DE1257568B

DE1257568B - Lichtempfindliches, farbphotographisches Material

Info

Publication number: DE1257568B
Application number: DEA46856A
Authority: DE
Inventors: Dr Karl-Heinz Freytag; Dr Bernhard Seidel; Dr Carl Taube
Original assignee: Agfa Gevaert AG
Current assignee: Agfa Gevaert AG
Priority date: 1964-08-14
Filing date: 1964-08-14
Publication date: 1967-12-28
Also published as: DE1291623B; CH458064A; US3480438A; BE668339A; NL6510695A; GB1093923A; DE1296518B

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

PATENTSCHRIFT

Int. CL:

Deutsche Kl.:

Nummer:

Aktenzeichen:

Anmeldetag:

Auslegetag:

Ausgabetag:

C03c

C09b

57 b-5/52
22a-4

A 46856IX a/57 b
14. August 1964 28. Dezember 1967
24. Oktober 1968

Patentschrift stimmt mit der Auslegeschrift überein

Die Erfindung betrifft lichtempfindliche farbphotographische Materialien für das Silberfarbbleichverfahren, mit leicht ausbleichbaren gelben Azofarbstoffen.

Die Anforderungen, die an Farbstoffe für das Silberfarbbleichverfahren gestellt werden, sind besonders hoch, da -diese nicht nur spektral geeignet sein müssen, sondern neben hoher Echtheit (insbesondere Lichtechtheit) auch gute Bleichbarkeit aufweisen sollen. Sie dürfen ferner die photographische Emulsion nicht nachteilig beeinflussen und müssen in der Gelatine, die nahezu ausschließlich als Schichtbildner benutzt wird, völlig diffusionsfest sein.

In der deutschen Patentschrift 1 148 868 sind Azofarbstoffe beschrieben, die den obigen Anfor- '5 derungen nahekommen, die jedoch noch relativ schwer bleichbar sind und dadurch die Empfindlichkeiten der zugrunde liegenden Silberhalogenidemul-Lichtempfindliches, farbphotographisches
Material

Patentiert für:

Agfa-Gevaert Aktiengesellschaft,

Leverkusen, Kaiser-Wilhelm-Allee 24

Als Erfinder benannt:

Dr. Karl-Heinz Freytag, Leverkusen-Steinbüchel; Dr. Carl Taube, Leverkusen;

Dr. Bernhard Seidel, Köln-Mülheim

sionen erheblich drücken. Diese Farbstoffe haben die folgende allgemeine Formel:

R₁ — N = N — R₂ — NH — OC — R₃ — NH — X — HN — R₃ — CO — HN — R₂ — N = N — R₁

Ri einen mindestens zwei Sulfonsäuregruppen enthaltenden Benzol- oder Naphthalinrest,

R2 einen in para-Steilung an die Gruppe -N=N- und — NH — gebundenen Benzolrest,

R3 einen in m- oder p-Stellung an die Gruppen — OC — und — NH — gebundenen Benzolrest und

X den Rest einer zweibasischen, haltigen Säure bedeutet.

kohlenstoff-Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Azofarbstoffe für das Silberfarbbleichverfahren aufzufinden, die die erforderlichen spektralen Eigenschaften besitzen und die sich genügend leicht bleichen lassen.

Es wurde nun gefunden, daß für das Silberfarbbleichverfahren in hervorragender Weise solche lichtempfindlichen photographischen Materialien mit mindestens einer Halogensilberemulsionsschicht geeignet sind, die in dieser Schicht einen Dis-Azofarbstoff der folgenden allgemeinen Formel enthalten:

R₁-N=N

NH-CO-

YNH

NH-R₄-NH

CO—NH

N=N-R₁

YNH

worm
Ri einen substituierten Benzol- oder Naphthalin-

rest mit mindestens einer Sulfogruppe, R₂ — H, -Alkoxy, -Alkyl, -Oxyalkyl, -Halogen, R₃-H, -Alkoxy, -Alkyl, -Oxyalkyl, -Halogen, Rj eine Ketogruppe oder den bifunktionellen Rest ^: einer aliphatischen oder aromatischen Dicarbonsäure, vorzugsweise einer gesättigten oder ungesättigten aliphatischen Dicarbonsäure bis zu 6 C-Atomen oder einer
z. B. — OC — CH = CH

