JP2008192327A - 横縞型燃料電池セルおよびセルスタック並びに燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ガス流路12を内部に備え、電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質13bおよび外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子13を所定の間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣設する他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材17を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セル20において、前記固体電解質の横流れ電流方向の厚みに傾斜又は段差を持たせる、又は前記固体電解質の横流れ電流方向に抵抗分布を形成する。
【選択図】図1
Description
また、支持体1の内部にはガス流路7が形成されている。
前記横縞型燃料電池セルにおいて、固体電解質3bの酸素イオン伝導性が600℃以上で高くなるため、このような温度で空気極層3cに酸素を含むガスを流し、燃料極層3aに水素を含むガスを流すことにより、空気極層3cと燃料極層3aとの酸素濃度差が高くなり、空気極層3cと燃料極層3aとの間で電位差が発生する。
この電位差により、酸素イオンは、空気極層3cから固体電解質3bを通じて燃料極層3aへ移動する。移動した酸素イオンが、燃料極層3aで水素と結合して水となり、同時に燃料極層3aで電子が発生する。
すなわち、空気極層3cでは、下記式(1)の電極反応を生じ、燃料極層3aでは、下記式(2)の電極反応を生じる。
空気極層3c: 1/2O2+2e- →O2- ・・(1)
燃料極層3a: O2-+H2 → H2O+2e- ・・(2)
そして、一方のセルの燃料極層3aと他方のセルの空気極層3cとを電気的に接続することにより、一方のセルの燃料極層3aから他方のセルの空気極層3cへの電子の移動が起こり、両極間で起電力が生じる。
このように、固体電解質形型燃料電池セルでは、酸素と水素を供給することにより、前記の反応を連続して起こし、起電力を生じさせて発電する(例えば、特許文献1、2参照)。
本発明は、電解質における電流集中を緩和して、発電性能を向上させ耐久性に優れた横縞型燃料電池セルおよびセルスタック並びに燃料電池を提供することを目的とする。
(1)ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、前記固体電解質の横流れ電流方向の厚みに傾斜又は段差を持たせることを特徴とする横縞型燃料電池セル。
(2)ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、前記固体電解質の抵抗分布を横流れ電流方向に形成させることを特徴とする横縞型燃料電池セル。
(3)外側電極が空気極で内側電極が燃料極であり、外側電極の抵抗が内側電極の抵抗より小さく、さらに横流れ電流の上流側にある固体電解質の厚みが下流側にある固体電解質の厚みより厚いことを特徴とする(1)に記載の横縞型燃料電池セル。
(4)外側電極が空気極で内側電極が燃料極であり、外側電極の抵抗が内側電極の抵抗より大きく、さらに横流れ電流の下流側にある固体電解質の厚みが上流側にある固体電解質の厚みより厚いことを特徴とする(1)に記載の横縞型燃料電池セル。
(5)外側電極が空気極で内側電極が燃料極であり、外側電極の抵抗が内側電極の抵抗より小さく、横流れ電流の上流側にある固体電解質の抵抗が下流側にある固体電解質の抵抗より大きいことを特徴とする(2)に記載の横縞型燃料電池セル。
(6)外側電極が空気極で内側電極が燃料極であり、外側電極の抵抗が内側電極の抵抗より大きく、さらに横流れ電流の下流側にある固体電解質の抵抗が上流側にある固体電解質の抵抗より大きいことを特徴とする(2)に記載の横縞型燃料電池セル。
(7)ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、前記外側電極が空気極で前記内側電極が燃料極であり、前記外側電極の抵抗が前記内側電極の抵抗より小さく、さらに横流れ電流の下流側にある前記外側電極の厚みが上流側にある前記外側電極の厚みより厚いことを特徴とする横縞型燃料電池セル。
