JP2001064079A

JP2001064079A - 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法

Info

Publication number: JP2001064079A
Application number: JP23770999A
Authority: JP
Inventors: Hiroshi Hiiragidaira; 啓柊平; Hirohiko Nakada; 博彦仲田; Kenjiro Higaki; 賢次郎桧垣; Kazutaka Sasaki; 一隆佐々木; Takashi Ishii; 隆石井
Original assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Priority date: 1999-08-25
Filing date: 1999-08-25
Publication date: 2001-03-13
Also published as: EP1078902B1; CA2316109A1; DE60029281T2; US6403510B1; EP1078902A1; DE60029281D1

Abstract

(57)【要約】【課題】高熱伝導率であり且つ高強度の窒化アルミニ
ウム焼結体、及びかかる窒化アルミニウム焼結体を低温
で安価に製造する方法を提供する。【解決手段】窒化アルミニウム焼結体は、Ｌａ、Ｃ
ｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕから選ばれた少なくとも１種の希
土類元素（Ｒ）、Ｙ、Ｃａ、Ａｌの各化合物をＡｌＮ粉
末に添加して１５５０〜１７５０℃で焼結することによ
り製造され、上記希土類元素（Ｒ）、Ｙ及びＣａと形成
されたアルミン酸塩中でＡｌ_２Ｏ_３を形成する酸素及び
単独でＡｌ_２Ｏ_３を形成する酸素の含有量が０.０１〜
５.０重量％であり、熱伝導率が１６６〜２００Ｗ／ｍ
Ｋ、曲げ強度が３００ＭＰａ以上である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、窒化アルミニウム
焼結体及びその製造方法に関し、更に詳しくは高熱伝導
率で高強度の窒化アルミニウム焼結体、及びその窒化ア
ルミニウム焼結体を低温で安価に製造する方法に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】近年、各種の電子部品用の基板として従
来から用いられてきた低熱伝導率のアルミナや毒性を有
するＢｅＯに代わり、高熱伝導率且つ高絶縁性であって
毒性の無い窒化アルミニウム（ＡｌＮ）が用いられるよ
うになってきた。

【０００３】しかし、窒化アルミニウムは難焼結性材料
であるため焼結温度は１８００℃以上を必要とし、従っ
て用いられる焼結炉材や治具も耐熱性の点から高価な材
料に限られ、その消耗も早いため交換頻度が高くなるう
え、消費電力費等のランニングコストも高く付いてい
た。そのため、窒化アルミニウム焼結体の価格は高く押
し上げられ、窒化アルミニウム焼結体の普及の障害とな
っていた。

【０００４】また、窒化アルミニウムは難焼結性である
から単独での焼結は困難であり、従来から希土類元素化
合物あるいはアルカリ土類金属化合物の焼結助剤を添加
し、加熱過程で生成する液相を利用した焼結方法が行わ
れてきた。また、低温焼結を可能とするため、希土類元
素化合物とアルカリ土類金属化合物とを併用添加するこ
とも検討されている。

【０００５】例えば、特開昭６２−１５３１７３号公
報、特公平６−４９６１３号公報、特開平９−１７５８
６７号公報等には、窒化アルミニウムに希土類化合物及
びアルカリ土類金属化合物を併用添加することにより、
窒化アルミニウムと希土類アルミニウム酸化物とアルカ
リ土類金属アルミニウム酸化物を含む窒化アルミニウム
焼結体を製造することが開示されている。また、特開昭
６３−１９０７６１号公報や特公平７−１７４５７号公
報等には、窒化アルミニウムを主体とし、焼結助剤とし
て希土類元素であるイットリウムやイッテルビウムの化
合物とアルカリ土類金属元素であるカルシウム化合物を
含む窒化アルミニウム焼結体が開示されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】このように焼結助剤と
して希土類化合物とアルカリ土類金属化合物を併用する
ことにより、窒化アルミニウムを従来よりも低温で焼結
することができ、高密度で高熱伝導率の窒化アルミニウ
ム焼結体の製造が可能となってきた。これにより最近で
は、窒化アルミニウムの使用範囲が次第に広がりつつあ
る。

【０００７】しかし、上記した希土類化合物とアルカリ
土類金属化合物の併用による代表的な焼結助剤としてＹ
_２Ｏ_３＋ＣａＯ系があるが、特開昭６３−１９０７６１
号公報や特公平７−１７４５７号公報等に記載されるよ
うに、この代表的な焼結助剤系であっても融点の低下が
十分ではなく、具体的には１６００℃の焼結温度で７０
〜８０％程度の相対密度しか得られず、１６５０℃では
緻密化しているとはいえ非常に不安定な条件であると考
えられる。事実１６５０℃での焼結体は色むらがでやす
く、安定した焼結による歩留まり向上という意味合いか
らは、１７００℃以上の焼結温度が必要であった。しか
も、このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体の
熱伝導率も、最大で１１０Ｗ／ｍｋと低いものであっ
た。

【０００８】また、特許第２７４２６００号公報には、
Ｙｂ金属化合物とＣａ金属化合物を用いて高熱伝導率の
窒化アルミニウム焼結体を得ることが開示されている
が、焼結温度１６００℃での焼結体で熱伝導率は最大１
３０Ｗ／ｍＫに過ぎなかった。また、特開昭６１−２０
９９５９号公報には、希土類元素のフッ化物を添加する
ことにより焼成温度を低下させる方法が示されている
が、原料価格が高くなるうえ、焼成中に発生するフッ素
酸化物の影響で装置内壁が腐食されてしまうという問題
があった。

