JP5301865B2 - 横縞型固体酸化物形燃料電池 - Google Patents
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Description
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本発明(1)〜(4)の横縞型固体酸化物形燃料電池は、(a)内部に燃料供給口から燃料排出口に至る燃料流路と、外部に前記燃料流路と平行に表裏一対の面と左右一対の側面を備える多孔質電気絶縁性基体を有し、(b)表裏一対の面に、それぞれ前記燃料流路と平行に、燃料極層側インターコネクタ、燃料極層、電解質層、空気極層および空気極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個が間隔を置いて配置され、且つ、(c)複数個の固体酸化物形燃料電池セルについて、隣接する固体酸化物形燃料電池セル間をそれぞれインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる構成を備える点で共通している。
(1)イットリア安定化ジルコニア〔YSZ:(Y2O3)X(ZrO2)1-X(式中、x=0.05〜0.15)〕。
(2)スカンジア安定化ジルコニア〔(Sc2O3)X(ZrO2)1-X(式中、x=0.05〜0.15)〕。
(3)イットリアドープセリア〔(Y2O3)X(CeO2)1-X(式中、x=0.02〜0.4)〕。
(4)ガドリアドープセリア〔(Gd2O3)X(CeO2)1-X(式中、x=0.02〜0.4)〕。
図2〜6は従来の横縞型固体酸化物形燃料電池の構造例を説明する図である。図2(a)は前述図1のような横縞型固体酸化物形燃料電池のうち電流折り返し側を含む部分についてその表面を示す図であり、図2(b)は図2(a)中A−A線断面図である。なお、図2でのセル数は、電流折り返し側の3個を示している。この点、図2以降の電流折り返し側を示す図においても同様である。
なお、インターコネクタAは、その1部を除き表面、裏面からは見えないが、横縞型固体酸化物形燃料電池のうち電流折り返し側を含む部分の表面を示す図である図2(a)では実線で示している。この点、図2以降の横縞型固体酸化物形燃料電池のうち電流折り返し側を含む部分について表面を示す図、裏面を示す図についても同様である。
以下において、まず本発明(1)〜(4)に共通する事項を説明し、次いで本発明(1)〜(4)の個々の発明の態様を説明する。
本発明(1)は、燃料排出口側の最端部に位置する表裏一対の固体酸化物形燃料電池セルの燃料極層側インターコネクタCと、電解質層と、空気極層側インターコネクタBを電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置して電流折り返し構造とする。
本態様の横縞型固体酸化物形燃料電池における、電流の流れについて、図10および図11を用いて説明する。図11のとおり、インターコネクタB、インターコネクタCは電気絶縁性基体の裏面側から表面側まで左右に延在している。このため、電流折り返し箇所直前のセルから流れる電流は、当該左右のインターコネクタBを介して電気絶縁性基体の裏面側から表面側へ折り返されて流れ、表面側の空気極層に至り、表面側セル(=「空気極層−電解質層−燃料極層」の構造をもつ)で発電した電流をオンして表面側セルのインターコネクタCに至る。
本発明(2)は、燃料排出口側の最端部に位置する表裏一対のセルの燃料極層側インターコネクタCと、燃料極層と、電解質層と、空気極層側インターコネクタBとを電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置して電流折り返し構造とする。
本発明(3)は、燃料排出口側の最端部に位置する表裏一対のセルの燃料極層側インターコネクタCと、電解質層と、空気極層と、空気極層側インターコネクタBとを電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置して電流折り返し構造とする。
本発明(4)は、燃料排出口側の最端部に位置する表裏一対のセルの燃料極層側インターコネクタCと、燃料極層と、電解質層と、空気極層と、空気極層側インターコネクタBとを電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置して電流折り返し構造とする。
以下において、まず本発明(5)〜(8)に共通する事項を説明し、次いで本発明(5)〜(8)の個々の発明の態様を説明する。
本発明(5)は、空気排出口側の最端部に位置する表裏一対の固体酸化物形燃料電池セルの空気極層側インターコネクタBと、電解質層と、燃料極層側インターコネクタCとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置して電流折り返し構造とする。
本発明(6)は、空気排出口側の最端部に位置する表裏一対のセルの空気極層側インターコネクタBと、電解質層と、燃料極層と、燃料極層側インターコネクタCとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置して電流折り返し構造とする。