(8)ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、前記外側電極が空気極で前記内側電極が燃料極であり、前記外側電極の抵抗が前記内側電極の抵抗より小さく、さらに横流れ電流の下流側にある前記外側電極の抵抗が上流側にある前記外側電極の抵抗より小さいことを特徴とする横縞型燃料電池セル。
(9)ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、前記外側電極が空気極で前記内側電極が燃料極であり、前記外側電極の抵抗が前記内側電極の抵抗より大きく、さらに横流れ電流の上流側にある前記内側電極の厚みが下流側にある前記内側電極の厚みより厚いことを特徴とする横縞型燃料電池セル。
(10)ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、前記外側電極が空気極で前記内側電極が燃料極であり、前記外側電極の抵抗が前記内側電極の抵抗より大きく、さらに横流れ電流の上流側にある前記内側電極の抵抗が下流側にある前記内側電極の抵抗より小さいことを特徴とする横縞型燃料電池セル。
(11)(1)〜(10)のいずれかに記載の横縞型燃料電池セルを組み合わせたことを特徴とするスタックセル。
本発明の燃料電池は、上記の横縞型燃料電池セルが、収納容器内に複数収納されてなるものである。
また、本発明の横縞型燃料電池セルは、上記(7)〜(10)によれば、電極の横流れ電流方向の厚みを変化させたり、電極の横流れ電流方向の抵抗を変化させるので、固体電解質内の電流分布が略均一になり、固体電解質における電流集中を効果的に抑制することができる。その結果、発電性能を高め、耐久性能を向上できる。
本発明の燃料電池によれば、発電性能の向上した燃料電池セルを複数用いることにより、少数の燃料電池セルで高い発電量を得ることができる。
図1〜図3において、燃料電池セル1は絶縁支持体11の表面にその軸長方向(長手方向)に所定間隔をおいて、複数の発電素子部13を配列することにより構成されている。それぞれの発電素子部13は、導電体層23、燃料極層13a、固体電解質13bおよび空気極層13cを順次積層した層構造となっている。横流れ電流は、発電素子部13の配列方向、即ち、支持体11の長手方向に流れる。
図2では、上流側にある固体電解質13bの厚みを空気極層13c側方向へ厚みを増やすことで下流側より厚くなるようにしたが、図4に示すように、燃料極層13a側方向へ厚みを増やすことで下流側より厚くしてもよい。これにより上流側の抵抗を大きくすることができ、上流側での電流集中を緩和することができる。この場合、燃料極層13aおよび導電体層23の厚みは変えず、支持体11の厚みを変える。
図5では、下流側にある固体電解質13bの厚みを空気極層13c側方向へ厚みを増やすことで上流側より厚くなるようにしたが、図6に示すように、燃料極層13a側方向へ厚みを増やすことで上流側より厚くしてもよい。これにより下流側の抵抗を大きくすることができ、下流側での電流集中を緩和することができる。この場合、燃料極層13aおよび導電体層23の厚みは変えず、支持体11の厚みを変える。
なお、上記のように固体電解質13bの厚みを厚くした場合、該厚み方向における抵抗が大きくなるので、トータルの発電性能としては向上するよう、前記電流集中に起因する電圧降下の改善程度との整合を勘案して固体電解質13bの厚みを設定するのが好ましい。
固体電解質13bの厚みについては以下のように設定する。まず電極における横流れ抵抗をそれぞれ算出する。次に、発電素子部を横流れ方向にブロック化する。例えば、図10に示すように、1つの発電素子部を2つに分割した場合、その分割した経路ごとに抵抗を計算(経路A・経路B)する。そして抵抗に応じた電流配分を計算する。算出された結果から電流配分を均等にするように固体電解質13bの厚みを変更するなどして経路Aの抵抗率を変化(増加)させた場合、即ち、経路Aの抵抗RA(=Ranode+RA,ele+1/2Rcath)を抵抗RA’(=Ranode+R’A,ele+1/2Rcath)に変更した場合、経路Bでは固体電解質13bの幅を広くする、あるいは材料を変化させるなどによって抵抗率を減少させ、経路全体での抵抗が等しくなるように経路Bの抵抗RB(=1/2Ranode+RB,ele+Rcath)を抵抗RB’(=1/2Ranode+R’B,ele+Rcath)に設定する。ただし、燃料極層13aの横流れ抵抗をRanode、空気極層13cの横流れ抵抗をRcath、固体電解質13bの抵抗をRele、抵抗率を変える前の経路AおよびBの固体電解質13bの抵抗をそれぞれRA,eleおよびRB,ele、抵抗率を変えた後の経路AおよびBの抵抗をそれぞれR’A,ele、R’B,eleとした。なお、この場合には、導電体層23も燃料極層13aの一部とみなした。また、第1集電層17aは、その塗布量が少ない場合には空気極層13cの気孔中に浸入し、集電材料と空気極層材料が混在し、塗布量が多い場合には、空気極層13c上に第1集電層17aとして形成されるが、ここでは、空気極層13c中に集電材料が混在した場合について説明した。
