JP2000128643A - 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 - Google Patents
高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及びその製造方法Info
- Publication number
- JP2000128643A JP2000128643A JP10299192A JP29919298A JP2000128643A JP 2000128643 A JP2000128643 A JP 2000128643A JP 10299192 A JP10299192 A JP 10299192A JP 29919298 A JP29919298 A JP 29919298A JP 2000128643 A JP2000128643 A JP 2000128643A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- silicon nitride
- sintered body
- weight
- powder
- amount
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Abstract
(57)【要約】
【課題】 経済的な方法により製造でき、高い曲げ強度
と高い熱伝導率をもつ窒化ケイ素焼結体を提供する。 【解決手段】 Ｓｉ3Ｎ4結晶粒子相と、Ｙ及びランタノ
イド系列から選ばれた少なくとも１種の元素の化合物を
酸化物換算で０.１〜１０重量％含有する粒界相とから
なり、０.０００１〜０.０１重量％の遊離ケイ素が分散
している焼結体で、熱伝導率が９０Ｗ／ｍＫ以上且つ曲
げ強度が７００ＭＰａ以上、また絶縁耐圧が１０ｋＶ／
ｍｍ以上である。このＳｉ3Ｎ4焼結体は、Ｓｉ粉末にＹ
及びランタノイド元素化合物を混合し、窒化及びその後
の焼結により製造できる。
と高い熱伝導率をもつ窒化ケイ素焼結体を提供する。 【解決手段】 Ｓｉ3Ｎ4結晶粒子相と、Ｙ及びランタノ
イド系列から選ばれた少なくとも１種の元素の化合物を
酸化物換算で０.１〜１０重量％含有する粒界相とから
なり、０.０００１〜０.０１重量％の遊離ケイ素が分散
している焼結体で、熱伝導率が９０Ｗ／ｍＫ以上且つ曲
げ強度が７００ＭＰａ以上、また絶縁耐圧が１０ｋＶ／
ｍｍ以上である。このＳｉ3Ｎ4焼結体は、Ｓｉ粉末にＹ
及びランタノイド元素化合物を混合し、窒化及びその後
の焼結により製造できる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、高い機械的強度を
もつと同時に優れた熱伝導率を有する窒化ケイ素焼結
体、及びその製造方法に関する。
もつと同時に優れた熱伝導率を有する窒化ケイ素焼結
体、及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化ケイ素（Ｓｉ3Ｎ4）を主成分とする
セラミックスは、他のセラミックス材料に比べて耐熱
性、機械的強度、靭性に優れ、エンジン部品等として実
用化されている。最近では、エンジン性能を向上させる
ため、窒化ケイ素系エンジン部品にも高い熱伝導率が要
求ていることから、窒化ケイ素セラミックスの機械的強
度を維持したままで、更に熱伝導率を向上させる試みが
なされている。
セラミックスは、他のセラミックス材料に比べて耐熱
性、機械的強度、靭性に優れ、エンジン部品等として実
用化されている。最近では、エンジン性能を向上させる
ため、窒化ケイ素系エンジン部品にも高い熱伝導率が要
求ていることから、窒化ケイ素セラミックスの機械的強
度を維持したままで、更に熱伝導率を向上させる試みが
なされている。
【０００３】また、従来から半導体装置用の放熱性絶縁
基板として窒化アルミニウム（ＡｌＮ）が用いられてき
たが、窒化アルミニウムでは機械的強度が不十分なた
め、信頼性の問題が解決されない。このため、窒化ケイ
素セラミックスの熱伝導率を高めるととにより、窒化ア
ルミニウムに代わる放熱性絶縁基板としての用途も検討
されている。
基板として窒化アルミニウム（ＡｌＮ）が用いられてき
たが、窒化アルミニウムでは機械的強度が不十分なた
め、信頼性の問題が解決されない。このため、窒化ケイ
素セラミックスの熱伝導率を高めるととにより、窒化ア
ルミニウムに代わる放熱性絶縁基板としての用途も検討
されている。
【０００４】例えば、日本セラミックス協会学術論文
誌、第９７巻、第５６〜６２頁、１９８９年には、Ｓｉ
3Ｎ4焼結体の熱伝導性に関し、焼結助剤としてＹ2Ｏ3と