-OC

Benzoldicarbonsäure, -CO — oder

CO-

einen Monoacylrest einer gesättigten oder ungesättigten aliphatischen oder aromatischen Dicarbonsäure, vorzugsweise einer gesättigten oder

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ungesättigten aliphatischen Dicarbonsäure bis Die erfindungsgemäß zu verwendenden Farbstoffe

zu 12 C-Atomen, z. B. - sind charakterisiert durch einen Carboxygruppen

* — CO — CH — CH — COOH, tragenden Acylaminorest. Der durch — CO — und

— CO-(CH2)nCOOH, worin « = 2 bis 10 ist, — NH — substituierte Benzolkern kann die beiden

— CO-(CH2)4COOH, oder einer Benzoldicar- 5 erwähnten Reste in p- oder m-Stellung zueinander bonsäure,' wie ■ tragen.

QQ / \ COOH ^'^e f°'g^enc'^en Farbstoffe haben sich als besonders

bedeutet. \ ν vorteilhaft erwiesen:

- NH —\ V- CO — NH

<^>-N = N
SO₃H

"^NH-CO HNCOCh₂CH₂COOH

J)^CO- HN

N = N —<ζV- NH

HNCOCh₂CH₂CH₂COOH

V-NH — CO -

SO₃H

^(~y~ CO-HN

SO₃H
COCH₂CH₂CH₂COOh

N = N —<^ ^- NH — OC — ^<ζ~\- NH-CO-

HNCOCh₂CH₂COOH SO₃H

K3^^c°-

COCH₂CH₂COOH

SO₃H

N = N

^NH — ^oc

HNCOCH = CHCOOH

SO₃H

^LNH

CO-HN

N = N

NH

SO₃H COCH = CHCOOH

S0,H

NH- CO—ι

NH-OC

HNCOCH,CH,CH,COOH

HN

b-SO₃H

SO₃H

NH
COCH₂CH₂CH₂COOh

OCH₃

CH₁

NH — OC -< >- NH-CO

SO₃H

HNOCCh₂CH₂COOH

CH,

OCH₃

CO-HN

NH SO₃H

OCCH₂CH₂COOH

H₃C0-<^>-N = N
SO₃H "

NH — OC

OCH,

HNCOCH = CHCOOH NH — CO

HN

NH SO₃H

COCH = CHCOOH

H₃CO ~Λ_> SO₃H

NHCOCH₂CH₂CH₂COOh

,/-0CH₃ SO₃H
COCH₂Ch₂CH₂COOH

OCH₃

SO₃H

N = N

NH-OC

NHCOCH₂CH₂CH₂COOh

NH-CO

CO-HN

OCH₃

NH SO₃H

COCH₂CH₂CH₂COOh

SO₃H

N = N

NH-OC

NHCOCH = CH — COOH

-NH-OC-HC = CH

SO₃H

L-CO-NH CO — HN

SO₃H

SO₃H COCH = CH — COOH

SO₃H

N = N

SO₃H

NH — OC

NHCO — CH = CH — COOH

NH — OC

SO₃H

L-CO-NH

SO₃H CO — CH = CH — COOH

OC₂H₅

NHCO(CH₂)3COOH

CO —NH

SO₃H

Die Darstellung der Farbstoffe geschieht nach in der Azochemie bekannten Methoden und ist in den Darstellungsvorschriften 1 und 2 näher ausgeführt. Die übrigen Farbstoffe der Tabelle werden in analoger Weise dargestellt. ²S