【０００９】更に、特公平５−７３４９号公報には窒化
アルミニウムに焼結助剤として周期律表の３Ａ族元素の
窒化物と、第３Ａ族元素の酸化物、フッ化物、２Ａ族元
素の窒化物、酸化物、フッ化物のうちの少なくとも１種
とを添加することにより、緻密で熱伝導率の高い窒化ア
ルミニウム焼結体が得られることが記載されている。し
かし、３Ａ族元素の窒化物は不安定であるため大気中の
水蒸気を吸収して容易に酸化物に変化し、その際に体積
変化による割れ等を引き起こすため、湿気対策等取り扱
いに注意を要する。

【００１０】一方、特公平７−１２１８３０号公報に
は、窒素ガスと炭素ガスを含む還元雰囲気中で１５５０
〜２０５０℃で４時間以上焼結することにより、２００
Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を有する窒化アルミニウム焼結
体が得られることが示されている。このようにして得ら
れた焼結体は、Ｘ線回析及び電子顕微鏡を用いて構成相
を観察してもＡｌＮ結晶粒のみが認められ、他の相は観
察されない。同公報の実施例に記載されるように、炭素
ガスを含む還元雰囲気中にて１９００℃の高温で９６時
間という長時間の焼結を行うと、実際に粒界相は還元除
去される。

【００１１】しかしながら、このように高温で長時間焼
結した焼結体中のＡｌＮ粒子は粗大化するため、熱伝導
率の低い粒界相を除去することによって熱伝導率向上の
効果は認められる反面、クラックが焼結体中を伝播しや
すくなり、且つＡｌＮ粒子同士を接着している粒界相が
失われる結果、ＡｌＮ焼結体の強度が著しく低下すると
いう欠点があった。また、高温で長時間の焼結を行うた
め、大幅なコストアップが避けられなかった。

【００１２】本発明は、このような従来の事情に鑑み、
高熱伝導率であり且つ高強度の窒化アルミニウム焼結
体、及びかかる窒化アルミニウム焼結体を低温で安価に
製造する方法を提供することを目的とする。

【００１３】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明が提供する窒化アルミニウム焼結体は、窒化
アルミニウムを主成分とし、ランタン（Ｌａ）、セリウ
ム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、サマリウム（Ｓ
ｍ）、及びユーロピウム（Ｅｕ）からなる群から選ばれ
た少なくとも１種の希土類元素（Ｒ）の化合物と、イッ
トリウム化合物と、カルシウム化合物と、窒化アルミニ
ウム以外のアルミニウム化合物とを含有し、前記希土類
元素（Ｒ）、イットリウム、カルシウム、アルミニウム
の各化合物で形成されたアルミン酸塩中でＡｌ_２Ｏ_３を
形成する酸素及び単独で存在するＡｌ_２Ｏ_３を形成する
酸素の含有量が合計で０.０１〜５.０重量％であり、熱
伝導率が１６６〜２００Ｗ／ｍＫ、曲げ強度が３００Ｍ
Ｐａ以上であることを特徴とする。

【００１４】上記本発明の窒化アルミニウム焼結体は、
前記ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジ
ウム（Ｐｒ）、サマリウム（Ｓｍ）、及びユーロピウム
（Ｅｕ）からなる群から選ばれた少なくとも１種の希土
類元素（Ｒ）を酸化物Ｒ_２Ｏ _３に換算して０.０５〜１
０重量％、イットリウムを酸化物Ｙ_２Ｏ_３に換算して
０.０５〜１０重量％、カルシウムを酸化物ＣａＯに換
算して０.０５〜５重量％含むことが好ましい。また、
本発明の窒化アルミニウム焼結体では、ケイ素化合物を
ＳｉＯ_２に換算して０.０１〜１.０重量％添加すること
により、大幅な熱伝導率の低下を引き起こすことなく、
更に強度を向上させることができる。

【００１５】また、本発明の窒化アルミニウム焼結体の
製造方法は、窒化アルミニウム粉末に、ランタン（Ｌ
ａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、サ
マリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）からなる群か
ら選ばれた少なくとも１種の希土類元素（Ｒ）の酸化物
粉末又は加熱過程で上記希土類元素の酸化物に変わる化
合物と、イットリウム酸化物粉末又は加熱過程でイット
リウム酸化物に変わる化合物と、カルシウム酸化物粉末
又は加熱過程でカルシウム酸化物に変わる化合物と、ア
ルミニウム酸化物粉末又は加熱過程でアルミニウム酸化
物に変わる化合物とを添加混合し、その混合物を成形し
た後、その成形体を１５５０〜１７５０℃の温度で焼結
することを特徴とする。

【００１６】上記窒化アルミニウム焼結体の製造方法に
おいて、前記希土類元素（Ｒ）の酸化物粉末又は加熱過
程で前記希土類元素の酸化物に変わる化合物の添加量が
酸化物Ｒ_２Ｏ_３に換算して０.０５〜１０重量％、イッ
トリウム酸化物粉末又は加熱過程でイットリウム酸化物
に変わる化合物の添加量が酸化物Ｙ_２Ｏ_３に換算して
０.０５〜１０重量％、カルシウム酸化物粉末又は加熱
過程でカルシウム酸化物に変わる化合物の添加量が酸化
物ＣａＯに換算して０.０５〜５重量％、及びアルミニ
ウム酸化物粉末又は加熱過程でアルミニウム酸化物に変
わる化合物の添加量が酸化物Ａｌ_２Ｏ_３に換算して０.
０１〜５重量％であることが好ましい。

【００１７】また、上記窒化アルミニウム焼結体の製造
方法では、焼結に際して、窒化アルミニウム粉末に添加
した前記各酸化物粉末及び各化合物のうち、各酸化物換
算添加量の合計の８０重量％以上を焼結体中に残存させ
ることが好ましい。このためには、成形体を炭素を含ま
ない雰囲気中で焼結するか、又は炭素を含む雰囲気中に
て１０時間以内の焼結時間で焼結する。尚、炭素を含む
雰囲気（カーボン雰囲気とも言う）とは、焼結炉のヒー
タや断熱材などにカーボン材料を用いる場合、あるいは
炭化水素及び／又はＣＯやＣＯ_２ガスを供給した非酸化
雰囲気のように、焼成雰囲気中に炭素が含まれる場合を
指し、これ以外の場合が炭素を含まない雰囲気（非カー
ボン雰囲気とも言う）である。