Ａｌ2Ｏ3を併用添加して、ＨＩＰ処理した窒化ケイ素焼
結体の熱伝導率について評価した結果として、Ａｌ2Ｏ3
が少量でＹ2Ｏ3が多量であるほど熱伝導率が高いことが
報告されている。
誌、第９７巻、第５６〜６２頁、１９８９年には、Ｓｉ
3Ｎ4焼結体の熱伝導性に関し、焼結助剤としてＹ2Ｏ3と
Ａｌ2Ｏ3を併用添加して、ＨＩＰ処理した窒化ケイ素焼
結体の熱伝導率について評価した結果として、Ａｌ2Ｏ3
が少量でＹ2Ｏ3が多量であるほど熱伝導率が高いことが
報告されている。
【０００５】特開平９−３０８６６号公報には、焼結助
剤としてアルカリ土類と希土類元素の化合物を用い、高
圧窒素ガス中で２０００℃前後の比較的高温で焼結し
て、熱伝導率が８０Ｗ／ｍＫ以上、曲げ強度が６００Ｍ
Ｐａ以上の緻密な窒化ケイ素焼結体を得る方法が記載さ
れている。また、特開平６−１３５７７１号公報には、
結晶粒界を結晶化させることで、８００ＭＰａ以上の曲
げ強度と６０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持つ窒化ケイ素
焼結体が得られることが報告されている。
剤としてアルカリ土類と希土類元素の化合物を用い、高
圧窒素ガス中で２０００℃前後の比較的高温で焼結し
て、熱伝導率が８０Ｗ／ｍＫ以上、曲げ強度が６００Ｍ
Ｐａ以上の緻密な窒化ケイ素焼結体を得る方法が記載さ
れている。また、特開平６−１３５７７１号公報には、
結晶粒界を結晶化させることで、８００ＭＰａ以上の曲
げ強度と６０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持つ窒化ケイ素
焼結体が得られることが報告されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】上記のごとく、高強度
で且つ高熱伝導性の窒化ケイ素焼結体を得るために、原
料粉末並びに焼結助剤の選択を主体とする研究開発が進
められてきたが、原料粉末や焼結助剤の適正化だけでは
原料及び製造プロセスのコストが上昇するうえ、得られ
る窒化ケイ素焼結体の熱伝導率や機械的強度も満足でき
るものではなかった。
で且つ高熱伝導性の窒化ケイ素焼結体を得るために、原
料粉末並びに焼結助剤の選択を主体とする研究開発が進
められてきたが、原料粉末や焼結助剤の適正化だけでは
原料及び製造プロセスのコストが上昇するうえ、得られ
る窒化ケイ素焼結体の熱伝導率や機械的強度も満足でき
るものではなかった。
【０００７】本発明は、このような従来の事情に鑑み、
経済的な方法により製造でき、高い曲げ強度を維持しな
がら、熱伝導率を向上させるた窒化ケイ素焼結体を提供
することを目的とする。
経済的な方法により製造でき、高い曲げ強度を維持しな
がら、熱伝導率を向上させるた窒化ケイ素焼結体を提供
することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明が提供する高熱伝導率窒化ケイ素焼結体は、
窒化ケイ素からなる結晶粒子相と、イットリウム及びラ
ンタノイド系列から選ばれた少なくとも１種の元素の化
合物を酸化物換算で０.１〜１０重量％含有する粒界相
とからなり、全体の０.０００１〜０.０１重量％の遊離
ケイ素が分散していることを特徴とする。
め、本発明が提供する高熱伝導率窒化ケイ素焼結体は、
窒化ケイ素からなる結晶粒子相と、イットリウム及びラ
ンタノイド系列から選ばれた少なくとも１種の元素の化
合物を酸化物換算で０.１〜１０重量％含有する粒界相
とからなり、全体の０.０００１〜０.０１重量％の遊離
ケイ素が分散していることを特徴とする。
【０００９】かかる本発明の高熱伝導性窒化ケイ素焼結
体では、相対密度が９５％以上、熱伝導率が９０Ｗ／ｍ
Ｋ以上、曲げ強度が７００ＭＰａ以上、絶縁耐圧が１０
ｋＶ／ｍｍ以上である。
体では、相対密度が９５％以上、熱伝導率が９０Ｗ／ｍ
Ｋ以上、曲げ強度が７００ＭＰａ以上、絶縁耐圧が１０
ｋＶ／ｍｍ以上である。
【００１０】また、本発明の高熱伝導性窒化ケイ素焼結
体の製造方法は、ケイ素粉末又は一部に窒化ケイ素粉末
を含むケイ素粉末をＳｉ3Ｎ4換算で９９〜８０重量％
と、イットリウム及びランタノイド系列から選ばれた少
なくとも１種の元素の化合物粉末１〜２０重量％とを混
合し、その混合粉末の成形体を窒素含有雰囲気中にて１
２００〜１４００℃の温度で加熱して、遊離ケイ素量が
全体の０.０１〜１０重量％になるまで窒化した後、更
に窒素含有雰囲気中にて１５００〜２０００℃の温度で
焼成し、遊離ケイ素量が全体の０.０００１〜０.０１重
