DE112011103756T5 - Glas, das weißes Licht emittiert, mit Glas abgedecktes lichtemittierendes Element und lichtemittierende Vorrichtung - Google Patents

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Abstract

Ein Glas, das weißes Licht in sich selbst emittiert, und ein lichtemittierendes Element sowie eine lichtemittierende Vorrichtung, die mit dem vorstehend genannten Glas abgedeckt sind, werden bereitgestellt. Das Glas, das weißes Licht emittiert, ist ein Glas, das eine Fluoreszenz in einem Bereich mit einer Wellenlänge von 380 nm bis 750 nm durch Anregungslicht mit einer Wellenlänge von 240 nm bis 405 nm emittiert und keinen Kristall enthält, und das SnOx (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), P2O5, und MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist) enthält. Das lichtemittierende Element und die lichtemittierende Vorrichtung werden durch Abdecken einer Hauptoberfläche eines lichtemittierenden Halbleiterelements mit dem vorstehend angegebenen Glas hergestellt.

Description

  • TECHNISCHES GEBIET
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Glas, das weißes Licht emittiert, ein mit Glas abgedecktes lichtemittierendes Element und eine mit Glas abgedeckte lichtemittierende Vorrichtung, insbesondere ein Glas, das durch Licht im Ultraviolettbereich (Ultraviolettlicht) angeregt wird und eine weiße Fluoreszenz emittiert, sowie ein glasbedecktes lichtemittierendes Element und eine mit Glas abgedeckte lichtemittierende Vorrichtung, bei denen das vorstehend genannte Glas verwendet wird.
  • STAND DER TECHNIK
  • In den letzten Jahren wurde eine lichtemittierende Vorrichtung, die dadurch weißes Licht emittiert, dass mehrere Arten von Leuchtstoffen, die sichtbares Licht emittieren, Licht emittieren, während eine lichtemittierende Diode bzw. Leuchtdiode (LED) Ultraviolettlicht oder Licht mit einer blauen Wellenlänge als eine Anregungsquelle emittiert, für allgemeine Beleuchtungszwecke, ein Hintergrundlicht einer Flüssigkristallanzeigevorrichtung, usw., verwendet. Der Leuchtstoff ist im Allgemeinen in einem Abdeckungsmaterial, wie z. B. einem Glas und einem Harz verteilt, das die LED einkapselt und abdeckt. Ferner wurde eine lichtemittierende Vorrichtung entwickelt, in der Seltenerdionen anstelle des Leuchtstoffs in dem Abdeckungsmaterial enthalten sind.
  • Es ist jedoch schwierig, die Leuchtdichte beizubehalten und die mehreren Arten von Leuchtstoffen in dem Abdeckungsmaterial, wie z. B. dem Glas, einheitlich zu verteilen. Ferner ist es schwierig, weißes Licht nur durch die Seltenerdionen zu emittieren.
  • RELEVANTE DOKUMENTE
  • Patentdokumente
    • Patentdokument 1: JP-A 2002-145642
  • Nicht-Patentdokument
    • Nicht-Patentdokument 1: Tsunemasa Taguchi, „All about White LED Lighting Technology", Kogyo Chosakai Publishing Co., Ltd., April 2009, Seiten 59 bis 80.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Durch die Erfindung zu lösendes Problem Die vorliegenden Erfinder haben gefunden, dass ein Glas, das eine spezifische Zusammensetzung aufweist, weißes Licht in sich selbst durch Anregen durch Ultraviolettlicht emittiert. Es wird möglich, die vorstehend genannten Probleme der Verteilbarkeit des Leuchtstoffs und des Emittierens von weißem Licht durch die Seltenerdionen zu lösen und darüber hinaus Vorteile des Glases derart bereitzustellen, dass sie sich nur schwer aufgrund von Wärme, Licht, Feuchtigkeit, usw., verglichen mit organischen Materialien, wie z. B. einem Harz, verschlechtern, wenn das Glas, wie es vorstehend angegeben worden ist, als Abdeckungsmaterial für eine LED verwendet wird.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung eines Glases, das weißes Licht in sich selbst emittiert und das z. B. als Abdeckungsmaterial eines lichtemittierenden Elements geeignet ist, und des lichtemittierenden Elements und einer lichtemittierenden Vorrichtung, die mit dem vorstehend genannten Glas bedeckt sind.
  • Mittel zum Lösen der Probleme
  • Ein Glas, das weißes Licht emittiert, gemäß eines Aspekts der vorliegenden Erfindung ist ein Glas, das eine Fluoreszenz in einem Bereich mit einer Wellenlänge von 380 nm bis 750 nm durch Anregungslicht mit einer Wellenlänge von 240 nm bis 405 nm emittiert und das keinen Kristall enthält, wobei das Glas enthält: SnOx (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), P2O5, ZnO und MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist).
  • In dem Glas, das weißes Licht emittiert, kann eine Chromatizitätskoordinatenposition X einer Lichtemissionsfarbe 0,22 bis 0,40 betragen und eine Chromatizitätskoordinatenposition Y kann 0,25 bis 0,35 betragen. Dabei sind die Chromatizitätskoordinatenpositionen X und Y der Lichtemissionsfarbe Werte, die auf der Basis von JIS Z8701 gemessen werden.
  • In dem Glas, das weißes Licht emittiert, darf der Anteil von MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist) den Anteil von SnOx (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist) nicht übersteigen.
  • In dem Glas, das weißes Licht emittiert, sind P2O5: 27,5% bis 44,4%, SnOx: 0,1% bis 40% (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), ZnO: 30% bis 71% und MmOn: „0” (Null)% bis 10% (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind), angegeben als mol-% auf einer Oxidbasis, enthalten, und ferner können 0,1% bis 2,4% MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist), als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten, enthalten sein.
  • In dem Glas, das weißes Licht emittiert, sind P2O5: 27,5% bis 40%, SnOx: 20% bis 40% (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), ZnO: 30% bis 48% und MmOn: „0” (Null)% bis 10% (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind), angegeben als mol-% auf einer Oxidbasis, enthalten, und ferner können 0,1% bis 2,4% MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist), als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten, enthalten sein.
  • In dem Glas, das weißes Licht emittiert, sind P2O5: 35% bis 40%, SnOx: 1% bis 5% (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), ZnO: 50% bis 60% und MmOn: „0” (Null)% bis 10% (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind), angegeben als mol-% auf einer Oxidbasis, enthalten, und ferner können 0,1% bis 2,4% MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist), als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten, enthalten sein. Der „zusätzliche Prozentsatz”, wie er hier verwendet wird, steht für einen Anteil, wenn die Gesamtmenge der jeweiligen Komponenten außer MnOy auf 100 festgelegt ist.
  • Das Glas, das weißes Licht emittiert, kann ein Abdeckungsglas eines lichtemittierenden Elements sein.
  • Ein lichtemittierendes Element, das mit Glas abgedeckt ist, gemäß eines Aspekts der vorliegenden Erfindung umfasst: ein lichtemittierendes Halbleiterelement und eine Abdeckung, die das lichtemittierende Halbleiterelement abdeckt, wobei die Abdeckung aus dem Glas, das weißes Licht emittiert, hergestellt ist.
  • Eine lichtemittierende Vorrichtung gemäß eines Aspekts der vorliegenden Erfindung umfasst: ein Substrat, ein lichtemittierendes Halbleiterelement, das auf dem Substrat angeordnet ist, und eine Abdeckung, die das lichtemittierende Halbleiterelement abdeckt, wobei die Abdeckung aus dem Glas, das weißes Licht emittiert, hergestellt ist.
