JP2011175846A - 回路部材接続用接着フィルム、回路部材接続構造体及び回路部材接続構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】
微細な接続端子を有する回路部材を用いたＣＯＧ実装やＣＯＦ実装においても、接続される回路部材間での電気的な接続性が良好となり、且つ隣り合う接続端子間の優れた絶縁性をより確実に達成可能な回路部材接続用接着フィルムを提供すること。
【解決手段】
導電粒子を含有する回路部材接続用接着フィルムであって、
上記回路部材接続用フィルムの一方の面から、厚さ方向に沿って前記導電粒子の平均粒径の２倍の距離までの領域における上記導電粒子の含有割合が、下記式（Ｉ）で表される条件を満たし、
溶融粘度の４０〜２５０℃における最小値が、１０００Ｐａ・ｓ以下である、回路部材接続用接着フィルム。
Ｃ≧Ｃ_０×０．８ …（Ｉ）
［上記式（Ｉ）中、Ｃは上記領域における上記導電粒子の含有割合（質量％）を示し、Ｃ_０は上記回路部材接続用接着フィルムの一方の面から他方の面までの領域における上記導電粒子の含有割合（質量％）を示す。］
【選択図】図２

Description

本発明は、回路部材接続用接着フィルム、回路部材接続構造体及び回路部材接続構造体の製造方法に関する。

液晶表示ディスプレイ用ガラスパネルに液晶駆動用ＩＣを実装する方法として、ＣＨＩＰ−ＯＮ−ＧＬＡＳＳ実装（以下、「ＣＯＧ実装」という。）やＣＨＩＰ−ＯＮ−ＦＬＥＸ実装（以下、「ＣＯＦ実装」という。）が広く用いられている。ＣＯＧ実装は、液晶駆動用ＩＣを直接ガラスパネル上に接合する方法である。一方、ＣＯＦ実装は、金属配線を有するフレキシブルテープに液晶駆動用ＩＣを接合し、これとガラスパネルとを接合する方法である。

上記のＣＯＧ実装及びＣＯＦ実装においては、回路接続材料として異方導電性を有する接着剤組成物を用いることが一般的である。この接着剤組成物は、接着剤成分中に導電粒子を分散させたものである。

近年、液晶表示の高精細化に伴い、液晶駆動用ＩＣの電極であるバンプやフレキシブルテープの金属配線等は、狭ピッチ化及び小面積化の傾向にある。このため、従来の接着剤組成物では、接続すべき接続端子間に捕捉される導電粒子の数が不十分となり、接続部分の抵抗値が高くなるといった問題が生じることがある。

一方、このような問題を防ぐために、接着剤組成物の導電粒子の含有量を多くすると、隣り合う接続端子間の絶縁性が不十分となるおそれがある。

そこで、接続信頼性を向上させる手段として、特許文献１には、導電粒子を含有する接着層の一方の面に絶縁性を有する接着層が形成された絶縁部材が記載されている。また、特許文献２には、低抵抗の電気接続を得る手段として、加熱加圧時の流動性を制御した接着剤組成物が記載されている。

特開平８−２７９３７１号公報 特開２００２−２０１４５０号公報

特許文献１に記載の接続部材によれば、接続部分の低い抵抗値及び隣り合う接続端子間の絶縁性の両方が達成されるという効果が得られる。しかしながら、当該接続部材は、バンプ面積が非常に小面積（例えば、３０００μｍ^２未満）の場合において、上記の効果を十分安定的に達成するためには、未だ改善の余地がある。

また、特許文献２に記載の接着剤組成物によれば、バンプ面積の小さい駆動用ＩＣであっても低抵抗の電気接続が得られるという効果が奏される。しかしながら、当該接着剤組成物は、接続される駆動用ＩＣチップのバンプが狭ピッチであり、バンプ高さが低い場合において、上記の効果を十分安定的に達成するためには、未だ改善の余地がある。

本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、微細な接続端子を有する回路部材を用いたＣＯＧ実装やＣＯＦ実装を行うに際し、接続される回路部材間での電気的な接続性が良好であり、且つ隣り合う接続端子間の優れた絶縁性をより確実に達成可能な回路部材接続用接着フィルムを提供することを目的とする。また、本発明は、上記の回路部材接続用接着フィルムを用いて回路部材が接続された回路部材接続構造体、並びにこれを得るための製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、導電粒子を含有する回路部材接続用接着フィルムであって、上記回路部材接続用フィルムの一方の面から、厚さ方向に沿って上記導電粒子の平均粒径の２倍の距離までの領域における上記導電粒子の含有割合が、下記式（Ｉ）で表される条件を満たし、溶融粘度の４０〜２５０℃における最小値が、１０００Ｐａ・ｓ以下である、回路部材接続用接着フィルムを提供する。
Ｃ≧Ｃ_０×０．８ …（Ｉ）
［上記式（Ｉ）中、Ｃは上記領域における上記導電粒子の含有割合（質量％）を示し、Ｃ_０は上記回路部材接続用接着フィルムの一方の面から他方の面までの領域における上記導電粒子の含有割合（質量％）を示す。］

本発明の回路部材接続用接着フィルムは、上記構成を有することにより、微細な接続端子を有する回路部材を用いたＣＯＧ実装やＣＯＦ実装に際しても、接続される回路部材間での良好な電気的接続性、並びに隣り合う接続端子間の優れた絶縁性を、より確実に達成することができる。

本発明の回路部材接続用接着フィルムは、フィルム形成材、エポキシ樹脂及び潜在性硬化剤を含有することが好ましい。このような回路部材接続用接着フィルムによれば、上記の効果をより確実に得ることができる。

また、本発明の回路部材接続用接着フィルムは、熱硬化後の測定温度４０℃、周波数１０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｅ’が、０．５〜４．０ＧＰａであることが好ましい。このような貯蔵弾性率Ｅ’である回路部材接続用接着フィルムの硬化物は、凝集力が高くなり、内部応力が低くなる。そのため、このような回路部材接続用接着フィルムを用いて回路部材が接続された回路部材接続構造体は、回路部材同士が強固に接着され、導通特性にも一層優れる。

本発明の回路部材接続用接着用フィルムは、上記効果が得られるため、相対峙する接続端子間を電気的に接続するために用いるのに好適である。

本発明はまた、第１の接続端子を有する第１の回路部材と、第２の接続端子を有する第２の回路部材とを、上記第１の接続端子と上記第２の接続端子とを対向して配置し、対向配置した上記第１の接続端子と上記第２の接続端子との間に、上記回路接続用接着フィルムを介在させ、加熱加圧して、上記第１の接続端子と上記第２の接続端子とを電気的に接続させてなる回路部材接続構造体を提供する。このような回路部材接続構造体は、上記回路接続用接着フィルムを用いているため、良好な電気的接続性及び長期の接続信頼性が得られる。

本発明の回路部材接続構造体としては、上記第１の回路部材及び上記第２の回路部材のうち少なくとも一方がＩＣチップであるものが挙げられる。また、上記第１の接続端子及び上記第２の接続端子のうち少なくとも一方が、金、銀、錫、白金族の金属、アルミニウム、チタン、モリブデン、クロム、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）及びインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）からなる群より選ばれる少なくとも１種からなる回路電極を有するものが挙げられる。さらに、上記第１の回路部材及び上記第２の回路部材のうち少なくとも一方が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種でコーティング又は付着処理されているものが挙げられる。これらの回路部材接続構造体においては、上記回路接続用接着フィルムによる効果が一層顕著に奏される。

本発明はさらに、第１の接続端子を有する第１の回路部材と、第２の接続端子を有する第２の回路部材とを、上記第１の接続端子と上記第２の接続端子とを対向して配置し、対向配置した上記第１の接続端子と上記第２の接続端子との間に、上記回路接続用接着フィルムを介在させ、加熱加圧して、上記第１の接続端子と上記第２の接続端子とを電気的に接続させる回路部材接続構造体の製造方法を提供する。このような製造方法によれば、良好な電気的接続性及び長期の接続信頼性を有する回路部材接続構造体を製造することができる。

