DE743863C - Verfahren zur Herstellung hochmolekularer Phenole - Google Patents

Verfahren zur Herstellung hochmolekularer Phenole

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DE743863C DEB169897D DEB0169897D DE743863C DE 743863 C DE743863 C DE 743863C DE B169897 D DEB169897 D DE B169897D DE B0169897 D DEB0169897 D DE B0169897D DE 743863 C DE743863 C DE 743863C
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Description

  • Verfahren zur Herstellung hochmolekularer Phenole Die Erfindung betrifft die Herstellung von hochmolekularen Phenolen, die als Lackgrundstoffe verwendbar sind, durch gegenseitige Einwirkung von organischen Halogenverbindungen und Phenolen in Gegenwart von Metallhalogeniden. Das Verfahren gemäß der Erfindung besteht im Wesen darin, daß man Phenol oder dessen Homologe in Gegenwart von Metallhalog en? den oder Stoffen, die solche unter den gegebenen Bedingungen bilden, mit den aus Halogenwasserstoffen und alicyklischen oder diesen genetisch nahestehenden Verbindungen erhältlichen Polyhalogeniden:, mit Ausnahme der Halogenverbindungen des Squalens, zur Reaktion bringt und bis zur Bildung harzartiger Produkte erhitzt. Unter Pblyhalog°niden werden hierbei Halogenverbindungen verstanden, die zwei oder mehr Halogenatome enthalten.
  • Zur Darstellung von harzartigen und öligen Kondensationsprodukten aus Phenolen, die unter .anderem auch zur Herstellung von Firnissen, Lacken u. dgl. Anwendung finden können, ist vorgeschlagen worden, Terpenkohlenwasserstoffe auf Phenole, insbesondere Naphthole, in Gegenwart von Katalysatoren, z. B. starken Säuren oder wasserfreiem Alumini,umchlori:d, Eisenchlorid, Zinkchlorid oder Chlor, Brom, Jod, einwirken zu lassen. Bei diesem Verfahren gehen komplexe Reaktionen vor sich, wobei in überwiegendem Maße Phenoläther erhalten werden, kernsubstituierte Phenole jedoch nur einen wechselnden und untergeordneten Anteil des Reaktionsproduktes ausmachen. Weiter ist es bekannt, aus ungesättigten Kohlenwasserstoffen (Terpenen) und Phenolen in Gegenwart von Schwefelsäureeisessig, gegebenenfalls unter Destillation desiZ-ondensationsgemisches, rohe Kondensationsprodukte zu gewinnen, die dann mit Formaldehyd weiterbehandelt werden sollen. Die zunächst erhaltenen rohen Kondensationsprodukte enthalten zum großen Teil äther- oder esterartige Verbindungen, die keinen Phenolcharakter aufweisen.
  • Von diesen bekannten Verfahren unterscheidet sich das Verfahren .gemäß der Erfindung vor allem dadurch, daß es durch Anwendung der Friedel-Crafts-Reaktion planmäßig auf die Erzeugung von kernsubstituierten Phenolen gerichtet ist. Es -ist zwar an sich bekannt, in Gegenwart von Metallhalogeniden Phenole mit Alkylhalogeniden zur Reaktion zu bringen und dadurch kernsubstituierte Phenole zu erzeugen. Die bekannten Arbeitsweisen beschränken sich jedoch auf die Einführung verhältnismäßig kleiner Alkyle in das Ausgangsphenol; die Reaktionsprodukte stellen kristalline oder dünnölige Stoffe dar. Nach den bekannten Arbeitsweisen hat man auch stets chemisch eindeutig definierte Halogenide benutzt. Demgegenüber wird erfindungsgemäß von verhältnismäßig hochmolekularen Halogeniden, insbesondere von Terpenen, ausgegangen, die aus technischen Stoffen bzw. Stoffgemischen erzeugt sind bzw. werden.