  • Wirkung der Erfindung
  • Erfindungsgemäß werden ein Glas, das weißes Licht in sich selbst emittiert, und ein lichtemittierendes Element und eine lichtemittierende Vorrichtung, die mit dem Glas abgedeckt sind, wie es vorstehend angegeben worden ist, bereitgestellt.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • [1] ist eine Schnittansicht, die schematisch eine lichtemittierende Vorrichtung gemäß einer Ausführungsform zeigt.
  • BESTE ART UND WEISE DER AUSFÜHRUNG DER ERFINDUNG
  • Nachstehend werden Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung beschrieben.
  • (Erste Ausführungsform)
  • Es wird ein Glas gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben. Das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform enthält P2O5, SnOx (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist, nachstehend wird es einfach als SnOx bezeichnet), ZnO und MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist, nachstehend wird es einfach als MnOy bezeichnet) als essentielle Komponenten. Es ist bevorzugt, dass der Anteil von Sn2+ relativ zu der Gesamtmenge von Sn-Atomen 5% oder mehr beträgt.
  • P2O5, bei dem es sich um die essentielle Komponente des Glases handelt, ist eine Komponente, die das Glas stabilisiert, und es ist bevorzugt, dass dessen Gehalt innerhalb eines Bereichs von 27,5 mol-% bis 44,4 mol-% und vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 30 mol-% bis 40 mol-% liegt. Wenn der Gehalt von P2O5 weniger als 27,5 mol-% beträgt, besteht die Möglichkeit, dass eine Vitrifizierung nicht stattfindet, und es besteht die Möglichkeit, dass sich die Wasserbeständigkeit verschlechtert, wenn der Gehalt 44,4 mol-% übersteigt.
  • SnOx ist eine Komponente, die einen Lichtemissionsaktivator bildet, und dessen Gehalt liegt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 0,1 mol-% bis 40 mol-%. Wenn der Gehalt von SnOx weniger als 0,1 mol-% beträgt, besteht die Möglichkeit, dass eine ausreichende Fluoreszenz nicht erhalten werden kann, und wenn der Gehalt 40 mol-% übersteigt, besteht die Möglichkeit, dass das Glas leicht kristallisiert. Es ist bevorzugt, dass der SnOx-Gehalt im Hinblick auf eine Erhöhung der Quantenausbeute der Lichtemission 1 mol-% bis 20 mol-% beträgt, und der SnOx-Gehalt beträgt mehr bevorzugt 1 mol-% bis 5 mol-% und noch mehr bevorzugt 2 mol-% bis 4 mol-%.
  • ZnO ist eine Komponente, die das Glas stabilisiert, und zum Erhalten einer hohen Lichtemissionseffizienz und dessen Gehalt liegt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 30 mol-% bis 71 mol-%. Wenn der ZnO-Gehalt weniger als 30 mol-% beträgt, wird das Glas instabil oder kristallisiert leicht. Ferner kann die Wasserbeständigkeit schlechter werden. Wenn der ZnO-Gehalt 71 mol-% übersteigt, besteht die Möglichkeit, dass das Glas leicht kristallisiert. Es ist bevorzugt, dass der ZnO-Gehalt im Hinblick auf eine Erhöhung der Quantenausbeute der Lichtemission 35 mol-% bis 67 mol-% beträgt, und der ZnO-Gehalt beträgt mehr bevorzugt 40 mol-% bis 65 mol-% und noch mehr bevorzugt 50,0 mol-% bis 62,5 mol-%.
  • MnOy ist eine essentielle Komponente, die dazu führt, dass das Glas weißes Licht emittiert, und dessen Gehalt liegt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 0,1 mol-% bis 2,4 mol-%, angegeben als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten und der später beschriebenen anderen Komponenten, die je nach Bedarf zugemischt werden, und mehr bevorzugt liegt dessen Gehalt innerhalb eines Bereichs von 0,1 mol-% bis 1,0 mol-%. Wenn der Gehalt von MnOy weniger als 0,1 mol-% beträgt, wird blau als Farbe der Lichtemission intensiv, und es wird eine rötliche Lichtemissionsfarbe erhalten, wenn dessen Gehalt 2,4 mol-% übersteigt.
  • Es ist möglich, dem Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform je nach Bedarf ferner MmOn (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind) innerhalb eines Bereichs zuzusetzen, der die Wirkungen der vorliegenden Erfindung nicht stört. Insbesondere können TiO2, SiO2, ZrO2, TeO2, GeO2, SeO2, ClO2, B2O3, Al2O3, Ga2O3, Tl2O3, As2O3, Bi2O3, Sb2O3, Cr2O3, In2O3, CuO, CdO, NiO, HgO, SO2, V2O5, Nb2O5, Sc2O3, Y2O3, La2O3, Ce2O3, Pr6O11, Nd2O3, Sm2O3, Eu2O3, Gd2O3, Tb4O7, Dy2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3, Yb2O3, usw., als Beispiele angegeben werden.
  • Durch die Zugabe der vorstehend genannten Komponenten werden die Wirkungen erzielt, dass die Kristallisation des Glases unterdrückt wird, das Glas stabilisiert wird, die Wasserbeständigkeit verbessert wird, das Glas stabilisiert wird, die Lichtabgabeeffizienz durch Erhöhen des Reflexionsindex des Glases erhöht wird, die Lichtemission des Glases kompensiert wird und die Lichtemissionswellenlänge eingestellt wird. Beispielsweise unterdrückt B2O3 die Kristallisation des Glases. Al2O3 und SiO2 stabilisieren das Glas. Sowohl Ga2O3 als auch In2O3 verbessern die Wasserbeständigkeit und stabilisieren das Glas. Ferner wird der Reflexionsindex des Glases erhöht und die Lichtabgabeeffizienz wird erhöht. Ein Seltenerdelementoxid stellt die Lichtemissionswellenlänge ein.
  • Es besteht die Möglichkeit, dass sich die Lichtemissionseffizienz verschlechtert oder das Glas instabil wird, wenn eine zu große Menge der Komponente zugesetzt wird. Demgemäß liegt deren Gehalt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von „0” (Null) mol-% bis 10 mol-%. Es ist mehr bevorzugt, dass der Gehalt im Hinblick auf das Erweichen des Glases bei einer niedrigen Temperatur innerhalb eines Bereichs von „0” (Null) mol-% bis 5 mol-% liegt.
  • Das Oxid des Seltenerdelements liegt im Hinblick auf das Erhalten einer hohen Lichtemissionseffizienz vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 3 mol-% oder weniger vor, mehr bevorzugt innerhalb eines Bereichs von 1 mol-% oder weniger, und besonders bevorzugt liegen 0,5 mol-% oder weniger vor, und ferner ist es nicht wesentlich enthalten. Ferner ist es möglich, es innerhalb eines Bereichs von 0,05 mol-% bis 2,0 mol-% zuzusetzen, um die Lichtemissionswellenlänge einzustellen.