量％となるように焼結することを特徴とする。
体の製造方法は、ケイ素粉末又は一部に窒化ケイ素粉末
を含むケイ素粉末をＳｉ3Ｎ4換算で９９〜８０重量％
と、イットリウム及びランタノイド系列から選ばれた少
なくとも１種の元素の化合物粉末１〜２０重量％とを混
合し、その混合粉末の成形体を窒素含有雰囲気中にて１
２００〜１４００℃の温度で加熱して、遊離ケイ素量が
全体の０.０１〜１０重量％になるまで窒化した後、更
に窒素含有雰囲気中にて１５００〜２０００℃の温度で
焼成し、遊離ケイ素量が全体の０.０００１〜０.０１重
量％となるように焼結することを特徴とする。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明の窒化ケイ素焼結体は、Ｓ
ｉ3Ｎ4からなる結晶粒子相と、イットリウム（Ｙ）及び
ランタノイド系列から選ばれた少なくとも１種の元素の
化合物の粒界相とからなる。Ｙ及びランタノイド元素は
Ｓｉの窒化体の焼結時にその緻密化に寄与し、しかも焼
結体の熱伝導率を低下させることがない。また、Ｍｇ等
も緻密化に寄与するので、Ｙ及びランタノイド元素と併
用して添加することができる。尚、結晶粒界はケイ素系
のガラス成分からなる為、焼結終了後も非晶質のまま残
る場合が多いが、熱処理等を用いて結晶化を進めること
が熱伝導率の向上に有効である。
ｉ3Ｎ4からなる結晶粒子相と、イットリウム（Ｙ）及び
ランタノイド系列から選ばれた少なくとも１種の元素の
化合物の粒界相とからなる。Ｙ及びランタノイド元素は
Ｓｉの窒化体の焼結時にその緻密化に寄与し、しかも焼
結体の熱伝導率を低下させることがない。また、Ｍｇ等
も緻密化に寄与するので、Ｙ及びランタノイド元素と併
用して添加することができる。尚、結晶粒界はケイ素系
のガラス成分からなる為、焼結終了後も非晶質のまま残
る場合が多いが、熱処理等を用いて結晶化を進めること
が熱伝導率の向上に有効である。
【００１２】Ｙ及びランタノイド元素の化合物からなる
粒界相は、酸化物換算で焼結体全体の０.１〜１０重量
％とする。粒界相が０.１重量％未満では窒化及び緻密
化が不十分となるため、高い強度と熱伝導率を発現でき
ず、１０重量％を越えると焼結体の熱伝導率が低下する
からである。尚、Ｓｉ3Ｎ4焼結体の相対密度は、９５％
未満では気孔が多くなるため、高い熱伝導率が得られ
ず、曲げ強度も低下するので、９５％以上とすることが
好ましい。
粒界相は、酸化物換算で焼結体全体の０.１〜１０重量
％とする。粒界相が０.１重量％未満では窒化及び緻密
化が不十分となるため、高い強度と熱伝導率を発現でき
ず、１０重量％を越えると焼結体の熱伝導率が低下する
からである。尚、Ｓｉ3Ｎ4焼結体の相対密度は、９５％
未満では気孔が多くなるため、高い熱伝導率が得られ
ず、曲げ強度も低下するので、９５％以上とすることが
好ましい。
【００１３】本発明では、窒化ケイ素焼結体に含まれる
遊離Ｓｉを、全体の０.０００１〜０.０１重量％の範囲
とすることが重要である。遊離Ｓｉ量が０.０１重量％
を越えると、９０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率、７００ＭＰ
ａ以上の曲げ強度、及び１０ｋＶ／ｍｍ以上の絶縁耐圧
を同時に達成することは困難である。その原因は明らか
ではないが、０.０１重量％以上では遊離Ｓｉが破壊の
起点となって曲げ強度が低下し、曲げ強度を向上させる
為に加圧焼結等を行うと熱伝導率が低くなり、電気絶縁
性も低下するため、これらの特性を同時に満たすことが
困難になるものと思われる。また、遊離Ｓｉ量を０.０
００１重量％未満とするためには、高い焼結温度が必要
となる等の困難な点があり好ましくない。
遊離Ｓｉを、全体の０.０００１〜０.０１重量％の範囲
とすることが重要である。遊離Ｓｉ量が０.０１重量％
を越えると、９０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率、７００ＭＰ
ａ以上の曲げ強度、及び１０ｋＶ／ｍｍ以上の絶縁耐圧
を同時に達成することは困難である。その原因は明らか
ではないが、０.０１重量％以上では遊離Ｓｉが破壊の
起点となって曲げ強度が低下し、曲げ強度を向上させる
為に加圧焼結等を行うと熱伝導率が低くなり、電気絶縁
性も低下するため、これらの特性を同時に満たすことが
困難になるものと思われる。また、遊離Ｓｉ量を０.０
００１重量％未満とするためには、高い焼結温度が必要
となる等の困難な点があり好ましくない。
【００１４】本発明のＳｉ3Ｎ4焼結体においては、Ｓｉ
3Ｎ4の結晶粒子内に含まれる酸素量が０.６重量％以下
