JP2018504357A5 - - Google Patents

Description

現在予見されてないまたは予測されていない様々な代替形態、修正形態、変更形態またはこれらにおける改良形態が、当業者によって後の時点でなされ得ること、および、これらの形態もまた、下記の特許請求の範囲に包含されるものとして意図されていることは、明らかである。上記刊行物の開示は、全部分を参照により本明細書に組み込む。上記刊行物に関する適切な構成要素および態様も同様に、本発明の材料、および、本発明の材料の実施形態における方法のために選択することができる。
本発明のまた別の態様は、以下のとおりであってもよい。
〔１〕ＴＥＡ、ＭＴＥＡおよびこれらの混合物からなる群より選択される構造指向剤（ＳＤＡ）を細孔内に入れた状態で含み、３０ｍ ² ／ｇ超のメソ細孔表面積を有し、ＴＥＭによって測定して８０ｎｍ未満の平均一次結晶サイズを有する一次結晶子から構成された凝集体を含む、モルデナイトゼオライト。
〔２〕一次結晶子が、Ｘ線回折によって測定されたａ結晶ベクトル、ｂ結晶ベクトルおよびｃ結晶ベクトルのそれぞれにおいて、８０ｎｍ未満の平均一次結晶サイズを有する、前記〔１〕に記載のモルデナイトゼオライト。
〔３〕一次結晶子の少なくとも数で９０％が、ＴＥＭによって測定して８０ｎｍ未満の一次結晶サイズを有する、前記〔１〕または〔２〕に記載のモルデナイトゼオライト。
〔４〕前記一次結晶子が、ＴＥＭによって測定して２未満のアスペクト比を有し、アスペクト比は、結晶子の幅で割った結晶子の最長寸法と定義されており、結晶子の幅は、この最長寸法に対して直交する方向に向かうこの最長寸法の中央における結晶子の寸法と定義されている、前記〔１〕から〔３〕のいずれかに記載のモルデナイトゼオライト。
〔５〕４０ｍ ² ／ｇ超のメソ細孔表面積を有する、前記〔１〕から〔４〕のいずれかに記載のモルデナイトゼオライト。
〔６〕総表面積に対するメソ細孔表面積の比が、０．０５超である、前記〔１〕から〔５〕のいずれかに記載のモルデナイトゼオライト。
〔７〕前記〔１〕から〔６〕のいずれかに記載のモルデナイトゼオライトにか焼ステップを施すことによって調製された、か焼モルデナイトゼオライトであって、３０ｍ ² ／ｇ超のメソ細孔表面積を有し、ＴＥＭによって測定して８０ｎｍ未満の平均一次結晶サイズを有する一次結晶子から構成された凝集体を含む、か焼モルデナイトゼオライト。
〔８〕Ｓｉ：Ａｌ ₂ モル比が、５０以上である、前記〔７〕に記載のか焼モルデナイトゼオライト。
〔９〕ａ）ケイ素供給源、アルミニウム供給源、アルカリ金属（Ｍ）水酸化物、構造指向剤（ＳＤＡ）の供給源であってＴＥＡ、ＭＴＥＡおよびこれらの混合物からなる群より選択される構造指向剤（ＳＤＡ）の供給源を含み、種結晶および水を任意に含んでもよい、次のモル比
Ｓｉ：Ａｌ ₂ １５〜４０
ＯＨ ^- ：Ｓｉ ≦０．３２
Ｍ ⁺ ：Ｓｉ ≦０．３２
ＳＤＡ：Ｓｉ ≦０．１０
Ｈ ₂ Ｏ：Ｓｉ ＜２０
を含む組成を有する、合成混合物を用意することと、
ｂ）１００℃〜１６０℃までの範囲の温度で合成混合物を加熱することを含む結晶化条件に、前記合成混合物をさらして、構造指向剤（ＳＤＡ）を細孔内に入れた状態で含むモルデナイトゼオライトの結晶を形成すること
とを含む、前記〔１〕から〔６〕のいずれかに記載のモルデナイトゼオライトの調製のための方法。
〔１０〕ケイ素供給源が、沈降シリカである、前記〔９〕に記載の方法。
〔１１〕アルミニウム供給源が、アルミン酸ナトリウム溶液または硫酸アルミニウム溶液である、前記〔９〕または〔１０〕に記載の方法。
〔１２〕ＳＤＡ供給源が、テトラエチルアンモニウムブロミド（ＴＥＡＢｒ）、水酸化テトラエチルアンモニウム（ＴＥＡＯＨ）、メチルトリエチルアンモニウムクロリド（ＭＴＥＡＣｌ）、水酸化メチルトリエチルアンモニウム（ＭＴＥＡＯＨ）およびこれらの混合物からなる群より選択される、前記〔９〕から〔１１〕のいずれかに記載の方法。
〔１３〕ｉ）前記〔１〕から〔６〕のいずれかに記載のモルデナイトゼオライトにイオン交換処理を施して、アルカリ金属カチオンＭ ⁺ を除去するステップ、および次いで、ｉｉ）５００℃以上の温度で少なくとも１時間の期間にわたってモルデナイトゼオライトをか焼するステップを含む、前記〔７〕または〔８〕に記載のか焼モルデナイトゼオライトの調製のための方法。
〔１４〕少なくとも２００℃の温度で少なくとも１時間の持続期間にわたってモルデナイトゼオライトを水蒸気と接触させ、次いで、酸水溶液によって洗浄することを含む脱アルミニウムステップをさらに含む、前記〔１３〕に記載の方法。
〔１５〕有機化合物を含むフィードストックを変換生成物に変換するための方法であって、有機化合物変換条件において前記フィードストックを、前記〔１〕から〔８〕のいずれかに記載のモルデナイトゼオライトを含む触媒と接触させるステップを含む、方法。