本発明によれば、微細な接続端子を有する回路部材を用いたＣＯＧ実装やＣＯＦ実装においても、接続される回路部材間での電気的な接続性が良好となり、且つ隣り合う接続端子間の優れた絶縁性をより確実に達成可能な回路部材接続用接着フィルムを提供される。また、本発明によれば、上記の回路部材接続用接着フィルムを用いて回路部材が接続された回路部材接続構造体、並びにこれを得るための製造方法が提供される。

本発明に係る回路部材接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。 本発明に係る回路部材接続用接着フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。 本発明に係る導電粒子の一実施形態を示す模式断面図である。 本発明に係る導電粒子の一実施形態を示す模式断面図である。 本実施形態に係る回路部材接続用接着フィルムがフィルム状の支持体上に設けられている状態を示す断面図である。 本発明に係る回路部材の接続方法の一実施形態を概略断面図により示す工程図である。 支持体に支持された二層構造の回路部材接続用接着フィルムを示す模式断面図である。

以下、図面を参照しつつ本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付すこととし、重複する説明は省略する場合がある。また、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。さらに、図示の便宜上、図面の寸法比率は説明のものと必ずしも一致しない。

本実施形態に係る回路部材接続用接着フィルムは、導電粒子を含有し、上記回路部材接続用フィルムの一方の面から、厚さ方向に沿って上記導電粒子の平均粒径の２倍の距離までの領域における上記導電粒子の含有割合が、下記式（Ｉ）で表される条件を満たし、溶融粘度の４０〜２５０℃における最小値が、１０００Ｐａ・ｓ以下である。

Ｃ≧Ｃ_０×０．８ …（Ｉ）

式（Ｉ）中、Ｃは上記領域における上記導電粒子の含有割合（質量％）を示し、Ｃ_０は上記回路部材接続用接着フィルムの一方の面から他方の面までの領域における上記導電粒子の含有割合（質量％）を示す。

本実施形態に係る回路部材接続用接着フィルムは、導電粒子が回路部材接続用接着フィルムの一方の面の側に集中的に存在している。そのため、接着フィルム全体に平均的に導電粒子が分散している場合と比較して、回路部材の接続に際して、回路部材接続用接着フィルムの流動に伴う導電粒子の移動が抑制されると考えられる。導電粒子の移動を抑制することで、接続される接続端子間に捕捉される導電粒子の数が向上し、接続端子間の電気的な接続性が良好となる。

また、本実施形態に係る回路部材接続用接着フィルムは、４０〜２５０℃における溶融粘度の最小値が十分に低い。これにより、回路部材の接続に際し、導電粒子が集中的に存在している領域以外の領域が優先的に流動すると考えられる。そのため、回路部材上で隣り合う接続端子間の空隙に、導電粒子の含有割合が低い接着フィルム成分が充填されやすくなり、隣り合う接続端子間でのショート発生を十分に防止することができる。また、隣り合う接続端子間への導電粒子の流入を抑制することで、接続される接続端子間に捕捉される導電粒子の数が向上し、電気的な接続性も良好となると考えられる。

すなわち、本実施形態に係る回路部材接続用接着フィルムは、上記構成を有することにより、微細な接続端子を有する回路部材を用いたＣＯＧ実装やＣＯＦ実装に際しても、接続される回路部材間での良好な電気的接続性、並びに隣り合う接続端子間の優れた絶縁性を、より確実に達成することができる。

また、本実施形態に係る回路部材接続構造体は、第１の接続端子を有する第１の回路部材と、第２の接続端子を有する第２の回路部材とを、上記第１の接続端子と上記第２の接続端子とを対向して配置し、対向配置した上記第１の接続端子と上記第２の接続端子との間に、上記回路接続用接着フィルムを介在させ、加熱加圧して、上記第１の接続端子と上記第２の接続端子とを電気的に接続させてなるものである。このような回路部材接続構造体は、上記回路接続用接着フィルムを用いているため、良好な電気的接続性及び長期の接続信頼性が得られる。

図１は、本発明に係る回路部材接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。図１に示す回路部材接続構造体１００は、相互に対向する第１の回路部材３０と第２の回路部材４０とを備えており、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０との間には、これらを接続する接続部５０ａが設けられている。

第１の回路部材３０は、回路基板（第１の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される接続端子（第１の接続端子）３２とを備えている。第２の回路部材４０は、回路基板（第２の回路基板）４１と、回路基板４１上の主面４１ａ上に形成される接続端子（第２の接続端子）４２とを備えている。

第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０の具体例としては、ＩＣチップ（半導体チップ）、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、テープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）、フレキシブル回路基板（ＦＰＣ）、プリント配線板、ガラス基板等が挙げられる。これらの回路部材には、通常、一つ又は複数（好ましくは多数）の接続端子（回路電極）が設けられている。接続される回路部材の組合せとしては、特に制限されず、ＩＣチップとチップ搭載基板、電気回路同士、ＩＣチップとガラス基板、ＩＣチップとフレキシブルテープ、等の組合せが挙げられる。また、第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０の少なくとも一方がＩＣチップであることが好ましい。このような回路部材接続構造体は、上記効果がより顕著に奏される傾向がある。

主面３１ａ及び／又は主面４１ａには、絶縁層が設けられていてもよい。絶縁層を構成する材料は、絶縁性を有する材料であれば特に制限はなく、有機絶縁性物質、二酸化珪素、窒化珪素（窒化シリコン）等が挙げられる。また、主面３１ａ及び／又は主面４１ａは、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種でコーティング又は付着処理されていることが好ましい。このような回路部材は、本実施形態に係る回路部材接続用接着フィルムにより、一層良好な接着強度で接着される。

回路基板３１及び回路部材４１ａの材質は、特に制限されず、有機絶縁性物質、ガラス、シリコン等が挙げられる。

各接続端子３２、接続端子４２は、金、銀、錫、白金族の金属、アルミニウム、チタン、モリブデン、クロム、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）及びインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）からなる群より選ばれる少なくとも１種からなる回路電極を有していることが好ましい。また、各接続端子３２、接続端子４２の表面が、金、銀、錫、白金族の金属、アルミニウム、チタン、モリブデン、クロム、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）及びインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）からなる群より選ばれる少なくとも１種で構成されていてもよい。ここで、回路電極の材質は、すべての回路電極において同一であってもよく、異なっていてもよい。また、接続端子の表面の材質は、すべての接続端子において同一であってもよく、異なっていてもよい。

接続端子３２及び接続端子４２は、互いに対向する面が、平坦であることが好ましい。ここで、「接続端子の表面が平坦」とは、表面の凹凸が十分に小さいことをいい、表面の凹凸が２０ｎｍ以下であることが好ましい。

接続部５０ａは、回路部材接続用接着フィルムに含まれる接着剤成分の硬化物２０ａと、導電粒子１０Ａとを備えている。そして、回路部材接続構造体１００においては、対抗する接続端子３２と接続端子４２とが、導電粒子１０Ａを介して電気的に接続されている。すなわち、導電粒子１０Ａが、接続端子３２及び接続端子４２の双方に直接接触している。

このため、接続端子３２と接続端子４２との間の接続抵抗が十分に低減され、接続端子３２と接続端子４２との間の良好な電気的接続が可能となる。他方、硬化物２０ａは電気絶縁性を有するものであり、隣り合う接続端子同士は、絶縁性が確保される。従って、接続端子３２及び接続端子４２の間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。

次に、接着剤成分が硬化する以前の状態の回路部材接続用接着フィルムについて詳細に説明する。図２は、本発明に係る回路部材接続用接着フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。回路部材接続用接着フィルム５０は、接着剤成分２０と、回路部材接続用接着フィルム５０の一方の面５０Ｆの側の所定の領域に配置されている導電粒子１０とを備える。

回路部材接続用接着フィルム５０が含有する全導電粒子１０のうち、８０質量％以上が、面５０Ｆから厚さ方向に沿って導電粒子１０の平均粒径の２倍の距離までの領域に配置されている。すなわち、当該領域における導電粒子１０の含有割合（質量％）をＣ、回路部材接続用接着フィルム５０における導電粒子５０の含有割合（質量％）をＣ_０としたとき、Ｃ及びＣ_０は、下記式（Ｉ）で表される条件を満たす。

