JP3318466B2 - 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体およびその製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、室温から１０００℃の
高温までの強度特性に優れ、且つ耐熱衝撃抵抗に優れた
自動車用部品やガスタ−ビンエンジン用部品等に使用さ
れる窒化珪素質焼結体とその製造方法に関する。
高温までの強度特性に優れ、且つ耐熱衝撃抵抗に優れた
自動車用部品やガスタ−ビンエンジン用部品等に使用さ
れる窒化珪素質焼結体とその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来から、窒化珪素質焼結体は、耐熱
性、耐熱衝撃性および耐酸化性に優れることからエンジ
ニアリングセラミックス、特にタ−ボロ−タ−等の熱機
関用として応用が進められている。
性、耐熱衝撃性および耐酸化性に優れることからエンジ
ニアリングセラミックス、特にタ−ボロ−タ−等の熱機
関用として応用が進められている。
【０００３】この窒化珪素質焼結体を作製するには、焼
結助剤としてＹ2 Ｏ3 などの希土類酸化物やＡｌ
2 Ｏ3 、ＡｌＮなどのアルミニウム化合物、ＳｉＯ2 な
どを添加して焼成して緻密化することが特公昭５２−３
６４９号、特公昭５８−５１９０号にて提案されてい
る。
結助剤としてＹ2 Ｏ3 などの希土類酸化物やＡｌ
2 Ｏ3 、ＡｌＮなどのアルミニウム化合物、ＳｉＯ2 な
どを添加して焼成して緻密化することが特公昭５２−３
６４９号、特公昭５８−５１９０号にて提案されてい
る。
【０００４】また、このような焼結体に対しては、さら
にＷやＭｏなどのケイ化物を分散させることにより特性
の改善を図ることも特公昭６３−６２４７４号等に提案
されている。
にＷやＭｏなどのケイ化物を分散させることにより特性
の改善を図ることも特公昭６３−６２４７４号等に提案
されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする問題点】これらの焼結助剤に
おいては、希土類酸化物とＡｌ2 Ｏ3 を併用することに
より、低温で液相が生成されるために、焼結性が高めら
れ、比較的低温焼成で緻密化することが可能であり、室
温強度や１０００℃の高温強度もある程度向上させるこ
とができる。
おいては、希土類酸化物とＡｌ2 Ｏ3 を併用することに
より、低温で液相が生成されるために、焼結性が高めら
れ、比較的低温焼成で緻密化することが可能であり、室
温強度や１０００℃の高温強度もある程度向上させるこ
とができる。
【０００６】しかしながら、実用面からは、強度として
は低く、ケイ化物を分散した系でも強度が高信頼性を得
るには不十分であり、さらなる強度の向上が望まれてい
る。
は低く、ケイ化物を分散した系でも強度が高信頼性を得
るには不十分であり、さらなる強度の向上が望まれてい
る。
【０００７】また、窒化珪素質焼結体は、耐熱衝撃性に
対してはセラミックスの中でも最も優れた材料である
が、その耐熱衝撃性は８００℃程度であり、この熱衝撃
性に対してもさらなる改善が求められている。
対してはセラミックスの中でも最も優れた材料である
が、その耐熱衝撃性は８００℃程度であり、この熱衝撃
性に対してもさらなる改善が求められている。
【０００８】よって、本発明の目的は、室温から高温ま
で自動車用部品やガスタ−ビンエンジン用部品等で使用
されるに充分な機械的特性、特に室温から１０００℃の
高温までの抗折強度に優れ、耐熱衝撃抵抗に優れた窒化
珪素質焼結体およびその製造方法を提供するにある。
で自動車用部品やガスタ−ビンエンジン用部品等で使用
されるに充分な機械的特性、特に室温から１０００℃の
高温までの抗折強度に優れ、耐熱衝撃抵抗に優れた窒化
珪素質焼結体およびその製造方法を提供するにある。
【０００９】
【問題点を解決するための手段】本発明者らは、焼結体
