JP2001240471A - 圧電磁器組成物および圧電共振子 - Google Patents
圧電磁器組成物および圧電共振子Info
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Abstract
械的品質係数が高く、高温に曝されても特性劣化が小さ
く、圧電共振子および発振子などの用途に利用できる圧
電磁器組成物とそれを用いた圧電共振子を提供する。 【解決手段】組成式がNaxNbO3(0.95≦x≦
1)で表される主成分と、組成式がAyBOf(AはK、
NaおよびLiのうち少なくとも1種とBi、BはL
i、Ti、Nb、TaおよびSbのうち少なくとも1種
からなり、0.2≦y≦1.5、fは任意)で表される
副成分とを含み、該副成分を全量中8モル%以下の割合
で含有すると共に、第一遷移金属酸化物のうち少なくと
も1種を、全量中0.01〜3重量%含有する。
Description
圧電共振子に関し、特に、圧電共振子および発振子に好
適に用いられる圧電磁器組成物とそれを用いた圧電共振
子に関するものである。
波数の高周波化が進んでおり、これに伴って、これらの
電気信号に対して用いられる共振子や発振子も高周波数
に対応したものが要求され、開発が行われている。最近
は、特に、高周波数に対応できる厚み縦振動モードや厚
み滑り振動モードを利用した共振子や発振子用の圧電材
料の開発が進められている。
の中で、鉛を含有せず、高い圧電性を示すセラミック材
料として、近年、ニオブ酸アルカリ系の圧電セラミック
スが注目されている。
オブ酸ナトリウム(NaNbO3)は、ぺロブスカイト
(ABO3)型の酸化物であるが、例えば、Japan Journ
al of Applied Physics, p.322, vol.31, 1992に記載さ
れているように、それ自身では、−133℃付近よりも
低い温度下でのみ強誘電性を示し、圧電共振子および発
振子用材料の一般的な使用温度である−20〜80℃の
範囲においては圧電性を示さず、圧電材料としての利用
ができない。
成分としてBa0.5NbO3やSr0.5NbO3を含有させ
ると、圧電性を示すようになることが、例えば、特開平
9−165262号公報に記載されている。このような
圧電セラミックスは、比誘電率が低く、比較的高い機械
的品質係数を有し、共振子や発振子としての良好な特徴
を有している。
チウム(KxNayLizNbO3)系セラミックスは、比
誘電率が低く、電気機械結合係数が高いものの、機械的
品質係数が小さいという特徴を有していることが、例え
ば、特公昭57−6713号公報に記載されている。ま
た、KxNayLizNbO3系セラミックスでは、高い圧
電性を得るために、KxNayLizNbO3系セラミック
スのNaNbO3の占める割合は、全量中モル分率で約
0.9以下の割合にすることが好ましく、例えば、特開
平11−228226号公報に記載される圧電材料は、
全量中のモル分率で約0.75〜0.9のNaNbO3
を含有するKxNayLizNbO3系セラミックスを主成
分とするものであった。
9−165262号公報に開示されたNaNbO3系セ
ラミックスは、副成分を添加すると良好な圧電特性を示
すが、添加量が増加してゆくと、高温における安定性が
顕著に低下し、例えば、リフロー半田付け時の温度(約
250℃)に曝された場合には、特性が劣化してしまい
圧電共振子として使用できないという問題があった。
スでは、モル分率0.9以上のNaNbO3を含有する
組成領域では、圧電特性が顕著に低下するだけでなく、
焼結性が低下したり、温度に対する安定性が悪化し、幅
広い温度範囲で優れた温度安定性が要求される圧電共振
子・発振子用材料としては不適であるという問題があっ
た。特に、NaNbO3のモル分率が0.9以下の組成
領域では、特公昭57−6713号公報などに記載され