であることが好ましい。この酸素量が０.６重量％より
も多いと、フォノン散乱が増加し、Ｓｉ3Ｎ4焼結体の熱
伝導率が９０Ｗ／ｍＫ以下となるからである。酸素量は
少ないほど好ましく、特にβ型Ｓｉ3Ｎ4でＡｌの固溶量
が少なければ、低い酸素固溶量が得られる。
3Ｎ4の結晶粒子内に含まれる酸素量が０.６重量％以下
であることが好ましい。この酸素量が０.６重量％より
も多いと、フォノン散乱が増加し、Ｓｉ3Ｎ4焼結体の熱
伝導率が９０Ｗ／ｍＫ以下となるからである。酸素量は
少ないほど好ましく、特にβ型Ｓｉ3Ｎ4でＡｌの固溶量
が少なければ、低い酸素固溶量が得られる。
【００１５】また、本発明のＳｉ3Ｎ4焼結体では、Ｔ
ｉ、Ｚｒ等の周期律表の４Ａ族元素を含むことにより、
熱伝導率と曲げ強度を更に向上させるができる。これ
は、４Ａ族元素がＳｉ3Ｎ4粒子の歪みや欠陥を減少させ
たり、粒界相の結晶化を促進させるためと考えられる。
しかし、これら４Ａ族元素の含有量は、０.０１重量％
未満では添加の効果がなく、逆に３.０重量％を越える
と機械的強度の低下が著しくなるので、０.０１〜３.０
重量％の範囲とする。
ｉ、Ｚｒ等の周期律表の４Ａ族元素を含むことにより、
熱伝導率と曲げ強度を更に向上させるができる。これ
は、４Ａ族元素がＳｉ3Ｎ4粒子の歪みや欠陥を減少させ
たり、粒界相の結晶化を促進させるためと考えられる。
しかし、これら４Ａ族元素の含有量は、０.０１重量％
未満では添加の効果がなく、逆に３.０重量％を越える
と機械的強度の低下が著しくなるので、０.０１〜３.０
重量％の範囲とする。
【００１６】次に、本発明のＳｉ3Ｎ4焼結体の製造方法
について説明する。本発明方法においては、原料粉末と
してＳｉ粉末を使用し、窒化工程と焼結工程によりＳｉ
3Ｎ4焼結体を製造する。原料粉末のＳｉ粉末にはＳｉ3
Ｎ4粉末を混合しても良いが、Ｓｉ換算でＳｉ3Ｎ4粉末
量はＳｉ粉末量を越えないことが望ましい。Ｓｉ3Ｎ4粉
末の増加は焼結体中のＳｉ3Ｎ4結晶粒の健全性を低下さ
せ、焼結体の熱伝導率を低下させるためである。
について説明する。本発明方法においては、原料粉末と
してＳｉ粉末を使用し、窒化工程と焼結工程によりＳｉ
3Ｎ4焼結体を製造する。原料粉末のＳｉ粉末にはＳｉ3
Ｎ4粉末を混合しても良いが、Ｓｉ換算でＳｉ3Ｎ4粉末
量はＳｉ粉末量を越えないことが望ましい。Ｓｉ3Ｎ4粉
末の増加は焼結体中のＳｉ3Ｎ4結晶粒の健全性を低下さ
せ、焼結体の熱伝導率を低下させるためである。
【００１７】Ｓｉ粉末のみ又はＳｉ3Ｎ4粉末を含むＳｉ
粉末からなる原料粉末の９９〜８０重量％（Ｓｉ3Ｎ4換
算）に、焼結助剤としてＹ及びランタノイド系列から選
ばれた少なくとも１種の元素の化合物粉末１〜２０重量
％を混合する。この原料粉末量と焼結助剤量の関係は、
上記したＳｉ3Ｎ4焼結体の熱伝導率、曲げ強度及び相対
密度を達成するため必要である。具体的には、焼結助剤
量が１重量％未満ではＳｉの窒化反応並びに焼結時の緻
密化が進行しがたく、熱伝導率及び曲げ強度のいずれも
低下する。また、焼結助剤量が２０重量％よりも多くな
ると、粒界相の増加のために熱伝導率が低下する。
粉末からなる原料粉末の９９〜８０重量％（Ｓｉ3Ｎ4換
算）に、焼結助剤としてＹ及びランタノイド系列から選
ばれた少なくとも１種の元素の化合物粉末１〜２０重量
％を混合する。この原料粉末量と焼結助剤量の関係は、
上記したＳｉ3Ｎ4焼結体の熱伝導率、曲げ強度及び相対
密度を達成するため必要である。具体的には、焼結助剤
量が１重量％未満ではＳｉの窒化反応並びに焼結時の緻
密化が進行しがたく、熱伝導率及び曲げ強度のいずれも
低下する。また、焼結助剤量が２０重量％よりも多くな
ると、粒界相の増加のために熱伝導率が低下する。
【００１８】また、原料粉末としては、Ｓｉ3Ｎ4焼結体
の熱伝導率を更に向上させるため、粒子内に含まれる酸
素量が０.６重量％以下のＳｉ粉末及びＳｉ3Ｎ4粉末を
使用することが好ましい。焼結助剤としては、上記のＹ
及びランタノイド元素の化合物のほかに、ＭｇＯ等を添
加すれば緻密化に有効である。更に、周期律表の４Ａ族
元素から選ばれた少なくとも１種の元素の化合物からな
る粉末を、元素換算で０.０１〜３重量％添加混合する
ことにより、得られる焼結体の熱伝導率及び曲げ強度を
より一層向上させることができる。
の熱伝導率を更に向上させるため、粒子内に含まれる酸
素量が０.６重量％以下のＳｉ粉末及びＳｉ3Ｎ4粉末を
使用することが好ましい。焼結助剤としては、上記のＹ
及びランタノイド元素の化合物のほかに、ＭｇＯ等を添
