JP3009133B2 - 超伝導物質及びその製造方法 - Google Patents

超伝導物質及びその製造方法

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    • Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、約７７°Ｋ以上の
温度で有用な超伝導物質及びそのような物質の製造方法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】Bednorz 及び Mue11er、Z. Phys. B、６
４、１８９（１９８６）の技術的ブレークスルーは、最
近１０年間における超伝導転移温度の最初の主要な改善
であった。その物質は公称組成Ｌａ2-xＭxＣｕＯyを有
し、Ｍ＝Ｃａ、Ｂａ又はＳｒ、ｘは典型的には０と０．
３との間であり、ｙは製造条件に依存して可変であっ
た。超伝導性は、Ｍのドーピングのこの狭い範囲上での
み見い出された。最高の超伝導転移温度（Ｔｃ）は、Ｓ
ｒドーピングで且つｘが約０．１５〜０．２０に等しい
場合に得られ、Ｔｃは４０°Ｋ範囲の半ばであった（Ca
va 他、Phys.Rev.Letters、５８、４０８（１９８
７）。その後、１９８７年３月、Chu 他、Phys.Rev.Let
ters、５８、４０５（１９８７）において、Ｙ1.2Ｂａ
0.8ＣｕＯyが９０°Ｋ範囲の半ばで超伝導の開始を示す
事が報告された。Ｌａ2-xＭxＣｕＯyに関する初期の仕
事と対照的に、この高温超伝導体は、いくつかの未知の
相の混合物としてしか製造されず、且つその物質の小部
分しか実際に超伝導にならなかった。本発明の発明者及
び他の研究グループによる実験は、超伝導がこのクラス
の物質における一般的な現象ではない事を示した。わず
かの組成の変動又は等電子原子の置換でさえも超伝導性
を示さない。例えば、Ｙ1.2Ｂａ0.8ＣｕＯy中のＢａを
Ｓｒ又はＣａで置換したものは超伝導体にならなかっ
た。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従って、上記超伝導体
中の、超伝導に寄与している成分を発見し、新規なバル
ク超伝導化合物を提供する事が望まれる。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明による新規な超伝
導化合物は、ペロブスカイト状の結晶構造を有し、 式 Ａ1±xＭ2±xＣｕ3Ｏy （但し、ＡはＹ、Ｌa、Ｌu、ＳｃもしくはＹｂの組み合
わせ又はＹであり、ＭはＢａ、ＳｒもしくはＣａの組み
合わせ又はＢａであり、０≦Ｘ≦０．５であり、且つｙ
は原子価の要求を満足するのに十分な数）を有し、製造
時に加熱ステップに続いて酸素の存在下で、７７°Ｋ以
上の温度で実質的に単一相のバルク超伝導性を示すのに
十分な酸素を保持させるように徐冷することによって得
られる。
【０００５】本発明は更に、このような超伝導物質を製
造する方法を提供する。本発明による方法は、上記式に
含まれる金属の酸化物又はその酸化物の前駆物質を粉末
の形で混合し、酸素の存在下で約８００℃〜約１１００
℃の温度に上記混合物を加熱し、上記混合物を、７７°
Ｋ以上の温度で実質的に単一相のバルク超伝導性を示す
のに十分な酸素を保持させるように酸素の存在下で徐冷
するステップを含む。
【０００６】
【実施例】
式 Ａ1±xＭ2±xＣｕ3Ｏy （但し、ｘは典型的には０と０．５との間、そしてｙは
原子価の要求を満足するのに十分な数、但し、原子価の
要求を満足するとは、酸素イオンの総電荷量が金属イオ
ンの総電荷量を中和するようにｙが選定されている事を
意味する。ｙは非整数の事もある。）を有する組成は、
液体窒素温度、即ち７７°Ｋ以上の温度で単一相のバル
ク超伝導体、即ち、物質の一部分ではなく、実質的にそ
の全体が超伝導性を示す超伝導体である事が発見され
た。この組成はペロブスカイト状の結晶構造を有する。
それらは、金属酸化物又は金属酸化物の前駆物質、例え
ば炭酸塩又は水酸化物を粉末の形で良く混合して作られ
る。
【０００７】混合物の加熱は、酸素の存在下で約８００
℃と約１１００℃の間の温度で行なわれる。好ましい温
度は約９００〜１０００℃である。加熱は約１０〜約４
０時間の期間の間、行なわれる。一般に温度が低ければ
