DE102011080832A1 - Verbundwerkstoff aus Keramik - Google Patents

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft einen Verbundwerkstoff aus Keramik, der ein anorganisches Material aufweist und der umfasst: eine Matrixphase mit einer lichtdurchlässigen Keramik; und eine Phosphorphase mit Ce aufweisendem YAG, bei dem der Gehalt der Phosphorphase 22 Volumen-% bis 55 Volumen-% basierend auf der Gesamtphase, die die Matrixphase und die Phosphorphase umfasst, beträgt, der Gehalt an Ce in YAG 0,005 bis 0,05 in Bezug auf ein Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y) beträgt, und der Verbundwerkstoff aus Keramik eine Dicke in einer Richtung des Lichtausgangs von 30 μm bis 200 μm aufweist.

Description

  • Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Verbundwerkstoff aus Keramik zur Wellenlängenumwandlung zur Verwendung in einer weißen LED (Leuchtdiode) oder dergleichen.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Zurzeit wird bei einer weißen LED im Allgemeinen ein Verfahren angewendet, bei dem ein aus einem Harz und einem Phosphor gebildeter Verbundwerkstoff zur Wellenlängenumwandlung auf einem Leuchtelement vorgesehen ist und ein blaues Licht, das von dem Leuchtelement emittiert wird, und ein gelbes Licht, das durch eine Wellenlängenumwandlung eines Teils des blauen Lichts durch Aufbringen des blauen Lichts auf den Phosphor erhalten wird, in dem Verbundwerkstoff gemischt werden, um ein weißes Licht zu erhalten.
  • Das den Verbundwerkstoff bildende Harz neigt jedoch dazu, sich durch von dem Leuchtelement emittiertes Licht oder Wärme allmählich zu verschlechtern, und somit besteht dahingehend ein Problem, dass sich Eigenschaften, wie z. B. Lebensdauer, Wärmebeständigkeit und Emissionsintensität, verringern.
  • Daher sind Studien durchgeführt worden, bei denen jeweils ein Verbundwerkstoff aus Keramik verwendet worden ist, der aus einem anorganischen Material ohne Harz als Verbundwerkstoff zur Wellenlängenumwandlung gebildet ist.
  • Beispielsweise ist in Patentschrift 1 ein fester Phosphor offengelegt, der aus einem anorganischen Material gebildet ist und eine Oberflächenrauigkeit (Ra) von 0,05 bis 3 μm aufweist, bei dem das anorganische Material aus kristallisiertem Glas besteht und das kristallisierte Glas durch Abscheiden von YAG-Kristallen oder einer festen Lösung aus YAG-Kristallen, die Ce3+ enthält, erhalten wird.
  • Ferner ist in Patentschrift 2 ein Phosphor offengelegt, das eine polykristalline Keramikstruktur mit einem Phosphor des Typs aus datiertem YAG aufweist, wobei der Phosphor in einer Keramikmatrix eingebettet ist, die nicht lumineszierende polykristalline Tonerde enthält, die Keramikmatrix 80 bis 99,99 Volumen-% Tonerde und 0,01 bis 20 Volumen-% des Phosphors enthält und der Phosphor folgende Zusammensetzung aufweist:
    (Lul-x-y-a-bYxGdy)3(All-zGaz)5O12:CeaPrb, wobei 0 < x ≤ 1; 0 ≤ y < 1; 0 ≤ z ≤ 0,1; 0 ≤ a ≤ 0,2 und 0 ≤ b ≤ 0,1 und a + b > 0.
    • Patentschrift 1: JP-A-2007-161944
    • Patentschrift 2: JP-T-2008-533270
  • Übersicht über die Erfindung
  • Obwohl der in Patentschrift 1 beschriebene feste Phosphor eine ausgezeichnete Wärmebeständigkeit, Lichtbeständigkeit und Wetterbeständigkeit aufweist und bei diesem eine Verschlechterung der Emissionsintensität und eine Verkürzung der Lebensdauer einer Vorrichtung, wie z. B. einer Leuchtdiode, aufgrund der Verschlechterung des herkömmlichen Harzes unterdrückt werden kann, ist jedoch eine weitere Verbesserung erforderlich, um die Eigenschaften, wie z. B. die Emissionsintensität bei einem Phosphor aus anorganischem Material, zu verbessern. Da das in Patentschrift 1 beschriebene anorganische Material hauptsächlich aus einem kristallisierter Glas gebildet ist, tritt ferner ein Fall ein, bei dem die Wärmeleitfähigkeit bei einem Phosphor niedrig ist und es eine Grenze für die Verlängerung der Lebensdauer einer Leuchtdiode oder dergleichen gibt.
