DE2559616A1 - Verwendung eines platinkatalysators als katalytisch aktive brennstoffzellenelektrode - Google Patents

Verwendung eines platinkatalysators als katalytisch aktive brennstoffzellenelektrode

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DE2559616A1 DE19752559616 DE2559616A DE2559616A1 DE 2559616 A1 DE2559616 A1 DE 2559616A1 DE 19752559616 DE19752559616 DE 19752559616 DE 2559616 A DE2559616 A DE 2559616A DE 2559616 A1 DE2559616 A1 DE 2559616A1
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Description

(Ausscheidung aus Patentanmeldung P 25 34 913.7)
(Zusatz zu Patent (Patentanmeldung P 22 64 754.7)
Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung eines Platinkatalysators, der auf einem elektrisch leitfähigen Träger mit großer Oberfläche adsorbierte kolloidale Platinteilchen*enthält,
gemäß Patent (Patentanmeldung P 22 64 754.7), als
katalytisch aktive Brennstoffzellenelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird.
Gegenstand der Stammanmeldung P 25 34 913.7 ist ein Verfahren zur Herstellung einer katalytisch aktiven Brennstoffzellenelektrode, bei dem auf einen leitfähigen Träger ein Katalysator
709828/0418
MÜNCHEN: TELEFON (O 89) 22 55 80. KABEL: PROPINDUS ■ TELEX 05 24 244-
BERLIN: TEISFON (O 3O) 8 31 2O 88 KABEL: PROPINDUS · TELEX O1 84Ο57
'ξ" 255961a
in Form feinverteilter Platinteilchen in der Größenordnung von 15 bis 25 8 durch oxydative Zersetzung eines Platinkomplexes mit oxydierbaren Liganden und anschließende Reduktion aufgebracht wird. Dieses Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß in Gegenwart des feinverteilten leitfähigen Trägers eine wässrige Lösung des Platinkomplexes mit einem nicht-komplexbildenden Sauerstoffträger unter Bildung eines metastabilen Kolloids oxydiert und das Kolloid vor oder bei der Herstellung der Elektrode in an sich bekannter Weise reduziert wird.
Darüber hinaus ist Segenstand der Stammanmeldung P 25 34 913.7 eine entsprechende katalytisch aktive Brennstoffzellenelektrode, bei der die Platinteilchen vorzugsweise eine Elektrodenoberfläche in der Größenordnung von im wesentlichen 0,04 bis
0,5 mg/cm beladen, sowie deren Verwendung in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigern
Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird, wobei
2 vorzugsweise die Platinteilchenbeladung 0,04 bis 0,25 mg/cm und die Betriebstemperatur 170 bis 190° C betragen.
Gemäß der Stammanmeldung P 25 34 913.7 wurde gefunden,daß in einer einzigen Stufe eine metastabile, kolloidale Platinlösung in Gegenwart des feinverteilten leitfähigen Trägers, wie Kohlenstoff, gebildet werden kann, wobei die kolloidalen Platinteilchen, indem sie gebildet werden, sogleich auf den Trägerteilchen abgelagert werden. Hierbei wirken die Trägerteilchen nicht nur als Träger, sondern auch als Keime für die Platinablagerung, so daß sich sowohl kolloidales Platin auf den Trägerteilchen ablagert als auch das weitere Wachstum eines unerwünschten PlatinniederSchlages unterbunden wird, welches bei Abwesenheit der Keim-Träger-Teilchen wegen des metastabilen Charakters des wässrigen Kolloids zweifellos stattfinden würde. Es hat.sich gezeigt, daß nach dem Verfahren dieser Stammanmeldung hergestellte Brennstoffzellenelektroden bei ungewÄhnlich niedriger Platinbeladung von 0,04 bis 0,5 mg/cm
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Elektrodenoberfläche im Brennstoffzellenbetrieb eine hervorragende Anodenleistung erbringen. Insbesondere hat sich gezeigt, daß bei Verwendung einer solchen Elektrode als Brennstoffelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigern Wasserstoff betrieben wird, wobei die Platinteilchenbeladung 0,04 bis 0,25 mg/cm und die Betriebstemperatur 170 bis 190° C betragen, diese Elektrode eine überraschende Beständigkeit gegenüber Kohlenmonoxidvergiftung aufweist. Aus Gründen der Wirtschaftlichkeit ist es nämlich von größtem Vorteil, wenn eine derartige Brennstoffzelle mit billigem technischem Wasserstoff betrieben werden kann, dar üblicherweise etwa 1 bis 2 % CO enthält. Andererseits ist in der Brennstoffzellentechnik bekannt, daß Kohlenmonoxid ein Katalysatorgift für ansdisches Platin ist und daß diese Vergiftung temperaturabhängig ist, wobei das Absinken der Anodenleistung um so größer ist, je niedriger die Temperatur ist. Durch den Gegenstand der Stammanmeldung P 25 34 913.7 konnten diese Probleme in überraschender Weise gelöst werden.·
