JP5126233B2 - 接着剤組成物及びこれを用いた回路接続材料、並びに、回路部材の接続方法、回路接続体及び接着剤組成物の硬化物 - Google Patents

Description

本発明は、接着剤組成物及びこれを用いた回路接続材料、並びに、回路部材の接続方法及びこれによって得られる回路接続体に関する。

液晶表示ディスプレイ用のガラスパネルに液晶駆動用ＩＣを実装する方法として、ＣＨＩＰ−ＯＮ−ＧＬＡＳＳ実装（以下、「ＣＯＧ実装」という。）が広く用いられている。ＣＯＧ実装は、液晶駆動用ＩＣを直接ガラスパネル上に接合する方法である。

上記ＣＯＧ実装においては、一般に、回路接続材料として、異方導電性を有する接着剤組成物が用いられる。この接着剤組成物は、接着剤成分と、必要に応じて配合される導電粒子とを含有する。かかる接着剤組成物からなる回路接続材料をガラスパネル上の電極が形成された部分に配置し、その上にＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子やパッケージなどを圧着することで、相対する電極同士の導通状態を保ち、隣接する電極同士の絶縁を保つように電気的接続と機械的固着を行う。

ところで、接着剤組成物の接着剤成分として、以前よりエポキシ樹脂及びイミダゾール系硬化剤の組み合わせが利用されている。これらの成分が配合された接着剤組成物にあっては、通常、温度２００℃を５秒程度維持することで、エポキシ樹脂を硬化させ、ＩＣチップのＣＯＧ実装を行う。

しかし、近年、液晶パネルの大型化及び薄厚化が進展するに伴い、従来の接着剤組成物を用いて上記温度条件でＣＯＧ実装を行うと、加熱時の温度差による熱膨張及び収縮差によって内部応力が生じ、ＩＣチップやガラスパネルに反りが発生するという問題がある。

回路部材に生じる反りを低減する手段として、特許文献１には、エポキシ樹脂の硬化剤としてスルホニウム塩からなる潜在性硬化剤を含有する回路接続用接着フィルムが記載されている。この接着フィルムを使用することで、実装時の加熱温度を１６０℃以下にまで低温化でき、回路部材の回路接続体に生じる内部応力を低減できる旨が記載されている（特許文献１の段落［００１９］を参照）。
特開２００４−２２１３１２号公報

しかしながら、特許文献１に記載の接着フィルムは、加熱温度の低温化の点においては優れた効果を発揮するものの、特殊な潜在性硬化剤を使用しているため、ポットライフが比較的短いという課題があった。そのため、この接着フィルムは、従来のイミダゾール系硬化剤が配合されたものと比較し、その用途が限られているのが現状である。

本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、２００℃程度の高温条件で回路部材同士の接続を行った場合でも、回路部材の反りを十分に抑制できる接着剤組成物及びこれを用いた回路接続材料を提供することを目的とする。

また、本発明は、低い接続抵抗で回路部材が接続された回路接続体、並びにこれを得るための回路部材の接続方法を提供することを目的とする。

本発明の接着剤組成物は、回路部材同士を接着するとともにそれぞれの回路部材が有する回路電極同士を電気的に接続するために用いられるものであって、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂硬化剤と、架橋反応性基を有し且つ重量平均分子量が３００００〜８００００であるアクリル系共重合体とを含有する。ここで、アクリル系共重合体の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー法により測定され、標準ポリスチレンを用いて作成した検量線に基づいて換算して得られる値とする。

本発明の接着剤組成物においては、上記アクリル系共重合体が応力緩和剤の役割を果たす。そのため、エポキシ樹脂の硬化剤としてマイクロカプセル型やアダクト型潜在性硬化剤等のイミダゾール系硬化剤を使用し、２００℃程度で硬化処理を行った場合であっても、内部応力を効果的に緩和することができ、回路部材の反りを十分に抑制できる。

本発明の接着剤組成物は、導電粒子を更に含有することが好ましい。接着剤成分中に導電粒子が分散した接着剤組成物によれば、優れた接続信頼性を有する回路接続体を製造できる。

上記アクリル系共重合体のガラス転移温度は、−４０〜４０℃であることが好ましい。アクリル系共重合体のガラス転移温度が上記範囲内であると、適度なタック性を有する接着剤組成物が得られる。また、接着剤組成物の硬化物のガラス転移温度は、接続部の接続信頼性の観点から、１００〜１５０℃であることが好ましい。

また、上記アクリル系共重合体は、原料に含まれるモノマー成分を共重合させることによって得られたものであり、当該原料に含まれるモノマー成分１００質量部に対するグリシジルアクリレート及びグリシジルメタクリレートの合計量が１〜７質量部であることが好ましい。上記範囲でグリシジルアクリレート及び／又はグリシジルメタクリレートを含有する原料から製造したアクリル系共重合体を接着剤組成物に配合することで、優れた応力緩和性を達成でき、回路部材の反りをより十分に抑制できる。

本発明に係る接着剤組成物にあっては、温度２００℃で１時間加熱して得られる硬化物は、−５０℃における貯蔵弾性率が２．０〜３．０ＧＰａであり且つ１００℃における貯蔵弾性率が１．０〜２．０ＧＰａであるとともに、−５０〜１００℃の範囲における貯蔵弾性率の最大値と最小値との差が２．０ＧＰａ以下であることが好ましい。かかる条件を満たす接着剤組成物の硬化物によれば、幅広い温度範囲において貯蔵弾性率の低下を抑制でき、この接着剤組成物を回路部材同士の接続に用いると優れた接続信頼性を有する回路接続体を製造できる。

本発明の回路接続材料は、フィルム状の基材と、本発明に係る上記接着剤組成物からなり、基材の一方面上に設けられた接着剤層とを有する。かかる構成の回路接続材料によれば、回路部材上に接着剤層を容易に配置でき、作業効率を向上できる。なお、回路接続材料を使用するに際しては、フィルム状の基材は適宜剥離される。