の機械的、熱的特性を高めるためには、焼結体の主結晶
相および窒化珪素相の粒界に存在する副相を制御するこ
とが重要であるという見地に基づき検討を重ねた結果、
β−窒化珪素結晶相、希土類元素、珪素、アルミニウ
ム、酸素および窒素からなる粒界相を含む焼結体中に、
微細なＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子とＷケイ化物粒子を分散さ
せたところ、強度と耐熱衝撃性が向上することを見いだ
した。
の機械的、熱的特性を高めるためには、焼結体の主結晶
相および窒化珪素相の粒界に存在する副相を制御するこ
とが重要であるという見地に基づき検討を重ねた結果、
β−窒化珪素結晶相、希土類元素、珪素、アルミニウ
ム、酸素および窒素からなる粒界相を含む焼結体中に、
微細なＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子とＷケイ化物粒子を分散さ
せたところ、強度と耐熱衝撃性が向上することを見いだ
した。
【００１０】即ち、本発明の窒化珪素質焼結体は、β−
窒化珪素結晶相と、希土類元素、珪素、アルミニウム、
酸素および窒素からなる粒界相を含む窒化珪素焼結体中
に、平均粒径３〜２０μｍのＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子と平
均粒径０．５〜１０μｍ以下のＷケイ化物粒子を分散さ
せたことを特徴とし、かかる焼結体を作製する方法とし
て、窒化珪素を主成分として、希土類酸化物粉末、酸化
アルミニウム粉末とともに、平均粒径３μｍ以下のＳｉ
Ｏ2 粉末及びＷ化合物粉末を添加混合して成形体を作製
した後、この成形体を１０ｔｏｒｒ以下の減圧中８００
℃〜１４００℃の温度で加熱することによりＳｉ2 Ｎ2
Ｏ結晶及びＷケイ化物粒子を析出させた後、非酸化性雰
囲気中で１６００〜２０００℃の温度で焼成し緻密化す
ることを特徴とするものである。
窒化珪素結晶相と、希土類元素、珪素、アルミニウム、
酸素および窒素からなる粒界相を含む窒化珪素焼結体中
に、平均粒径３〜２０μｍのＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子と平
均粒径０．５〜１０μｍ以下のＷケイ化物粒子を分散さ
せたことを特徴とし、かかる焼結体を作製する方法とし
て、窒化珪素を主成分として、希土類酸化物粉末、酸化
アルミニウム粉末とともに、平均粒径３μｍ以下のＳｉ
Ｏ2 粉末及びＷ化合物粉末を添加混合して成形体を作製
した後、この成形体を１０ｔｏｒｒ以下の減圧中８００
℃〜１４００℃の温度で加熱することによりＳｉ2 Ｎ2
Ｏ結晶及びＷケイ化物粒子を析出させた後、非酸化性雰
囲気中で１６００〜２０００℃の温度で焼成し緻密化す
ることを特徴とするものである。
【００１１】以下、本発明を詳述する。本発明の窒化珪
素質焼結体は、β−窒化珪素を主結晶相とするものであ
るが、この窒化珪素結晶粒子間には、焼結助剤に基づく
希土類元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含
む粒界相が存在する。
素質焼結体は、β−窒化珪素を主結晶相とするものであ
るが、この窒化珪素結晶粒子間には、焼結助剤に基づく
希土類元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含
む粒界相が存在する。
【００１２】本発明によれば、上記の焼結体中に、平均
粒径が３〜２０μｍ、好ましくは５〜１５μｍのＳｉ2
Ｎ2 Ｏ結晶粒子と、平均粒径が０．５〜１０μｍ、好ま
しくは１〜５μｍのＷケイ化物粒子を分散させることが
重要である。なお、Ｗケイ化物としては、具体的にはＷ
Ｓｉ2 、Ｗ5 Ｓｉ3 などがある。
粒径が３〜２０μｍ、好ましくは５〜１５μｍのＳｉ2
Ｎ2 Ｏ結晶粒子と、平均粒径が０．５〜１０μｍ、好ま