本発明(7)は、空気排出口側の最端部に位置する表裏一対のセルの空気極層側インターコネクタBと、空気極層と、電解質層と、燃料極層側インターコネクタCとを電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置して電流折り返し構造とする。
本発明(8)は、空気排出口側の最端部に位置する表裏一対のセルの空気極層側インターコネクタBと、空気極層と、電解質層と、燃料極層と、燃料極層側インターコネクタCとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置して電流折り返し構造とする。
本発明に係る横縞型固体酸化物形燃料電池および従来構造の横縞型固体酸化物形燃料電池のサンプルを作製し、それぞれ内部応力を測定した。
本試験用サンプルは図22に示す作製工程に従って作製した。なお、図22は、多孔質電気絶縁性基体の作製から、図23、図24に示す構造に至るまでの工程について、その一部を切り取って示したものである。
多孔質絶縁性基体の構成材料として、NiOとMgOとY2O3の混合セラミックスを使用した。NiO、MgO、Y2O3の各原料粉末を用意した。これら各原料粉末をモル%で15%、72%、13%となるように秤量し、造孔剤として炭素粉とセルロースを添加し、さらに水を加えてボールミルで混合した。得られた混合物を3本ロールミルにより十分混合、分散し、押出し成型機により基体を作製し、1200℃で2時間焼結して電気絶縁性基体を作製した。この状態を図22(a)に示している。
NiOとYSZを質量比3:2で混合した粉末に、有機溶媒、有機バインダー、分散剤、消泡剤を加え、ボールミルで混合してスラリーを作製した。そのスラリーをドクターブレード法により、フィルム(剥離シート)上にシート成型し、乾燥させてインターコネクタCを形成した。前述のとおり、インターコネクタCの構成材料は、燃料極層と同じ材料でもよく、ここではNiOとYSZの量比は異なるが同じ材料を使用している。
NiOとYSZを質量比2:3で混合した粉末に、有機溶媒、有機バインダー、分散剤、消泡剤を加え、ボールミルで混合してスラリーを作製した。そのスラリーをドクターブレード法により、前記インターコネクタCの上面にシート成型し、乾燥させて燃料極層を積層形成した。
ランタンクロマイト(La0.8Sr0.2CrO3)の粉末に、有機溶媒、有機バインダー、分散剤、消泡剤を添加し、ボールミルで混合してスラリーを作製し、前記〈3.燃料極層の作製〉で作製したフィルム上にシート成型された燃料極層の所定位置にスクリーン印刷にて塗布し乾燥させて、インターコネクタAを積層形成した。
図22(b)の状態のものをYSZに有機溶媒、有機バインダー、分散剤を添加してボールミルで混合して作製したスラリーにディッピングした。その際、燃料の流れ方向における最下流端側については、その両側部外周面にもそのスラリーにディッピングした。その後、1450℃で焼成して電解質層膜を形成した。この状態を図22(c)に示している。なお、ディッピングする前に、電解質層膜となる箇所以外の箇所にマスキングをした。
ペロブスカイト型酸化物〔(La0.6Sr0.4)Co0.2Fe0.8O3〕の粉末に有機溶媒、有機バインダー、分散剤、消泡剤を添加し、ボールミルで20時間混合してスラリーを作製した。このスラリーを前記〈5.電解質層の作製〉で得られた電解質層膜の面上にスクリーン印刷した後、1150℃で焼成した。この状態を図22(d)に示している。
次いで、インターコネクタBとして、空気極層とインターコネクタAとの間にAgPdペーストを塗布することにより両者を接続した。その際、燃料の流れ方向における最下流端側についてはその側部外周面にもそのペーストを塗布した。この状態を図22(e)に示している。
〈本発明に係る横縞型固体酸化物形燃料電池のサンプルの作製〉においては燃料の流れ方向における最下流端側の側部外周面にも燃料極層、電解質層膜、インターコネクタBを配置しているのに対して、燃料の流れ方向における最下流端側の側部外周面にそれら燃料極層、電解質層膜、インターコネクタBを配置しない点を除き、上記〈本発明に係る横縞型固体酸化物形燃料電池のサンプルの作製〉と同様にして従来構造の横縞型固体酸化物形燃料電池のサンプルを作製した。
従来構造の横縞型固体酸化物形燃料電池についてX線応力測定法により内部応力を測定した。本測定は“第15回SOFC研究発表会(2006年12月5日〜6日、科学技術館サイエンスホール,東京)講演要旨集p.28〜34”に記載の方法に準じて行った。この点、後述〈本発明に係る横縞型固体酸化物形燃料電池の内部応力について〉における測定についても同じである。
表3、図23のとおり、従来構造では、内部応力が高い結果となった。この理由は、インターコネクタと電気絶縁性基体の熱膨張係数に起因するものと考えられる。長期耐久性の点で電気絶縁性基体が割れるなどの問題があった。
