JP2005112922A - 酸窒化物蛍光体 - Google Patents

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Abstract

【課題】 従来、Ｅｕイオン等希土類を付活したサイアロン蛍光体は、青色光で励起されて黄色の光を発する蛍光体が知られているが、本発明は、従来よりも多彩な波長の発光特性を有する酸窒化物蛍光体を提供する。
【解決手段】 一般式Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4で示される結晶相あるいは一般式Ｌａ3Ｓｉ8-x
ＡｌxＮ11-xＯ4+x（ただし、０＜ｘ≦４）で示される結晶相を主成分として含有し、これにＭｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素から成る光学活性元素（Ｍ）を発光中心成分として添加、含有せしめたことによって、解決する。
【選択図】 図１

Description

本発明は、一般式Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4で示される結晶相あるいはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x（ただし、０＜ｘ≦４）で示される結晶相を主体とするシリコン酸窒化物蛍光体
に関する。
蛍光体は、蛍光表示管（ＶＦＤ）、フィールドエミッションディスプレイ（ＦＥＤ）、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、陰極線管（ＣＲＴ）、白色発光ダイオード（ＬＥＤ）などに用いられている。これらのいずれの用途においても、蛍光体を発光させるためには、蛍光体を励起するためのエネルギーを蛍光体に供給する必要があり、蛍光体は真空紫外線、紫外線、電子線、青色光などの高いエネルギーを有した励起源により励起されて、可視光線を発する。従って、蛍光体は前記のような励起源に曝される結果、蛍光体の輝度が低下するという問題があり、従来のケイ酸塩蛍光体、リン酸塩蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、硫化物蛍光体などの蛍光体より輝度低下の少ない蛍光体として、サイアロン蛍光体が提案されている。
このサイアロン蛍光体の製造方法としては、例えば、窒化ケイ素（Ｓｉ3Ｎ4）、窒化アルミニウム（Ａ１Ｎ）、酸化ユーロピウム（Ｅｕ2Ｏ3）を所定のモル比となるように混合し、１気圧（０．１ＭＰａ）の窒素中において１７００℃の温度で１時間保持してホットプレス法により焼成して製造することがこの出願前に提案されている（例えば、特許文献１参照）。この手法で得られるEuイオンを付活したαサイアロンは、４５０から５００ｎｍの青色光で励起されて５５０から６００ｎｍの黄色の光を発する蛍光体となることが報告されている。しかしながら、紫外ＬＥＤを励起源とする白色ＬＥＤやプラズマディスプレイなどの用途には、黄色だけでなく４２０ｎｍから４７０ｎｍの青色や５００ｎｍから５５０ｎｍの緑色に発光する蛍光体も求められていた。
特開２００２−３６３５５４号公報
本発明の目的は、従来の希土類付活サイアロン蛍光体より多彩な波長の発光特性を有する酸窒化物蛍光体を提供することにある。
本発明者らにおいては、かかる状況の下で、光学活性元素（Ｍ）、Ｌａ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎ、Ｏの元素（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素）を含有する蛍光体について鋭意研究を重ねた結果、特定の組成領域範囲および結晶相を有するものは、４５０ｎｍ前後の青色および５４０前後の緑色の発光を有する蛍光体となることを見出した。すなわち、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶相あるいはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x（ただ
し、０＜ｘ≦４）結晶相中に、Ｍ（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素）を発光中心として添加した結晶は青や緑の発光を有する蛍光体となることを見出したものである。
Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶相は、Ｌａ2Ｏ3−２Ｓｉ3Ｎ4組成に近い組成物を高温に焼成す
ると生成する結晶であり、Ｍ．Ｍｉｔｏｍｏらによって合成およびＸ線回折による結晶の指数付けがなされており、その詳細は、この出願前すでに学術文献等に詳しく報告されて
いる（非特許文献１参照）。
その後、この結晶の正確な組成がＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4であることがＲ．Ｋ．Ｈａｒｒｉ
ｓらによって提案されており、この出願前に係る学術文献（非特許文献２参照）においてその詳細が詳しく報告されている（非特許文献２参照）。
また、Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶相は、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶にＡｌとＯを
含有した固溶体であり、Ｊｅｋａｂｓ Ｇｒｉｎｓらによって合成および構造解析がなされており、これについてもその詳細は、この出願前の学術文献（非特許文献３参照）等に詳しく報告されている。
