えば、平均粒子径について、一方よりも他方の方を大きくするか）については、適宜選択することができる。具体的には、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで、導電粒子２の平均粒子径、硬さ等は同じであるが、個数密度が異なれば、全体として導電粒子２の存在状態が互いに相違しているといえる。
なお、一つの導電粒子群の中で、２種以上の導電粒子を併用してもよいが、異なる導電粒子群で識別が可能なように存在することが好ましい。
（導電粒子の個数密度）
導電粒子２の個数密度は、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで同じであってもよく、相違していてもよいが、対向端子間への導電粒子の捕捉性を高める観点から、第１導電粒子群１０では好ましくは５０００〜４００００個／ｍｍ2、より好ましくは１００００〜３００００個／ｍｍ2であり、また、導電粒子の重畳による接続の不良を回避する観点から、第２導電粒子群２０では好ましくは１０００〜２００００個／ｍｍ2、より好ましくは２０００〜１００００個／ｍｍ2である。しかも、導電粒子数の削減と捕捉の確実性を両立させる観点から、第１導電粒子群１０における導電粒子２の個数密度は、第２導電粒子群２０における導電粒子の個数密度の好ましくは２〜１０倍、より好ましくは３〜５倍である。ここで、個数密度は、金属顕微鏡において平面視で観察し計測するとともに、ＳＥＭなどの電子顕微鏡から断面を計測することにより測定することができる。
（導電粒子の平均粒子径）
導電粒子２の平均粒子径は、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで同じであってもよく、相違していてもよいが、異方性導電接続の安定性の観点から、好ましくは１〜１００μｍであり、ＣＶ値は好ましくは２５％以内である。平均粒子径は、画像型の粒子分布測定装置や金属顕微鏡の観察結果を計測ソフト（例えば、ＷｉｎＲＯＯＦ、三谷商事（株））を用いて算出することができる。
導電粒子２の平均粒子径が、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで同じである場合、第１導電粒子群１０における導電粒子捕捉性が不十分であっても、第２導電粒子群２０における導電粒子捕捉性で補うことが可能になるという効果が期待できる。
また、導電粒子２の平均粒子径が、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで相違する場合、対向する端子同士を異方性導電接続する際に、対向する端子の少なくとも一方が平滑ではなくても良好な導通信頼性を確保することができるという効果が期待できる。これは、対向端子面の少なくとも一方が平滑ではない状態であるため、比較的大きい導電粒子が端子間に挟み込まれ、それらが導通の安定性に寄与することが期待できるからである。また、異方性導電接続時の樹脂流動の挙動を容易に確認できるという効果も期待できる。これは、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とが、異方性導電フィルムの厚み方向で異なる領域に存在するため、異方性導電接続された後の状態から、樹脂流動の挙動を容易に推測することが可能になるためである。従って、厚み方向で異なる領域にある第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０のそれぞれの導電粒子の挙動を比較することで、異方性導電接続の適否を推定することは、再現性が不十分な樹脂流動やボイド発生の挙動だけから推定することに比べより容易になることが期待できる。
（導電粒子の硬さ）
導電粒子２の硬さは、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで同じであってもよく、相違していてもよい。ここで、導電粒子２の平均粒子径との関連でいえば、平均粒子径が相違する導電粒子２を使用した場合には、比較的大きい導電粒子の硬さは、比較的小さい導電粒子よりも柔らかいことが好ましいが、十分な圧縮が見込まれ、異方性導電接続を阻害しないのであれば、同じ硬さであってもよい。
導電粒子２としては、従来公知の異方性導電フィルムに用いられているものの中から適宜選択して使用することができ、ニッケル、コバルト、銀、銅、金、パラジウム、ハンダなどの金属粒子や、樹脂コア金属メッキ粒子を使用することができる。金属メッキ材料としては、銅、ニッケル、金、銀、ハンダ等が挙げられる。これらの金属メッキは多層化することもできる。金属メッキ厚としては、通常５０〜３００ｎｍである。中でも導電粒子２としては、導通の信頼性や安定性の観点から樹脂コア金属メッキ粒子を好ましく使用することができ、以下に樹脂コア金属メッキ粒子の硬さについて説明する。
樹脂コア金属メッキ粒子の硬さは、金属メッキ厚が樹脂コア径に対し相対的に非常に薄いため、樹脂コアの硬さと略同一である。樹脂コアの硬さは、異方性導電接続対象によって適宜選択できるが、異方性導電接続後に７０〜８０％程度に圧縮される硬さであることが好ましい。そのため、樹脂コアの圧縮変形のし易さとしては、接続する電子部品の組み合わせによって種々選択される。一般的には２０％変形時の圧縮硬さ（Ｋ値）が１５００〜４０００Ｎ／ｍｍ2の比較的柔らかい粒子が好ましく、ＦＰＣとＦＰＣを異方性導電接続する場合（ＦＯＦ）にも２０％変形時の圧縮硬さ（Ｋ値）が１５００〜４０００Ｎ／ｍｍ2の比較的柔らかい粒子が好ましい。ＩＣチップとガラス基板を異方性導電接続する場合には２０％変形時の圧縮硬さ（Ｋ値）が３０００〜８０００Ｎ／ｍｍ2の比較的硬い粒子が好ましい。また、材質によらず配線表面に酸化膜を形成する電子部品の場合には、２０％変形時の圧縮硬さ（Ｋ値）を８０００Ｎ／ｍｍ2以上にしてさらに硬い粒子が好ましい場合もある。
ここで、２０％変形時の圧縮硬さ（Ｋ値）とは、導電粒子を一方向に荷重して圧縮することにより、導電粒子の粒子径が元の粒子径に比べて２０％短くなるときの荷重から次式により算出される数値であり、Ｋ値が小さいほど柔らかい粒子となる。
Figure 0006834323
（式中、Ｆ：導電粒子の２０％圧縮変形時における荷重
Ｓ：圧縮変位（ｍｍ）
Ｒ：導電粒子の半径（ｍｍ））
以上説明したような樹脂コアとしては、圧縮変形に優れるプラスチック材料からなる粒子を用いることが好ましく、例えば(メタ)アクリレート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、スチレン−(メタ)アクリル共重合樹脂、ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、フェノール樹脂、アクリロニトリル・スチレン（ＡＳ）樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、ジビニルベンゼン系樹脂、スチレン系樹脂、ポリエステル樹脂等で形成することができる。例えば(メタ)アクリレート系樹脂で樹脂コアを形成する場合には、この(メタ)アクリレート系樹脂は、(メタ)アクリル酸エステルと、さらに必要によりこれと共重合可能な反応性二重結合を有する化合物および二官能あるいは多官能性モノマーとの共重合体であることが好ましい。