Ｃ≧Ｃ_０×０．８ …（Ｉ）

Ｃは、Ｃ_０の０．９倍以上であることが好ましく、０．９５倍以上であることがより好ましい。これにより上記本発明の効果が一層顕著に得られる傾向がある。

また、回路部材接続用接着フィルム５０が含有する導電粒子１０の全個数のうち、８０％以上が、回路部材接続用接着フィルムの一方の面５０Ｆ側の、面５０Ｆから厚さ方向に沿って導電粒子１０の平均粒径の２倍の距離までの領域に配置されていることが好ましい。当該領域内に配置されている導電粒子１０の数は、回路部材接続用接着フィルム５０が含有する導電粒子１０の全個数に対して９０％以上であるとより好ましく、９５％以上であるとさらに好ましい。

回路部材接続用接着フィルム５０は、例えば、フィルム状の支持体上に塗工装置を用いて接着剤成分を塗布し、所定時間熱風乾燥することにより接着剤層を形成した後、接着剤層の一方の面に導電粒子を吹き付け（吹付け工程）、接着剤層の表面に付着した導電粒子をラミネータなどにより埋め込むこと（埋込み工程）によって作製することもできる。

表面５０Ｆに吹き付けた導電粒子１０を埋め込むことによって、表面５０Ｆから導電粒子１０の平均粒径の２倍（より好ましくは１．８倍、更に好ましくは１．５倍）の距離の範囲内に、より確実に８０％以上の導電粒子１０を配置でき、上記式（Ｉ）で表される条件を満たす回路部材接続用接着フィルム５０を得ることができる。

回路部材接続用接着フィルム５０は、ずり粘弾性測定装置を用いて昇温速度１０℃／ｍｉｎ、測定周波数１０Ｈｚの条件で測定した際の、溶融粘度の４０〜２５０℃における最小値（最低溶融粘度）が、１０００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。これにより、回路部材の接続に際し、導電粒子が集中的に存在している領域以外の領域が優先的に流動すると考えられる。そのため、回路部材上で隣り合う接続端子間の空隙に、導電粒子の含有割合が低い接着フィルム成分が充填されやすくなり、隣り合う接続端子間でのショート発生を十分に防止することができる。また、隣り合う接続端子間への導電粒子の流入を抑制することで、接続される接続端子間に捕捉される導電粒子の数が向上し、電気的な接続性も良好となると考えられる。上記最低溶融粘度は、５００Ｐａ・ｓ以下であるとより好ましく、３００Ｐａ・ｓ以下であるとさらに好ましい。

次に、本実施形態における導電粒子について詳細に説明する。図３は、本発明に係る導電粒子の一実施形態を示す模式断面図である。導電粒子１０は、中心部分を構成する核体（基材粒子）１ａと、当該核体１ａの表面上に形成された導電層１ｂとから構成されている。

核体１ａの材質としては、ガラス、セラミックス、有機高分子化合物などが挙げられる。これらの材質のうち、加熱及び／又は加圧によって変形するもの（例えば、ガラス、有機高分子化合物）が好ましい。核体１ａが変形するものであると、導電粒子１０が接続端子３２及び接続端子４２によって押圧された場合、接続端子との接触面積が増加する。また、接続端子３２及び接続端子４２の表面の凹凸を吸収することができる。したがって、接続端子間の接続信頼性が向上する。

上記のような観点から、核体１ａを構成する材質として好適なものは、ポリスチレン、ポリジビニルベンゼン、ポリアクリル酸エステル、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ベンゾグアナミン樹脂等のプラスチック類、スチレンブタジエンゴム、シリコーンゴム等の各種ゴム類等である。また、これらを主成分とする材質に対して、架橋材、硬化剤及び老化防止剤等の各種添加剤を添加したものを用いてもよい。なお、核体１ａは粒子間で同一又は異なる種類の材質であってもよく、同一粒子に１種の材質を単独で、又は２種以上の材質を混合して用いてもよい。

核体１ａの平均粒径は、用途などに応じて適宜設計可能であるが、０．５〜２０μｍであることが好ましく、１〜１０μｍであることがより好ましく、２〜５μｍであることが更に好ましい。平均粒径が０．５μｍ未満の核体を用いて導電粒子を作製すると、粒子の二次凝集が発生し、隣接する接続端子間の絶縁性が不十分となる傾向があり、平均粒径が２０μｍを超える核体を用いて導電粒子を作製すると、その大きさに起因して隣接する接続端子間との絶縁性が不十分となる傾向がある。

導電層１ｂは、核体１ａの表面を覆うように設けられた導電性を有する材質からなる層である。導電性を十分確保する観点から、導電層１ｂは、核体１ａの全表面を被覆していることが好ましい。

導電層１ｂの材質としては、例えば、金、銀、白金、ニッケル、銅、パラジウム及びこれらの合金、錫を含有するはんだなどの合金、並びに、カーボンなどの導電性を有する非金属が挙げられる。核体１ａに対し、無電解めっきによる被覆が可能であることから、導電層１ｂの材質は金属であることが好ましい。また、十分なポットライフを得るためには、金、銀、白金、パラジウム又はこれらの合金がより好ましく、パラジウム又は金が更に好ましい。なお、これらは１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

導電層１ｂの厚さは、これに使用する材質や用途などに応じて適宜設計可能であるが、５０〜２００ｎｍであることが好ましく、８０〜１５０ｎｍであることがより好ましい。厚さが５０ｎｍ未満であると、接続部分の十分に低い抵抗値が得られなくなる傾向がある。他方、２００ｎｍを越える厚さの導電層１ｂは、製造効率が低下する傾向がある。

導電層１ｂは、一層又は二層以上で構成することができる。いずれの場合においても、これを用いて作製される接着剤組成物の保存性の観点から、導電粒子１０の表面層は、金、銀、白金、パラジウム又はこれらの合金で構成することが好ましく、パラジウム又は金で構成することがより好ましい。導電層１ｂが、金、銀、白金、パラジウム又はこれらの合金（以下、「金などの金属」という。）からなる一層で構成される場合、接続部分の十分に低い抵抗値を得るためには、その厚さは１０〜２００ｎｍであることが好ましい。

他方、導電層１ｂが二層以上で構成される場合、導電層１ｂの最外層は金などの金属で構成することが好ましいが、最外層と核体１ａと間の層は、例えば、ニッケル、銅、錫又はこれらの合金を含有する金属層で構成してもよい。この場合、導電層１ｂの最外層を構成する金などの金属からなる金属層の厚さは、接着剤組成物の保存性の観点から、３０〜２００ｎｍであることが好ましい。ニッケル、銅、錫又はこれらの合金は、酸化還元作用で遊離ラジカルを発生することがある。このため、金などの金属からなる最外層の厚さが３０ｎｍ未満であると、ラジカル重合性を有する接着剤成分と併用した場合、遊離ラジカルの影響を十分に防止することが困難となる傾向がある。

導電層１ｂを核体１ａ表面上に形成する方法としては、無電解めっき処理や物理的なコーティング処理が挙げられる。導電層１ｂの形成の容易性の観点から、金属からなる導電層１ｂを無電解めっき処理によって核体１ａの表面上に形成することが好ましい。

図４は、本発明に係る導電粒子の一実施形態を示す模式断面図である。導電粒子１０Ａは、中心部分を構成する核体（基材粒子）１ａと、当該核体１ａの表面上に設けられた導電層１ｂと、当該導電層１ｂ上の表面上に設けられた複数の絶縁性粒子２Ａとから構成されている。このような導電粒子によれば、隣接する接続端子間の絶縁性をさらに高めることができる。以下、核体１ａと導電層１ｂからなる中心粒子を核粒子１という。

絶縁性粒子２Ａは、有機高分子化合物によって構成されている。有機高分子化合物としては、ラジカル重合性物質の重合物からなるものが好ましい。この場合、絶縁性粒子２Ａが導電粒子１０Ａの核粒子１の表面に付着しやすくなり、隣接する接続端子間の絶縁性を更に向上できる。絶縁性粒子２Ａの製造方法としては、シード重合法などが挙げられる。