本発明に係る横縞型固体酸化物形燃料電池についてX線応力測定法により内部応力を測定した。表4、図24はその結果である。表4には計算値も併記している。
2 燃料極層
3 電解質層
4 空気極層
5 セル
S 燃料流路
T 空気流路
Claims (8)
- (a)内部に燃料供給口から燃料排出口に至る燃料流路を備え、外部に前記燃料流路と平行に表裏一対の面と左右一対の側面を備える多孔質の電気絶縁性基体を有し、
(b)前記表裏一対の面に、それぞれ前記燃料流路と平行に、燃料極層側インターコネクタ、燃料極層、電解質層、空気極層および空気極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個を間隔を置いて配置するとともに、前記電気絶縁性基体の左右両側面に電解質層を配置し、且つ、
(c)前記複数個の固体酸化物形燃料電池セルについて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セル間をそれぞれインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池であって、
(d)前記燃料排出口側の最端部に位置する互いに電気的に接続されている表裏一対の前記固体酸化物形燃料電池セルを構成する前記燃料極層側インターコネクタと、前記電解質層と、前記空気極層側インターコネクタとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置することにより、電流折り返し構造としてなることを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池。 - (a)内部に燃料供給口から燃料排出口に至る燃料流路を備え、外部に前記燃料流路と平行に表裏一対の面と左右一対の側面を備える多孔質の電気絶縁性基体を有し、
(b)前記表裏一対の面に、それぞれ前記燃料流路と平行に、燃料極層側インターコネクタ、燃料極層、電解質層、空気極層および空気極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個を間隔を置いて配置するとともに、前記電気絶縁性基体の左右両側面に電解質層を配置し、且つ、
(c)前記複数個の固体酸化物形燃料電池セルについて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セル間をそれぞれインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池であって、
(d)前記燃料排出口側の最端部に位置する互いに電気的に接続されている表裏一対の前記固体酸化物形燃料電池セルを構成する前記燃料極層側インターコネクタと、前記燃料極層と、前記電解質層と、前記空気極層側インターコネクタとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置することにより、電流折り返し構造としてなることを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池。 - (a)内部に燃料供給口から燃料排出口に至る燃料流路を備え、外部に前記燃料流路と平行に表裏一対の面と左右一対の側面を備える多孔質の電気絶縁性基体を有し、
(b)前記表裏一対の面に、それぞれ前記燃料流路と平行に、燃料極層側インターコネクタ、燃料極層、電解質層、空気極層および空気極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個を間隔を置いて配置するとともに、前記電気絶縁性基体の左右両側面に電解質層を配置し、且つ、
(c)前記複数個の固体酸化物形燃料電池セルについて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セル間をそれぞれインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池であって、
(d)前記燃料排出口側の最端部に位置する互いに電気的に接続されている表裏一対の前記固体酸化物形燃料電池セルを構成する前記燃料極層側インターコネクタと、前記電解質層と、前記空気極層と、前記空気極層側インターコネクタとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置してなることにより、電流折り返し構造としてなることを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池。 - (a)内部に燃料供給口から燃料排出口に至る燃料流路を備え、外部に前記燃料流路と平行に表裏一対の面と左右一対の側面を備える多孔質の電気絶縁性基体を有し、
(b)前記表裏一対の面に、それぞれ前記燃料流路と平行に、燃料極層側インターコネクタ、燃料極層、電解質層、空気極層および空気極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個を間隔を置いて配置するとともに、前記電気絶縁性基体の左右両側面に電解質層を配置し、且つ、