  • Ferner soll mit dem in Patentschrift 2 beschriebenen Phosphor ein Leuchtelement erhalten werden, bei dem ein Lichtverlust aufgrund von Rückstreuung und das Problem einer niedrigen Wärmeleitfähigkeit aufgrund der Verwendung eines Silikon- und/oder Epoxidharzes verringert wird. Wie bei Patentschrift 1 ist jedoch auch hier eine weitere Verbesserung erforderlich, um die Emissionsintensität und die Wärmeleitfähigkeit bei einem Phosphor aus einem anorganischen Material weiter zu verbessern.
  • Die vorliegende Erfindung ist unter Berücksichtigung der oben beschriebenen Gegebenheiten entwickelt worden, und der Erfindung hegt die Aufgabe zugrunde, einen Verbundwerkstoff aus Keramik zur Wellenlängenumwandlung bereitzustellen, mit dem eine weitere Verbesserung der Emissionsintensität und der Wärmeleitfähigkeit bei einem Verbundwerkstoff aus Keramik erreicht werden kann und mit dem eine Verlängerung der Lebensdauer einer Leuchtdiode, bei der dieser verwendet wird, erreicht werden kann.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft die folgenden Punkte 1 bis 3.1
    • 1. Verbundwerkstoff aus Keramik, der ein anorganisches Material aufweist und der umfasst: eine Matrixphase mit einer lichtdurchlässigen Keramik; und eine Phosphorphase mit Ce aufweisendem YAG, wobei der Gehalt der Phosphorphase 22 Volumen-% bis 55 Volumen-% basierend auf der Gesamtphase, die die Matrixphase und die Phosphorphase umfasst, beträgt, der Gehalt an Ce in YAG 0,005 bis 0,05 in Bezug auf ein Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y) beträgt, und der Verbundwerkstoff aus Keramik eine Dicke in einer Richtung des Lichtausgangs von 30 μm bis 200 μm aufweist.
    • 2. Verbundwerkstoff aus Keramik nach Punkt 1, bei dem der Gehalt an Ce in YAG 0,005 bis 0,035 in Bezug auf das Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y) beträgt.
    • 3. Verbundwerkstoff aus Keramik nach Punkt 1 oder 2, der eine Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert von 551 nm bis 580 nm aufweist, wenn ein blaues Licht in den Verbundwerkstoff aus Keramik eintritt.
  • Nach der Erfindung ist ein Verbundwerkstoff aus Keramik zur Wellenlängenumwandlung vorgesehen, mit dem eine weitere Verbesserung der Emissionsintensität und der Wärmeleitfähigkeit bei einem Verbundwerkstoff aus Keramik erreicht werden kann und eine Verlängerung der Lebensdauer einer Leuchtdiode, bei der dieser verwendet wird, erreicht werden kann.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1 zeigt eine schematische Ansicht mit Darstellung eines Beispiels für ein Erscheinungsbild eines Phosphors nach einer Ausführungsform der Erfindung.
  • 2 zeigt eine schematische Ansicht mit Darstellung des Querschnitts, wenn der in 1 gezeigte Phosphor entlang der Linie A-A geschnitten ist.
  • 3 zeigt eine schematische Ansicht zur Erläuterung eines Verfahrens zum Messen optischer Eigenschaften eines Verbundwerkstoffs aus Keramik.
  • 4 zeigt eine Layout-Ansicht eines Verbundwerkstoffs aus Keramik und einer blauen LED, wenn der Verbundwerkstoff aus Keramik auf der blauen LED aufgebracht ist und eine Farbungleichmäßigkeit beobachtet wird.
  • Detaillierte Beschreibung der Erfindung
  • Nachstehend wird ein Verbundwerkstoff aus Keramik nach der Erfindung anhand von Ausführungsformen und Beispielen näher erläutert.