空気極層13c側の抵抗と燃料極層13a側の抵抗を比較する場合、空気極層13cにAg−Pd等の貴金属が塗布される場合には、後述するように、一般に、空気極層13cは、空気極層材料とAg−Pd等の集電材料が混在して構成されるため、空気極層13cの抵抗を用い、また、空気極層13cにLaCoO3系等の導電性セラミックが塗布される場合には、空気極層13c上に第1集電層17aが形成されるが、空気極層13cと第1集電層17aは導電性セラミックからなり、ほぼ同一の抵抗を有するため、空気極層13cの抵抗を用いる。一方、燃料極層13a側の抵抗は、後述するように、燃料極層13a、導電体層23は、電気抵抗の点から同一視できるため、燃料極層13aの抵抗を用いる。
尚、上記形態では、固体電解質13bの厚みを2段階で変化させたが、固体電解質13bの厚みを3段階以上で変化させても良いことは勿論である。この場合には、固体電解質13bにおける電流集中をさらに抑制することができる。
すなわち、セルスタックの端部において、一方の燃料電池セル20の端部のセル間接続部材17が設けられ、該一方の燃料電池セル20の空気極層13cと導通している。また、セル間接続部材17は、スタック間接続部材19を介して、他方の燃料電池セル20の燃料極層13aと導通している。
このように、セルスタックは、前記した燃料電池セル20が、スタック間接続部材19を介して互いに電気的に接続されていれば、燃料電池セル20を密に配置することができるため、発電量当たりのセルスタックの体積を小さくすることができる。そのため、小型で、熱効率の高いセルスタックを提供することができる。
(支持体)
本発明に係る絶縁支持体11は、Ni若しくはNi酸化物(NiO)と、希土類元素酸化物とからなっている。なお、希土類元素酸化物を構成する希土類元素としては、Y,La,Yb,Tm,Er,Ho,Dy,Gd,Sm,Prなどを例示することができるが、好ましくは、Y2O3やYb2O3、特にY2O3である。
この絶縁支持体11の熱膨張係数は、通常、10.5〜11.0×10-6(1/K)程度である。
なお、前記絶縁支持体11は、燃料ガス流路12内の燃料ガスを活性燃料極層13aの表面まで導入可能でなければならず、このため、多孔質であることが必要である。一般に、その開気孔率は25%以上、特に30〜40%の範囲にあるのがよい。
燃料極は、前記式(2)の電極反応を生じさせるものであり、本実施形態においては、固体電解質13b側の燃料極層13aと、絶縁支持体11側の導電体層23との二層構造に形成されている。
前記固体電解質13b側の燃料極層13aは、それ自体公知の多孔質の導電性セラミックスから形成される。例えば、希土類元素が固溶しているZrO2(安定化ジルコニア)と、Niおよび/又はNi酸化物NiO(以下、Ni等と呼ぶ)とからなる。この希土類元素が固溶した安定化ジルコニアとしては、後述する固体電解質13bに使用されているものと同様のものを用いるのがよい。
さらに燃料極層13aの開気孔率は、15%以上、特に20〜40%の範囲にあるのがよい。
また、燃料極層13aの厚みは、5μm以上20μm未満の範囲にあることが望ましい。厚み20μm以上であれば、固体電解質13bとの熱膨張差に起因して発生する熱応力を吸収できないようになり、燃料極層13aの割れや剥離などを生じるおそれがある。
燃料極のうち、前記絶縁支持体11側の導電体層23は、絶縁支持体11と同様、Ni若しくはNi酸化物と、希土類元素酸化物との混合体である。
導電体層23は、電流の流れを損なわないように、導電性であることが必要であり、通常、400S/cm以上の導電率を有していることが望ましい。Ni等の含量が前記範囲を下回ると、電気抵抗値が上昇し、電気伝導度が損なわれてしまう。燃料極層13a、導電体層23は、Ni量がほぼ同じであり、電気抵抗の点から導電体層23は、燃料極層13aと同一視できる。
また、この導電体層23の厚みは、80μm以上であることが望ましい。80・m未満であれば、軸長方向に電流が流れるときの抵抗が増加して、燃料電池セル20内部に無視できない電圧降下が発生してしまう。