  • Zach dem Verfahren der Patentschrift 539 271 hat man ferner unter Anwendung der Friedel-Crafts-Reaktion die Halogenverbindung eins bestimmten hochmolekularen ungesättigten Kohlenwasserstoffres, nämlich des aus Leberölen des Haifisches oder anderer Fische der Elasmogruppe gewonnenen Squalens, welches ein Dihy drotriterpen sein soll, mit Plienolen in Gegenwart von Halogen-,#-erbindungen als Katalysatoren umgesetzt. um ein Zwischenprodukt, z. B. für die Herstellung von Azoverbindungen, zu erhalten, wobei das Kondensationsprodukt in Alkali gelöst aus der alkalischen Lösung durch Säure gefällt, je nach den Bedingungen als leichter flockiger bzw. gelatinöser Niederschlag erhalten wird. Aus diesem bekannten Vorschlag, Halogenide gerade des Squalens mit Phenolen zu Kondensationsprodukten umzusetzen, konnte jedoch nicht entnommen werden, daß man von anderen alicyklischen Polyhalogeniden, insbesondere von denen der technisch anfallenden Terpenkohlenwasserstoffe ausgehend, nach der Friedel-Crafts'schen Reaktion zu harzartigen, als Lackgrundstoffe geeigneten Kondensationsprodukten: gelangen könne.
  • Erfindungsgemäß werden also Phenol oder dessen Homologe, wie Kresole, Polyoxybenzole, Alkoxyphenole, in Gegenwart von 'Meta11-halogeliiden, wie Aluliiinitimchlorid, Zinkchlorid, Eisenchlorid usw., oder Stoffen, die solche unter den gegebenen Bedingungen bilden, wie z. B. Zinkstaub, mit den aus Halogenwasserstoffen. und alicyklisch en oder diesen genetisch nahestehenden Verbindungen, erhältlichen Halogeniden nach der Fri.edel-Crafts'schen Reaktion umgesetzt, wobei durch einen Erhitzungsprozeß, sei es in einem gesonderten Arbeitsgang, sei es in einem Zuge anschließend an die Kondensation, die gebildeten Kondensationsprodukte in den harzartigen Zustand übergeführt werden.
  • Die Halogenide werden aus sauerstofffreien oder sauerstoffhaltigen, alicyklischen oder anderen Einteilungsklassen angehörenden, in alicyklische Körper aber leicht überführbaren Verbindungen durch Anlagerung voll Halogenwasserstoff, gegebenenfalls unter Umlagerung, oder durch sonstige Umsetzung erzeugt. Stoffe, die besonders leicht in der angegebenen Weise Halogeiiide bilden, sind vor allein ungesättigte Terpenkohlenwasserstoffe im engeren Sinne, wie Pillen, Limonene, Derivate solcher, vorzugsweise alkoholischer Natur, wie Terpineol, Terpin, die fast stets in Begleitung der T erpene anzutreffenden Sesquiterpene, wie Cadinen, Cedren, oder deren Derviate, wie noch höherrnolekulare, vorzugsweise ungesättigte, den sogenannten Polyterpenen angehörende Stoffe, wie z. B. Harzsäuren. Harzalkohole; die obengenannteil nicht cyklischen Verbindungen sind unter dein Namen olefinische Terpene oder Terpenogene bekannt, wie z. B. Isopren, Geraniol, Citral.
  • Als technische Produkte, aus denen die dem Verfahren der Erfindung dienenden Halogenide herzustellen sind, seien namentlich erwähnt Terpentinöl, Dipentene, Kampfer, Kampferöl, Bergamottöl, Lemongrasöl, Kümmelöl, dessen Hauptbestandteil Carvon ist, --\Tadelliolzöle sowie mehr oder weniger neutrale natürliche Weichharze, Tallöl usw. Weiter gehören hierher die bei der Hitzebehandlung von Naturharzen, insbesondere Kopalen, abfallenden Harzöle bzw. Kopalöle und ähnliche technische Abfallstoffe.
