JP2002503524A - 生分解性形状記憶ポリマー - Google Patents
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Abstract
Description
分解性形状記憶ポリマーに関する。
加熱(図2)(二方向性の効果)によって、のいずれか一方で、その原形を記憶
するための材料の能力である。この現象は、構造的な相転移に基づく。
TiNi(Nitinol)、CuZnAl、およびFeNiAl合金を含む)
であった。これらの材料の構造的な相転移は、マルテンサイト転移として公知で
ある。これらの材料は、種々の使用(血管ステント、医療用ガイドワイヤ、歯科
矯正ワイヤ、振動ダンパー、パイプ継手、電気的コネクタ、サーモスタット、ア
クチュエータ、眼鏡フレーム、およびブラジャーのアンダーワイヤ(under
wire)を含む)が提案されている。これらの材料は、これらが比較的高価で
あるということが幾分かあるので、まだ幅広い使用はなされていない。
MP)は開発されており、これは、これらのポリマーが、SMAと比較して軽く
、高い形状回復能を有し、操作が容易であり、そして経済的であるということが
幾分かあるためである。文献において、SMPは、一般的に、ハードなセグメン
トおよびソフトなセグメントを有する相セグメント化直線状ブロックコポリマー
として特徴付けられる。ハードなセグメントは、典型的には、結晶性(規定され
た融点を有する)であり、ソフトなセグメントは、典型的には、アモルファス(
規定されたガラス転移温度を有する)である。しかし、いくつかの実施態様では
、ハードなセグメントは、アモルファスであり、融点というよりもむしろガラス
転移温度を有する。他の実施態様では、ソフトなセグメントは、結晶性であり、
ガラス転移温度というよりもむしろ融点を有する。ソフトなセグメントの融点ま
たはガラス転移温度は、実質的にハードなセグメントの融点またはガラス転移温
度よりも低い。
れる場合、この材料は形付けられ得る。この(原形の)形状は、ハードなセグメ
ントの融点またはガラス転移温度よりも下にSMPを冷却することによって記憶
され得る。形状が変形されながら、形付けられたSMPがソフトなセグメントの
融点またはガラス転移温度よりも下に冷却される場合、新しい(一時的な)形状
が固定される。原形は、ソフトなセグメントの融点またはガラス転移温度よりも
上で、しかしハードなセグメントの融点またはガラス転移温度よりも下に加熱す
ることによって、回復される。一時的な形状を設定する別の方法では、この材料
は、ソフトなセグメントの融点またはガラス転移温度よりも低い温度で変形され
、応力およびひずみはソフトなセグメントによって吸収されるようになる。この
材料がソフトなセグメントの融点またはガラス転移温度よりも上で、しかし、ハ
ードなセグメントの融点(またはガラス転移温度)よりも下に加熱される場合、
この応力およびひずみは解放され、この材料はその原形に戻る。原形の回復(こ
れは、温度の上昇によって誘発される)は、熱形状記憶効果と呼ばれる。材料の
形状記憶能力を示す性質は、原形の形状回復および一時的な形状の形状固定であ
る。
フトなセグメントの融点またはガラス転移温度で、温度および応力の外部変化に
応じて有意に変更される。これらの性質には、弾性率、硬度、可撓性、気体透過
性、減衰(damping)、屈折率、および誘電率が挙げられる。SMPの弾
性率(物体の応力とそれに対応するひずみの比)は、ソフトなセグメントの融点
またはガラス転移温度よりも上に加熱される場合、200までの因子によって変
化し得る。また、材料の硬度は、ソフトなセグメントがその融点またはガラス転
移温度以上にある場合、劇的に変化する。材料がソフトなセグメントの融点また
はガラス転移温度よりも上の温度に加熱される場合、減衰能は、従来のゴム製品
よりも5倍まで高くなり得る。この材料は、多くの熱サイクルの後に元の成型さ
れた形状に容易に回復され得、ハードなセグメントの融点よりも上に加熱されて
、再形成され、冷却されて新しい原形に固定され得る。
して芳香族部分を含むハードなセグメントを有する。例えば、Hayashiら
の米国特許第5,145,935号は、ポリウレタンエラストマー(二官能性ジ
イソシアネート(diiisocyanate)、二官能性ポリオール、および
二官能性鎖エキステンダー(chain extender)から重合される)
から形成される形状記憶ポリウレタンエラストマー成形品を開示する。
リマーの例には、種々のポリエーテル、ポリアクリレート、ポリアミド、ポリシ
ロキサン、ポリウレタン、ポリエーテルアミド、ポリウレタン/ウレア、ポリエ
ーテルエステル、およびウレタン/ブタジエンコポリマーが挙げられる。例えば
、Wardらの米国特許第5,506,300号;Hayashiらの同第5,
145,935号;Bitlerらの同第5,665,822号;およびGor
den、「Applications of Shape Memory Po
lyurethanes」、Proceedings of the Firs
t International Conference on Shape
Memory and Superelastic Technologies
、SMST International Committee、115−19
頁(1994)を参照のこと。
体内に移植されないまたは残されないデバイスに制限されてきた。生分解性であ
る形状記憶ポリマーを有することは望ましい。生分解性形状記憶ポリマーについ
ての多くの他の適用は、明らかであり、例えば、オムツまたは医用ドレープライ
ニング(medical drape lining)の作製における使用、あ
るいは食品包装または処理問題がある他の材料における使用である。生分解性材
料を形状記憶ポリマーに組み込み、そしてこの構造ならびに形状記憶ポリマーお
よびそれらの適用に必須である他の物理的および化学的性質を維持し得ることは
、市販のポリウレタン材料からは、明らかでない。その上、公知のポリウレタン
形状記憶ポリマーの成分は、生体適合性でないと予想される芳香族基を含む。
化学的構造を有する形状記憶ポリマーを提供することが、本発明のさらなる目的
である。
よび使用法を、記載する。このポリマー組成物は、1個以上のハードなセグメン
トおよび1個以上のソフトなセグメントを含み、ここで、この組成物は生体適合
性であり、少なくとも1個のセグメントが生分解性であるか、または少なくとも
1個のセグメントが生分解性結合を介して別のセグメントに結合する。
