JP4718959B2 - 横縞型燃料電池セル - Google Patents
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Description
また、支持体21の内部には1本又は複数本のガス流路27が軸長方向Gに沿って形成されている。
すなわち、空気極23cでは、下記式(1)の電極反応を生じ、燃料極23aでは、下記式(2)の電極反応を生じる。
燃料極23a: O2-+H2 → H2O+2e- (2)
そして、燃料極23aと空気極23cとを負荷に接続することにより、燃料極23aから空気極23cへの電子の移動が起こり、両極間で起電力が生じる。
このように、固体電解質形燃料電池セルでは、酸素(空気)と水素(燃料ガス)を供給することにより、前記の反応を連続して起こし、起電力を生じさせて発電する。
従来、支持体21として、例えばNiとMgAl2O4(スピネル)との固溶体や、NiとMgOとの固溶体を、絶縁体の支持体材料として用いている(特許文献2〜特許文献6)。
具体的には、図9に示すように、スピネルを用いた支持体の収縮率(試料No.17)と、固体電解質の収縮率との差が950°C〜1480°Cで、約5%と大きくなっており、このため、横縞型燃料電池セルの作製時、発電のための加熱時、発電の終了に伴う冷却時に、支持体と固体電解質との熱応力差により、固体電解質が割れたり、発電素子部が剥離したりする、等の現象が発生している。
本発明の目的は、支持体と固体電解質との収縮率差を低減することができ、信頼性及び経済性に優れた横縞型燃料電池セル、燃料電池セルスタック及び燃料電池を提供することにある。
前記絶縁支持体は、Niを、NiO換算で6〜22mol%含有し、Y及び/又はYbを、Y2O3又はYb2O3換算で5〜15mol%含有し、Mgを、MgO換算で68〜84mol%含有している。
そのため、燃料電池の作製時、発電のための加熱時、発電の終了に伴う冷却時に、絶縁支持体と固体電解質との熱応力差を小さくすることができる。その結果、固体電解質が割れたり、剥離したりすることを抑制し、横縞型燃料電池セルの優れた信頼性を確保することができる。
前記絶縁支持体は、前記Niを、Ni酸化物の形で含有することができる。例えば、NiO、Ni2O3、NiO2などが挙げられ、好ましくは、NiOが挙げられる。
また、前記絶縁支持体は、Y及び/又はYbを、Y2O3又はYb2O3換算で、5〜15mol%含有することにより、絶縁支持体の収縮率を調整することができる。
前記絶縁支持体の形状として、中空の板状形状が挙げられる。
前記ガス流路は、前記絶縁支持体に複数設けられていることが好ましい。
また、本発明の燃料電池セルスタックは、前記横縞型燃料電池セルが複数用意され、集電部材を介して互いに電気的に接続されてなるものである。この燃料電池セルスタックにおいては、燃料電池セルが直列につながれているため、総合起電力は各燃料電池セルの起電力の和となり、燃料電池セルスタックから高い電圧が得られる。
図1は、横縞型燃料電池セルの一実施形態であって、その一部を拡大して示す縦断面図であり、図2は、その横断面図である。
図1及び図2において、横縞型燃料電池セルは、絶縁支持体11の表面に、水平方向(紙面に垂直な方向)に延びる、発電素子部13を備えている。発電素子部13は、軸長方向(図1の上下方向)に隣接して複数形成されている。
絶縁支持体11は中空板状を有し、その中空板状の内部には、複数(6個)のガス流路12が、隔壁11a(図2参照)で隔てられて軸長方向に延びるようにして設けられている。
このようなガス流路12内に水素などを含む燃料ガスを流して絶縁支持体11を還元雰囲気に曝し、かつ、空気極13cの表面に空気などの酸素含有ガスを流して空気極13cを酸化雰囲気に曝すことにより、燃料極13a及び空気極13cで、すでに説明した式(1)及び式(2)で示す電極反応が生じ、両極間に電位差が発生し、発電することができる。
このように発電素子部13は、インターコネクタ14により直列に接続されているので、横縞型燃料電池セル当りの発電電圧を高くすることができる。そのため、少ないセル数で高い電圧を得ることができる。