（導電粒子の表面形状）
導電粒子２の表面形状は、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで同じであってもよく、相違していてもよい。発明の効果を損なわない範囲で、表面形状に制限はないが、特開２０１５−８１２９号公報等に記載の表面に突起が形成されている導電粒子を好ましく使用することができる。このような突起が形成されることで、異方性導電接続時に端子に設けられている保護膜を突き破ることができる。突起の形成は導電粒子の表面に均等に存在することが好ましいが、異方性導電フィルムの製造工程のうち導電粒子を配列させるために導電粒子を型に充填する工程において、突起の一部に欠損が生じてもよい。突起の高さは、一例として１０〜５００ｎｍ、又は粒子径の１０％以下とすることができる。
（導電粒子の表面絶縁膜）
導電粒子２は、表面絶縁膜が形成されていることが好ましい。端子間スペースが狭い場合でも、ショートの発生を抑制できるからである。このような表面絶縁膜は、異方性導電接続に支障をきたさない程度であれば、どのような形態であってもよく、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで同じであってもよく、相違していてもよい。
（導電粒子の質量の観点からの存在量）
導電粒子２の異方性導電フィルム１００中の存在量は、質量基準で表すこともでき、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで同じであってもよく、相違していてもよいが、異方性導電フィルム１００の全質量を１００質量部としたときに、その１００質量部中に好ましくは１質量部以上３０質量部以下、より好ましくは３質量部以上１０質量部以下となる量である。
（導電粒子の配置）
本発明の異方性導電フィルム１００においては、ショート抑制の観点から、導電粒子２は、少なくとも一つの導電粒子群（好ましくは第１導電粒子群１０）において異方性導電フィルム１００を平面視したときに互いに独立的に存在している。この場合、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０における導電粒子の平面方向での距離や配置の状態は、同じであってもよく、相違していてもよい。ここで、“互いに独立的に存在”とは、少なくともひとつの導電粒子群において導電粒子２が凝集せずに互いに非接触であり、しかもフィルム厚み方向にも重なり合いがない状態を意味する。“非接触”の程度は、隣接導電粒子２の中心間距離が平均粒子径の好ましくは１．５〜５０倍、より好ましくは、２〜３０倍である。また、“フィルム厚み方向にも重なり合いがない状態”とは、異方性導電フィルムを平面視したときに、少なくともひとつの導電粒子群における導電粒子が同一導電粒子群の他の導電粒子と重なり合わないことを意味する。
なお、異方性導電フィルム１００を平面視したときの全導電粒子に対する“独立的に存在している導電粒子”の割合は、５０％より大きいことが好ましく、６０％より大きいことがより好ましく、７０％より大きいことが更に好ましい。この割合の測定は金属顕微鏡や電子顕微鏡の面視野画像から計測することにより行うことができる。
導電粒子２は、前述したように、異方性導電フィルム１００を平面視したときに互いに独立的に存在しているが、異方性導電フィルム１００全体における均一な光透過を実現するために、規則配列されていることが好ましい。規則配列としては、六角格子、斜方格子、正方格子、矩形格子、平行体格子等の格子状に配列されていることが好ましい。また、格子形状ではなく、直線上に配列した線状を並列に形成したものでもよい。この場合、フィルムの幅方向を斜行するように線が存在していることが好ましい。線間の距離は特に制限はされず、規則的であってもランダムであってもよいが、規則性があることが実用上好ましい。
一方、第２導電粒子群２０における導電粒子２は、端子への捕捉をより高める観点から第２領域Ｒ２に分散して存在していることが好ましい。ここで、“分散して存在している”とは、規則性なくランダムな状態で存在していることを意味する。ランダムな状態を形成するには、例えば、絶縁性バインダ１に導電粒子２を投入して、市販の遊星型攪拌装置（あわとり練太郎、（株）シンキー）などを用いて混合すればよい。
（絶縁性バインダの８０℃溶融粘度）
後述する絶縁性バインダ１の８０℃溶融粘度は、第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とで同じであってもよく、相違していてもよいが、厚み方向で異なっていることが好ましい。特に第２導電粒子群２０を包含している第２領域Ｒ２よりも、第１導電粒子群１０を包含している第１領域Ｒ１の８０℃溶融粘度が大きいことが、導電粒子を端子へ捕捉させる観点からは、特に好ましい。第１導電粒子群１０と第２導電粒子群２０とが、別体の層として存在している場合、第１導電粒子群１０は８０℃溶融粘度の異なる層の界面に存在してもよい。なお、８０℃溶融粘度ではなく、最低溶融粘度が同様の傾向を示してもよい。
導電粒子を含有する層において、前述したように絶縁性バインダの８０℃溶融粘度が高いほど、導電粒子が接続時の樹脂の流動の影響を受けにくくなるため、導電粒子を端子へ捕捉させる観点から、８０℃溶融粘度が高いことが望ましい。具体的には、特に制限はないが、２００００Ｐａ・ｓ以上であってもよい。また、一例として、第１導電粒子群１０を包含している第１領域Ｒ１の８０℃溶融粘度は、１０００〜２００００Ｐａ・ｓ、より好ましくは２０００〜８０００Ｐａ・ｓであり、第２導電粒子群２０を包含している第２領域Ｒ２の８０℃溶融粘度は、５００〜２００００Ｐａ・ｓ、より好ましくは１０００〜５０００Ｐａ・ｓである。ここで、８０℃溶融粘度は、回転式レオメータ（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社）を用い、昇温速度１０℃／分、測定時の力１Ｎ一定、使用測定プレート直径８ｍｍ、という条件により測定し、８０℃での値から求めることができる。
（絶縁性バインダの組成）