Ｍ．Ｍｉｔｏｍｏ ほか３名"Ｊｏｕｎａｌ ｏｆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｓｃｉｅｎｃｅ" １９８２年、１７巻、２３５９から２３６４ページ Ｒ．Ｋ．Ｈａｒｒｉｓ ほか２名"Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ" １９９２年、４巻、２６０から２６７ページ Ｊｅｋａｂｓ Ｇｒｉｎｓ ほか３名"Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ" ２００１年、１１巻、２３５８〜２３６２ページ 何れにしても、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶やＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶相自体は、窒化ケイ素の焼結研究過程において確認された経緯からも、耐熱特性についての研究報告が主で、蛍光体として使用することについてはこれまで検討されたことはなかった。Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶やＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶相が、紫外線および可視光で励起され高い輝度の赤色発光を有する蛍光体として使用し得ることについては、本発明者らにおいて初めて見いだしたものである。そしてこの知見を、本発明者らは、さらに発展させ、鋭意研究した結果、以下（１）〜（１３）に記載する構成を講ずることによって特定波長領域で輝度特性に優れた特有な発光現象があることを知見したものである。本発明は、前記した知見に基づく一連の研究の結果なされたものであって、これによって高輝度発光する酸窒化物蛍光体を提供することに成功したものである。すなわち、その構成は、以下のとおりである。（１）一般式Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4で示される結晶相を主成分として含有し、これに光学活性元素（Ｍ）が発光中心成分として含有していることを特徴とする酸窒化物蛍光体。（２）該光学活性元素（Ｍ）が、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素から成ることを特徴とした、前記（１）項に記載の酸窒化物蛍光体。（３）一般式Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x（ただし、０＜ｘ≦４）で示される結晶相を主成分として含有し、これに光学活性元素（Ｍ）が発光中心成分として含有していることを特徴とする酸窒化物蛍光体。（４）該光学活性元素（Ｍ）がＭｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素から成ることを特徴とした、前記（３）項に記載の酸窒化物蛍光体。（５）ｘを０＜ｘ≦２の範囲に設定したことを特徴とする前記（４）項に記載の酸窒化物蛍光体。（６）該光学活性元素（Ｍ）として少なくともＣｅを含有することを特徴とする前記（１）項ないし（５）項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。（７）少なくともＴｂを含有することを特徴とする前記（１）項ないし（６）項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。（８）光学活性元素（Ｍ）、Ｌａ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎ、Ｏからなる元素（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素）を含有し、組成式ＭaＬａbＳｉcＡｌdＮeＯf（式中、ａ＋ｂ＝３とする）で示され、０．００００１≦ ａ ≦２．５・・・・・・・・・（i）４≦ ｃ ≦１０・・・・・・・・・・・・・・・・（ii）０≦ ｄ ≦４・・・・・・・・・・・・・・・・・（iii）７≦ ｅ ≦１４・・・・・・・・・・・・・・・・（iv）２≦ ｆ ≦８・・・・・・・・・・・・・・・・・（v）以上の条件を全て満たす組成であることを特徴とする酸窒化物蛍光体。（９）ｄの値を、ｄ＝０に設定したことを特徴とする前記（８）項に記載の酸窒化物蛍光体。（１０）ｃ、ｅ、ｆの値をそれぞれｃ＝８、ｅ＝１１かつｆ＝４に設定したことを特徴とする前記（８）項ないし（９）項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。（１１）Ｍ成分としてＣｅを選定したことを特徴とする前記（８）項ないし（１０）項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。（１２）該光学活性元素（Ｍ）としてＴｂを選定したことを特徴とする前記（８）項ないし（１０）項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。（１３）Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶相あるいはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x（ただし、０＜ｘ≦４）結晶相と他の結晶相あるいはアモルファス相との混合物から構成され、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶相あるいはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶相の含有量が５０質量％以上であることを特徴とする前記（１）項ないし（１２）項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。
本発明によって提供される前記特有な構成が講じられてなる酸窒化物蛍光体は、基本となる結晶と光学活性元素Ｍとから構成されているが、Ｍを含まない、単に基本となる結晶（母体結晶と呼ぶ）だけでは、発光することはない。Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4あるいはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x（ただし、０＜ｘ≦４）で示される基本結晶相中に、光学活性成
分（Ｍ）が該結晶の一部成分と置換して固溶した構造、あるいは該結晶空間内に侵入して固溶した構造のいずれかの状態となったときに蛍光を発する特性が顕出するものである。ここに、その基本となる結晶（母体結晶）は、（i）励起光を吸収してＭに対してエネル
ギーを伝達し、（ii）Ｍの周りの電子状態を変化させて発光色や発光強度に影響を与えるものである。蛍光体は、この両者が協同して発光するもので、その発光特性は、母体結晶と付活元素との組み合わせによって決定され、支配される。本発明の蛍光体は、従来のサイアロン蛍光体より高い輝度を示し、励起源に曝された場合の材料劣化や、蛍光体の輝度の低下が少ないという特性があり、ＶＦＤ、ＦＥＤ、ＰＤＰ、ＣＲＴ、白色ＬＥＤなどにおいて好適であり、この種分野における材料設計において、新規性のある有用な材料を提供したもので、その意義は大きいし、産業の発展に大いに寄与するものと期待される。