また、絶縁支持体11は、その開気孔率が、例えば、25%以上、好ましくは、30%〜45%の範囲に設定される。これにより、ガス流路12内の燃料ガスを、燃料極13aの表面まで導入することができる。
また、本発明では、添加されたNiは、焼成時にMgOに固溶し、焼成後は、結晶相として、Y2O3又はYb2O3と、NiとMgの複合酸化物として析出する。
燃料極13aは、例えば、希土類元素が固溶しているZrO2(安定化ジルコニア)と、Ni及び/又はNi酸化物(NiOなど)とからなる多孔質の導電性サーメットで形成されている。
燃料極13aにおいて、安定化ジルコニアの配合割合は、燃料極13aの総量に対して、35体積%〜65体積%の範囲が好ましく、Ni及び/又はNi酸化物の配合割合は、燃料極13aの総量に対して、35体積%〜65体積%の範囲が好ましい。また、燃料極13aは、その開気孔率が、例えば、15%以上、好ましくは、20%〜40%の範囲であり、その厚さは、良好な集電性能を発揮させるため、例えば、1μm〜100μmの範囲である。
ここで、固溶させる希土類元素又はその酸化物としては、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luなど、又は、これらの酸化物などが挙げられる。好ましくは、Y、Yb、又は、これらの酸化物が挙げられる。
固体電解質13bは、例えば、厚さが10μm〜100μmであり、例えば、相対密度(アルキメデス法による)が93%以上、好ましくは、95%以上の範囲に設定される。
空気極13cは、導電性セラミックスから形成されている。
導電性セラミックスとしては、例えば、ABO3型のペロブスカイト型酸化物が挙げられる。このようなペロブスカイト型酸化物としては、例えば、遷移金属型ペロブスカイト酸化物、好ましくは、LaMnO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoO3系酸化物など、特にAサイトにLaを有する遷移金属型ペロブスカイト酸化物を挙げることができる。さらに好ましくは、600℃〜1000℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという観点から、LaCoO3系酸化物が挙げられる。また、前記したペロブスカイト型酸化物において、AサイトにLa及びSrが共存してもよく、また、BサイトにFe、Co及びMnが共存してもよい。
また、空気極13cは、その開気孔率が、例えば、20%以上、好ましくは、30%〜50%の範囲に設定される。開気孔率が前記した範囲内にあれば、空気極13cが良好なガス透過性を有することができる。
また、空気極13cは、その厚さが、例えば、30μm〜100μmの範囲に設定される。前記した範囲内にあれば、空気極13cが良好な集電性を有することができる。
このような導電性セラミックスとしては、例えば、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO3系酸化物)が挙げられる。LaCrO3系酸化物は、耐還元性、耐酸化性が良好であるため、水素などの燃料ガス及び空気などの酸素含有ガスと接触した場合、インターコネクタ14の腐食又は劣化を有効に防止することができる。
また、このインターコネクタ14と固体電解質13bとの接続部に、適宜、Y2O3などの接合層を介在させることにより、シール性を向上させることもできる。
図3は、前記した横縞型燃料電池セルを複数(2個)組み合わせた燃料電池セルスタックの端部の接続構造を拡大して示す縦断面図である。
図3に示すように、横縞型燃料電池セルは、集電部材19を介して互いに電気的に接続されている。
このように、燃料電池セルスタックは、前記した横縞型燃料電池セルが、集電部材19を介して互いに電気的に接続されていれば、横縞型燃料電池セルを密に配置することができるため、発電量当たりの燃料電池セルスタックの体積を小さくすることができる。そのため、小型で、熱効率の高い燃料電池セルスタックを提供することができる。