  • Es ist bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich PbO enthält. Ferner ist es bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich Li2O, Na2O, K2O, usw., enthält. Es besteht die Möglichkeit, dass eine Verschlechterung, die durch eine Ionendiffusion zu einem Halbleiterelement verursacht wird, stattfinden kann, wenn diese Verbindungen in dem Glas in einem signifikanten Gehalt vorliegen. Ferner ist es bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich Fe2O3, Co2O3, WO3, usw., enthält. Es besteht die Möglichkeit, dass die Transparenz des Glases verschlechtert wird, da es gefärbt wird, wenn diese Verbindungen in dem Glas in einem signifikanten Gehalt vorliegen.
  • Es ist bevorzugt, dass der Anteil von Sn2+ bezogen auf die Gesamtmenge der durch SnOx dargestellten Sn-Atome (nachstehend auch als Sn-Redox bezeichnet) in dem Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform 5% oder mehr beträgt. Wenn Sn-Redox weniger als 5% beträgt, besteht die Möglichkeit, dass die Wirkungen der vorliegenden Erfindung nicht vollständig erhalten werden können. Es ist bevorzugt, dass Sn-Redox im Hinblick auf die Ein kapselung der LED bei 600°C oder weniger 75% oder mehr beträgt.
  • Es ist möglich, Sn-Redox aus Messergebnissen, usw., einer Mössbauer-Spektroskopie zu berechnen. Ferner ist es möglich, Sn-Redox durch Einstellen einer Schmelzatmosphäre und/oder durch Zumischen eines Reduktionsmittels in ein Ausgangsmaterial einzustellen. Ferner ist es auch möglich, Sn-Redox durch die Durchführung einer Wärmebehandlung nach der Vitrifizierung zu vergrößern.
  • Das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform wird durch das Ultraviolettlicht angeregt und emittiert eine weiße Fluoreszenz. Beispielsweise emittiert das Glas die Fluoreszenz in einem Bereich mit einer Wellenlänge von 380 nm bis 750 nm durch Anregungslicht mit einer Wellenlänge von 240 nm bis 405 nm.
  • (Zweite Ausführungsform)
  • Es wird ein Glas gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben. Das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform ist ein lichtemittierendes Glas, das als Abdeckungsmaterial eines lichtemittierenden Elements in einer lichtemittierenden Vorrichtung verwendet wird, die ein lichtemittierendes Halbleiterelement, wie z. B. eine LED, umfasst, und insbesondere handelt es sich um ein lichtemittierendes Glas, das als Abdeckungsmaterial für ein großes lichtemittierendes Element und/oder ein lichtemittierendes Element, das ein laminiertes Lichtemissionsschichtsubstrat nutzt, dessen Wärmeausdehnungskoeffizient niedrig ist, wie z. B. GaN, geeignet ist.
  • Dieses lichtemittierende Glas enthält das Folgende, angegeben in mol-% auf einer Oxidbasis:
    P2O5: 27,5% bis 40%,
    SnOx: 20% bis 40%,
    ZnO: 30% bis 48%,
    MmOn: „0” (Null)% bis 10% (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind), wobei ferner 0,1% bis 2,4% MnOy als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten enthalten sind. Dadurch, dass die vorstehend angegebene Glaszusammensetzung vorliegt, werden die Formgebungseigenschaften gut.
  • P2O5 ist eine Komponente, die das Glas stabilisiert. Wenn der Gehalt von P2O5 kleiner als 27,5 mol-% ist, wird der Glasübergangspunkt (Tg) hoch. Wenn der Gehalt von P2O5 40 mol-% übersteigt, kann die Wasserbeständigkeit schlecht werden.
  • SnOx ist eine Komponente, die einen Lichtemissionsaktivator bildet, und eine Komponente, welche die Fluidität des Glases erhöht. Wenn der Gehalt von SnOx weniger als 20 mol-% beträgt, wird der Glasübergangspunkt (Tg) hoch und gegebenenfalls ist es unmöglich, die LED, usw., bei 600°C oder weniger einzukapseln. Wenn der Gehalt von SnOx 40 mol-% übersteigt, wird der Wärmeausdehnungskoeffizient zu groß und es besteht die Möglichkeit, dass das Glas Risse bildet bzw. reißt, wenn das große lichtemittierende Element oder das lichtemittierende Element, welches das laminierte Lichtemissionsschichtsubstrat aus einem Material mit einem niedrigen Ausdehnungskoeffizienten, wie z. B. GaN, nutzt, eingekapselt wird.
  • ZnO hat Wirkungen wie z. B. eine Erhöhung der Lichtemissionseffizienz, eine Verbesserung der Wasserbeständigkeit des Glases und eine Verminderung des Wärmeausdehnungskoeffizienten. Wenn der Gehalt von ZnO weniger als 30 mol-% beträgt, wird der Wärmeausdehnungskoeffizient zu groß und es besteht die Möglichkeit, dass das Glas Risse bildet bzw. reißt, wenn das große lichtemittierende Element oder das lichtemittierende Element, welches das laminierte Lichtemissionsschichtsubstrat aus einem Material mit einem niedrigen Wärmeausdehnungskoeffizienten, wie z. B. GaN, nutzt, eingekapselt wird. Wenn der Gehalt von ZnO 48 mol-% übersteigt, besteht die Möglichkeit, dass Probleme auftreten, wie beispielsweise, dass es schwierig ist, eine Vitrifizierung zu erreichen, dass eine Phasentrennung auftritt oder dass eine Färbung auftritt.
  • MmOn (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind) ist nicht essentiell, jedoch kann es Wirkungen aufweisen, wie z. B. dass durch das Zusetzen von MmOn die Kristallisation des Glases unterdrückt wird, das Glas stabilisiert wird, die Wasserbeständigkeit verbessert wird, das Glas stabilisiert wird, die Lichtabgabeeffizienz durch Erhöhen des Reflexionsindex des Glases erhöht wird, die Lichtemission des Glases kompensiert wird und die Lichtemissionswellenlänge eingestellt wird.
  • Als konkrete Beispiele für die Komponente können TiO2, SiO2, ZrO2, TeO2, GeO2, SeO2, ClO2, B2O3, Al2O3, Ga2O3, Tl2O3, As2O3, Bi2O3, Sb2O3, Cr2O3, In2O3, CuO, CdO, NiO, HgO, SO2, V2O5, Nb2O5, SC2O3, Y2O3, La2O3, Ce2O3, Pr6O11, Nd2O3, Sm2O3, Eu2O3, Gd2O3, Tb4O7, Dy2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3, Yb2O3, usw., als Beispiele angegeben werden. Beispielsweise unterdrückt B2O3 die Kristallisation des Glases. Al2O3 und SiO2 stabilisieren das Glas. Sowohl Ga2O3 als auch In2O3 verbessern die Wasserbeständigkeit und stabilisieren das Glas. Ferner wird der Reflexionsindex des Glases erhöht und die Lichtabgabeeffizienz wird erhöht. Das Seltenerdelementoxid stellt die Lichtemissionswellenlänge ein.
  • Es besteht die Möglichkeit, dass sich die Lichtemissionseffizienz verschlechtert oder das Glas instabil wird, wenn eine zu große Menge der Komponente enthalten ist. Demgemäß liegt deren Gehalt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von „0” (Null) mol-% bis 5 mol-%. Es ist mehr bevorzugt, dass der Gehalt im Hinblick auf die Witterungsbeständigkeit innerhalb eines Bereichs von 0,5 mol-% bis 5 mol-% liegt.
