DE613179C - Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Dibenzanthronreihe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Dibenzanthronreihe

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DE613179C
DE613179C DEP68681D DEP0068681D DE613179C DE 613179 C DE613179 C DE 613179C DE P68681 D DEP68681 D DE P68681D DE P0068681 D DEP0068681 D DE P0068681D DE 613179 C DE613179 C DE 613179C
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B3/00Dyes with an anthracene nucleus condensed with one or more carbocyclic rings
    • C09B3/22Dibenzanthrones; Isodibenzanthrones
    • C09B3/30Preparation from starting materials already containing the dibenzanthrone or isodibenzanthrone nucleus

Description

  • Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Dibenzanthronreihe Dimethoxydibenzanthron sowie verwandte Verbindungen der gleichen Reihe werden beim Sulfonieren mit Schwefelsäure sehr leicht hydrolysiert (verseift) und liefern dabei freies Dioxydibenzanthron, wodurch die Nuance der Färbung verändert und ihre Echtheit vermindert wird. Andererseits kann der nichtsulfonierte Farbstoff wegen der hohen Alkalität der Küpe nicht ohne weiteres zum Färben von Wolle und Seide dienen.
  • Es wurde nun gefunden, daB sich Monoisoalkyläther von Dioxydiibenzanthronen und deren Alkalisalzen bei der Wärmebehandlung in einem indifferenten Lösungsmittel unter atmosphärischem oder erhöhtem Druck in neue Verbindungen umwandeln, welche bläulichgrüne Färbungen von hervorragender Echtheit, insbesondere gegen. Licht, Alkali und Säure, liefern. Diese neuen Verbindungen zeigen selbst bei höheren Temperaturen bemerkenswerte Beständigkeit gegen konzentrierte Schwefelsäure und können durch Umkristallisieren aus dieser Säure gereinigt werden. Ferner lassen sich dieselben sulfonieren, nitrieren, halogenieren, oxydieren und mit anderen Verbindungen kondensieren, wobei neue Farbstoffe, darunter Säurefarbstoffe für Wolle und Seide, sowie Farbstoffe, die sich zum Färben von Acetylcellulose eignen, entstehen. Zur Herstellung der neuen Verbindungen erhitzt man einen Monoisoalkyläther des Dioxydibenzanthrons oder dessen Alkali- (z. B. Na-) Salz entweder in Suspension oder in Lösung in einem hochsiedenden, indifferenten organischen Lösungsmittel auf eine über 15o°, vorzugsweise zwischen 170 und 22o°, liegende Temperatur. Geeignete Lösungsmittel sind Dichlorbenzol, Trichlorbenzol, Nitrobenzol und geschmolzenes Naphthalin. Im allgemeinen bevorzugt man zwischen 170 und 22o° siedende, wasserfreie Lösungsmittel für den Monoisoalkyläther, doch können die gleichen oder niedriger siedende, indifferente Lösungsmittel gegebenenfalls auch unter Druck und bei höheren Temperaturen Verwendung finden.
  • Die Umwandlung geht zwar ohne Mithilfe anderer Stoffe vonstatten, sie wird aber vorzugsweise in Gegenwart alkalischer Stoffe oder unter alkalischen Bedingungen durchgeführt. Geschmolzenes Natriumacetat und calcinierte Soda sind hierfür geeignete Stoffe. Die Gegenwart von Alkali verhindert eine Hydrolyse (Verseifung) der Äthergruppen und infolgedessen die Bildung von Dioxydibenzanthron.
  • Durch Anwendung von Katalysatoren wird die Umwandlung erheblich unterstützt, und zwar wirken hochsiedende, hochmolekulare Alkylierungs- oder Aralkylierungsmittel als Reaktionsbeschleuniger. Auf diese Weise gelingt es, die Behandlungsdauer von 2o bis 3o Stunden auf 2 bis 3 Stunden herabzusetzen. Als Beispiele typischer, katalytisch wirksamer Stoffe seien genannt: Dibromäthylen, Mono- und Dichlorhydrin, Diphenylchlormethan, Stilbendirbromid,Benzalchlorid, Benzaldehyd, Fluorenondichlorid, w-Dibrommethylanthrachinon und Dibrombenzophenondichlorid.