  • 1 zeigt eine schematische Ansicht mit Darstellung eines Beispiels für ein Erscheinungsbild eines Phosphors nach einer Ausführungsform der Erfindung, und 2 zeigt eine schematische Querschnittansicht, bei der der in 1 gezeigte Phosphor entlang der Linie A-A geschnitten ist. Wie in 1 und 2 gezeigt, weist der Verbundwerkstoff aus Keramik nach der Erfindung beispielsweise ein plattenartiges Material auf und ist ein Verbundwerkstoff aus Keramik 1, der ein anorganisches Material enthält und eine Matrixphase 3, die Al2O3 aufweist, und eine Phosphorphase 5, die Ce enthaltendes YAG aufweist, umfasst, wobei der Gehalt der Phosphorphase 22 Volumen-% bis 55 Volumen-% auf der Basis der Gesamtphase, welche die Matrixphase und die Phosphorphase umfasst, beträgt, der Gehalt an Ce in YAG 0,005 bis 0,05 in Bezug auf ein Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y) betragt und der Verbundwerkstoff aus Keramik eine Dicke in einer Richtung des Lichtausgangs von 30 μm bis 200 μm aufweist.
  • Da der Verbundwerkstoff aus Keramik nach der Erfindung die oben genannte Zusammensetzung aufweist, kann eine weitere Verbesserung der Emissionsintensität und der Wärmeleitfähigkeit bei einem Verbundwerkstoff aus Keramik erreicht werden, und ferner kann eine Verlängerung der Lebensdauer der Leuchtdiode, bei der dieser verwendet wird, erreicht werden.
  • Als Matrixphase bei der vorliegenden Ausführungsform ist Al2O3 genannt, es kann jedoch als Matrixphase 3, die eine lichtdurchlässige Keramik aufweist, MgAl2O4, Y2O3, MgO oder dergleichen verwendet werden. Von diesen wird im Hinblick auf eine Verbesserung der Emissionsintensität die Verwendung von Al2O3 als Matrixphase weiter bevorzugt.
  • Dabei bedeutet lichtdurchlässige Keramik eine Keramik, die in der Lage ist, eine von der Phosphorphase erzeugte Fluoreszenz durchzulassen.
  • Der Gehalt der Phosphorphase 5 beträgt 22 Volumen-% bis 55 Volumen-% auf der Basis der Gesamtphase, die die Matrixphase und die Phosphorphase umfasst.
  • Wenn dieser Gehalt kleiner ist als 22 Volumen-%, ist es erforderlich, die Dicke t des Verbundwerkstoffs aus Keramik 1 in einer Richtung des Lichtausgangs zu vergrößern, um ein weißes Licht zu erhalten. In diesem Fall entweicht jedoch, da die Dicke t groß ist, die fluoreszierende Komponente zu einer lateralen Seite des Verbundwerkstoffs aus Keramik 1, und es tritt eine Farbungleichmäßigkeit auf, so dass dieser Fall nicht bevorzugt wird.
  • Ferner verringern sich selbst in dem Fall, in dem ein weißes Licht ohne Vergrößerung der Dicke t in der Richtung des Lichtausgangs erhalten wird, da der Gehalt der Phosphorphase 5 klein ist, ein in der Wellenlänge umgewandeltes gelbes Licht und die Strecke für das Mischen eines blauen Lichts und des gelben Lichts in dem Verbundwerkstoff, so dass es wahrscheinlich ist, dass eine Farbungleichmäßigkeit auftritt, und somit wird dieser Fall nicht bevorzugt. In dem Fall, in dem der Gehalt 55 Volumen-% übersteigt, verringert sich die Wärmeleitfähigkeit und verkürzt sich die Lebensdauer, so dass dieser Fall nicht bevorzugt wird.
  • Ferner beträgt der Gehalt an Ce in YAG vorzugsweise 0,005 bis 0,05 in Bezug auf ein Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y). In dem Falb, in dem der Gehalt an Ce in YAG keiner ist als 0,005 in Bezug auf das Atomverhältnis (Ce/Y), wird, da der Grad an Wellenlängenumwandlung durch Ce klein ist, ein bläulich-weißes Licht (eine Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert von weniger als 545 nm) gebildet, und somit kann eine gewünschte Wellenlänge (eine Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert von 545 nm oder weniger als 580 nm) eines weißen Lichts nicht erhalten werden, so dass dieser Fall nicht bevorzugt wird. In dem Fall, in dem das Atomverhältnis (Ce/Y) 0,05 übersteigt, sondert sich, da sich der Gehalt an Ce erhöht, CE ab, das sich nicht in YAG auflösen kann, wodurch sich die Emissionsintensität verringert, so dass dieser Fall nicht bevorzugt wird.