  • Das Oxid des Seltenerdelements liegt im Hinblick auf das Erhalten einer hohen Lichtemissionseffizienz vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 3 mol-% oder weniger vor, mehr bevorzugt innerhalb eines Bereichs von 1 mol-% oder weniger, 0,5 mol-% oder weniger, und ferner ist es besonders bevorzugt, dass es nicht wesentlich enthalten ist. Ferner ist es möglich, das Oxid innerhalb eines Bereichs von 0,05 mol-% bis 2,0 mol-% zuzusetzen, um die Lichtemissionswellenlänge einzustellen.
  • MnOy ist eine essentielle Komponente, die bewirkt, dass das Glas weißes Licht emittiert. Dessen Gehalt beträgt 0,1 mol-% bis 2,4 mol-% als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten, und dessen Gehalt beträgt vorzugsweise 0,1 mol-% bis 1,0 mol-%. Wenn der Gehalt von MnOy weniger als 0,1 mol-% beträgt, wird blau als Farbe der Lichtemission intensiv, und es wird eine rötliche Lichtemissionsfarbe erhalten, wenn dessen Gehalt 2,4 mol-% übersteigt.
  • Es ist bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich PbO enthält. Ferner ist es bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich Li2O, Na2O, K2O, usw., enthält. Es besteht die Möglichkeit, dass eine Verschlechterung, die durch eine Ionendiffusion zu einem Halbleiterelement verursacht wird, stattfinden kann, wenn diese Verbindungen in dem Glas in einem signifikanten Gehalt vorliegen. Ferner ist es bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich Fe2O3, Co2O3, WO3, usw., enthält. Es besteht die Möglichkeit, dass die Transparenz des Glases verschlechtert wird, da es gefärbt wird, wenn diese Verbindungen in dem Glas in einem signifikanten Gehalt vorliegen.
  • Es ist bevorzugt, dass der Anteil von Sn2+ bezogen auf die Gesamtmenge der durch SnOx dargestellten Sn-Atome (Sn-Redox) in dem Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform 5% oder mehr beträgt. Wenn Sn-Redox weniger als 5% beträgt, besteht die Möglichkeit, dass die Wirkungen der vorliegenden Erfindung nicht vollständig erhalten werden können. Es ist bevorzugt, dass Sn-Redox im Hinblick auf die Einkapselung der LED bei 600°C oder weniger 75% oder mehr beträgt.
  • Es ist möglich, Sn-Redox aus Messergebnissen, usw., einer Mössbauer-Spektroskopie zu berechnen. Ferner ist es möglich, Sn-Redox durch Einstellen der Schmelzatmosphäre und/oder durch Zumischen eines Reduktionsmittels in das Ausgangsmaterial einzustellen. Ferner ist es auch möglich, Sn-Redox durch die Durchführung einer Wärmebehandlung nach der Vitrifizierung zu vergrößern.
  • Ferner beträgt der lineare Wärmeausdehnungskoeffizient des Glases gemäß der vorliegenden Ausführungsform 70 × 10–7/°C bis 130 × 10–7/°C, vorzugsweise 70 × 10–7/°C bis 100 × 10–7/°C und mehr bevorzugt 70 × 10–7/°C bis 90 × 10–7/°C. Wenn der lineare Wärmeausdehnungskoeffizient weniger als 70 × 10–7/°C beträgt, wird der Glasübergangspunkt (Tg) hoch, und es wird schwierig, die LED, usw., bei 500°C oder weniger einzukapseln. Wenn der lineare Wärmeausdehnungskoeffizient 130 × 10–7/°C übersteigt, besteht die Möglichkeit, dass Risse an einem Teil des Glases, der mit dem lichtemittierenden Element in Kontakt ist, als Ausgangspunkt in einem Verfahren des Abkühlens des lichtemittierenden Elements auf Raumtemperatur, nachdem das Element mit dem Glas abgedeckt worden ist, oder in einem nachfolgenden Verfahren auftreten.
  • Das lichtemittierende Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform wird durch Ultraviolettlicht angeregt und emittiert eine weiße Fluoreszenz. Beispielsweise emittiert das Glas die Fluoreszenz in einem Bereich mit einer Wellenlänge von 380 nm bis 750 nm durch Anregungslicht mit einer Wellenlänge von 240 nm bis 405 nm. Ferner beträgt der lineare Wärmeausdehnungskoeffizient 70 × 10–7/°C bis 130 × 10–7/°C und daher ist es möglich, Risse des Glases in dem Verfahren des Abkühlens des lichtemittierenden Elements auf Raumtemperatur, nachdem das Element mit dem Glas abgedeckt worden ist, oder in einem nachfolgenden Verfahren zu verhindern.
  • (Dritte Ausführungsform)
  • Es wird ein Glas gemäß einer dritten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben. Das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform ist ein Glas, das für eine Anwendung geeignet ist, bei der eine hohe Lichtemissionseffizienz erforderlich ist, und es wird als Abdeckungsmaterial eines lichtemittierenden Elements in einer lichtemittierenden Vorrichtung verwendet, die ein lichtemittierendes Halbleiterelement, wie z. B. eine LED, umfasst. Darüber hinaus ist es z. B. möglich, es als ein Material einer Beleuchtungsvorrichtung zu verwenden, die Fluoreszenzlicht unter Verwendung eines herkömmlichen Leuchtstoffs bereitstellt, wie z. B. einer Leuchtstofflampe, oder es als Element zu verwenden, das die Leistungserzeugungseffizienz durch Laminieren auf ein Substratglas einer Solarbatterie erhöht.
  • Dieses lichtemittierende Glas enthält das Folgende, angegeben in mol-% auf einer Oxidbasis:
    P2O5: 35% bis 40%,
    SnOx: 1% bis 5%,
    ZnO: 50% bis 60%,
    MmOn: „0” (Null)% bis 10% (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind), wobei ferner 0,1% bis 2,4% MnOy als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten enthalten sind. Dadurch, dass die vorstehend angegebene Glaszusammensetzung vorliegt, wird die Lichtemissionsfarbe weißer und die Quantenausbeute wird höher.
  • P2O5 ist eine Komponente, die das Glas stabilisiert. Wenn der Gehalt von P2O5 kleiner als 35 mol-% ist, wird der Glasübergangspunkt (Tg) hoch. Wenn der Gehalt von P2O5 40 mol-% übersteigt, kann die Wasserbeständigkeit schlecht werden. Es liegen vorzugsweise 37 mol-% bis 40 mol-% P2O5 und mehr bevorzugt 38 mol-% bis 40 mol-% vor.
  • SnOx ist eine Komponente, die einen Lichtemissionsaktivator bildet, und eine Komponente, welche die Quantenausbeute der Lichtemission erhöht. Wenn der Gehalt von SnOx weniger als 1 mol-% beträgt, besteht die Möglichkeit, dass keine ausreichende Fluoreszenz erhalten werden kann und die Quantenausbeute der Lichtemission wird niedriger, wenn der Gehalt von SnOx 5 mol-% übersteigt. Es liegen vorzugsweise 2 mol-% bis 4 mol-% SnOx vor.
  • ZnO hat Wirkungen wie z. B. eine Erhöhung der Lichtemissionseffizienz, eine Verbesserung der Wasserbeständigkeit des Glases und eine Verminderung des Wärmeausdehnungskoeffizienten. Wenn der Gehalt von ZnO weniger als 50 mol-% beträgt, besteht die Möglichkeit, dass eine ausreichende Quantenausbeute nicht erhalten werden kann. Wenn der Gehalt von ZnO 60 mol-% übersteigt, besteht die Möglichkeit, dass Probleme auftreten, wie beispielsweise, dass es schwierig ist, eine Vitrifizierung zu erreichen, dass eine Phasentrennung auftritt oder dass eine Färbung auftritt.