【００１８】

【発明の実施の形態】本発明者らは、窒化アルミニウム
焼結体の高熱伝導率化と高強度化を図るためには、希土
類元素のうちのランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、
プラセオジウム（Ｐｒ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロ
ピウム（Ｅｕ）の強い酸素トラップ能力を利用して、ア
ルミニウム酸化物を粒界相に固定する方法が有効である
との知見を得た。また、これらの希土類元素によりアル
ミニウム酸化物を粒界相に固定できるため、アルミニウ
ム酸化物の積極的な添加により窒化アルミニウムの焼結
性を向上させ、従来に比べて極めて低温で焼結できるこ
とも分かった。

【００１９】即ち、本発明では、焼結助剤として、ラン
タン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐ
ｒ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）から
なる群から選ばれた少なくとも１種の希土類元素（Ｒ）
の化合物と、イットリウム（Ｙ）化合物と、カルシウム
（Ｃａ）化合物と、アルミニウム（Ａｌ）化合物を用い
る。これらの化合物としては、酸化物のほか、炭酸化合
物、硝酸化合物、シュウ酸化合物等を用いることができ
る。具体的には、上記希土類元素（Ｒ）の化合物のうち
例えばサマリウム（Ｓｍ）については、Ｓｍ_２Ｏ_３、Ｓ
ｍ(Ｃ_２Ｏ_４)_３・１０Ｈ_２Ｏ、Ｓｍ(ＳＯ_４)_３・８Ｈ_２
Ｏ等があげられる。また、イットリウム化合物では、Ｙ
_２Ｏ_３、Ｙ_２（ＣＯ_３）_３・３Ｈ_２Ｏ、Ｙ(ＮＯ_３)_３・
６Ｈ_２Ｏ等があり、カルシウム化合物としてはＣａＯ、
ＣａＣＯ_３等がある。アルミニウム化合物としては、Ａ
ｌ_２Ｏ_３等を使用することができる。

【００２０】上記の焼結助剤を組合せて用いることによ
り、窒化アルミニウムの焼結を１５５０〜１７５０℃の
低温で安定して行うことができ、その結果高い熱伝導率
と高強度とを兼ね備えた窒化アルミニウム焼結体が得ら
れる。その理由は明らかではないが、技術的な検討の結
果得られた見解を以下に説明する。

【００２１】まず、上記ランタン（Ｌａ）、セリウム
（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、サマリウム（Ｓ
ｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）から選ばれた希土類元素
（Ｒ）の酸化物（以下Ｒ酸化物という）＋Ｙ酸化物＋Ｃ
ａ酸化物の系と、上記Ｒ酸化物＋Ｃａ酸化物だけの系を
比較すると、後者でも焼結体の緻密化はある程度進行す
るが、均一に緻密に焼結する能力としては前者が最も優
れていた。また、上記Ｒ酸化物＋Ｙ酸化物の系でも反応
して液相の粘度を下げ、均一に反応が進むことから、Ｒ
酸化物はＹ酸化物と最も馴染みが良いのではないかと考
えられる。

【００２２】また、イットリウム酸化物はＡｌＮ原料に
含まれる酸化アルミニウム又は添加したアルミニウム化
合物と反応して、ＹＡＧ（３Ｙ_２Ｏ_３・５Ａｌ
_２Ｏ_３）、ＹＡＬ（Ｙ_２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３）、ＹＡＭ
（２Ｙ_２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３）を生成する。その際１モル
のＹ_２Ｏ_３に対するＡｌ_２Ｏ_３比率は、それぞれ５／
３、１／１、１／２である。一方、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、
Ｓｍ、Ｅｕから選ばれた希土類元素（Ｒ）の化合物、イ
ットリウム化合物、及びカルシウム化合物は加熱過程で
酸化物を生成し、それぞれの酸化物同士が反応して複酸
化物を生成するほか、それぞれの酸化物が１０００℃を
越える高温でＡｌＮ粒子の表面に存在する酸化アルミニ
ウム又は添加したアルミニウム化合物と反応することに
よりアルミン酸塩（アルミネート）を生成する。

【００２３】即ち、上記希土類元素（Ｒ）のＬａ、Ｃ
ｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕは酸化アルミニウムと反応して、
Ｒ_２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３及び／又はＲ_２Ｏ_３・１１Ａｌ_２
Ｏ_３を生成する。粒界相中にＡｌ_２Ｏ_３が少ない時は１
モルのＡｌ_２Ｏ_３と反応してＲ _２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３を生
成し、Ａｌ_２Ｏ_３が多いときはＲ_２Ｏ_３・１１Ａｌ_２Ｏ
_３を生成して１１モルのＡｌ_２Ｏ_３を固定するのであ
り、上記希土類元素（Ｒ）１モルに対して１モル又は１
１モルのＡｌ_２Ｏ_３を固定できる。このように上記希土
類元素（Ｒ）は、粒界相におけるＡｌ_２Ｏ_３量の調節能
力が高く、ＡｌＮ中に固溶してフォノン散乱を引き起こ
すことにより熱伝導率を低下させるＡｌ_２Ｏ _３を粒界相
に固定（トラップ）して、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率を向
上させる効果が非常に高いと考えられる。