以上のように、燃料極を固体電解質13b側の燃料極層13aと、絶縁支持体11側の導電体層23と二層に形成した構造であれば、絶縁支持体11側の導電体層23のNi換算でのNi量或いはNiO量を40〜70体積%の範囲内で調整することにより、発電素子部13との接合性を損なうことなく、その熱膨張係数を、後述する固体電解質13bの熱膨張係数に近づけることができ、例えば両者の熱膨張差を、2×10-6/℃未満とすることができる。したがって、燃料電池セル20の作製時、加熱時、冷却時において両者の熱膨張差に起因して発生する熱応力を小さくすることができるため、燃料極の割れや剥離などを抑制することができる。このため、燃料ガス(水素ガス)を流して発電を行う場合においても、絶縁支持体11との熱膨張係数の整合性は安定に維持され、熱膨張差による割れを有効に回避することができる。
固体電解質13bは、希土類又はその酸化物を固溶させたZrO2からなる安定化ZrO2からなる緻密質なセラミックスで構成されている。
ここで、固溶させる希土類元素又はその酸化物としては、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luなど、又は、これらの酸化物などが挙げられ、好ましくは、Y、Yb、又は、これらの酸化物が挙げられる。また、固体電解質13bは、8モル%のYが固溶している安定化ZrO2(8mol% Yttoria Stabilized Zirconia、以下、「8YSZ」という。)と熱膨張係数がほぼ等しいランタンガレート系(LaGaO3系)固体電解質を挙げることもできる。 また、固体電解質13bは、例えば、厚さが10〜100μmであり、例えば、相対密度(アルキメデス法による)が93%以上、好ましくは、95%以上の範囲に設定される。
このような固体電解質13bは、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有すると同時に、燃料ガス又は酸素含有ガスのリーク(ガス透過)を防止するためにガス遮断性を有している。
空気極層13cは、導電性セラミックスから形成されている。導電性セラミックスとしては、例えば、ABO3型のペロブスカイト型酸化物が挙げられ、このようなペロブスカイト型酸化物としては、例えば、遷移金属型ペロブスカイト酸化物、好ましくは、LaMnO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoO3系酸化物など、特にAサイトにLaを有する遷移金属型ペロブスカイト酸化物を挙げることができる。さらに好ましくは、600〜1000℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという観点から、LaCoO3系酸化物が挙げられる。
また、前記したペロブスカイト型酸化物において、AサイトにLaおよびSrが共存してもよく、また、BサイトにFe、CoおよびMnが共存してもよい。
このような空気極層13cは、前記した式(1)の電極反応を生ずることができる。
また、空気極層13cは、その開気孔率が、例えば、20%以上、好ましくは、30〜50%の範囲に設定される。開気孔率が前記した範囲内にあれば、空気極層13cが良好なガス透過性を有することができる。
また、空気極層13cは、その厚さが、例えば、30〜100μmの範囲に設定される。前記した範囲内にあれば、空気極層13cが良好な集電性を有することができる。
隣接する発電素子部13同士を直列に接続するために使用される素子間接続部材17は、一方の発電素子部13の燃料極層13aと他方の発電素子部13の空気極層13cとを接続するものであり、これらは導電性セラミックスから形成されるが、燃料ガス(水素ガス)及び空気等の酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有していることが必要である。
このため、かかる導電性セラミックスとしては、一般に、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO3系酸化物)が使用される。また、絶縁支持体11内のガス流路12を通る燃料ガスと空気極層13cの外部を通る空気等の酸素含有ガスとのリークを防止するため、かかる導電性セラミックスは緻密質でなければならず、例えば93%以上、特に95%以上の相対密度(アルキメデス法)を有していることが好適である。なお、第2集電層17bの端面と、固体電解質13bの端面との間には、適当な接合層(例えばY2O3)を介在させることにより、シール性を向上させることもできる。
素子間接続部材17は、一方の発電素子13の燃料極層13aと隣接する他方の発電素子13の空気極層13cとを電気的に接続するものであり、第1集電層17aと第2集電層17bとから構成され、これらは電気的に接続されている。第1集電層17aは多孔質とされている。