加すれば緻密化に有効である。更に、周期律表の４Ａ族
元素から選ばれた少なくとも１種の元素の化合物からな
る粉末を、元素換算で０.０１〜３重量％添加混合する
ことにより、得られる焼結体の熱伝導率及び曲げ強度を
より一層向上させることができる。
【００１９】上記の原料粉末と焼結助剤粉末を混合して
成形した後、この成形体を窒素含有雰囲気中において１
２００〜１４００℃の温度で加熱して窒化する。この窒
化工程では、窒化体中に残る遊離Ｓｉの量を０.０１〜
１０重量％とする。遊離Ｓｉ量が０.０１重量％未満で
は焼結後の焼結体強度が低下し、逆に１０重量％を越え
ると焼結による緻密化時にＳｉが溶融し、形状が崩れて
しまうからである。また、窒化工程での加熱温度が１４
００Ｃを越えるとＳｉが溶融し、１２００Ｃ未満では窒
化反応が不十分で、遊離Ｓｉの残存量が過大となる。
成形した後、この成形体を窒素含有雰囲気中において１
２００〜１４００℃の温度で加熱して窒化する。この窒
化工程では、窒化体中に残る遊離Ｓｉの量を０.０１〜
１０重量％とする。遊離Ｓｉ量が０.０１重量％未満で
は焼結後の焼結体強度が低下し、逆に１０重量％を越え
ると焼結による緻密化時にＳｉが溶融し、形状が崩れて
しまうからである。また、窒化工程での加熱温度が１４
００Ｃを越えるとＳｉが溶融し、１２００Ｃ未満では窒
化反応が不十分で、遊離Ｓｉの残存量が過大となる。
【００２０】得られた窒化体は、更に窒素含有雰囲気中
において１５００〜２０００℃で焼結して、相対密度９
５％以上まで緻密化させる。焼結温度が１５００℃未満
では緻密化が不十分であり、２０００℃を越えるとＳｉ
3Ｎ4粒子が粗大化し、焼結体の強度が低下する。この焼
結工程において、窒化体中に残存する遊離Ｓｉの量を
０.０００１〜０.０１重量％の範囲にまで減少させた焼
結体とする。
において１５００〜２０００℃で焼結して、相対密度９
５％以上まで緻密化させる。焼結温度が１５００℃未満
では緻密化が不十分であり、２０００℃を越えるとＳｉ
3Ｎ4粒子が粗大化し、焼結体の強度が低下する。この焼
結工程において、窒化体中に残存する遊離Ｓｉの量を
０.０００１〜０.０１重量％の範囲にまで減少させた焼
結体とする。
【００２１】焼結体中の遊離Ｓｉ量を０.０００１〜０.
０１重量％の範囲内とするための焼結条件は、窒化体中
の遊離Ｓｉ量や相対密度などにより変動する。ただし、
一般的には１４００℃から液相発生温度（焼結助剤の種
類や量によるい変動するが通常は１７００℃付近）まで
の温度範囲を３時間以上かけて昇温することにより、焼
結体中の遊離Ｓｉ量を上記範囲内に制御することが可能
である。この遊離Ｓｉの減少は、窒化体中の遊離Ｓｉが
焼結時に溶融して既にスケルトン状に形成されたＳｉ3
Ｎ4によって保持され、窒化反応が進行するためと考え
られる。尚、上記温度範囲を３時間未満で昇温した場合
には、遊離Ｓｉの残留量が多くなり易く、焼結体の電気
絶縁性が低くなることがある。
０１重量％の範囲内とするための焼結条件は、窒化体中
の遊離Ｓｉ量や相対密度などにより変動する。ただし、
一般的には１４００℃から液相発生温度（焼結助剤の種
類や量によるい変動するが通常は１７００℃付近）まで
の温度範囲を３時間以上かけて昇温することにより、焼
結体中の遊離Ｓｉ量を上記範囲内に制御することが可能
である。この遊離Ｓｉの減少は、窒化体中の遊離Ｓｉが
焼結時に溶融して既にスケルトン状に形成されたＳｉ3
Ｎ4によって保持され、窒化反応が進行するためと考え
られる。尚、上記温度範囲を３時間未満で昇温した場合
には、遊離Ｓｉの残留量が多くなり易く、焼結体の電気
絶縁性が低くなることがある。
【００２２】上記した方法により、相対密度が９５％以
上であり、熱伝導率が９０Ｗ／ｍＫ以上であると同時
に、曲げ強度が７００ＭＰａ以上、且つ絶縁耐圧が１０
ｋＶ／ｍｍ以上の窒化ケイ素焼結体を得ることができ
る。
上であり、熱伝導率が９０Ｗ／ｍＫ以上であると同時
に、曲げ強度が７００ＭＰａ以上、且つ絶縁耐圧が１０
ｋＶ／ｍｍ以上の窒化ケイ素焼結体を得ることができ
る。
【００２３】
【実施例】粒子内の酸素量及び平均粒径が下記表１に記
載のＳｉ粉末と、平均粒径０.３μｍで酸素量１.０重量
％のＳｉ3Ｎ4粉末、及び焼結助剤として平均粒径が０.
５μｍのＹ2Ｏ3粉末、Ｓｍ2Ｏ3粉末及びＭｇＯ粉末を準
備し、それぞれの粉末を下記表１に示す割合で配合し
た。配合した各粉末はエチルアルコール中ボールミルに
て混合し、スプレードライヤで乾燥した後、造粒した。
載のＳｉ粉末と、平均粒径０.３μｍで酸素量１.０重量
％のＳｉ3Ｎ4粉末、及び焼結助剤として平均粒径が０.