  • Die Halogenide können in einem gesonderten Arbeitsgang hergestellt sein oder aber auch während der Reaktion aus bei dieser frei werdendem Halogenwasserstoff gebildet werden. Die erstgenannte Arbeitsweise ist stets dann anzuwenden, wenn bei der Halogenidbildung Wasser entstellt, wie z. B. bei Benutzung zoll alkoholischen alicyklischen Verbindungen, weiter aber auch dann, wenn die :Natur des technischen alicyklischen Stoffes derart ist, daß das Umsetzungsprodukt durch indifferente Anteile oder nicht umgesetzte Bestandteile verunreinigt ist, d. h. eine Entfernung dieser meist dunkelfarbigen Nebenbestalidteile erwünscht ist. Die zweite Ausführungsart der iliterinedi:ireii Bildung der Halogenide ist dagegen vorzüglich an-«-endbar beim Ausgehen voll ungesättigten alicyl:lisclienVerbindungen, wie terpeliartigen Kohlemvasserstoffen, die in.it Halogenwasserstoff kein Wasser bilden. Hierbei ist die Reaktion durch eine kleine -,enge Halogenverbindung einzuleiten. Es ist nicht erforderlich, zur Einleitung ein Halogenid einer alicyklischen Verbindung zu benetzen, es können vielmehr auch andere geeignete organische Halogenverbindungen verwendet werden, z. B. tertiäre Alkyllialogeni-de oder Benzylchlorid.
  • Bei dem Zerfahren der Erfindung werden Reaktionsprodukte erhalten, die alle kennzeichnenden Eigenschaften voll Phenolen besitzen. Man hat es dabei durchaus in der Hand, durch geeignete `Fahl des Mengenverhältnisses zwischen Terpenhalogenid bzw. Terpen einerseits und Phenol andererseits Phenolkörper verschiedenartigsten Charakters herzustellen. Die Überführung der Kondensationsprodukte in den harzartigen Zustand kann entweder schon während der Kondensation durch eine entsprechend lange Erhitzung oder in einem anschließenden besonderen Arbeitsgang erfolgen.
  • Bei Benutzung geringer Mengen des Plienols erhält man meist weiche oder sogar dickölige harzartige Körper; bei Anwendung großer Mengen des Phenols entstehen in der Regel feste, harzartige, in einzelnen Fällen auch kristallinische Stoffe, die indes :durch bloßes Erhitzen harzartig werden. In diesen festen Stoffen ist auch der Anteil gebundenen Phenols verhältnismäßig hoch. Es hat sich ferner gezeigt, daß auch die zunächst in öliger oder weicher Beschaffenheit anfallenden Terpen-Phenol-Kondensationsprodukte, die einen ziemlich großen Anteil gebundenen Terpens o. dgl. besitzen und noch ungesättigten Charakter aufweisen, in harzartig feste Produkte übergeführt werden können. Diese Umwandlung beruht vermutlich auf Polymerisation und ;gelingt durch besonders langdauerndes Erhitzen, vorzugsweise in Gegenwart erhöhter Mengen der Katalysatoren. Als solche sind sowohl die obengenannten Metallhalogeni4e als auch der von der Kondensation im Reaktionsgemisch zurückgebliebene Halogenwasserstoff zu betrachten. Man kann zu Produkten gelangen, die trotz eines verhältnismäßig geringen Anteiles an gebundenem Phenol auf das Vorhandensein mehrerer phenolischer Benzolkerne im Molekül hindeuten. Sie verhalten sich ganz ähnlich wie Terpen-Phenol-Verbindungen, die aus mehrwertigen Terpen, Halogeniden und, zweckmäßig im Llberschuß angewandten, Phenolen erhalten werden und die unmittelbar mehrwertige, mehrkernige Phenolkörper darstellen.
  • Die oben geschilderte Ausführungsart des Verfahrens ist besonders vorteilhaft, weil- es so auch gelingt, sämtliches Phenol praktisch restlos zu binden bzw. zu substituieren. Ohne Anwendung eines größeren Überschusses an Terpenkörper b@zw. seines' Halogenwasserstoff-Umsetzungsproduktes bleibt in derRegel ungebundenes Phenol zurück, das durch Waschen oder Wasserdampf- oder Vakuumdestillation entfernt werden muß, um störende Erscheinungen zu vermeiden. Man kann diese Phenole auch nach bekannten Methoden substituieren, wenn man ihre Abtrennung umgehen will.
  • Das vorstehende Verfahren kann noch da.-durch erweitert werden, daß man die Halogenwasserstoff-Additions- bzw. -Umsetzungsprodukte vor .der Kondensation mit den Phenolen noch mit Halogen selbst behandelt. Leicht austauschfähige Wasserstoffatbrne werden dadurch substituiert und man gelangt so zu besonders halogenreichen Terpenabkömmlingen, die ihrerseits Kondensationsprodukte mit besonders hohem Anteil an gebundenem Phenol ergeben.