【００２４】これに対して、上記Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓ
ｍ、Ｅｕ以外の希土類元素の酸化物は、これらの希土類
元素をＲ'で表示すると、２Ｒ'_２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３、
Ｒ'_２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３、３Ｒ'_２Ｏ_３・５Ａｌ_２Ｏ_３等
を生成する。即ち、希土類元素（Ｒ'）の１モルに対し
て０.５モル、１モル又は１.７モルのＡｌ_２Ｏ_３を固定
するに過ぎず、粒界相中のＡｌ_２Ｏ_３量に応じたＡｌ_２
Ｏ_３トラップ能力は上記希土類元素（Ｒ）の酸化物より
も劣っている。

【００２５】このことから、上記Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓ
ｍ、Ｅｕの希土類元素（Ｒ）は、熱伝導率の低下要因と
なるＡｌ_２Ｏ_３を粒界相に固定し、ＡｌＮ粒子中への固
溶を防ぐ働きに優れていると考えられる。従って、Ａｌ
_２Ｏ_３等の焼結助剤を多量に添加しても、ＡｌＮ結晶中
に固溶してフォノン伝導の妨げになったり、ＡｌＮとの
熱膨張係数の差に起因する熱応力によるＡｌＮ格子の歪
み等を引き起こしたりすることを最小限に抑え、高い熱
伝導率のＡｌＮ焼結体を得ることができるものと考えら
れる。Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕの各希土類元素
（Ｒ）の中でも、Ｓｍは特にその効果が著しい。Ｓｍは
上記したＡｌ_２Ｏ_３の固定比率だけでなく、Ａｌ_２Ｏ_３
を粒界相中に固定して離さない保持能力が、Ｌａ、Ｃ
ｅ、Ｐｒ、Ｅｕよりも高いためと考えられる。

【００２６】本発明では、上記のＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓ
ｍ、Ｅｕから選ばれた少なくとも１種の希土類元素
（Ｒ）の化合物が、Ｙ化合物及びＣａ化合物と共に、Ａ
ｌＮ粉末中の酸化アルミニウム及び添加したアルミニウ
ム化合物と反応して低融点のアルミネートを生成した
り、添加化合物同士で反応したりして液相を生成し、こ
の液相を介してＡｌＮ粒子の粒成長及び焼結が進行する
ため、１５５０〜１７５０℃という低温での焼結が可能
となる。そのためには、上記希土類元素（Ｒ）の化合物
を酸化物Ｒ_２Ｏ_３に換算して０.０５〜１０重量％、Ｙ
化合物を酸化物Ｙ_２Ｏ _３に換算して０.０５〜１０重量
％、Ｃａ化合物を酸化物ＣａＯに換算して０.０５〜５
重量％の範囲で添加することが好ましい。

【００２７】しかし、ＡｌＮ粉末中の酸化アルミニウム
及び添加したアルミニウム化合物が不足すると、上記希
土類元素（Ｒ）の化合物、Ｙ化合物、Ｃａ化合物が未反
応のまま取り残され、１７５０℃以下の低温では液相を
生成しなくなる。こうなると、添加した化合物は焼結を
促進するどころか異物として作用して焼結を阻害し、焼
結体の強度が低下する。そこで、本発明では、ＡｌＮ粉
末中の酸化アルミニウム含有量に応じて、酸化アルミニ
ウム粉末又は加熱過程でアルミニウム酸化物を生ずるア
ルミニウム化合物を量を制御して添加することにより、
焼結の進行が促進され焼結体密度及び強度が向上する。
しかも、添加したアルミニウム化合物は上記希土類元素
（Ｒ）のトラップ効果により粒界相に固定されるので、
熱伝導率の高い焼結体を得ることができる。酸化アルミ
ニウム粉末又はアルミニウム化合物の添加量は、ＡｌＮ
粉末中の酸化アルミニウム量により異なるが、一般的に
は酸化物Ａｌ_２Ｏ_３に換算して０.０１〜５重量％の範
囲が好ましい。

【００２８】また、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕから
選ばれる希土類元素（Ｒ）の化合物とＹ化合物の酸化物
換算重量の合計ａと、Ｃａ化合物の酸化物換算重量ｂと
の比ａ／ｂは、９より大きく且つ４０以下であることが
好ましい。ａ／ｂの比が９以下になると、成形体を脱バ
インダーして生成したＣａ酸化物の比率が高くなること
により、成形体の吸湿性が高くなるため、ハンドリング
中又は保管中に成形体が吸湿して部分的な体積膨張し、
亀裂を生じる確率が高くなる。成形体を真空デシケータ
ーに入れたり窒素封入して保管したり、低湿度の空間で
脱バインダーした後速やかに焼結を行う等の対処を行え
ば、亀裂の発生率を低く抑えられるが、コストや量産性
を考えると難しい。逆にａ／ｂの比が４０を越えると、
Ｃａ化合物の効果が少なくなり過ぎるため、低温での液
相の生成が困難になり、焼結体の緻密化が難しくなる。

【００２９】尚、特開昭４９−１１１９０９号公報には
ＡｌＮにケイ素、ＳｉＯ_２、シリケートを添加すること
により、ＡｌＮを柱状晶化して高強度化を図ることが開
示されている。しかし、ここで生成する板状又は針状の
ＡｌＮ結晶は、実際は熱伝導率の低いＡｌＮポリタイプ
（１５Ｒ）であるため、得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導
率は大きく低下し、１００Ｗ／ｍＫ未満になってしま
う。