メント:ソフトなセグメントの重量比は、約5:95と95:5との間であり、
好ましくは20:80と80:20との間である。これらの形状記憶ポリマーは
、少なくとも1個の物理的な架橋(ハードなセグメントの物理的相互作用)を含
むか、またはハードなセグメントの代わりに共有結合性の架橋を含む。これらの
形状記憶ポリマーはまた、相互貫入網目構造または半相互貫入網目構造であり得
る。
ドおよびソフトなセグメントは、固体から固体状態転移(solid to s
olid state transition)を受け得、そしては高分子電解
質セグメントまたは高次に組織化された水素結合に基づく超分子効果を含むイオ
ン相互作用を受け得る。
使用され得る。代表的な生分解性ポリマーには、ポリヒドロキシ酸、ポリアルカ
ノエート、ポリ無水物、ポリホスファゼン、ポリエーテルエステル、ポリエステ
ルアミド、ポリエステル、およびポリオルトエステルが挙げられる。生分解性結
合の例には、エステル、アミド、無水物、カーボネート、およびオルトエステル
結合が挙げられる。
出し成形、およびレーザーアブレーションによって調製され得る。形状を記憶す
る物体を調製するために、この物体は、ハードなセグメントのTtransよりも上 の温度で成形され、ソフトなセグメントのTtransよりも下の温度に冷却され得 る。この物体が実質的に第2の形状に形成される場合、この物体は、ソフトなセ
グメントのTtransよりも上で、かつハードなセグメントのTtransよりも下にこ
の物体を加熱することによって、原形に戻され得る。
そして熱硬化性ポリマーのTtransよりも上の温度で、例えばマクロモノマーの 反応性基を光硬化することによって原形に固定することによって調製され得る。
および使用法を記載する。
esorbable)であり、および/または分解し、および/または機械的な
分解によって崩壊する材料を言い、これらは、必要な構造的一体性を維持しなが
ら、数分〜3年の期間に渡って(好ましくは1年未満で)、生理学的な環境と相
互作用して、代謝可能または排出可能な成分に分解する。本明細書中でポリマー
に関連して使用される場合、用語「分解」は、分子量をオリゴマーレベルでほぼ
一定のままにし、そしてポリマー粒子が次の分解を維持するような、ポリマー鎖
の切断をいう。用語「完全な分解」は、本質的に完全に塊を無くすような分子レ
ベルでのポリマーの切断を言う。本明細書中で使用される用語「分解」は、その
ほかに示されない場合、「完全な分解」を含む。
に破壊されるとしても、ポリマーの原形が形状回復温度(ソフトなセグメントの
Ttransとして規定される)よりも上に加熱することによって回復される場合、 または記憶された形状が別の刺激の適用によって回復される場合、ポリマーは、
形状記憶ポリマーである。
を形成するポリマーのブロックまたは配列をいう。
ントは、セグメントのTtransに関する相対的な用語である。ハードなセグメン ト(単数または複数)は、ソフトなセグメント(単数または複数)よりも高いT trans を有する。
1つのソフトなセグメントを含み得るか、またはハードなセグメントの存在無し
で少なくとも1種類のソフトなセグメントが架橋される、少なくとも1種類のソ
フトなセグメントを含み得る。
状化合物(例えばクラウンエーテル、環状ジ−、トリ−、またはオリゴペプチド
および環状オリゴ(エステルアミド))であり得る。
transfer complex)、水素結合、または他の相互作用に基づき
得、これはいくつかのセグメントは分解温度よりも高い融点を有するからである
。この場合、セグメントについての融点またはガラス転移温度は存在しない。非
熱的機構(non−thermal mechanism)(例えば溶媒)は、
セグメント結合を変化させるために必要とされる。
との間であり、好ましくは20:80と80:20との間である。
却され、ここでポリマーは機械的変形を受け得、ひずみをポリマー中に生じる。
変形したポリマーの原形は、それらの形状回復温度よりも高い温度にそれらを加
熱することによって回復され得る。この温度よりも上で、ポリマー中のひずみは
、解放され、ポリマーがその原形に戻り得る。対照的に、熱硬化性形状記憶材料
は、所望の形状に形付けられ/成形され、その後熱硬化性ポリマーを形成するた
めに使用されるマクロモノマーが重合される。形状が固定された後、マクロモノ
マーが重合される。
少なくとも1%まで圧縮され得るか、または少なくとも5%まで伸び得、熱、光
、超音波、磁場または電場のような刺激の適用によって変形が固定される。いく
つかの実施態様では、この材料は、98%の回復率を示す(実験的実施例と比較
して)。
的変形が生じ、ひずみがソフトなセグメントまたはアモルファスな領域に保持さ
れ、バルクの形状変化が、ポリマーの弾性によるひずみの部分的な解放の後でさ
え保持される。分子鎖の立体配置が、ガラス転移温度よりも低い温度で分子鎖の
調節された配置に影響を与えることによって妨げられる場合、分子鎖の再配置は
、ボリュームサイズの増加およびフリーボリューム含有量の減少によって生じる
と仮定される。原形は、鎖の立体配座の強固な制御に従って、温度の上昇による
ハードなセグメントの集合体の収縮によって回復され、ポリマーの形状が記憶さ
れた形状に回復する。
ドまたはソフトなセグメントは、高分子電解質セグメントを含むイオン相互作用
または高度に組織化された水素結合に基づく超分子効果を受け得る。SMポリマ
ーはまた、固体状態から固体状態への転移を受け得る(例えば、モルフォロジー
の変化)。固体状態から固体状態への転移は、例えば、ポリ(スチレン−ブロッ
ク−ブタジエン)において、当業者に周知である。
。物体が三次元的物体である場合、形状における変化は、二次元であり得る。物
体が本質的に2次元的物体(例えば繊維)である場合、形状における変化は一次
元(例えば長さに沿って)であり得る。これらの材料の熱伝導率および導電率は
また、温度における変化に応答して変化し得る。
未満)に形成される場合、変わり得る。いくつかのポリマー組成物は、その原形
において、水蒸気分子はポリマーフィルムを透過し得るように十分な透過性を有
するが、水分子はポリマーフィルムを透過するのに十分大きくはない。得られた
材料は、室温未満の温度では低い水分透過性を、および室温より上の温度では高
い水分透過性を有する。
施態様を参照して説明される場合、形状変化は、光活性化または試薬(例えばポ
リマー間の結合を変化させるイオン)に曝露することによって、誘発され得る。
語「オリゴマー」は、15,000ダルトンまでの分子量を有する直鎖分子をい
う。