上述のように、導電粒子２の存在状態の区別の要素となりうる絶縁性バインダ１としては、従来の異方性導電フィルムで用いられている公知の絶縁性バインダを使用することができる。このような絶縁性バインダとしては、公知の熱重合性もしくは光重合性組成物を使用することができる。これらの重合性組成物には、膜形成樹脂やシランカップリング剤を含有させることが好ましい。膜形成樹脂としては、フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂等を挙げることができ、これらの２種以上を併用することができる。これらの中でも、成膜性、加工性、接続信頼性の観点から、フェノキシ樹脂を好ましく使用することができる。また、シランカップリング剤としては、エポキシ系シランカップリング剤、アクリル系シランカップリング剤等を挙げることができる。これらのシランカップリング剤は、主としてアルコキシシラン誘導体である。
更に、これらの重合性組成物には、必要に応じて充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤（顔料、染料）、有機溶剤、イオンキャッチャー剤等を配合することができる。特に、重合性組成物の粘度調整のために、平均粒子径が１０〜５０ｎｍのシリカフィラを配合させることが好ましい。このようなシリカフィラの重合性組成物への配合割合は、所期の粘度に応じて適宜決定することができる。
（熱重合性組成物）
熱重合性組成物としては、（メタ）アクリレート化合物あるいはエポキシ化合物と、熱カチオン、アニオン若しくはラジカル重合性開始剤とを含有する熱重合性組成物が挙げられる。必要に応じ、光重合開始剤を含有してもよい。
ここで、（メタ）アクリレート化合物としては、従来公知の（メタ）アクリレートモノマーを使用することができる。例えば、単官能（メタ）アクリレート系モノマー、二官能以上の多官能（メタ）アクリレート系モノマーを使用することができる。本発明においては、異方性導電接続時に絶縁性バイダを熱硬化できるように、（メタ）アクリレート系モノマーの少なくとも一部に多官能（メタ）アクリレート系モノマーを使用することが好ましい。ここで、（メタ）アクリレートには、アクリレートとメタクリレートとが包含される。
また、エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、それらの変性エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などを挙げることができ、これらの２種以上を併用することができる。また、エポキシ化合物に加えてオキセタン化合物を併用してもよい。
熱ラジカル重合開始剤としては、例えば、有機過酸化物、アゾ系化合物等を挙げることができる。特に、気泡の原因となる窒素を発生しない有機過酸化物を好ましく使用することができる。
熱ラジカル重合開始剤の使用量は、少なすぎると硬化不良となり、多すぎると製品ライフの低下となるので、アクリレート化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
熱カチオン重合開始剤としては、エポキシ化合物の熱カチオン重合開始剤として公知のものを採用することができ、例えば、熱により酸を発生するヨードニウム塩、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、フェロセン類等を用いることができ、特に、温度に対して良好な潜在性を示す芳香族スルホニウム塩を好ましく使用することができる。
熱カチオン重合開始剤の配合量は、少なすぎても硬化不良となる傾向があり、多すぎても製品ライフが低下する傾向があるので、エポキシ化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
熱アニオン重合開始剤としては、エポキシ化合物の熱アニオン重合開始剤として公知のものを採用することができ、例えば、熱により塩基を発生する脂肪族アミン系化合物、芳香族アミン系化合物、二級又は三級アミン系化合物、イミダゾール系化合物、ポリメルカプタン系化合物、三フッ化ホウ素−アミン錯体、ジシアンジアミド、有機酸ヒドラジッド等を用いることができ、特に温度に対して良好な潜在性を示すカプセル化イミダゾール系化合物を好ましく使用することができる。
熱アニオン重合開始剤の配合量は、少なすぎても硬化不良となる傾向があり、多すぎても製品ライフが低下する傾向があるので、エポキシ化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
（光重合性組成物）
光重合性組成物としては、光カチオン、アニオン若しくはラジカル重合性組成物、好ましくは（メタ）アクリレート化合物と光ラジカル重合開始剤とを含有する光ラジカル重合性組成物、もしくはエポキシ化合物と光カチオン若しくはアニオン重合開始剤とを含有する光カチオン若しくはアニオン重合性組成物が挙げられる。
ここで、エポキシ化合物や（メタ）アクリレート化合物としては、熱重合性組成物で使用したものを適宜使用することができる。
光ラジカル重合開始剤としては、例えば、アセトフェノン系光重合開始剤、ベンジルケタール系光重合開始剤、リン系光重合開始剤等の公知の重合開始剤が挙げられる。
光ラジカル重合開始剤の使用量は、アクリレート化合物１００質量部に対し、少なすぎると重合が十分に進行せず、多すぎると剛性低下の原因となるので、好ましくは０．１〜２５質量部、より好ましくは０．５〜１５質量部である。
光カチオン重合開始剤としては、エポキシ化合物の光カチオン重合開始剤として公知のものを採用することができ、例えば、光により酸を発生するヨードニウム塩、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、フェロセン類等を用いることができ、特に、温度に対して良好な潜在性を示す芳香族スルホニウム塩を好ましく使用することができる。
光カチオン重合開始剤の配合量は、少なすぎても硬化不良となる傾向があり、多すぎても製品ライフが低下する傾向があるので、エポキシ化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
光アニオン重合開始剤としては、エポキシ化合物の光アニオン重合開始剤として公知のものを採用することができ、例えば、光により塩基を発生するアセトフェノン Ｏ−アロイルオキシム（acetophenone O-aroyloxime）、ニフェジピン(nifedipine)等を好ましく使用することができる。
光アニオン重合開始剤の配合量は、少なすぎても硬化不良となる傾向があり、多すぎても製品ライフが低下する傾向があるので、エポキシ化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
＜異方性導電フィルムの層構成＞
本発明の異方性導電フィルム１００は、単一の層から構成されていてもよく、複数の層が積層された多層から構成されていてもよい。
異方性導電フィルム１００が単層である場合、第１導電粒子群１０は、単層の異方性導電フィルム１００中で偏在している複数の導電粒子から構成されたものであり、その偏在している領域が第１領域Ｒ１ということになる。他方、第２導電粒子群２０は、単層の異方性導電フィルム１００中で分散している複数の導電粒子から構成されたものであり、その分散している領域が第２領域Ｒ２ということになる。