  • Die Dicke des Verbundwerkstoffs aus Keramik 1 in einer Richtung des Lichtausgangs beträgt 30 μm bis 200 μm.
  • In dem Fall, in dem die Dicke t kleiner ist als 30 μm, bestehen dahingehend Bedenken, dass aufgrund der übermäßig kleinen Dicke t Risse und dergleichen bei der LED-Produktion auftreten und es ferner schwierig wird, eine autonome LED auszubilden, so dass dieser Fall nicht bevorzugt wird. in dem Fall, in dem die Dicke t 200 μm übersteigt, wie oben beschriebet, entweicht aufgrund der großen Dicke t des Verbundwerkstoffs aus Keramik die fluoreszierende Komponente zu einer lateralen Seite des Verbundwerkstoffs aus Keramik 1, und es tritt eine Farbungleichmäßigkeit auf, so dass dieser Fall nicht bevorzugt wird.
  • Der Gehalt an Ce in YAG beträgt vorzugsweise 0,005 bis 0,035 in Bezug auf ein Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y).
  • Durch Steuern des Atomverhältnisses (Ce/Y) in einen solchen Bereich kann ein Verbundwerkstoff aus Keramik zur Wellenlängenumwandlung mit einer höheren Emissionsintensität erhalten werden.
  • Bei dem Verbundwerkstoff aus Keramik nach der Erfindung beträgt eine Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert eines von einer Lichtausgangsfläche des Verbundwerkstoffs aus Keramik 1 (obere Fläche 1a des in 1 gezeigten Verbundwerkstoffs aus Keramik 1) emittierten Lichts dann, wenn ein blaues Licht (vorzugsweise ein Licht mit einer Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert von 445 nm bis 475 nm (473 nm in den Beispielen)) von einem Leuchtelement oder dergleichen in den Verbundwerkstoff aus Keramik 1 eintritt, vorzugsweise 551 nm bis 580 nm. Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert bedeutet hier eine Wellenlänge, bei der die Emissionsintensität bei dem Verbundwerkstoff aus Keramik unter den Wellenprofilen eines Emissionsspektrums hoch ist.
  • Da der Verbundwerkstoff aus Keramik nach der Erfindung solche optischen Eigenschaften aufweist, kann ein zuverlässiges weißes Licht erhalten werden.
  • Es wird bevorzugt, dass die Teilchengröße von Ce aufweisenden YAG-Teilchen, die die Phosphorphase bilden, 0,5 μm bis 10,0 μm beträgt und die Oberflächenrauigkeit (Ra) der Lichtausgangsfläche des Verbundwerkstoffs aus Keramik 0,1 μm bis 1,0 μm beträgt. Durch eine solche Zusammensetzung können Eigenschaften, wie z. B. die Emissionsintensität und die Lebensdauer bei einem weißen Phosphor, bei dem YAG:Ce als Material verwendet wird, weiter verbessert werden.
  • Wenn die Teilchengröße der Ce aufweisenden YAG-Teilchen, die die Phosphorphase bilden, kleiner ist als 0,5 μm, ist die Kristallinität der YAG-Teilchen klein und somit bestehen dahingehend Bedenken, dass sich die Emissionsintensität verringert. Andererseits tritt dann, wenn die Teilchengröße größer ist als 10,0 μm, eine Emissionsverteilung in der fluoreszierenden Schicht auf, wodurch dahingehend Bedenken bestehen, dass eine Farbungleichmäßigkeit auftritt.
  • Dabei zeigt her die Teilchengröße eine durchschnittliche Kristallteilchengröße an, die durch Anwendung eines Interceptverfahrens berechnet worden ist. Wenn ein Teil einer Messprobe spiegelpoliert worden ist, wird diese einem thermischen Ätzen an der Luft bei 1500°C über einen Zeitraum von 3 Stunden unterzogen, dann wird die Mikrostruktur unter einem optischen Mikroskop betrachtet, und die durchschnittliche Kristallteilchengröße wird durch Anwendung des Interceptverfahrens berechnet.
