DE2559616C3 - Verwendung eines Platinkatalysators als katalytisch aktive Brennstoffzeüenelektrode - Google Patents

Verwendung eines Platinkatalysators als katalytisch aktive Brennstoffzeüenelektrode

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DE2559616C3 DE752559616A DE2559616A DE2559616C3 DE 2559616 C3 DE2559616 C3 DE 2559616C3 DE 752559616 A DE752559616 A DE 752559616A DE 2559616 A DE2559616 A DE 2559616A DE 2559616 C3 DE2559616 C3 DE 2559616C3
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Description

Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung eines Platinkatalysators, der auf einem elektrisch leitfähigen Träger mit großer Oberfläche absorbierte kolloidale Platinteilchen enthält, gemäß Patent 2 264 754, als katalytisch aktive Brennstoffzellenelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird.
Gegenstand der Stammanmeldung P 25 34913.7 ist ein Verfahren zur Herstellung einer katalytisch aktiven Brennstoffzellenelektrode, bei dem auf einen leitfähigen Träger ein Katalysator in Form feinverteilter Plalinteilchen in der Größenordnung von 15 bis 25 A durch oxydative Zersetzung eines Platinkomplexes mit oxydierbaren Liganden und anschließende Reduktion aufgebracht wird. Dieses Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß in Gegenwart des feinverteilten leitfähigen Trägers eine wäßrige Lösung des Platinkomplexes mit einem nicht-komplexbildenden Sauerstoffträger unter Bildung eines metastabilen Kolloids oxydiert und das Kolloid vor oder bei der Herstellung der Elektrode in an sich bekannter Weise reduziert wird.
Darüber hinaus ist Gegenstand der Stammanmeldung P 25 34913.7 eine entsprechende katalytisch aktive Brennstoffzellenelektrode, bei der die Platinteilchen vorzugsweise eine Elektrodenoberfläche in der Größenordnung von im wesentlichen 0,04 bis 0,5 mg/cm2 beladen, sowie deren Verwendung in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird, wobei vorzugsweise die Platinteilchenbeladung 0,04 bis 0,25 mg/cm2 und die Betriebstemperatur 170 bis 190° C betragen.
Gemäß der Stammanmeldung P 2534913.7 wurde gefunden, daß in einer einzigen Stufe eine metastabile, kolloidale Platinlösung in Gegenwart des feinverteilten leitfähigen Trägers, wie Kohlenstoff, gebildet werden kann, wobei die kolloidalen Platinteilchen, indem sie gebildet werden, sogleich auf den Trägerteilchen abgelagert werden. Hierbei wirken die Trägerteilchen nicht nur als Träger, sondern auch als Keime für die Platinablagerung, so daß sich sowohl kolloidales Platin auf den Trägerteilchen ablagert als auch das weitere Wachstum eines unerwünschten Platinniederschlages unterbunden wird, welches bei Abwesenheit der Keim-Träger-Teilchen wegen des metastabilen Charakters des wäßrigen Kolloids zweifellos stattfinden würde. Eb hat sich gezeigt, daß nach dem Verfahren dieser Stammanmeldung hergestellte Brennstoflzellenelektroden bei ungewöhnlich niedriger Platinbeiadung von 0,04 bis 0,5 mg/cm2 Elektrodenoberfläche im Brennstoffzellenbetrieb eine hervorragende Anodenleistung erbringen. Insbesondere hat sich gezeigt, daß bei Verwendung einer solchen Elektrode als Brennstoffelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigem Wasserstoff betrieben wird, wobei die Platinteilchenbeladung 0,04 bis 0,25 mg/cm2 und die Betriebstemperatur 170 bis 190° C betragen, diese Elektrode eine überraschende Beständigkeit gegenüber Kohlenmonoxidvergiftung aufweist. Aus Gründen der Wirtschaftlichkeit ist es nämlich von größtem Vorteil, wenn eine derartige Brennstoffzelle mit billigem technischem Wasserstoff betrieben werden kann, der üblicherweise etwa 1 bis 2% CO enthält. Andererseits ist in der Brennstoffzellentechnik bekannt, daß Kohlenmonoxid ein Katalysatorgift für anodisches Platin ist und daß diese Vergiftung temperaturabhängig ist, wobei das Absinken der Anodenleistung um so größer ist, je niedriger die Temperatur ist. Durch den Gcgenstand der Stammanmeldung P 25 34913.7 konnten diese Probleme in überraschender Weise gelöst werden.