本発明の蛍光体は、一般式Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4あるいはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x
（ただし、０＜ｘ≦４）で示される結晶相、あるいはこれらの結晶相の固溶体を主成分として含んでなるものである。本発明では、蛍光発光の点からは、その酸窒化物蛍光体の構成成分たるＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相は、高純度で極力
多く含むこと、できれば単相から構成されていることが望ましいが、特性が低下しない範囲内で他の結晶相あるいはアモルファス相との混合物から構成することもできる。
この場合、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相の含有量が５０
質量％以上であることが高い輝度を得るために望ましい。本発明において主成分とする範囲は、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相の含有量が少なくとも
５０質量％以上である。さらに、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶と同一の結晶構造を持つ固溶体
を主成分としてもよい。固溶体としては、Ｌａの一部をＭｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕなどの金属で置き換えたもの、Ｓｉの一部をＡｌなどで置き換えたもの、Ｎの一部を酸素で置き換えたものなどを挙げる
ことができる。Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相はＳｉの一部をＡｌにＮの一部をＯに置き換えたものである。固溶量を示すパラメータであるｘ値は、０＜ｘ≦４で安定なＬａ3
Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相が生成し、特に０＜ｘ≦２において高い輝度を持つ蛍光体が
得られる。さらに、これらの元素の置換は１種だけでなく２種以上の元素を同時に置換したものも含まれる。
Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相を母体結晶とし、Ｍ元素（
ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素）をＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4または
Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x母体に固溶させることによって、これらの元素が発光中心として働き、蛍光特性を発現する。Ｍの元素の内で特にＣｅは青色、Ｔｂは緑色の発光特性に優れる。
本発明ではＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相の結晶あるいは
その固溶体であれば組成の種類を特に規定しないが、次の組成でＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4また
はＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相の含有割合が高く、輝度が高い蛍光体が得られる。
Ｍ、Ｌａ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎ、Ｏの元素（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素）を含有し、その組成は組成式ＭaＬａbＳｉcＡｌdＮeＯf（式中、ａ＋ｂ＝３とする）で示される。組成式とはその物質を構成する原子数の比であり、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆに任意の数をかけた物も同一の組成である。従って、本発明ではａ＋ｂ＝３となるようにａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆを計算し直したものに対して以下の条件を決める。
本発明では、ａ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆの値は、
０．００００１≦ ａ ≦２．５・・・・・・・・・（i）
４≦ ｃ ≦１０・・・・・・・・・・・・・・・・（ii）
０≦ ｄ ≦４・・・・・・・・・・・・・・・・・（iii）
７≦ ｅ ≦１４・・・・・・・・・・・・・・・・（iv）
２≦ ｆ ≦８・・・・・・・・・・・・・・・・・（v）
の条件を全て満たす値から選ばれる。
ここに、ａは発光中心となる元素の添加量、ｃ、ｄ、ｅ、ｆは、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4組
成からのずれを表している。
ａは発光中心となる元素Ｍの添加量を表し、蛍光体中のＭと（Ｍ＋Ｌａ）の原子数の比Ｍ／（Ｍ＋Ｌａ）に３をかけた数値が０．００００１以上２．５以下となるようにするのがよい。３×Ｍ／（Ｍ＋Ｌａ）値が０．００００１より小さいと発光中心となるＭの数が少ないため発光輝度が低下する。３×Ｍ／（Ｍ＋Ｌａ）比が２．５より大きいとＭイオン間の干渉により濃度消光を起こして輝度が低下する。
ｃ値はＳｉの含有量であり、４≦ ｃ ≦１０で示される量である。Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶の場合好ましくはｃ＝８がよい。Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶の場合は好ま
しくはｃ＝８−ｄの値がよい。ｃ値がこの値の範囲外では安定なＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4また
はＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶相が生成しないため発光強度が低下する。