  • Wenn die Oberflächenrauigkeit (Ra) der Lichtausgangsfläche des Verbundwerkstoffs aus Keramik kleiner ist als 0,1 μm, vergrößert sich das Verhältnis des insgesamt an der Lichtausgangsfläche reflektierten Lichts, so dass dahingehend Bedenken bestehen, dass sich die Extraktionseffizienz verringert und sich somit die Emissionsintensität verringert. Andererseits verringert sich dann, wenn die Oberflächenrauigkeit (Ra) größer ist als 1,0 μm, nicht nur die mechanische Festigkeit, sondern es bestehen auch dahingehend Bedenken, dass eine Farbungleichmäßigkeit auftritt.
  • Dabei handelt es sich hier bei der Oberflächenrauigkeit (Ra) um eine Oberflächenrauigkeit, die unter Verwendung eines Oberflächenform-Rauigkeitsmessgeräts FORM TARYSURF PGI830, hergestellt von Taylor Hobson Ltd., auf der Grundlage von JIS 80601-2001 gemessen wird.
  • Mit Bezug auf das oben Gesagte ist ein Einmischen von unvermeidbaren Fremdstoffen, die in dem anorganischen Material enthalten sind, nicht ausgeschlossen, es wird jedoch stärker bevorzugt, die Gesamtmenge an metallischen Fremdstoffen, wie z. B. Fe und Cr, so zu steuern, dass sie 100 ppm oder weniger beträgt. Dadurch können die Verringerung der Emissionsintensität und das Auftreten einer Farbungleichmäßigkeit weiter unterdrückt werden, und es wird ferner die Steuerung der Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert vereinfacht, so dass die vorstehende Steuerung bevorzugt wird.
  • Beispiele
  • Nachstehend wird die Erfindung anhand von Beispielen näher erläutert, die Erfindung ist jedoch nicht auf die folgenden Beispiele beschränkt.
  • (Test 1)
  • Ein Ceroxidpulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 0,3 μm und einer Reinheit von 99,9%, ein Yttriumoxidpulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 0,9 μm und einer Reinheit von 99,9%, ein Aluminiumoxidpulver mit eine durchschnittlichen Teilchengröße von 0,3 μm und einer Reinheit von 99,9%, Ethanol und ein Acryl-Bindemittel wurden in einem vorgeschriebenen Verhältnis abgewogen, hinzugefügt und in einer Kugelmühle unter Verwendung von Aluminiumoxidkugeln 20 Stunden lang gemischt. Aus der daraus entstandenen Suspension wurde ein Granulatpulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 50 μm unter Verwendung eines Sprühtrockners hergestellt. Dabei wurden durch Regeln der Mengen des Ceroxidpulvers, des Yttriumoxidpulvers und des Aluminiumoxidpulvers eine Vielzahl von Granulatpulvern hergestellt, die jeweils eine durchschnittliche Teilchengröße von 50 μm aufwiesen und die sich hinsichtlich des YAG:Ce-Gehalts und des Ce/Y-Atomverhältnisses in dem Verbundwerkstoff aus Keramik unterschieden.
  • Dann wurde jedes der hergestellten Granulatpulver einem uniaxialen Formen bei 10 MPa und einem kaltisostatischen Pressen (CIP) bei 100 MPa unterzogen, um einen geformten Gegenstand herzustellen. Nach einem Entfetten bei 600°C an der Luft wurde der so entstandene geformte Gegenstand unter einer Vakuumatmosphäre gesintert (YAG:Ce/Al2O3).
  • Nach dem Messen der Raumdichte (JIS C 2141) unter Anwendung des Archimedes-Verfahrens bezüglich des hergestellten gesinterten Gegenstands wurde ein Teil davon pulverisiert, und die tatsächliche Dichte wurde mit einem automatischen Trockendichtemesser (Accupyc 1330, hergestellt von Shimadzu Corporation) gemessen. Ferner wurde, nachdem ein Teil davon gewaschen worden war, die Y-, Al- und Ce-Konzentration durch Anwendung der spektrochemischen ICP-Emissionsanalyse gemessen. Ferner wurde bei einem Teil davon die kristalline Phase unter Anwendung der Pulverröntgenbeugung untersucht. Auf der Grundlage der Messergebnisse für die Dichte, die Y-Konzentration, die Al-Konzentration und die Ce-Konzentration des gesinterten Gegenstands und der kristallinen Phase wurden der YAG:Ce-Gehalt in dem Verbundwerkstoff und Al2O3 in der Matrixphase berechnet. Dabei wurde die Dichte von YAG:Ce und die Dichte von Al2O3 für die Berechnung verwendet, und zwar mit 4,55 g/cm3 bzw. 3,99 g/cm3.
