DE102013202119A1 - Keramikverbundstoff - Google Patents
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Abstract
Die vorliegende Erfindung betrifft einen Keramikverbundstoff, der beinhaltet: eine Matrixphase, die Al2O3 oder eine Substanz beinhaltet, in der eines, das aus Sc2O3 und Ga2O3 ausgewählt ist, in Al2O3 aufgenommen ist; eine Hauptleuchtstoffphase, die in der Matrixphase gebildet ist und eine Substanz beinhaltet, die durch eine allgemeine Formel A3B5O12:Ce dargestellt wird, in der A wenigstens eines ist, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist, und B wenigstens eines ist, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist; und eine CeAl11O18-Phase, die in die Matrixphase und die Hauptleuchtstoffphase gemischt ist.
Description
- Gebiet der Erfindung
- Die Erfindung betrifft einen Keramikverbundstoff für die Wellenlängenumwandlung zur Verwendung in einer Weiß- oder Farblichtemissionsdiode (LED) und dergleichen.
- Hintergrund der Erfindung
- LEDs werden in Mobiltelefonen, verschiedenen Anzeigevorrichtungen und dergleichen infolge ihrer Eigenschaften wie dem Einsparen von elektrischer Energie, der langen Lebensdauer und der geringen Größe verwendet. Durch Verbesserung ihrer Lichtemissionseffizienz sind LEDs auch schnell in Beleuchtungsanwendungen in allgemeine Verwendung gekommen.
- Derzeit besteht die hauptsächliche Vorgehensweise bei der Weiß-LED-Beleuchtung in einem Verfahren, bei dem eine blaue LED und Leuchtstoff, der gelbes Licht emittiert, das eine komplementäre Farbe zu Blau ist, in Kombination verwendet werden, um weißes Licht zu erhalten. Als Leuchtstoff werden häufig YAG-basierte Keramiken (Yttrium Aluminium Garnet YAG) eingesetzt.
- Patentdruckschrift 1 beschreibt beispielsweise einen Keramikverbundstoff mit einer Leuchtstoffphase, die aus YAG besteht, das Ce enthält, und einer Matrixphase, die aus wenigstens einem von Al2O3 und AlN besteht. Der Keramikverbundstoff, den man aus vorbeschriebenem Leuchtstoff erhält, weist einen einfachen Aufbau auf, und man kann dennoch eine hervorragende Emissionsintensität erhalten.
- Patentdruckschrift 1:
JP-A-2011-12215 - Zusammenfassung der Erfindung
- Bei dem in Patentdruckschrift 1 beschriebenen Keramikverbundstoff ist Ce jedoch beim Brennen zum Zeitpunkt der Herstellung verdampfungsanfällig, es tritt eine Schwankung der Emissionsverteilung zwischen Abschnitten und Produktionschargen auf, und es wird die Wellenlängenumwandlung zum Zeitpunkt der Bestrahlung mit blauem Licht inhomogen, sodass in einigen Fällen eine Schwankung der Chromatizität auftritt.
- Die vorliegende Erfindung ist zum Lösen des vorbeschriebenen technischen Problems gemacht worden, wobei eine Aufgabe der Erfindung in der Bereitstellung eines Keramikverbundstoffes besteht, der eine homogene Wellenlängenumwandlung eines blauen Lichtes erreichen und die Schwankung bei der Emissionsverteilung unterdrücken kann, damit man eine Weiß- oder Farb-LED erhält, die Licht ohne Schwankung der Chromatizität stabil emittiert.
- Der Keramikverbundstoff entsprechend dem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung ist ein Keramikverbundstoff, der beinhaltet:
eine Matrixphase, die Al2O3 oder eine Substanz umfasst, in der eines, das aus Sc2O3 und Ga2O3 ausgewählt ist, in Al2O3 aufgenommen ist;
eine Hauptleuchtstoffphase, die in der Matrixphase gebildet ist und eine Substanz beinhaltet, die durch eine allgemeine Formel A3B5O12:Ce dargestellt wird, in der A wenigstens eines ist, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist, und B wenigstens eines ist, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist; und
eine CeAl11O18-Phase, die in die Matrixphase und die Hauptleuchtstoffphase gemischt ist. - Durch einen derartigen Aufbau kann die Wellenlängenumwandlung zum Zeitpunkt der Bestrahlung mit blauem Licht homogen durchgeführt werden, weshalb die Schwankung der Emissionsverteilung unterdrückt werden kann.