  • Unter Monoisoalkyläthern des Dioxydibenzanthrons sollen solche verstanden werden, die sich von sekundären Alkoholen ableiten und somit die Gruppe enthalten, z. B. Monoisopropyl-, Monoisobutyl-, Monoisoamyl- und Monocyclohexyldioxydibenzanthron.
  • Die Herstellung dieser Monoisoalkyläther erfolgt durch Einwirkung eines Isoalkylbromids auf das Natriumsalz von Dioxydibenzanthron bzw. indem man das Natriumsalz mit p-Toluolsulfonsäureisoalkylester in Dichlorbenzolsuspension reagieren läßt. Die so erhältlichen Monoisoalkyläther können gegebenenfalls zunächst isoliert und gereinigt werden, ehe man sie erfindungsgemäß weiterbehandelt: Die Umwandlungsprodukte dieser Monoisoalkyläther liefern Färbungen, die von den mit Monoalkyläthern an sich erhältlichen vollkommen verschieden und .denselben überlegen sind. Letztere färben bekanntlich Baumwolle in blauen Tönen, die weder licht- noch alkaliecht sind.
  • Wahrscheinlich besteht das Wesen der Umwandlung in einer Ringschließung, indem das Kohlenstoffatom der Monoisoalkylgruppe, welches an den Sauerstoff der einen Hydroxylgruppe am Bz-Ring des einen Benizarthronra-dikals gebunden ist, mit der Hydroxylgruppe am Bz-Ring des anderen Benzanthronradikals unter Bildung eine Pyronrings zusammentritt.
  • Die Zahlenangaben in nachstehenden Ausführungsbeispielen bedeuten Gewichtsteile. Beispiel z Man suspendiert 2o Teile des Monoisopropy läthers von Dioxydibenzanthron und 2o Teile pulverisiertes, geschmolzenes Natriumäcetat in q.oo Teilen trocknen Dichlorbenzols, erhitzt die Masse unter Rühren auf 175 bis 18o° und hält sie bei dieser Temperatur so lange im gelinden Rückfluß, bis eine Tüpfelprobe auf Filtrierpapier Umschlag der Farbe von Tiefblau in Blaugrün anzeigt und eine Beobachtung unter dein Mikroskop erkennen läßt, daß die ursprünglichen blauen Tafeln oder Würfel des Monoisopropyläthers in lange, schmale Nadeln übergegangen sind. Im allgemeinen ist diese Umwandlung nach etwa 2o- oder 3ostündigem Erhitzen eingetreten.
  • Setzt man dagegen zu der ursprünglichen Reaktionsmasse 5 bis io Teile Benzalchlorid, Monochlorhydrin, Dichlorhydrin oder Äthylendibromi,d bzw. io Teile Benzaldehyd hinzu, so erfordert die Reaktion zu ihrer Beendigung nur 4 bis 8 Stunden.
  • Das Reaktionsprodukt wird dann, unabhängig davon, wie seine Herstellung erfolgte, bei ioo bis i2o° abfiltriert und von anhaftendem Dichlorbenzol und anorganischen Salzen durch Wasserdampf-destillation und Filtrieren oder durch Waschen mit Alkohol und heißem Wasser befreit. Das trockne Reaktionsprodukt kann man durch Auflösen in der 2ofachen Gewichtsmenge 93o/oiger Schwefelsäure weiterreinigen. Beispielsweise löst man io Teile des trocknen Reaktionsprodukts in Zoo Teilen konzentrierter Schwefelsäure und läßt dann im Laufe von 2 bis 3 Stunden langsam 33 Teile Wasser eintropfen, indem man die Temperatur auf 5o bis 6o° hält. Dann rührt man die Masse bei Zimmertemperatur etwa 15 Stunden lang, wobei das Sulfat des neuen Reaktionsproduktes in großen bräunlichen Tafeln auskristallisiert. Hierauf wird die Masse filtriert. mit Zoo Teilen 78o/oiger Schwefelsäure gewaschen und mit - kaltem Wasser von Säure :befreit. Dabei erfolgt Hydrolyse des Sulfats unter Bildung blaugrüner Kristalle von metallischem Glanz.