グメントがアモルファスである場合)または融点(単数または複数)(少なくと
も1つのセグメントが結晶性である場合)に基づいて選択され、これはまた所望
の適用に基づき、使用される環境を考慮する。好ましくは、このポリマーブロッ
クの数平均分子量は、400よりも大きく、好ましくは500と15,000と
の間の範囲である。
ノマーの種類を変化することによって制御され得、これにより所望の温度で形状
記憶効果を調整することが可能になる。
C)研究によって検出され得る。加えて、融点が標準的な融点装置を使用して測
定され得る。
ーが、成形が容易であるため好まれ得る。
度は、3%と80%との間、より好ましくは3%と60%との間である。結晶化
度が80%よりも高いが、全てのソフトなセグメントがアモルファスである場合
、得られるポリマー組成物は、乏しい形状記憶特性を有する。
い。ポリマーセグメントは、生分解性または非生分解性であり得、得られるSM
P組成物は生分解性、生体適合性ポリマーが医療用に特に好ましい。一般的に、
これらの材料は、加水分解によって、生理学的な条件下で水または酵素に曝すこ
とによって、表面侵食、バルク侵食(bulk erosion)、またはそれ
らの組み合わせによって分解する。医療用途に使用される非生分解性ポリマーは
、好ましくは、天然に存在するアミノ酸中に存在するもの以外で、芳香族基を含
まない。
、ゼイン、改変ゼイン、カゼイン、ゼラチン、グルテン、血清アルブミン、およ
びコラーゲン)、ならびに多糖類(例えばアルギネート、セルロース、デキスト
ラン、プルラン(pullulane)、およびポリヒアルロン酸)、ならびに
キチン、ポリ(3−ヒドロキシアルカノエート)(特に、ポリ(β−ヒドロキブ
チレート)、ポリ(3−ヒドロキシオクタノエート))およびポリ(3−ヒドロ
キシ脂肪酸)が挙げられる。
ば、アルギネート、デキストラン、セルロース、コラーゲン、ならびにそれらの
化学的誘導体(化学基(例えばアルキル、アルキレン)の置換、付加、ヒドロキ
シル化、酸化、および当業者によって慣用的になされる他の修飾))、ならびに
アルブミン、ゼインのようなタンパク質およびコポリマーおよびこれらのブレン
ドを、単一で、または合成ポリマーとの組み合わせで含む。
ール)、ポリアミド、ポリエステルアミド、ポリ(アミノ酸)、合成ポリ(アミ
ノ酸)、ポリ無水物、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリアルキレン、
ポリアクリルアミド、ポリアルキレングリコール、ポリアルキレンオキシド、ポ
リアルキレンテレフタレート、ポリオルトエステル、ポリビニルエーテル、ポリ
ビニルエステル、ポリビニルハライド、ポリビニルピロリドン、ポリエステル、
ポリラクチド、ポリグリコリド、ポリシロキサン、ポリウレタンおよびこれらの
コポリマーを含む。
クリル酸エチル)、ポリ(メタクリル酸ブチル)、ポリ(メタクリル酸イソブチ
ル)、ポリ(メタクリル酸ヘキシル)、ポリ(メタクリル酸イソデシル)、ポリ
(メタクリル酸ラウリル)、ポリ(メタクリル酸フェニル)、ポリ(アクリル酸
メチル)、ポリ(アクリル酸イソプロピル)、ポリ(アクリル酸イソブチル)お
よびポリ(アクリル酸オクタデシル)が挙げられる。
セルロース、ヒドロキシアルキルセルロース、セルロースエーテル、セルロース
エステル、ニトロセルロース、およびキトサン)を含む。適切なセルロース誘導
体の例には、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロ
ース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシブチルメチルセルロー
ス、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースアセテート
ブチレート、セルロースアセテートフタレート、カルボキシメチルセルロース、
セルローストリアセテートおよびセルローススルフェートナトリウム塩が挙げら
れる。これらは本明細書中では集合的に「セルロース」という。
(例えば、ポリラクチド、ポリグリコリドおよびこれらのコポリマー;ポリ(エ
チレンテレフタレート);ポリ(ヒドロキシ酪酸);ポリ(ヒドロキシ吉草酸)
;ポリ[ラクチド−co−(ε−カプロラクトン)];ポリ[グリコリド−co
−(ε−カプロラクトン)]);ポリカーボネート、ポリ(擬アミノ酸);ポリ
(アミノ酸);ポリ(ヒドロキシアルカノエート);ポリ無水物;ポリオルトエ
ステル;ならびにこれらのブレンドおよびコポリマーを含む。
テート、ポリ(メタ)アクリル酸、ポリアミド、ポリエチレン、ポリプロピレン
、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリビニルフェノール、ならびにこれらのコ
ポリマーおよび混合物が挙げられる。
ド−co−グリコリド)、ポリ無水物、およびポリオルトエステル)(これらは
、ポリマーの滑らかな表面が侵食されるような、外部面上に曝されるカルボキシ
ル基を有する)はまた使用され得る。さらに、不安定な結合を含むポリマー(例
えば、ポリ無水物およびポリエステル)は、加水分解反応性が周知である。これ
らの加水分解速度は、一般的に、ポリマー骨格およびその配列構造の簡単な変化
で、変更され得る。
分子である。これらの材料は、電気的伝導性が重要である使用について、特に好
ましい。これらの使用の例には、細胞増殖が刺激される、組織工学および任意の
医用適用が挙げられる。これらの材料は、コンピュータサイエンスの分野におい
て特定の有用性を見出し得、なぜならこれらは、温度上昇なしでSMAよりも良
好に熱を吸収し得るからである。導電性形状記憶ポリマーは、細胞増殖(例えば
、神経組織)を刺激するための組織工学の分野において有用である。
)の形態であり得、必要に応じて、多価のイオンまたはポリマーとイオン的に架
橋され得る。ソフトなセグメント間のイオン架橋は構造を保持するために使用さ
れ得、この構造は、変形した場合、ソフトなセグメント間のイオン架橋を切断す
ることによって再形成され得る。このポリマーはまた、水または水溶液以外の溶
媒中のゲルの形態であり得る。これらのポリマーでは、一時的な形状は、ソフト
なセグメント間の親水性相互作用によって固定され得る。
アルコール、ポリビニルピロリドン、ポリアクリレート、ポリ(エチレンテレフ
タレート)、ポリ(酢酸ビニル)、ならびにこれらのコポリマーおよびブレンド
から形成され得る。数種のポリマー性セグメント(例えば、アクリル酸)は、ポ
リマーが水和され、ヒドロゲルが形成される場合だけ、エラストマー性である。