- Darüber hinaus ist der Keramikverbundstoff entsprechend dem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung ein Keramikverbundstoff, der beinhaltet:
eine Matrixphase, die Al2O3 oder eine Substanz umfasst, in der eines, das aus Sc2O3 und Ga2O3 ausgewählt ist, in Al2O3 aufgenommen ist;
eine Hauptleuchtstoffphase, die in der Matrixphase gebildet ist und eine Substanz beinhaltet, die durch eine allgemeine Formel A3B5O12:Ce dargestellt wird, in der A wenigstens eines ist, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist, und B wenigstens eines ist, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist; und
eine CeAl11O18-Phase, die nur in die Hauptleuchtstoffphase gemischt ist und in höherer Dichte mit einer vorgeschriebenen Dicke an einem äußeren Umfangsteil als an einem inneren Teil der Hauptleuchtstoffphase vorhanden ist und die in einer Menge von 0,5 bis 5,0 Vol.-% in einem Gesamtvolumen des Keramikverbundstoffes enthalten ist. - Durch einen derartigen Aufbau kann die Konzentrationsverteilung von Ce in der Hauptleuchtstoffphase infolge einer winzigen Menge einer CeAl11O18-Phase homogen aufrechterhalten werden, weshalb die Schwankung der Emissionsverteilung effizient unterdrückt wird. Des Weiteren kann auch eine Verbesserung der Emissionsintensität erreicht werden.
- Die vorgeschriebene Dicke der CeAl11O18-Phase ist vorzugsweise 0,1 bis 1,9 μm.
- Durch einen derartigen Aufbau kann die Konzentrationsverteilung von Ce der Leuchtstoffphase homogen aufrechterhalten werden, sodass die Schwankung der Emissionsverteilung effizienter unterdrückt werden kann.
- Der Keramikverbundstoff entsprechend der Erfindung kann eine homogene Wellenlängenumwandlung durch die Leuchtstoffphase zum Zeitpunkt der Bestrahlung mit blauem Licht erreichen, weshalb die Schwankung bei der Emissionsverteilung unterdrückt werden kann.
- Daher kann der Keramikverbundstoff entsprechend der Erfindung stabil emittiertes weißes Licht oder dergleichen ohne Schwankung der Chromatizität durch Kombination mit einer blauen LED erzeugen.
- Kurzbeschreibung der Zeichnung
-
1 ist eine perspektivische Ansicht zur Darstellung eines Beispieles eines Leuchtstoffes als Keramikverbundstoff entsprechend der Erfindung. -
2 ist eine A-A-Querschnittsansicht des Leuchtstoffes von1 entsprechend dem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung. -
3 ist eine A-A-Querschnittsansicht des Leuchtstoffes von1 entsprechend dem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung. - Detailbeschreibung der Erfindung
- Nachfolgend wird der Keramikverbundstoff entsprechend der Erfindung detailliert anhand der Zeichnung beschrieben.
-
1 zeigt ein Beispiel für das Aussehen eines Leuchtstoffes als Keramikverbundstoff entsprechend einem Ausführungsbeispiel der Erfindung. Eine A-A-Querschnittsansicht entsprechend dem ersten Ausführungsbeispiel ist in2 gezeigt, und eine A-A-Querschnittsansicht entsprechend dem zweiten Ausführungsbeispiel ist in3 gezeigt. - Wie in
2 gezeigt ist, beinhaltet der Keramikverbundstoff1 entsprechend dem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung eine Matrixphase2 , die Al2O3 oder eine Substanz beinhaltet, in der eines, das aus Sc2O3 und Ga2O3 ausgewählt ist, in Al2O3 aufgenommen ist; eine Hauptleuchtstoffphase3 , die in der Matrixphase2 gebildet ist und eine Substanz beinhaltet, die durch eine allgemeine Formel A3B5O12:Ce dargestellt ist, in der A wenigstens eines ist, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist, und B wenigstens eines ist, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist; und eine CeAl11O18-Phase 4, die in die Matrixphase2 und die Hauptleuchtstoffphase3 gemischt ist. - Die Matrixphase
2 des Keramikverbundstoffes1 beinhaltet Al2O3 oder eine Substanz, in der eines, das aus Sc2O3 und Ga2O3 ausgewählt ist, in Al2O3 aufgenommen ist. - Da Al2O3-Keramiken oder Keramiken, in denen eines, das aus Sc2O3 und Ga2O3 ausgewählt ist, in Al2O3-Keramiken aufgenommen ist, in der Wärmebeständigkeit, Wetterbeständigkeit und der Wärmestrahlung wie auch in ihrer Transluzenz hervorragend sind, kann die Hauptleuchtstoffphase