  • Ein besonderer Vorteil des hier beschriebenen Verfahrens besteht darin, daß man zu Phenolkörpern gelangen kann, die sich durch sehr hohe Lichtechtheit auszeichnen und auch sonst keine störenden Vergilbungserscheinungen zeigen. Dies-ist besonders bei Stoffen, die in der Lackfabrikation Verwendung finden sollen,, von großer Bedeutung. ' Solche Eigenschaften sind in der Regel dann zu beobac'Eten, wenn tertiäreHalogenide oderPolyhalogenide durch Anlagerung bzw. Umsetzung aus Terpenkörpern oder ihnen nahestehenden Verbindungen und Halogenwasserstoff bzw. Halogen zustande kommen. . Beispiel i In ioo Gewichtsteile eines technischen Dipentens wird Chlorwasserstoffgas bis zur Sättigung eingeleitet. Die Gewichtszunahme beträgt do bis 4_5'/0. Das dunkelbraune, flüssige Reaktionsprodukt wird im Vakuum destilliert. Bei .derDestillation gehen zunächst indifferente Beimengungen des Dipenten.s über. Die zwischen i io und 118° (1.4 mm) übergehende Fraktion enthält fast reines Dihydrochlorid.
  • zog g dieser Fraktion werden allmählich unter stetem Rühren. in 282- geschmolzenes Phenol in Gegenwart von einigen Prozenten Aluminiumchlorid eingetragen. Nach der letzten Zugabe wird noch 16 Stunden auf 5o bis 6o° erwärmt. Der entweichende Chlorwasserstoff wird in einer geeigneten Vorlage aufgefangen.
  • Durch das dickflüssige Reaktionsprodukt wird dann ein lebhafter Dampfstrom eingeleitet, wobei das überschüssig angewandte Phenol und eine geringe Menge Dipenten übergehen, -das sich aus dem Dihy drochlorid rückgebildet hat. Der Rückstand in einer Menge von 3009 stellt eine hellgelbe, ziemlich härte, harzartige Masse dar. Bei quantitativer Umsetzung des angewandten Dihydrochiorides mit Phenol sollten 324 g Kondensationsprodukt gebildet werden.
  • Der weiße kristallinische Körper, der sich aus dem vorsichtig getrockneten Produkt, insbesondere nach dessen längerer Lagerung, beim Anreiben mit Lösungsmitteln, wie Alkohol, Äther, Chloroform, abscheidet, ist .allem Anschein nach (i,8) Dioxydiphenylmenthan.
  • ach dem Erhitzen des Rohproduktes oder der Kristalle auf etwa i5o" oder höher bleibt der Körper in der Regel dauernd restlos harzartig.
  • Zufolge seiner leichten Löslichkeit in Alkohol und Kohlenwasserstoffen aller Art sowie seiner ausgezeichneten Lichtechtheit ist er vorteilhaft als Lackharz zu verwenden. Der ausgeprägt plienolische Charakter übt auf trocknende Öle eine polymerisationsverzögernde Wirkung aus, so daß z. B. chinesisches Holzöl ungewöhnlich lange in Gegenwart des Harzes auf die üblichen Polvnierisationstemperaturen erhitzt werden kann, ohne zu gerinnen. Auch zufolge einer - überdies spezifischen - Wirkung kann man Holzöllacke erhalten, die völlig gasfest sind, cl. li. auch unter den strengsten Bedingungen glatt und ohne die sogenannte Eisblumenbildung Qder sonstige Faltenbildung trocknen. Dazu kommt das Ausbleiben von Vergilbungserscheinungen, die sich bei vielen phenolbaltigen Kunstharzen vor allem während des Trocknens der daraus gewonnenen Öllacke sehr störend bemerkbar machen. Diese Eigenschaften astalten das Produkt zu einem wertvollen Grundstoff für Lacke. Beispiel Einem Gemenge von 5oo g o-Kresol und i 5 g Chlorzink, werden 209 g Dipentendihydrochlorid (i Mol) in kleinen Portionen zugegeben. DieTetnperatur wird zunächst Wenig oberhalb .Io" gehalten, nach Abklingen der lebhaften Reaktion bis 9o° gesteigert und mehrere Stunden so gehalten.