Claims (12)

1. ＴＥＡ、ＭＴＥＡおよびこれらの混合物からなる群より選択される構造指向剤（ＳＤＡ）を細孔内に入れた状態で含み、３０ｍ²／ｇ超のメソ細孔表面積を有し、ＴＥＭによって測定して８０ｎｍ未満の平均一次結晶サイズを有する一次結晶子から構成された凝集体を含む、モルデナイトゼオライト。
2. 一次結晶子が、Ｘ線回折によって測定されたａ結晶ベクトル、ｂ結晶ベクトルおよびｃ結晶ベクトルのそれぞれにおいて、８０ｎｍ未満の平均一次結晶サイズを有する、請求項１に記載のモルデナイトゼオライト。
3. 一次結晶子の少なくとも数で９０％が、ＴＥＭによって測定して８０ｎｍ未満の一次結晶サイズを有する、請求項１または２に記載のモルデナイトゼオライト。
4. 前記一次結晶子が、ＴＥＭによって測定して２未満のアスペクト比を有し、アスペクト比は、結晶子の幅で割った結晶子の最長寸法と定義されており、結晶子の幅は、この最長寸法に対して直交する方向に向かうこの最長寸法の中央における結晶子の寸法と定義されている、請求項１から３のいずれかに記載のモルデナイトゼオライト。
5. 総表面積に対するメソ細孔表面積の比が、０．０５超である、請求項１から４のいずれかに記載のモルデナイトゼオライト。
6. 請求項１から５のいずれかに記載のモルデナイトゼオライトにか焼ステップを施すことによって調製された、か焼モルデナイトゼオライトであって、３０ｍ²／ｇ超のメソ細孔表面積を有し、ＴＥＭによって測定して８０ｎｍ未満の平均一次結晶サイズを有する一次結晶子から構成された凝集体を含む、か焼モルデナイトゼオライト。
7. Ｓｉ：Ａｌ₂モル比が、５０以上である、請求項６に記載のか焼モルデナイトゼオライトの水蒸気処理および／もしくは酸洗によって調製された、後処理モルデナイトゼオライト。
8. ａ）ケイ素供給源、アルミニウム供給源、アルカリ金属（Ｍ）水酸化物、構造指向剤（ＳＤＡ）の供給源であってＴＥＡ、ＭＴＥＡおよびこれらの混合物からなる群より選択される構造指向剤（ＳＤＡ）の供給源を含み、次のモル比
   Ｓｉ：Ａｌ₂ １５〜４０
   ＯＨ^-：Ｓｉ ≦０．３２
   Ｍ⁺：Ｓｉ ≦０．３２
   ＳＤＡ：Ｓｉ ≦０．１０
   Ｈ₂Ｏ：Ｓｉ ＜２０
   を含む組成を有する、合成混合物を用意することと、
   ｂ）１００℃〜１６０℃までの範囲の温度で合成混合物を加熱することを含む結晶化条件に、前記合成混合物をさらして、構造指向剤（ＳＤＡ）を細孔内に入れた状態で含むモルデナイトゼオライトの結晶を形成すること
   とを含む、請求項１から５のいずれかに記載のモルデナイトゼオライトの調製のための方法。
9. ケイ素供給源が、沈降シリカであり、アルミニウム供給源が、アルミン酸ナトリウム溶液または硫酸アルミニウム溶液であり、かつ、ＳＤＡ供給源が、テトラエチルアンモニウムブロミド（ＴＥＡＢｒ）、水酸化テトラエチルアンモニウム（ＴＥＡＯＨ）、メチルトリエチルアンモニウムクロリド（ＭＴＥＡＣｌ）、水酸化メチルトリエチルアンモニウム（ＭＴＥＡＯＨ）およびこれらの混合物からなる群より選択される、請求項８に記載の方法。
10. ｉ）請求項１から５のいずれかに記載のモルデナイトゼオライトにイオン交換処理を施して、アルカリ金属カチオンＭ⁺を除去するステップ、および次いで、ｉｉ）５００℃以上の温度で少なくとも１時間の期間にわたってモルデナイトゼオライトをか焼するステップを含む、請求項６または７に記載のか焼モルデナイトゼオライトの調製のための方法。
11. 少なくとも２００℃の温度で少なくとも１時間の持続期間にわたってモルデナイトゼオライトを水蒸気と接触させ、次いで、酸水溶液によって洗浄することを含む脱アルミニウムステップをさらに含む、請求項１０に記載の方法。
12. 有機化合物を含むフィードストックを変換生成物に変換するための方法であって、有機化合物変換条件において前記フィードストックを、請求項１から７のいずれかに記載のモルデナイトゼオライトを含む触媒と接触させるステップを含む、方法。