他のポリマー性セグメント(例えば、メタクリル酸)は、ポリマーが水和されな
い場合でさえ、結晶であり、融解可能である。所望される適用および使用する条
件に依存して、いずれかの種のポリマー性ブロックが使用され得る。
観察される。なぜならば、アクリル酸単位は実質的に水和され、非常に低いガラ
ス転移温度を有するソフトなエラストマーのように振る舞うためである。乾燥ポ
リマーは、形状記憶ポリマーではない。乾燥される場合、アクリル酸単位は、ガ
ラス転移温度よりも上でさえハードなプラスチックとして振る舞い、加熱で力学
的性質に急激な変化を示さない。反対に、ソフトなセグメントとしてアクリル酸
メチルポリマーセグメントを含むコポリマーは、乾燥時でさえ形状記憶特性を示
す。
ド)(PLURONICSTM))は、体温より低い温度では水に可溶性であり、
体温より高い温度ではヒドロゲルになる。形状記憶ポリマー中のこれらのポリマ
ーのセグメントとしての組み入れは、典型的な形状記憶ポリマーの様式と全く反
対の様式で温度の変化に応答し得る形状記憶ポリマーを提供する。これらの材料
は、形状回復温度を超えて加熱された場合よりもむしろ形状回復温度未満に冷却
された場合にその形状を回復する。この効果は、逆熱形状記憶(inverse
d thermal shape memory)効果と呼ばれる。これらのポ
リマーセグメントを含む形状記憶ポリマー組成物は、インサイチュでポリマーが
液体として挿入され、そして冷却され、意図される形状に回復し得る、種々の生
物医学適用に有用である。逆熱形状記憶効果は、Tmiscより低温で混和性である
が、Tmiscより高温では非混和性であるポリマーに、2つの異なるセグメントを
組み込むことによって得られ得る。高温での相分離は一時的な形状を安定化する
。
,MO.;Polysciences,Warrenton,PA;Aldri
ch Chemical Co.,Milwaukee,WI;Fluka,R
onkonkoma,NY;およびBioRad,Richmond,CAのよ
うな市販の供給源から得られ得る。あるいは、これらのポリマーは、市販の供給
源から得られるモノマーから、標準的な技術を使用して合成され得る。
なセグメントを含み、ここで、これらのセグメントのうちの少なくとも1つが、
生分解性であるか、またはこれらのセグメントのうちの少なくとも1つが生分解
性結合を介して別のセグメントと結合される。代表的な生分解性結合には、エス
テル−、アミド−、無水(anhydride)−、カルボネート−、またはオ
ルトエステル結合があげられる。
に関して、物体の初期形状はハードなセグメントにより生じる物理的架橋によっ
て固定される。熱硬化性ポリマーに関して、ソフトなセグメントは、ハードなセ
グメントを有する代わりに、共有結合的に架橋される。初期形状は架橋プロセス
によって決められる。
中に記載される組成物のセグメントは、直鎖状である必要はない。これらのセグ
メントは部分的にグラフト化され得るか、または樹状の側鎖に結合し得る。
たはマルチブロックコポリマー、分枝またはグラフトポリマー、熱可塑性エラス
トマー(これは、樹状構造を含有する)、およびそれらのブレンドの形態であり
得る。図3は、ハードなおよびソフトなセグメントを形成する、適切なクラスの
熱可塑性材料のいくつかの組み合わせを例示する。この熱可塑性形状記憶ポリマ
ー組成物はまた、1つ以上のジブロック、トリブロック、テトラブロックまたは
マルチブロックコポリマー、分枝またはグラフトポリマーを有する1つ以上のホ
モポリマーまたはコポリマーのブレンドであり得る。これらのタイプのポリマー
は当業者に周知である。
能な結合を含むただ1つのソフトなセグメントを含む熱硬化性樹脂SMP、およ
び(ii)少なくとも1つのソフトなセグメントが分解性であるか、または異な
るソフトなセグメントが切断可能な結合によって連結される、1つより多くのソ
フトなセグメントを含む熱硬化性樹脂をいう。形状記憶性能を有する4つの異な
るタイプの熱硬化性ポリマーがある。これらは、高分子網目構造、半相互貫入網
目構造、相互貫入網目構造、および混合型相互貫入網目構造を含む。
、炭素−炭素二重結合のような重合可能な末端基を有するポリマー)を共有結合
的に架橋することによって調製される。重合化プロセスは、光または熱感応性開
始剤を使用することによって、あるいは、開始剤なしで、紫外光(「UV光」)
を用いて硬化することによって誘導され得る。形状記憶高分子網目構造は、1つ
以上の熱転移に相当する、1つ以上のソフトなセグメントを架橋することによっ
て調製される。
れ、化学的開始剤は必要ではない。この光架橋剤は、有利なことに、毒性であり
得る開始剤分子の必要性を排除する。図4は、好ましい光架橋剤の合成(これは
、全体にわたる収率が約65%で生成する)の反応順序の図である。
に架橋されていない網目構造として定義される。初期形状は、最も大きい架橋密
度および最も大きい力学的強度を有する網目構造によって決定される。この物質
は、両方の網目構造の異なるソフトなセグメントに対応する少なくとも2つのT trans を有する。
ポリマー)、および少なくとも1つの共有結合的に架橋した高分子網目構造(熱
硬化性ポリマー)を含み、これらはいかなる物理的方法によっても分離され得な
い。初期形状は共有結合的に架橋した網目構造によって決定される。一時的な形
状は、ソフトなセグメントのTtransおよび熱可塑性エラストマー成分のハード なセグメントのTtransに対応する。
性マクロモノマーを重合化することによって、例えば、炭素−炭素二重結合の光
重合化によって調製される。この実施態様において、熱硬化性ポリマー対熱可塑
性ポリマーの重量比は、好ましくは、5:95と95:5との間であり、より好
ましくは、20:80と80:20との間である。
分子網目構造)であり、そして他方の成分は、非架橋ポリマー(ホモポリマーま
たはコポリマー)である2つの独立した成分として定義され、ここでこれらの成
分は物理的方法によって分離され得ない。セミ−IPNは、ソフトなセグメント
(単数または複数)およびホモポリマーまたはコポリマー成分に対応する少なく
とも1つの熱転移を有する。好ましくは、架橋ポリマーは、半相互貫入網目構造
組成物の約10〜90重量%を構成する。
生分解性ポリマーのブレンドから形成される。本明細書中で使用される場合、「
生分解性ポリマーのブレンド」は、少なくとも1つの生分解性ポリマーを有する
ブレンドである。
の実施態様において、形状記憶ポリマー組成物は、2つの熱可塑性ポリマーを相
互作用させるか、またはブレンドすることによって調製され得る。これらのポリ