ラジカル重合性物質は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であり、このようなラジカル重合性物質としては、（メタ）アクリレート化合物、マレイミド化合物等が挙げられる。ラジカル重合性物質はモノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよく、また、モノマーとオリゴマーを併用することも可能である。

（メタ）アクリレート化合物の具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジ（メタ）アクリロキシプロパン、２，２−ビス［４−（（メタ）アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（（メタ）アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート、トリス（（メタ）アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタン（メタ）アクリレート等が挙げられる。

これらは単独で又は２種以上を混合して用いることができる。また、必要によりハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類等の重合禁止剤を用いてもよい。また、耐熱性を向上させる点からは、（メタ）アクリレート化合物がジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基及びトリアジン環からなる群より選ばれる少なくとも１つの置換基を有することが好ましい。

マレイミド化合物は、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものであり、このようなマレイミド化合物としては、例えば、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｍ−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−４，８−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等を挙げることができる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。

絶縁性粒子２Ａを構成する有機高分子化合物の軟化点は、回路部材同士の接続時の加熱温度以上であることが好ましい。軟化点が接続時の加熱温度未満であると、接続時に絶縁性粒子２Ａが過度に変形することに起因して、良好な電気的接続が得られなくなる傾向がある。

絶縁性粒子２Ａを構成する有機高分子化合物の架橋度は、５〜２０％であることが好ましく、５〜１５％であることがより好ましく、８〜１３％であることが更に好ましい。架橋度が上記範囲内である有機高分子化合物は、範囲外の有機高分子化合物と比較し、接続信頼性と絶縁性の両方が優れるという特性を有している。したがって、架橋度が５％未満であると、隣り合う電極回路間の絶縁性が不十分となる傾向がある。他方、架橋度が２０％を越えると、接続部分の十分に低い初期抵抗値及び抵抗値の経時的な上昇の抑制の両方を達成することが困難となる傾向がある。

有機高分子化合物の架橋度は、架橋性モノマーと非架橋性モノマーの組成比によって調整することができる。本発明でいう架橋度は、架橋性モノマーと非架橋性モノマーの組成比（仕込み質量比）による理論計算値を意味する。すなわち、有機高分子化合物を合成するに際して配合する架橋性モノマーの仕込み質量を架橋性及び非架橋性のモノマーの合計仕込み質量比で除して算出される値である。

絶縁性粒子２Ａを構成する有機高分子化合物のゲル分率は、９０％以上であることが好ましく、９５％以上がより好ましい。ゲル分率が９０％未満であると、導電粒子１０Ａを接着剤成分中に分散させて接着剤組成物を作製した場合、接着剤成分の絶縁抵抗が経時的に低下する傾向がある。

ここでいうゲル分率とは、有機高分子化合物の溶剤に対する耐性を示す指標であり、その測定方法を以下に説明する。ゲル分率を測定すべき有機高分子化合物（被測定試料）の質量（質量Ａ）を測定する。被測定試料を容器内に収容し、これに溶剤を入れる。温度２３℃において、被測定試料を溶剤に２４時間撹拌浸漬する。その後、溶剤を揮発させるなどして除去し、攪拌浸漬後の被測定試料の質量（質量Ｂ）を測定する。ゲル分率（％）は、（質量Ｂ／質量Ａ×１００）の式によって算出される値である。

ゲル分率の測定に使用する溶剤は、トルエンである。なお、接着剤組成物の溶液の調製には、一般に、トルエン、キシレン、酢酸エチル、酢酸ブチル、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、テトラヒドロフランが使用される。これらの中から１種を単独で、又は２種以上混合して使用することができる。

絶縁性粒子２Ａの平均粒径は、用途などに応じて適宜設計可能であるが、５０〜５００ｎｍであることが好ましく、１００〜４５０ｎｍであることがより好ましく、２００〜４００ｎｍであることが更に好ましい。平均粒径が５０ｎｍ未満であると、隣り合う回路間の絶縁性が不十分となる傾向があり、他方、５００ｎｍを越えると、接続部分の十分に低い初期抵抗値及び抵抗値の経時的な上昇の抑制の両方を達成することが困難となる傾向がある。

絶縁性粒子２Ａは、下記式（１）で定義される被覆率が２０〜６０％となるように核粒子１の表面上に形成される。被覆率は、３５〜４５％であることが好ましく、３８〜４２％であることがより好ましい。被覆率が２０％未満であると、隣り合う接続端子間の絶縁性が不十分となり、他方、６０％を越えると、接続部分の十分に低い初期抵抗値及び抵抗値の経時的な上昇の抑制の両方を達成することが困難となる。なお、核粒子１を被覆している複数の絶縁性粒子２Ａは、核粒子１の表面上において、十分分散していることが好ましい。

ここでいう被覆率は、示差走査電子顕微鏡（倍率８０００倍）による観察によって得られる、下記の測定値に基づくものである。すなわち、被覆率は、核粒子及び絶縁性粒子のそれぞれの粒径、並びに１個の核粒子に付着している絶縁性粒子の個数に基づき、算出される値である。任意に選択した粒子５０個について上記のようにして測定し、その平均値を算出する。

核粒子１の粒径は、以下のようにして測定される。すなわち、１個の核粒子を任意に選択し、これを示差走査電子顕微鏡で観察してその最大径及び最小径を測定する。この最大径及び最小径の積の平方根をその粒子の粒径とする。任意に選択した核粒子５０個について上記のようにして粒径を測定し、その平均値を核粒子１の粒径（Ｄ_１）とする。絶縁性粒子２Ａの粒径についても、これと同様にして任意の絶縁性粒子５０個についてその粒径を測定し、その平均値を絶縁性粒子２Ａの粒径（Ｄ_２）とする。

１個の導電粒子が備える絶縁性粒子の個数は、以下のようにして測定される。すなわち、複数の絶縁性粒子２Ａで表面の一部が被覆された導電粒子１個を任意に選択する。そして、これを示差走査電子顕微鏡で撮像し、観察し得る核粒子表面上に付着している絶縁性粒子の数をカウントする。これにより得られたカウント数を２倍にすることで１個の核粒子に付着している絶縁性粒子の数を算出する。任意に選択した導電粒子５０個について上記のようにして絶縁性粒子の数を測定し、その平均値を１個の導電粒子が備える絶縁性粒子の個数とする。

式（１）の核粒子の全表面積は、上記Ｄ_１を直径とする球の表面積を意味する。一方、核粒子表面の絶縁被覆体で覆われている部分の面積は、上記Ｄ_２を直径とする円の面積の値に１個の導電粒子が備える絶縁性粒子の個数を乗ずることによって得られる値を意味する。

絶縁性粒子２Ａの平均粒径Ｄ_２と核粒子１の平均粒径Ｄ_１の比率（Ｄ_２／Ｄ_１）は、１／４０〜１／６であることが好ましく、１／２０〜１／８であることがより好ましい。Ｄ_２／Ｄ_１が１／４０未満であると、隣り合う回路間の絶縁性が不十分となる傾向がある。他方、１／６を越えると、接続部分の十分に低い初期抵抗値及び抵抗値の経時的な上昇の抑制の両方を達成することが困難となる傾向がある。

なお、核粒子１の表面上に形成する絶縁被覆体は、絶縁性粒子２Ａのように球状のものに限定されない。絶縁被覆体は、絶縁性粒子２Ａと同様の材質からなる絶縁性層であってもよい。例えば、図４に示す導電粒子１０Ｂは、核粒子１の表面上に部分的に設けられた絶縁性層２Ｂを備えている。

絶縁性層２Ｂは、上記式（１）で定義される被覆率が２０〜６０％となるように核粒子１の表面上に形成される。本発明の効果を一層確実に得る観点から、被覆率は、３５〜４５％であることが好ましく、３８〜４２％であることがより好ましい。被覆率が２０％未満であると、隣り合う接続端子間の絶縁性が不十分となり、他方、６０％を越えると、接続部分の十分に低い初期抵抗値及び抵抗値の経時的な上昇の抑制の両方を達成することが困難となる。なお、核粒子１を被覆している絶縁性層２Ｂの各被覆領域は、核粒子１の表面上において、十分分散していることが好ましい。各被覆領域は、それぞれ孤立していてもよく、連続していてもよい。