集電部材19の材質は、他方の横縞型燃料電池セルの空気極13cと導通し、前記したインターコネクタ14と空気極13cとを電気的に接続するものであれば特に制限されず、例えば、耐熱性金属、導電性セラミックスなどから形成される。例えば、金属フェルト及び/又は耐熱金属板、無機材料などが挙げられ、耐熱性、耐酸化性、電気伝導性という点から、好ましくは、Pt、Ag、Ni合金及びFe−Cr鋼合金の少なくとも一種が挙げられる。
一方の横縞型燃料電池セルの端部のセル接続材15と、他方の横縞型燃料電池セルの端部の空気極13cとの間に、集電部材19を介在させ、一方の横縞型燃料電池セルの絶縁支持体11表面に形成された燃料極13aは、セル接続材15、集電部材19を介して、他方の横縞型燃料電池セルの空気極13cに、電気的に接続されている。
本発明の燃料電池は、図4に示す燃料電池セルスタックが、収納容器内に収容されたものとなる。
この収納容器には、外部から水素などの燃料ガス、及び、空気などの酸素含有ガスを、横縞型燃料電池セルに導入する導入管が設けられており、横縞型燃料電池セルが所定温度に加熱されることにより発電し、使用された燃料ガス、酸素含有ガスは、収納容器外に排出される。このような燃料電池では、容易に電圧を高めることができるとともに、発電素子部13間のショートや、熱による絶縁支持体11の構造の変化を抑制することもできる。
まず、支持体成形体51を作製する。支持体成形体51の材料として、体積基準での平均粒径(D50)(以下、単に「平均粒径」とする。)が0.1μm〜10.0μmのNiO粉末、Y2O3又はYb2O3粉末、MgO粉末を所定の比率で配合して混合する。この混合粉末に、ポアー剤と、セルロース系有機バインダーと、水とからなる溶媒とを混合し、押し出し成形して、図5に示すように、内部にガス流路52を有する中空の板状形状で、扁平状の支持体成形体51を作製し、これを乾燥後、900℃〜1100℃にて仮焼処理する。
次に、図6(b)に示すように、これらの燃料極テープ53aと、固体電解質テープ53bとを、両者が重なり合わない部分が、それぞれの端部に、幅1mm〜5mmとなるように重ね合わせ、図6(c)に示すように、張り合わせる。
まず、ランタンクロマイト(LaCrO3)とPVA系バインダーとで、ディップ用スラリーを作製する。
次いで、図8(b)に示すように、ランタンコバルタイト(LaCoO3)とイソプロピルアルコールとを混合したスラリーを、マスキングした積層体に吹き付け、厚さ10μm〜100μmの空気極成形体53cを形成する。その後、図8(c)に示すように、マスキングテープ63を除去し、その後、1000℃〜1200℃で熱処理を行うことにより、横縞型燃料電池セルを得ることができる。
(支持体成形体の作製)
平均粒径0.5〜1.0μmのNiO粉末と、平均粒径0.2μm〜0.5μmのMgO粉末と、平均粒径0.8〜1.5μmのY2O3粉末とを、表1(後に示す)の組成(試料No.1〜試料No.12)となるように配合して混合した。
また、平均粒径0.5〜1.0μmのNiO粉末と、平均粒径0.8μm〜1.0μmのMgAl2O4粉末とを、表1の組成(試料No.17)となるように配合して混合した。
別途、図6(a)に示すように、平均粒径0.5μmの8YSZ粉末に、アクリル系バインダーとトルエンとを混合したスラリーを、ドクターブレード法にて塗布して乾燥し、厚さ40μmの固体電解質テープ53bを作製した。
次いで、平均粒径0.5μmのNi粉末と、平均粒径0.5μmの8YSZ粉末とを、Ni粉末と8YSZ粉末との体積比が48:52となるように配合して混合した。この混合物に、ポアー剤と、アクリル系バインダーと、トルエンとを混合したスラリーを、ドクターブレード法にて塗布して乾燥し、厚さ約50μmの燃料極テープ53aを作製した。
これらの燃料極テープ53aと、固体電解質テープ53bとを張り合わせた後(張り合わせたものを以下「積層テープ」という)、積層テープを支持体成形体51の表面に、水平方向に延びるように、横縞状に貼り付けた。また、1つの積層テープと、これと隣接する他の積層テープとは、10mmの間隔をあけて配置した。その後、この支持体成形体51を乾燥し、その後、1050℃で仮焼した。