  • Tabelle 1 zeigt das Ce/Y-Atomverhältnis nach dem vorliegenden Test, den Gehalt der Phosphorphase (YAG:Ce) (Volumenverhältnis) in dem Verbundwerkstoff aus Keramik, den Gehalt von Al2O3 (Volumenverhältnis) in der Matrixphase und die Ergebnisse der Messung der Wärmeleitfähigkeit unter Anwendung des Laserflashverfahrens, nachdem ein Teil des so hergestellten gesinterten Gegenstands zu einer Größe von φ 10 × 2 mm verarbeitet worden war.
  • Ein Sollwert der Wärmeleitfähigkeit betrug 18 W/(m·k) oder mehr hinsichtlich einer Wärmestrahlungswirkung, und der Fall von 20 W/(m·k) oder mehr wurde als ”gut” angesehen, der Fall von 18 W/(m·k) bis weniger als 20 W/(m·k) wurde als ”ausreichend” angesehen, und der Fall von weniger als 18 W/(m·k) wurde als ”schwach” angesehen.
  • 3 zeigt eine schematische Ansicht zur Erläuterung eines Verfahrens zum Messen optischer Eigenschaften eines Verbundwerkstoffs aus Keramik. Nachdem der hergestellte gesinterte Gegenstand zu einer Probe mit einer vorgeschriebenen Form (☐ 7,5 mm × 0,08 mm (Dicke t)) verarbeitet worden war, wurde die Emissionsintensität einer Probe 10 auf einem in 3 gezeigten optischen System gemessen. Dabei wurde eine blaue LD (Laserdiode) 12 von 473 nm als Anregungslicht verwendet, und nachdem emittiertes Licht an einer Ulbrichtkugel 14 gesammelt worden war, wurde ein Spektrum unter Verwendung eines Spektroskops 16 (Faser-Mehrkanalspektroskop USB4000, hergestellt von Ocean Optics, Inc.) gemessen. Die Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert und die Emissionsintensität, normalisiert mit einem Absorptionsbetrag, wurden aus dem sich ergebenden Spektrum berechnet.
  • Die Emissionsintensität wurde anhand eines Messergebisses für einen handelsüblichen YAG:Ce-Phosphor (P46-Y3, hergestellt von Chemical Optronics) mit 100 angezeigt. Tabelle 1 zeigt einzelne Messwerte der Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert und der Emissionsintensität.
  • Hinsichtlich der Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert wurde der Fall von 551 nm bis weniger als 580 nm als ”gut” bewertet, der Fall von 545 nm bis weniger als 551 nm wurde als ”ausreichend” bewertet, und der Fall von weniger als 545 nm wurde als ”schwach” bewertet. Ferner wurde hinsichtlich der Emissionsintensität der Fall von mehr als 105 als ”gut” bewertet, der Fall von 95 bis 105 wurde als ”ausreichend” bewertet, und der Fall von weniger als 95 wurde als ”schwach” bewertet.
  • 4 zeigt eine Layout-Ansicht eines Verbundwerkstoffs aus Keramik und einer blauen LED, wenn der Verbundwerkstoff aus Keramik auf der blauen LED aufgebracht ist und eine Farbunregelmäßigkeit beobachtet wird. Nachdem der hergestellte gesinterte Gegenstand zu einer Probe mit einer Größe von ☐ 1 mm × 0,08 mm verarbeitet worden war, wurde er mit einem Silikonharz auf einem blauen LED-Element (Emissionsfläche: ☐ 1 mm, Emissionswellenlänge; bei 460 nm) 22 befestigt. Dabei wurde eine Farbunregelmäßigkeit von einer lateralen Seite des LED-Elements aus beobachtet, und die Messergebnisse wurden in drei Kategorien ”gut”, ”ausreichend” und ”schwach” eingeteilt, wobei das Messergebnis für den handelsüblichen YAG:Ce-Phosphor (P46-Y3, hergestellt von Chemical Optronics) als Standard (”ausreichend”) genommen wurde.