異方性導電フィルム１００が多層である場合、第１領域Ｒ１並びに第２領域Ｒ２はそれぞれ、第１導電粒子群含有層並びに第２導電粒子群含有層として把握することができる。
第１領域Ｒ１（第１導電粒子群含有層）並びに第２領域Ｒ２（第２導電粒子群含有層）の厚みとしては、導通信頼性を確実に保持する接着力を得るために、前者が好ましくは３〜７μｍ、より好ましくは３〜５μｍ、後者が好ましくは３〜２０μｍ、より好ましくは６〜１６μｍである。これらの領域（導電粒子群含有層）の厚み範囲は、後述の実施例における条件下での好ましい厚み範囲の一例であり、特に制限されるものではないが、各導電粒子群を構成する導電粒子の粒子径に応じて適宜変動させてもよく、接続する電子部品の種類や形状に応じて変動させてもよい。
＜＜図１以外の態様の異方性導電フィルム＞＞
以上、図１の態様の異方性導電フィルム１００について説明してきたが、本発明は、異方性導電フィルムの厚み方向において第１領域及び第２領域と互いに相違し且つ面方向に平行で導電粒子を含まない第３領域を更に有する異方性導電フィルムを包含する。この第３領域は、一般に円滑な樹脂流動を実現するための層である。このような態様の具体例を図２〜図４に示す。
即ち、図２の異方性導電フィルム２００は、第１領域Ｒ１、第２領域Ｒ２及び第３領域Ｒ３がこの順で配置されている態様であり、図３の異方性導電フィルム３００は、第２領域Ｒ２、第３領域Ｒ３及び第１領域Ｒ１がこの順で配置されている態様であり、図４の異方性導電フィルム４００は、第２領域Ｒ２、第１領域Ｒ１及び第３領域Ｒ３がこの順で配置されている態様である。
このような第３領域Ｒ３は、異方性導電フィルムが単層である場合には、導電粒子２が存在していない領域であり、多層である場合には、導電粒子を含有していない絶縁性バインダからなる絶縁層という位置づけとなる。ここで、第３領域Ｒ３を構成する絶縁性バインダは、第１領域Ｒ１及び第２領域Ｒ２について既に説明した熱又は光重合性組成物から構成することができる。
また、本発明は、更に、絶縁性バインダ中に更に複数の導電粒子から構成される第３導電粒子群３０が含まれ、図５に示すように、第３導電粒子群３０が、異方性導電フィルム５００の厚み方向において第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２と互いに相違し且つ面方向に平行な第４領域Ｒ４に存在している異方性導電フィルムを包含する。
即ち、図５の異方性導電フィルム５００は、第３導電粒子群３０が存在している第４領域Ｒ４、第１導電粒子群１０が存在している第１領域Ｒ１及び第２導電粒子群２０が存在している第２領域Ｒ２がこの順で配置されている態様である。ここで、第３導電粒子群３０は、少なくとも第１導電粒子群１０とは、導電粒子２の存在状態が互いに相違していることが必要である。他方、第２導電粒子群２０とは、導電粒子２の存在状態が互いに同じであってもよいが、相違していることが好ましい。
このような第４領域Ｒ４は、異方性導電フィルムが単層である場合には、導電粒子２が存在している領域であり、多層である場合には、導電粒子を含有している絶縁性バインダからなる第３導電粒子群含有層という位置づけとなる。ここで、第４領域Ｒ４を構成する絶縁性バインダは、第１領域Ｒ１及び第２領域Ｒ２について既に説明した熱又は光重合性組成物から構成することができる。
なお、図５の態様において、導電粒子２の個数密度に関し、捕捉性をより向上させる観点から第３導電粒子群３０は好ましくは３０００〜１００００個／ｍｍ2、より好ましくは３０００〜５０００個／ｍｍ2である。また、導電粒子２の種類、平均粒子径、硬さ、表面材質などは上述の第２導電粒子群２０と略同等の取り扱いになる。
＜＜異方性導電フィルムの製造方法＞＞
本発明の図１の単層タイプの異方性導電フィルムは、例えば、同一の樹脂組成で第１導電粒子群を備える層や第２導電粒子群を備える層を作製したのちに、熱ラミネートをして積層して得ることができる。また、第２導電粒子群を公知の塗布方法で得たのちに、溶媒の乾燥条件を適宜調整し、溶媒含有量が多い状態でフィルムの一方に導電粒子を沈降させ、且つ第１導電粒子群を散布ないしは転写させ、埋め込むなどの操作をした後に、乾燥を再度行うことで製造することができる。
また、本発明の図１の多層タイプの異方性導電フィルム１００は、まず、絶縁性バインダに導電粒子を常法に従って分散させたものを剥離フィルムに塗布し乾燥することにより第２導電粒子群含有層を形成する。それとは別に、絶縁性バインダを剥離フィルムに塗布し、乾燥して粘着層を形成した後、その表面に導電粒子を単層で保持させて第１導電粒子群含有層を形成する。次に、第２導電粒子群含有層に対し、第１導電粒子群含有層の導電粒子保持面を配置し、全体を貼り合わせることにより製造することができる。ここで、粘着層に導電粒子を保持させる手法としては、従来公知の手法を利用することができる。例えば、粘着層に導電粒子を直接散布することにより第１導電粒子群含有層を形成することができる。あるいは延伸用樹脂層に導電粒子を単層で付着させた後に二軸延伸させ、その延伸させたフィルムに粘着層を押圧して導電粒子を粘着層に転写することにより第１導電粒子群含有層を形成することもできる。また、転写型を使用して粘着層に導電粒子を保持させることもできる。本発明の異方性導電フィルムを転写型を使用して製造する例を以下に説明する。
図１に示した多層タイプの異方性導電フィルム１００は、以下の工程Ａ〜Ｄに従って製造することができる。
まず、複数の凹部が形成された転写型の凹部に導電粒子を入れる（工程Ａ）。続いて、転写型内の導電粒子に、重合性化合物と重合開始剤と必要に応じて絶縁フィラとを含有する重合性組成物を押圧することにより導電粒子が転写された第１導電粒子群含有層を形成する（工程Ｂ）。次に第１導電粒子群含有層とは別に、重合性化合物と重合開始剤とを含有する重合性組成物に導電粒子を常法により混合したものを成膜することにより第２導電粒子群含有層を形成する（工程Ｃ）。第１導電粒子群含有層の導電粒子転写面に第２導電粒子群含有層を配置し、全体を貼り合わす（工程Ｄ）ことにより図１の異方性導電フィルム１００を得ることができる。
工程Ｂの押圧を調整することにより、導電粒子の第１導電粒子群含有層への埋入の程度を変化させることができる。押圧の程度を大きくすることにより導電粒子の埋入の程度が大きくなり、最終的には完全に第１導電粒子群含有層中に完全に埋入させることができる。
なお、転写型を用いた図１の異方性導電フィルムの製造方法に準じ、図２〜５の異方性導電フィルムを製造することができる。
（転写型）
本発明の製造方法で使用する転写型としては、例えば、シリコン、各種セラミックス、ガラス、ステンレススチールなどの金属等の無機材料や、各種樹脂等の有機材料などに対し、フォトリソグラフ法等の公知の開口形成方法によって開口を形成したものを使用することができる。また、転写型は、板状、ロール状等の形状をとることができる。