【００３０】一方、本発明のＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、
Ｅｕから選ばれた希土類元素（Ｒ）とＹとＣａを含む助
剤系では、ケイ素酸化物粉末又は加熱過程でケイ素酸化
物に変わる化合物を酸化物ＳｉＯ_２に換算して０.０１
〜１.０重量％添加すると、上記板状や針状のポリタイ
プは生成せず、高強度化を図りながら高い熱伝導率を達
成することができる。その理由は明らかではないが、Ｌ
ａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕの希土類元素（Ｒ）のトラ
ップ能力が大きく、しかも酸素のトラップだけでなくＳ
ｉのトラップ能力にも優れるため、ＡｌＮ粒子内にＳｉ
が固溶してフォノン散乱することを抑制するためではな
いかと考えられる。また、添加したＳｉは粒界相を形成
する上記希土類元素（Ｒ）、Ｙ、Ｃａの各酸化物と反応
し、液相の粘度を下げ且つＡｌＮと粒界相の濡れ性を改
善して密度を向上させ、焼結体の強度向上及びそのばら
つきの低下（ワイブル係数の増加）に寄与する。

【００３１】また、炭素雰囲気中で長時間加熱して粒界
相を消失させると、焼結体の熱伝導率は向上するものの
強度低下を引き起こす。強度低下を防ぐためには粒界相
を適当な量だけ残留させ、且つＡｌＮ結晶を粒成長させ
過ぎないことが必要となる。そのためには、本発明で添
加した上記希土類元素（Ｒ）の化合物、Ｙ化合物、Ｃａ
化合物等は、ＡｌＮ焼結体中に酸化物に換算して８０％
以上残存させることが好ましい。

【００３２】そのための具体的な方法としては、炭素を
含まない非カーボン雰囲気で焼結するか、又は炭素を含
むカーボン雰囲気中で焼結する場合には１０時間以下の
短時間焼結に止める必要がある。尚、雰囲気にＣＯや炭
化水素系のガスを添加する以外に、炭素で構成されたヒ
ーターや断熱材を用いた炉中で焼結するとカーボン雰囲
気になる。これを防ぐためには、例えばヒーターはモリ
ブデンやタングステン製のもの等を使用し、断熱材がモ
リブデンやタングステン等の金属又はアルミナ等の耐熱
レンガで構成された炉を使用する必要がある。

【００３３】このようにして製造される本発明の窒化ア
ルミニウム焼結体は、ＡｌＮを主成分とし、Ｌａ、Ｃ
ｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、及びＥｕからなる群から選ばれた少な
くとも１種の希土類元素（Ｒ）の化合物と、Ｙ化合物
と、Ｃａ化合物と、ＡｌＮ以外のＡｌ化合物とを含有
し、前記希土類元素（Ｒ）、Ｙ、Ｃａ、Ａｌの各化合物
で形成されたアルミン酸塩中でＡｌ_２Ｏ_３を形成する酸
素及び単独で存在するＡｌ_２Ｏ_３を形成する酸素の含有
量が合計で０.０１〜５.０重量％である。このアルミン
酸塩中の酸素量は以下のように算出する。例えばＹ_２Ｏ
_３−Ｓｍ_２Ｏ_３−ＣａＯ系の場合、焼結体中の総酸素量
をａ、Ｙ元素量をｂ、Ｓｍ元素量をｃ、Ｃａ元素量を
ｄ、Ｙの原子量８８.９０５９、Ｓｍの原子量１５０.
４、Ｃａの原子量４０.０８とすると、アルミン酸塩中
の酸素量Ｘ＝ａ−１５.９９９４｛(３／２)(ｂ／８８.
９０５９)＋(３／２)(ｃ／１５０.４)＋(ｄ／４０.０
８)｝で算出される。尚、焼結体中の総酸素量ａは酸素
窒素分析法により、Ｙ元素量ｂ、Ｓｍ元素量ｃ、Ｃａ元
素量ｄはＩＣＰ発光分光分析により測定する。

【００３４】また、この窒化アルミニウム焼結体は、上
記希土類元素（Ｒ）を酸化物Ｒ_２Ｏ _３に換算して０.０
５〜１０重量％、Ｙを酸化物Ｙ_２Ｏ_３に換算して０.０
５〜１０重量％、及びＣａを酸化物ＣａＯに換算して
０.０５〜５重量％含むことが好ましい。希土類元素
（Ｒ）がＲ_２Ｏ_３換算で０.０５重量％未満、ＹがＹ_２
Ｏ_３換算で０.０５重量％未満、あるいはＣａがＣａＯ
換算で０.０５重量％未満の場合、緻密化が進行せず、
所望のＡｌＮ焼結体が得られない。また、希土類元素
（Ｒ）がＲ_２Ｏ_３換算で１０重量％より多いか、ＹがＹ
_２Ｏ_３換算で１０重量％より多いか、あるいはＣａがＣ
ａＯ換算で５重量％より多いと、粒界相に低熱伝導率材
料として残留するため、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率が低下
しやすい。

【００３５】更に、ＡｌＮ焼結体中のカルシウム化合物
の酸化物ＣａＯ換算重量Ｂに対して、前記希土類元素
（Ｒ）の化合物の酸化物Ｒ_２Ｏ_３換算重量とイットリウ
ム化合物の酸化物Ｙ_２Ｏ_３換算重量の合計Ａが、９＜Ａ
／Ｂ≦４０の関係式を満たすことが好ましい。また、ケ
イ素化合物を更に含有することができ、その含有量は酸
化物ＳｉＯ_２に換算して０.０１〜１.０重量％の範囲が
好ましい。

【００３６】かかる本発明の窒化アルミニウム焼結体
は、高い熱伝導率と有すると共に高強度であり、具体的
には熱伝導率が１６６〜２００Ｗ／ｍＫ、及び曲げ強度
が３００ＭＰａ以上と優れた特性を備えている。