るように、機械的品質係数が低く、高い機械的品質係数
が要求される圧電共振子や発振子用材料としては利用が
困難であるという問題があった。
た場合において、比誘電率が低く、電気機械結合係数が
高く、機械的品質係数が高く、リフロー半田付けなどの
高温に曝されても特性劣化が小さく、圧電共振子や発振
子などの用途に利用できる圧電磁器組成物とそれを用い
た圧電共振子を提供することを目的とする。
は、主成分NaxNbO3に対して、特定の副成分を添加
することにより、比誘電率が低く、電気機械結合係数が
高く、機械的品質係数が高く、かつ、耐熱性に優れた磁
器を提供するものである。
5≦x≦1)で表される主成分と、組成式がAyBO
f(AはK、NaおよびLiのうち少なくとも1種とB
i、BはLi、Ti、Nb、TaおよびSbのうち少な
くとも1種からなり、0.2≦y≦1.5、fは任意)
で表される副成分とを含み、該副成分を全量中8モル%
以下の割合で含有すると共に、第一遷移金属酸化物のう
ち少なくとも1種を、全量中0.01〜3重量%含有す
ることを特徴とする。
み滑りモードを利用した時の、比誘電率が200以下、
電気機械結合係数が25%以上、機械的品質係数が50
0以上と優れた特性を有し、かつ、250℃の高温に曝
されても、圧電特性の劣化が小さい圧電磁器を、本発明
の圧電磁器組成物を用いて得ることができる。
AのK、NaおよびLiのうち少なくとも1種をBa、
Sr、CaおよびMgの少なくとも1種で置換すること
によって、機械的品質係数をさらに向上することが可能
となる。
の対向する面に一対の電極を形成してなる圧電共振子で
あって、前記圧電磁器が本発明の圧電磁器組成物を用い
て形成されていることを特徴とする。これにより、優れ
た特性を示す圧電共振子を実現できる。
xNbO3を主体とするぺロブスカイト型酸化物に対し、
組成式AyBOfで表わされる副成分を8モル%以下の割
合で含有すると共に、第一遷移金属のうち少なくとも1
種を酸化物換算で全量中0.01〜3重量%含有するも
のである。
5≦x≦1)で表される主成分と、組成式がAyBO
f(AはK、NaおよびLiのうち少なくとも1種とB
i、BはLi、Ti、Nb、TaおよびSbのうち少な
くとも1種からなり、0.2≦y≦1.5、fは任意)
で表される副成分とを含み、該副成分を全量中8モル%
以下の割合で含むことが重要で、特に副成分は2〜5モ
ル%であることが機械的品質係数と電気機械結合係数と
を同時に高める点で好ましい。また、第一遷移金属のう
ち少なくとも1種を酸化物換算で全量中0.01〜3重
量%含有することが必要である。
℃の高温に曝されても、特に、厚み滑りモードを利用し
た時の比誘電率が200以下、電気機械結合係数が25
%以上、機械的品質係数が500以上と優れた圧電特性
を示す磁器を提供することが可能である。
(0.95≦x≦1)を主成分とし、機械的品質係数を
500以上に高めるため、xの値を0.95〜1とする
ことが必要である。xの値が0.95より小さいと機械
的品質係数と電気機械結合係数が低下し、1より大きい
と分極処理が困難になるからであり、特に0.98〜1
が好ましい。また、主成分であるNaxNbO3は、磁器
の全量中92モル%以上存在することが重要である。
れ、AはBiを含むと共に、K、NaおよびLiのうち
少なくとも1種を含むものであり、また、BはLi、T
i、Nb、TaおよびSbのうち少なくとも1種を含む
ことが重要である。なお、yは、25%以上の電気機械
結合係数と500以上の機械的品質係数を得るため、
0.2≦y≦1.5の範囲にあることが重要である。y
がこの範囲外の場合には、磁器の焼結性が悪化し、良好
な特性が得られないからである。特に、機械的品質係数
と電気機械結合係数に優れるという観点で、0.5〜
1.2が望ましい。fは任意の実数である。ただし、f