  • Das trockne Reaktionsprodukt läßt sich auch mittels Trichlorbenzol reinigen, z. B. durch Suspendieren von io Teilen in iooo Teilen, Erhitzen auf etwa 2oo° und darauffolgendes Filtrieren bei dieser Temperatur. Das Filtrat läßt man abkühlen, filtriert den Niederschlag ab, wäscht mit Alkohol frei von Lösungsmittel und trocknet. Das, wie beschrieben, gereinigte Isopropylätherprodukt ist, je nach der Größe der Teilchen, ein rötlichblaues oder ein bläulichgrünes Kristallpulver von metallischem Glanz. In Wasser, Alkohol, kaltem Eisessig und Benzol ist es praktisch unlöslich. In heißen organischen Lösungsmitteln, wie Nitrobenzol, Dichlorbenzol, Trichlorbenzol und Naphthalin, löst es sich mit einer Farbe, die im durchfallenden Licht tiefgrünlichblau erscheint und im auffallenden eine deutliche rote Fluoreszenz zeigt. In konzentrierter Schwefelsäure löst es sich mit tiefweinroter Farbe von blauem Stich. Auf Zugabe eines Tropfens Salpetersäure geht diese Farbe in ein tiefes Dunkelgrün über. Die schwefel saure Lösung läßt sich auf 2oo° erhitzen, ohne daß Zersetzung oder Verseifung eintritt.
  • Das Produkt färbt Baumwolle aus blauvioletter Küpe von deutlicher roter Fluoreszenz in blauen Tönen, die an der Luft in ein leuchtendes Bläulichgrün von hervorragender Echtheit übergehen. Das Isobutylätherprodukt liefert eine etwas blauere Nuance.
  • Beispiel e Man suspendiert io Teile des Monoisopropyläthers des Dioxydibenzanthrons in 400 Teilen trocknen Dichlorbenzols und fügt io Teile pulverisiertes, geschmolzenes Natriumacetat, io Teile wasserfreie Soda und 2oTeile p, p'-Dibrombenzophenondichlorid hinzu. Die Masse wird unter Rühren auf 175 bis iSo° erhitzt und, nach dem Abdestillierenlassen einer geringen Menge Wasser, etwa q. bis 5 Stunden lang unter Rückfluß im gelinden Sieden gehalten. Dann filtriert man .das Reaktionsprodukt bei etwa 15o° ab. An Stelle von Dibrombenzophenondichlorid kann man auch Diphenyldichlormethan oder Dibromstilben verwenden. Das erhaltene Produkt ist praktisch identisch mit dem nach Beispiel i erhältlichen und läßt sich in ähnlicher Weise reinigen. Beispiel 3 Man wiederholt das Verfahren von Beispiel 2 unter Weglassung des geschmolzenen Natriumacetats und des Katalysators und unter Verwendung von Trichlorbenzol an Stelle von Dichlorbenzol als Lösungsmittel. Bei igo bis 2oo° erfordert die Reaktion zu ihrer Beendigung etwa 24 Stunden. Das Produkt ist dem nach Beispiel i erhaltenen ähnlich, enthält aber eine geringe Menge Dioxydibenzanthron, von dem man es jedoch nach einer der beiden in Beispiel i beschriebenen Reinigungsmethoden befreien kann.
  • Beispiel q.
  • i Teildes Monoisopropyläthers -des Dioxydibenzanthrons wird in 2o Teilen geschmolzenen Naphthalins gelöst und 8 bis io Stunden lang auf Zoo bis 2io° erhitzt. Nachdem Abkühlen auf ioo° fügt man 5o Teile Solventnaphtha hinzu, filtriert den Niederschlag ab, wäscht mit Alkohol und trocknet. Der Hauptteil des so erhaltenen Reaktionsprodukts besteht aus Dioxydibenzanthron, doch ist eine merkliche Menge in heißem Trichlorbenzol löslich und läßt sich durch Erhitzen der gesamten Masse in diesem Lösungsmittel ausziehen. Die Gewinnung dieses Produkts erfolgt durch Filtrieren der Lösung bei ioo bis i2o°, Abkühlen auf Zimmertemperatur und Ausfällen durch Zugabe einer gleichen Raummenge Alkohol. Das gereinigte Produkt ist mit dem gereinigten Produkt nach Beispiel i identisch.