【００３７】

【実施例】実施例１平均粒径０.６μｍ、酸素量１.２重量％のＡｌＮ原料粉
末に、下記表１に示すように、焼結助剤としてＬａ、Ｃ
ｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕの各酸化物、Ｙ_２Ｏ_３、ＣａＣＯ
_３、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３の各粉末を添加し、有機バイ
ンダーと共に有機溶剤中で樹脂ボールミルにて混合して
スラリーを得た。このスラリーをスプレードライ法によ
り顆粒化し、プレス成形した後、窒素雰囲気中にて８０
０℃で脱脂した。その後、各成形体を下記表１に示す焼
結条件と、窒素雰囲気（非カーボン雰囲気）又は炭素雰
囲気（カーボン雰囲気）でそれぞれ焼結した。尚、表１
中のＣａＣＯ_３はＣａＯ換算の添加量であり、またａ／
ｂは希土類元素（Ｒ）の化合物粉末とＹ_２Ｏ_３粉末の酸
化物換算添加量の合計ａとＣａＣＯ_３粉末の酸化物換算
添加量ｂとの比である。

【００３８】

【表１】希土類元素 Y_２O_３ CaCO_３ Al_２O_３ SiO_２焼結条件試料酸化物 wt％ (wt％) (wt％) (wt％) (wt％) ａ／ｂ (℃×hr) 雰囲気 1 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1700× 4 窒素 2 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1700× 4 炭素 3 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0.6 9.8 1700× 4 窒素 4 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0.8 9.8 1700× 4 窒素 5＊ Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0 0.8 9.8 1700× 4 窒素 6 Sm_２O_３ 1.2 1.7 0.3 0.5 0 9.7 1700× 4 窒素 7 Sm_２O_３ 1.2 1.7 0.3 0.5 0.5 9.7 1700× 4 窒素 8 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1650× 4 窒素 9 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0.6 9.8 1650× 4 窒素 10 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1600× 4 窒素 11 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0.6 9.8 1600× 4 窒素 12 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.2 0 9.8 1600× 4 窒素 13 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.2 0.6 9.8 1600× 4 窒素 14 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1580× 4 窒素 15 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0.6 9.8 1580× 4 窒素 16 La_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1600× 4 窒素 17 Ce_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1600× 4 窒素 18 Pr_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1600× 4 窒素 19 Eu_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1600× 4 窒素 20＊ Ho_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1600× 4 窒素 21＊ Dy_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1600× 4 窒素 22＊ Nd_２O_３ 2.7 3.2 0.6 0.6 0 9.8 1600× 4 窒素 23＊無し 0 5.7 0.6 0.6 0 9.5 1700× 4 窒素 24＊無し 0 5.7 0.6 0.6 0.6 9.5 1700× 4 窒素 25＊無し 0 5.7 0.6 0.6 0 9.5 1600× 4 窒素 26＊無し 0 5.7 0.6 0.6 0.6 9.5 1600× 4 窒素 27＊ Sm_２O_３ 2.7 0 0.6 0.7 0.6 4.5 1600× 4 窒素 28＊ Sm_２O_３ 5.7 0 0.6 0.7 0.6 9.5 1600× 4 窒素 29＊ Sm_２O_３ 2.7 0 0.6 0.7 0.6 9.5 1600× 5 窒素 Nd_２O_３ 3.0 30 Sm_２O_３ 2.7 3.0 2.1 0.6 0 2.7 1700× 4 窒素 31 Sm_２O_３ 2.7 3.0 1.2 0.6 0 4.8 1700× 4 窒素 32 Sm_２O_３ 2.7 3.0 0.3 0.6 0 19.0 1700× 4 窒素 33＊ Sm_２O_３ 2.7 3.0 0.6 0.6 0 9.5 1800× 4 窒素 34＊ Sm_２O_３ 2.7 3.0 0.6 0.7 0 9.5 1900×80 炭素 35＊ Yb_２O_３ 2.5 0 0.6 0.7 0 9.2 1700× 4 窒素 Nd_２O_３ 3.0 36 Sm_２O_３ 0.03 3.2 0.35 0.6 0 9.2 1700× 4 窒素 37 Sm_２O_３ 15.0 3.2 0.35 0.6 0 52.0 1700× 4 窒素 38 Sm_２O_３ 2.7 0.03 0.35 0.6 0 7.8 1700× 4 窒素 39 Sm_２O_３ 2.7 15.0 0.35 0.6 0 50.6 1700× 4 窒素 40 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.03 0.6 0 196.7 1700× 4 窒素 41 Sm_２O_３ 2.7 3.2 10.5 0.6 0 0.6 1700× 4 窒素（注）表中の＊を付した試料は比較例である。また、ＣａＣＯ_３の添加量は酸化物ＣａＯに換算した値である。

【００３９】得られた各ＡｌＮ焼結体について、希土類
元素の酸化物とその含有量、並びにＹ_２Ｏ_３、ＣａＯ、
ＳｉＯ_２の各含有量を求め、下記表２に示した。また、
各ＡｌＮ焼結体のアルミン酸塩中でＡｌ_２Ｏ_３を形成す
る酸素と単独で存在するＡｌ _２Ｏ_３を形成する酸素の含
有量を求め、酸素量として示した。更に、希土類元素の
酸化物とＹ_２Ｏ_３の合計含有量ＡとＣａＯの含有量Ｂと
の比Ａ／Ｂを示した。