マーは、半結晶性ホモポリマー、半結晶性コポリマー、直鎖を有する熱可塑性エ
ラストマー、側鎖または任意の種類の樹状構造要素を有する熱可塑性エラストマ
ー、および分枝したコポリマーであり得、そして、これらは、これらの任意の組
み合わせでブレンドされ得る。
またはブレンドされ得る。ソフトなセグメントが融解された場合、これらのポリ
マーが互いに混和性であるように、両方のマルチブロックコポリマー中のソフト
なセグメントは同一である。得られるブレンドには、第1のハードなセグメント
の転移温度、第2のハードなセグメントの転移温度、およびソフトなセグメント
の転移温度である3つの転移温度が存在する。従って、これらの物質は2つの異
なる形状を記憶し得る。これらのポリマーの力学的性質は、2つのポリマーの重
量比を変えることによって調整され得る。
なくとも1つのセグメントは、他のマルチブロックコポリマーの少なくとも1つ
のセグメントと混和性である)が調製され得る。2つの異なるセグメントが混和
性であり、そして一緒に1つのドメインを形成する場合、このドメインの熱転移
は、2つのセグメントの含有重量に依存する。記憶される形状の最大数は、ブレ
ンドの熱転移の数に由来する。
。形状記憶ブレンドは少なくとも1つのマルチブロックコポリマー、および少な
くとも1つのホモポリマーまたはコポリマーで構成される。原則的には、ジ−、
トリ−またはテトラ−ブロックコポリマーは、マルチブロックコポリマーの代わ
りに使用され得る。
マーからそれらを異なる重量比でブレンドすることによって得られ得るため、形
状記憶ブレンドは工業用の適用に非常に有用である。ツインスクリュー押し出し
機は、成分を混合し、そしてそのブレンドを処理するのに使用され得る標準的な
プロセス設備の例である。
かのいずれかである。当業者は、公知の化学を使用してこのポリマーを容易に調
製し得る。以下の実施例1および2は、SMPを調製するために使用される実験
手順を記載する。
数)のTtrans未満に冷却され得る。標準的な技術は押し出し成形および射出成 形である。必要に応じて、物体は第2の形状に再形成され得る。熱の適用または
他の適切な条件の設定を行うと、物体は初期形状に戻る。
し、そして、例えば、モノマーの反応性基を光硬化することによりこの熱硬化性
ポリマーのTtransより上の温度で初期形状を固定することによって調製され得 る。一時的な形状は、物質を変形した後、物質をTtransより低く冷却すること によって固定される。図5は、光誘起形状記憶効果を例示する。
工程で、形成したゲルから除去される。
てシートにするか、または射出成形によって成形され、例えば、繊維を形成し得
る。この組成物はまた、固体物を成形するための当業者に公知の他の方法(例え
ば、レーザー切断、ミクロ機械加工、熱線の使用、およびCAD/CAM(コン
ピュータ支援設計/コンピュータ支援製造)プロセスによって成形され得る。こ
れらのプロセスは、熱硬化性ポリマーを成形するのに好ましい。
に組み込まれ得、これは、患者への投与に続いて、取り込まれた薬剤を局所的ま
たは全身的に送達し得る。
的または全身的に送達するために、粒子中に組み込まれ得る。例には、治療、予
防または診断活性を有する合成無機および有機化合物または分子、タンパク質お
よびペプチド、多糖類および他の糖類、脂質、および核酸分子が挙げられる。核
酸分子には、遺伝子、プラスミドDNA、裸のDNA、アンチセンス分子(これ
は、相補的DNAと結合して転写を阻害する)、リボザイムおよびリボザイム誘
導配列が挙げられる。組み込まれるべき薬剤は、種々の生物学的活性、例えば、
血管作用剤、神経作用剤、ホルモン、増殖因子、サイトカイン、麻酔剤(ana
esthetic)、ステロイド、抗凝固剤、抗炎症剤、免疫調節剤、細胞毒性
剤、予防薬剤、抗生物質、抗ウイルス剤、アンチセンス、抗原および抗体を有し
得る。いくつかの例において、タンパク質は、抗体または抗原であり得、そうで
なければ、適切な応答を誘発するために注射により投与されねばならない。タン
パク質は100個以上のアミノ酸残基からなると定義され;ペプチドは100個
より少ないアミノ酸残基である。他に記載がない場合、用語、タンパク質とはタ
ンパク質およびペプチドの両方のことをいう。ヘパリンのような多糖類もまた投
与され得る。広範囲の分子量(例えば、10〜500,000g/モル)を有す
る化合物は、カプセル化され得る。
動断層撮影法(CAT)、単光子射出断層撮影法、X−線、X線透視法、磁気共
鳴画像診断法(MRI)および超音波剤に使用される市販の薬剤が挙げられる。
製するために使用され得る。
され得る。例えば、縫合糸、歯科矯正材料、骨用のネジ、爪、プレート、カテー
テル、チューブ、フィルム、ステント、整形用装具、副子、ギプス包帯を調製す
るためのテープ、組織工学用の足場、コンタクトレンズ、薬物送達デバイス、移
植片、および熱指示薬が調製され得る。
適用のためには、これは生分解性ポリマーから調製される。生分解性ポリマーは
、ポリマーの組成および架橋に依存して制御された速度で分解する。分解性ポリ
マー性移植片は、移植片を回収する必要性を排除し、同時に治療剤を送達するた
めに使用され得る。
の適用に使用され得る。
形状に形成され得る。このような移植片の例には、ロッド、ピン、ネジ、プレー
トおよび解剖学的形状が挙げられる。
は容易な挿入を提供するのに十分硬い組成を有するが、体温に達すると柔らかく
なりそしてなお治癒を可能にしつつ、患者にとってより快適な第2の形状を形成
する。
入を容易にするために体温では硬く、しかし体温まで温まった後、柔らかくなり
患者に快適さを提供する。
放射線造影剤、賦形剤または他の材料と組み合わされ得る。充填剤の例には、米
国特許第5,108,755号に記載されるカルシウム−ナトリウムメタホスフ
ェートが挙げられる。当業者は、組成物中に含有するのに適切なこれらの材料の
量を容易に決定し得る。
得る。
えば、使い捨ておむつおよび包装材料)が挙げられる。
つの実施態様では、加水分解的分解性ポリマーは、水がバルクポリマー(bul
k polymer)の加水分解的に切断可能な結合に達することを一時的に妨
げる疎水性のSMPコーティングを塗布することによって、選択的に保護され得
る。従って、コーティングの保護の特徴は、所望である場合、コーティングの拡
散特性を変化させ、水または他の水溶液がコーティングを透過し、そして分解プ
ロセスを開始し得るように外部刺激を適用することによって、変更され得る。加
水分解速度が水の拡散速度に比べて比較的速い場合、コーティングを通る水の拡