  • Beispiel s Man löst io Teile .des Monoisobutyläthers des Dioxydibenzanthrons und io Teile pulverisiertes geschmolzenes Natriumacetat in q.oo Teilen trocknen Dichlorbenzols und erhitzt die Masse unter Rühren so lange auf 175 bis i8o°, bis eine kleine Probe des Reaktionsgemisches nach dem Verküpen Baumwolle in bläulichgrünen, säure- und alkaliechten Tönen anfärbt. Darauf wird das Reaktionsprodukt isoliert und in der in Beispiel i beschriebenen Weise gereinigt. Seine Eigenschaften in gereinigtem Zustande entsprechen in jeder Hinsicht- denen des Isopropyläthers. Beispiel 6 Man suspendiert 5o Teile trocknes, pulverisiertes Natriumsalz von Dioxydibenzanthron (hergestellt durchAnteigenvOn3q.Teilen Dioxydibenzanthron mit 16 Teilen calcinierter Soda und Wasser, Trocknen bei ioo° und Pulverisieren), 2o Teile wasserfreie Soda und io Teile pulverisiertes, geschmolzenes Nätriumacetat in 25o Teilen Isopropylbromid und erhitzt die Masse in einem verbleiten Autoklaven 24 Stunden lang unter Rühren auf i2o bis i30°. Nach dem Abdestillieren des überschüssigen Isopropylbromids wird d-2r Rückstand auf 15o° erhitzt. Den trockenen Rückstand versetzt man mit iooo Teilen Trichlorbenzol und rührt die Masse i Stunde lang bei 17o bis z75°, um die niedriger siedenden Flüssigkeiten, wie Isopropylbromid, sowie deren Verseifungsprodukte abdestillieren zu lassen. Dann filtriert man die Masse so heiß als möglich, zwecks Trennung des löslichen Monoisopropyläthers des Dioxydibenzanthrons von dem unveränderten, unlöslichen Natriumsalz des Dioxydiben:zanthrons und von den anorganischen Salzei. Das Filtrat wird mit io Teilen pulverisierten, geschmolzenen Natriumacetats versetzt und 3o Stunden lang bei 175 bis Co' gerührt, bis eine Tüpfelprobe auf Filtrierpapier das Ende der Reaktion anzeigt. Das so erhaltene, gut kristallisierende Reaktionsprodukt wird bei ioo bis i2o° abfiltriert und isoliert.
  • Die Entfernung des zur Monoalkylierung des Dioxydibenzanthrons verwendeten Alkylierungsmittels erübrigt sich mit Rücksicht darauf, .daß die Umwändlungsreaktion durch Zugabe eines zweiwertigen Alkylierungsmittels als Katalysator beschleunigt wird. Dies wird durch das folgende Beispiel erläutert: Beispiel ? 5o Teile trocknes, pulverisiertes Natriumsalz von Dioxydibenzanthron, :dessen Herstellung wie in Beispiel 6 erfolgte, und 2o Teile wasserfreie Soda werden in iooo Teilen trocknen Dichlorbenzols suspendiert. Man versetzt die Masse unter starkem Rühren mit 5o Teilen des Isopropylesters .der p-Toluolsulfonsäure, erhitzt auf iqo bis i5o° und rührt 8 bis io Stunden lang bei dieser Temperatur. Nach Zugabe von 2o Teilen gepulverten, wasserfreien Natriumacetats und 25 Teilen p, p'-Dichlorbenzophenondichlorid wird die Masse 3 bis q. Stunden lang unter Rückfluß auf 175 bis i8o° erhitzt, das Reaktionsprodukt bei etwa i2o° abfiltriert und in der in Beispiel i beschriebenen. Weise isoliert. Es besteht in .der Hauptsache aus einem beständigen, mit dem Produkt von Beispiel i übereinstimmenden Umwandlungsprodukt, enthält aber auch etwas Diisopropyläther des Dioxydibenzanthrons, den man durch Auflösen des rohen Reaktionsproduktes in konzentrierter Schwefelsäure mit Leichtigkeit zu Dioxydibenzanthron zurückverseifen kann. Das Umwandlungsprodukt bleibt dabei unverändert und läßt sich auf diese Weise abtrennen; seine Reinigung erfolgt durch Ausziehen der Masse mit einem hochsiedenden organischen Lösungsmittel, wie Nitrobenzol, bei erhöhter Temperatur.
  • Wendet man nur die halbe Menge des p-Toluolsulfonsäureisopropylesters bei der Monoalkylierung des Dioxydibenzanthrons an, so wird das gesamte Alkylierungsmittel aufgebraucht, und die Umwandlungsreaktion vollzieht sich dann ohne Zusatz eines zweiwertigen Allylierungsmittels als Katalysator.