ｄ値はＡｌの含有量であり、０≦ ｄ ≦４で示される量である。Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4
結晶の場合好ましくはｄ＝０がよい。Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶の場合は好ましくは０＜ ｄ ≦２の値がよい。ｄ値がこの値の範囲外では安定なＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4ま
たはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+xが生成しないため発光強度が低下する。
ｅ値はＮの含有量であり、７≦ ｅ ≦１４で示される量である。Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4
結晶の場合好ましくはｅ＝１１がよい。Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶の場合は好ましくはｅ＝１１−ｄの値がよい。ｅ値がこの値の範囲外では安定なＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4ま
たはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相が生成しないため発光強度が低下する。
ｆ値はＯの含有量であり、２≦ ｆ ≦８で示される量である。Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結
晶の場合好ましくはｆ＝４がよい。Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶の場合は好ましくはｆ＝４＋ｄの値がよい。ｆ値がこの値の範囲外では安定なＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬ
ａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相が生成しないため発光強度が低下する。
本発明の蛍光体は、組成により励起スペクトルと蛍光スペクトルが異なり、これを適宜選択組み合わせることによって、さまざまな発光スペクトルを有してなるものに設定することができる。その態様は、用途に基づいて必要とされるスペクトルに設定すればよい。なかでも、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4相にＥｕを０．０００１≦３×Ｃｅ／（Ｃｅ＋Ｌａ）≦２
．５となる組成で添加したものは、４５０ｎｍ前後の青色領域で高い発光特性を示す。また、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4相にＴｂを０．０００１≦３×Ｔｂ／（Ｔｂ＋Ｌａ）≦２．５と
なる組成で添加したものは、５４０ｎｍ前後の緑色領域で高い発光特性を示す。
本発明では、結晶相としてＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相
の単相から構成されることが望ましいが、特性が低下しない範囲内で他の結晶相あるいはアモルファス相との混合物から構成することもできる。この場合、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4ま
たはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相の含有量が５０質量％以上であることが高い輝度を得るために望ましい。本発明において主成分とする範囲は、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬ
ａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相の含有量が少なくとも５０質量％以上である。Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相の含有量の割合はＸ線回折測定を行い、
Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4またはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相とそれ以外の結晶相のそれぞ
れの相の最強ピークの強さの比から求めることができる。
本発明の製造方法により得られる酸窒化物蛍光体は、従来のサイアロンや酸酸窒化物蛍光体より高い波長での発光を示し、励起源に曝された場合の蛍光体の輝度の低下が少ないので、ＶＦＤ、ＦＥＤ、ＰＤＰ、ＣＲＴ、白色ＬＥＤなどに好適に有する酸窒化物蛍光体である。
次に本発明を以下に示す実施例によってさらに詳しく説明するが、これはあくまでも本発明を容易に理解するための一助として開示したものであって、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
実施例１；
原料粉末は、平均粒径０．５μｍ、酸素含有量０．９３重量％、α型含有量９２％の窒化ケイ素粉末、純度９９．９％の酸化ランタン粉末、純度９９．９％の酸化セリウム粉末を用いた。
組成式Ｃｅ0.57Ｌａ2.43Ｓｉ9Ｎ12Ｏ4.5で示される化合物（表１に原料粉末の混合組成、表２に組成パラメータを示す）を得るべく、窒化ケイ素粉末と酸化ランタン粉末と酸化セリウム粉末とを、各々４６．０１重量％、４３．２７重量％、１０．７２重量％となるように秤量し、ヘキサンを添加したボールミル混合により２時間混合を行った後に、ロータリーエバポレータにより乾燥した。得られた混合物を、金型を用いて２０ＭＰａの圧力を加えて成形し、直径１２ｍｍ、厚さ５ｍｍの成形体とした。
この成形体を窒化ホウ素製のるつぼに入れて黒鉛抵抗加熱方式の電気炉にセットした。焼成の操作は、まず、拡散ポンプにより焼成雰囲気を真空とし、室温から８００℃まで毎時５００℃の速度で加熱し、８００℃で純度が９９．９９９体積％の窒素を導入して圧力を１ＭＰａとし、毎時５００℃で１７５０℃まで昇温し、１７５０℃で４時間保持して行
った。焼成後、得られた焼結体の構成結晶を以下のような手順によって同定した結果、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4相であると判定された。先ず、合成した試料をメノウの乳鉢を用いて粉