  • MmOn (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind) ist nicht essentiell, jedoch kann es Wirkungen aufweisen, wie z. B. dass durch das Zusetzen von MmOn die Kristallisation des Glases unterdrückt wird, das Glas stabilisiert wird, die Wasserbeständigkeit verbessert wird, das Glas stabilisiert wird, die Lichtabgabeeffizienz durch Erhöhen des Reflexionsindex des Glases erhöht wird, die Lichtemission des Glases kompensiert wird und die Lichtemissionswellenlänge eingestellt wird.
  • Als konkrete Beispiele für die Komponente können TiO2, SiO2, ZrO2, TeO2, GeO2, SeO2, ClO2, B2O3, Al2O3, Ga2O3, Tl2O3, As2O3, Bi2O3, Sb2O3, Cr2O3, In2O3, CuO, CdO, NiO, HgO, SO2, V2O5, Nb2O5, Sc2O3, Y2O3, La2O3, Ce2O3, Pr6O11, Nd2O3, Sm2O3, Eu2O3, Gd2O3, Tb4O7, Dy2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3, Yb2O3, usw., als Beispiele angegeben werden. Beispielsweise unterdrückt B2O3 die Kristallisation des Glases. Al2O3 und SiO2 stabilisieren das Glas. Sowohl Ga2O3 als auch In2O3 verbessern die Wasserbeständigkeit und stabilisieren das Glas. Ferner wird der Reflexionsindex des Glases erhöht und die Lichtabgabeeffizienz wird erhöht. Die Oxide der Seltenerdelemente stellen die Lichtemissionswellenlänge ein.
  • Es besteht die Möglichkeit, dass sich die Lichtemissionseffizienz verschlechtert oder das Glas instabil wird, wenn eine zu große Menge der Komponente enthalten ist. Demgemäß liegt deren Gehalt vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von „0” (Null) mol-% bis 5 mol-%. Es ist mehr bevorzugt, dass der Gehalt im Hinblick auf die Witterungsbeständigkeit innerhalb eines Bereichs von 0,5 mol-% bis 5 mol-% liegt.
  • Das Oxid des Seltenerdelements liegt im Hinblick auf das Erhalten einer hohen Lichtemissionseffizienz vorzugsweise innerhalb eines Bereichs von 3 mol-% oder weniger vor, mehr bevorzugt innerhalb eines Bereichs von 1 mol-% oder weniger, 0,5 mol-% oder weniger, und ferner ist es besonders bevorzugt, dass es nicht wesentlich enthalten ist. Ferner ist es möglich, es innerhalb eines Bereichs von 0,05 mol-% bis 2,0 mol-% zuzusetzen, um die Lichtemissionswellenlänge einzustellen.
  • MnOy ist eine essentielle Komponente, die bewirkt, dass das Glas weißes Licht emittiert. Dessen Gehalt beträgt 0,1 mol-% bis 2,4 mol-% als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten, und dessen Gehalt beträgt vorzugsweise 0,1 mol-% bis 1,0 mol-%. Wenn der Gehalt von MnOy weniger als 0,1 mol-% beträgt, wird blau als Farbe der Lichtemission intensiv, und es wird eine rötliche Lichtemissionsfarbe erhalten, wenn dessen Gehalt 2,4 mol-% übersteigt.
  • Es ist bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich PbO enthält. Ferner ist es bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich Li2O, Na2O, K2O, usw., enthält. Es besteht die Möglichkeit, dass eine Verschlechterung, die durch eine Ionendiffusion zu einem Halbleiterelement verursacht wird, stattfinden kann, wenn diese Verbindungen in dem Glas in einem signifikanten Gehalt vorliegen. Ferner ist es bevorzugt, dass das Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform nicht wesentlich Fe2O3, Co2O3, WO3, usw., enthält. Es besteht die Möglichkeit, dass die Transparenz des Glases verschlechtert wird, da es gefärbt wird, wenn diese Verbindungen in dem Glas in einem signifikanten Gehalt vorliegen.
  • Es ist bevorzugt, dass der Anteil von Sn2+ bezogen auf die Gesamtmenge der durch SnOx dargestellten Sn-Atome (Sn-Redox) in dem Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform 5% oder mehr beträgt. Wenn Sn-Redox weniger als 5% beträgt, besteht die Möglichkeit, dass die Wirkungen der vorliegenden Erfindung nicht vollständig erhalten werden können. Es ist bevorzugt, dass Sn-Redox im Hinblick auf die Einkapselung der LED bei 600°C oder weniger 75% oder mehr beträgt.
  • Es ist möglich, Sn-Redox aus Messergebnissen, usw., einer Mössbauer-Spektroskopie zu berechnen. Ferner ist es möglich, Sn-Redox durch Einstellen der Schmelzatmosphäre und/oder durch Zumischen eines Reduktionsmittels in das Ausgangsmaterial einzustellen. Ferner ist es auch möglich, Sn-Redox durch die Durchführung einer Wärmebehandlung nach der Vitrifizierung zu vergrößern.
  • Das lichtemittierende Glas gemäß der vorliegenden Ausführungsform wird durch Ultraviolettlicht angeregt und emittiert eine weiße Fluoreszenz. Beispielsweise emittiert das Glas die Fluoreszenz in einem Bereich mit einer Wellenlänge von 380 nm bis 750 nm durch Anregungslicht mit einer Wellenlänge von 240 nm bis 405 nm. Ferner beträgt der lineare Wärmeausdehnungskoeffizient 70 × 10–7/°C bis 130 × 10–7/°C und daher ist es möglich, Risse des Glases in dem Verfahren des Abkühlens des lichtemittierenden Elements auf Raumtemperatur, nachdem das Element mit dem Glas abgedeckt worden ist, oder in einem nachfolgenden Verfahren zu verhindern.
  • (Vierte Ausführungsform)
  • Es wird eine lichtemittierende Vorrichtung gemäß einer vierten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben. Die 1 ist eine Schnittansicht, die schematisch eine LED-Vorrichtung zeigt, bei der es sich um ein Beispiel der lichtemittierenden Vorrichtung gemäß der vorliegenden Ausführungsform handelt.
  • Wie es in der 1 gezeigt ist, umfasst eine LED-Vorrichtung 1 ein Substrat 100, ein lichtemittierendes Halbleiterelement (LED-Element) 110, das auf dem Substrat 100 angeordnet ist, und einen Abdeckungsteil 120, der das lichtemittierende Halbleiterelement 110 abdeckt. Eine Mehrzahl von Leitern 130a, 130b ist auf einer Oberfläche (Hauptoberfläche) des Substrats 100 an einer Seite ausgebildet, bei der das LED-Element 110 angeordnet ist.
  • Das Substrat 100 ist z. B. aus einem rechteckigen Substrat ausgebildet, das aus einem anorganischen Material hergestellt ist, wie z. B. Aluminiumoxid, dessen Reinheit 98,0% bis 99,5% beträgt und dessen Dicke 0,2 mm bis 1,2 mm beträgt. Die Leiter 130a, 130b, die an der Hauptoberfläche des Substrats 100 ausgebildet sind, können Goldleiter sein, die z. B. aus einer Goldpaste ausgebildet sind.
