JP7352114B2 - フィラー含有フィルム - Google Patents
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Description
フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して凹みを有するフィラー含有フィルムを提供し、特に、この凹みにおいて、フィラーの周りの樹脂層の表面が前記接平面に対して欠けているか、又はフィラー直上の樹脂層の樹脂量が、該フィラー直上の樹脂層の表面が前記接平面にあるとしたときに比して少なくなっているフィルムを提供する。
フィラー分散層を形成する工程が、フィラーを樹脂層の表面に保持させる工程と、
樹脂層表面に保持させたフィラーを該樹脂層に押し込む工程を有し、
フィラーを樹脂層の表面に保持させる工程において、フィラーが分散した状態でフィラーを樹脂層の表面に保持させ、
フィラーを樹脂層に押し込む工程において、フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して凹みを有するように、フィラーを押し込むときの樹脂層の粘度、押込速度又は温度を調整するフィラー含有フィルムの製造方法を提供し、特に、この凹みとして、フィラーの周りの樹脂層の表面が前記接平面に対して欠けている状態か、又はフィラー直上の樹脂層の樹脂量が、該フィラー直上の樹脂層の表面が前記接平面にあるとしたときに比して少ない状態が形成されるようにするフィラー含有フィルムの製造方法を提供する。
図1Aは、本発明の一実施例のフィラー含有フィルム10Aのフィラーの配置を説明する平面図であり、図1BはそのX-X断面図である。このフィラー含有フィルム10Aは、異方性導電フィルムとして使用されるもので、フィラー1として導電粒子を絶縁性の樹脂層2に分散させたものである。
本発明におけるフィラーの分散状態には、フィラー1がランダムに分散している状態も規則的な配置に分散している状態も含まれる。どちらの場合においても、フィルム厚方向の位置が揃っていることが捕捉安定性の点から好ましい。ここで、フィルム厚方向のフィラー1の位置が揃っているとは、フィルム厚方向の単一の深さにフィラー1の位置が揃っていることに限定されず、樹脂層2の表裏の界面又はその近傍のそれぞれにフィラー1が存在している態様を含む。
面積占有率(%)=[平面視におけるフィラーの個数密度]×[フィラー1個の平面視面積の平均]×100
本発明においてフィラー1は、フィラー含有フィルムの用途に応じて、公知の無機系フィラー(金属、金属酸化物、金属窒化物など)、有機系フィラー(樹脂粒子、ゴム粒子など)、有機系材料と無機系材料が混在したフィラー(例えば、コアが樹脂材料で形成され、表面が金属メッキされている粒子(金属被覆樹脂粒子)、導電粒子の表面に絶縁性微粒子を付着させたもの、導電粒子の表面を絶縁処理したもの等)から、硬さ、光学的性能などの用途に求められる性能に応じて適宜選択される。例えば、光学フィルムや艶消しフィルムでは、シリカフィラー、酸化チタンフィラー、スチレンフィラー、アクリルフィラー、メラミンフィラーや種々のチタン酸塩等を使用することができる。コンデンサー用フィルムでは、酸化チタン、チタン酸マグネシウム、チタン酸亜鉛、チタン酸ビスマス、酸化ランタン、チタン酸カルシウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸鉛及びこれらの混合物等を使用することができる。接着フィルムではポリマー系のゴム粒子、シリコーンゴム粒子等を含有させることができる。異方性導電フィルムでは導電粒子を含有させる。導電粒子としては、ニッケル、コバルト、銀、銅、金、パラジウムなどの金属粒子、ハンダなどの合金粒子、金属被覆樹脂粒子、表面に絶縁性微粒子が付着している金属被覆樹脂粒子などが挙げられる。2種以上を併用することもできる。中でも、金属被覆樹脂粒子が、接続された後に樹脂粒子が反発することで端子との接触が維持され易くなり、導通性能が安定する点から好ましい。また、導電粒子の表面には公知の技術によって、導通特性に支障を来さない絶縁処理が施されていてもよい。上述の用途別に挙げたフィラーは、当該用途に限定されるものではなく、必要に応じて他の用途のフィラー含有フィルムが含有してもよい。また、各用途のフィラー含有フィルムでは、必要に応じて2種以上のフィラーを併用することができる。
(樹脂の粘度)