低い程、加熱に要する時間が長くなる。加熱に続いて、
少なくとも４時間の期間にわたって酸素の存在の下で室
温まで徐々に冷却する事も本発明の重要な特徴である。
好ましい組成はＡ1Ｍ2Ｃｕ3Ｏyに非常に近い式を有す
る。但し、ＡはＹであるか、又はＹ、Ｌａ、Ｌｕ、Ｓｃ
もしくはＹｂの組み合わせであり、ＭはＢａであるか又
はＢａ、ＳｒもしくはＣａの組み合わせであり、ｙは原
子価の要求を満足するのに十分なものである。最も良好
な組成は、ＡがＹ、そしてＭがＢａであるようなもので
ある。最も良好な組成は、７７°Ｋより十分に高い温度
で単一相のバルクの超伝導性を示す。それはペロブスカ
イト状の結晶構造を有し、本質的に１原子のイットリウ
ム、２原子のバリウム及び３原子の銅を有する金属成分
並びに酸素の非金属成分から構成される。
【０００８】最も良好な組成を製造する最も良好な方法
の例として、次の手続きを与える。
【０００９】Ｙ、Ｂａ及びＣａの酸化物又は炭酸塩が完
全に混合されるか、又はそれらの可溶性の硝酸塩又は塩
化物化合物が水酸化物又は炭酸塩として共沈される。こ
の混合粉末が、１０〜４０時間の範囲の期間にわたって
酸素又は空気中で８００〜１１００℃の炉中で加熱され
る。酸素の方がより良い結果を与える。加熱時間が長い
程、出発化合物のより均一な反応が保証される。より低
い温度では、より長い反応時間が必要である。固形資料
を製造するには、初期の加熱手続きで得られた粉末をペ
レツト状に圧縮成形するか又はポリマー性バインダーで
結合し、再び同様の条件下で加熱する。加熱時の酸素雰
囲気の使用、及び室温への炉の緩やかな冷却は、最もシ
ャープで且つ高い超伝導転移、及びより多くのバルク超
伝導を実現するために重要である。典型的には、炉は９
００〜１０００℃から約５時間にわたって室温まで冷却
される。
【００１０】上記プロセスにより得られた組成は、最終
的なアニーリング及び冷却ステップに依存して可変な酸
素含有量を有し得るペロブスカイト状の構造を有する。
例えば不活性又は還元性雰囲気中での加熱による酸素の
除去は、超伝導性を抑圧する。酸素含有量がより高けれ
ば、より改善された且つより高い超伝導特性が得られ
る。上述のように、加熱ステップに続いて、緩やかに冷
却する事が本質的である。この徐冷が必要なのは、物質
が徐冷される時、急冷された時よりも少し多くの酸素を
保持するからであると信じられる。
【００１１】下記の物質は全て７７°Ｋ以上の温度でバ
ルク超伝導を示した。それらは全て、一般式 Ａ1±xＭ
2±xＣｕ3Ｏyの範囲内の単一相のペロブスカイト状結晶
構造である。それらの物質は： （Ｙ0.8Ｌｕ0.2）1.0Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy （Ｙ0.5Ｌｕ0.5）1.0Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy （Ｙ0.5Ｌａ0.5）1.0Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy （Ｙ0.5Ｓｃ0.5）1.0Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy （Ｌａ0.5Ｓｃ0.5）1.0Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｙ1.0（Ｂａ0.5Ｃａ0.5）2.0Ｃｕ3Ｏy Ｙ1.0（Ｓｒ0.5Ｃａ0.5）2.0Ｃｕ3Ｏy Ｙ0.8Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｙ1.2Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｙ1.0Ｂａ1.8Ｃｕ3Ｏy Ｙ1.0Ｂａ1.5Ｃｕ3Ｏy Ｙ1.2Ｂａ1.8Ｃｕ3Ｏy である。
【００１２】上記資料の全ては、ＡＣ磁化率テスト法及
び電気抵抗率測定によって超伝導である事が確認され
た。
【００１３】現在までは、下記の物質は上記の手続きに
より形成しテストした時、７７°Ｋ以上でバルクの単一