Bei der gebräuchlichen thermischen Spaltung von Kohlenwasserstoffen wird ein technischer Wasserstoff erzeugt, der etwa 80 % Wasserstoff enthält, während der Rest CO„, überschüssiger Wasserdampf und etwa 1 bis 2 % Kohlenmonoxid ist» Bei Verwendung dieses preiswerten technischen Wasserstoffes ist es wegen der erläuterten Temperaturabhängigkeit des Vergiftungsgrades der Platinanode durch CO im allgemeinen vorteilhaft, die Brennstoffzelle mit Phosphorsäure-Slektrolyten bei höherer Temperatur zu betreiben, z.B. la Bereich von 170 bis 190° C. Die folgenden Versuche zeigen di· bemerkenswerte Anodenleistung bei Anwesenheit von CO-Vsrunreinigungen in dieser Brennstoff- «•11· insbesondere bei hohen Stromdichte und bsi einer Plfctintftilohsnbsladung von 0,05 mg/cm , ia Vergleich zur Leistung «iner Elektrode ait gewöhnlichem Platinkatalysator (hsrgsstellt durch Reaktion von Chloroplatinsäure und Ablagerung im Ia wesentlichen gleicher Weise) und bei gleicher Beladung von 0,05 rag/ca , wie aus der folgenden Tabelle ersichtlich ist: 7Q9828/0418
"s" 2553616
Zellen- Stromdichte Spannungsverlust (mV) durch temperatur /ά/qoä ««·2\ Polarisation infolge von (oc) IA/»Ä cm ; 1,6 % CO im Wasserstoff
500 Neue Anode Übliche Anode
190 400 17 44
190 300 10 28
190 500 9 14
175 400 66 118
175 300 40 69
175 22 38
Diese Versuche ergaben nicht nur, daß infolge der extrem großen Oberfläche, die durch derart feine kolloidale Teilchen geschaffen wird, die katalytische Wirksamkeit wesentlich verbessert wird, sondern es wurde auch festgestellt, daß diese verbesserte Aktivität über mehrere tausend Betriebsstunden ohne feststellbaren Abfall der Zellenleistung aufrechterhalten werden konnte.
Andererseits ist die Patentanmeldung P 22 64 754.7 auf einen Platinkatalysator gerichtet, der auf einem Träger mit großer Oberflächejadsorbierte kolloidale Platinteilchen enthält und der dadurch gekennzeichnet ist, daß man auf einen elektrisch leitfähigen und/oder feuerfesten Träger entweder eine komplexe Platinsäure mit Siifit- und Hydroxylgruppen oder ein platinhalt iges aus dieser Platinsäure hergestelltes Sol aufträgt, anschließend trocknet, im Falle der Platinsäure diese an der Luft bei höheren Temperaturen zersetzt und schließlich reduziert, wobei die komplexe Platinsäure dadurch erhältlich ist, daß man Chloroplatin(IV)-säure mit Natriumcarbonat neutralisiert, bis auf einen pH-Wert von etwa 4 mit Natriumbisulfit einstellt, den pH-Wert wieder mit Natriumcarbonat auf etwa 7 bringt, den entstehenden Niederschlag abtrennt, diesen in einer wässrigen Aufschlämmung zum Austausch der Natriumionen gegen
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Wasserstoffionen mit stark saurem Ionenaustauscherharz behandelt, die entstehende wässrige Lösung von dem Harz abtrennt und durch Sieden einengt·
Auf diese Weise wird aus einer komplexen Platinsäure mit Sulfit- und Hydroxylgruppen ein stabiles kolloidales platinhalt ige s Sol mit feinen Platinteilchen mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 15 bis 25 8 gebildet, wobei diese feinen Platinteilchen am Träger adsorbiert werden.
Erfindungsgemäß hat sich nun herausgestellt, daß ein Platinkatalysator gemäß Patentanmeldung P 22 64 754.7 in dem Fall, daß der Träger aus elektrisch leitfähigem Material besteht und dieser Katalysator als Brennstoffzellenelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten eingesetzt wird, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird, genauso beständig gegenüber CO-Vergiftung ist wie die Brennstoffzellenelektrode gemäß Patentanmeldung P 25 34 913.7. Auch wird dieselbe gute Anodenleistung erhalten, die auch nach mehreren tausend Betriebsstunden keinen feststellbaren Abfall zeigt. Dies ist unbeschadet der Tatsache, daß bei der Elektrode gemäß der Patentanmeldung P 25 34 913.7 von einem metastabilen Kolloid und bei der Elektrode gemäß Patentanmeldung P 22 64 754.7 von einem stabilen Kolloid ausgegangen wird, darauf zurückzuführen, daß die Kolloide in beiden Fällen feine Platinteilchen in der Größenordnung von 15 bis 25 8 enthalten.
Bei der erfindungsgemäßen Verwendung eines Platinkatalysators gemäß Patentanmeldung P 22 64 754.7 als katalytisch aktive Brennstoffzellenelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird, betragen vorzugsweise
2 die Platinteilchenbeladung 0,04 bis 0,25 mg/cm und die Betriebstemperatur 170 bis 190° C.
709828/OA 18 Patentansprüche:

Claims (2)

Patentansprüche
1. Verwendung eines Platinkatalysators, der auf einem elektrisch leitfähigen Träger mit großer Oberfläche adsorbierte kolloidale Platinteilchen enthält, gemäß Patent
(Patentanmeldung P 22 64 754.7) als katalytisch aktive Brennstoffzellenelektrode in einem Brennstoffelement mit Phosphorsäure-Elektrolyten, das mit CO-haltigem Wasserstoff bei erhöhter Temperatur betrieben wird.
2. Verwendung nach Anspruch 1, wobei die Platinteilchenbeladung 0,04 bis 0,25 mg/cm und die Betriebstemperatur 170 bis 190° C betragen.
709828/0418
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