絶縁性層２Ｂの厚さＴ_２と核粒子１の平均粒径Ｄ_１の比率（Ｔ_２／Ｄ_１）は、１／４０〜１／６であることが好ましく、１／２０〜１／８であることがより好ましい。Ｔ_２／Ｄ_１が１／４０未満であると、隣り合う回路間の絶縁性が不十分となる傾向がある。他方、１／６を越えると、接続部分の十分に低い初期抵抗値及び抵抗値の経時的な上昇の抑制の両方を達成することが困難となる傾向がある。

絶縁被覆体が絶縁性層２Ｂにより構成される場合の被覆率は、以下の手順により算出することができる。すなわち、任意に選択した導電粒子５０個を示差走査電子顕微鏡でそれぞれ撮像し、観察し得る核粒子表面上に付着している絶縁性層の面積の測定値を相加平均することにより得ることができる。また、絶縁性層２Ｂの厚さＴ_２についても、任意に選択した導電粒子５０個を示差走査電子顕微鏡でそれぞれ撮像し、各導電粒子の表面上の絶縁性層２Ｂの厚さの測定値を相加平均することにより得ることができる。

核粒子１の表面に絶縁被覆体（絶縁性粒子２Ａもしくは絶縁性層２Ｂ）を形成する方法としては、公知の手法を使用することができ、有機溶媒や分散剤による化学変化を利用した湿式方式及び機械エネルギーによる物理化学的変化を利用した乾式方式が挙げられる。例えば、噴霧法、高速撹拌法、スプレードライヤー法などが挙げられる。

上述の効果を一層確実に得るためには、粒径が十分に均一化されている複数の絶縁性粒子２Ａを核粒子１の表面上に設け、これにより絶縁被覆体を構成することが好ましい。また、溶媒や分散剤の完全除去が困難な湿式方式よりも溶媒を使用しない乾式方式を採用することが好ましい。

乾式方式で核粒子１の表面上に絶縁被覆体を形成できる装置としては、例えば、メカノミル（商品名、株式会社徳寿工作所製）、ハイブリダイザー（株式会社奈良機械製作所製、商品名：ＮＨＳシリーズ）などが挙げられる。このうち、絶縁被覆体を核粒子１の表面上に形成する際に核粒子１の表面を好適な状態に改質することができることから、ハイブリダイザーを用いることが好ましい。この装置によれば粒子レベルでの精密な被覆を行うことができ、粒径が十分に均一化された絶縁性粒子２Ａを核粒子１の表面上に形成することができる。

絶縁被覆体の形状の制御は、例えば、被覆処理の条件を調整することにより行うことができる。被覆処理の条件は、例えば、温度、回転速度である。また、絶縁性粒子２Ａの粒径もしくは絶縁性層２Ｂの厚さは、被覆処理の条件や当該処理に供する核粒子１と有機高分子化合物（絶縁被覆体の材質）との配合比率を調整することにより行うことができる。

被覆処理（乾式方式）の温度は、３０〜９０℃であることが好ましく、５０〜７０℃であることがより好ましい。また、被覆処理（乾式方式）の回転速度は、６０００〜２００００／分であることが好ましく、１００００〜１７０００／分であることがより好ましい。

上記導電粒子１０は、回路部材接続用接着フィルム５０中の樹脂成分１００体積部に対して、０．１〜３０体積部含有させることが好ましく、０．１〜１０体積部含有させることがより好ましい。これによれば、過剰な導電粒子による隣接回路の短絡をより高度に防止することができる。なお、上記「樹脂成分」とは、回路部材接続用接着フィルム５０中、導電粒子１０以外の接着剤成分２０のことをいい、具体的には後述するフィルム形成材、エポキシ樹脂、潜在性硬化剤等のことをいう。

次に、回路部材接続用接着フィルム５０における接着剤成分２０について詳細に説明する。回路部材接続用接着フィルム５０の構成要素である接着剤成分２０は、接着性を有し、加熱及び／又は加圧により硬化する。接着剤成分２０は、フィルム形成材、エポキシ樹脂及び潜在性硬化剤を含有することが好ましい。これによれば、本発明による上述の効果をより確実に奏することができる。

フィルム形成材とは、液状物を固形化し、構成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取扱いが容易で、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械特性等を付与するものであり、通常の状態（常温常圧）でフィルムとしての取扱いができるものである。フィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの中でも接着性、相溶性、耐熱性、機械強度に優れることからフェノキシ樹脂が、特に好ましい。

フェノキシ樹脂は２官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子量まで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂である。フェノキシ樹脂は、例えば２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５とをアルカリ金属水酸化物の存在下において非反応性溶媒中で４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。

また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特性や熱的特性の点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒存在下、沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で反応固形分が５０重量部以下で５０〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。

上記２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニルジグリシジルエーテル、メチル置換ビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。２官能フェノール類は、２個のフェノール性水酸基を有するものである。２官能フェノール類としては、例えば、ハイドロキノン類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールフルオレン、メチル置換ビスフェノールフルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノール類等が挙げられる。フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基や、その他の反応性化合物により変性（例えば、エポキシ変性）されていてもよい。フェノキシ樹脂は、単独で用いても、２種類以上を混合して用いてもよい。

上記エポキシ樹脂としては、エピクロルヒドリンと、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ又はビスフェノールＡＤ等とから誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボラック又はクレゾールノボラックとから誘導されるエポキシノボラック樹脂、ナフタレン環を含む骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物などが挙げられる。これらは１種を単独で用いても、２種以上を混合して用いてもよい。これらのエポキシ樹脂は、不純物イオン（Ｎａ^＋、Ｃｌ⁻等）や、加水分解性塩素等を３００ｐｐｍ以下に低減した高純度品を用いることがエレクトロンマイグレーション防止のために好ましい。

上記潜在性硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化させることができるものであればよく、このような潜在性硬化剤としては、アニオン重合性の触媒型硬化剤、カチオン重合性の触媒型硬化剤、重付加型の硬化剤等が挙げられる。これらは、単独又は２種以上の混合物として使用できる。これらのうち、速硬化性において優れ、化学当量的な考慮が不要である点からは、アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤が好ましい。

アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ジアミノマレオニトリル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられ、これらの変成物も使用することができる。重付加型の硬化剤としては、ポリアミン類、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙げられる。

アニオン重合性の触媒型硬化剤として第３級アミン類又はイミダゾール類を配合した場合、エポキシ樹脂は１６０℃〜２００℃程度の温度で数１０秒〜数時間程度の加熱により硬化する。このため、可使時間（ポットライフ）が比較的長くなるので好ましい。

カチオン重合性の触媒型硬化剤としては、例えば、エネルギー線照射によりエポキシ樹脂を硬化させる感光性オニウム塩（芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩等が主として用いられる）が好ましい。また、加熱によって活性化しエポキシ樹脂を硬化させるものとして、脂肪族スルホニウム塩等がある。この種の硬化剤は、速硬化性という特徴を有することから好ましい。

これらの潜在性硬化剤を、ポリウレタン系又はポリエステル系等の高分子物質、ニッケル、銅等の金属薄膜、ケイ酸カルシウム等の無機物、等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長できるため好ましい。

接着剤成分２０は、さらに、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル、及び（メタ）アクリル酸ニトリルからなる群より選ばれる少なくとも一種をモノマー成分とした重合体又は共重合体を含んでもよい。ここで、応力緩和に優れることから、グリシジルエーテル基を含有するグリシジル（メタ）アクリレートを含む共重合体系（メタ）アクリルゴムを併用することが好ましい。これら（メタ）アクリルゴムの分子量（重量平均分子量）は、接着剤成分の凝集力を高める点から２０万以上が好ましい。

接着剤成分２０は、さらに、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、難燃化剤、色素、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。