本発明の回路接続体は、対向配置された一対の回路部材と、本発明に係る上記接着剤組成物の硬化物からなり、一対の回路部材の間に介在しそれぞれの回路部材が有する回路電極同士が電気的に接続されるように当該回路部材同士を接着する接続部とを備える。

本発明の回路接続体においては、一対の回路部材の少なくとも一方がＩＣチップであってもよい。また、当該回路接続体においては、一対の回路部材がそれぞれ有する回路電極の少なくとも一方の表面が、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金及びインジウム錫酸化物から選ばれる少なくとも１種で構成されていてもよい。

また、本発明の回路接続体においては、接続部に当接している一対の回路部材の当接面の少なくとも一方が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂から選ばれる少なくとも１種以上の素材によって構成される部分を有していてもよい。

本発明の回路部材の接続方法は、対向配置された一対の回路部材の間に本発明に係る上記接着剤組成物を介在させ、全体を加熱及び加圧して、接着剤組成物の硬化物からなり、一対の回路部材の間に介在しそれぞれの回路部材が有する回路電極同士が電気的に接続されるように回路部材同士を接着する接続部を形成することにより、一対の回路部材及び接続部を備える回路接続体を得るものである。

本発明によれば、２００℃程度の高温条件で回路部材同士の接続を行った場合でも、回路部材の反りを十分に抑制できる。

本発明に係る回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。 本発明に係る回路接続材料が回路電極間で使用され、回路電極同士が接続された状態を示す断面図である。 本発明に係る回路部材の接続方法の一実施形態を概略断面図により示す工程図である 導電粒子の他の形態を示す断面図である。 本発明に係る回路接続材料の他の実施形態を示す断面図である。

符号の説明

５，１５…回路接続材料、６，６ａ，６ｂ…基材、７ａ…導電粒子含有層、７ｂ…導電粒子非含有層、８…接着剤層、９…接着剤成分、１０Ａ，１０Ｂ…導電粒子、３０…第１の回路部材、４０…第２の回路部材、５０ａ…接続部、１００…回路接続体。

以下、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。また、図面の便宜上、図面の寸法比率は説明のものと必ずしも一致しない。

本明細書における「（メタ）アクリレート」とは「アクリレート」及びそれに対応する「メタクリレート」を意味し、「（メタ）アクリル酸」とは「アクリル酸」及びそれに対応する「メタクリル酸」を意味する。

＜回路接続材料＞
まず、本実施形態に係る回路接続材料について説明する。図１は、本実施形態に係る回路接続材料５を示す断面図である。回路接続材料５は、フィルム状の基材６と、基材６の一方面上に設けられた接着剤層８とを備える。接着剤層８は、（ａ）エポキシ樹脂、（ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、及び（ｃ）アクリル系共重合体を含む接着剤成分９と、接着剤成分９中に分散した導電粒子１０Ａとを含有する接着剤組成物からなる。

回路接続材料５は、フィルム状の基材６上に塗工装置を用いて接着剤組成物の溶液を塗布し、所定時間熱風乾燥して接着剤層８を形成することにより作製される。接着剤組成物からなる接着剤層８を形成することで、例えば、接着剤組成物をペースト状のまま使用する場合と比較し、ＩＣチップなどのＣＯＧ実装もしくはＣＯＦ実装（ＣＨＩＰ−ＯＮ−ＦＬＥＸ実装）に使用する場合に作業効率が向上するという利点がある。

基材６としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる各種テープを使用することが可能である。もっとも、基材６を構成する材質はこれらに限定されるものではない。また、基材６として、接着剤層８との当接面等にコロナ放電処理、アンカーコート処理、帯電防止処理などが施されたものを使用してもよい。

また、回路接続材料５を使用するに際し、接着剤層８から基材６を容易に剥離できるように、基材６の表面に剥離処理剤をコーティングして使用してもよい。剥離処理剤として、シリコーン樹脂、シリコーンと有機系樹脂との共重合体、アルキッド樹脂、アミノアルキッド樹脂、長鎖アルキル基を有する樹脂、フルオロアルキル基を有する樹脂、セラック樹脂などの各種剥離処理剤を用いることができる。

基材６の厚さは、特に制限されるものではないが、回路接続材料５の保管、使用時の利便性等を考慮して、４〜２００μｍとすることが好ましく、さらに材料コストや生産性を考慮して、１５〜７５μｍとすることがより好ましい。

接着剤層８の厚さは、接続する回路部材の形状等に応じて適宜調整すればよいが、５〜５０μｍであることが好ましい。接着剤層８の厚さが５μｍ未満であると、回路部材間に充填される接着剤組成物の量が不十分となる傾向がある。他方、５０μｍを超えると、接続すべき回路電極間の導通の確保が困難となる傾向がある。

接着剤層８を形成する接着剤組成物は、温度２００℃で１時間加熱すると以下の条件を満たす硬化物となるものであることが好ましい。すなわち、接着剤組成物の硬化物は、接続信頼性の観点から、動的粘弾性測定装置で測定される−５０℃における貯蔵弾性率が２．０〜３．０ＧＰａであり且つ１００℃における貯蔵弾性率が１．０〜２．０ＧＰａであることが好ましい。また、当該硬化物の−５０〜１００℃の範囲における貯蔵弾性率の最大値と最小値との差が２．０ＧＰａ以下であることが好ましい。