しくは１〜５μｍのＷケイ化物粒子を分散させることが
重要である。なお、Ｗケイ化物としては、具体的にはＷ
Ｓｉ2 、Ｗ5 Ｓｉ3 などがある。
【００１３】これらの分散粒子の粒径を上記に限定した
のは、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子が２０μｍより大きい、あ
るいはＷケイ化物粒子が１０μｍより大きいとそれ自身
が破壊源となり焼結体の強度を低下させてしまい、目的
の強度が得られないためである。また、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結
晶粒子が３μｍより小さかったり、Ｗケイ化物粒子が
０．５μｍより小さいとピニング効果が低下し、目的の
強度、耐熱衝撃性が得られない。
のは、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子が２０μｍより大きい、あ
るいはＷケイ化物粒子が１０μｍより大きいとそれ自身
が破壊源となり焼結体の強度を低下させてしまい、目的
の強度が得られないためである。また、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結
晶粒子が３μｍより小さかったり、Ｗケイ化物粒子が
０．５μｍより小さいとピニング効果が低下し、目的の
強度、耐熱衝撃性が得られない。
【００１４】また、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子と、Ｗケイ化
物粒子とを分散させることにより、お互いの相の核形成
速度が促進し、より多くの結晶粒子が生成する。しか
も、その後の粒成長は、お互いに抑制しあうため、単独
のときよりもより微細で、多量の結晶が生成する。ま
た、これらの結晶粒子は、窒化珪素結晶粒子の粒界に分
散される。
物粒子とを分散させることにより、お互いの相の核形成
速度が促進し、より多くの結晶粒子が生成する。しか
も、その後の粒成長は、お互いに抑制しあうため、単独
のときよりもより微細で、多量の結晶が生成する。ま
た、これらの結晶粒子は、窒化珪素結晶粒子の粒界に分
散される。
【００１５】このＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子は１〜２０重量
％、特に３〜１０重量％の割合で存在させることが望ま
しい。また、Ｗケイ化物は、１〜１０重量％、特に２〜
５重量％の割合で存在させることが望ましい。
％、特に３〜１０重量％の割合で存在させることが望ま
しい。また、Ｗケイ化物は、１〜１０重量％、特に２〜
５重量％の割合で存在させることが望ましい。
【００１６】また、本発明の焼結体は、焼結助剤成分と
して、Ｙ、Ｄｙ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｓｍなどの周期律
表第３ａ族元素を酸化物換算で１〜１０重量％、特に３
〜７重量％、Ａｌを酸化物換算で０．１〜１０重量％、
特に２〜７重量％の割合で含有するのが、焼結性を高め
る上で望ましい。なお、周期律表第３ａ族元素の中で
は、Ｙ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｓｍ等が好適に挙げられ
る。これらの中でもＹは安価に入手できる点で望まし
い。
して、Ｙ、Ｄｙ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｓｍなどの周期律
表第３ａ族元素を酸化物換算で１〜１０重量％、特に３
〜７重量％、Ａｌを酸化物換算で０．１〜１０重量％、
特に２〜７重量％の割合で含有するのが、焼結性を高め
る上で望ましい。なお、周期律表第３ａ族元素の中で
は、Ｙ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｓｍ等が好適に挙げられ
る。これらの中でもＹは安価に入手できる点で望まし