接着剤成分２０に充填材を含有させる場合、接続信頼性等が向上するので好ましい。充填剤は、その最大径が導電粒子１０の粒径未満であれば使用できる。充填剤の配合量は、接着剤成分２０の総量１００体積部に対して、５〜６０体積部の範囲が好ましい。６０体積部を超えると信頼性向上の効果が飽和することがあり、５体積部未満では添加の効果が少ない。

カップリング剤としては、ケチミン、ビニル基、アクリル基、アミノ基、エポキシ基又はイソシアネート基を含有する化合物が、接着性が向上するので好ましい。

具体的には、アミノ基を有するシランカップリング剤として、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。ケチミンを有するシランカップリング剤として、上記のアミノ基を有するシランカップリング剤に、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン化合物を反応させて得られたものが挙げられる。

接着剤成分２０の硬化物は、測定温度４０℃、周波数１０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｅ’が、０．５〜４．０ＧＰａであることが好ましく、１．０〜３．０ＧＰａであることがより好ましい。このような貯蔵弾性率Ｅ’である回路部材接続用接着フィルムの硬化物は、凝集力が高くなり、内部応力が低くなる。そのため、このような回路部材接続用接着フィルムを用いて回路部材が接続された回路部材接続構造体は、回路部材同士が強固に接着され、導通特性にも一層優れる。なお、貯蔵弾性率が０．５ＧＰａ未満である場合には、上述の範囲にある場合と比較して、接着フィルムの硬化物中の成分の凝集力が低く、回路部材を接続するときの接続部分の電気抵抗が上昇する傾向にある。また、貯蔵弾性率が４．０ＧＰａを超える場合には、上述の範囲である場合と比較して、接着フィルムの硬化物中の成分の凝集力が高くなる一方で、硬化物自体が脆くなり、じん性が低下する場合がある。その場合、回路部材を接続後に発生する内部応力に起因した回路部材の歪みや、長期環境試験下における回路部材の変形に対して、接着剤の剥離、あるいは破壊が発生して、接続部分の電気抵抗が上昇する傾向にある。

図５は、本実施形態に係る回路部材接続用接着フィルム５０がフィルム状の支持体６０上に設けられている状態を示す断面図である。支持体６０としては、例えば、ポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリエチレンイソフタレートフィルム、ポリブチレンテレフタレートフィルム、ポリオレフィン系フィルム、ポリアセテートフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリフェニレンサルファイドフィルム、ポリアミドフィルム、エチレン−酢酸ビニル共重合体フィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、合成ゴム系フィルム、液晶ポリマーフィルム等の各種フィルムを使用することが可能である。上記のフィルムの表面に対し、必要に応じてコロナ放電処理、アンカーコート処理、帯電防止処理などが施された支持体を使用してもよい。

回路部材接続用接着フィルム５０を使用する際に、回路接続材料５０から支持体６０を容易に剥離できるように、必要に応じて支持体６０の表面には剥離処理剤をコーティングして使用してもよい。剥離処理剤として、シリコーン樹脂、シリコーンと有機系樹脂との共重合体、アルキッド樹脂、アミノアルキッド樹脂、長鎖アルキル基を有する樹脂、フルオロアルキル基を有する樹脂、セラック樹脂などの各種剥離処理剤を用いることができる。

支持体６０の膜厚は、特に制限されるものではないが、作製された回路部材接続用接着フィルム５０の保管、使用時の利便性等を考慮して、４〜２００μｍとすることが好ましく、さらに材料コストや生産性を考慮して、１５〜７５μｍとすることがより好ましい。

［回路部材の接続方法］
図６は、本発明に係る回路部材の接続方法の一実施形態を概略断面図により示す工程図である。本実施形態では、回路部材接続用接着フィルムを熱硬化させて接続構造を製造する。

先ず、上述した第１の回路部材３０と、回路部材接続用接着フィルム５０を容易する。回路部材接続用接着フィルム５０の厚さは、５〜５０μｍであることが好ましい。回路部材接続用接着フィルム５０の厚さが５μｍ未満であると、回路部材３０，４０間に回路部材接続用接着フィルム５０が充填不足となる傾向がある。他方、５０μｍを超えると、接続端子３２，４２間の導通の確保が困難となる傾向がある。

次に、回路部材接続用接着フィルム５０を第１の回路部材３０の接続端子３２が形成されている面上に載せる。

そして、回路部材接続用接着フィルム５０を、図６（ａ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、回路部材接続用接着フィルム５０を第１の回路部材３０に仮接続する（図６（ｂ））。このときの圧力は回路部材に損傷を与えない範囲であれば特に制限されないが、一般的には０．１〜３０．０ＭＰａとすることが好ましい。また、加熱しながら加圧してもよく、加熱温度は回路接続材料５０が実質的に硬化しない温度とする。加熱温度は一般的には５０〜１９０℃にするのが好ましい。これらの加熱及び加圧は０．５〜１２０秒間の範囲で行うことが好ましい。

次いで、図６（ｃ）に示すように、第２の回路部材４０を、接続端子４２を第１の回路部材３０の側に向けるようにして回路部材接続用接着フィルム５０上に載せる。そして、回路部材接続用接着フィルム５０を加熱しながら、図６（ｃ）の矢印Ａ及びＢ方向に全体を加圧する。

このときの加熱温度は、回路部材接続用接着フィルム５０が硬化可能な温度とする。加熱温度は、６０〜１８０℃が好ましく、７０〜１７０℃がより好ましく、８０〜１６０℃が更に好ましい。加熱温度が６０℃未満であると硬化速度が遅くなる傾向があり、１８０℃を超えると望まない副反応が進行し易い傾向がある。加熱時間は、０．１〜１８０秒が好ましく、０．５〜１８０秒がより好ましく、１〜１８０秒が更に好ましい。

図６（ａ）に示すように、一方の接続端子４２の断面積が他方のそれと比較して小さい場合（例えば、ＩＴＯ電極に断面積が小さいＩＣチップの金バンプを接続する場合）、接続端子３２に表面５０Ｆが当接するように回路接続材料５０を配置することが好ましい。このように回路接続材料５０を配置すると、第１の回路部材３０の接続端子３２の近傍に導電粒子１０Ａが配置される。このため、接続端子４２が接着剤成分２０内に挿入されるに伴い接着剤成分が流動したとしても、導電粒子１０Ａは隣接している接続端子３２によって移動が制限される。したがって、接続端子３２，４２間に捕捉される導電粒子の数を十分に多くすることができる。回路接続材料５０の硬化により接着部５０ａが形成されて、図１に示すような接続構造１００が得られる。

接続の条件は、使用する用途、接着剤組成物、回路部材によって適宜選択される。なお、回路部材接続用接着フィルム５０の接着剤成分として、光によって硬化するものを使用した場合には、回路部材接続用接着フィルム５０に対して活性光線やエネルギー線を適宜照射すればよい。活性光線としては、紫外線、可視光、赤外線等が挙げられる。エネルギー線としては、電子線、エックス線、γ線、マイクロ波等が挙げられる。

以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。

たとえば、上記実施形態では、導電粒子の含有割合が上記式（Ｉ）で表される条件を満たすことを特徴とするが、回路部材接続用接着フィルムは、導電粒子を含有し、回路部材接続用接着フィルムが含有する導電粒子の全個数のうち、８０％以上が、回路部材接続用接着フィルムの一方の面から、厚さ方向に沿って導電粒子の平均粒径の２倍の距離までの領域に配置されているものであってもよい。当該領域内に配置されている導電粒子の数は、回路部材接続用接着フィルムが含有する導電粒子の全個数に対して８０％以上であればよいが、９０％以上であることが好ましい。また、この実施形態に係る回路部材接続用接着フィルムは、溶融粘度の４０〜２５０℃における最小値が、１０００Ｐａ・ｓ以下である。このような回路部材接続用接着フィルムによっても、上記の本発明の効果を得ることができる。

なお、「回路部材接続用接着フィルムの一方の面から、厚さ方向に沿って導電粒子の平均粒径の２倍の距離までの領域に配置されている」とは、導電粒子全体が当該範囲内にあるものをいい、当該範囲の境界上に位置する導電粒子は当該範囲の外にあるものとする。