５μｍのＹ2Ｏ3粉末、Ｓｍ2Ｏ3粉末及びＭｇＯ粉末を準
備し、それぞれの粉末を下記表１に示す割合で配合し
た。配合した各粉末はエチルアルコール中ボールミルに
て混合し、スプレードライヤで乾燥した後、造粒した。
【００２４】
【表１】 Si粉末内 Si粉末 粉末配合割合(wt％) 試料 酸素(wt％) 粒径(μm) Si Si3N4 焼結助剤 1 0.2 3 100 0 Y2O3 (0) 2 0.2 3 99.5 0 Y2O3 (0.5) 3 0.2 3 99.5 0 Y2O3 (0.5) 4 0.2 3 95 0 Y2O3 (5) 5 0.2 3 95 0 Y2O3 (5) 6 0.2 3 95 0 Y2O3 (5) 7 0.2 3 95 0 Y2O3 (5) 8 0.2 3 95 0 Y2O3 (5) 9 0.2 3 95 0 Y2O3 (5) 10 0.2 3 85 0 Y2O3(15) 11 0.2 3 90 5 Y2O3 (5) 12 0.2 3 90 5 Y2O3 (5) 13 0.2 3 75 20 Y2O3 (5) 14 0.8 1 95 0 Y2O3 (5) 15 0.2 3 95 0 Y2O3 (5) 16 0.2 3 95 0 Sm2O3 (5) 17 0.2 3 95 0 Sm2O3(5)＋MgO(3) 18 0.2 3 94.2 0 Y2O3(5)＋TiO2(0.8) 19 0.2 3 89.2 0 Y2O3(5)＋TiO2(5.8) 20 0.2 3 94.4 0 Y2O3(5)＋HfO2(0.6)
【００２５】次に、各造粒粉末を乾式プレス成形し、長
さ４５ｍｍ、幅８ｍｍ、厚み５ｍｍの曲げ試験片用と、
直径１２.５ｍｍ、厚み５ｍｍの熱伝導率測定用の２種
類の成形体とした。各成形体を窒素雰囲気中において下
記表２に示す温度で窒化し、得られた各窒化体を窒素雰
囲気中にて表２に示す温度で焼結した。尚、焼結時に１
４００〜１７００℃の温度範囲を６時間かけて昇温させ
た。
さ４５ｍｍ、幅８ｍｍ、厚み５ｍｍの曲げ試験片用と、
直径１２.５ｍｍ、厚み５ｍｍの熱伝導率測定用の２種
類の成形体とした。各成形体を窒素雰囲気中において下
記表２に示す温度で窒化し、得られた各窒化体を窒素雰
囲気中にて表２に示す温度で焼結した。尚、焼結時に１
４００〜１７００℃の温度範囲を６時間かけて昇温させ
た。
【００２６】得られた各試料のＳｉ3Ｎ4焼結体につい
て、遊離Ｓｉ量（ＸＡＦＳ法）、酸素含有量（オージェ
電子分光法）、相対密度（アルキメデス法）、３点曲げ
強度（ＪＩＳ Ｒ１６０１）、熱伝導率（レーザーフラ
ッシュ法）、及び絶縁耐圧を評価し、上記各窒化体中の
遊離Ｓｉ量と共に、得られた結果を下記表２に併せて示
した。
て、遊離Ｓｉ量（ＸＡＦＳ法）、酸素含有量（オージェ
電子分光法）、相対密度（アルキメデス法）、３点曲げ
強度（ＪＩＳ Ｒ１６０１）、熱伝導率（レーザーフラ
ッシュ法）、及び絶縁耐圧を評価し、上記各窒化体中の
遊離Ｓｉ量と共に、得られた結果を下記表２に併せて示
した。
【００２７】
【表２】 窒化 窒化体 焼結 Ｓｉ3Ｎ4焼結体の特性 温度 Si量 温度 Si量 酸素量 密度 曲げ強度 熱伝導率 絶縁耐圧試料 (℃) (wt％) (℃) (ppm) (wt％) (％) (MPa) (W/mK) (kV/mm) 1＊ 1350 20 1800 100000 0.5 80 100 25 ＜1 2＊ 1350 8 1800 1000 0.3 95 400 40 5 3 1350 8 1950 50 0.1 98 700 90 ＞20 4 1350 5 1900 80 0.1 98 800 100 ＞20 5 1350 5 1950 20 0.1 99 1000 140 ＞20 6＊ 1400 1 1700 8000 0.2 98 1100 60 ＜1 7 1400 1 1800 50 0.1 99 1200 160 ＞20 8＊ 1150 15 1900 500 0.1 88 250 20 2 9＊ 1450 1 1900 500 0.1 90 300 25 2 10 1350 2 1900 50 0.1 99 1000 80 ＞20 11 1350 3 1900 80 0.1 98 1000 150 15 12 1400 1 2000 10 0.1 99 900 180 ＞20 13 1350 2 1900 50 0.1 99 1200 120 ＞20 14＊ 1350 5 1900 200 0.7 96 300 30 5 15＊ 1350 5 1700 10000 0.2 97 600 60 2 16 1350 4 1900 80 0.1 98 1200 125 ＞20 17 1350 3 1900 70 0.1 99 1400 130 ＞20 18 1350 5 1900 80 0.1 98 1000 120 ＞20 19 1350 5 1900 80 0.1 98 700 100 10 20 1350 5 1900 80 0.1 98 1000 120 ＞20 （注）表中の＊を付した試料は比較例である。
【００２８】以上の結果から、Ｓｉ粉末にＹ及びランタ
ノイド元素の化合物からなる焼結助剤を０.１〜２０重
量％添加し、窒素雰囲気中で窒化並びに焼結して、得ら
れるＳｉ3Ｎ4焼結体中の遊離Ｓｉ量を全体の０.０００
１〜０.０１重量％に調整することにより、相対密度９
５％以上、熱伝導率９０Ｗ／ｍＫ以上、曲げ強度７００
ＭＰａ以上、且つ絶縁耐圧１０ｋＶ／ｍｍ以上のＳｉ3
Ｎ4焼結体が得られることが分かる。
ノイド元素の化合物からなる焼結助剤を０.１〜２０重
量％添加し、窒素雰囲気中で窒化並びに焼結して、得ら
れるＳｉ3Ｎ4焼結体中の遊離Ｓｉ量を全体の０.０００
１〜０.０１重量％に調整することにより、相対密度９
５％以上、熱伝導率９０Ｗ／ｍＫ以上、曲げ強度７００
ＭＰａ以上、且つ絶縁耐圧１０ｋＶ／ｍｍ以上のＳｉ3
Ｎ4焼結体が得られることが分かる。
【００２９】
【発明の効果】本発明によれば、ケイ素粉末を原料とす
る経済的な方法により、焼結体中の遊離ケイ素量を制御
して、高強度であると同時に高熱伝導率の窒化ケイ素焼
結体を提供することができる。この高熱伝導性窒化ケイ
素焼結体は、放熱性絶縁基板等の半導体装置用の各種部