は3が代表的な値であるが、含まれる元素の価数や組み
合わせによって変化する。
(Li1/2Bi1/2)(Li1/4Nb3 /4)O3、(K1/2B
i1/2)(Li1/4Nb3/4)O3、(Na1/2Bi1/2)
(Li 1/4Nb3/4)O3、(K3/15Li7/15Bi1/3)
(Li1/6Nb5/6)O3、(K1/3Li1/3Bi1/3)0.5
(Li1/6Nb5/6)O2.6、(K3/15Li7/15Bi1/3)
(Li1/2Nb1/2)O2.3、(K8/15Li2/15Bi1/3)
(Li1/6Ta5/6)O3、(K8/15Li2/15Bi1/3)
(Li1/6Sb5/6)O3、(K1/2Bi1/2)1/2Nb
O3、(K1/2Bi1/2)TiO3などである。
ば、(K8/15Li2/15Bi1/3)(Li1/6Ta5/6)O3
のように、AはK、NaおよびLiのうち少なくとも2
種とBiから構成されることが望ましい。KとLiが同
時に選ばれ、Biと共にAサイトの元素群を構成するこ
とによって、電気機械結合係数が高く、耐熱性に優れた
磁器を得ることができる。
元素群Bは、Ti、Nb、TaおよびSbのうち少なく
とも1種とLiとから構成されることが好ましい。これ
により、機械的品質係数を大きくすることができる。
は、全量中8モル%以下であることが必要である。すな
わち、磁器の全量中、主成分が92モル%以上で、副成
分が8モル%以下を占める必要がある。この副成分は、
圧電特性を改善し、特に機械的品質係数を高くすると同
時に、磁器の温度安定性を向上し、その耐熱性を顕著に
向上させる効果を有している。
番号21のScから原子番号30のZnまでの元素の属
する第一遷移金属のうち少なくとも1種を酸化物換算で
全量中0.01〜3重量%含有することが重要で、機械
品質係数を高める点で特に0.2〜1重量%が望まし
い。この値が0.01重量%より小さいと機械的品質係
数が低下し、3重量より大きいと電気機械結合係数が低
下する。
電気機械結合係数を向上すると同時に、機械的品質係数
を顕著に向上することができる。第一遷移金属は、酸化
物換算で全量中0.01〜3重量%、特に好適には0.
2〜2重量%含有させることが望ましい。
高いという理由から、第一遷移金属として、V、Cr、
Mn、Fe、Co、Niのうち少なくとも1種、特に好
適にはMnを酸化物換算で全量中0.01〜3重量%、
特に、0.2〜2重量%含することが望ましい。
り、特に、厚み滑りモードを利用した時の比誘電率が2
00以下、電気機械結合係数が25%以上、機械的品質
係数が500以上の優れた特性を有し、かつ、250℃
の高温に曝されても、圧電特性の劣化が小さい圧電磁器
を、本発明の圧電磁器組成物を用いて得ることができ
る。
種は、機械的品質係数の向上効果が大きいという理由か
ら、ぺロブスカイト型の結晶粒子内に固溶していること
が好ましい。しかし、上記の第一遷移金属の含有量が増
加すると、それらの金属元素の一部が、第2相を形成
し、結晶粒子の粒界部などに存在する場合があるが、磁
器組成が本発明の範囲内であれば何ら差し支えない。
K、NaおよびLiのうち少なくとも一種をBa、S
r、CaおよびMgの少なくとも1種で置換することに
よって、機械的品質係数をさらに向上することが可能と
なる。
て、AはK、NaおよびLiのうち少なくとも1種とB
i、BはLi、Ti、Nb、TaおよびSbの少なくと
も1種であれば、その他の元素がAおよびBに含まれて
いても特性が劣化しない範囲であれば差し支え無い。
成物を用いると、比誘電率が低く、電気機械結合係数が
高く、機械的品質係数が高く、高温に曝されても特性劣
化が小さい耐熱性に優れたNaNbO3系の圧電磁器を
得ることができる。
電磁器組成物を用いて形成された圧電磁器の対向する面
に一対の電極を形成してなることを特徴とするものであ
り、これによって、共振インピーダンスをR0、反共振