  • Nach dein Waschen der Reaktionsmischung und dem Abtreiben des überschüssig angewandten Kresols imVakuum oder initWasserdampf erhält man Sao g eines hellbraunen, festen, harzartigen Kondensationsproduktes. Die theoretische Ausbeute beträgt 352 g.
  • Geht man an Stelle von o-Kresol von Guajacol aus, so gelangt man auch finit guterAusbeute zu einem Kondensationsprodukt von sehr ähnlichem Aussehen und Beschaffenheit.
  • Die nach Beispiel = erhaltenen Produkte sind von weniger heller Farbe als das nach Beispiel i erhaltene Produkt, haben aber ähnlich vorteilhafte Eigenschaften wie dieses. die sie als Lackharze geeignet machen. Beispiel 3 500 g technisches Gemisch von in- und p-Kresol, io g Aluminiumchlorid und 140 9 Dipentenhydrochloridgemisch (das etwa 4o g Chlorwasserstoff gebunden enthält) «-erden zusammengebracht und gelinde erwärmt. Sowie eine deutliche Abspaltung von Chlorwasserstoff zti beobachten ist, fügt man in kleinen Anteilen 5oo g technisches Dipenten hinzu. Jeder Zugabe folgt zunächst eine etotherine Reaktion, und man «artet mit jeder weiteren Zugabe, bis wieder Chlorwasserstoffentwicklung auftritt. Schließlich wird noch :Io Stunden auf 6o bis 65° erwärmt.
  • Nach einer weiteren Aufarbeitung des Rohkondensates Wie in Beispiel i erhält man oos g eines braunen, harzartigen, festen Kondensationsproduktes, 70 g nicht in Reaktion getretene Anteile des Dipentens und ioo g Kresol, die nicht an der Kondensation teilgenommen haben. Der in-Kresolgehalt dieses wiedergewonnenen Gemisches ist erheblich niedriger als der des Ausgangsgemisches.
  • Das Kondensationsprodukt hat ähnliche Eigenschaften wie die nach Beispiel z gewonnenen Produkte und kann als Lackharz, besonders für Öllack, vorteilhaft verwendet werden.
  • Beispiel q.
  • In amerikanisches Pine-oil, das vorwiegend aus tertiären Alkoholen, daneben aus Sesquiterpenen besteht. wird bei etwa 46' Chlorwasserstoff eingeleitet, bis eine Gewichtszunahme von 55°/o erreicht ist. Das vom wässerigen. bei der Umsetzung entstandenen Anteil befreite Produkt (ioo Teile) wird mit einer gleichen Gewichtsmenge Phenol in Gegenwart von Chlorzink (i Teil) bei 6o bis 8o° kondensiert. Schon vor Zugabe des Katalysators ist eine Reaktion zu beobachten, die nach der Zugabe sehr heftig verläuft und in wenigen Stunden beendet ist.
  • ach Entfernung des überschüssig ange-,vandten Phenols und von nicht in Reaktion getretenen Anteilen des Terpenkörpers erhält man i io Teile eines hellfarbigen Kondensationsproduktes von harter, harzartiger Beschaffenheit.
  • Statt das gesamte Umsetzungsprodukt aus Pine-oil und Chlorwasserstoff für die Kondensation zu verwenden, kann man es auch auf etwa io' abkühlen. wobei es zu einer kristallinischen Masse erstarrt, aus der, etwa zur Hälfte seines Gewichtes, rein weiße Kristalle durch. Absaugen erhalten werden können. Diese bestehen zum großen Teil aus Dipentendihydroclilorid. Setzt man die kristallinische #xIasse mit Phenol wie oben um, so erhält man ein fast farbloses, sehr hartes, harzartiges Kondensationsprodukt.