  • Das LED-Element 110 umfasst ein Elementsubstrat 111 und eine darauf angeordnete LED 112. Eine positive Elektrode 113 und eine negative Elektrode 114 sind an einer Seite der LED 112 gegenüber dem Elementsubstrat 111 angeordnet. Das LED-Element 110 ist auf dem Substrat 100 derart angeordnet, dass diese Elektroden 113, 114 jeweils in Kontakt mit den Leitern 130a, 130b des Substrats 100 stehen.
  • Die LED 112 ist eine LED, die Ultraviolettlicht oder blaues Licht mit einer Wellenlänge von 360 nm bis 480 nm emittiert, und es handelt sich dabei z. B. um eine LED mit einer Quantenmuldenstruktur, bei der InGaN, bei dem In GaN zugesetzt ist, als lichtemittierende Schicht (LED auf InGaN-Basis), usw., verwendet wird. Der lineare Wärmeausdehnungskoeffizient des Elementsubstrats 111 beträgt z. B. 70 × 10–7/°C bis 90 × 10–7/°C. Im Allgemeinen wird für das Elementsubstrat 111 ein Saphirsubstrat verwendet, dessen linearer Ausdehnungskoeffizient 80 × 10–7/°C beträgt, jedoch kann es sich auch um ein Substrat aus SiC, GaN, AlN, usw., handeln.
  • Das Abdeckungsteil 120 ist aus einem Abdeckungsmaterial hergestellt und das Abdeckungsmaterial ist aus dem Glas hergestellt, das die vorstehend genannte Zusammensetzung aufweist.
  • In der lichtemittierenden Vorrichtung 1 gemäß der vorliegenden Ausführungsform ist das LED-Element 110 mit dem Glas, das eine weiße Fluoreszenz emittiert, die durch das von dem LED-Element 110 emittierte Ultraviolettlicht angeregt wird, bedeckt. Demgemäß ist es möglich, Probleme einer herkömmlichen lichtemittierenden Vorrichtung, bei der ein Leuchtstoff verteilt ist, und einer lichtemittierenden Vorrichtung, bei der ein Abdeckungsmaterial verwendet wird, das nur Seltenerdionen als Lichtemissionsaktivator enthält, zu lösen, und es ist möglich, eine lichtemittierende Vorrichtung, die weißes Licht mit einer hohen Leuchtdichte emittiert und die gute Eigenschaften aufweist, zu erhalten.
  • Insbesondere wenn das lichtemittierende Glas gemäß der zweiten Ausführungsform verwendet wird, ist es möglich, einen Unterschied bei dem Wärmeausdehnungskoeffizienten zu dem LED-Element 110 klein zu machen, und das Auftreten von Rissen des Abdeckungsteils 120, usw., zu verhindern, die aufgrund des Unterschieds des Wärmeausdehnungskoeffizienten auftreten.
  • Es sollte beachtet werden, dass die vorliegende Erfindung nicht auf die Beschreibung der Ausführungsformen beschränkt ist, die nachstehend erläutert werden, und es möglich ist, in geeigneter Weise Veränderungen und Modifizierungen vorzunehmen, ohne von dem Wesen der vorliegenden Erfindung abzuweichen.
  • BEISPIELE
  • Als nächstes wird die vorliegende Erfindung detaillierter mittels Beispielen beschrieben, jedoch ist die vorliegende Erfindung nicht auf diese Beispiele beschränkt.
  • (Beispiel 1)
  • (NH4)2HPO4, SnO, ZnO und MnO wurden so abgewogen, dass die Zusammensetzung des Glases P2O5: 40,0%, SnOx: 2,5%, ZnO: 57,5% und MnOy: 0,1% (zusätzlicher Prozentsatz) in mol-% auf einer Oxidbasis betrug. Von diesen abgewogenen Ausgangsmaterialien wurden dann (NH4)2HPO4 und ZnO gemischt, dieses Gemisch wurde in einen Aluminiumoxid(Al2O3)-Tiegel eingebracht und für 12 Stunden bei 800°C wärmebehandelt (Wärmebehandlung (I)). Die erhaltene Glasvorstufe wurde in einen Mörser eingebracht und mit SnO und MnO gemischt, wobei es sich um die restlichen Materialien handelt. Dieses Gemisch wurde in den Aluminiumoxid(Al2O3)-Tiegel eingebracht, in eine Atmosphäre eingebracht und für 30 Minuten bei 1100°C geschmolzen (Wärmebehandlung (II)) und ein Pressabschrecken wurde auf einem auf 200°C erwärmten Stahlblech durchgeführt, so dass ein Glas erhalten wurde. Mit dem erhaltenen Glas wurden ein Beseitigen von Verformungen, ein Schneiden und ein Polieren auf Spiegelglanz durchgeführt, so dass eine Testprobe erhalten wurde.
  • (Beispiele 2 bis 10)
  • Gläser gemäß den Beispielen 2 bis 10 wurden in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 erhalten, jedoch wurden die jeweiligen Ausgangsmaterialien so abgewogen, dass die Zusammensetzungsverhältnisse der Gläser Zusammensetzungen ergaben, wie sie in der Tabelle 1 gezeigt sind, und ferner wurde der Aluminiumoxid(Al2O3)-Tiegel in den Beispielen 7 bis 10 durch einen Platin(Pt)-Tiegel ersetzt. Mit den erhaltenen Gläsern wurden ein Beseitigen von Verformungen, ein Schneiden und ein Polieren auf Spiegelglanz durchgeführt, so dass Testproben erhalten wurden.
  • (Beispiele 11 bis 35)
  • Gläser gemäß den Beispielen 11 bis 35 wurden in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 erhalten, jedoch wurden die jeweiligen Ausgangsmaterialien so abgewogen, dass die Zusammensetzungsverhältnisse der Gläser Zusammensetzungen ergaben, wie sie in den Tabellen 2 bis 4 gezeigt sind, und die Bedingungen der Wärmebehandlung (I) und der Wärmebehandlung (II) (Art des Tiegels, Wärmebehandlungstemperatur und Wärmebehandlungszeit) wurden so verändert, wie es in den Tabellen 2 bis 4 gezeigt ist (es sollte beachtet werden, dass die Beispiele 21 und 22 nicht vitrifiziert worden sind). Mit den erhaltenen Gläsern wurden ein Beseitigen von Verformungen, ein Schneiden und ein Polieren auf Spiegelglanz durchgeführt, so dass Testproben erhalten wurden.
  • (Beispiele 36 bis 60)
  • Gläser gemäß den Beispielen 36 bis 60 wurden in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 erhalten, jedoch wurden die jeweiligen Materialien so abgewogen, dass die Zusammensetzungsverhältnisse der Gläser Zusammensetzungen ergaben, wie sie in den Tabellen 5 bis 7 gezeigt sind. Mit den erhaltenen Gläsern wurden ein Beseitigen von Verformungen, ein Schneiden und ein Polieren auf Spiegelglanz durchgeführt, so dass Testproben erhalten wurden.
  • Die Vitrifizierung wurde durch eine visuelle Untersuchung bezüglich der Gläser verifiziert, die in den vorstehend genannten Beispielen 1 bis 60 erhalten worden sind. Bei den erhaltenen Proben wurde ein Glas, das auf der gesamten Fläche transparent wurde, mit „a” bezeichnet, ein Glas, bei dem ein transparenter Teil und ein opaker Teil gemischt waren, wurde mit „b” bezeichnet, und ein Glas, das auf der gesamten Fläche opak wurde, sowie ein Glas, das ein Zerfließen zeigte, wurde mit „c” bezeichnet. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1 bis 7 gezeigt.