末に粉砕し、ＣｕのＫα線を用いた粉末Ｘ線回折測定を行った。その結果、得られたチャートは非特許文献１で報告されているＸ線回折結果と同じパターンを示し、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4相であると判定された。この粉末に、波長３６５ｎｍの光を発するランプで照射し
た結果、青色に発光することを確認した。この粉末の発光スペクトルおよび励起スペクトル（図１）を蛍光分光光度計を用いて測定した結果、この粉末は３７１ｎｍに励起スペクトルのピークがあり３７１ｎｍの紫外光励起による発光スペクトルにおいて、４２４ｎｍの青色光にピークがある蛍光体であることが分かった。ピークの発光強度は、１２３９カウントであった。なおカウント値は測定装置や条件によって変化するため単位は任意単位である。すなわち、同一条件で測定した本実施例および比較例内でしか比較できない。
実施例２〜１０；
原料粉末は、実施例１と同じ窒化ケイ素粉末、酸化ランタン粉末、酸化セリウム粉末の他に、純度９９．９％の酸化ユーロピウム粉末、純度９９．９％の酸化テルビウム粉末、
純度９９．９９％の酸化アルミニウム粉末、純度９９．９％の窒化ランタン粉末を用いた。表１、表２に示す組成の他は実施例１と同様の手法で酸窒化物粉末を作成した。合成した粉末を粉砕してＸ線回折測定を行ったところ、実施例２から８では、すべての組成でＬａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4相であることが確認された。実施例９と１０では、Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x相であることが確認された。さらに、表３の実施例２〜１０に示すように紫外
線で励起されて可視光を発光する輝度が高い蛍光体が得られた。特に、Ｃｅを添加した物は、優れた青色蛍光体、Ｔｂを添加した物は優れた緑色蛍光体が得られた。
本発明によって提供された酸窒化物蛍光体は、従来のサイアロン蛍光体より高い輝度を示し、励起源に曝された場合の材料劣化や、蛍光体の輝度の低下が少ないので、ＶＦＤ、ＦＥＤ、ＰＤＰ、ＣＲＴ、白色ＬＥＤなどにおいて好適であり、この種分野における材料設計において大いに利用されることが期待される。
酸窒化物の（実施例１）の励起・発光スペクトル 酸窒化物の（実施例２）の励起・発光スペクトル

Claims (13)

  1. 一般式Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4で示される結晶相を主成分として含有し、これに光学活性元素
    （Ｍ）を発光中心成分として含有していることを特徴とする酸窒化物蛍光体。
  2. 該光学活性元素（Ｍ）が、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素から成ることを特徴とする、請求項１項に記載の酸窒化物蛍光体。
  3. 一般式Ｌａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x（ただし、０＜ｘ≦４）で示される結晶相を主成分として含有し、これに光学活性元素（Ｍ）を発光中心成分として含有していることを特徴とする酸窒化物蛍光体。
  4. 該光学活性元素（Ｍ）が、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素から成ることを特徴とする、請求項３項に記載の酸窒化物蛍光体。
  5. ｘを、０＜ｘ≦２に設定した請求項４項に記載の酸窒化物蛍光体。
  6. 少なくともＣｅを含有することを特徴とする請求項１項ないし５項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。
  7. 少なくともＴｂを含有することを特徴とする請求項１項ないし６項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。
  8. Ｍ、Ｌａ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎ、Ｏの元素（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上の元素）を含有し、組成式ＭaＬａbＳｉcＡｌdＮeＯf（式中、ａ＋ｂ＝３とする）で示され、次の式
    ０．００００１≦ ａ ≦２．５・・・・・・・・・（i）
    ４≦ ｃ ≦１０・・・・・・・・・・・・・・・・（ii）
    ０≦ ｄ ≦４・・・・・・・・・・・・・・・・・（iii）
    ７≦ ｅ ≦１４・・・・・・・・・・・・・・・・（ix）
    ２≦ ｆ ≦８・・・・・・・・・・・・・・・・・（v）
    以上の条件を全て満たす組成であることを特徴とする酸窒化物蛍光体。
  9. ｄの値を、ｄ＝０に設定した、請求項８項に記載の酸窒化物蛍光体。
  10. ｃ、ｅ、ｆの値を、ｃ＝８、ｅ＝１１、ｆ＝４に設定したことを特徴とした、請求項８項ないし９項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。
  11. Ｍ成分として、Ｃｅを選定したことを特徴とした、請求項８項ないし１０項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。
  12. Ｍ成分として、Ｔｂを選定したことを特徴とした、請求項８項ないし１０項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。
  13. Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶相あるいはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x（ただし、０＜ｘ≦
    ４）結晶相と他の結晶相あるいはアモルファス相との混合物から構成され、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4結晶相あるいはＬａ3Ｓｉ8-xＡｌxＮ11-xＯ4+x結晶相の含有量が５０質量％以上と
    なるよう設定したことを特徴とする、請求項１項ないし１２項のいずれか１項に記載の酸窒化物蛍光体。
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