転写型の凹部の形状としては、円柱状、四角柱等の柱形状、円錐台、角錐台、円錐形、四角錐形等の錐体形状等を例示することができる。
凹部の配列としては、導電粒子にとらせる配列に応じて格子状、千鳥格子状等とすることができる。
凹部の深さに対する導電粒子の平均粒子径の比（＝導電粒子の平均粒子径／開口の深さ）は、転写性向上と導電粒子保持性とのバランスから、好ましくは０．４〜３．０、より好ましくは０．５〜１．５である。なお、転写型の凹部の径と深さは、レーザー顕微鏡で測定することができる。
凹部の開口径の導電粒子の平均粒子径に対する比（＝凹部の開口径／導電粒子の平均粒子径）は、導電粒子の収容のしやすさ、重合性組成物の押し込みやすさ等のバランスから、好ましくは１．１〜２．０、より好ましくは１．３〜１．８である。
なお、凹部の開口径よりもその底径が小さい場合には、底径は導電粒子の平均粒子径の１．１倍以上２倍未満とし、開口径を導電粒子の平均粒子径の１．３倍以上３倍未満とすることが好ましい。
＜＜接続構造体＞＞
本発明の異方性導電フィルムは、ＩＣチップ、ＩＣモジュール、ＦＰＣなどの第１電子部品と、ＦＰＣ、ガラス基板、リジッド基板、セラミック基板などの第２電子部品とを異方性導電接続する際に好ましく適用することができる。ＩＣチップ、ＩＣモジュールなどをスタックして異方性導電接続してもよい。このようにして得られる接続構造体も本発明の一部である。
異方性導電フィルムを用いた電子部品の接続方法としては、例えば、各種基板などの第２電子部品に対し、異方性導電フィルムを粘着層側から仮貼りし、仮貼りされた異方性導電フィルムに対し、ＩＣチップ等の第１電子部品を搭載し、熱圧着する方法が挙げられる。ＵＶ等のエネルギー線を照射しながら圧着してもよく、エネルギー線の照射と熱圧着とを併用してもよい。
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。なお、後出の表１の「第１導電粒子群含有層」は、比較例１、２については「導電粒子含有層」と読み替えるものとする。
実施例１＜図１の多層タイプの異方性導電フィルムの製造＞
（第２導電粒子群含有層の形成）
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）４５質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）４５質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、シランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部、及び導電粒子(積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、粒径３μｍ)５質量部を混合することにより、導電粒子が分散している熱重合性組成物を調整した。この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍの剥離ＰＥＴフィルム上にバーコータを用いて表１の厚み（４μｍ）となるように塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させることにより、ＰＥＴフィルム上に導電粒子がランダムに分散している第２導電粒子群含有層を形成した。この第２導電粒子群含有層について、それに含まれる導電粒子の個数密度（個／ｍｍ2)を計測すると共に、回転式レオメータ（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社）を用いて昇温速度１０℃／分、測定時の力１Ｎ一定、使用測定プレート直径８ｍｍ、という条件により溶融粘度を測定し、その８０℃での溶融粘度値に基づく流動性ランクを表１に示す。
流動性ランク
Ａ： 溶融粘度値が２００００Ｐａ・ｓ以上である場合
Ｂ： 溶融粘度値が１００００Ｐａ・ｓ以上２００００Ｐａ・ｓ未満である場合
Ｃ： 溶融粘度値が３０００Ｐａ・ｓ以上１００００Ｐａ・ｓ未満である場合
Ｄ： 溶融粘度値が３０００Ｐａ・ｓ未満である場合
（第１導電粒子群含有層の形成）
一方、正方格子パターンに対応した凸部の配列パターンを有する金型を作成し、その金型に、公知の透明性樹脂のペレットを溶融させたものを流し込み、冷やして固めることで、表１の密度（導電粒子の個数密度に対応）の正方格子パターンの凹部を有する樹脂製の転写型を作製した。この転写型の凹部に導電粒子(積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、粒径３μｍ)を充填した。
それとは別に、フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）３５質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）２５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）３５質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、及びシランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部を含有する熱重合性組成物を調製し、この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させて得た表１の厚み（３μｍ）の粘着層を作成した。この粘着層を５０℃、０．５ＭＰａという条件で転写型の導電粒子収容面に押圧することにより、導電粒子が転写された第１導電粒子群含有層を形成し、転写型から剥離した。この第１導電粒子群含有層に含まれる導電粒子の個数密度（個／ｍｍ2)と、上記と同様の手法で求めた８０℃での溶融粘度値に基づく流動性ランクとを表１に示す。
（異方性導電フィルムの製造）
第１導電粒子群含有層の導電粒子転写面に、第２導電粒子群含有層を対向させ、これらを５０℃、０．２ＭＰａという条件で貼り合わすことで図１の異方性導電フィルムを製造した。
実施例２＜図２の多層タイプの異方性導電フィルムの製造＞
（第１導電粒子群含有層の形成）
熱重合性組成物を、フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）４０質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）１５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）４０質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、及びシランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部から調製したこと以外は実施例１と同様に第１導電粒子群含有層を作成した。