【００４０】

【表２】希土類元素 Y_２O_３ CaO 酸素量 SiO_２試料酸化物 wt％ (wt％) (wt％) (wt％) (wt％) Ａ／Ｂ 1 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 2 Sm_２O_３ 2.0 2.6 0.2 0.14 0 23.0 3 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0.5 10.2 4 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0.7 10.2 5＊ Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.005 0.7 10.2 6 Sm_２O_３ 1.0 1.5 0.3 0.19 0 9.3 7 Sm_２O_３ 1.0 1.5 0.3 0.19 0.4 9.3 8 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 9 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.28 0.5 10.2 10 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 11 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.28 0.5 10.2 12 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.05 0 10.2 13 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.09 0.5 10.2 14 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 15 Sm_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.28 0.5 10.2 16 La_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 17 Ce_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 18 Pr_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 19 Eu_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 20＊ Ho_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 21＊ Dy_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 22＊ Nd_２O_３ 2.5 3.0 0.5 0.24 0 10.2 23＊無し 0 5.5 0.5 0.24 0 10.2 24＊無し 0 5.5 0.5 0.24 0.5 10.2 25＊無し 0 5.5 0.5 0.24 0 10.2 26＊無し 0 5.5 0.5 0.24 0.5 10.2 27＊ Sm_２O_３ 2.5 0 0.5 0.28 0.5 4.6 28＊ Sm_２O_３ 5.0 0 0.5 0.28 0.5 9.3 29＊ Sm_２O_３ 2.5 0 0.5 0.28 0.5 9.8 Nd_２O_３ 2.8 30 Sm_２O_３ 2.5 2.9 1.9 0.24 0 2.9 31 Sm_２O_３ 2.5 2.9 1.1 0.24 0 5.0 32 Sm_２O_３ 2.5 2.9 0.3 0.24 0 20.0 33＊ Sm_２O_３ 0.3 0.2 0.04 0.09 0 12.5 34＊ Sm_２O_３ 0.06 0.04 0.01 0.05 0 10.0 35＊ Yb_２O_３ 2.3 0 0.5 0.28 0 9.8 Nd_２O_３ 2.8 36 Sm_２O_３ 0.03 3.1 0.32 0.28 0 9.9 37 Sm_２O_３ 11.0 3.1 0.32 0.28 0 44.8 38 Sm_２O_３ 2.7 0.02 0.32 0.28 0 8.6 39 Sm_２O_３ 2.7 11.0 0.32 0.28 0 43.5 40 Sm_２O_３ 2.7 3.2 0.03 0.28 0 218.5 41 Sm_２O_３ 2.7 3.2 9.5 0.28 0 0.6 （注）表中の＊を付した試料は比較例である。

【００４１】また、得られた各ＡｌＮ焼結体について、
相対密度測定をアルキメデス法で、強度をＪＩＳ−Ｒ１
６０１に基づく３点曲げ強度測定で、熱伝導率をレーザ
ーフラッシュ法測定でそれぞれ測定し、得られた結果を
下記表３に示した。尚、表３の備考に、各試料の成形体
１０個中に発生した割れ数を示した。

【００４２】

【表３】相対密度熱伝導率３点曲げ強度試料 (％) (W／mK) 平均(MPa) ワイフ゛ル係数備考（成形体割れ数） 1 99.3 187 400 12 無し(0p／10p) 2 99.6 196 340 11 無し(0p／10p) 3 99.5 185 475 15 無し(0p／10p) 4 99.5 167 480 14 無し(0p／10p) 5＊ 97.2 150 280 9 無し(0p／10p) 6 99.1 183 370 10 無し(0p／10p) 7 99.3 181 400 11 無し(0p／10p) 8 99.0 179 370 10 無し(0p／10p) 9 99.2 177 390 11 無し(0p／10p) 10 99.2 178 360 11 無し(0p／10p) 11 99.4 176 380 13 無し(0p／10p) 12 97.1 175 350 10 無し(0p／10p) 13 97.0 173 370 12 無し(0p／10p) 14 97.6 172 300 10 無し(0p／10p) 15 97.1 170 350 10 無し(0p／10p) 16 98.0 168 360 12 無し(0p／10p) 17 97.7 169 330 14 無し(0p／10p) 18 99.6 166 340 11 無し(0p／10p) 19 98.4 167 355 10 無し(0p／10p) 20＊ 95.0 121 240 6 無し(0p／10p) 21＊ 96.3 126 260 8 無し(0p／10p) 22＊ 97.9 131 270 9 無し(0p／10p) 23＊ 85.3 87 250 7 無し(0p／10p) 24＊ 88.2 68 270 8 無し(0p／10p) 25＊ 82.6 70 210 5 無し(0p／10p) 26＊ 90.0 60 260 8 無し(0p／10p) 27＊ 90.2 101 240 6 2個 (2p／10p) 28＊ 92.3 113 260 8 無し(0p／10p) 29＊ 94.7 101 277 9 無し(0p／10p) 30 95.0 172 300 8 3個 (3p／10p) 31 97.0 180 310 9 1個 (1p／10p) 32 95.0 167 300 7 無し(0p／10p) 33＊ 99.5 184 290 8 無し(0p／10p) 34＊ 99.8 189 187 6 無し(0p／10p) 35＊ 99.8 160 330 14 無し(0p／10p) 36 92.4 167 310 10 無し(0p／10p) 37 99.6 168 350 14 無し(0p／10p) 38 90.2 166 330 11 1個 (1p／10p) 39 99.7 167 330 13 無し(0p／10p) 40 89.4 169 310 10 無し(0p／10p) 41 99.9 166 320 15 8個(8p／10p) （注）表中の＊を付した試料は比較例である。

【００４３】

【発明の効果】本発明によれば、希土類元素のうちのラ
ンタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム
（Ｐｒ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）
を用いることにより、酸化アルミニウムを粒界相にトラ
ップする能力が高められ、且つイットリウム化合物、カ
ルシウム化合物及びアルミニウム化合物と併用すること
により、１５５０〜１７５０℃という低温で安定した焼
結が可能となり、高熱伝導率で高強度の窒化アルミニウ
ム焼結体を提供することができる。