  • Die folgenden weiteren Ausführungsbeispiele erläutern verschiedene Behandlungsarten, denen man die neuen Umwandlungsprodukte unterwerfen kann, um Kernsubstitutionsprodukte derselben zu demZweckeherzustellen, neuartige Farbstoffe für Wolle, Seide oderAcetylcellulose daraus zu erzeugen. Diese Beispiele erläutern auch die Wi: kung von neutralen Substituenten, wie Halogen-oder Nitrogruppen, deren Anwesenheit ihre Eignung als Küpenfarbstoffe für Baumwolle nicht beeinträchtigt. Beispiel 8 3o Teile des in der oben beschriebenen Weise aus dem Monoisopropyläther des Dioxydibenzanthrons hergestellten, gereinigten Umwandlungsproduktes werden mit Hilfe von 3oo Teilen 25%igen Oleums 11/2 Stunden lang bei 2o bis 30° sulfoniert und dann in 3oooi Teile kaltes Wasser gegossen. Man filtriert den Niederschlag ab und verarbeitet den Filterkuchen mit verdünnter Sodalösung zu einer neutralen Paste, die unmittelbar zum Färben von Wolle und Seide dienen oder bei ioo° ;getrocknet und pulverisiert werden kann. Auf Wolle und Seide erhält man leuchtend grünlicheFärbungen von. hervorragender Echtheit gegen Säuren, Alkalien und Licht. Die Sulfonierung kann auch unter Verwendung von 6oo Teilen 5o/oigen Oleums bei der gleichen Temperatur bew. von 15o Teilen 6oo/oigen Oleums bei 5 bis io° durchgeführt werden. Die sulfonierten Produkte färben Baumwolle aus bläulicher Küpe in gelblichgrünen Tönen.
  • Beispiel 9 Man löst 5 Teile des gereinigten Monoisopropylumwandlungsproduktes in ioo Teilen iooo/oiger Schwefelsäure, läßt im Laufe von 2 Stunden bei 2o bis 25° 5 Teile 97o/oiger Salpetersäure zutropfen, gießt .die Lösung in iooo Teile kaltes Wasser und filtriert. Nachdem man frei von Säure gewaschen hat, wird mit, Wasser zu einer Paste verarbeitet. Dieselbe färbt Baumwolle aus blauer Küpe in grünen Tönen, die beim Bleichen in Grau bis Schwarz von guter Echtheit übergehen. Der Filterkuchen läßt sich bei ioo° trocknen und erweist sich bei der Analyse als Mononitroverbindung; dieselbe läßt sich mit 25o/oigem Oleum sulfonieren und liefert eine grüne Sulfonsäure, die Wolle und Seide in bläulichgrünen Tönen anfärbt.
  • Ein Dinitroderivat mit ähnlichen Färbeeigenschaften erhält man beim Behandeln von 5 Teilen des in ioo Teilen Nitrobenzol suspendierten Ausgangsmaterials mit io Teilen 97o%iger Salpetersäure bei 8o bis. 9o°.
  • Die Mononitroverbindung läßt sich bei 55 bis 6o° mit Hilfe von Ätznatron und Hydrosulfit zu dem Aminoderivat reduzieren, welches beim Einblasen von Luft ausfällt. Dasselbe bildet ein grünes Pulver, welches beim Sulfonieren mit 25o/oigem 01eum eine grüne Sulfonsäure liefert, die Wolle und Seide in bläulichgrünen Tönen färbt.
  • Den so erhaltenen Aminokörper kann man mit der zehnfachen Gewichtsmenge Phthalsäureanhydri,d unter Rückfluß erhitzen, die Schmelze in Zoo Teile heißes Wasser gießen und den Niederschlag abfiltrieren, der dann mit kochendemWasser gewaschen, getrocknet und pulverisiert wird. Der Körper ist anscheinend ein Phthalid der Aminoverbindung und färbt Baumwolle aus blauer Küpe in leuchtend gelblichgrünen Tönen.