い。
【００１７】次に、上記の焼結体を作製する方法として
は、まず、主原料粉末として窒化珪素粉末を用いる。窒
化珪素粉末としては、α−Ｓｉ3 Ｎ4 、β−Ｓｉ3 Ｎ4
のいずれでも用いることができ、それらの粒径は０．４
〜１．２μｍが好ましい。
は、まず、主原料粉末として窒化珪素粉末を用いる。窒
化珪素粉末としては、α−Ｓｉ3 Ｎ4 、β−Ｓｉ3 Ｎ4
のいずれでも用いることができ、それらの粒径は０．４
〜１．２μｍが好ましい。
【００１８】次に、焼結助剤成分として、周期律表第３
ａ族元素酸化物粉末、酸化アルミニウム粉末を用いる。
Ｗ化合物としてはＷＯ3 、ＷＣ、ＷＮ、ＷＳｉ2 等いず
れでもかまわないが、安価で微粉末が得られやすいこと
からＷＯ3 が好ましい。これら焼結助剤成分のうち、周
期律表第３ａ族元素酸化物を１〜１０重量％、特に３〜
７重量％、酸化アルミニウム粉末を０．１〜１０重量
％、特に２〜７重量％で添加する。また、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ
結晶粒子およびＷケイ化物粒子を生成させるための原料
として、酸化珪素粉末およびＷ化合物粉末を添加する。
酸化珪素は１〜１０重量％、特に２〜５重量％、Ｗ化合
物をＷＳｉ2 換算で１〜１０重量％、特に２〜５重量％
の割合で添加する。
ａ族元素酸化物粉末、酸化アルミニウム粉末を用いる。
Ｗ化合物としてはＷＯ3 、ＷＣ、ＷＮ、ＷＳｉ2 等いず
れでもかまわないが、安価で微粉末が得られやすいこと
からＷＯ3 が好ましい。これら焼結助剤成分のうち、周
期律表第３ａ族元素酸化物を１〜１０重量％、特に３〜
７重量％、酸化アルミニウム粉末を０．１〜１０重量
％、特に２〜７重量％で添加する。また、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ
結晶粒子およびＷケイ化物粒子を生成させるための原料
として、酸化珪素粉末およびＷ化合物粉末を添加する。
酸化珪素は１〜１０重量％、特に２〜５重量％、Ｗ化合
物をＷＳｉ2 換算で１〜１０重量％、特に２〜５重量％
の割合で添加する。
【００１９】なお、酸化珪素粉末およびＷ化合物は、い
ずれも平均粒径３μｍ以下の粉末を用いることが必要で
ある。これは、これらの粉末の平均粒径が３μｍより大
きいと、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子が生成されず、また、微
細なＷケイ化物粒子が形成されないためである。
ずれも平均粒径３μｍ以下の粉末を用いることが必要で
ある。これは、これらの粉末の平均粒径が３μｍより大
きいと、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子が生成されず、また、微
細なＷケイ化物粒子が形成されないためである。
【００２０】このようにして得られた混合粉末を公知の
成形方法、例えば、プレス成形、鋳込み成形、押出し成
形、射出成形、冷間静水圧成形などにより所望の形状に
成形する。
成形方法、例えば、プレス成形、鋳込み成形、押出し成
形、射出成形、冷間静水圧成形などにより所望の形状に
成形する。
【００２１】次に、この成形体を焼成するが、本発明に
よれば、焼結体中にＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子およびＷケイ
化物粒子を分散させるために、焼成に先立ち、成形体を
１０ｔｏｒｒ以下の減圧中８００℃〜１４００℃の温度
域で加熱することが必要である。高温の減圧下で加熱す
ることにより、ＳｉＯ2 及びＷ化合物と窒化珪素との反
応が促進され、かつ窒化や、反応の際に生成する一酸化
珪素や、窒素を成形体外部へ迅速に排出し、粒界相組成
の変化やボイドの生成を防ぐことができる。
よれば、焼結体中にＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子およびＷケイ