3 geeignet in die Matrixphase2 gemischt sein, und die Keramiken können Licht transmittieren, das von der Hauptleuchtstoffphase3 emittiert wird, und sind des Weiteren auch vom Standpunkt der Haltbarkeit aus geeignete Materialien. - Die Hauptleuchtstoffphase
3 beinhaltet eine Substanz, die durch die allgemeine Formel A3B5O12:Ce dargestellt wird, in der A wenigstens eines ist, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist, und B wenigstens eines ist, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist. - Wie ausgeführt worden ist, beinhaltet der Keramikverbundstoff entsprechend der Erfindung die Hauptleuchtstoffphase
3 unter Verwendung von Ce als Aktivator, wobei Ce beim Brennen zum Zeitpunkt der Herstellung verdampfungsanfällig ist, wodurch die Schwankung der Chromatizität zwischen den Abschnitten und Herstellungschargen des Keramikverbundstoffes auftritt. - Zur Lösung dieses Problems wird bei dem Ausführungsbeispiel gemäß
2 in den Keramikverbundstoff entsprechend der Erfindung beispielsweise die CeAl11O18-Phase 4 in die Matrixphase2 und in die Hauptleuchtstoffphase3 gemischt. - Durch einen derartigen Aufbau kann die verdampfte Menge von Ce in der Hauptleuchtstoffphase durch Ce in der gemischten CeAl11O18-Phase ausgeglichen werden, sodass davon auszugehen ist, dass die Konzentrationsverteilung von Ce in der Hauptleuchtstoffphase
3 homogen aufrechterhalten werden kann, wodurch die Schwankung der Emissionsverteilung unterdrückt wird. - Darüber hinaus weisen in dem Keramikverbundstoff
1 entsprechend dem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung die Matrixphase2 und die Hauptleuchtstoffphase3 jeweils dieselben Zusammensetzungen wie diejenigen in dem Keramikverbundstoff entsprechend dem ersten Ausführungsbeispiel auf, wobei jedoch, wie in3 gezeigt ist, die CeAl11O18-Phase4 nur in die Hauptleuchtstoffphase3 gemischt ist und in höherer Dichte mit einer vorgeschriebenen Dicke an einem äußeren Umfangsteil als an einem inneren Teil der Hauptleuchtstoffphase3 vorhanden ist. - Wie ausgeführt worden ist, ist die CeAl11O18-Phase
4 in höherer Dichte mit einer vorgeschriebenen Dicke an einem äußeren Umfangsteil als an einem inneren Teil der Hauptleuchtstoffphase3 vorhanden, sodass die Konzentrationsverteilung von Ce in der Hauptleuchtstoffphase3 infolge einer winzigen Menge der CeAl11O18-Phase4 weiter homogen aufrechterhalten werden kann, weshalb die Schwankung der Emissionsverteilung weiter unterdrückt werden kann. - Bei dem Keramikverbundstoff entsprechend dem ersten Ausführungsbeispiel ist die CeAl11O18-Phase
4 vorzugsweise in einer Menge von 0,5 bis 5,0 Vol.-% in dem Gesamtvolumen des Keramikverbundstoffes enthalten. Darüber hinaus ist in einem Keramikverbundstoff entsprechend dem zweiten Ausführungsbeispiel die CeAl11O18-Phase4 in einer Menge von 0,5 bis 5,0 Vol.-% in dem Gesamtvolumen des Keramikverbundstoffes enthalten. - In demjenigen Fall, in dem das Volumen kleiner als 0,5 Vol.-% ist, werden häufig Abschnitte, in denen beim Brennen verdampftes Ce nicht ausgeglichen wird, erzeugt, und es wird die Schwankung der Chromatizität nicht ausreichend unterdrückt.
- In demjenigen Fall jedoch, in dem das Volumen 5,0 Vol.-% übersteigt, absorbiert die CeAl11O18-Phase
4 die Fluoreszenz, weshalb die Emissionseffizienz abnimmt. - Bestimmt wird das Volumen der CeAl11O18-Phase im Übrigen durch Analysieren der Zusammensetzung eines willkürlichen Querschnittes des Keramikverbundstoffes in einem Elektronensondenmikroanalysator (Electron Probe Microanalyzer EPMA) durch Berechnen der Konzentrationsverteilungen von Ce, Al, A (wenigstens eines, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist) und B (wenigstens eines, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist) und Berechnen des Verhältnisses der CeAl11O18-Phase
4 . - Die CeAl11O18-Phase 4 ist vorzugsweise in einer Menge von 0,5 bis 1,2 Vol.-% in dem Gesamtvolumen des Keramikverbundstoffes enthalten.
- Durch Steuern des Volumens auf einen derartigen Bereich wird die Emissionsintensität verbessert, und es kann die Schwankung der Emissionsverteilung weiter unterdrückt werden.