  • Beispiel io Man bromiert 5 Teile des gereinigten Umwandlungsprodukts des Monoisopropyläthers i von Dioxydibenzanthron, die in 3oo Teilen Trichlorbenzol suspendiert sind, mit ioTeilen flüssigen Broms, wobei man die Masse unter Rühren im Laufe i Stunde langsam auf ioo' erhitzt. Diese Temperatur wird i Stunde lang innegehalten und dann auf 140 bis 150° gesteigert, wobei man die Massee so lange rührt, bis die mikroskopische Untersuchung ergibt, daß sich die ursprünglichen bläulichen Würfel in gleichmäßige kleine Nadeln umgewandelt haben. Dies erfordert ein etwa 2stfindiges Erhitzen, worauf man das Produkt bei ioo' abfiltriert und mit Hilfe von Alkohol frei von Lösungsmittel wäscht. Das so erhaltene Produkt enthält die einem Tribromderivat entsprechende theoretische Brommenge. Es stellt ein bläulichgrünes Kristallpulver dar, welches Baumwolle aus blauer Küpe in grünen Tönen von hervorragender Echtheit anfärbt. Beim Sulfonieren des Produkts mit 25 %igem Oleum erhält man einen grünen Farbstoff, der Wolle und Seide eine etwas gelbstichigere Grünfärbung verleiht als der nichtbromierte Körper.
  • Die auf diese Weise erhältlichen Tribromderivate lassen sich verseifen, indem man sie mit der fünffachen Gewichtsmenge 96o/oiger Schwefelsäure bei 2o bis :25' behandelt, nachträglich mit der gleichenGewichtsmengeMangansuperoxyd versetzt und die Masse io bis 12 Stunden rührt, bis das gut definierte Reaktionsprodukt aus der Lösung auskristallisiert. Dann gießt man die Masse in Zoo Teile kaltes Wasser, welches 5 Teile Bisulfit enthält, erhitzt auf go bis 95', filtriert den Niederschlag ab, wäscht und trocknet. Das Produkt ist anscheinend ein Monobromoxyderivat und färbt Baumwolle aus blauerKüpe in grünlichgrauen Tönen an, die beim Behandeln mit Säure in Bläulichgrau übergehen. Mit Hilfe von Dimethylsulfat in Nitrobenzollösung läßt es sich in Gegenwart von Soda unter Bildung eines blauen Methyläthers methylieren, der Baumwolle aus blauer Küpe in grünlichblauen Tönen von.guter.Echtheit anfärbt. .
  • Das in der vorbeschriebenen Weise erhaltene Tribromderivat läßt sich auch durch Behandeln mit der gleichen Gewichtsmenge x-Aminoanthrachinon in 2o Teilen Naphthalin in Gegenwart einer Spur Kupferpulver kondensieren, indem man dieMasse 8 bis ioStunden lang am Rückfiußkühler erhitzt. Man läßt auf ioo' abkühlen, fügt 5o Teile Solventnaphtha hinzu, filtriert ,das Reaktionsprodukt ab und wäscht mit einer geringen Menge Alkohol. Das so gewonnene Kondensationsprodukt färbt Baumwolle aus blauer Küpe in grauen Tönen von guter Echtheit an. B.ei&pie111 Das aus dem Monoisopropyläther von Dioxydibenzanthron erhaltene Umwandlungsprodukt läßt sich auch chlorieren, beispielsweise durch Behandeln von 2 Gewichtsteilen in io Teilen 98o/oiger Schwefelsäure mit 2 Gewichtsteilen Chlorgas bei 2o bis 25', wobei man das Chlor im Verlaufe von il/, Stunden einleitet. Die erhaltene Lösung wird in eine große Menge Wasser gegossen, das ausgefallene Chlorderivat abfiltriert, gewaschen und getrocknet. Letzteres färbt Baumwolle aus blauer Küpe grün an, aber viel gelbstichiger als das nichtchlorierte Produkt. Beim, Sulfonieren erhält man einen Farbstoff, der auf Wolle und Seide gelblichgrüne Färbungen liefert. Durch 1stündiges Behandeln mit 5oTeilen 96o/oiger Schwefelsäure und 3Teilen Borsäure bei 17o bis 18o° bis zum Aufhören der Chlorwasserstoffentwicklung läßt sich das Chlorderivat hydroxylieren (verseifen). Man läßt auf ioo' abkühlen, .gießt in Wasser, filtriert den Niederschlag ab, wäscht und trocknet. Das gebildete Hydroxylderivat färbt Kunstseide einschließlich Acetylcellulose in grünen Tönen an.