  • Ferner wurden Fluoreszenz- und Anregungsspektren mittels eines Spektrofluorometers (von Shimadzu Corporation hergestellt, RF-5300PC) für die Gläser gemessen, die in den Beispielen 1 bis 10, 12 bis 15, 17 bis 20 und 23 bis 60 erhalten worden sind. Als Ergebnis wurde die Lichtemission durch das Ultraviolettanregungslicht bei allen Gläsern verifiziert. Ferner wurden die Quantenausbeute und die Emissionschromatizität für jedes dieser Gläser gemessen und bewertet. Die Mess- und Bewertungsverfahren der Quantenausbeute und der Emissionschromatizität sind wie folgt. Diese Ergebnisse sind auch in den Tabellen 1 bis 7 gezeigt. Es sollte beachtet werden, dass die Angabe „–” in einem Mess- und Bewertungsfeld in der Tabelle 1 bis 7 bedeutet, dass die Messung, die Bewertung, usw., noch nicht durchgeführt worden sind. Ferner stellt ein Zahlenwert in einem Zusammensetzungsfeld in den Tabellen 1 bis 7 eine Oxidmenge in dem Glas dar, die aus dem Oxid des Ausgangsmaterials umgerechnet worden ist.
  • [Quantenausbeute]
  • Die normalisierte Quantenausbeute wird gemäß dem folgenden Verfahren mittels eines Absolute PL-Quantenausbeutemesssystems (hergestellt von Hamamatsu Photonics K. K. Modellnummer: C9920-02) gemessen und bewertet.
    • (1) Ein Anregungslichtspektrum (integrierte Intensität Eg0) wird in einem leeren Zustand gemessen, ohne dass eine Probe in eine Probenkammer eingebracht ist (Messung des Hintergrunds, ±2 nm relativ zu einer Zentrumswellenlänge). Als nächstes wird die Messprobe in die Probenkammer eingebracht, ein Anregungslichtspektrum (integrierte Intensität Eg1) und ein Lichtemissionsspektrum (integrierte Intensität Pg) werden gemessen und die Anzahl der Photonen (ΔEg), die in der Messprobe absorbiert werden, wird mit dem folgenden Ausdruck berechnet. ΔEg = Eg0 – Eg1
    • (2) Nachdem der Hintergrund so wie in (1) gemessen worden ist (ein Anregungslichtspektrum (integrierte Intensität Es0)) wird eine reine Probe (MgWO4: hergestellt von Kojundo Chemical Laboratory Co., Ltd., Reinheit 3N) in die Messprobenkammer eingebracht, ein Anregungslichtspektrum (integrierte Intensität Es1,) und ein Lichtemissionsspektrum (integrierte Intensität Ps) werden gemessen und die Anzahl der Photonen (ΔEs), die in der reinen Probe absorbiert werden, wird mit dem folgenden Ausdruck berechnet. ΔEs = Es0 – Es1
    • (3) Die normalisierte Quantenausbeute (NQE) wird mit dem folgenden Ausdruck berechnet. NQE = [(Pg·ΔEg)/(Ps·ΔEs)] × 100
  • Die normalisierte Quantenausbeute, die in der vorstehend angegebenen Weise gemessen worden ist, ist eine relative Quantenausbeute auf der Basis einer Quantenausbeute bei 254 nm von MgWO4, die tatsächlich eingesetzt wird, und es ist möglich, verglichen mit einer Quantenausbeute, die mit einem normalen Verfahren gemessen worden ist, eine hohe Quantenausbeute einfach zu bewerten. Insbesondere gibt es einen Fall, bei dem ein Wert von mehr als 100% erhalten wird, der durch eine Differenz bei den optischen Pfaden, usw., abhängig von der Gegenwart/Abwesenheit der Probe verursacht wird, wenn eine Quantenausbeute von nahe 100% in der normalen Messung gemessen wird. Es ist jedoch unmöglich, dass ein wahrer Wert 100% übersteigt, und daher ist es schwierig, den Wert als eine quantitative Bewertung zu behandeln. Andererseits wird der Wert durch einen relativen Wert bewertet, der auf dem Quantenausbeutewert einer Substanz mit hoher Quantenausbeute, die bereits bekannt ist und bezüglich der normalisierten Quantenausbeute typisch ist, beruht, und daher wird kein Konfliktwert dargestellt, der aus den experimentellen Umständen resultiert. Es sollte beachtet werden, dass es bekannt ist, dass die Quantenausbeute von MgWO4, die als reine Probe verwendet wird, 80% oder mehr beträgt (BUNSEKI KAGAKU Band 58 (2009), Nr. 6, Seiten 553 bis 559).
  • Es ist bevorzugt, dass die normalisierte Quantenausbeute des lichtemittierenden Glases gemäß der vorliegenden Erfindung 60% oder mehr, mehr bevorzugt 70% oder mehr, noch mehr bevorzugt 80% oder mehr und besonders bevorzugt 90% oder mehr beträgt, und zwar im Hinblick auf die Verwendung als Fluoreszenzumwandlungsmaterial zur Beleuchtung und als Lichtquelle.
  • [Emissionschromatizität]
  • Die Werte von X und Y der Chromatizitätskoordinaten werden aus einer Analyse eines Fluoreszenzspektrums berechnet und bewertet. Ein Berechnungsverfahren wird gemäß eines Berechnungsverfahrens eines CIE-Chromatizitätsdiagramms gemäß des Standards der Commision International de I'Eclairage durchgeführt. Dieses Verfahren beruht auf JIS Z8701.
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  • Wie es aus den Tabellen 1 bis 7 ersichtlich ist, ist die Lichtemissionsfarbe in jedem der Beispiele 23 bis 32 und 35, bei denen Mn nicht enthalten ist, blau. Andererseits wird in jedem der Beispiele 1 bis 20, bei denen 0,1 mol-% bis 2,4 mol-% Mn als MnOy enthalten sind, die Emission von weißem Licht erhalten. Es wurde verifiziert, dass Mn eine wichtige Komponente ist, um sowohl eine hohe Quantenausbeute als auch die Emission von weißem Licht zu erhalten. Ferner ist Sn, bei dem es sich um eine Komponente des Glases gemäß der vorliegenden Ausführungsform handelt, in einem hohem Maß als Sn2+ verteilt, und es kann davon ausgegangen werden, dass Sn2+ der Lichtemissionsaktivator ist. Normalerweise ist die Lichtemission von Sn2+ blau oder blass, jedoch wird davon ausgegangen, dass der Farbton durch Hinzufügen einer Modulierung eines Energieniveaus, das mit der Lichtemission von Sn2+ zusammenhängt, durch Zusetzen von Mn zu weiß verändert wird.