（第２導電粒子群含有層の形成）
第２導電粒子群含有層は、実施例１と同様に作成した。
（導電粒子非含有の絶縁層の形成）
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）３５質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）５５質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、及びシランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部を含有する熱重合性組成物を調製し、この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させて得た表１の厚み（７μｍ）の絶縁層を作成した。
（異方性導電フィルムの製造）
第１導電粒子群含有層の導電粒子転写面に、第２導電粒子群含有層、続いて絶縁層を対向させ、これらを５０℃、０．２ＭＰａという条件で貼り合わすことで図２の異方性導電フィルムを製造した。
実施例３＜図３の多層タイプの異方性導電フィルムの製造＞
（第１導電粒子群含有層の形成）
実施例１と同様に、第１導電粒子群含有層を作成した。
（第２導電粒子群含有層の形成）
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）４０質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）１５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）４０質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、シランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部、及び導電粒子(積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、粒径３μｍ)５質量部を混合することにより、導電粒子が分散している熱重合性組成物を調整した。この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍの剥離ＰＥＴフィルム上にバーコータを用いて表１の厚み（５μｍ）となるように塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させることにより、ＰＥＴフィルム上に導電粒子がランダムに分散している第２導電粒子群含有層を形成した。
（導電粒子非含有の絶縁層の形成）
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）４０質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）１５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）４０質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、及びシランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部を含有する熱重合性組成物を調製し、この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させて得た表１の厚み（６μｍ）の絶縁層を作成した。
（異方性導電フィルムの製造）
第１導電粒子群含有層の導電粒子転写面に、絶縁層、続いて第２導電粒子群含有層を対向させ、これらを５０℃、０．２ＭＰａという条件で貼り合わすことで図３の異方性導電フィルムを製造した。
実施例４＜図４の多層タイプの異方性導電フィルムの製造＞
（第１導電粒子群含有層の形成）
実施例１と同様に、第１導電粒子群含有層を作成した。
（第２導電粒子群含有層の形成）
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）３５質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）２５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）３５質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、シランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部、及び導電粒子(積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、粒径３μｍ)５質量部を混合することにより、導電粒子が分散している熱重合性組成物を調整した。この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍの剥離ＰＥＴフィルム上にバーコータを用いて表１の厚み（４μｍ）となるように塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させることにより、ＰＥＴフィルム上に導電粒子がランダムに分散している第２導電粒子群含有層を形成した。
（導電粒子非含有の絶縁層の形成）
実施例２と同様に絶縁層を作成した。
（異方性導電フィルムの製造）
絶縁層に、第１導電粒子群含有層をその非導電粒子転写面側から対向させ、続いて第２導電粒子群含有層を対向させ、これらを５０℃、０．２ＭＰａという条件で貼り合わすことで図４の異方性導電フィルムを製造した。
実施例５＜図５の多層タイプの異方性導電フィルムの製造＞
（第１導電粒子群含有層の形成）
実施例１と同様に、第１導電粒子群含有層を作成した。
（第２導電粒子群含有層の形成）
層厚を５μｍから６μｍに変更すること以外、実施例３と同様に第２導電粒子群含有層を形成した。
（第３導電粒子群含有層の形成）