本発明において樹脂層2の最低溶融粘度は、特に制限はなく、フィラー含有フィルムの用途や、フィラー含有フィルムの製造方法等に応じて適宜定めることができる。例えば、上述の凹み2b、2cを形成できる限り、フィラー含有フィルムの製造方法によっては1000Pa・s程度とすることもできる。一方、フィラー含有フィルムの製造方法として、フィラーを樹脂層の表面に所定の配置で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込む方法を行うとき、樹脂層がフィルム成形を可能とする点から樹脂の最低溶融粘度を1100Pa・s以上とすることが好ましい。
本発明のフィラー含有フィルムでは、樹脂層2の層厚Laとフィラー1の粒子径Dとの比(La/D)が0.6~10が好ましい。ここで、フィラー1の粒子径Dは、その平均粒子径を意味する。樹脂層2の層厚Laが大き過ぎるとフィラー含有フィルムの物品への圧着時にフィラーが位置ズレしやすくなる。そのため、フィラー含有フィルムを光学フィルムとした場合には、光学特性にばらつきが生じる。また、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時に端子における導電粒子の捕捉性が低下する。この傾向はLa/Dが10を超えると顕著である。そこでLa/Dは8以下がより好ましく、6以下が更により好ましい。反対に樹脂層2の層厚Laが小さすぎてLa/Dが0.6未満となると、フィラー1を樹脂層2によって所定の粒子分散状態あるいは所定の配列に維持することが困難となる。そのため、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合において、特に、接続する端子が高密度COGのときには、絶縁性樹脂層2の層厚Laと導電粒子1の粒子径Dとの比(La/D)は、好ましくは0.8~2である。一方、接続する電子部品のバンプレイアウトなどによりショート発生のリスクが低いと考えられる場合には、比(La/D)の下限に関し、0.25以上としてもよい。
本発明において樹脂層2は、熱可塑性樹脂組成物、高粘度粘着性樹脂組成物、硬化性樹脂組成物から形成することができる。樹脂層2を構成する樹脂組成物は、フィラー含有フィルムの用途に応じて適宜選択され、また、樹脂層2を絶縁性とするか否かもフィラー含有フィルムの用途に応じて決定される。
本発明のフィラー含有フィルムでは、樹脂層2の厚さ方向におけるフィラー1の位置は前述のように、フィラー1が樹脂層2から露出していてもよく、露出することなく樹脂層2内に埋め込まれていても良いが、樹脂層の凹み2b、2cが形成されている表面2aの、隣接するフィラー間の中央部における接平面2pからのフィラーの最深部の距離(以下、埋込量という)Lbと、フィラー1の粒子径Dとの比(Lb/D)(以下、埋込率という)が60%以上105%以下であることが好ましい。
埋込率(Lb/D)60%以上105%以下のフィラー1のより具体的な埋込態様としては、まず、図1Bに示したフィラー含有フィルム10Aのように、フィラー1が樹脂層2から露出するように埋込率60%以上100%未満で埋め込まれた態様をあげることができる。このフィラー含有フィルム10Aは、樹脂層2の表面のうち該樹脂層2から露出しているフィラー1と接している部分及びその近傍が、隣接するフィラー間の中央部の樹脂層の表面2aにおける接平面2pに対して擂り鉢状に凹んだ凹み2bを有している。
次に、本発明のフィラー含有フィルムのうち、埋込率(Lb/D)100%の態様としては、図2に示すフィラー含有フィルム10Bのように、フィラー1の周りに図1Bに示したフィラー含有フィルム10Aと同様の擂り鉢状の凹み2bを有し、樹脂層2から露出しているフィラー1の露出径Lcがフィラー1の粒子径Dよりも小さいもの、図3Aに示すフィラー含有フィルム10Cのように、フィラー1の露出部分の周りの凹み2bがフィラー1近傍で急激に現れ、フィラー1の露出径Lcとフィラーの粒子径Dとが略等しいもの、図4に示すフィラー含有フィルム10Dのように、樹脂層2の表面に浅い凹み2cがあり、フィラー1がその頂部1aの1点で樹脂層2から露出しているものをあげることができる。
本発明のフィラー含有フィルムのうち、埋込率100%を超える態様としては、図5に示すフィラー含有フィルム10Eのようにフィラー1が露出し、その露出部分の周りの樹脂層2に接平面2pに対する凹み2bがあるもの、図6に示すフィラー含有フィルム10Fのように、フィラー1が樹脂層2から露出せず(即ち、露出径Lc=0)、フィラー1の直上の樹脂層2の表面に接平面2pに対する凹み2cがあるものをあげることができる。
(第2の絶縁性樹脂層)
本発明のフィラー含有フィルムは、図10に示すフィラー含有フィルム10Hのように、フィラー分散層3の、樹脂層2の凹み2bが形成されている面に、該樹脂層2よりも好ましくは最低溶融粘度が低い第2の樹脂層4を積層してもよい。第2の樹脂層および後述する第3の樹脂層はフィラー分散層に分散しているフィラー1を含有しない層になる。また図11に示すフィラー含有フィルム10Iのように、フィラー分散層3の、樹脂層2の凹み2bが形成されていない面(凹みが形成されている面と反対側の面)に、該樹脂層2よりも最低溶融粘度が低い第2の樹脂層4を積層してもよい。