また、第1集電層17aとしては、LaCoO3系等の導電性セラミック(例えば空気極材料)、Ag−Pd等の貴金属から構成された多孔質とすることができる。図2等では、第1集電層17aとして記載したが、第1集電材料の空気極層13cへの塗布量が少ない場合には空気極層上に塗布した第1集電材料が既に形成されている空気極層13cの気孔中に浸入する。特に、Ag−Pd等の貴金属はコスト低減のため塗布量が少ないため、空気極層13cは、空気極層材料とAg−Pd等の集電材料が混在して構成され、空気極層の上部が第1集電層17aとしても機能する。一方、LaCoO3系等の導電性セラミックは、塗布量が多く、この場合には空気極層13c上に第1集電層17aが形成される。
また、第2集電層17bとしては、金属層と、ガラスの入った金属ガラス層との二層構造としてもよい。金属層は、例えば、AgとNiの合金からなり、金属ガラス層は、Agとガラスからなる。前記金属ガラス層により、多孔質支持体11内のガス流路12を通る燃料ガスの第1集電層17aへのリーク、および空気極層13cの外部を通る酸素含有ガスの前記金属層へのリークを有効に防止することができる。
スタック間接続部材19は、他方の燃料電池セル20の空気極層13cと導通し、前記した一方の素子間接続部材17と前記他方の燃料電池セル20の空気極層13cとを電気的に接続するものであれば特に制限されず、例えば、耐熱性金属、導電性セラミックスなどから形成される。
また、スタック間接続部材19と、素子間接続部材17および空気極層13cとの接続部に、AgやPtなどの貴金属を含有するペーストなどの導電性接着剤を塗布することにより、スタック間接続部材19の接続信頼性を向上させることもできる。なお、燃料極層13aが、外部電極として形成されている場合には、スタック間接続部材19としては、好ましくは、Niフェルトなどから形成することができる。また、導電性接着剤としては、経済的な観点から、好ましくは、Ni金属を含有するペーストが挙げられる。
次に、前記した横縞型燃料電池セルの製造方法について、図8および図9を参照して、説明する。
次に、燃料極層テープ43aと同様にして、例えば、NiO粉末、Ni粉末と、Y2O3などの希土類元素酸化物とを混合し、これにポアー剤を添加し、アクリル系バインダーとトルエンとを混合してスラリーとし、ドクターブレード法にてスラリーを塗布して乾燥し、厚さ80μm以上の導電体層テープ43を作成する。この導電体層テープ43に前記燃料極層テープ43aを貼り付ける(図9(b))。当該貼り合わせたテープを発電素子43の形状にあわせて切断し、絶縁部を形成する部分を打ち抜く(図9(c))。
次に、この導電体層テープ43を貼り付けた状態で乾燥し、その後、900〜1100℃の温度範囲で仮焼する(図9(d))。そして、燃料極層43aの第2集電層47bを形成したい部分に、マスキングテープ21を貼り付ける(図9(e))。
この状態で、1150〜1200℃、2〜4時間仮焼する。この仮焼中に、マスキングテープ21とその上に塗布された固体電解質43bの層を除去することができる。そして固体電解質43bの厚みを加えたい箇所に、所定の厚みおよび幅で前記固体電解質溶液と同じ材料で作製した固体電解質テープ43bを貼り付ける(図9(f))。
そして、第2集電層47bを形成したい部分にAg/Niからなる金属層のシートを貼り付け、さらにAgとガラスを含む金属ガラス層のシートを貼り付けて(図9(g))、その後、1000〜1200℃で熱処理を行う。
最後に、第1集電層47aを所定位置に塗布して、横縞型燃料電池セル20を得ることができる(図9(i))。
また、上記した形態では、固体電解質13bに段差を設けた場合について説明したが、本発明は段差に限定されるものではなく、図11に示すように、固体電解質13bの厚みに傾斜を持たせる、即ち、固体電解質13bの厚みを徐々に変化させた場合でも良いことは勿論である。この場合には、固体電解質13bにおける電流集中をさらに抑制することができる。
本発明に係る他の実施の形態では、固体電解質13bの横流れ電流方向に抵抗の分布を形成した。空気極層13c側の抵抗が燃料極層13a側の抵抗より小さい場合、発電素子部13における電流の流れに対して上流側、すなわち第2集電層17b側で電流が集中し、電極内に電流分布が生じるので、発電素子部13の上流側にある固体電解質13bの抵抗を大きくする。又は、下流側の固体電解質13bの抵抗を上流側に比べて相対的に小さくする。これにより下流側の抵抗より上流側の抵抗が相対的に大きくなるので、上流側での電流集中を緩和することができる。