【００４４】また、１５５０〜１７５０℃という低温で
安定して焼結できる結果、焼結セッターや断熱材の償却
コスト及び消費電力等のランニングコストを抑制でき、
窒化アルミニウム焼結体の製造コストを抑えることがで
きる。よって、高熱伝導率で高強度の窒化アルミニウム
焼結体を低価格で提供でき、電子部品用の放熱基板とし
ての窒化アルミニウムの普及に大きく寄与するものであ
る。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者桧垣賢次郎兵庫県伊丹市昆陽北一丁目１番１号住友電気工業株式会社伊丹製作所内 (72)発明者佐々木一隆兵庫県伊丹市昆陽北一丁目１番１号住友電気工業株式会社伊丹製作所内 (72)発明者石井隆兵庫県伊丹市昆陽北一丁目１番１号住友電気工業株式会社伊丹製作所内Ｆターム(参考） 4G001 BA03 BA04 BA07 BA08 BA09 BA10 BA11 BA36 BA73 BA81 BB03 BB04 BB07 BB08 BB09 BB10 BB11 BB36 BB73 BC13 BC51 BC52 BC54 BD03 BD14 BE11

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】窒化アルミニウムを主成分とし、ランタ
ン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐ
ｒ）、サマリウム（Ｓｍ）、及びユーロピウム（Ｅｕ）
からなる群から選ばれた少なくとも１種の希土類元素
（Ｒ）の化合物と、イットリウム化合物と、カルシウム
化合物と、窒化アルミニウム以外のアルミニウム化合物
とを含有し、前記希土類元素（Ｒ）、イットリウム、カ
ルシウム、アルミニウムの各化合物で形成されたアルミ
ン酸塩中でＡｌ_２Ｏ_３を形成する酸素及び単独で存在す
るＡｌ_２Ｏ_３を形成する酸素の含有量が合計で０.０１
〜５.０重量％であり、熱伝導率が１６６〜２００Ｗ／
ｍＫ、曲げ強度が３００ＭＰａ以上であることを特徴と
する窒化アルミニウム焼結体。
【請求項２】前記希土類元素（Ｒ）を酸化物Ｒ_２Ｏ_３
に換算して０.０５〜１０重量％、イットリウムを酸化
物Ｙ_２Ｏ_３に換算して０.０５〜１０重量％、カルシウ
ムを酸化物ＣａＯに換算して０.０５〜５重量％含むこ
とを特徴とする、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼
結体。
【請求項３】カルシウム化合物の酸化物ＣａＯ換算重
量Ｂに対して、前記希土類元素（Ｒ）の化合物の酸化物
Ｒ_２Ｏ_３換算重量とイットリウム化合物の酸化物Ｙ_２Ｏ
_３換算重量の合計Ａが、９＜Ａ／Ｂ≦４０の関係式を満
たすことを特徴とする、請求項１又は２に記載の窒化ア
ルミニウム焼結体。
【請求項４】ケイ素化合物を更に含有し、その含有量
が酸化物ＳｉＯ_２に換算して０.０１〜１.０重量％であ
ることを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の
窒化アルミニウム焼結体。
【請求項５】前記希土類元素（Ｒ）がサマリウム（Ｓ
ｍ）であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか
に記載の窒化アルミニウム焼結体。
【請求項６】窒化アルミニウム粉末に、ランタン（Ｌ
ａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、サ
マリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）からなる群か
ら選ばれた少なくとも１種の希土類元素（Ｒ）の酸化物
粉末又は加熱過程で上記希土類元素の酸化物に変わる化
合物と、イットリウム酸化物粉末又は加熱過程でイット
リウム酸化物に変わる化合物と、カルシウム酸化物粉末
又は加熱過程でカルシウム酸化物に変わる化合物と、ア
ルミニウム酸化物粉末又は加熱過程でアルミニウム酸化
物に変わる化合物とを添加混合し、その混合物を成形し
た後、その成形体を１５５０〜１７５０℃の温度で焼結
することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方
法。
【請求項７】前記希土類元素（Ｒ）の酸化物粉末又は
加熱過程で前記希土類元素の酸化物に変わる化合物の添
加量が酸化物Ｒ_２Ｏ_３に換算して０.０５〜１０重量
％、イットリウム酸化物粉末又は加熱過程でイットリウ
ム酸化物に変わる化合物の添加量が酸化物Ｙ_２Ｏ_３に換
算して０.０５〜１０重量％、カルシウム酸化物粉末又
は加熱過程でカルシウム酸化物に変わる化合物の添加量
が酸化物ＣａＯに換算して０.０５〜５重量％、及びア
ルミニウム酸化物粉末又は加熱過程でアルミニウム酸化
物に変わる化合物の添加量が酸化物Ａｌ_２Ｏ_３に換算し
て０.０１〜５重量％であることを特徴とする、請求項
６に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
【請求項８】カルシウム酸化物粉末又は加熱過程でカ
ルシウム酸化物に変わる化合物の酸化物ＣａＯ換算添加
量ｂに対して、前記希土類元素（Ｒ）の酸化物粉末又は
加熱過程で前記希土類元素の酸化物に変わる化合物の酸
化物Ｒ_２Ｏ_３換算添加量とイットリウム酸化物粉末又は
加熱過程でイットリウム酸化物に変わる化合物の酸化物
Ｙ_２Ｏ_３換算添加量の合計ａが、９＜ａ／ｂ≦４０の関
係式を満たすことを特徴とする、請求項６又は７に記載
の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
【請求項９】ケイ素酸化物粉末又は加熱過程でケイ素
酸化物に変わる化合物を更に添加し、その添加量を酸化
物ＳｉＯ_２に換算して０.０１〜１.０重量％とすること
を特徴とする、請求項６〜８のいずれかに記載の窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法。
【請求項１０】窒化アルミニウム粉末に添加した前記
各酸化物粉末及び各化合物のうち、各酸化物換算添加量
の合計の８０重量％以上を焼結体中に残存させることを
特徴とする、請求項６〜９のいずれかに記載の窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法。
【請求項１１】前記成形体を炭素を含まない雰囲気中
で焼結するか、又は炭素を含む雰囲気中にて１０時間以
内の焼結時間で焼結することを特徴とする、請求項６〜
１０のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の製造
方法。