化物粒子を分散させるために、焼成に先立ち、成形体を
１０ｔｏｒｒ以下の減圧中８００℃〜１４００℃の温度
域で加熱することが必要である。高温の減圧下で加熱す
ることにより、ＳｉＯ2 及びＷ化合物と窒化珪素との反
応が促進され、かつ窒化や、反応の際に生成する一酸化
珪素や、窒素を成形体外部へ迅速に排出し、粒界相組成
の変化やボイドの生成を防ぐことができる。
【００２２】この前処理において、１０ｔｏｒｒ以上の
減圧下、あるいは８００℃未満の温度ではいずれも生成
ガスの排出が十分でなく、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子及び、
Ｗケイ化物粒子の生成と粒成長が不十分で目的の強度が
得られない。また１４００℃を越えると、窒化珪素自身
が分解し始めるからである。また、上記のようにＳｉＯ
2 及びＷ化合物の添加量が１０重量％を越えると、Ｓｉ
Ｏ2 及びＷ化合物と窒化珪素との反応が完全には行われ
ず粒子も巨大化する。また１重量％以下では、Ｓｉ2 Ｎ
2 Ｏ結晶粒子及びＷケイ化物粒子の生成量、粒径が不十
分でいずれも目的の強度が得られない。
減圧下、あるいは８００℃未満の温度ではいずれも生成
ガスの排出が十分でなく、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子及び、
Ｗケイ化物粒子の生成と粒成長が不十分で目的の強度が
得られない。また１４００℃を越えると、窒化珪素自身
が分解し始めるからである。また、上記のようにＳｉＯ
2 及びＷ化合物の添加量が１０重量％を越えると、Ｓｉ
Ｏ2 及びＷ化合物と窒化珪素との反応が完全には行われ
ず粒子も巨大化する。また１重量％以下では、Ｓｉ2 Ｎ
2 Ｏ結晶粒子及びＷケイ化物粒子の生成量、粒径が不十
分でいずれも目的の強度が得られない。
【００２３】そして、上記のようにして熱処理した成形
体を公知の焼成方法、例えば、ホットプレス方法、常圧
焼成、窒素ガス圧力焼成、さらには、これらの焼成後の
熱間静水圧焼成（ＨＩＰ）およびガラスシ−ルによるＨ
ＩＰ焼成等で焼成し、緻密化を図る。この時の焼成温度
は、高温すぎると主相であるβ−窒化珪素結晶が粒成長
し強度が低下するため、１６００〜２０００℃、特に１
６５０〜１８５０℃の窒素ガス含有の非酸化性雰囲気で
あることが望ましい。
体を公知の焼成方法、例えば、ホットプレス方法、常圧
焼成、窒素ガス圧力焼成、さらには、これらの焼成後の
熱間静水圧焼成（ＨＩＰ）およびガラスシ−ルによるＨ
ＩＰ焼成等で焼成し、緻密化を図る。この時の焼成温度
は、高温すぎると主相であるβ−窒化珪素結晶が粒成長
し強度が低下するため、１６００〜２０００℃、特に１
６５０〜１８５０℃の窒素ガス含有の非酸化性雰囲気で
あることが望ましい。
【００２４】なお、本発明の焼結体においては、上記の
成分以外に、Ｔｉ、Ｔａ、Ｖ、Ｍｏなどの周期律表第４
ａ、５ａ、６ａ族金属や、それらの炭化物、窒化物、珪
化物、またはＳｉＣなどを分散粒子やウィスカ−として
本発明の焼結体に分散させても特性を劣化させるような
影響が少ないことから、これらを周知技術の基づき、適
量添加して複合材料として特性の改善を行うことも当然
可能である。
成分以外に、Ｔｉ、Ｔａ、Ｖ、Ｍｏなどの周期律表第４
ａ、５ａ、６ａ族金属や、それらの炭化物、窒化物、珪
化物、またはＳｉＣなどを分散粒子やウィスカ−として
本発明の焼結体に分散させても特性を劣化させるような
影響が少ないことから、これらを周知技術の基づき、適
量添加して複合材料として特性の改善を行うことも当然
可能である。
【００２５】
【作用】本発明によれば、粒界相を希土類元素、珪素、
アルミニウム、酸素および窒素により構成し、さらに、
微細で耐熱性が高く、しかも耐酸化特性に優れるＳｉ2
Ｎ2 Ｏ結晶粒子及びＷケイ化物粒子を分散含有させるこ
とにより高温における粒界相の軟化をこれらの粒子のピ