第2の樹脂層4と樹脂層2を挟んで反対側に第3の樹脂層が設けられていてもよい。第3の樹脂層も、フィラー含有フィルムの用途に応じて絶縁性又は導電性とすることができる。例えば、フィラー含有フィルムを、絶縁性の第3の樹脂層を有する異方性導電フィルムとした場合に、第3の樹脂層をタック層として機能させることができる。第3の樹脂層は、第2の樹脂層と同様に、電子部品の電極やバンプによって形成される空間を充填させるために設けてもよい。
フィラー含有フィルムの用途によっては、フィラー分散層を積層してもよく、積層したフィラー分散層間に、第2の樹脂層のようにフィラーを含有していない層を介在していてもよく、更に最外層に第2の樹脂層や第3の樹脂層を設けてもよい。
本発明のフィラー含有フィルムの製造方法は、フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を形成する工程を有する。このフィラー分散層を形成する工程は、フィラーを樹脂層表面に該フィラーが分散した状態で保持させる工程と、樹脂層に保持させたフィラーを該樹脂層に押し込む工程を有する。
本発明のフィラー含有フィルムは、従前のフィラー含有フィルムと同様に物品に貼り合わせて使用することができ、フィラー含有フィルムを貼り合わせることができれば物品に特に制限はない。フィラー含有フィルムの用途に応じた種々の物品に圧着により、好ましくは熱圧着により貼着することができる。この貼り合わせ時には光照射を利用してもよく、熱と光を併用してもよい。例えば、フィラー含有フィルムの樹脂層が、該フィラー含有フィルムを貼り合わせる物品に対して十分な粘着性を有する場合、フィラー含有フィルムの樹脂層を物品に軽く押し付けることによりフィラー含有フィルムが一つの物品の表面に貼着したフィルム貼着体を得ることができる。この場合に、物品の表面は平面に限られず、凹凸があってもよく、全体として屈曲していてもよい。物品がフィルム状又は平板状である場合には、圧着ローラーを用いてフィラー含有フィルムを物品に貼り合わせてもよい。これにより、フィラー含有フィルムのフィラーと物品を直接的に接合させることもできる。
実施例1~15、比較例1~3
(1)異方性導電フィルムの製造
表1A及び表1Bに示した配合で、絶縁性樹脂層、第2の絶縁性樹脂層及びタック層を形成する樹脂組成物をそれぞれ調製した。
各実施例1~15及び比較例1~3の異方性導電フィルムを、導電粒子を通る切断線で切断し、その断面を金属顕微鏡で観察した。また、導電粒子が異方性導電フィルムの表面に露出しているか、導電粒子が異方性導電フィルムのフィルム表面近傍にある実施例4~10、14、比較例2について、そのフィルム表面を金属顕微鏡で観察した。図12Aに実施例2の断面写真、図12Bに実施例3の断面写真を示し、図12Cに比較例3の断面写真、図13Aに実施例4の上面写真、図13Bに実施例8の上面写真を示す。
(1)で作製した実施例及び比較例の異方性導電フィルムに対し、以下のようにして(a)初期導通抵抗、(b)導通信頼性、(c)粒子捕捉性、(d)位置ズレを測定ないし評価した。結果を表2A及び表2Bに示す。
各実施例及び比較例の異方性導電フィルムを、接続に十分な面積で截断し、導通特性の評価用ICとガラス基板との間に挟み、加熱加圧(180℃、60MPa、5秒)して各評価用接続物を得、得られた評価用接続物の導通抵抗を4端子法で測定した。初期導通抵抗は実用上2Ω以下であることが好ましく、0.6Ω以下がより好ましい。
外形 1.8×20.0mm
厚み 0.5mm
バンプ仕様 サイズ30×85μm、バンプ間距離50μm、バンプ高さ15μm
ガラス材質 コーニング社製1737F
外形 30×50mm
厚み 0.5mm
電極 ITO配線
(a)で作製した評価用接続物を、温度85℃、湿度85%RHの恒温槽に500時間おいた後の導通抵抗を、初期導通抵抗と同様に測定した。導通信頼性は実用上6Ω以下であることが好ましく、4Ω以下がより好ましい。
粒子捕捉性の評価用ICを使用し、この評価用ICと、端子パターンが対応するガラス基板(ITO配線)とを、アライメントを6μmずらして加熱加圧(180℃、60MPa、5秒)し、評価用ICのバンプと基板の端子とが重なる6μm×66.6μmの領域の100個について導電粒子の捕捉数を計測し、最低捕捉数を求め、次の基準で評価した。実用上、B評価以上であることが好ましい。
外形 1.6×29.8mm
厚み 0.3mm