  • Auch mit Phenolhomologen erhält man hellfarbige Kondensationsprodukte. Besonders die unter Verwendung von Phenol gewonnenen Produkte eignen sich unmittelbar als Lackharze, ganz wie das nach Beispiel i erhaltene Produkt. Beispiel In i5o g Kürnmelöl wird unter Kühlung Chlorwasserstoff .eingeleitet, bis eine Aufnahme von loo g erfolgt ist. Bei stärkerer Abkühlung, gegebenenfalls nach vorheriger Destillation ini Vakuum, erhält man einen Kristallbrei, aus dem fast reines Dipentendihydrochlorid abgetrennt werden kann.
  • Der flüssig bleibende Anteil liefert bei der Kondensation mit Phenol (zu gleichenTeilen) und Chlorzink als Katalysator und nachheriger Aufarbeitung und Entfernung des überschüssigen Phenols, wie in, den vorhergehenden Beispielen, ein hellbraunes, festes, harzartiges Kondensationsprodukt. Dieses kann als Lackharz Verwendung finden.
  • Beispiel 6 In 15a g Geraniol wird unter Kühlung Chlorwasserstoff eingeleitet. Die Aufnahmefähigkeit von etwa 115 g deutet darauf hin, daß außer einer quantitativen Anlagerung auch die Hydroxylgruppe umgesetzt wird. Bei der Destillation im Vakuum geht die Hauptmenge zwischen 115 und i25° über.
  • Wird es mit einer gleichen Menge Phenol unter Anwendung eines Katalysators kondensiert, so erhält .man unter nahezu quantitativer Umsetzung ein rotbraunes, ziemlich weiches, harzartiges Produkt. Beispiel 7 In eine Lösung von 209 g Dipenten@dihydrochlorid in Schwefelkohlenstoff wird Chlor während io Stunden eingeleitet. Man erhält ein leicht honiggelbes Substitutionsprodukt (etwa 24.o g), das bis 12o° im Vakuum fast restlos destilliert werden kann. -Werden iooog des destillierten Produktes mit Zoo g Phenol in Gegenwart eines Katalysators, wie Chlorzink oderAl@u!miniumchlorid, kondensiert, so erhält man nach Entfernung des Katalysators und- des überschüssigen Phenols rund 2oö g eines orangegelben, harten., harzartigen Kondensationsproduktes. Es ist in allen gebräuchlichen Lösungsmitteln sowie in trocknenden Ölen löslich und ausgezeichnet lichtbeständig.
  • Sowohl die Gewichtszunahme bei der Chlorierung als auch die Ausbeute an Phenolkondensationsprodukt weisen darauf hin, daß in diesem drei Phenolkerne an das Menthan gebunden sind. Vermutlich wird bei der Chlorierung das tertiär .gebundene Wasserstoffatom am 4-Kohlenstoffatom ausgetauscht, so daß das gebildete tritertiäre Chlorid zu dem lichtechten Phenolkörper führte. Beispiel 8 ioo Teile Phenol und aoo Teile technischen Dipentens, von dem ein kleiner Teil vorerst getrennt oder in Gegenwart des Phenols mit Chlorwasserstoff gesättigt wird, werden, in Gegenwart von 3 Teilen Chlorzink bei 5o bis 70° kondensiert.
  • Wird nach einigen Stunden das Reaktionsgemisch einer Wasser-dampfdestillation untertvorfen, so erhält man einen Rückstand von etwa :25o bis 255 g, -der weich oder zähflüssig ist. Setzt .man das Erhitzen noch etwa 48 bis 72 Stunden, zweckmäßig auf noch etwas höhere Temperaturen und nach Vermehrung des Katalysators, fort, so verbleibt nach der Wasserdampfdestillation ein Rückstand von etwa 28o bis 285 .g in Form eines festen Harzes. Mit dem Wasserdampf gehen etwa 15 g reaktionsträge Anteile des technischen Dipentens und eine ganz geringfügige Menge unverbrauchten Phenols über. Beachtlich ist, daß im Kondensationsprodukt weit mehr als i Mol des Terpens pro i Mol des Phenols gebunden ist.
  • Da das Reaktionsgemisch im späteren Verlauf der Reaktion selbst bei z. B. ioo° sehr zähflüssig ist, empfiehlt sich die Zugabe eines indifferenten Lösungsmittels, wie z. B. eines gesättigten, aliphatischen oder eines aromatischen Kohlenwasserstoffes. Ein solches Verdünnungsmittel ist auch für das bequemeAusw.aschen des Katalysators usw. vorteilhaft.