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）４０質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）１５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）４０質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、シランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部、及び導電粒子(積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、粒径３μｍ)５質量部を混合することにより、導電粒子が分散している熱重合性組成物を調整した。この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍの剥離ＰＥＴフィルム上にバーコータを用いて表１の厚み（５μｍ）となるように塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させることにより、ＰＥＴフィルム上に導電粒子がランダムに分散している第３導電粒子群含有層を形成した。
（異方性導電フィルムの製造）
第１導電粒子群含有層の片面に第２導電粒子群含有層を、他面に第３導電粒子群含有層を対向させ、これらを５０℃、０．２ＭＰａという条件で貼り合わすことで図５の異方性導電フィルムを製造した。
比較例１＜図６の異方性導電フィルムの製造＞
（導電粒子含有層の形成）
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）４０質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）１５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）４０質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、シランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部、及び導電粒子(積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、粒径３μｍ)３０質量部を混合することにより、導電粒子が分散している熱重合性組成物を調整した。この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍの剥離ＰＥＴフィルム上にバーコータを用いて表１の厚み（６μｍ）となるように塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させることにより、ＰＥＴフィルム上に導電粒子がランダムに分散している導電粒子含有層を形成した。
(絶縁層の形成)
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）３５質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）５５質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、及びシランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部を混合することにより、熱重合性組成物を調整した。この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍの剥離ＰＥＴフィルム上にバーコータを用いて表１の厚み（８μｍ）となるように塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させることにより、ＰＥＴフィルム上に絶縁層を形成した。
（異方性導電フィルムの製造）
導電粒子含有層と絶縁層とを対向させ、これらを５０℃、０．２ＭＰａという条件で貼り合わすことで図６の異方性導電フィルムを製造した。なお、図６において、図番６０は異方性導電フィルムであり、６１は熱硬化型の絶縁性樹脂層であり、６２は熱硬化型の絶縁性バインダであり、６３は導電粒子であり、６４は熱硬化型の導電粒子含有層である。
比較例２＜図７の異方性導電フィルムの製造＞
（導電粒子含有層の形成）
正方格子パターンに対応した凸部の配列パターンを有する金型を作成し、その金型に、公知の透明性樹脂のペレットを溶融させたものを流し込み、冷やして固めることで、表１の密度（導電粒子の個数密度に対応）の正方格子パターンの凹部を有する樹脂製の転写型を作製した。この転写型の凹部に導電粒子(積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、粒径３μｍ)を充填した。
それとは別に、フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）６５質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）５質量部、（メタ）アクリル系化合物（新中村化学工業（株）、Ａ−ＬＥＮ−１０）２５質量部、光ラジカル重合開始剤ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９（ＢＡＳＦジャパン（株））３質量部、及びシランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部を含有する光重合性組成物を調製し、この光重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させて得た表１の厚み（３μｍ）の粘着層を作成した。この粘着層を５０℃、０．５ＭＰａという条件で転写型の導電粒子収容面に押圧することにより、導電粒子が転写された導電粒子含有層を形成し、転写型から剥離した。なお、この導電粒子含有層の溶融粘度測定は、流動性が低すぎるため測定ができなかった。
(絶縁層の形成)
フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学（株）、ＹＰ−５０）３５質量部、シリカフィラ（日本アエロジル（株）、アエロジルＲ８０５）５質量部、液状エポキシ樹脂（三菱化学（株）、ｊＥＲ８２８）５５質量部、熱カチオン重合開始剤（三新化学工業（株）、ＳＩ−６０Ｌ）３質量部、及びシランカップリング剤（信越化学工業（株）、ＫＢＭ−４０３）２質量部を混合することにより、熱重合性組成物を調整した。この熱重合性組成物をフィルム厚さ５０μｍの剥離ＰＥＴフィルム上にバーコータを用いて表１の厚み（１１μｍ）となるように塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させることにより、ＰＥＴフィルム上に絶縁層を形成した。
（異方性導電フィルムの製造）
導電粒子含有層と絶縁層とを対向させ、これらを５０℃、０．２ＭＰａという条件で貼り合わせ、波長３６５ｎｍ、積算光量４０００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射することで図７の異方性導電フィルムを製造した。なお、図７において、図番７０は異方性導電フィルムであり、７１は絶縁性樹脂層であり、７２は光硬化型の絶縁性バインダであり、７３は導電粒子であり、７４は光硬化型の導電粒子含有層である。