  • Ferner lag bei jedem der Beispiele 33 und 34, bei denen die Mn-Menge auf 2,5 mol-% (als MnOy) eingestellt worden ist, eine rote Farbe vor. Es wird davon ausgegangen, dass die Emission von rotem Licht, die spezifisch für Mn2+ ist, sichtbar wird, da die Lichtemissionswellenlänge von Mn2+ normalerweise rot ist und der Anteil von Mn2+ den Anteil von Sn2+ übersteigt. Insbesondere beträgt der Anteil von Sn2+ relativ zu allen Sn-Atomen in jedem der Gläser der Beispiele 33 und 34 etwa 90% und daher wird der Anteil von SnO etwa 2,3%. Andererseits beträgt der Anteil von Mn2+ relativ zu allen Mn-Atomen in jedem der Gläser der Beispiele 33 und 34 etwa 2,5% und es wird davon ausgegangen, dass Mn2+ in einer größeren Menge vorliegt als der Anteil von Sn2+ und deshalb wird die Emission von rotem Licht, die für Mn2+ spezifisch ist, zugemischt. Das Beispiel 33 ist ein Beispiel, bei dem ein MnO-Ausgangsmaterial als eine Mn-Quelle verwendet wird, und das Beispiel 34 ist ein Beispiel, bei dem ein MnO2-Ausgangsmaterial als die Mn-Quelle verwendet wird, jedoch liegt Mn in beiden Beispielen 33 und 34 als MnOy vor und es wird davon ausgegangen, dass nahezu alles davon MnO ist. Mn in dem MnO2-Ausgangsmaterial liegt als Mn4+ vor, jedoch kann davon ausgegangen werden, dass es aufgrund einer Reduktionsreaktion, die auftritt, während das Glas schmilzt, in Mn2+ umgewandelt wird. Als Ergebnis kann davon ausgangen werden, dass der Unterschied bei den optischen Eigenschaften der Beispiele 33, 34 sehr gering ist.
  • Ferner wurden in den Beispielen 36 bis 60, bei denen dem Beispiel 3 verschiedene Arten von Seltenerdoxiden als zusätzlicher Prozentsatz zugesetzt worden sind, jeweils verschiedene Farbtöne abhängig von den Arten der seltenen Erden erhalten. Es gab eine Tendenz beim Farbton, bei welcher die Farbe von derjenigen des Beispiels 3 abwich, wenn die Zugabekonzentration höher war. Beispielsweise war 1,0% Dy2O3 in dem Beispiel 59 enthalten und 0,1% in dem Beispiel 60 und die Farbe des Beispiels 59, bei dem die Konzentration höher war, wich von derjenigen des Beispiels 3 bezüglich der Chromatizitätskoordinate ab und nahm nahezu eine orange Leuchtkörperfarbe an. Es wurde verifiziert, dass es möglich ist, Licht in verschiedenen Farbtönen auf der Basis von Weiß durch Einstellen der Arten und der Konzentrationen der zuzusetzenden Seltenerdoxide emittieren zu lassen. Darüber hinaus konnte eine normalisierte Quantenausbeute, die höher war als im Beispiel 3, in jedem von Beispiel 36, bei dem 1,0% La2O3 zugesetzt worden ist, Beispiel 42, bei dem 1,0% Gd2O3 zugesetzt worden ist, Beispiel 49, bei dem 0,05% Tb4O7 zugesetzt worden sind, Beispiel 52, bei dem 0,005% Tb4O7 zugesetzt worden sind, und Beispiel 56, bei dem 0,01% Eu2O3 zugesetzt worden sind, erhalten werden.
  • Gewerbliche Anwendbarkeit
  • Ein erfindungsgemäßes lichtemittierendes Glas kann zum Abdecken und Einkapseln eines LED-Elements verwendet werden, das für eine Hintergrundlichtquelle einer Flüssigkristallanzeigevorrichtung, eine allgemeine Beleuchtung, einen Scheinwerfer eines Fahrzeugs, usw., verwendet wird. Ferner kann es auch als ein Material einer Beleuchtungsvorrichtung, die eine herkömmliche Leuchtstoffröhre ersetzt, als Element, das die Leistungserzeugungseffizienz eines Substratglases einer Solarbatterie erhöht, usw., verwendet werden.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
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  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • Tsunemasa Taguchi, „All about White LED Lighting Technology”, Kogyo Chosakai Publishing Co., Ltd., April 2009, Seiten 59 bis 80 [0005]
    • JIS Z8701 [0009]
    • BUNSEKI KAGAKU Band 58 (2009), Nr. 6, Seiten 553 bis 559 [0079]
    • JIS Z8701 [0081]

Claims (9)

  1. Glas, das weißes Licht emittiert, wobei das Glas eine Fluoreszenz in einem Bereich mit einer Wellenlänge von 380 nm bis 750 nm durch Anregungslicht mit einer Wellenlänge von 240 nm bis 405 nm emittiert und keinen Kristall enthält, wobei das Glas enthält: SnOx (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), P2O5, ZnO und MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist).
  2. Glas, das weißes Licht emittiert, nach Anspruch 1, bei dem die Chromatizitätskoordinatenposition X einer Lichtemissionsfarbe 0,22 bis 0,40 beträgt und die Chromatizitätskoordinatenposition Y 0,25 bis 0,35 beträgt.
  3. Glas, das weißes Licht emittiert, nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, bei dem der Anteil von MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist) den Anteil von SnOx (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist) nicht übersteigt.
  4. Glas, das weißes Licht emittiert, nach einem der Ansprüche 1 bis 3, enthaltend: P2O5: 27,5% bis 44,4%, SnOx: 0,1% bis 40% (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), ZnO: 30% bis 71% und MmOn: „0” (Null)% bis 10% (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind), angegeben als mol-% auf einer Oxidbasis, und ferner enthaltend: 0,1% bis 2,4% MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist), als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten.
  5. Glas, das weißes Licht emittiert, nach einem der Ansprüche 1 bis 3, enthaltend: P2O5: 27,5% bis 40%, SnOx: 20% bis 40% (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), ZnO: 30% bis 48% und MmOn: „0” (Null)% bis 10% (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind), angegeben als mol-% auf einer Oxidbasis, und ferner enthaltend: 0,1% bis 2,4% MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist), als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten.
  6. Glas, das weißes Licht emittiert, nach einem der Ansprüche 1 bis 3, enthaltend: P2O5: 35% bis 40%, SnOx: 1% bis 5% (wobei x = 1 bis 2 ist, typischerweise x = 1 oder 2 ist), ZnO: 50% bis 60% und MmOn: „0” (Null)% bis 10% (wobei M ein Element ist, das aus Ti, Zr, V, Nb, Cr, Ni, Cu, B, Al, Si, Cl, Ga, Ge, As, Se, Cd, In, Sb, Te, Hg, Tl, Bi, S und Seltenerdelementen ausgewählt ist, und m und n ganze Zahlen von 1 oder mehr sind), angegeben als mol-% auf einer Oxidbasis, und ferner enthaltend: 0,1% bis 2,4% MnOy (wobei y = 1 bis 2 ist, typischerweise y = 1 oder 2 ist), als zusätzlicher Prozentsatz der Gesamtmenge der vorstehend angegebenen Komponenten.
  7. Glas, das weißes Licht emittiert, nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei das Glas ein Abdeckungsglas eines lichtemittierenden Elements ist.
  8. Lichtemittierendes Element, das mit Glas abgedeckt ist, umfassend: ein lichtemittierendes Halbleiterelement und eine Abdeckung, die das lichtemittierende Halbleiterelement abdeckt, wobei die Abdeckung aus dem Glas, das weißes Licht emittiert, nach Anspruch 7 hergestellt ist.
  9. Lichtemittierende Vorrichtung, umfassend: ein Substrat, ein lichtemittierendes Halbleiterelement, das auf dem Substrat angeordnet ist, und eine Abdeckung, die das lichtemittierende Halbleiterelement abdeckt, wobei die Abdeckung aus dem Glas, das weißes Licht emittiert, nach Anspruch 7 hergestellt ist.
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