また、空気極層3c側の抵抗が燃料極層13a側の抵抗より大きい場合、発電素子部13における電流の流れに対して下流側で電流が集中し、電極内に電流分布が生じるので、発電素子部13の下流側にある固体電解質13bの抵抗を大きくする。又は、上流側の固体電解質13bの抵抗を下流側に比べて相対的に小さくする。これにより上流側の抵抗より下流側の抵抗が相対的に大きくなるので、下流側での電流集中を緩和することができる。
固体電解質13bの抵抗は、8モル%のY2O3が固溶している安定化ZrO2においてY2O3のモル%を変えることにより、抵抗を大きくすることができる。すなわち、Y2O3は8〜10モル%で抵抗率が最小であるので、通常この近辺での値を用いる。したがって、抵抗の調整は抵抗を大きくすることで行うことになる。Y2O3のモル%を下げることにより抵抗を大きくすることが好ましい。また、固溶種を変えることによって抵抗率を低くすることも可能である。
なお、このとき、電解質の抵抗率を上げて抵抗を大きくする際、トータルの発電性能としては向上するよう、電流集中に起因する電圧降下の改善程度との整合を勘案して設定するのが好ましい。
固体電解質13bの抵抗については、前記実施形態と同様にして、以下のように設定する。まず電極における横流れ抵抗をそれぞれ算出する。次に発電素子部を横流れ方向にブロック化する。例えば2つに分割した場合、その分割した経路ごとに抵抗を計算(経路A・経路B)する。そして抵抗に応じた電流配分を計算する。算出された結果から電流配分を均等にするように、例えば3YSZなどを使用して経路Aの抵抗率を変化(増加)させた場合、即ち、経路Aの抵抗RA(=Ranode+RA,ele+1/2Rcath)を抵抗R’A(=Ranode+R’A,ele+1/2Rcath)に変更した場合、経路Bでは固体電解質13bの材料を、例えば10YSZ、10ScSZを使用して変化させる等によって抵抗率を減少させ、経路全体での抵抗が等しくなるように経路Bの抵抗RB(=1/2Ranode+RB,ele+Rcath)を抵抗R’B(=1/2Ranode+R’B,ele+Rcath)に設定する。
また、本発明によれば、前記したように固体電解質13bの横流れ電流方向に抵抗の分布を形成させるとともに、横流れ電流方向の固体電解質13bの厚みを変えて抵抗を調整してもよい。これによれば、電極の形状および材料選択の自由度が高まるので好ましい。
さらに、上記形態では、燃料極層と導電体層を有する場合について説明したが、燃料極層だけの場合であっても、同様の効果を有する。
また、上記形態では、固体電解質層の厚みや抵抗を制御した例について説明したが、本発明では、図12に示すように、外側電極又は内側電極の厚みを制御しても良い。即ち、図12(a)に示すように、外側電極53cが空気極で内側電極53aが燃料極であり、外側電極53cの抵抗が内側電極53aの抵抗より小さく、さらに横流れ電流の下流側にある外側電極53cの厚みを上流側にある外側電極53cの厚みより厚くしても、上記形態とほぼ同様の効果を得ることができる。尚、図12(a)に示すように、外側電極53cの厚みに傾斜を持たせても良く、また、段差を持たせても良い。さらに、外側電極53cの厚みを制御することなく一定厚みとし、横流れ電流の下流側にある外側電極53cの抵抗を上流側にある外側電極53cの抵抗より小さくしても、上記形態とほぼ同様の効果を得ることができる。
また、図12(b)に示すように、外側電極53cが空気極で内側電極53aが燃料極であり、外側電極53cの抵抗が内側電極53aの抵抗より大きく、さらに横流れ電流の上流側にある内側電極53aの厚みが下流側にある内側電極53aの厚みより厚くしても、上記形態とほぼ同様の効果を得ることができる。尚、図12(b)に示すように、内側電極53aの厚みに傾斜を持たせても良く、また、段差を持たせても良い。さらに、内側電極53aの厚みを一定厚みとし、横流れ電流の上流側にある内側電極53aの抵抗を下流側にある内側電極53aの抵抗より小さくしても、上記形態とほぼ同様の効果を得ることができる。
尚、図12では、外側電極53cとして、空気極層の気孔中に集電材料が浸入し、空気極材料と集電材料が混在した場合について、また、内側電極53aとしては、燃料極層と導電体層の合計厚みとして記載した。