(c)前記複数個の固体酸化物形燃料電池セルについて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セル間をそれぞれインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池であって、
(d)前記燃料排出口側の最端部に位置する互いに電気的に接続されている表裏一対の前記固体酸化物形燃料電池セルを構成する前記燃料極層側インターコネクタと、前記燃料極層と、前記電解質層と、前記空気極層と、前記空気極層側インターコネクタとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置してなることにより、電流折り返し構造としてなることを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池。 - (a)内部に空気供給口から空気排出口に至る空気流路を備え、外部に前記空気流路と平行に表裏一対の面と左右一対の側面を備える多孔質の電気絶縁性基体を有し、
(b)前記表裏一対の面に、それぞれ前記空気流路と平行に、空気極層側インターコネクタ、空気極層、電解質層、燃料極層および燃料極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個を間隔を置いて配置するとともに、前記電気絶縁性基体の左右両側面に電解質層を配置し、且つ、
(c)前記複数個の固体酸化物形燃料電池セルについて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セル間をそれぞれインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池であって、
(d)前記空気排出口側の最端部に位置する互いに電気的に接続されている表裏一対の前記固体酸化物形燃料電池セルを構成する前記空気極層側インターコネクタと、前記電解質層と、前記燃料極層側インターコネクタとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置してなることにより、電流折り返し構造としてなることを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池。 - (a)内部に空気供給口から空気排出口に至る空気流路を備え、外部に前記空気流路と平行に表裏一対の面と左右一対の側面を備える多孔質の電気絶縁性基体を有し、
(b)前記表裏一対の面に、それぞれ前記空気流路と平行に、空気極層側インターコネクタ、空気極層、電解質層、燃料極層および燃料極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個を間隔を置いて配置するとともに、前記電気絶縁性基体の左右両側面に電解質層を配置し、且つ、
(c)前記複数個の固体酸化物形燃料電池セルについて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セル間をそれぞれインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池であって、
(d)前記空気排出口側の最端部に位置する互いに電気的に接続されている表裏一対の前記固体酸化物形燃料電池セルを構成する前記空気極層側インターコネクタと、前記電解質層と、前記燃料極層と、前記燃料極層側インターコネクタとを前記電気絶縁性基体の左右両側面に延長して配置してなることにより、電流折り返し構造としてなることを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池。 - (a)内部に空気供給口から空気排出口に至る空気流路を備え、外部に前記空気流路と平行に表裏一対の面と左右一対の側面を備える多孔質の電気絶縁性基体を有し、
(b)前記表裏一対の面に、それぞれ前記空気流路と平行に、空気極層側インターコネクタ、空気極層、電解質層、燃料極層および燃料極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個を間隔を置いて配置するとともに、前記電気絶縁性基体の左右両側面に電解質層を配置し、且つ、
(c)前記複数個の固体酸化物形燃料電池セルについて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セル間をそれぞれインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池であって、
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(b)前記表裏一対の面に、それぞれ前記空気流路と平行に、空気極層側インターコネクタ、空気極層、電解質層、燃料極層および燃料極層側インターコネクタをこの順序で順次積層してなる固体酸化物形燃料電池セルの複数個を間隔を置いて配置するとともに、前記電気絶縁性基体の左右両側面に電解質層を配置し、且つ、
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