硬化物の貯蔵弾性率が所定の温度条件で著しく低下するような接着剤組成物を回路接続材料として用いた場合、回路部材の接続信頼性が悪化するという問題があるが、上記のように、−５０〜１００℃という幅広い温度範囲において貯蔵弾性率の低下を抑制することで、優れた接続信頼性を有する回路接続体を製造できる。なお、接着剤組成物の硬化物のガラス転移温度は、接続部の接続信頼性の観点から、１００〜１５０℃であることが好ましく、１１０〜１４０℃であることがより好ましく、１１０〜１３０℃であることが更に好ましい。

本実施形態に係る接着剤組成物の硬化物が貯蔵弾性率に係る優れた特性を達成できる主因は、接着剤成分９が（ｃ）アクリル共重合体を含有し、このアクリル共重合体が応力緩和剤として機能するためと推察される。

（接着剤成分）
次に、接着剤成分９に含まれる（ａ）エポキシ樹脂、（ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、及び（ｃ）アクリル系共重合体について説明する。

（ａ）エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、ハロゲン化されていてもよく、水素添加されていてもよい。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて使用することができる。

（ｂ）エポキシ樹脂硬化剤としては、アミン系、フェノール系、酸無水物系、イミダゾール系、ヒドラジド系、ジシアンジアミド、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、ヨードニウム塩、アミンイミド等が挙げられる。これらのなかでも、硬化性及びポットライフの観点から、イミダゾール系硬化剤を使用することが好ましい。イミダゾール系硬化剤としては、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール等が挙げられる。これらは、単独または２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。なお、長いポットライフ及び速硬化性の両方を高水準に達成するためには、潜在性硬化促進剤を使用することが好ましく、具体的にはイミダゾールとエポキシ樹脂との付加化合物（マイクロカプセル型やアダクト型潜在性硬化剤等）を使用することが好ましい。

（ｃ）アクリル系共重合体は、架橋反応性基を有し且つ重量平均分子量が３００００〜８００００である。重量平均分子量３００００未満のアクリル系共重合体を含む接着剤組成物はフィルム形成性が不十分となるとともに、応力緩和効果が不十分となる。他方、重量平均分子量８００００を超えるアクリル系共重合体を含む接着剤組成物は流動性が不十分となり、回路充填性が不十分となるとともに、エポキシ樹脂との相溶性が低下する傾向がある。アクリル系共重合体の重量平均分子量は、４００００〜７００００であることが好ましく、４００００〜６００００であることがより好ましい。

（ｃ）アクリル系共重合体は、架橋反応性基を有するモノマーと他のモノマーとの共重合によって得ることができる。架橋反応性基を有するモノマーとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、アクリルアミド、ヒドロキシブチルアクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレートなどが挙げられる。

（ｃ）アクリル系共重合体の好適な具体例としては、モノマー成分１００質量部に対するグリシジルアクリレート及びグリシジルメタクリレートの合計量が１〜７質量部（より好ましくは２〜６質量部）の原料を共重合反応に供することによって製造されたものが挙げられる。グリシジル（メタ）アクリレートの合計量が１質量部未満のモノマー成分の共重合によって得られたアクリル系共重合体は、架橋構造が十分に発達せず、このようなアクリル系共重合体を含有する接着剤組成物は、応力緩和性が不十分となる傾向がある。他方、グリシジル（メタ）アクリレートの合計量が７質量部を超えるモノマー成分の共重合によって得られたアクリル系共重合体を含有する接着剤組成物は、貯蔵弾性率が高くなりやすく応力緩和性が不十分となる傾向がある。

（ｃ）アクリル系共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、−４０〜４０℃であることが好ましい。ガラス転移温度が−４０℃未満のアクリル系共重合体を含有する接着剤組成物はタック性（貼り付け性）が過度に大きくなる傾向がある。他方、ガラス転移温度が４０℃を超えるアクリル系共重合体を含有する接着剤組成物は、タック性が不十分となる傾向がある。（ｃ）アクリル系共重合体のガラス転移温度は、−２０〜２０℃であることがより好ましい。

（ｃ）アクリル系共重合体を製造する際に、グリシジル（メタ）アクリレートと共重合させる他のモノマーとしては、ブチルアクリレート、アクリロニトリル、ヒドロキシメチルアクリレート、スチレン、ブチルメタクリレート、アクリルアミドなどが挙げられる。これらのモノマーのうち、ブチルアクリレート及び／又はアクリロニトリルの配合量を調整することにより、得られるアクリル系共重合体のガラス転移温度を好適なものとすることができる。より具体的には、原料に含まれるモノマー成分１００質量部に対して、ブチルアクリレート及びアクリロニトリルの合計量を８０質量部以上とすることが好ましい。

（ａ）エポキシ樹脂の含有量は、接着剤成分９の全質量を基準として、３〜５０質量％であると好ましく、１０〜３０質量％であるとより好ましい。（ａ）エポキシ樹脂の含有量が３質量％未満であると、硬化反応の進行が不十分となり、良好な接着強度や接続抵抗値を得ることが困難となる傾向がある。他方、５０質量％を越えると、接着剤成分９の流動性が低下したり、ポットライフが短くなったりする傾向がある。また、回路接続体の接続部の接続抵抗値が高くなる傾向がある。

（ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の含有量は、接着剤成分９の全質量を基準として、５〜６０質量％であると好ましく、１０〜４０質量％であるとより好ましい。（ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の含有量が５質量％未満であると、硬化反応の進行が不十分となり、良好な接着強度や接続抵抗値を得ることが困難となる傾向がある。他方、６０質量％を越えると、接着剤成分９の流動性が低下したり、ポットライフが短くなったりする傾向がある。また、回路接続体の接続部の接続抵抗値が高くなる傾向がある。

（ｃ）アクリル系共重合体の含有量は、接着剤成分９の全質量を基準として、３〜３０質量％であると好ましく、８〜２５質量％であることがより好ましい。（ｃ）アクリル系共重合体の含有量が３質量％未満であると、応力緩和効果が不十分となる傾向がある。他方、２５質量％を超えると、接着剤成分９の流動性が低下したり、ポットライフが短くなる傾向がある。また、回路接続体の接続部の接続抵抗値が高くなる傾向がある。