品をはじめ、エンジンのような機械装置やＯＡ機器等の
各種構造部品として極めて有用である。
る経済的な方法により、焼結体中の遊離ケイ素量を制御
して、高強度であると同時に高熱伝導率の窒化ケイ素焼
結体を提供することができる。この高熱伝導性窒化ケイ
素焼結体は、放熱性絶縁基板等の半導体装置用の各種部
品をはじめ、エンジンのような機械装置やＯＡ機器等の
各種構造部品として極めて有用である。
Claims (7)
- 【請求項１】 窒化ケイ素からなる結晶粒子相と、イッ
トリウム及びランタノイド系列から選ばれた少なくとも
１種の元素の化合物を酸化物換算で０.１〜１０重量％
含有する粒界相とからなり、全体の０.０００１〜０.０
１重量％の遊離ケイ素が分散していることを特徴とする
高熱伝導性窒化ケイ素焼結体。 - 【請求項２】 窒化ケイ素の結晶粒子内に含まれる酸素
が０.６重量％以下であることを特徴とする、請求項１
に記載の高熱伝導性窒化ケイ素焼結体。 - 【請求項３】 周期律表の４Ａ族元素から選ばれた少な
くとも１種の元素の化合物を元素換算で０.０１〜３重
量％含むことを特徴とする、請求項１又は２に記載の高
熱伝導性窒化ケイ素焼結体。 - 【請求項４】 相対密度が９５％以上、熱伝導率が９０
Ｗ／ｍＫ以上、曲げ強度が７００ＭＰａ以上、絶縁耐圧
が１０ｋＶ／ｍｍ以上であることを特徴とする、請求項
１〜３のいずれかに記載の高熱伝導性窒化ケイ素焼結
体。 - 【請求項５】 ケイ素粉末又は一部に窒化ケイ素粉末を
含むケイ素粉末をＳｉ3Ｎ4換算で９９〜８０重量％と、
イットリウム及びランタノイド系列から選ばれた少なく
とも１種の元素の化合物粉末１〜２０重量％とを混合
し、その混合粉末の成形体を窒素含有雰囲気中にて１２
００〜１４００℃の温度で加熱して、遊離ケイ素量が全
体の０.０１〜１０重量％になるまで窒化した後、更に
窒素含有雰囲気中にて１５００〜２０００℃の温度で焼
成し、遊離ケイ素量が全体の０.０００１〜０.０１重量
％となるように焼結することを特徴とする高熱伝導性窒
化ケイ素焼結体の製造方法。 - 【請求項６】 焼結時に１４００℃から液相発生温度ま
での温度範囲を３時間以上かけて昇温することを特徴と
する、請求項５に記載の高熱伝導性窒化ケイ素焼結体の
製造方法。 - 【請求項７】 粒子内に含まれる酸素量が０.６重量％
以下のケイ素粉末を用いることを特徴とする、請求項５
又は６に記載の高熱伝導窒化ケイ素焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10299192A JP2000128643A (ja) | 1998-10-21 | 1998-10-21 | 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10299192A JP2000128643A (ja) | 1998-10-21 | 1998-10-21 | 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000128643A true JP2000128643A (ja) | 2000-05-09 |
Family
ID=17869339
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10299192A Pending JP2000128643A (ja) | 1998-10-21 | 1998-10-21 | 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000128643A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002171037A (ja) * | 2000-09-22 | 2002-06-14 | Toshiba Corp | セラミックス回路基板およびその製造方法 |
| JP2002201075A (ja) * | 2000-10-27 | 2002-07-16 | Toshiba Corp | 窒化けい素セラミックス基板およびそれを用いた窒化けい素セラミックス回路基板並びにその製造方法 |
| JP2006069887A (ja) * | 2000-10-27 | 2006-03-16 | Toshiba Corp | 窒化けい素セラミックス基板およびそれを用いた窒化けい素セラミックス回路基板 |
| JP2009120483A (ja) * | 2000-10-27 | 2009-06-04 | Toshiba Corp | 半導体モジュールおよびそれを用いた電子機器 |
| JP2012180234A (ja) * | 2011-02-28 | 2012-09-20 | Kubota Corp | 窒化ケイ素系セラミックスの製造方法 |
| CN103813997A (zh) * | 2012-02-13 | 2014-05-21 | 三井金属矿业株式会社 | 氮化硅烧结体及其制造方法 |
| WO2015152292A1 (ja) * | 2014-03-31 | 2015-10-08 | 日本ファインセラミックス株式会社 | 窒化ケイ素基板の製造方法 |
| CN106132908A (zh) * | 2014-03-31 | 2016-11-16 | 日本精细陶瓷有限公司 | 氮化硅衬底的制造方法 |
-
1998
- 1998-10-21 JP JP10299192A patent/JP2000128643A/ja active Pending
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002171037A (ja) * | 2000-09-22 | 2002-06-14 | Toshiba Corp | セラミックス回路基板およびその製造方法 |
| JP2002201075A (ja) * | 2000-10-27 | 2002-07-16 | Toshiba Corp | 窒化けい素セラミックス基板およびそれを用いた窒化けい素セラミックス回路基板並びにその製造方法 |