  • Die Menge des Dipentens kann noch weiter erhöht werden, wobei man zu Kondensationsprodukten bzw. Polymerisationsprodukten gelangt, in denen noch weit weniger als i Mol Phenol mit einem Mol des ursprünglich angewandten Dipentens verbunden ist. Solche Produkte haben meist weiche bis dickölige Beschaffenheit.
  • Die Kondensation kann auch statt mit Dipentenhydrochlor:i:den mittels einer kleinen Menge eines-anderen reaktionsfähigen Kohlenwasserstoffhalogenides, z. B. tert. Amylchlorid, eingeleitet werden. Sowie die Reaktion unter Abspaltung von Chlorwasserstoff im Gange ist, beginnt man mit der Zugabe des Dipentens. Selbstverständlich befindet sich schließlich im Kondensationsprodukt eine kleine Menge von tert.-Amylphenol. Beispiel 9 In ein Gemisch von je ioo g Phenol und aus dem Abschmelzen von Kongokopal stammendem Kopalöl wird Chlorwasserstoff eingeleitet, bis eine Gewichtszunahme von etwa 6 g eingetreten ist. Das'Einleiten kann .auch bis zur Sättigung fortgesetzt werden, wofür etwa 2o g erforderlich sind. Hernach wird mittels Zinlcchlorid oder Aluminiumchlorid als Katalysator während ad. Stunden bei 6o bis 8ö° kondensiert. Nach der Aufarbeitung erhält man rund 120 g eines harzartigen Kondensationsproduktes, in welchem rund 3 Gewichtsteile Phenol mit 5 Gewichtsteilen aus dem Kopalöl stammender Stoffe miteinander verbunden sind.
  • Das Kondensationsprodukt zeigt deutlich phenolischen Charakter und kann unmittelbar als Lackharz Verwendung finden. Auch aus Phenolhomologen und Kopalöl erhält man Kondensationsprodukte von ähnlicher Beschaffenheit. Andererseits kann das Kopalöl durch die öligen Zersetzungsprodukte ersetzt werden, die beim Erhitzen rezenter Weichharze, wie gewöhnliches Kolophonium, auf Temperaturen über 300F entstehen und die gleichfalls reich an ungesättigten Verbindungen sind. Die Bildung solcher Zersetzungsprodukte ist oft unvermeidlich beim Schmelzen von Kolophonium infolge örtlicher llberhitzung, und sie stellen daher wie Kopalöl einen sehr billigen Abfallstoff dar.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Herstellung von hochmolekularen, als Lackgrundstoffe geeigneten Phenolen durch wechselseitige Einwirkung von organischen Halogenverbindungen und Phenolen in Gegenwart von Metallhalogeniden, dadurch geketmzeichnet, daß .man Phenol oder dessen Homologe in Gegenwart von Metallhalogeniden oder Stoffen, die solche bilden, mit den. aus Halogenwasserstoffen und alicyklischen oder diesen genetisch nahestehenden Verbindungen erhältlichen Polylialogeniden (mit Ausnahme der Halogenverbindungen des Squalens ) zur Reaktion bringt und bis zur Bildung harzartiger Produkte erhitzt. z. Abänderung des Verfahrens nach Anspruch r, dadurch gekennzeichnet, daß man an Stelle der Palyhalogenverbindungen mehrfach unesättigte Kohlenwasser-?n stoffe verwendet, die zur Bildung voll Polyhalogenverbindungen durch Addition von Halogenwasserstoff befähigt sind, und daß man diese Kohlenwasserstoffe in Gegenwart der --#letallhalogenide und ger # ;ii- e r -Mengen leicht austauschbares Halogen enthaltender organischer Halogenverbindungen, wie tert. Alk_vlhalogenide oder Benzylchlorid, umsetzt. 3. Abänderung des Verfahrens nach Anspruch i oder z, dadurch gekennzeichnet. daß die Halogenverbindungen bzw. die Kohlenwasserstoffe itn überschuß gegenüber den Phenolen angewendet und zunächst entstehende Kondensationsprodukte öliger oder harzartig weicher Beschaffenheit durch langdauerndes Erhitzen in Gegenwart eines Metallhalogenides und von Halogenwasserstoff in feste harzartige Produkte übergeführt «-erden. Zur Abgrenzung des Anmeldungsgegenstandes vom Stand der Technik sind im Erteiltuigsverfahren folgende Druckschriften in Betracht gezogen worden deutsche Patentschriften..... .Nr.340989, 396 io6, 539=71; USA.-Patentschriften \ r. 1 -69 709, l 717 1O5: britische Patentschriften . . . \7r. 204 75.4, 467 816; franzFisische Patentschriften - 679,402, 697 711# 743 753, -13 9I6;. Berichte der deutsch. chem. Gesellschaft, Band 57, S. 856 his 858; Journal of the American chein. society, Band 49, S. 2o98; Kränzlein, Aluminiumchlorid in der organ. Chemie (1932), S.98 bis 99.