接着剤成分９はフィルム形成性高分子を更に含有してもよい。接着剤成分９の全質量を基準として、フィルム形成性高分子の含有量は、２〜８０質量％であることが好ましく、５〜７０質量％であることがより好ましく、１０〜６０質量％であることが更に好ましい。フィルム形成性高分子としては、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマール、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンオキサイド、尿素樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、キシレン樹脂、ポリイソシアネート樹脂、フェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステルウレタン樹脂などが用いられる。

（導電粒子）
導電粒子１０Ａは、接着剤成分９中に分散している。導電粒子１０Ａとしては、例えばＡｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｗ、Ｓｂ、Ｓｎ、はんだ等の金属やカーボンの粒子が挙げられる。導電粒子１０Ａの平均粒径は分散性、導電性の観点から１〜１８μｍであることが好ましい。

導電粒子１０Ａの配合割合は、接着剤層８に含まれる接着剤成分１００体積部に対して、０．１〜３０体積部であることが好ましく、０．１〜１０体積部であることがより好ましい。この配合割合が０．１体積部未満であると対向する電極間の接続抵抗が高くなる傾向にあり、３０体積部を超えると隣接する電極間の短絡が生じやすくなる傾向がある。

更に、接着剤層８を形成する接着剤組成物は、充填材、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。充填材を含有した場合、接続信頼性等の向上が得られるので好ましい。充填材としては、その最大径が導電粒子の粒径未満のものが好適である。また、充填材の含有量は、接着剤組成物の全体積基準で５〜６０体積％の範囲であることが好ましい。６０体積％を超えると、接続信頼性と密着性の低下が発生する傾向がある。なお、カップリング剤としては、ビニル基、アクリル基、アミノ基、エポキシ基及びイソシアネート基からなる群より選ばれる１種以上の基を含有する化合物が、接着性の向上の点から好ましい。

＜回路接続体＞
次に、回路接続材料５を用いて製造された回路接続体について説明する。図２は、回路電極同士が接続された回路接続体を示す概略断面図である。図２に示す回路接続体１００は、相互に対向する第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０を備えており、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０との間には、これらを接続する接続部５０ａが設けられている。

第１の回路部材３０は、回路基板３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成された回路電極３２とを備えている。第２の回路部材４０は、回路基板４１と、回路基板４１の主面４１ａ上に形成された回路電極４２とを備えている。

回路部材の具体例としては、半導体チップ（ＩＣチップ）、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品などが挙げられる。これらの回路部材は、回路電極を備えており、多数の回路電極を備えているものが一般的である。上記回路部材が接続される、もう一方の回路部材の具体例としては、金属配線を有するフレキシブルテープ、フレキシブルプリント配線板、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）が蒸着されたガラス基板などの配線基板が挙げられる。

主面３１ａ及び／又は主面４１ａは、窒化シリコン、シリコーン化合物及びシリコーン樹脂、並びに、感光性もしくは非感光性のポリイミド樹脂等の有機絶縁物質でコーティングされていてもよい。また、主面３１ａ及び／又は主面４１ａが、上記材質からなる領域を部分的に有するものであってもよい。更に、回路基板３１及び／又は回路基板４１自体が上記材質からなるものであってもよい。主面３１ａ，４１ａは、上記材質１種で構成されていてもよく、２種以上で構成されていてもよい。接着剤成分９の組成を適宜選択することによって、上記の材質からなる部分を有する回路基板同士も好適に接続することができる。

各回路電極３２，４２の表面は、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金及びインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）から選ばれる１種で構成されてもよく、２種以上で構成されていてもよい。また、回路電極３２，４２の表面の材質は、すべての回路電極において同一であってもよく、異なっていてもよい。

接続部５０ａは接着剤層８に含まれる接着剤成分９の硬化物９Ａと、これに分散している導電粒子１０Ａとを備えている。そして、回路接続体１００においては、対向する回路電極３２と回路電極４２とが、導電粒子１０Ａを介して電気的に接続されている。すなわち、導電粒子１０Ａが、回路電極３２，４２の双方に直接接触している。このため、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減され、回路電極３２，４２間の良好な電気的接続が可能となる。他方、硬化物９Ａは電気絶縁性を有するものであり、隣接する回路電極同士は絶縁性が確保される。従って、回路電極３２，４２間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。

＜回路接続体の製造方法＞
次に、回路接続体１００の製造方法について説明する。図３は、本発明に係る回路接続体の製造方法の一実施形態を概略断面図により示す工程図である。本実施形態では、回路接続材料５の接着剤層８を熱硬化させ、最終的に回路接続体１００を製造する。

まず、回路接続材料５を所定の長さに切断すると共に、接着剤層８が下方に向くようにして第１の回路部材３０の回路電極３２が形成されている面上に載せる（図３（ａ））。このとき、接着剤層８から基材６を剥離する。

次に、図３（ｂ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、接着剤層８を第１の回路部材３０に仮接続する（図３（ｃ））。このときの圧力は回路部材に損傷を与えない範囲であれば特に制限されないが、一般的には０．１〜３．０ＭＰａとすることが好ましい。また、加熱しながら加圧してもよく、加熱温度は接着剤層８が実質的に硬化しない温度とする。加熱温度は一般的には５０〜１００℃にするのが好ましい。これらの加熱及び加圧は０．１〜１０秒間の範囲で行うことが好ましい。