Farbstoff I

18,7 Gewichtsteile 1 - Amino - 4 - methylbenzol-3-sulfosäure werden in üblicher Weise diazotiert und mit einer Lösung von 22,2 Gewichtsteilen l-Amino-3-glutarylaminobenzol in 14 Volumteilen konzentrierter Salzsäure und 300 Volumteilen Wasser vereinigt. Darauf werden 100 VolumteiSe einer 20%igen Natriumacetatlösung zugetropft. Ein gelber Farbstoff entsteht. Nach Beendigung der Kupplung wird auf 70⁰C erwärmt und mit 140 Gewichtsteilen Steinsalz versetzt. Der entstandene Niederschlag wird abgesaugt. Anschließend wird der Aminomonoazofarbstoff in 600 Volumteilen Wasser gelöst, 100 Volumteile einer 20%igen Natriumacetatlösung 4» zugegeben und bei 40⁰C eine Lösung von 18,5 Gewichtsteilen 4-Nitrobenzoylchlorid in 100 Volumteilen Methylbenzol eingetropft. Es wird so lange gerührt, bis keine diazotierbare Aminogruppe mehr nachweisbar ist. Darauf wird die Suspension sodaalkalisch gestellt und auf 70⁰C erwärmt. Nach der Zugabe von 140 Gewichtsteilen Steinsalz fällt der Farbstoff aus und wird abgesaugt. Der Farbstoffniederschlag wird darauf in 600 Volumteilen Wasser gelöst und bei 40° C mit einer Lösung von 35 Gewichtsteilen Natriumsulfid in 100 Volumteilen Wasser in üblicher Weise reduziert und essigsauer isoliert. Der entstandene Aminoazofarbstoff wird darauf in bekannter Weise mit Phosgen zum Harnstoffderivat verknüpft.

Farbstoff II

18,7 Gewichtsteile 1 - Amino - 4 - methylbenzol-3-sulfosäure werden in üblicher Weise diazotiert und mit einer Lösung von 20,6 Gewichtsteilen l-Amino-3-maleinylaminobenzol in 14 Volumteilen konzentrierter Salzsäure und 300 Volumteilen Wasser vereinigt. Darauf werden 100 Volumteile einer 20°/oigen Natriumacetatlösung zugetropft. Ein gelber Farbstoff entsteht. Nach Beendigung der Kupplung wird der Aminomonoazofarbstoff auf 70⁰C erwärmt und mit 140 Gewichtsteilen Steinsalz versetzt. Der entstandene Niederschlag wird abgesaugt. Anschließend wird der Farbstoff in 600 Volumteilen Wasser gelöst, 100 Volumteile einer 20%igen Natriumacetatlösung zugegeben und bei 40⁰C eine Lösung von 18,5 Gewichtsteilen 4-Nitrobenzoylchlorid in 100 Volumteilen Methylbenzol zugetropft. Es wird so laage gerührt, bis keine diazotierbare Aminogruppe mehr nachweisbar ist^Darauf wird die Suspension sodaalkalisch gestellt und auf 70⁰C erwärmt. Nach der Zugabe von 140 Gewichtsteilen Steinsalz fällt der Farbstoff aus und wird abgesaugt. Der Farbstoffniederschlag wird darauf in 600 Volumteilen Wasser gelöst und bei 60⁰C mit einer Lösung von 35 Gewichtsteilen Natriumsulfid in 100 Volumteilen Wasser in üblicher Weise reduziert und essigsauer isoliert. Der entstandene Aminomonoazofarbstoff wird darauf in bekannter Weise mit Phosgen zum Harnstoffderivat verknüpft.

Die Halbamide des m-Phenylendiamins und seiner Derivate, welche in den obigen Beispielen verwendet werden, können in üblicher Weise durch Umsetzung von m-Nitranilin und seiner Derivate txiit Dicarbonsäureanhydriden und anschließender Reduktion dar gestellt werden.

Ein besonderer Vorteil der erfindungsgemäßen Farbstoffe ist darin zu sehen, daß sie zu gleicher Zeit ausgezeichnet diffusionsfest, dabei aber auch in einfacher Weise löslich sind. Dieser Effekt geht offenbar darauf zurück, daß als Diazokomponenten aromatische Sulfonsäuren verschiedener Art, insbesondere auch Monosulfonsäuren Verwendung finden können, wobei gleichzeitig die Carbonsäuregruppen an der Kupplungskomponente die Löslichkeitseigenschaften in gerade erwünschtem Maße erhöht, ohne die Diffusionsfestigkeit zu beeinträchtigen.