インピーダンスをRaとした時、20log(Ra/
R0)で表されるP/V値が60dB以上と優れた特性
を提供することができる。
すように、本発明の圧電磁器組成物により形成した圧電
磁器1aの対向する2つの面(上下面)に一対の電極2
aおよび電極3aが設けられている。ここで、電極2a
および3aは圧電磁器1aの表面の全面に形成されてお
り、これにより、例えば厚み滑り振動モードを利用した
場合に、優れた特性を示すことができる。
bが圧電磁器1bの表面の一部に形成されているもので
あり、電極2aと3aとの対向する部分にエネルギーを
有効に閉じこめることができ、例えば厚み滑り振動モー
ドを利用した場合に、より優れた特性を示すことができ
る。
面の中央部に電極2cおよび3cが設けられ、かつ引出
し配線4c、5cによりそれぞれ一体となって形成され
ている。電気信号は引出し配線4cおよび5cを経由し
て、それぞれ電極2cおよび3cに伝わり、例えば厚み
滑り振動モードを利用した場合に、圧電磁器1の電極部
分にエネルギーが効果的に閉じこめられると同時に、圧
電磁器の両端を保持したときの特性劣化が小さくなると
いう特徴を有している。
ようにして製造することができる。まず、出発原料に主
成分として、Na2CO3とNb2O5、また、副成分とし
て、K2CO3、Na2CO3、Li2CO3、BaCO3、
SrCO3、CaCO3、MgCO3、Bi2O3、Nb2O
5、TiO2、Ta2O5、Sb2O5、さらに、第一遷移金
属の酸化物として、Sc2O3、TiO2、V2O5、Cr2
O3、MnO2、NiO、Fe2O3、Co3O4、CuO、
ZnOの各粉末を所定の割合で混合し、850〜105
0℃で3〜5時間仮焼した後、粉砕することによって所
望の材料組成の基本粉末を作製する。
プレス、静水圧プレス等により所望の形状に成形した
後、大気中などの酸素含有雰囲気において、1250〜
1350℃で2〜5時間焼成することによって磁器を得
ることができる。
上記の作製プロセス中、調合時だけでなく、仮焼した粉
体に対して混合しても同様な効果が得られる。また、使
用する原料粉末としては炭酸塩や酸化物だけでなく、酢
酸塩または有機金属などの化合物のいずれであっても、
焼成などの熱処理プロセスによって酸化物になるもので
あれば差し支えない。
は、原料粉末などに微少量含まれるRbやHfなどの不
可避不純物が混入する場合があるが、特性に影響のない
範囲であれば何ら差し支えない。
は、ペロブスカイト型の結晶構造を主体とし、平均結晶
粒径は、優れた圧電特性と機械的強度を有する点から1
〜10μmが好ましい。
i2CO3、BaCO3、SrCO3、CaCO3、MgC
O3、Bi2O3、Nb2O5、TiO2、Ta2O5、Sb2
O5粉末を用い、所望により第一遷移金属の酸化物とし
て、TiO2、V2O5、Cr2O3、MnO2、Fe2O3、
Co3O4、NiOの各粉末を用いて、圧電磁器の組成が
表1〜3に示す値となるように秤量した。
ルミルで12時間湿式混合した。次いで、この混合物を
乾燥した後、大気中で1000℃で3時間仮焼し、該仮
焼物を再び上記ボールミルで細かく粉砕した。その後、
この粉砕物にポリビニルアルコール(PVA)などのバ
インダーを混合して造粒した。
5mm×長さ35mm×厚さ1.5mmの寸法からなる
角板状にプレス成形した。この成形体を大気中において
1150〜1350℃で2時間焼成した。得られた磁器
を0.5mmの厚みになるまで研磨した。
定した結果、いずれもペロブスカイト型結晶を主体とし
ていることがわかった。
m×厚み0.50mmの短冊形状に加工し、これらの端
面部に銀電極を形成した後、200℃のシリコンオイル
中で3kV/mmの直流電界を30分間印加して分極処
理を行った。この後、短冊を0.25mmの厚さまで研
磨し、それらの上下面の全面に、銀電極を蒸着し、幅