次いで、図３（ｄ）に示すように、第２の回路部材４０を、第２の回路電極４２を第１の回路部材３０の側に向けるようにして接着剤層８上に載せる。そして、接着剤層８を加熱しながら、図３（ｄ）の矢印Ａ及びＢ方向に全体を加圧する。このときの加熱温度は、接着剤層８の接着剤成分９が硬化可能な温度とする。加熱温度は、１５０〜２３０℃が好ましく、１７０〜２１０℃がより好ましく、１８０〜２００℃が更に好ましい。加熱温度が１５０℃未満であると硬化速度が遅くなる傾向があり、２３０℃を超えると望まない副反応が進行し易い傾向がある。加熱時間は、０．１〜３０秒が好ましく、１〜２５秒がより好ましく、２〜２０秒が更に好ましい。

接着剤成分９の硬化により接続部５０ａが形成されて、図２に示すような回路接続体１００が得られる。接続の条件は、使用する用途、接着剤組成物、回路部材によって適宜選択される。なお、接着剤層８の接着剤成分として、光によって硬化するものを配合した場合には、接着剤層８に対して活性光線やエネルギー線を適宜照射すればよい。活性光線としては、紫外線、可視光、赤外線等が挙げられる。エネルギー線としては、電子線、エックス線、γ線、マイクロ波等が挙げられる。

以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。

例えば、上記実施形態においては、導電粒子１０Ａを含有する接着剤組成物を例示したが、実装する回路部材の形状などによっては、接着剤組成物は導電粒子１０Ａを含有しないものであってもよい。また、導電粒子１０Ａの代わりに、導電性を有する核粒子と、この核粒子の表面上に設けられた複数の絶縁性粒子とによって構成された導電粒子を用いてもよい。

図４に示す導電粒子１０Ｂは、導電性を有する核粒子１及びこの核粒子１の表面上に設けられた複数の絶縁性粒子２を備える。そして、核粒子１は、中心部分を構成する基材粒子１ａ及びこの基材粒子１ａの表面上に設けられた導電層１ｂによって構成されている。以下、導電粒子１０Ｂについて説明する。

基材粒子１ａの材質としては、ガラス、セラミックス、有機高分子化合物などが挙げられる。これらの材質のうち、加熱及び／又は加圧によって変形するもの（例えば、ガラス、有機高分子化合物）が好ましい。基材粒子１ａが変形するものであると、導電粒子１０Ｂが回路電極３２，４２によって押圧された場合、回路電極との接触面積が増加する。また、回路電極３２，４２の表面の凹凸を吸収することができる。したがって、回路電極間の接続信頼性が向上する。

上記のような観点から、基材粒子１ａを構成する材質として好適なものは、例えば、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの共重合体、及び、これらを架橋したものである。基材粒子１ａは粒子間で同一又は異なる種類の材質であってもよく、同一粒子に１種の材質を単独で、又は２種以上の材質を混合して用いてもよい。

基材粒子１ａの平均粒径は、用途などに応じて適宜設計可能であるが、０．５〜２０μｍであることが好ましく、１〜１０μｍであることがより好ましく、２〜５μｍであることが更に好ましい。平均粒径が０．５μｍ未満の基材粒子を用いて導電粒子を作製すると、粒子の二次凝集が生じ、隣接する回路電極間の絶縁性が不十分となる傾向があり、２０μｍを越える基材粒子を用いて導電粒子を作製すると、その大きさに起因して隣接する回路電極間の絶縁性が不十分となる傾向がある。

導電層１ｂは、基材粒子１ａの表面を覆うように設けられた導電性を有する材質からなる層である。導電性を十分確保する観点から、導電層１ｂは、基材粒子１ａの全表面を被覆していることが好ましい。

導電層１ｂの材質としては、例えば、金、銀、白金、ニッケル、銅及びこれらの合金、錫を含有するはんだなどの合金、並びに、カーボンなどの導電性を有する非金属が挙げられる。基材粒子１ａに対し、無電解めっきによる被覆が可能であることから、導電層１ｂの材質は金属であることが好ましい。また、十分なポットライフを得るためには、金、銀、白金又はこれらの合金がより好ましく、金が更に好ましい。なお、これらは１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

導電層１ｂの厚さは、これに使用する材質や用途などに応じて適宜設計可能であるが、５０〜２００ｎｍであることが好ましく、８０〜１５０ｎｍであることがより好ましい。厚さが５０ｎｍ未満であると、接続部の十分に低い抵抗値が得られなくなる傾向がある。他方、２００ｎｍを越える厚さの導電層１ｂは、製造効率が低下する傾向がある。

導電層１ｂは、一層又は二層以上で構成することができる。いずれの場合においても、これを用いて作製される接着剤組成物の保存性の観点から、核粒子１の表面層は、金、銀、白金又はこれらの合金で構成することが好ましく、金で構成することがより好ましい。導電層１ｂが、金、銀、白金又はこれらの合金（以下、「金などの金属」という。）からなる一層で構成される場合、接続部分の十分に低い抵抗値を得るためには、その厚さは１０〜２００ｎｍであることが好ましい。

他方、導電層１ｂが二層以上で構成される場合、導電層１ｂの最外層は金などの金属で構成することが好ましいが、最外層と基材粒子１ａと間の層は、例えば、ニッケル、銅、錫又はこれらの合金を含有する金属層で構成してもよい。この場合、導電層１ｂの最外層を構成する金などの金属からなる金属層の厚さは、接着剤組成物の保存性の観点から、３０〜２００ｎｍであることが好ましい。ニッケル、銅、錫又はこれらの合金は、酸化還元作用で遊離ラジカルを発生することがある。このため、金などの金属からなる最外層の厚さが３０ｎｍ未満であると、ラジカル重合性を有する接着剤成分と併用した場合、遊離ラジカルの影響を十分に防止することが困難となる傾向がある。

導電層１ｂを基材粒子１ａ表面上に形成する方法としては、無電解めっき処理や物理的なコーティング処理が挙げられる。導電層１ｂの形成の容易性の観点から、金属からなる導電層１ｂを無電解めっき処理によって基材粒子１ａの表面上に形成することが好ましい。