また、上記実施形態では、核体１ａ及び導電層１ｂにより構成される導電粒子１０を例示したが、導電粒子の核体は導電性を有する物質（例えば、導電層１ｂと同様の材質）により構成されるものであってもよい。また、熱溶融金属からなる粒子を導電粒子として使用することもできる。この場合、加熱及び加圧によって導電粒子を十分に変形させることができる。

回路部材接続用接着フィルムは、単層構造であってもよく、複数の層が積層された多層構造であってもよい。多層構造の回路部材接続用接着フィルムは、接着剤成分及び導電粒子の種類あるいはこれらの含有量が異なる層を複数積層することによって製造することができる。例えば、回路部材接続用接着フィルムは、導電粒子を含有する導電粒子含有層と、この導電粒子含有層の一面上に設けられた導電粒子を含有しない導電粒子非含有層とを備えるものであってもよい。

図７は、支持体に支持された二層構造の回路部材接続用接着フィルムを示す模式断面図である。回路部材接続用接着フィルム７０は、導電粒子を含有する導電粒子含有層７０ａ及び導電粒子を含有しない導電粒子非含有層７０ｂから構成されている。回路部材接続用接着フィルム７０の両最外面上には、それぞれ支持体６０ａ，６０ｂが設けられている。回路部材接続用接着フィルム７０は、支持体６０ａの一方の面上に導電粒子含有層７０ａを形成し、他方、支持体６０ｂの一方の面上に導電粒子非含有層７０ｂを形成し、これらを従来公知のラミネータなどを使用して貼り合わせることで作製することができる。回路部材接続用接着フィルム７０の使用に際しては、適宜支持体６０ａ，６０ｂを剥離する。

回路部材接続用接着フィルム７０によれば、上記本発明の効果が良好に奏される。このため、例えば、ＩＣチップをＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装によって基板上に接続する場合に、ＩＣチップの金属バンプと基板との間に捉えられる導電粒子の個数が十分に多くなり、電気的な接続性が良好となる。この場合、ＩＣチップの金属バンプを備える面と導電粒子非含有層７０ｂとが当接し、ＩＣチップを実装する基板面と導電粒子とが当接する。

以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名「ＹＬ−９８０」）及び９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンから合成したフェノキシ樹脂５０ｇを、質量比５０：５０のトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）及び酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液を調製した。この溶液に、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（エポキシ当量：１８５、ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名「ＹＬ−９８０」）を、固形分質量比でフェノキシ樹脂：ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂が５０：５０となるように配合した。この配合液に、導電粒子を樹脂成分の総体積（フェノキシ樹脂とビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の総体積）に対して１０体積％配合して分散し、さらに潜在性硬化剤として芳香族スルホニウム塩を５．０ｇ添加して、接着剤組成物含有液１を調製した。なお、なお、導電粒子としては、粒径3．０μｍのプラスチック核体にニッケル及び金めっきをした粒子を用い、芳香族スルホニウム塩としては、三新化学工業株式会社製、商品名「サンエイドＳＩ−６０」を用いた。

得られた接着剤組成物含有液１を、片面を表面処理した厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（ここで用いたＰＥＴフィルムを、以下、「ＰＥＴフィルム１」という）に、塗工装置（株式会社康井精機社製、「精密塗工機」）を用いて塗布した後、７０℃５分で熱風乾燥し、ＰＥＴフィルム１上に支持された厚みが５μｍの樹脂フィルム１を得た。

次に、ビスフェノールＦ型フェノキシ樹脂（東都化成株式会社製、商品名「ＦＸ−３１６」）６０ｇを、質量比５０：５０のトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）及び酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）の混合溶剤に溶解して、固形分６０質量％の溶液を調製した。この溶液に、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（エポキシ当量：１８５、ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名「ＹＬ−９８０」）を、固形分質量比でビスフェノールＦ型フェノキシ樹脂：ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂が６０：４０となるように配合した。この配合液に、さらに潜在性硬化剤として芳香族スルホニウム塩を４．８ｇ添加して接着剤組成物含有液２を調製した。なお、芳香族スルホニウム塩としては、三新化学工業株式会社製、商品名「サンエイドＳＩ−６０」を用いた。

得られた接着剤組成物含有液２を、片面を表面処理した厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（ここで用いたＰＥＴフィルムを、以下、「ＰＥＴフィルム２」という）に、塗工装置（株式会社康井精機社製、「精密塗工機」）を用いて塗布した後、７０℃５分で熱風乾燥し、ＰＥＴフィルム上に支持された厚みが１５μｍの樹脂フィルム２を得た。

得られた樹脂フィルム１と樹脂フィルム２とを、ラミネータ（株式会社ＭＣＫ社製、「ラミネーター」）を用いて張り合わせた。次いでＰＥＴフィルム１を剥離し、樹脂フィルム１のＰＥＴフィルム１が剥離された側の面に、導電粒子を平均３００００個／ｍｍ^２の密度で吹き付けた。その後、ラミネータを用いて、吹き付けた導電粒子を、樹脂フィルム１の導電粒子を吹き付けた面から厚さ方向に５μｍの範囲内に埋め込み、図７に示すような２層構造（導電粒子含有層と導電粒子非含有層）を有する回路部材接続用接着フィルムを得た。

（実施例２）
樹脂フィルム２を下記樹脂フィルム３に替えた以外は、実施例１と同様にして、回路部材接続用接着フィルムを得た。

（樹脂フィルム３の製造）
ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（エポキシ当量：２０００、ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名「ｊＥＲ−１００７」）６０ｇを、質量比５０：５０のトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）及び酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）の混合溶剤に溶解して、固形分５０質量％の溶液を調製した。この溶液に、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（エポキシ当量：１８５、ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名「ＹＬ−９８０」）を、固形分質量比でビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂：ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂が６０：４０となるように配合した。この配合液に、さらに潜在性硬化剤として芳香族スルホニウム塩を４．８ｇ添加して接着剤組成物含有液３を調製した。なお、芳香族スルホニウム塩としては、三新化学工業株式会社製、商品名「サンエイドＳＩ−６０」を用いた。

得られた接着剤組成物含有液３を、片面を表面処理した厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムに、塗工装置（株式会社康井精機社製、「精密塗工機」）を用いて塗布した後、７０℃５分で熱風乾燥し、ＰＥＴフィルム上に支持された厚みが１５μｍの樹脂フィルム３を得た。

（比較例１）
樹脂フィルム２を下記樹脂フィルム４に替えた以外は、実施例１と同様にして、回路部材接続用接着フィルムを得た。

（樹脂フィルム４の製造）
ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂（インケムコーポレーション社製、商品名「ＰＫＨＣ」）６０ｇを、質量比５０：５０のトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）及び酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液を調製した。この溶液に、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（エポキシ当量：１８５、ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名「ＹＬ−９８０」）を、固形分質量比でビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂：ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂が６０：４０となるように配合した。この配合液に、さらに潜在性硬化剤として芳香族スルホニウム塩を４．８ｇ添加して接着剤組成物含有液４を調製した。なお、芳香族スルホニウム塩としては、三新化学工業株式会社製、商品名「サンエイドＳＩ−６０」を用いた。

得られた接着剤組成物含有液４を、片面を表面処理した厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムに、塗工装置（株式会社康井精機社製、「精密塗工機」）を用いて塗布した後、７０℃５分で熱風乾燥し、ＰＥＴフィルム上に支持された厚みが１５μｍの樹脂フィルム４を得た。

（比較例２）
樹脂フィルム２を下記樹脂フィルム５に替えた以外は、実施例１と同様にして、回路部材接続用接着フィルムを得た。

（樹脂フィルム５の製造）
ビスフェノールＡ・Ｆ共重合型フェノキシ樹脂（東都化成株式会社製、商品名「ＺＸ−１３５６−２」）６０ｇを、質量比５０：５０のトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）及び酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液を調製した。この溶液に、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（エポキシ当量：１８５、ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名「ＹＬ−９８０」）を、固形分質量比でビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂：ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂が６０：４０となるように配合した。この配合液に、さらに潜在性硬化剤として芳香族スルホニウム塩を４．８ｇ添加して接着剤組成物含有液５を調製した。なお、芳香族スルホニウム塩としては、三新化学工業株式会社製、商品名「サンエイドＳＩ−６０」を用いた。