  • Beispiel 12 Man rührt 2 Teile des aus dem Monoisopropyläther von Dioxydibenzanthron erhaltenen Umwandlungsprodukts in 5o Teile 93o/oiger Schwefelsäure ein, fügt bei 15 bis 2o° i Teil Mangansuperoxyd hinzu und rührt die Masse bei dieser Temperatur 14 Stunden lang; dann gießt man in 5oo Teile kaltes Wasser, welche 5 Teile Natriumbisulfit enthalten, erhitzt die Masse auf go°, filtriert das Produkt ab, wäscht und trocknet. Die auf diese Weise erhaltene Hydroxylverbindung färbt Baumwolle aus blauer Küpe in gelblichgrünen Tönen an, die sich beim Behandeln mit Säuren schwach blau färben. Beim Sulfonieren mit 25o/oigem Oleum erhält man eine grüne Sulfonsäure, die Wolle und Seide in viel gelbstichigeren Grüntönen anfärbt als das nichtsulfonierte Produkt.
  • Beis@pie113 Man trägt 5 Teile des Umwandlungsprodukts, aus dem Monoisopropyläther von Dioxydibenzanthron in eine auf iio bis 12o° erhitzte Schmelze aus ioo Teilen Antimontrichlorid und 5o Teilen wasserfreien Aluminiumchlorids ein, rührt 1f2 Stunde bei dieser Temperatur und fügt dann 3 Teile a-Chlor-ß-anthrachinoncarhonsäurechlorid hinzu. Die Masse wird 21/2 Stunden bei 13o bis 135° gerührt und dann in 5oo Teile ioo/oiger Salzsäure gegossen. Man filtriert den Niederschlag bei 8o bis 9o° ab und wäscht den Filterkuchen zunächst mit ioo Teilen heißer -5o/oiger Salzsäure, dann mit heißer verdünnter Sodalösung und schließlich mit Wasser. Das Produkt läßt sich durch Umkristallisieren aus Schwefelsäure reinigen. Anscheinend ist es ein Keton, das i Molekül des ursprünglichen Dibenzanthronderivats und i Molekül a-Chloranthrachinon enthält. Es färbt Baumwolle aus blauer Küpe in grünlichblauen Tönen an, die säure- und alkaliecht sind.

Claims (1)

  1. PATENT ANSI'R()cIir: r. Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Dibenzanthronreihe, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Monoisoalkyläther des Dioxydibenzanthrons bzw. eines seiner Alkalisalze unter Erhitzen in einem indifferenten, wasserfreien Lösungsmittel unter gewöhnlichem oder erhöhtem Druck, # vorzugsweise unter alkalischen Bedingungen, behandelt, gegebenenfalls das so erhaltene Umwandlungsprodukt reinigt und bzw. 'oder nach an sich bekannten Methoden Substituenten in dasselbe einführt. a. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß man die Behandlung in Gegenwart eines Katalysators durchführt, beispielsweise eines Alkylierungs-oder Aralkylierungsmittels, wie Di.bromäthylen, Mono- und Dichlorhydrin, Diphenylchlormethan, Stilbendibromid, Benzalchlorid, Benzaldehyd, Fluorenondichlorid, coDibrommethylanthrachinon und Dibrombenzophenondichlorid. 3. Verfahren nach Anspruch i und a, ,dadurch gekennzeichnet, daß man die Umwandlung der Monoisoalkyläther durch Erhitzen in derselben Lösung oder Suspension vornimmt, in der ihre Herstellung erfolgte. q.. Verfahren nach Anspruch i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Wärmebehandlung bei einer Temperatur oberhalb i5o°, vorzugsweise zwischen 170 und. 22o°, vornimmt und so lange fortsetzt, bis der Farbenumschlag und die veränderte Kristallstruktur einer Probe die Beendigung der Reaktion anzeigen. 5. Verfahren nach Anspruch i bis q., dadurch gekennzeichnet, daß man das Rohprodukt durch Umkristallisieren entweder aus konzentrierter Schwefelsäure oder ,aus einemhochsiedenden organischen Lösungsmittel, wie TrichlorbenzoI, reinigt.
DEP68681D 1933-02-27 1933-12-24 Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Dibenzanthronreihe Expired DE613179C (de)

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