散速度が、分解速度を決定する。別の実施態様では、高密度に架橋されたソフト
なセグメントからなる疎水性コーティングが、水または水溶液の拡散バリアとし
て使用され得る。ソフトなセグメントは、少なくとも部分的に、刺激の適用によ
って切断され得る結合によって架橋されるべきである。水の拡散速度は、架橋密
度が低下することによって増加し得る。
の意図された形状を保持することが設計される。例えば、車のバンパーは、衝撃
を与えられるまでその意図された形状を保持する。これらの製品は、意図された
形状で使用され得るが、一旦、損傷された場合、例えば熱の適用によって修復さ
れ得る。
用を意図するように、設計されて使用される。これらの例には、生物医学デバイ
スが挙げられ、これは体温に達した際にか、または外部からの刺激の適用(これ
は体温より上にデバイスを加熱する)の際に第2の形状を形成し得る。
されて使用される(例えば、医療用デバイスの温度感知器)。
グループを合成した。これらのポリマーは、結晶化可能なハードなセグメント(
Tm)および室温と体温との間の熱転移温度Ttransを有するソフトなセグメント
から構成した。セグメント化ポリウレタンである先行技術とは対照的に、ハード
なセグメントはオリゴエステルまたはオリゴエーテルエステルであり、芳香族成
分を全く含まなかった。
マルチブロックコポリマーの永久型形状を回復するためのメカニズムを図6に示
す。この材料の永久的な形状はポリマーを溶融し、Ttransより上で冷却するこ とによって決定した(図6−上)。次いで、ポリマーは一時的な形状に形成し(
図6−右)、これはTtransより下で冷却することによって固定した(図6−下 )。負荷を除去した後、Ttransより上に再加熱することによって永久的な形状 が回復した。
ー)の合成。
オリゴ(エチレングリコールグリコレート)]−(PDS1200およびPDS
1300)を以下のように調製した。使用前に、オリゴマーを蒸留(熱脱重合化
)することによってモノマーのp−ジオキサン−2−オンを得た。このモノマー
(57g、0.63mol)、エチレングリコール(0.673g、10.9m
mol)およびジ(n−ブチル)酸化スズ(0.192g、0.773mmol
)を24時間80℃まで加熱した。反応の終結(平衡)はGPCによって決定し
た。生成物を加熱した1,2−ジクロロエタンに可溶化し、シリカゲルを充填し
た温めたBuechner漏斗を通して濾過した。ヘキサン中で沈殿させ、そし
て真空下で6時間乾燥することによって生成物を得た。
00をここで使用された。
レンオリゴ(L−ラクテート−co−グリコレート)]−(PLGA2000−
15と省略する)を以下のようにして調製した。1000mlの二口丸底フラス
コ中の、L,L−ジラクチド(300g、2.08mol)、ジグリコリド(4
5g、0.34mol)およびエチレングリコール(4.94g、0.80mo
l)を溶融するように40℃で加熱し、撹拌した。ジ(n−ブチル)酸化スズ(
0.614g、2.5mmol)を添加した。7時間後、GPCによって反応が
平衡に達したことを決定した。反応混合物を1,2−ジクロロエタンに溶解し、
シリカゲルカラムで精製した。ヘキサン中に沈殿させ、そして真空下で6時間乾
燥することによって生成物を得た。
00ml二口丸底フラスコ中にて、下記の表2に記載されるような2つの異なる
マクロジオール(1つのハードなセグメントおよび1つのソフトなセグメント)
を1,2−ジクロロエタン(80ml)に溶解した。この混合物を、溶媒の共沸
抽出によって還流し乾燥した。新たに蒸留したトリメチルヘキサン−1,6−ジ
イソシアネートをシリンジで添加し、そして反応混合物を少なくとも10日間8
0℃まで加熱した。一定の間隔で混合物のサンプルを取り、GPCによってポリ
マーの分子量を測定した。反応の終結時に、ヘキサン中にポリマーを沈殿させて
生成物を得、そして1,2−ジクロロエタンに繰り返し溶解し、ヘキサン中で析
出させることによって精製した。
メントのTtransが融解温度である。
ト)エチレンオリゴ(L−ラクテート−co−グリコレート)]を含有するPD
Lポリマー。ソフトなセグメントのTtransはガラス転移点である。
9に提供する。
は完全に分解性であり、その分解速度は容易に加水分解性エステル結合の濃度に
より調整され得るということが示された。37℃における相対質量の損失値mr =m(t0)/m(t)(%)、37℃における相対分子量の損失値Mr=Mw( t)/Mw(t0)(%)。
egg test)を使用して調査した。血管が規則正しく発達し、その状態は
ポリマーサンプルに影響されないということが示された。
分解サイクルの回数の関数として示す。熱サイクル(thermocyclic
ly)処理されたポリマーの平均形状固定速度、およびサイクルの回数の関数と
してのひずみ回復速度の依存性を、それぞれ以下の表10および11に示す。ポ
リマーは高い形状固定性を有し、そしてわずか2サイクル後で平衡状態に達した
。
化性樹脂) 一定範囲のポリ(ε−カプロラクトン)ジメタクリレートおよび熱硬化性樹脂
を、それらの力学的特性および形状記憶特性について評価した。
に調製した。乾燥THF(200mL)中のポリ(ε−カプロラクトン)ジオー
ル(Mn=2,000gmol-1、20.0g、10mmol)およびトリエチ ルアミン(5.3mL、38mmol)の溶液に、メタクリロイルクロリド(3
.7mL、38mmol)を0℃で滴下した。この溶液を0℃で3日間撹拌し、
そして沈殿した塩を濾別した。室温、減圧下で混合物を濃縮した後、200mL
の酢酸エチルを添加し、そしてこの溶液を再び濾過し、そして10倍過剰なヘキ
サン、エチルエーテルおよびメタノール(18:1:1)の混合物中に沈殿させ
た。無色の沈殿物を回収し、200mLのジクロロエタンに溶解し、再び沈殿さ
せ、そして室温で注意深く減圧乾燥した。
.60mm厚のテフロンのスペーサーで形成された鋳型に充填した。優れた均一
性を達成するために、この鋳型をさらに1時間Tmで保存した。Tmで加熱したプ
レート上で15分間、光硬化を行った。加熱ランプヘッドとサンプルとの間の距
離は5.0cmであった。室温まで冷却した後、このサンプルを取り出し、そし
て100倍過剰のジクロロメタンで一晩膨潤させ、そして注意深く洗浄した。最
後に、このサンプルを室温で減圧下で乾燥した。
、それぞれのアクリル化の程度(Da)(%)に沿って列挙している。500単 位の、PCLDMAに続く数字は、合成に使用されたポリ(ε−カプロラクトン
)ジオールの分子量Mnであり、これは1H−NMRおよびGPCを使用して決定