1.5mm×長さ4.5mmの圧電素子を作製した。
振・反共振周波数、共振抵抗をインピーダンスアナライ
ザを用いて測定し、厚み滑りモードの比誘電率、電気機
械結合係数、機械的品質係数を求めた。さらに、耐熱性
テストとして、これらの圧電素子を250℃の温度下で
1時間保持し、室温下で24時間放置した後、これらの
素子の共振・反共振周波数を測定し、電気機械結合係数
の熱処理後の変化率(%)を算出した。結果を表1〜3
に示した。
15、No.18〜20、No.22〜25、No.2
7〜58は、比誘電率が200以下、電気機械結合係数
が25%以上、機械的品質係数が500以上、熱処理後
の変化率が17%以下であった。
モル%、xが0.98〜1、yが0.5〜1.2、第一
遷移金属を0.2〜2重量%含有する試料No.5、
6、12〜14、19、20、23、24、27〜58
は、電気機械結合係数が30%以上、機械的品質係数が
500以上であった。これらの中で、副成分におけるB
がLiとTi、Nb、TaおよびSbのうち少なくとも
1種からなる試料No.5、6、12〜14、19、2
0、23、24、27〜36、41〜58は、電気機械
結合係数が30%以上、機械的品質係数が1000以上
であった。
ない試料No.1は圧電性を示さなかった。また、Ay
BOfで表される副成分のAにBiが含まれず、BにL
iが含まれない試料2および3は、機械的品質係数が3
58以下、電気機械結合係数が32以下で、耐熱性に劣
っていた。
ル%と多く、本発明の範囲外の試料No.8は、機械的
品質係数が385と小さかった。さらに、第一遷移金属
を含まない試料No.9および5%と多く本発明の範囲
外の試料No.16は、機械的品質係数が362以下、
電気機械結合係数が26以下であった。
0.92と小さく、本発明の範囲外の試料No.17は
機械的品質係数が352、電気機械結合係数が21%で
あった。
と小さく、本発明の範囲外の試料No.21は、電気機
械結合係数が20%であった。また、副成分AyBOfの
yが1.8と大きく、本発明の範囲外の試料No.26
は、機械的品質係数が349、電気機械結合係数が19
%であった。
モル%以下の割合で加えることにより、比誘電率が低
く、電気機械結合係数が高く、機械的品質係数が高く、
耐熱性に優れた圧電磁器を実現できる。
は磁器の全面にある場合、(b)は磁器の一部にある場
合、(c)は磁器の一部にあり、引出電極がある場合で
ある。
Claims (3)
- 【請求項1】組成式がNaxNbO3(0.95≦x≦
1)で表される主成分と、組成式がAyBOf(AはK、
NaおよびLiのうち少なくとも1種とBi、BはL
i、Ti、Nb、TaおよびSbのうち少なくとも1種
からなり、0.2≦y≦1.5、fは任意)で表される
副成分とを含み、該副成分を全量中8モル%以下の割合
で含有すると共に、第一遷移金属酸化物のうち少なくと
も1種を、全量中0.01〜3重量%含有することを特
徴とする圧電磁器組成物。 - 【請求項2】AyBOfで表される副成分におけるAの
K、NaおよびLiのうち少なくとも1種を、Ba、S
r、CaおよびMgのうち少なくとも1種で置換したこ
とを特徴とする請求項1記載の圧電磁器組成物。 - 【請求項3】圧電磁器の対向する面に一対の電極を形成
してなる圧電共振子であって、前記圧電磁器が請求項1
または2記載の圧電磁器組成物を用いて形成されている
ことを特徴とする圧電共振子。
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JP2000054853A JP4355084B2 (ja) | 2000-02-29 | 2000-02-29 | 圧電磁器組成物および圧電共振子 |
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