絶縁性粒子２は、有機高分子化合物によって構成されている。有機高分子化合物としては、熱軟化性を有するものが好ましい。絶縁性粒子の好適な素材は、例えば、ポリエチレン、エチレン−酢酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、ポリエステル、ポリアミド、ポリウレタン、ポリスチレン、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体、スチレン−イソブチレン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−（メタ）アクリル共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、（メタ）アクリル酸エステル系ゴム、スチレン−エチレン−ブチレン共重合体、フェノキシ樹脂、固形エポキシ樹脂等である。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。なお、粒度分布の分散度、耐溶剤性及び耐熱性の観点から、スチレン−（メタ）アクリル共重合体が特に好適である。絶縁性粒子２の製造方法としては、シード重合法などが挙げられる。

絶縁性粒子２を構成する有機高分子化合物の軟化点は、回路部材同士の接続時の加熱温度以上であることが好ましい。軟化点が接続時の加熱温度未満であると、接続時に絶縁性粒子２が過度に変形することに起因して、良好な電気的接続が得られなくなる傾向がある。

絶縁性粒子２の平均粒径は、用途などに応じて適宜設計可能であるが、５０〜５００ｎｍであることが好ましく、５０〜４００ｎｍであることがより好ましく、１００〜３００ｎｍであることが更に好ましい。平均粒径が５０ｎｍ未満であると、隣接する回路間の絶縁性が不十分となる傾向があり、他方、５００ｎｍを越えると、接続部分の十分に低い初期抵抗値及び抵抗値の経時的な上昇の抑制の両方を達成することが困難となる傾向がある。

また、本発明に係る回路接続材料は、上記実施形態における回路接続材料５のように、基材６上に単層の接着剤層８が形成された単層構造に限定されず、基材６上に複数の接着剤層が積層された多層構造であってもよい。多層構造の回路接続材料は、接着剤成分及び導電粒子の種類あるいはこれらの含有量が異なる層を複数積層することによって製造することができる。例えば、回路接続材料は、導電粒子を含有する導電粒子含有層と、この導電粒子含有層の少なくとも一方の面上に設けられた、導電粒子を含有しない導電粒子非含有層とを備えるものであってもよい。

図５に示す回路接続材料１５は、二層構造の接着剤層７と、この接着剤層７の両最外面をそれぞれ覆う基材６ａ，６ｂとを備える。回路接続材料１０の接着剤層７は、導電粒子を含有する導電粒子含有層７ａ及び導電粒子を含有しない導電粒子非含有層７ｂから構成されている。回路接続材料１５は、基材６ａの表面上に導電粒子含有層７ａを形成し、他方、基材６ｂの表面上に導電粒子非含有層７ｂを形成し、これらの層を従来公知のラミネータなどを使用して貼り合わせることで作製することができる。回路接続材料１５を使用するに際には、適宜基材６ａ，６ｂは剥離される。

回路接続材料１５によれば、回路部材同士の接合時に、接着剤成分の流動に起因する回路電極上における導電粒子の個数の減少を十分に抑制することができる。このため、例えば、ＩＣチップをＣＯＧ実装もしくはＣＯＦ実装によって基板上に接続する場合、ＩＣチップの金属バンプ上の導電粒子の個数を十分に確保することができる。この場合、ＩＣチップの金属バンプを備える面と導電粒子非含有層７ｂとが、他方、ＩＣチップを実装すべき基板と導電粒子含有層７ａとが、それぞれ当接するように回路接続材料７を配置することが好ましい。

（実施例１）
導電性を有する核粒子を以下のようにして製造した。すなわち、基材粒子として架橋ポリスチレン粒子（総研化学製、商品名：ＳＸシリーズ、平均粒径：４μｍ）を準備し、この粒子の表面上に、無電解めっき処理によってＮｉ層（厚さ０．０８μｍ）を設けた。更に、このＮｉ層の外側に無電解めっき処理によってＡｕ層（厚さ０．０３μｍ）を設け、Ｎｉ層及びＡｕ層からなる導電層を有する核粒子を得た。

核粒子の表面を被覆するための有機高分子化合物（絶縁被覆）として、架橋アクリル樹脂（総研化学製、商品名：ＭＰシリーズ）を準備した。この架橋アクリル樹脂４ｇと核粒子２０ｇとをハイブリダイザー（株式会社奈良機械製作所製、商品名：ＮＨＳシリーズ）に導入し、導電粒子を作製した。なお、ハイブリダイザーにおける処理条件は、回転速度１６０００／分、反応槽温度６０℃とした。

次に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂と９、９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンを用い、ガラス転移温度が８０℃のフェノキシ樹脂を合成した。このフェノキシ樹脂５０ｇを溶剤に溶解し、固形分４０質量％の溶液を調製した。なお、溶剤としては、トルエンと酢酸エチルの混合溶剤（両者の混合質量比＝１：１）を使用した。

他方、表１に示す組成のモノマー原料を共重合させることによって架橋反応性基を有するアクリル系共重合体を製造した。本実施例において製造したアクリル系共重合体の平均分子量は４００００（ポリスチレン換算）であり、ガラス転移温度Ｔｇは−１０℃であった。このアクリル系共重合体を酢酸エチルに溶解し、固形分４０質量％の溶液を調製した。

フェノキシ樹脂４５質量部（固形分）と、アクリル系共重合体１５質量部（固形分）と、マイクロカプセル型潜在性硬化剤（イミダゾール系硬化剤）を含有する液状エポキシ樹脂４０質量部（固形分）とを混合して接着剤成分の溶液を得た。接着剤成分１００体積部に対して上記導電粒子５体積部を配合し、温度２３℃において撹拌することにより、接着剤組成物の溶液を得た。