燃料極を電気伝導度70S/cm、厚み90μm、空気極を電気伝導度30S/cm、厚み45μmとし、固体電解質を電気伝導度0.1S/cm、厚み30μmとし、発電素子部の長さを13mm、幅を36mmとした。この場合、経路A、Bとも固体電解質の抵抗は25.6mΩであり、電流0.94A(電流密度0.2A/cm2に相当)を流すと経路Aで0.25A/cm2、経路Bで0.15A/cm2となる。これを経路Bの固体電解質抵抗を2.6mΩ、経路Aの固体電解質抵抗を64.1mΩにしたところ、電流密度は経路Aで0.20A/cm2、経路Bで0.21A/cm2という結果が得られ、経路Aでの電流集中が緩和されることがわかった。これにより電流集中による局部的劣化を抑えセル全体の耐久性をあげることが可能となった。
12 ガス流路
13 発電素子
13a 燃料極層
13b 固体電解質
13c 空気極層
17a 素子間接続部材(第1集電層)
17b 素子間接続部材(第2集電層)
19 スタック間接続部材
20 燃料電池セル
23 導電体層
A 横流れ電流
Claims (12)
- ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、
前記固体電解質の横流れ電流方向の厚みに傾斜又は段差を持たせることを特徴とする横縞型燃料電池セル。 - ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、
前記固体電解質の抵抗分布を横流れ電流方向に形成させることを特徴とする横縞型燃料電池セル。 - 外側電極が空気極で内側電極が燃料極であり、外側電極の抵抗が内側電極の抵抗より小さく、さらに横流れ電流の上流側にある固体電解質の厚みが下流側にある固体電解質の厚みより厚いことを特徴とする請求項1記載の横縞型燃料電池セル。
- 外側電極が空気極で内側電極が燃料極であり、外側電極の抵抗が内側電極の抵抗より大きく、さらに横流れ電流の下流側にある固体電解質の厚みが上流側にある固体電解質の厚みより厚いことを特徴とする請求項1記載の横縞型燃料電池セル。
- 外側電極が空気極で内側電極が燃料極であり、外側電極の抵抗が内側電極の抵抗より小さく、さらに横流れ電流の上流側にある固体電解質の抵抗が下流側にある固体電解質の抵抗より大きいことを特徴とする請求項2記載の横縞型燃料電池セル。
- 外側電極が空気極で内側電極が燃料極であり、外側電極の抵抗が内側電極の抵抗より大きく、さらに横流れ電流の下流側にある固体電解質の抵抗が上流側にある固体電解質の抵抗より大きいことを特徴とする請求項2記載の横縞型燃料電池セル。
- ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、
前記外側電極が空気極で前記内側電極が燃料極であり、前記外側電極の抵抗が前記内側電極の抵抗より小さく、さらに横流れ電流の下流側にある前記外側電極の厚みが上流側にある前記外側電極の厚みより厚いことを特徴とする横縞型燃料電池セル。 - ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、
前記外側電極が空気極で前記内側電極が燃料極であり、前記外側電極の抵抗が前記内側電極の抵抗より小さく、さらに横流れ電流の下流側にある前記外側電極の抵抗が上流側にある前記外側電極の抵抗より小さいことを特徴とする横縞型燃料電池セル。 - ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、
前記外側電極が空気極で前記内側電極が燃料極であり、前記外側電極の抵抗が前記内側電極の抵抗より大きく、さらに横流れ電流の上流側にある前記内側電極の厚みが下流側にある前記内側電極の厚みより厚いことを特徴とする横縞型燃料電池セル。 - ガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極、固体電解質および外側電極が順次積層された多層構造を有する発電素子を所定間隔をおいて複数備え、一方の前記発電素子の内側電極と、該一方の発電素子に隣り合う他方の前記発電素子の外側電極とが、前記一方の発電素子の内側電極上に設けられた素子間接続部材を介して電気的に接続され、前記複数の発電素子が直列に接続されている横縞型燃料電池セルにおいて、
前記外側電極が空気極で前記内側電極が燃料極であり、前記外側電極の抵抗が前記内側電極の抵抗より大きく、さらに横流れ電流の上流側にある前記内側電極の抵抗が下流側にある前記内側電極の抵抗より小さいことを特徴とする横縞型燃料電池セル。 - 請求項1〜10のいずれかに記載の横縞型燃料電池セルを組み合わせたことを特徴とするセルスタック。
- 請求項1〜10のいずれかに記載の横縞型燃料電池セルが、収納容器内に複数収納されてなる燃料電池。
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