一方、950℃で仮焼した支持成形体の長径方向の寸法を測定し、これを1480℃で2時間焼成した。焼成後の長径方向の寸法を測定することにより、1480℃における収縮率[1−(焼成後の寸法/仮焼後の寸法)]×100(%)を測定した。その結果を表1に示す。
ランタンクロマイト(LaCrO3)とPVA系バインダーで、ディップ用スラリーを作製し、次いで、図7(a)に示すように、先に作製した積層テープの両端部を除いた部分をマスキングテープ61で覆った。その後ディップ用スラリーでディップし、その後乾燥させ、マスキングテープを除去してインターコネクタ14とセル接続材15とを形成した後、1480℃で2時間焼成した。
次いで、図8(a)に示すように、セル接続材15の全面と、インターコネクタ14の、インターコネクタ14が燃料極テープ13aと接続されている側の反対側の一部を除く面とを、マスキングテープ63でマスキングした。次いで、図8(b)に示すように、平均粒径0.7μmのランタンコバルタイト(LaCoO3)とイソプロピルアルコールとを混合したスラリーを、マスキングした積層体に吹き付け、厚さ20μmの空気極成形体53cを形成した。
次いで、空気極成形体53cを形成した積層体のマスキングテープ63を除去し、その後、1100℃で処理を行い、図1に示す横縞型燃料電池セルを作製した。
以上の結果得られた横縞型燃料電池セルにおいて、各絶縁支持体は、その縦断面が楕円であり、長径寸法が26mm、短径寸法が3.5mmであった。また、各燃料極の厚さは40μm、各固体電解質の厚さは30μm、各空気極の厚さは40μm、各インターコネクタ及び各セル接続材の厚さは100μmであった。また、各横縞型燃料電池セルの軸長方向の長さは150mmであった。
表1から、試料No.1の、絶縁支持体にNiOを4mol%含有している試料No.1では、収縮率が17.8%となり、固体電解質13bとの収縮率差が1.6%を超えてしまい、クラック、ガスリークが確認され、横縞型燃料電池セルの信頼性が乏しいことが分かる。
また、絶縁支持体にNiOを24mol%含有している試料No.8では、収縮率が21%となり、固体電解質13bとの収縮率差が1.6%を超えてしまい、クラック、ガスリークが確認され、横縞型燃料電池セルの信頼性が乏しいことが分かる。
試料No.13〜No.16では、Yb2O3粉末の割合を5mol%から15mol%に変えているが、いずれも固体電解質13bとの収縮率差が、0.6%以内となり、クラック、ガスリークともになく、横縞型燃料電池セルの信頼性が格段に向上している。
表2から、NiOを14mol%含む試料No.4では、1018℃から1480℃にかけて、固体電解質13bとの収縮率差が最高でも2.4%に収まっている。従来のNiOとMgAl2O4とを含む試料No.17では、固体電解質13bとの収縮率差が最低でも3%、最高8.3%あり、収縮率差が大きい。このような傾向は、グラフ(図9)を見れば明らかにわかる。
12 ガス流路
13 発電素子部
13a 燃料極
13b 固体電解質
13c 空気極
14 インターコネクタ
15 セル接続材
20 導電部材
Claims (5)
- ガス流路を内部に備える電気絶縁性の絶縁支持体と、
前記絶縁支持体の表面に形成され、内側電極、固体電解質及び外側電極を積層した構造を有する発電素子部とを備え、
前記絶縁支持体は、
Niを、NiO換算で6〜22mol%含有し、
Y及び/又はYbを、Y2O3又はYb2O3換算で5〜15mol%含有し、
Mgを、MgO換算で68〜84mol%含有している、横縞型燃料電池セル。 - 前記絶縁支持体が、中空の板状形状を有している請求項1記載の横縞型燃料電池セル。
- 前記ガス流路が、前記絶縁支持体に複数設けられている請求項1又は請求項2記載の横縞型燃料電池セル。
- 複数の、請求項1から請求項3のいずれかに記載の横縞型燃料電池セルが、集電部材を介して互いに電気的に接続されてなる燃料電池セルスタック。
- 請求項4に記載の燃料電池セルスタックが、収納容器内に複数収納されてなる燃料電池。
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