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Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE340989C (de) * 1919-05-04 1921-09-20 Bakelite Ges M B H Verfahren zur Darstellung von benzol- und oelloeslichen harzartigen Kondensationsprodukten aus Phenolen und Aldehyden
GB204754A (en) * 1922-06-29 1923-10-01 Henri Wuyts Process for the preparation of artificial resins and oleoresins
US1469709A (en) * 1921-08-20 1923-10-02 Wuyts Henri Process for the preparation of artificial resins and oleoresins
DE396106C (de) * 1920-08-20 1924-05-30 Henri Wuyts Verfahren zur Darstellung von harzartigen und oeligen Kondensationsprodukten aus Phenolen
US1717105A (en) * 1925-03-10 1929-06-11 Sharp And Dohme Inc Process for preparing hexylresorcinol
FR679402A (fr) * 1928-07-21 1930-04-12 Thomas & Hochwalt Lab Résine artificielle et procédé et appareil pour sa production
FR697711A (fr) * 1929-06-27 1931-01-21 Reichhold Procédé pour la fabrication de dérivés de substitution alcoyles à partir de phénols
DE539271C (de) * 1930-01-22 1931-11-24 Ici Ltd Verfahren zur Herstellung von Kondensationsprodukten aus Squalen und Phenolen
FR743753A (de) * 1933-04-06
FR43916E (fr) * 1933-09-26 1934-09-19 Naugatuck Chem Co Procédé perfectionné de fabrication de matières élastiques et plastiques
GB467816A (en) * 1935-11-06 1937-06-24 Beckacite Kunstharzfabrik G M Improvements in or relating to the preparation of resinous condensation products

Patent Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR743753A (de) * 1933-04-06
DE340989C (de) * 1919-05-04 1921-09-20 Bakelite Ges M B H Verfahren zur Darstellung von benzol- und oelloeslichen harzartigen Kondensationsprodukten aus Phenolen und Aldehyden
DE396106C (de) * 1920-08-20 1924-05-30 Henri Wuyts Verfahren zur Darstellung von harzartigen und oeligen Kondensationsprodukten aus Phenolen
US1469709A (en) * 1921-08-20 1923-10-02 Wuyts Henri Process for the preparation of artificial resins and oleoresins
GB204754A (en) * 1922-06-29 1923-10-01 Henri Wuyts Process for the preparation of artificial resins and oleoresins
US1717105A (en) * 1925-03-10 1929-06-11 Sharp And Dohme Inc Process for preparing hexylresorcinol
FR679402A (fr) * 1928-07-21 1930-04-12 Thomas & Hochwalt Lab Résine artificielle et procédé et appareil pour sa production
FR697711A (fr) * 1929-06-27 1931-01-21 Reichhold Procédé pour la fabrication de dérivés de substitution alcoyles à partir de phénols
DE539271C (de) * 1930-01-22 1931-11-24 Ici Ltd Verfahren zur Herstellung von Kondensationsprodukten aus Squalen und Phenolen
FR43916E (fr) * 1933-09-26 1934-09-19 Naugatuck Chem Co Procédé perfectionné de fabrication de matières élastiques et plastiques
GB467816A (en) * 1935-11-06 1937-06-24 Beckacite Kunstharzfabrik G M Improvements in or relating to the preparation of resinous condensation products

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