  • In dem Fall, in dem es sich bei als ”gut” eingestuften Punkten um drei oder mehr der Punkte Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert, Emissionsintensität, Farbungleichmäßigkeit und Wärmeleitfähigkeit handelt, lautet die Gesamtbewertung ”gut”, in dem Fall, in dem ”schwach” selbst nur bei einem Punkt auftrat, lautete die Gesamtbewertung ”schwach”, und in den anderen Fällen erfolgte die Klassifizierung ”ausreichend”.
  • Figure 00110001
  • Figure 00120001
  • Figure 00130001
  • Figure 00140001
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, ist ersichtlich, dass eine weitere Verbesserung der Emissionsintensität und der Wärmeleitfähigkeit bei einem Verbundwerkstoff aus Keramik erreicht werden kann und eine Verlängerung der Lebensdauer einer Leuchtdiode, bei der dieser verwendet wird, erreicht werden kann, wenn der Gehalt der Phosphorphase in dem Verbundwerkstoff aus Keramik 22 Volumen-% bis 55 Volumen-% beträgt und der Gehalt von Ce in YAG 0,005 bis 0,05 in Bezug auf ein Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y) beträgt. Ferner ist ersichtlich, dass ein zur Wellenlängenumwandlung vorgesehener Verbundwerkstoff aus Keramik mit einer höheren Emissionsintensität durch Steuern des Gehalts von Ce in YAG auf 0,005 bis 0,035 in Bezug auf ein Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y) erhalten werden kann.
  • (Test 2)
  • Bei dem gesinterten Gegenstand von Test 1 wurden die Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert (nm), die Emissionsintensität, die Farbungleichmäßigkeit und die Wärmeleitfähigkeit auf die gleiche Weise bewertet wie bei Test 1, mit der Ausnahme, dass die Dicke t in der Richtung des Lichtausgangs innerhalb desjenigen Bereichs verändert wurde, in dem ein weißes Licht erhalten wurde. Dabei wurde eine Bewertung für diejenigen Proben (Beispiele 1, 3 und 5) durchgeführt, bei denen der Gehalt der Phosphorphase 5 22 Volumen-% betrug, wobei die Möglichkeit bestand, dass eine Farbunregelmäßigkeit aufgrund des niedrigen Gehalts der Phosphorphase 5 auftreten würde.
  • Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 aufgeführt. In Tabelle 2 sind die Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert (nm), die Emissionsintensität, die Farbunregelmäßigkeit und die Wärmeleitfähigkeit nicht beschrieben, da sie die gleiche Stufe aufweisen wie in den Bespielen 1, 3 und 5. Tabelle 2
    Matrix Phosphorphase Gehalt der Phosphorphase im Keramik-Verbundwerkstoff (Volumen-%) Ce/Y Atomverhältnis Dicke t in Richtung des Lichtausgangs Farbungleichmäßigkeit
    Vergleichsbeispiel 31 Al2O3 YAG:Ce 22 0,005 20 schwach
    Beispiel 25 Al2O3 YAG:Ce 22 0,005 30 gut
    Beispiel 26 Al2O3 YAG:Ce 22 0,005 150 gut
    Beispiel 27 Al2O3 YAG:Ce 22 0,005 200 gut
    Vergleichsbeispiel 32 Al2O3 YAG:Ce 22 0,005 250 schwach
    Vergleichsbeispiel 33 Al2O3 YAG:Ce 22 0,005 300 schwach
    Vergleichsbeispiel 34 Al2O3 YAG:Ce 22 0,01 20 schwach
    Beispiel 28 Al2O3 YAG:Ce 22 0,01 30 gut
    Beispiel 29 Al2O3 YAG:Ce 22 0,01 150 gut
    Beispiel 30 Al2O3 YAG:Ce 22 0,01 200 gut
    Vergleichsbeispiel 35 Al2O3 YAG:Ce 22 0,01 250 schwach
    Vergleichsbeispiel 36 Al2O3 YAG:Ce 22 0,01 300 schwach
    Vergleichsbeispiel 37 Al2O3 YAG:Ce 22 0,035 20 schwach
    Beispiel 31 Al2O3 YAG:Ce 22 0,035 30 gut
    Beispiel 32 Al2O3 YAG:Ce 22 0,035 150 gut
    Beispiel 33 Al2O3 YAG:Ce 22 0,035 200 gut
    Vergleichsbeispiel 38 Al2O3 YAG:Ce 22 0,035 250 schwach
    Vergleichsbeispiel 39 Al2O3 YAG:Ce 22 0,035 300 schwach
  • Wie in Tabelle 2 gezeigt, ist ersichtlich, dass eine weitere Verbesserung der Emissionsintensität und der Wärmeleitfähigkeit bei einem Verbundwerkstoff aus Keramik erreicht werden kann und eine Verlängerung der Lebensdauer einer Leuchtdiode, bei der dieser verwendet wird, erreicht werden kann, wenn die Dicke in Richtung des Lichtausgangs 30 μm bis 200 μm beträgt.