Die erfindungsgemäßen Farbstoffe sind, den in der deutschen Patentschrift 1148 868 beschriebenen durch ihre besonders leichte Bleichbarkeit überlegen. Da die Farbstoffe außerdem quantitativ ausbleichbar sind, werden ausgezeichnete Weißen in den Farbbildern erhalten. · '

Auf Grund ihrer hervorragenden Eigenschaften sind die erfindungsgemäßen Farbstoffe in farbphotographischen Schichten nach dem Silberfarbbleichverfahren in verschiedener Art einsetzbar. Wie in den folgenden Beispielen gezeigt wird, werden sie bevorzugt als Bildfarbstoffe in Schichten verwandt, die einer einfachen Schwarz-Weiß-Negativ-Entwick-

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si

lung unterworfen werden und demgemäß im nachfolgenden Farbbleichbad zu direkt-positiven FarbstoffbildBrn führen. Man kann jedoch ebenso eine Schwarz-Weiß-Umkehrentwicklung ausführen und erhält dann nach dem Durchlaufen der Behandlungsbäder nach dem Silberfarbbleichverfahren Farbstoffbilder mit einer zur Vorlage gegenläufigen Gradation, wie sie zur Herstellung von positiven farbigen Aufsichts- oder Durchsichtsbildern, ausgehend von Farbriegativen, erwünscht sind. io.

Darüber hinaus eignen sich insbesondere rotstichige Gelbfarbstoffe des erfindungsgemäßen Typs wegen ihrer vorzüglichen spektralen Eigenschaften auch als Fiiterfarbstoffe für das Silberfarbbleichverfahren, wenn man sie silberhaltigen Zwischen-,

"schichten oder vorbelichteten halogensilberhaUigeif' Zwischenschichten zusetzt, in denen durch die photographische Entwicklung ein homogen in der Schicht verteiltes Silberbild entsteht, an dem die Farbstoffe im Farbbleichbad zerstört werden.

Die erfindungsgemäß hergestellten Farbstoffe sind in Gelatineschichten hervorragend diffusionsfest und. bedürfen daher im allgemeinen keiner zusätzlichen Beizung durch bifunktionelle organische Basen, wie sie z. B. in der französischen Patentschrift 864 332 angeführt sind. Sie drücken weiterhin die Empfindlichkeit photographischer Schichten für das Silberfarbbleichverfahren nur in außerordentlich geringem Maße und erlauben daher eine sehr weit gehende Ausnutzung der Empfindlichkeit der zugründe liegenden photographischen Halogensilberemnlsionen. Sie sind auch weitgehend inert gegen die üblichen Mengen an Emulsionszusätzen, wie Stabilisatoren, Weichmacher, Netzmittel. Härtungsmittel und andere Stoffe, wie z. B. eventuell zügefügte Sensibilisatoren. Wie in den nachfolgenden Beispielen gezeigt wird, lassen sie sich in verschiedenartigen Bleichbädern zu reinen Weißen ausbleichen und hinterlassen daher keine oder praktisch keine FarbschSeier. Die unmittelbar-nach der Verarbeitung .erzielten Bildweißen werden auch durch langdauerndc ■ Belichtungen nicht verfärbt.

Beispiel 1

45

4 g des Farbstoffes XI werden in 400 ml einer 4%igen Gelatinelösung zur Auflösung gebracht und im Dunkeln mit 800 ml einer aufgeschmolzenen und in bekannter Weise stabilisierten Bromsilberemulsion mittleren Silbergehaltcs versetzt. Nach Zusatz der üblichen Mengen an Härtungsmitteln wie Paraformaldehyd und Weichmacher vergießt man auf eine Unterlage auf barytiertem Papier in einer Schichtdicke, die einem Silberauftrag von 0,6 bis 0,9 g Ag/qm entspricht, und trocknet.

Eine Probe dieser lichtempfindlichen Schicht wird unter einem Blaiifilter oder in weißem Licht durch eiriers Stufengraukeil belichtet und anschließend wie folgt verarbeitet:

60

1. Entwickeln 5 Minuten in einem Bad aus

p-Msthylaminophenol Ig

Hydrochinon 3 g

Natriumsulfit sicc 13 g

Kaliumbromid Ig

Soda sicc. ■ 26 g

Wasser auf .- 1000 ml

2. Wässern"'5 Minuten

3. Fixierung 5 Minuten in einem Bad aus

Natriumthiosulfat, krist 200 g

Kaliummetabisuifit 20 g

Wasser auf 1000 ml

4. Wässern 5 Minuten

5. Härtung 5 Minuten in einem Bad aus

Formalin 30% 100 m!