剥離処理剤（シリコーン樹脂）による表面処理が施されたＰＥＴフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、商品名：ピューレックス、厚さ：５０μｍ）の面上に、接着剤組成物の溶液を塗工して塗布した。その後、これを熱風乾燥（８０℃にて５分間）することにより、ＰＥＴフィルムに支持された厚さ１０μｍの導電粒子含有層を得た。

また、フェノキシ樹脂４０質量部（固形分）と、アクリル系共重合体１５質量部（固形分）と、マイクロカプセル型潜在性硬化剤（イミダゾール系硬化剤）を含有する液状エポキシ樹脂４５質量部（固形分）とを混合し、導電粒子を含有しない接着剤成分の溶液を得た。この接着剤成分の溶液を、剥離処理剤（シリコーン樹脂）による表面処理が施されたＰＥＴフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、商品名：ピューレックス、厚さ：５０μｍ）の面上に、塗工して塗布した。その後、これを熱風乾燥（８０℃にて５分間）することにより、ＰＥＴフィルムに支持された厚さ１５μｍの導電粒子非含有層を得た。

これらの接着フィルム同士を、従来公知のラミネータを用いて貼り合わせた。これにより、図５に示す二層構成の回路接続材料を得た。

（回路接続体の作製）
上記のようにして製造した回路接続材料を用いてＩＴＯ基板（厚さ０．７ｍｍ、表面抵抗＜２０Ω／□）とＩＣチップ（厚さ０．５５ｍｍ）とを接続し、回路接続体を形成した。ＩＣチップは、バンプ面積２５００μｍ^２（５０μｍ×５０μｍ）、ピッチ１００μｍ、高さ２０μｍの金バンプを備えるものを使用した。ＩＴＯ基板は、厚さ１．１ｍｍのガラス板の表面上にＩＴＯを蒸着により形成したものを使用した。

ＩＣチップとＩＴＯ基板との間に、回路接続材料を介在させ、圧着装置（東レエンジニアリング株式会社製、商品名：ＦＣ−１２００）を用いて接続を行った。具体的には、まず、導電粒子含有層側のＰＥＴフィルムを剥離し、導電粒子含有層がＩＴＯ基板と当接するように回路接続材料をＩＴＯ基板上に配置した。そして、圧着装置を用いて仮圧着（温度７５℃、圧力１．０ＭＰａにて２秒間）を行った。そして、導電粒子非含有層側のＰＥＴフィルムを剥離した後、金バンプが導電粒子非含有層と当接するようにＩＣチップを載置した。土台に石英ガラスを使用し、温度２００℃、圧力８０ＭＰａにて５秒間加熱加圧することによって接続部を備える回路接続体を得た。

（反り量の測定）
ＩＣチップを実装した後のＩＴＯ基板の反り量について、非接触式レーザー型３次元形状測定装置（キーエンス製、商品名：ＬＴ−９０００）を用いて測定した。ＩＣチップ側を下方に向け、ＩＴＯ基板の裏面を上方に向けて回路接続体を平坦な台の上に置いた。そして、ＩＴＯ基板の裏面の中心部と、このＩＴＯ基板の裏面におけるＩＣチップの両端から５ｍｍ離れた箇所との高さの差を測定した。この高さの差をガラス基板の反り量とした。

（初期接続抵抗の測定）
上記のようにして作製した回路接続体の接続部の初期抵抗を抵抗測定機（株式会社アドバンテスト製、商品名：デジタルマルチメータ）を用いて測定した。なお、測定は電極間に１ｍＡの電流を流して行った。

（接続信頼性の評価）
回路接続体の接続部の接続信頼性について、温度サイクル試験を行うことによって評価した。温度サイクル試験は、回路接続体を温度サイクル槽（ＥＴＡＣ製、商品名：ＮＴ１０２０）内に収容し、室温から−４０℃への降温、−４０℃から１００℃への昇温及び１００℃から室温への降温の温度サイクルを５００回繰り返すことによって行った。−４０℃及び１００℃における保持時間は、いずれも３０分とした。温度サイクル試験後の接続部分の抵抗の測定は、初期抵抗の測定と同様に行った。

（隣接電極間の絶縁性の評価）
隣接する電極間の絶縁抵抗を抵抗測定機（株式会社アドバンテスト製、商品名：デジタルマルチメータ）を用い、以下の手順で測定した。まず、回路接続体の接続部に直流（ＤＣ）５０Ｖの電圧を１分間印加した。そして、絶縁抵抗の測定は、電圧印加後の接続部に対し、２端子測定法によって行った。なお、上記の電圧の印加には、電圧計（株式会社アドバンテスト製、商品名：ＵＬＴＲＡ ＨＩＧＨ ＲＥＳＩＳＴＡＮＣＥ ＭＥＴＥＲ）を用いた。

（貯蔵弾性率とガラス転移温度の測定）
本実施例で作製した二層構成の回路接続材料を２００℃で１時間加熱して硬化させた。回路接続材料の硬化物から被測定試料（幅５ｍｍ、長さ２０ｍｍ、膜厚２５μｍ）を切り取り、次のようにして貯蔵弾性率及びガラス転移温度を測定した。すなわち、被測定試料の動的粘弾性について、動的粘弾性測定装置ＲＡＳＩＩ（ＴＡインスツルメント製）を用いて、昇温速度５℃／分、周波数１０Ｈｚ、振幅３μｍ、引張モードの条件で測定した。そして、得られた結果から、−５０℃及び１００℃における貯蔵弾性率と、ｔａｎδの最大値（ガラス転移温度；Ｔｇ）を求めた。

表３に被測定試料（回路接続材料の硬化物）の−５０℃及び１００℃における貯蔵弾性率、−５０〜１００℃の範囲における被測定試料の貯蔵弾性率の最大値及び最小値、並びに、ガラス転移温度を示した。また、表４にＩＴＯ基板の反り量、接続抵抗値、絶縁抵抗値の測定結果を示した。