  • Ferner wurde bei den in Tabelle 1 und 2 aufgeführten Beispielen bestätigt, dass die Emissionsintensität weiter verbessert wurde, wenn die Teilchengröße der Ce enthaltenden YAG-Teilchen, die die Phosphorphase bilden, 0,5, 2,6, 5,8 und 10,0 in demjenigen Fall betrug, in dem die Teilchengröße durch Verändern in 0,4, 0,5, 2,6, 5,8, 10,0 und 15,0 eingestellt wurde.
  • Ferner wurde anhand der in Tabelle 1 und 2 aufgeführten Beispiele bestätigt, dass die Emissionsintensität weiter verbessert wurde, wenn die Oberflächenrauigkeit (Ra) auf der Ausgangsfläche 0,1, 0,4 und 1,0 in demjenigen Fall betrug, in dem die Oberflächenrauigkeit durch Verändern in 0,06, 0,1, 0,4, 1,0 und 1,5, eingestellt wurde.
  • Obwohl die Erfindung anhand bestimmter Ausführungsformen im Detail beschrieben worden ist, ist es für einen Kenner der Technik offensichtlich, dass verschiedene Änderungen und Modifikationen durchgeführt werden können, ohne dass dadurch vom Geist und vom Umfang der Erfindung abgewichen wird.
  • Die vorliegende Anmeldung basiert auf den japanischen Patentanmeldungen Nr. 2010-182894 , eingereicht am 18. August 2010, und Nr. 2011-081113, eingereicht am 31. März 2011, und der Inhalt ist hiermit zum Gegenstand der vorliegenden Offenlegung gemacht.
  • Sämtliche hier angeführten Referenzen sind in ihrer Gesamtheit hiermit zum Gegenstand der vorliegenden Offenlegung gemacht.
  • Ferner sind sämtliche hier angeführten Referenzen in ihrer Gesamtheit in der vorliegenden Offenlegung enthalten.
  • Bezugszeichenliste
  • 10
    Probe
    12
    Blaue LD
    14
    Ulbrichtkugel
    16
    Spektroskop
    20
    Probe
    22
    Blaues LED-Element
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • JP 2007-161944 A [0006]
    • JP 2008-533270 T [0006]
    • JP 2010-182894 [0055]
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • JIS 80601-2001 [0035]
    • JIS C 2141 [0040]

Claims (3)

  1. Verbundwerkstoff aus Keramik, der ein anorganisches Material aufweist und der umfasst: eine Matrixphase mit einer lichtdurchlässigen Keramik; und eine Phosphorphase mit Ce aufweisendem YAG, wobei der Gehalt der Phosphorphase 22 Volumen-% bis 55 Volumen-% basierend auf der Gesamtphase, die die Matrixphase und die Phosphorphase umfasst, beträgt, der Gehalt an Ce in YAG 0,005 bis 0,05 in Bezug auf ein Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y) beträgt, und der Verbundwerkstoff aus Keramik eine Dicke in einer Richtung des Lichtausgangs von 30 μm bis 200 μm aufweist.
  2. Verbundwerkstoff aus Keramik nach Anspruch 1, bei dem der Gehalt an Ce in YAG 0,005 bis 0,035 in Bezug auf das Atomverhältnis von Ce zu Y (Ce/Y) beträgt.
  3. Verbundwerkstoff aus Keramik nach Anspruch 1 oder 2, der eine Wellenlänge bei einem Emissionshöchstwert von 551 nm bis 580 nm aufweist, wenn ein blaues Licht in den Verbundwerkstoff aus Keramik eintritt.
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