した。
硬化性樹脂の融解温度(Tm)をマクロモノマーのモル質量重量Mnの関数として
示す。このグラフにおいて、マクロジオールは−−(黒四角)−−、マクロモノ
マーは・・・(黒丸)・・・、および熱硬化性樹脂は−(黒三角)−で表される
。
性は以下の表13に示され、ここで、Eは弾性率(ヤング率)であり、εsは伸 びであり、σsは降伏点における応力であり、σmaxは最大の応力であり、εmax はσmaxにおける伸びであり、εRは破断したときの伸びであり、σRは破断した ときの応力である。以下に提供する表14は、70℃における同一のポリ(ε−
カプロラクトン)熱硬化性樹脂の引張り特性を示す。
平均分子量(Mn)はマクロモノマーのものである。下限温度Tlは0℃であり、
上限温度Thは70℃である。一時的な形状の伸長は50%である。Rr(2)は
第2サイクルのひずみ回復率であり、Rr,totは5サイクル後の全体のひずみ回 復率であり、Rfは平均ひずみ固定率である。
例示である。
を示すグラフである。
t)Mnの関数として、ジオール、ジメタクリレート、および熱硬化性のポリ(
ε−カプロラクトン)の融点を示すグラフである。
れる場合、この材料は形付けられ得る。この(原形の)形状は、ハードなセグメ
ントの融点またはガラス転移温度よりも下にSMPを冷却することによって記憶
され得る。形状が変形されながら、形付けられたSMPがソフトなセグメントの
融点またはガラス転移温度よりも下に冷却される場合、新しい(一時的な)形状
が固定される。原形は、ソフトなセグメントの融点またはガラス転移温度または
他の熱的転移(thermal transition)よりも上で、しかしハ
ードなセグメントの融点またはガラス転移温度または他の熱的転移よりも下に加
熱することによって、回復される。一時的な形状を設定する別の方法では、この
材料は、ソフトなセグメントのTtransよりも低い温度で変形され、応力および ひずみはソフトなセグメントによって吸収されるようになる。この材料がソフト
なセグメントの融点またはガラス転移温度よりも上で、しかし、ハードなセグメ
ントの融点(またはガラス転移温度)よりも下に加熱される場合、この応力およ
びひずみは解放され、この材料はその原形に戻る。原形の回復(これは、温度の
上昇によって誘発される)は、熱形状記憶効果と呼ばれる。材料の形状記憶能力
を示す性質は、原形の形状回復および一時的な形状の形状固定である。 Japan Medical Supply Co.,LtdのEPA032
6426は、ラクチドまたはグリコリドのホモポリマーで形成された生分解性形
状記憶ポリマーの成形による製品を開示する。これらのポリマーは、温度の上昇
の関数としてのみ形状を変化させ、そして両方のポリマーは、10%未満の破断
伸びを有し、非常に脆弱であるので、適用において非常に限定される。
フトなセグメントの融点またはガラス転移温度または他の熱的効果で、温度およ
び応力の外部変化に応じて有意に変更される。これらの性質には、弾性率、硬度
、可撓性、気体透過性、減衰(damping)、屈折率、および誘電率が挙げ
られる。SMPの弾性率(物体の応力とそれに対応するひずみの比)は、ソフト
なセグメントの融点またはガラス転移温度よりも上に加熱される場合、200ま
での因子によって変化し得る。また、材料の硬度は、ソフトなセグメントがその
融点またはガラス転移温度以上にある場合、劇的に変化する。材料がソフトなセ
グメントの融点またはガラス転移温度よりも上の温度に加熱される場合、減衰能
は、従来のゴム製品よりも5倍まで高くなり得る。この材料は、多くの熱サイク
ルの後に元の成型された形状に容易に回復され得、ハードなセグメントの融点よ
りも上に加熱されて、再形成され、冷却されて新しい原形に固定され得る。
書中以下で、Ttrans)は、少なくとも10℃、そして好ましくは20℃ソフト なセグメントのTtransよりも高い。ハードなセグメントのTtransは、好ましく
は−30℃と270℃との間、より好ましくは30℃と150℃との間、そして
最も好ましくは30℃と100℃との間である。ハードなセグメント:ソフトな
セグメントの重量比は、約5:95と95:5との間であり、好ましくは20:
80と80:20との間である。これらの形状記憶ポリマーは、少なくとも1個
の物理的な架橋(ハードなセグメントの物理的相互作用)を含むか、またはハー
ドなセグメントの代わりに共有結合性の架橋を含む。これらの形状記憶ポリマー
はまた、相互貫入網目構造または半相互貫入網目構造であり得る。
)の形態であり得、必要に応じて、多価のイオンまたはポリマーとイオン的に架
橋され得る。ソフトなセグメント間のイオン架橋は構造を保持するために使用さ
れ得、この構造は、変形した場合、ソフトなセグメント間のイオン架橋を切断す
ることによって再形成され得る。このポリマーはまた、水または水溶液以外の溶
媒中のゲルの形態であり得る。これらのポリマーでは、一時的な形状は、ソフト
なセグメント間の親水性相互作用によって固定され得る。 別の実施態様では、形状記憶ポリマーは、−40℃と270℃との間のTtran s を有する少なくとも1つのセグメント、および少なくとも1つの第1のセグメ ントに結合する少なくとも1つのセグメントを含み、これは、第2のセグメント
が物理的架橋を形成し得るのに十分な強さのイオン相互作用を含み、ここで、少
なくとも1つの第1または第2のセグメントが生分解性の領域を含むかまたは少
なくとも1つの第1のセグメントが生分解性の結合によって少なくとも1つの第
2のセグメントに結合する。
能な結合を含むただ1つのソフトなセグメントを含む熱硬化性樹脂SMP、およ
び(ii)少なくとも1つのソフトなセグメントが分解可能であるか、または異
なるソフトなセグメントが切断可能な結合によって接続される、1つを超えるソ
フトなセグメントを含む熱硬化性樹脂をいう。分解性熱硬化性ポリマーはまた、
250℃と−40℃との間のTmを有する共有結合的に架橋される結晶化可能な ソフトなセグメント、または200℃と0℃との間のTmを有する共有結合的に 架橋される結晶化可能なソフトなセグメントを含み得る。 形状記憶性能を有する少なくとも4つの異なるタイプの熱硬化性ポリマーがあ
る。これらは、高分子網目構造、半相互貫入網目構造、相互貫入網目構造、およ
び混合型相互貫入網目構造を含む。
入を容易にするために体温では硬く、しかし体温まで温まった後、柔らかくなり
患者に快適さを提供する。 好ましい実施態様では、移植用の物品は、芳香族基を含まない形状記憶ポリマ
ーから形成される。
Claims (26)