ニング効果により防ぐのである。それにより、窒化珪素
焼結体の耐熱衝撃性や室温から１０００℃まで優れた強
度を付与することができる。
アルミニウム、酸素および窒素により構成し、さらに、
微細で耐熱性が高く、しかも耐酸化特性に優れるＳｉ2
Ｎ2 Ｏ結晶粒子及びＷケイ化物粒子を分散含有させるこ
とにより高温における粒界相の軟化をこれらの粒子のピ
ニング効果により防ぐのである。それにより、窒化珪素
焼結体の耐熱衝撃性や室温から１０００℃まで優れた強
度を付与することができる。
【００２６】また、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子とＷケイ化物
粒子を同時に分散させることにより、お互いの粒子の核
形成速度が促進され、より多くの結晶粒子が生成する。
しかも、その後の粒成長はお互いに抑制しあうため、単
独で分散させた場合に比較してより微細で、多量の結晶
がそれぞれ生成させることができる。
粒子を同時に分散させることにより、お互いの粒子の核
形成速度が促進され、より多くの結晶粒子が生成する。
しかも、その後の粒成長はお互いに抑制しあうため、単
独で分散させた場合に比較してより微細で、多量の結晶
がそれぞれ生成させることができる。
【００２７】また、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子およびＷケイ
化物粒子を生成するために、焼成に先立ち、成形体を１
０ｔｏｒｒ以下の減圧中８００℃〜１４００℃の温度域
で加熱することにより、ＳｉＯ2 及びＷ化合物と窒化珪
素との反応が促進され、かつ窒化や、反応の際に生成す
る一酸化珪素や、窒素を成形体外部へ迅速に排出し、粒
界相組成の変化やボイドの生成を防ぐことができる。
化物粒子を生成するために、焼成に先立ち、成形体を１
０ｔｏｒｒ以下の減圧中８００℃〜１４００℃の温度域
で加熱することにより、ＳｉＯ2 及びＷ化合物と窒化珪
素との反応が促進され、かつ窒化や、反応の際に生成す
る一酸化珪素や、窒素を成形体外部へ迅速に排出し、粒
界相組成の変化やボイドの生成を防ぐことができる。
【００２８】
実施例１ 窒化珪素粉末（ＢＥＴ比表面積９ｍ2 ／ｇ、α率９８
％、酸素量１．２重量％）と各種の周期律表第３ａ族元
素酸化物粉末と酸化アルミニウム粉末、平均粒径が０．
５μｍの酸化珪素粉末、平均粒径が２μｍのＷ化合物粉
末を用いて、表１に示す組成になるように調合後、１ｔ
／ｃｍ2 で金型成形した。成形体を炭化珪素質の匣鉢に
入れて表１の条件で前処理および焼成をおこなった。
％、酸素量１．２重量％）と各種の周期律表第３ａ族元
素酸化物粉末と酸化アルミニウム粉末、平均粒径が０．
５μｍの酸化珪素粉末、平均粒径が２μｍのＷ化合物粉
末を用いて、表１に示す組成になるように調合後、１ｔ
／ｃｍ2 で金型成形した。成形体を炭化珪素質の匣鉢に
入れて表１の条件で前処理および焼成をおこなった。
【００２９】得られた焼結体をＪＩＳ−Ｒ１６０１にて
指定されている形状まで研磨し試料を作製した。この試
料についてＪＩＳ−Ｒ１６０１に基づく室温および１０
００℃での４点曲げ抗折強度試験を実施した。さらに、
所定の温度からの水中投下後のクラックの有無により耐
熱衝撃性を評価した。また鏡面仕上げを行ったサンプル
の光学顕微鏡観察によりＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子及び、Ｗ
ケイ化物粒子の大きさを測定した。
指定されている形状まで研磨し試料を作製した。この試
料についてＪＩＳ−Ｒ１６０１に基づく室温および１０
００℃での４点曲げ抗折強度試験を実施した。さらに、
所定の温度からの水中投下後のクラックの有無により耐
熱衝撃性を評価した。また鏡面仕上げを行ったサンプル
の光学顕微鏡観察によりＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子及び、Ｗ