| JP2006069887A (ja) * | 2000-10-27 | 2006-03-16 | Toshiba Corp | 窒化けい素セラミックス基板およびそれを用いた窒化けい素セラミックス回路基板 |
| JP2009120483A (ja) * | 2000-10-27 | 2009-06-04 | Toshiba Corp | 半導体モジュールおよびそれを用いた電子機器 |
| JP2009280494A (ja) * | 2000-10-27 | 2009-12-03 | Toshiba Corp | パワーモジュール |
| JP2012180234A (ja) * | 2011-02-28 | 2012-09-20 | Kubota Corp | 窒化ケイ素系セラミックスの製造方法 |
| CN103813997A (zh) * | 2012-02-13 | 2014-05-21 | 三井金属矿业株式会社 | 氮化硅烧结体及其制造方法 |
| WO2015152292A1 (ja) * | 2014-03-31 | 2015-10-08 | 日本ファインセラミックス株式会社 | 窒化ケイ素基板の製造方法 |
| JP2015199657A (ja) * | 2014-03-31 | 2015-11-12 | 日本ファインセラミックス株式会社 | 窒化ケイ素基板の製造方法 |
| CN106132908A (zh) * | 2014-03-31 | 2016-11-16 | 日本精细陶瓷有限公司 | 氮化硅衬底的制造方法 |
| KR101751531B1 (ko) * | 2014-03-31 | 2017-06-27 | 니혼 파인 세라믹스 가부시키가이샤 | 질화 규소 기판 제조방법 |
| US9938444B2 (en) | 2014-03-31 | 2018-04-10 | Japan Fine Ceramics Co., Ltd. | Method for producing silicon nitride substrate |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JPH06100370A (ja) | 窒化ケイ素系焼結体及びその製造方法 | |
| JP2000128643A (ja) | 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 | |
| JPH11314969A (ja) | 高熱伝導性Ｓｉ３Ｎ４焼結体及びその製造方法 | |
| JPH06135771A (ja) | 高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法 | |
| JPH09268069A (ja) | 高熱伝導性材料およびその製造方法 | |
| JP3561153B2 (ja) | 窒化珪素質放熱部材及びその製造方法 | |
| JPH0524931A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体 | |
| JP3454994B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JP3454993B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| WO1998032711A1 (en) | Gas pressure sintered silicon nitride having high strength and stress rupture resistance | |
| JP2000272968A (ja) | 窒化ケイ素焼結体及びその製造方法 | |
| JP2742600B2 (ja) | 窒化アルミニウム質焼結体およびその製造方法 | |
| JP3152790B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体の製造方法 | |
| JP2001206774A (ja) | 窒化珪素質焼結体 | |
| JP3034100B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JPH09165264A (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JP3271123B2 (ja) | 窒化珪素と窒化硼素との複合体の製造方法 | |
| JP3434963B2 (ja) | 窒化アルミニウム質焼結体及びその製造方法 | |
| JP4181359B2 (ja) | 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、並びに窒化アルミニウム焼結体を用いた電極内蔵型サセプタ | |
| JP3318466B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JPH11322438A (ja) | 高熱伝導性窒化ケイ素質焼結体及びその製造方法 | |
| JPH11180774A (ja) | 窒化珪素質放熱部材及びその製造方法 | |
| JP2000178072A (ja) | 窒化アルミニウム質焼結体 | |
| KR100435292B1 (ko) | 고인성 산질화규소 요업체의 제조방법 | |
| KR20230037070A (ko) | 산화스칸듐을 소결조제로 포함하는 질화알루미늄 세라믹스 제조용 조성물, 질화알루미늄 세라믹스 및 그 제조방법 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20050222 |
|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20070823 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20080115 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20080520 |