JP4761104B2 - 円筒型燃料電池 - Google Patents
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Description
固体電解質燃料電池は、平板型と円筒型に大別されるが、円筒型は強度的に優れまたガスシ−ル部分が端部のみであるため開発要素が少なく技術的に問題点が少なく有利であるとされている。円筒型は、さらに縦縞型(ウエスティングハウスタイプ:高電流型、単セルを外部接続した構造)と横縞型(直列接続型:高電圧型、単セルを内部接続した構造)に分類される(例えば、非特許文献1参照)が、本発明は後者に係わる。後者は、内部接続であるために一旦製作すれば、スタックセルとしての動作の安定性の面からは有利である。
電気学会燃料電池運転性調査専門委員会編 「燃料電池発電」コロナ社(1994)、76-80頁
SOFCは動作温度が800〜1000℃と高く、電極膜は高温に長時間曝されるため時間が経つと電極膜が焼結等で気孔が塞がったりしてガスの透過性能が悪くなる現象が生じる。そのため燃料電極側では燃料ガスの供給が、また空気電極側では酸化剤ガスの供給が悪くなる等の問題が生じ発電性能を低下させる原因となる。測定結果として発電出力がだんだん低下して行くような劣化特性が良く有る。この原因のすべてがこれとは限らないが、これに起因するものはかなり多いはずである。そしてこれは時として空気電極、燃料電極の両方で発生したり、または空気電極、燃料電極の片方のみでおきたりし、電極材料とのかね合いもあるため原因を特定しにくい現象である。このようにSOFC用の電極(空気電極、燃料電極)が焼結してガス透過性能が低下したためガス供給の不具合が生じる。
従来のSOFCの第2の問題点は、空電気極や燃料電極は、基体管や固体電解質とは異質の材料であって熱膨張係数に差があるため、高温に長時間保持されると電極に剥離や亀裂が生じることである。加えて、空電気極膜や燃料電極膜は、基体管や固体電解質に対する密着性が劣るため、電極の剥離可能性は一層高くなる。
本発明の課題は、上述した従来技術の問題点を解決することであって、その目的は、焼結等による電極の目詰まりに起因するセルの発電性能低下を防止できるようにすると共に電極の剥離・亀裂を抑制できるようにすることである。
そして、好ましくは、同一セル内の第1電極が、部分的に基体管を露出させるように基体管上に形成され、その露出部分は固体電解質膜によって被覆されている。また、一層好ましくは、同一セル内の第2電極が、部分的に固体電解質膜を露出させるように固体電解質膜上に形成され、その露出部分上はセラミック系材料からなる拘束膜によって被覆されている。
また、図1(b)に示すように、活性層膜および集電膜のない空いている部分では、基体管と電解質膜とが、あるいは、電解質膜と保護膜(図示なし、本願明細書では、カソード上に形成される保護膜は「拘束膜」としての機能を有する膜として形成される)とが直接接触することになる。基体管、電解質膜および保護膜(拘束膜)は、それぞれセラミック質であるので、互いの結合は強固である。活性層膜や集電膜が隙間をおいて形成される場合には、これらの電極膜が全周を覆って閉じて形成されない場合が起こり得、この場合には下地との結合力の低下のために剥離が懸念されるが、例え電極膜が全周を覆って閉じて形成されない場合であっても、隙間をもって形成された活性層膜および集電膜は、その隙間で安定にかつ強固に結合する電解質膜ないし保護膜によって押え込まれることになり、剥離が防止される。このことと関連して、内側から順に積層される基体管、電解質膜、保護膜はこの順に熱膨張係数が小さくなるようにすることが望ましい。そのようにすれば、各層が上から押さえ込まれることになり電極膜の剥離が抑制される。この理由から金属膜基体管を絶縁膜によって被覆した構造のものとすることは有意義である。また、このように電極を分割して形成した場合には、電極膜と基体管や電解質膜との熱膨張係数差に起因する電極膜にかかる熱応力を低減することができるため、上層から電解質膜や保護膜によって押さえ込むことにより、電極膜に発生する亀裂や剥離を容易に防止することができる。また、このように電極を分割して形成した場合には、活性層膜のエッジ部分に薄いところが沢山出来、この部分がガス透過性能の高い反応に貢献する部分となるため、発電効率の向上に資することができる。
また、本発明によれば、アノード活性層膜、アノード集電膜、カソード活性層膜、カソード集電膜の少なくとも一部の電極膜はレーザ溶射法によって形成される。フレーム溶射法などの一般的な溶射法では、細いパターンの電極膜を形成することは困難であるが、レーザ溶射法を用いれば、図1(b)に示されるような細かいパターンの電極を容易に形成することができる。