相の超伝導体であるとは見い出されていない。 Ｌｕ1.0Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｌｕ1.0Ｃａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｌａ1.0Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｌａ1.0Ｃａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｓｃ1.0Ｂａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｙ1.0Ｃａ2.0Ｃｕ3Ｏy Ｙ1.0Ｂａ1.0Ｃｕ2.0Ｏy Ｙ2.0Ｂａ1.0Ｃｕ1.0Ｏy おそらく、イットリウムがＡ成分の大部分であるか、又
は２以上の関連Ａ成分の組み合わせがほぼイットリウム
の原子サイズと同じ平均原子サイズを有する事が必要な
のであろう。
【００１４】組成の範囲は、Ａ及びＭの整数原子比とし
て正確に定められない。というのは結晶構造はそれらの
金属の空格子点を収容する事ができ、なお且つ高温超伝
導に必要な構造を保持すると思われるからである。それ
らの場合、他の全ての場合と同様に、酸素は、原子価の
要求を満足するような量が存在する。
【００１５】現在、液体ヘリウム温度において超伝導は
広範囲に使われている。これは液体窒素温度で使用する
とより安価且つより便利であろう。薄膜及びセラミック
処理技術の使用により、これらの物質はマイクロエレク
トロニクス、高磁場マグネット、エネルギー伝送、及び
電気機械装置において応用を見い出す事が可能となるで
あろう。特に、これらの物質は計算機の論理装置（例え
ばジョセフソン論理装置）において、並びにスピード及
び実装密度を改善する手段としてチップ上及びチップ間
の相互接続配線に有用である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ロバート・ビイー・バイアーズ アメリカ合衆国カリフォルニア州サン・ ホセ、ロッヂウッド・コート767番地 (72)発明者 エドワード・エム・エングラー アメリカ合衆国カリフォルニア州サン・ ホセ、キューリイ・ドライブ467番地 (72)発明者 ポール・エム・グラント アメリカ合衆国カリフォルニア州モーガ ン・ヒル、デル・モンテ・レーン209番 地 (72)発明者 グリース・エス・リム アメリカ合衆国カリフォルニア州サン・ ホセ、デイードハム・ドライブ3696番地 (72)発明者 スチュート・エス・ピイー・パーキン フメリカ合衆国カリフォルニア州サン・ ホセ、ローヤル・オーク・コート6264番 地 (56)参考文献 特開 昭63−248722（ＪＰ，Ａ)

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ペロブスカイト状の結晶構造を有し、 式 Ａ1±xＭ2±xＣｕ3Ｏy （但し、ＡはＹ、Ｌa、Ｌu、ＳｃもしくはＹｂの組み合
    わせ又はＹであり、ＭはＢａ、ＳｒもしくはＣａの組み
    合わせ又はＢａであり、０≦Ｘ≦０．５であり、且つｙ
    は原子価の要求を満足するのに十分な数）を有し、製造
    時に加熱ステップに続いて酸素の存在下で、７７°Ｋ以
    上の温度で実質的に単一相のバルク超伝導性を示すのに
    十分な酸素を保持させるように徐冷することによって得
    られた超伝導物質。
  2. 【請求項２】請求項１において、上記加熱ステップが８
    ００℃〜１１００℃で行なわれることを特徴とする、超
    伝導物質。
  3. 【請求項３】組成Ａ1±xＭ2±xＣｕ3Ｏy （但し、ＡはＹ、Ｌa、Ｌu、ＳｃもしくはＹｂの組み合
    わせ又はＹであり、ＭはＢａ、ＳｒもしくはＣａの組み
    合わせ又はＢａであり、０≦Ｘ≦０．５であり、且つｙ
    は原子価の要求を満足するのに十分な数）を有する、７
    ７°Ｋ以上の温度で実質的に単一相のバルク超伝導性を
    示す超伝導物質を製造する方法にして、 上記の金属の酸化物又はその酸化物の前駆物質を粉末の
    形で混合し、 酸素の存在下で８００℃〜１１００℃の温度に上記混合
    物を加熱し、 上記混合物を、７７°Ｋ以上の温度で実質的に単一相の
    バルク超伝導性を示すのに十分な酸素を保持させるよう
    に酸素の存在下で徐冷するステップを含む超伝導物質の
    製造方法。
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