＜評価＞
実施例１〜５及び比較例１〜２の異方性導電フィルムについて、以下の評価用ＩＣとガラス基板とを以下の条件の熱圧着接続により（比較例２については、以下のＵＶ照射併用）異方性導電接続して評価用接続構造体を作成した。
評価用ＩＣ：外径＝１．８ｍｍ×２０ｍｍ×０．２ｍｍ、金バンプ仕様＝１５μｍ（高）×１５μｍ（幅）×１００μｍ（長）（バンプ間ギャップ１５μｍ）
ＩＴＯコーティング配線付ガラス基板：外径＝３０ｍｍ×５０ｍｍ×０．５ｍｍ
熱圧着接続：ＩＣチップ側から、１５０℃で８０ＭＰａ、５秒間の熱圧着。
ＵＶ照射接続：１００℃で８０ＭＰａの圧力で５秒間熱圧着する一方で、熱圧着開始後４秒後に、紫外線照射装置（オムロン（株）、ＺＵＶ−Ｃ３０Ｈ）からｉ線を１秒間照射。
作成したこれらの評価用接続構造体について、（ａ）初期導通性、（ｂ）導通信頼性、（ｃ）ショート発生率、（ｄ）粒子捕捉性を、それぞれ以下に説明するように評価した。得られた結果を表１に示す。
（ａ）初期導通性
得られた評価用接続構造体の導通抵抗を、デジタルマルチメータを用いて４端子法で２ｍＡの電流を通電したときの値を測定し、以下の基準で評価した。
（評価基準）
ＯＫ（良好）：測定した抵抗値が１Ω未満である場合
ＮＧ（不良）：測定した抵抗値が１Ω以上である場合
（ｂ）導通信頼性
得られた評価用接続構造体を、温度８５℃、湿度８５％ＲＨの恒温槽に５００時間おいた後の導通抵抗を、初期導通性と同様に測定し、以下の基準で評価した。
（評価基準）
ＯＫ（良好）：測定した抵抗値が５Ω未満である場合
ＮＧ（不良）：測定した抵抗値が５Ω以上である場合
（ｃ）ショート発生率
接続構造体を作成する際に、評価用ＩＣを以下のＩＣ（７．５μｍスペースの櫛歯ＴＥＧ（ｔｅｓｔ ｅｌｅｍｅｎｔ ｇｒｏｕｐ））に変更した。得られた接続構造体についてショート発生率をデジタルマルチメータを用いて測定し、以下の基準で評価した。
外径 １．５ｍｍ×１３ｍｍ
厚み ０．５ｍｍ
バンプ仕様 金メッキ、高さ１５μｍ、サイズ２５μｍ×１４０μｍ、バンプ間ギャップ７．５μｍ
（評価基準）
ＯＫ（良好）：ショート発生率が、５０ｐｐｍ未満である場合
ＮＧ（不良）：ショート発生率が、５０ｐｐｍ以上である場合
（ｄ）粒子捕捉性
接続に使用するＩＣのバンプサイズを１１μｍ×９５μｍに変更する以外は、初期導通性および導通信頼性と同様の条件で接続した。接続後の端子をガラス基板側から金属顕微鏡を用いて観察し、圧痕数をカウントすることで粒子の捕捉性を判定した。観察したバンプ個数はＮ＝３００で、最少の捕捉数（圧痕数）を示すバンプで評価した。判定基準を以下に示す。
（評価基準）
Ａ（非常に良好）：圧痕数が１０個以上
Ｂ（良好）：圧痕数が５個以上、１０個未満
Ｃ（普通）：圧痕数が３個以上、５個未満
Ｄ（不良）：圧痕数が３個未満
Figure 0006834323
表１から分かるように、実施例１〜５の異方性導電フィルムは、いずれの評価項目についても良好な結果を示した。なお、実施例４の異方性導電フィルムの場合、８０℃における溶融粘度の流動性ランクがどちらもＡ評価であったためか、第１導電粒子群含有層および第２導電粒子群含有層の両層について、初期導通性や導通信頼性の値が高めの傾向であったが、実用上問題のないレベルであった。
それに対し、比較例１の異方性導電フィルムの場合、導電粒子含有層が二層になっておらず、そのため、初期導通性と導通信頼性とを確保すべく導電粒子含有層の導電粒子の個数密度を高くせざるを得ず、その結果、ショート発生率についてはＮＧ評価であり、粒子捕捉性についてはＤ評価であった。また、比較例２の異方性導電フィルムの場合、導電粒子含有層が二層になっておらず、そのため、導電粒子含有層の流動性を抑制すべく、光硬化させたので、導通信頼性についてはＮＧ評価であった。
本発明の異方性導電フィルムは、ＩＣチップなどの電子部品の配線基板への異方性導電接続に有用である。電子部品の配線は狭小化が進んでおり、本発明は、狭小化した電子部品を異方性導電接続する場合に特に有用となる。
１ 絶縁性バインダ
２ 導電粒子
１０ 第１導電粒子群
２０ 第２導電粒子群
３０ 第３導電粒子群
６０、７０、１００、２００、３００、４００、５００ 異方性導電フィルム
６１、７１ 絶縁性樹脂層
６２、７２ 絶縁性バインダ
６３、７３ 導電粒子
６４、７４ 導電粒子含有層
Ｒ１ 第１領域
Ｒ２ 第２領域
Ｒ３ 第３領域
Ｒ４ 第４領域

Claims (12)

  1. 絶縁性バインダ中にそれぞれ複数の導電粒子から構成される第１導電粒子群と第２導電粒子群とが含まれている異方性導電フィルムであって、
    第１導電粒子群と第２導電粒子群とはそれぞれ、異方性導電フィルムの厚み方向において互いに相違し且つ面方向に平行な第１領域と第２領域とに存在しており、
    第１導電粒子群と第２導電粒子群とは、導電粒子の存在状態が互いに相違しており、
    第１導電粒子群を構成する各導電粒子は、第１領域において異方性導電フィルムの表面から略同一の距離に存在している異方性導電フィルム。
  2. 第１導電粒子群を構成する各導電粒子は、異方性導電フィルムを平面視したときに互いに独立的に存在している請求項１記載の異方性導電フィルム。
  3. 第１導電粒子群を構成する各導電粒子が格子状に規則配列している請求項２記載の異方性導電フィルム。
  4. 第２導電粒子群を構成する各導電粒子は、第２領域に分散して存在している請求項１〜３のいずれかに記載の異方性導電フィルム。
  5. 異方性導電フィルムの厚み方向において第１領域及び第２領域と互いに相違し且つ面方向に平行で導電粒子を含まない第３領域を更に有する請求項１〜４のいずれかに記載の異方性導電フィルム。
  6. 第１領域、第２領域及び第３領域が、この順で配置されている請求項５記載の異方性導電フィルム。
  7. 第１領域、第３領域及び第２領域が、この順で配置されている請求項５記載の異方性導電フィルム。
  8. 第２領域、第１領域及び第３領域が、この順で配置されている請求項５記載の異方性導電フィルム。
  9. 絶縁性バインダ中に更に複数の導電粒子から構成される第３導電粒子群が含まれている請求項１〜４のいずれかに記載の異方性導電フィルムであって、
    第３導電粒子群は、異方性導電フィルムの厚み方向において第１領域と第２領域と互いに相違し且つ面方向に平行な第４領域に存在している異方性導電フィルム。
  10. 第４領域、第１領域及び第２領域が、この順で配置されている請求項９記載の異方性導電フィルム。
  11. 請求項１〜１０のいずれかに記載の異方性導電フィルムで第１電子部品を第２電子部品に異方性導電接続した接続構造体。
  12. 請求項１〜１０のいずれかに記載の異方性導電フィルムで第１電子部品を第２電子部品に異方性導電接続する、接続構造体の製造方法。
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