- 【請求項1】 生分解性形状記憶ポリマー組成物であって、以下: (1)ハードなセグメントおよびソフトなセグメント、あるいは (2)共有結合的にまたはイオン的に架橋される、少なくとも1つのソフトな
セグメント、あるいは (3)ポリマーブレンド、 を含み、 ここで、該ポリマーの原形が、温度変化または別の刺激(例えば光)の適用に
よって回復される、生分解性形状記憶ポリマー組成物。 - 【請求項2】 請求項1に記載の組成物であって、以下: a)−40℃と270℃との間のTtransを有する少なくとも1つのハードな セグメント、 b)前記ハードなセグメント(単数または複数)のTtransよりも少なくとも 10℃低いTtransを有し、少なくとも1つのハードなセグメントに結合する、 少なくとも1つのソフトなセグメント、 を含み、 ここで、少なくとも1つのハードなセグメントまたはソフトなセグメントが、
分解性領域を含むか、あるいは少なくとも1つのハードなセグメント(単数また
は複数)が、分解性結合を介して少なくとも1つのソフトなセグメント(単数ま
たは複数)に結合している、組成物。 - 【請求項3】 請求項2に記載の組成物であって、ここで前記ハードなセグ
メントのTtransが30℃と150℃との間の範囲である、組成物。 - 【請求項4】 請求項3に記載の組成物であって、ここで前記ハードなセグ
メントのTtransが30℃と100℃との間の範囲である、組成物。 - 【請求項5】 請求項2に記載の組成物であって、前記ソフトなセグメント
(単数または複数)のTtransが、前記ハードなセグメント(単数または複数) のTtransの少なくとも20℃下である、組成物。 - 【請求項6】 前記ハードなセグメントおよび前記ソフトなセグメントの少
なくとも1つが、熱可塑性ポリマーである、請求項2に記載の組成物。 - 【請求項7】 前記ハードなセグメントが環式部分を含む、請求項2に記載
の組成物。 - 【請求項8】 前記ハードなセグメントと前記ソフトなセグメントの重量比
が約5:95と95:5との間である、請求項2に記載の組成物。 - 【請求項9】 前記形状記憶ポリマーが、グラフトポリマー、直鎖状ポリマ
ー、および樹枝状ポリマーからなる群から選択される、請求項1に記載の組成物
。 - 【請求項10】 請求項1に記載の組成物であって、ここで前記ポリマーが
、ポリヒドロキシ酸、ポリ(エーテルエステル)、ポリオルトエステル、ポリ(
アミノ酸)、合成ポリ(アミノ酸)、ポリ無水物、ポリカーボネート、ポリ(ヒ
ドロキシアルカノエート)、およびポリ(ε−カプロラクトン)からなる群から
選択される分解性領域を含む、組成物。 - 【請求項11】 請求項1に記載の組成物であって、ここで前記ポリマーが
、エステル基、カーボネート基、アミド基、無水物基、およびオルトエステル基
からなる群より選択される生分解性結合を含む、組成物。 - 【請求項12】 前記ポリマーが完全に生分解性である、請求項1に記載の
組成物。 - 【請求項13】 請求項1に記載の組成物であって、以下: 共有結合的に架橋された結晶可能なソフトなセグメント(250℃と−40℃
との間のTmを有する)または共有結合的に架橋されたソフトなセグメント(2 50℃と−60℃との間のTtransを有する)を含む分解性熱硬化性ポリマー、 を含む、組成物。 - 【請求項14】 請求項13に記載の組成物であって、ここで、前記分解性
熱硬化性ポリマーが、共有結合的に架橋された結晶可能なソフトなセグメント(
200℃と0℃との間のTmを有する)または共有結合的に架橋されたソフトな セグメント(200℃と0℃との間のTtransを有する)を含む、組成物。 - 【請求項15】 請求項1に記載の組成物であって、以下: a)−40℃と270℃との間のTtransを有する少なくとも1つの第1セグ メント、 b)少なくとも1つの第2セグメントであって、少なくとも1つの第1セグメ
ントに結合し、そして前記第2セグメントが融点またはガラス転移以外の物理的
架橋を形成し得るのに十分な強度のイオン相互作用を含む、第2セグメント、を
含み、 ここで、前記第1または第2セグメントの少なくとも1つが、分解性領域を含
むか、あるいは少なくとも1つの前記第1セグメントが、生分解性結合を介して
少なくとも1つの前記第2セグメントに結合している、組成物。 - 【請求項16】 請求項15に記載の組成物であって、ここで、前記イオン
相互作用が、高分子電解質セグメントまたは高分子電解質セグメントおよびイオ
ンまたはポリアニオンセグメントおよびポリカチオンセグメントまたは高次に組
織化された水素結合に基づく超分子効果を含む、請求項15に記載の組成物。 - 【請求項17】 請求項1に記載の組成物であって、ここで前記ポリマーが
逆の温度効果を有し、前記組成物がその形状回復温度より下で冷却されるときに
その形状を回復する、組成物。 - 【請求項18】 前記ポリマーが光に反応して形状を変化させる、請求項1
に記載の組成物。 - 【請求項19】 前記ポリマーがポリマーブレンドである、請求項1に記載
の組成物。 - 【請求項20】 請求項19に記載の組成物であって、ここで前記ポリマー
ブレンドが、ポリマーの物理的混合物、異なるTtransを有するハードなセグメ ントおよび同一のTtransを有するソフトなセグメントを含むポリマーのブレン ド、マルチブロックコポリマーのブレンド(ここで第1コポリマーのセグメント
の少なくとも1つが、第2コポリマーのセグメントの少なくとも1つと混和性で
ある)、ならびに少なくとも1つのマルチブロックコポリマーおよび少なくとも
1つのホモまたはコポリマーのブレンド、からなる群から選択される、組成物。 - 【請求項21】 前記形状記憶ポリマーの分解を変化するコーティングを含
む、請求項1に記載の組成物。 - 【請求項22】 請求項1〜21のいずれか1つに記載の分解性形状記憶ポ
リマー組成物を含む、物品。 - 【請求項23】 治療、診断および予防薬からなる群から選択される薬剤を
組み込む、請求項22に記載の物品。 - 【請求項24】 前記物品が移植可能であり、かつ前記生分解性形状記憶ポ
リマーが生体適合性である、請求項22に記載の物品。 - 【請求項25】 前記形状記憶ポリマーが芳香族基を含まない、請求項24
に記載の物品。 - 【請求項26】 前記物品がステント、カテーテル、人工器官、移植片、ネ
ジ、ピン、ポンプ、およびメッシュからなる群から選択される医用装置である、
請求項22に記載の物品。
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