図2(a)、(b)は、本発明の実施の形態において採用する電極構造の断面図と斜視図である。図2に示すように、基体管1上には、NiCrAlYなどからなる多孔質のアノード集電膜2cが形成されその上にはNiやNiOからなる多孔質のアノード活性層膜2aが形成されている。また、アノード集電膜2c上にはNiCrAlYなどからなる緻密膜のインターコネクタ5が形成されている。アノード(2c、2a)上にはYSZからなる緻密膜の固体電解質膜3がインターコネクタ5の表面を露出させて形成されており、その上には一端がインターコネクタ5に接続された、NiCrAlYなどからなる多孔質インターコネクタ6が形成されている。固体電解質膜3上には、LaMnO3等からなる多孔質のカソード活性層膜4aが形成され、その上には、一端が多孔質インターコネクタ6に接続された、NiCrAlYなどからなる多孔質のカソード集電膜4cが形成されている。
なお、基体管1としてはセラミック基体管を用いることができる。すなわち、カルシア安定化ジルコニア(CSZ)管やアルミナ管を用いることができる。あるいは、本願発明者により特願2003−303830号にて提案された、金属膜ベース上にセラミック膜を形成した基体管を用いてもよい。
この形態の変更例として、アノード活性層膜2a、カソード活性層膜4aの何れか一方または両方を、連続した円筒状の膜として形成するようにしてもよい。
α(管)≧α(解)≧α(拘)
を満たすように材料を選択することが肝要である。基体管をCSZ、電解質膜をYSZ、多孔質拘束膜をアルミナ(Al2O3)により形成することにより、上記の条件を満たすことができる。あるいは金属膜ベースの基体管を用いることにより、一層拘束力を高めることができる。多孔質拘束膜7の上に形成される拘束膜8は、多孔質拘束膜7の拘束力を補強するために形成される膜であって、非発電領域上に例えばアルミナを用いて緻密膜ないし多孔質拘束膜7より多孔質性の低い膜として形成されるものである。
上述したように、アノード集電膜2c、アノード活性層膜2aは、電解質膜3により基体管1上に押さえ付けられているが、電解質膜3のみによる拘束力では拘束力が不十分となる場合が起こり得る。その場合には、電解質膜3の適宜領域上をアルミナなどからなる多孔質性ないし緻密性の拘束膜で覆うようにすればよい。
なお、拘束膜7、8の下部に形成される電極構造は、図2、図3に示すいずれの構造のものでもよい。
以下に、分割成膜されるアノードないしカソードとなる電極膜(活性層膜と集電膜)の態様について説明する。
図6(a)〜(e)は、本発明によるアノードの構成例を示す部分断面図である(電解質膜およびカソードの図示は省略されている)。ここでは、アノード集電膜2cにはNiCrAlY系材料、アノード活性層膜2aにはNi系材料が用いられるものとする。通常の横縞円筒型燃料電池ではアノードおよびカソードは円周上を一周する連続膜として形成されるが、この連続した成膜構造であると被膜全体の焼結が進むとガス透過性能が悪くなる。そこで図6(a)に示すように、アノード活性層膜2aを短冊状(線状)に成膜する(この例ではアノード集電膜2cは連続膜として形成されている)。アノード側では、カソード側とは逆に、アノード活性層材料のNiの方が焼結し易いのでこの部分を触媒効果のみを受け持たせるにとどめて薄い成膜とすることが重要となる。通常のセルではこの膜を電流リ−ドとしても用いるために導電性を充分確保する必要がある。そしてある程度の厚さが必要であり厚くするため焼結による目詰まりが問題となる。しかし、積層型の電極構造では集電膜が別になっておりそこが導電機能を分担するのでアノード活性層は焼結の問題が起きない程度に非常に薄くできる。そこでさらにアノード活性層膜をガス透過性を良くするため線状の膜とする。そして集電膜は導電性が高いので今までのアノード膜と同程度の厚さに成膜する。ここで用いる集電膜のNiCrAlY系合金材料は、成膜後あらかじめ酸化熱処理した合金膜としてから使用するので、多少の厚さがあってもNiと違い、通常の発電時の温度域程度の燃料極側の還元雰囲気では安定で焼結による気孔性の喪失によるガス透過性能の劣化を起こさない。
また、アノード側の場合、図6(e)に示すように、アノード活性層膜2aのみを短冊状に形成してそのエッジ部分が薄くなった効果を期待できる構造としてもよい。