Bei der gebräuchlichen thermischen Spaltung von Kohlenwasserstoffen wird ein technischer Wasserstoff erzeugt, der etwa 80% Wasserstoff enthält, während der Rest CO,, überschüssiger Wasserdampf und etwa 1 bis 2% Kohlenmonoxid ist. Bei Verwendung dieses preiswerten technischen Wasserstoffes ist es wegen der erläuterten Temperaturabhängigkeit des Vergiftungsgrades der Platinanode durch CO im allgemeinen vorteilhaft, die Brennstoffzelle mit Phosphorsäure-Elektro'ytenbei höherer Temperatur zu betreiben, z.B. im Bereich von 170 bis 190° C. Die folgenden Versuche zeigen die bemerkenswerte Anodenleistungbci Anwesenheit von CO-Verunreinigungcn in dieser Brennstoffzelle insbesondere bei hohen Stromdichten und bei einer Platinteilchenbcladung von 0,05 mg/cm2, im Vergleich zur Leistung einer Elektrode mit gewöhnlichem Platinkatalysator (hergestellt durch Reaktion von Chloroplatinsäure und Ablagerung in im wesentlichen gleicher Weise) und bei gleicher Beladung von 0,05 mg/cm2, wie aus der folgenden Tabelle ersichtlich ist:
""> Zellentemperatur
CC)
Stromdichte Spannungsverlust (mV)
(A/928 cm2) durch Polarisation infolge von 1,6 % CO im Wasserstoff
500
400
300
500
400
300
Neue Übliche
Anode Anode
17 44
IO 28
9 14
66 118
40 69
22 38
Diese Versuche ergaben nicht nur, daß infolge der extrem großen Oberfläche, die durch derart feine kolloidale Teilchen geschaffen wird, die katalytischc Wirksamkeit wesentlich verbessert wird, sondern es wurde auch festgestellt, daß diese verbesserte Aktivi-
tat über mehrere tausend Betriebsstunden ohne feststellbaren Abfall der Zellenleistung aufrechterhalten werden konnte.
Andererseits ist die Patentanmeldung P 2264754.7 auf einen Platinkatalysator gerichtet, der auf einem Träger mit großer Oberfläche adsorbierte kolloidale Platinteilchen enthält und der dadurch gekennzeichnet ist, daß man auf einen elektrisch leitfähigen und/ oder feuerfesten Träger entweder eine komplexe Platinsäure mit Sulfit- und Hydroxylgruppen oder ein platinhaltiges aus dieser Platinsäure hergestelltes Sol aufträgt, anschließend trocknet, im Falle der Platinsäure diese an der Luft bei höheren Temperaturen zersetzt und schließlich reduziert, wobei die komplexe Platinsäure dadurch erhältlich ist, daß man ChloropIatin(IV)-säure mit Natriumcarbonat neutralisiert, bis auf einen pH-Wert von etwa 4 mit Natriumbisulfit einstellt, den pK-Wert wieder mit Natriumcarbonat auf etwa 7 bringt, den entstehenden Niederschlag abtrennt, diesen in einer wäßrigen Aufschlämmung zum Austausch der Natriumionen gegen Wasserstoffionen mit stark saurem Ionenaustauscherharz behandelt, die entstehende wäßrige Lösung von dem Harz abtrennt und durch Sieden einengt.
Auf diese Weise wird aus einer komplexen Platinsäure mit Sulfit- und Hydroxylgruppen ein stabiles kolloidales platinhaltiges Sol mit feinen Platinteilchen mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 15 bis 25 A gebildet, wobei diese feinen Platintcilchen am Träger adsorbiert werden.
Erfindungsgemäß hat sich nun herausgestellt, daß ein Platinkatalysator gemäß Patentanmeldung P 2264754.7 in dem Fall, daß der Träger aus elektrisch leitfähigem Material besteht und dieser Katalysator ais Brennstoffelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten eingesetzt wird, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird, genauso beständig gegenüber CO-Vergiftung ist wie die ,Brennstoffelektrode gemäß Patentanmeldung P 25 34913.7. Auch wird dieselbe gute Anodenleistung erhalten, die auch nach mehreren tausend Betriebsstunden keinen feststellbaren Abfall zeigt. Dies ist unbeschadet der Tatsache, daß bei der Elektrode gemäß der Patentanmeldung P 15 34913.7 von einem metastabilen Kolloid und bei Ί -r Elektrode gemäß Patentanmeldung P 2264754.7 von einem ;:talMlen Kolloid ausgegangen wird, darauf zurückzuführen, daß die Kolloide in beiden Fällen feine Platinteilchen in der Größenordnung von 15 bis 25 A enthalten.
Bei der erfindungsgemäßen Verwendungeines Platinkatalysators gemäß Patentanmeldung P 22 64 754.7 als katalytisch aktive Brennstoffelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird, betragen vorzugsweise die Platinteilchcnbeladung 0,04 bis 0,25 mg/cm2 und die Betriebstemperatur 170 bis 190° C.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verwendungeines Platinkatalysators, der auf einem elektrisch leitfähigen Träger mit großer Oberfläche absorbiert; kolloidale Platinteilchen enthält, gemäß Patent 2 264 754 als katalytisch aktive Brennstoffelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird.
2. Verwendung nach Anspruch I, wobei die Platinteilchenbeladung 0,04 bis 0,25 mg/cm2 und die Betriebstemperatur 170 bis 190° C betragen.
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