得られた接着剤組成物含有液５を、片面を表面処理した厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムに、塗工装置（株式会社康井精機社製、「精密塗工機」）を用いて塗布した後、７０℃５分で熱風乾燥し、ＰＥＴフィルム上に支持された厚みが１５μｍの樹脂フィルム５を得た。

得られた実施例１〜２、比較例１〜２の回路部材接続用接着フィルムについて、それぞれ下記のとおり、最低溶融粘度の測定を行った。
＜最低溶融粘度の測定＞
回路部材接続用接着フィルム同士をラミネートし、回路部材接続用接着フィルムの積層体を得た。得られた積層体同士をさらにラミネートすることを繰り返し、厚み３２０μｍの接着フィルム積層体を得た。この接着フィルム積層体について、ずり粘弾性測定装置（ＴＡインスツルメント株式会社製、商品名：ＡＲＥＳ−Ｇ２）を用い、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、測定周波数１０Ｈｚ、測定温度４０〜２５０℃で測定を行い、最低溶融粘度を導出した。実施例及び比較例の回路部材接続用接着フィルムの最低溶融粘度は、表１に示すとおりであった。

＜導電粒子の分布＞
１．５ｍｍ×３０ｍｍに切り取った回路部材接続用接着フィルムについて、導電粒子含有層の外面側から厚さ方向に沿って導電粒子の平均粒径の２倍の距離（６．０μｍ）までの領域を採取した。当該領域中に含有する導電粒子の総質量（Ｃ）を測定した。次いで、１．５ｍｍ×３０ｍｍに切り取った回路部材接続用接着フィルム全体に含有する導電粒子の総質量（Ｃ_０）を測定した。実施例１〜２、比較例１〜２の回路部材接続用接着フィルムは、いずれも下記式（Ｉ）で表される条件を満たした。
Ｃ≧Ｃ_０×０．８ …（Ｉ）

また、回路部材接続用接着フィルムの断面を示差走査電子顕微鏡で観測し、断面全体の導電粒子数Ａと、導電粒子含有層の外面側から厚さ方向に沿って導電粒子の平均粒径の２倍の距離（６．０μｍ）までの領域に配置されている導電粒子数Ｂとを求めた。実施例１〜２、比較例１〜２の回路部材接続用接着フィルムは、いずれも導電粒子数Ｂが、導電粒子数Ａの０．８倍以上であった。

次に、得られた回路部材接続用接着フィルムを用いて、圧着装置（東レエンジニアリング株式会社製、商品名：ＦＣ−１２００）を用いて回路部材の接続構造を作製した。詳細には、まず、回路部材接続用接着フィルムの導電粒子含有層側のＰＥＴフィルムを剥離除去して、導電粒子含有層の表面を露出した。次に、厚み０．５ｍｍのガラス上にＩＴＯ膜を蒸着により形成してＩＴＯ基板（表面抵抗＜２０Ω／□）を得た。次いで、ＩＴＯ膜の表面に回路部材接続用接着フィルムの導電粒子含有層の表面を向かい合わせて接触させながら、７０℃、０．５ＭＰａ、２秒間の条件でそれらの積層方向に加熱加圧して、ＩＴＯ基板に回路部材接続用接着フィルムを仮固定した。その後、回路部材接続用接着フィルムからもう一方のＰＥＴフィルムを剥離除去した。次に、バンプ面積１５μｍ×１００μｍ、ピッチ３０μｍ、高さ１５μｍの２列（千鳥配列）の金バンプを設けたＩＣチップを回路部材接続用接着フィルム上に載置した。ＩＣチップを載置した接着フィルムを石英ガラス及び加圧ヘッドで挟み、１７０℃、８０ＭＰａ、５秒間の条件で加熱加圧することにより、ＩＴＯ基板とＩＣチップとを接続して回路部材接続構造体を作製した。

＜バンプ−ガラス基板配線間捕捉導電粒子数の測定＞
上述の回路部材接続構造体について、ＩＴＯ基板のガラス側から金属顕微鏡（倍率５００倍）で１５μｍ×１００μｍの領域を２００ヶ所観察して、ＩＴＯ基板と金バンプに挟まれた導電粒子の数をカウントした。そして、一領域当たりの導電粒子の数を相加平均により求めた。その結果は表１に示すとおりであった。

＜接続抵抗の測定＞
上述の回路部材接続構造体について、その接続部の電気抵抗値を、初期と、高温高湿槽（８５℃８５％ＲＨ環境下）中に５００時間保持した後とにおいて、４端子測定法を用い抵抗測定機（株式会社アドバンテスト製、商品名：デジタルマルチメータ）を用いて測定した。その結果は表１に示すとおりであった。

１…核粒子、１ａ…核体、１ｂ…導電層、２Ａ…絶縁性粒子（絶縁被覆体）、２Ｂ…絶縁性層（絶縁被覆体）、１０Ａ，１０Ｂ…導電粒子、２０…接着剤成分、３０…第１の回路部材、４０…第２の回路部材、３１，４１…回路基板、３２，４２…接続端子、５０，７０，８０…回路部材接続用接着フィルム、１００…接続構造体

Claims (9)

1. 導電粒子を含有する回路部材接続用接着フィルムであって、
   前記回路部材接続用フィルムの一方の面から、厚さ方向に沿って前記導電粒子の平均粒径の２倍の距離までの領域における前記導電粒子の含有割合が、下記式（Ｉ）で表される条件を満たし、
   溶融粘度の４０〜２５０℃における最小値が、１０００Ｐａ・ｓ以下である、回路部材接続用接着フィルム。
   Ｃ≧Ｃ_０×０．８ …（Ｉ）
   ［前記式（Ｉ）中、Ｃは前記領域における前記導電粒子の含有割合（質量％）を示し、Ｃ_０は前記回路部材接続用接着フィルムの一方の面から他方の面までの領域における前記導電粒子の含有割合（質量％）を示す。］
2. フィルム形成材、エポキシ樹脂及び潜在性硬化剤を含有する、請求項１に記載の回路部材接続用接着フィルム。
3. 熱硬化後の測定温度４０℃、周波数１０Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｅ’が、０．５〜４．０ＧＰａである、請求項１又は２に記載の回路部材接続用接着フィルム。
4. 相対峙する接続端子間を電気的に接続するために用いられる、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路部材接続用接着フィルム。
5. 第１の接続端子を有する第１の回路部材と、
   第２の接続端子を有する第２の回路部材とを、
   前記第１の接続端子と前記第２の接続端子とを対向して配置し、
   対向配置した前記第１の接続端子と前記第２の接続端子との間に、請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続用接着フィルムを介在させ、加熱加圧して、前記第１の接続端子と前記第２の接続端子とを電気的に接続させてなる回路部材接続構造体。
6. 前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材のうち少なくとも一方が、ＩＣチップである、請求項５に記載の回路部材接続構造体。
7. 前記第１の接続端子及び前記第２の接続端子のうち少なくとも一方が、金、銀、錫、白金族の金属、アルミニウム、チタン、モリブデン、クロム、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）及びインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）からなる群より選ばれる少なくとも１種からなる回路電極を有する、請求項５又は６に記載の回路部材接続構造体。
8. 前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材のうち少なくとも一方が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種でコーティング又は付着処理されている、請求項５〜７のいずれか一項に記載の回路部材接続構造体。
9. 第１の接続端子を有する第１の回路部材と、
   第２の接続端子を有する第２の回路部材とを、
   前記第１の接続端子と前記第２の接続端子とを対向して配置し、
   対向配置した前記第１の接続端子と前記第２の接続端子との間に、請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続用接着フィルムを介在させ、加熱加圧して、前記第１の接続端子と前記第２の接続端子とを電気的に接続させる回路部材接続構造体の製造方法。

Images