バンプ仕様 サイズ12×66.6μm、バンプピッチ22μm(L/S=12μm/10μm)、バンプ高さ12μm
A 5個以上
B 3個以上5個未満
C 3個未満
(c)と同様の評価用ICを使用し、この評価用ICと、端子パターンが対応するガラス基板(ITO配線)とを位置合わせして加熱加圧(180℃、60MPa、5秒)した。この場合、金属顕微鏡を用いて加熱加圧前の粒子ピッチと、加熱加圧後の粒子ピッチ(ガラス側からの圧痕観察から計測)をそれぞれ計測し、それぞれの平均を求め、次の式により粒子ギャップを計算し、次の基準で評価した。実用上、C評価以上であることが好ましい。
(式中、P1:加熱加圧後の粒子ピッチの平均、
P0:加熱加圧前の粒子ピッチの平均)
A 粒子ギャップ160%以下
B 粒子ギャップ160%超180%以下
C 粒子ギャップ180%超200%以下
D 粒子ギャップ200%超
(異方性導電フィルムの作製)
COG接続に使用する異方性導電フィルムについて、絶縁性樹脂層の樹脂組成がフィルム形成能と導通特性に及ぼす影響を調べるために、表3に示す配合で絶縁性樹脂層と第2の絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物を調製した。この場合、樹脂組成物の調製条件により樹脂組成物の最低溶融粘度を調整した。得られた樹脂組成物を使用して、実施例1と同様にして絶縁性樹脂層を形成し、その絶縁性樹脂層に導電粒子を押し込むことにより導電粒子分散層の単層からなる異方性導電フィルムを作製し、さらにその絶縁性樹脂層の導電粒子を押し込んだ側に第2の絶縁性樹脂層を積層して表4に示す異方性導電フィルムを作製した。この場合、導電粒子の配置は実施例1と同じものである。また、導電粒子の押し込み条件を適宜調整することにより、導電粒子は表4に示す埋込状態となった。
(a)初期導通抵抗及び導通信頼性
実施例1と同様にして初期導通抵抗と導通信頼性を評価した。この場合の評価基準は次の通りである。結果を表4に示す。
OK:2.0Ω以下
NG:2.0Ωより大きい
OK:6.0Ω以下
NG:6.0Ωより大きい
実施例1と同様にして粒子捕捉性を評価した。
その結果、実験例1~3のいずれもB判定以上であった。
実施例1と同様にしてショート発生率を評価した。
その結果、実験例1~3のいずれも50ppm未満であり実用上問題がないことを確認した。
(異方性導電フィルムの作製)
FOG接続に使用する異方性導電フィルムについて、絶縁性樹脂層の樹脂組成がフィルム形成能と導通特性に及ぼす影響を調べるために、表5に示す配合で絶縁性樹脂層と第2の絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物を調製した。この場合、導電粒子の配置は個数密度15000個/mm2の6方格子配列とし、その格子軸の一つを異方性導電フィルムの長手方向に対して15°傾斜させた。また、樹脂組成物の調製条件により樹脂組成物の最低溶融粘度を調整した。得られた樹脂組成物を使用して、実施例1と同様にして絶縁性樹脂層を形成し、その絶縁性樹脂層に導電粒子を押し込むことにより導電粒子分散層の単層からなる異方性導電フィルムを作製し、さらにその絶縁性樹脂層の導電粒子を押し込んだ側に第2の絶縁性樹脂層を積層して表6に示す異方性導電フィルムを作製した。この場合、導電粒子の押し込み条件を適宜調整することにより、導電粒子は表6に示す埋込状態となった。
(a)初期導通抵抗及び導通信頼性
次のようにして(i)初期導通抵抗と(ii)導通信頼性を評価した。結果を表6に示す。
各実験例で得た異方性導電フィルムを接続に十分な面積で裁断し、導通特性の評価用FPCとノンアルカリガラス基板との間に挟み、熱圧着ツールのツール幅1.5mmで加熱加圧(180℃、4.5MPa、5秒)し、各評価用接続物を得た。得られた評価用接続物の導通抵抗を4端子法で測定し、その測定値を次の基準で評価した。
端子ピッチ 20μm
端子幅/端子間スペース 8.5μm/11.5μm
ポリイミドフィルム厚(PI)/銅箔厚(Cu)=38/8、Sn plating
電極 ITO配線
厚み 0.7mm
OK:2.0Ω未満
NG:2.0Ω以上
(i)で作製した評価用接続物を、温度85℃、湿度85%RHの恒温槽に500時間置き、その後の導通抵抗を初期導通抵抗と同様に測定し、その測定値を次の基準で評価した。
OK:5.0Ω未満
NG:5.0Ω以上
(b)粒子捕捉性
(i)で作製した評価用接続物の端子100個について導電粒子の捕捉数を計測し、最低捕捉数を求めた。最低捕捉数が10個以上であれば、実用上問題はない。
実験例5~7のいずれも最低捕捉数が10個以上であった。