ケイ化物粒子の大きさを測定した。
【００３０】
【表１】
【００３１】
【表２】
【００３２】表１および表２の結果によると、本発明に
基づきＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子およびＷケイ化物粒子を析
出させた本発明品は、いずれも室温で９００ＭＰａ以
上、１０００℃においても９００ＭＰａ以上の優れた機
械的強度を示し、耐熱衝撃性も１０００℃以上と高いも
のであった。
基づきＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子およびＷケイ化物粒子を析
出させた本発明品は、いずれも室温で９００ＭＰａ以
上、１０００℃においても９００ＭＰａ以上の優れた機
械的強度を示し、耐熱衝撃性も１０００℃以上と高いも
のであった。
【００３３】これに対して、ＳｉＯ2 及びＷ化合物の添
加量が１重量％よりも少ないか、または１０重量％を越
える試料Ｎo.８、９、２２、２３、２４は、本発明品に
比較して高温強度および耐熱衝撃性が低下した。また、
前処理における温度が８００℃より低いか、もしくは１
４００℃を越えるか、もしくは、１５ｔｏｒｒを越える
圧力下で処理した試料Ｎo.１８、２０はいずれも強度特
性および耐熱衝撃性が低下し、試料Ｎo.１９はＳｉの溶
融が生じた。
加量が１重量％よりも少ないか、または１０重量％を越
える試料Ｎo.８、９、２２、２３、２４は、本発明品に
比較して高温強度および耐熱衝撃性が低下した。また、
前処理における温度が８００℃より低いか、もしくは１
４００℃を越えるか、もしくは、１５ｔｏｒｒを越える
圧力下で処理した試料Ｎo.１８、２０はいずれも強度特
性および耐熱衝撃性が低下し、試料Ｎo.１９はＳｉの溶
融が生じた。
【００３４】実施例２ 窒化珪素粉末（ＢＥＴ比表面積９ｍ2 ／ｇ、α率９８
％、酸素量１．２重量％）とＹ2 Ｏ3 ５重量％、Ａｌ2
Ｏ3 ５重量％、ＳｉＯ2 ２重量％、ＷＯ3 、ＷＳｉ2 、
ＷＣのＷ化合物を（ＷＳｉ2 換算）３重量％の割合で添
加し、ＳｉＯ2 およびＷ化合物の平均粒径が表１の種々
のものを用いて調合後、１ｔ／ｃｍ2 で金型成形した。
成形体を炭化珪素質の匣鉢に入れて１ｔｏｒｒ下の減圧
下で１１００℃で５時間熱処理した後、窒素９気圧下、
１８００℃で５時間焼成した。
％、酸素量１．２重量％）とＹ2 Ｏ3 ５重量％、Ａｌ2
Ｏ3 ５重量％、ＳｉＯ2 ２重量％、ＷＯ3 、ＷＳｉ2 、
ＷＣのＷ化合物を（ＷＳｉ2 換算）３重量％の割合で添
加し、ＳｉＯ2 およびＷ化合物の平均粒径が表１の種々
のものを用いて調合後、１ｔ／ｃｍ2 で金型成形した。
成形体を炭化珪素質の匣鉢に入れて１ｔｏｒｒ下の減圧
下で１１００℃で５時間熱処理した後、窒素９気圧下、
１８００℃で５時間焼成した。
【００３５】得られた焼結体をＪＩＳ−Ｒ１６０１にて
指定されている形状まで研磨し試料を作製した。この試
料についてＪＩＳ−Ｒ１６０１に基づく室温および１０
００℃での４点曲げ抗折強度試験を実施し、さらに実施
例１と同様にして耐熱衝撃性を評価した。また鏡面仕上
げを行ったサンプルの光学顕微鏡観察によりＳｉ2 Ｎ2
Ｏ結晶粒子及び、Ｗケイ化物粒子の大きさを測定した。
指定されている形状まで研磨し試料を作製した。この試
料についてＪＩＳ−Ｒ１６０１に基づく室温および１０
００℃での４点曲げ抗折強度試験を実施し、さらに実施
例１と同様にして耐熱衝撃性を評価した。また鏡面仕上
げを行ったサンプルの光学顕微鏡観察によりＳｉ2 Ｎ2
Ｏ結晶粒子及び、Ｗケイ化物粒子の大きさを測定した。
【００３６】
【表３】
【００３７】表３の結果によると、ＳｉＯ2 粉末または
Ｗ化合物粉末の平均粒径が３μｍを越える試料Ｎo.２
６、２７、２８はいずれも焼結体中に生成されたＳｉ2
Ｎ2 Ｏ結晶粒子あるいはＷケイ化物粒子の粒径が大きく
なり、その結果、室温強度、１０００℃強度および耐熱