さらに、アノード側の場合、集電膜を連続膜または短冊状膜に何れかの形状に成膜し、アノード活性層を、Ni微粉末(1μm以下が好ましい)を含有する有機塗料を薄く塗布して形成した塗膜により構成することも可能である。この活性層(Ni微粉末)付き集電膜は、発電時の温度で、燃料側の雰囲気では焼結しないで使用できるので、簡易構造ではあるがガス透過性の改善にかなり効果のある構造である。
図7(a)〜(f)は、本発明によるカソードの構成例を示す部分断面図である(基体管およびアノードの図示は省略されている)。ここでは、電解質膜にはYSZを、カソード活性層膜4aには酸化物系材料(LaMnO3系またはLaCoO3系材料)を、カソード集電膜2cにはNiCrAlY系材料を使用することを前提としている。
図2に示した第1の実施の形態の場合のように、カソードを連続した構造の電極膜で作ると焼結や酸化が進むと電極全体のガス透過性能が悪くなることになる。特にカソードの集電膜に焼結や酸化が起こりガス透過性能の低下が起こりやすい。
カソードの活性層は酸化物系の材料で有り焼結しにくく、さらに電流リ−ド機能は集電膜が行うためかなり薄く(0〜30μm)できるのでカソード活性層は焼結による劣化は問題とならない。しかし集電膜は電流リ−ド用で導電性を得るために多少厚く(100〜200μm)なっているので焼結するとガス透過性が影響を受ける。そこで、図7(a)に示すように、カソード集電膜4cを隙間を空けた細い短冊状に成膜する(この例では活性層膜4aは電解質膜上を一周する連続膜として形成されている)。これによって集電膜が焼結しても全体が影響を受けず隙間の部分や端の薄いエッジ部等を使用してのガスの通過が確保される。
また、連続した円筒形状の閉じたパターンを成膜する場合には、管体をマスキング用棒体で覆うことなくマスキングプレート10の奥側に配置して回転させつつ溶着を行う。
2 アノード
2a アノード活性層膜
2c アノード集電膜
3 固体電解質膜
4 カソード
4a カソード活性層膜
4c カソード集電膜
5 インターコネクタ
6 多孔質インターコネクタ
7 多孔質拘束膜
8 拘束膜
10 マスキングプレート
11 穴
12 マスキング棒体
13 連結紐体
50、56 緻密セラミック膜
51 基体管
52 燃料電極
53 固体電解質膜
54 空気電極
55 インターコネクタ
57 端子リード
58 リード線
59 セラミックエンドキャップ
100 横縞円筒型SOFC
Claims (7)
- 多孔質円筒型の基体管上に、第1電極、固体電解質膜及び第2電極が積層されている円筒型燃料電池において、
第1電極及び第2電極の少なくとも一方は化学反応に寄与する活性層膜と主として電流取り出しの機能を担う集電膜の2層膜で形成されるとともに、前記第2電極上を覆うように外周部を1周して閉じたセラミック系材料からなる拘束膜が形成されており、前記基体管、固体電解質膜及び拘束膜それぞれの熱膨張係数をα(管)、α(解)、α(拘)としたとき、その大小関係をα(管)≧α(解)≧α(拘)としたことを特徴とする円筒型燃料電池。
- 前記拘束膜が多孔質膜と緻密膜との組み合わせにより形成されていることを特徴とする請求項1に記載の円筒型燃料電池。
- 第1電極、固体電解質膜および第2電極の積層体を単位セルとして、単位セルがインターコネクタを介して基体管長手方向に多段に接続されていることを特徴とする請求項1または2に記載の円筒型燃料電池。
- 第1電極が、NiOまたはNi系材料を活性層膜材料、NiCrAlYを集電膜材料として形成されていることを特徴とする請求項1から3のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 第2電極が、LaMnO 3 系またはLaCoO 3 系材料を活性層膜材料、NiCrAlYを集電膜材料として形成されていることを特徴とする請求項1から4のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 第1電極の活性層膜が、第1電極の集電膜上に活性層膜材料の微粉末の塗膜として形成されていることを特徴とする請求項1から5のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 第1電極または第2電極の前記活性層膜が、全円周上を全面的に覆うように、または網目状に、またはコイル状に、または短冊状に、または短冊状導電層と円環状導電層との組み合わせ形状に形成されていることを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
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