Natriumbicarbonat 2 g

Wasser auf 1000 ml

6. Wässern 5 Minuten

7. Farbbleichursg 15 Minuten in einem Bad aus

Thioharnstoff 28 g

Kaliumbromid 18 g

2-Amino~3-hydroxyphenazin 3 mg

Salzsäure, konzentriert 400 ml

Wasser auf 1000 ml

8. Wässern 5 Minuten

9. Bleichfixieren 10 Minuten in einem Bad aus Tetranatriumäthylendiamin-

tetraacetat 26 g

Soda sicc 24 e

Eisen(III)-chlorid 15 g

Natriumsulfit sicc 13 g

Natriumthiosulfat 200 g

Wasser auf 800 ml

10. Wässern 20 Minuten

Nach dem Trocknen erhält man einen reingelben Farbstoffkeii gut abgestufter Gradation hoher Brillanz mit leuchtenden Weißen, der keine Farbstoffdiffusion erkennen läßt und eine hervorragende Lichtechtheit aufweist.

Beispiel 2

Man löst 4 g des Farbstoffes III, wie im Beispiel 1 beschrieben, und fahrt wie dort angegeben fort, vergießt aber auf eine Unterlage aus Cellulosetriacetat. Nach Trocknung und Belichtung verarbeitet man wie folgt:

1. Entwickeln 5 Minuten (Ansatz wie im

Beispiel 1)

2. Wässern 5 Minuten

3. Fixierung 5 Minuten (Ansatz wie im

Beispiel 1)

4. Wässern 5 Minuten

5. Härtung 5 Minuten (Ansatz wie im

Beispiel i)

6. Wässern 5 Minuten

7. Farbbleichung 15 Minuter! in einem Bad aus

Chinoiin 80 ml

Kaliumiodid 10 g

Schwefelsäure, konzentriert ... 75 ml

Natriumhypophosph.it 10 g

Wasser auf 1000 ml

8. Wässern 5 Minuten

9. Bleichen 5 Minuten in einem Bad aus

Kupferchlorid 25 g

Salzsäure, konzentriert 5 ml

Wasser auf 1000 ml

10. Fixieren 10 Minuten in einem Bad aus

Natriumthiosulfat 200 g

Kaliummetabisuifit ' 20 g

Wasser auf _;. 1000 ml

11. Wässern 20 Minuten

Nach dem Trocknen erhält man ein analoges Resultat wie im Beispiel 1, jedoch auf transparenter Unterlage. ■

13
Beispiel 3 bis 10

Man löst je 4 g des Farbstoffes I bzw. der Farbstoffe IV bis X wie im Beispiel 1 angegeben und verfährt weiter wie dort beschrieben. Nach Gießen, Belichtung, Verarbeitung und Trocknung erhält man gelbe oder grünstichiggelbe Farbstoffkeile analoger Eigenschaften, wie irn Beispiel 1 angegeben.

IO

B e i s ρ i e 1 11

4 g des Farbstoffes ΧΙΪ werden in 400 ml einer 8%igen Gelatinelösung zur Auflösung gebracht und mit 800 ml einer vorbelichteten aufgeschmolzenen Bromsilberemulsion versetzt. Nach Zusatz der übliehen Gießhilfsmittel vergießt man auf eine Unterlage aus pigmentiertem, opakem Cellulosetriacetat in einer Schichtdicke, die einem Silberauftrag von 0,3 bis 0,5 g Ag/qm entspricht, und trocknet.

Nach Verarbeitung, wie im Beispiel 1 beschrieben, erhält man eine völlig transparente Schicht, die in Aufsicht praktisch keine höhere Extinktion aufweist

als eine reine Gelatineschicht, die man als Vergleich ebenfalls auf diese Weise verzieht..

Eine wie angegeben hergestellte Schicht kann in farbphotogi aphischem Dreischichtenmaterial als Filterschicht eingesetzt werden, um die darunterliegenden Schichten vor dem Einfluß des blauen Anteils des sichtbaren Lichtes zu schützen, wenn man als oberste Schicht eine solche wählt, die einen grüristichigen Gelbfarbstoff zur Bildv/iedergabe enthält.

Zur Verringerung der Farbstoffmenge und zur Erzielung geeigneter spektraler Eigenschaften kann die Halogensilberemulsion auch ganz oder teilweise durch Silberfiltergelb ersetzt werden.