(i)で作製した評価用接続物のショート数を計測し、計測されたショート数と評価用接続物のギャップ数からショート発生率を求めた。実験例5~7のいずれもショート発生率は50ppm未満であり実用上問題がないことを確認した。
1a フィラー頂部
1p 導電粒子の金属層
1q 絶縁粒子層
2 樹脂層
2a 樹脂層の表面
2b 凹み
2c 凹み
2p 接平面
2q 突出部分
3 フィラー分散層、導電粒子分散層
4 第2の樹脂層、第2の絶縁性樹脂層
10A、10B、10C、10C’、10D、10E、10F、10G、10H、10I フィラー含有フィルム、異方性導電フィルム
20 端子
A 格子軸
D フィラーの粒子径、導電粒子の粒子径
La 樹脂層の層厚
Lb 埋込量(隣接するフィラー間の中央部における接平面からのフィラーの最深部の距離)
Lc 露出径
Ld 凹みの最大径
Le フィラーの露出部分の周りの凹みの最大深さ
Lf フィラーの直上の樹脂における凹みの最大深さ
θ 端子の長手方向と導電粒子の配列の格子軸とのなす角度
Claims (12)
- フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を有するフィラー含有フィルムであって、
フィラーが導電粒子であり、
フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して凹みを有するフィラー含有フィルム。 - 樹脂層から露出しているフィラーの周囲の樹脂層の表面に凹みが形成されている請求項1記載のフィラー含有フィルム。
- 樹脂層から露出することなく樹脂層内に埋まっているフィラーの直上の樹脂層の表面に凹みが形成されている請求項1記載のフィラー含有フィルム。
- 隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面にフィラーが接しており、その接点の周囲の樹脂層の表面に凹みが形成されている請求項1記載のフィラー含有フィルム。
- フィラーが互いに非接触で配置されている請求項1~4のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
- フィラーが規則配列されている請求項1~4のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
- フィラー分散層の樹脂層の凹みが形成されている表面に、またはその反対側の表面に、第2の樹脂層が積層されている請求項1~6のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
- 請求項1~7のいずれかに記載のフィラー含有フィルムが物品に貼着しているフィルム貼着体。
- 請求項1~7のいずれかに記載のフィラー含有フィルムを介して第1物品と第2物品が接続されている接続構造体。
- 請求項1~7のいずれかに記載のフィラー含有フィルムを介して第1物品と第2物品を圧着する接続構造体の製造方法。
- フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を形成する工程を有するフィラー含有フィルムの製造方法であって、
フィラーが導電粒子であり、
フィラー分散層を形成する工程が、フィラーを樹脂層の表面に保持させる工程と、
樹脂層表面に保持させたフィラーを該樹脂層に押し込む工程を有し、
フィラーを樹脂層の表面に保持させる工程において、フィラーが分散した状態でフィラーを樹脂層の表面に保持させ、
フィラーを樹脂層に押し込む工程において、フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して凹みを有するように、フィラーを押し込むときの樹脂層の粘度、押込速度又は温度を調整するフィラー含有フィルムの製造方法。 - フィラーを樹脂層の表面に保持させる工程において、転写型にフィラーを充填し、そのフィラーを樹脂層に転写することにより樹脂層の表面にフィラーを所定の配置で保持させる請求項11記載のフィラー含有フィルムの製造方法。
Applications Claiming Priority (7)
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---|---|---|---|
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JP2016179042 | 2016-09-13 | ||
JP2017084913 | 2017-04-23 | ||
JP2017084913 | 2017-04-23 | ||
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