（実施例２）
重量平均分子量４０×１０^３のアクリル系共重合体の代わりに、表１の実施例２の欄に示すモノマー原料から製造した重量平均分子量５０×１０^３のアクリル系共重合体を使用したことの他は、実施例１と同様にして二層構成の回路接続材料及び回路接続体を作製した。

（実施例３）
重量平均分子量４０×１０^３、ガラス転移温度−１０℃のアクリル系共重合体の代わりに、表１の実施例３の欄に示すモノマー原料から製造した重量平均分子量７０×１０^３、ガラス転移温度−５℃のアクリル系共重合体を使用したことの他は、実施例１と同様にして二層構成の回路接続材料及び回路接続体を作製した。

（実施例４）
重量平均分子量４０×１０^３、ガラス転移温度−１０℃のアクリル系共重合体の代わりに、表１の実施例４の欄に示すモノマー原料から製造した重量平均分子量６０×１０^３、ガラス転移温度０℃のアクリル系共重合体を使用したことの他は、実施例１と同様にして二層構成の回路接続材料及び回路接続体を作製した。

（実施例５）
重量平均分子量４０×１０^３、ガラス転移温度−１０℃のアクリル系共重合体の代わりに、表１の実施例５の欄に示すモノマー原料から製造した重量平均分子量７０×１０^３、ガラス転移温度１０℃のアクリル系共重合体を使用したことの他は、実施例１と同様にして二層構成の回路接続材料及び回路接続体を作製した。

（比較例１）
二層構成の回路接続材料を作製する際に、各溶液に架橋反応性基を有するアクリル系共重合体を配合せず、表２に示す配合比率で導電粒子含有層及び導電粒子非含有層を形成したことの他は、実施例１と同様にして二層構成の回路接続材料及び回路接続材料を作製した。

本発明によれば、２００℃程度の高温条件で回路部材同士の接続を行った場合でも、回路部材の反りを十分に抑制できる。

Claims (17)

1. 回路部材同士を接着するとともにそれぞれの回路部材が有する回路電極同士を電気的に接続するために用いられる接着剤組成物であって、
   エポキシ樹脂と、
   エポキシ樹脂硬化剤と、
   架橋反応性基を有し且つ重量平均分子量が３００００〜８００００であるアクリル系共重合体と、
   を含有し、
   前記アクリル系共重合体は、原料に含まれるモノマー成分を共重合させることによって得られたものであり、当該原料に含まれるモノマー成分１００質量部に対するグリシジルアクリレート及びグリシジルメタクリレートの合計量が１〜７質量部である接着剤組成物。
2. 導電粒子を更に含有する、請求項１に記載の接着剤組成物。
3. 前記アクリル系共重合体のガラス転移温度が−４０〜４０℃である、請求項１又は２に記載の接着剤組成物。
4. 温度２００℃で１時間加熱して得られる硬化物は、−５０℃における貯蔵弾性率が２．０〜３．０ＧＰａであり且つ１００℃における貯蔵弾性率が１．０〜２．０ＧＰａであるとともに、−５０〜１００℃の範囲における貯蔵弾性率の最大値と最小値との差が２．０ＧＰａ以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
5. 温度２００℃で１時間加熱して得られる硬化物は、ガラス転移温度が１００〜１５０℃である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
6. フィルム形成性高分子を更に含有する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
7. ポリスチレン、ポリエチレン、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマール、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンオキサイド、尿素樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、キシレン樹脂、ポリイソシアネート樹脂、フェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂及びポリエステルウレタン樹脂からなる群から選ばれる少なくとも一種を更に含有する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
8. ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装のために使用されるものである、請求項１〜７のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
9. フィルム状の基材と、
   請求項１〜８のいずれか一項に記載の接着剤組成物からなり、前記基材の一方面上に設けられた接着剤層と、
   を備える回路接続材料。
10. 対向配置された一対の回路部材と、
    請求項１〜８のいずれか一項に記載の接着剤組成物の硬化物からなり、前記一対の回路部材の間に介在しそれぞれの回路部材が有する回路電極同士が電気的に接続されるように当該回路部材同士を接着する接続部と、
    を備える回路接続体。
11. 前記一対の回路部材の少なくとも一方が、ＩＣチップである、請求項１０に記載の回路接続体。
12. 前記一対の回路部材がそれぞれ有する回路電極の少なくとも一方の表面が、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金及びインジウム錫酸化物から選ばれる少なくとも１種で構成されている、請求項１０又は１１に記載の回路接続体。
13. 前記接続部に当接している前記一対の回路部材の当接面の少なくとも一方が、窒化シリコン、シリコーン化合物及び感光性もしくは非感光性ポリイミド樹脂から選ばれる少なくとも１種以上の素材によって構成される部分を有するものである、請求項１０〜１２のいずれか一項に記載の回路接続体。
14. 前記硬化物は、エポキシ樹脂とアクリル系共重合体とが架橋した架橋構造を有する、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載の回路接続体。
15. 対向配置された一対の回路部材の間に請求項１〜８のいずれか一項に記載の接着剤組成物を介在させ、全体を加熱及び加圧して、前記接着剤組成物の硬化物からなり、前記一対の回路部材の間に介在しそれぞれの回路部材が有する回路電極同士が電気的に接続されるように前記回路部材同士を接着する接続部を形成することにより、前記一対の回路部材及び前記接続部を備える回路接続体を得る、回路部材の接続方法。
16. 請求項１〜８のいずれか一項に記載の接着剤組成物を硬化させた硬化物。
17. エポキシ樹脂とアクリル系共重合体とが架橋した架橋構造を有する、請求項１６に記載の硬化物。

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