Beispiel 12

Man stellt ein farbphotographisches Dreischichtenmaterial folgender Art her:

Als unterste Schicht trägt man auf eine Unterlage aus barytiertem Papier eine panchromatisch sensibilisierte Silberbromidemulsion auf (0,6 g Ag/qm), die pro Emulsion 4 g des Farbstoffes der Formel

-SO₇-HN OH

HO₃S

N=N
SO,H

HO₃S-OC₂H₅OC₄H₉

SO₃H

enthält, dessen Darstellung in der deutschen Auslegeschrifi 1 041 355, Beispiel 1, beschrieben ist. Darüber gießt man eine orthochromatisch sensibilisierte Bromsilberemulsion (0,7 g Ag/qm), der pro Kilogramm 4 g des Farbstoffes der Formel

CH,

HO₃S

HO NH-SO₂

SO₃H

C(CH₃J₃

zugesetzt werden und dessen Herstellung nach der deutschen Auslegeschrift 1 039 840, Beispiel 1, erfolgt, über diese Schicht gießt man eine weitere, die in einer geringer empfindlichen Silberbromidemulsion (0,7 g Ag/qrn) pro kg 4,5 g des Farbstoffes aus Beispiel 1 enthält. .

Nach dem Trocknen belichtet man hinter einem Colorpositiv und verarbeitet, wie im Beispiel 2 beschrieben, wobei man aber die Behandlungszeit im Farbbleichbad auf 25 Minuten erhöht. Bei richtiger Abstimmung der Empfindlichkeit der drei Einzelschichten erhält man nach der Verarbeitung eine * Reproduktion der Vorlage in natürlichen

Farben. - . .

Beispiel 13

Man stellt eine farbstoffhaltige Emulsionsschicht mit demselben Farbstoff her, wie im Beispiel 1 angegeben, belichtet hinter einem Stufengraukeii mit weißem Licht und verarbeitet wie folgt:

1. Erstentwicklung 5 Minuten in einem Bad aus

p-Methylaminopheno! Ig

Hydrochinon 3 g

Natriumsulfat sicc 13 g

Kaliumbromid Ig

Soda sicc 26 g

Wasser auf , 1000 ml

2. Wässern 1 Minute

3. Bleichen 1 Minute in einem Bad aus

Kaliumbichromat 10 g

Schwefelsäure, konzentriert 5 ml

Wasser auf 800 ml

4. Wässern 1 Minute

5. Klären 1 Minute in

Natriumsulfit sicc 5 g in

1000 ml

Wasser

6. Wässern 1 Minute

7. Zweitbelichtung 2,5 Minuten, 40 W Glühbirne, 20 cm Abstand

8. Zweiientwicklung (wie unter 1)

9. Die weitere Verarbeitung erfolgt wie im Beispiel 1, Schritte 2 bis 10.

M erhält ein Farbstoffbild gleicher Eigenschaften wie im Beispiel !,jedoch mit gegenläufiger Gradation.

R₁- N=N

— CO-

Claims

Patentansprüche:

1. Lichtempfindliches farbphotographisches Materia! mit mindestens einer Silberhalogenidemulsionsschicht mit" einem Dis-Azofarbstoff, der aus zwei Sulfoarylazobenzol-4-Benzamid-Einheiten verknüpft über eine Carbonamidgruppierung besteht, dadurch gekennzeichnet, daß der Dis-Azofarbstoff der folgenden allgemeinen Formel

YNH

V /?~ CO-NH NH-R₄-NH

entspricht, worin bedeuten:
Ri ein substituierter Benzol- oder Naphthalinrest mit mindestens einer Sulfogruppe, R₂ H, Alkoxy, Alkyl, Oxyalkyl, Halogen,
R₃ H, Alkoxy, Alkyl, Oxyalkyl, Halogen,
R4 eine Ketogruppe oder den bifunktionellen Rest einer aliphatischen oder aromatischen Dicarbonsäure, Y einen Monoacylrest einer gesättigten oder ungesättigten aliphatischen oder aromatischen Dicarbonsäure.

. 2. Lichtempfindliches farbphotographisches Material nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der allgemeinen Formel des Dis-Azofarbstoffes R4 eine Ketogruppe darstellt und X einen Monoacylrest einer gesättigten oder ungesättigten aliphatischen Dicarbonsäure bis zu 12 C-Atomen bedeutet.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Mr. 1 148 868.