衝撃性のいずれも低下していた。これらの比較例に対し
て、その他の本発明に基づく試料は、いずれも抗折強度
および耐熱衝撃性に優れていた。
Ｗ化合物粉末の平均粒径が３μｍを越える試料Ｎo.２
６、２７、２８はいずれも焼結体中に生成されたＳｉ2
Ｎ2 Ｏ結晶粒子あるいはＷケイ化物粒子の粒径が大きく
なり、その結果、室温強度、１０００℃強度および耐熱
衝撃性のいずれも低下していた。これらの比較例に対し
て、その他の本発明に基づく試料は、いずれも抗折強度
および耐熱衝撃性に優れていた。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/584 - 35/596
Claims (2)
- 【請求項１】β−窒化珪素結晶相と、希土類元素、珪
素、アルミニウム、酸素および窒素からなる粒界相とを
含む焼結体中に、平均粒径３〜２０μｍのＳｉ2Ｎ2 Ｏ
結晶粒子と、平均粒径０．５〜１０μｍのＷケイ化物粒
子とを分散含有させたことを特徴とする窒化珪素質焼結
体。 - 【請求項２】窒化珪素を主成分とし、焼結助剤として希
土類酸化物粉末および酸化アルミニウム粉末を添加し、
さらに平均粒径が３μｍ以下のＳｉＯ2 粉末を１〜１０
重量％、平均粒径が３μｍ以下のＷ化合物をＷＳｉ2 換
算で１〜１０重量％の割合で添加した混合物を成形した
後、この成形体を１０ｔｏｒｒ以下の減圧中にて８００
℃〜１４００℃の温度で加熱してＳｉ2 Ｎ2 Ｏ結晶粒子
及びＷケイ化物粒子を析出させた後、非酸化性雰囲気中
で１６００〜２０００℃の温度で焼成したことを特徴と
する窒化珪素質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13355095A JP3318466B2 (ja) | 1995-05-31 | 1995-05-31 | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13355095A JP3318466B2 (ja) | 1995-05-31 | 1995-05-31 | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08325061A JPH08325061A (ja) | 1996-12-10 |
| JP3318466B2 true JP3318466B2 (ja) | 2002-08-26 |
Family
ID=15107442
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13355095A Expired - Fee Related JP3318466B2 (ja) | 1995-05-31 | 1995-05-31 | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3318466B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4671524B2 (ja) * | 2001-03-29 | 2011-04-20 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
| JP5111009B2 (ja) * | 2007-08-08 | 2012-12-26 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質セラミック製バルブの製造方法 |
-
1995
- 1995-05-31 JP JP13355095A patent/JP3318466B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH08325061A (ja) | 1996-12-10 |
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