- Die Dicke der CeAl11O18-Phase
4 ist vorzugsweise 0,1 bis 1,9 μm. - Weist die Phase eine derartige Dicke auf, so kann Ce effektiver durch eine winzige Menge der CeAl11O18-Phase ausgeglichen werden, und es kann die Konzentrationsverteilung von Ce in der Hauptleuchtstoffphase
3 homogen aufrechterhalten werden, sodass eine hohe Effizienz aufrechterhalten werden kann und die Schwankung der Emissionsverteilung effektiver unterdrückt werden kann. - In demjenigen Fall, in dem die Dicke kleiner als 0,1 μm ist, tritt ein Problem dahingehend auf, dass ein Abschnitt, in dem Ce nicht in hoher Dichte vorhanden ist, an einem äußeren Umfangsteil der Hauptleuchtstoffphase
3 erzeugt wird. - In einem Fall jedoch, in dem die Dicke 1,9 μm übersteigt, absorbiert die CeAl11O18-Phase
4 die Fluoreszenz, und es tritt ein Problem dahingehend auf, dass die Emissionseffizienz abnimmt, sodass die Konzentrationsverteilung von Ce in der Hauptleuchtstoffphase3 homogen nicht aufrechterhalten werden kann, weshalb ein Problem dahingehend auftritt, dass die Schwankung der Emissionsverteilung schlechter wird. - In diesem Zusammenhang wird die Dicke durch Zusammensetzungsanalyse in dem EPMA und Berechnung unter Spezifizierung der CeAl11O18-Phase
4 bestimmt. - Darüber hinaus ist das Gehaltsverhältnis von Ce, das ein Aktivator an der Hauptleuchtstoffphase
3 ist, zu A gemäß Darstellung durch die allgemeine Formel A3B5O12:Ce (A ist wenigstens eines, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist, und B ist wenigstens eines, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist) vorzugsweise 0,001 bis 0,05, bezogen auf das Atomverhältnis. - Wird das Gehaltsverhältnis von Ce auf einen Wert innerhalb des vorbeschriebenen Bereiches hin gesteuert, so wird eine Fluoreszenz mit einer geeigneten Wellenlänge durch Bestrahlung mit blauem Licht erzeugt, und man kann eine Emissionsfarbe, so beispielsweise eine praktische weiße Farbe, erhalten.
- In demjenigen Fall, in dem das Gehaltsverhältnis von Ce kleiner als 0,001 ist, kann eine ausreichende CeAl11O18-Phase nicht gebildet werden, und es tritt ein Problem dahingehend auf, dass eine Schwankung bei der Emissionsverteilung auftritt.
- Wenn demgegenüber das Gehaltsverhältnis von Ce 0,05 übersteigt, so wird die CeAl11O18-Phase übermäßig gebildet, und es tritt ein Problem dahingehend auf, dass die Emissionsintensität abnimmt.
- Die lineare Transmittanz des keramischen Verbundstoffes bei 600 nm ist vorzugsweise 0,5% oder mehr und weniger als 5,0%.
- In demjenigen Fall, in dem die lineare Transmittanz weniger als 0,5% ist, nimmt das Verhältnis von Licht infolge der Extraktion aus der Lichtaussendungsoberflächenseite ab, sodass ein Problem dahingehend auftritt, dass die Emissionsintensität abnimmt.
- In demjenigen Fall jedoch, in dem die lineare Transmittanz 5,0% oder mehr ist, wird die Diffusion von blauem Licht aus der Ausstrahlung von dem Lichtemissionselement unzureichend, sodass das blaue Licht und das gelbe Licht getrennt werden und ein Problem dahingehend auftritt, dass die Schwankung bei der Emissionsverteilung auftritt.
- Die lineare Transmittanz des Keramikverbundstoffes zur Verwendung in demselben Lichtemissionselement bei 600 nm ist vorzugsweise gleich ±0,2% oder weniger.
- Durch einen derartigen Aufbau kann ein Gleichgewicht zwischen blauem transmittiertem Licht und gelber Fluoreszenz homogenisiert werden, sodass die Schwankung der Chromatizität weiter gesenkt werden kann.
- In dem Fall, in dem die lineare Transmittanz großer als ±0,2% ist, variiert der Diffusionsgrad des blauen lichtes zwischen Abschnitten, sodass ein Problem dahingehend vorhanden ist, dass eine Schwankung der Chromatizität auftritt.
- Beispiele
- Nachfolgend wird die Erfindung detaillierter auf Grundlage von Beispielen beschrieben, wobei die Erfindung jedoch nicht auf die nachfolgenden Beispiele beschränkt betrachtet werden soll.
- Test 1
- Präparation eines Keramikverbundstoffes entsprechend einem ersten Ausführungsbeispiel
- Ein CeO2-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%), ein Y2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,9 μm, Reinheit 99,9%), ein Al2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) wurden als Ausgangsmaterialien verwendet.
- Zunächst wurden das CeO2-Pulver, das Y2O3-Pulver und das Al2O3-Pulver in einem vorbestimmten Verhältnis gemischt, und es wurden Ethanol und ein Acrylbindemittel hinzugefügt. Sodann wurde das Ganze in einer Kugelmühle unter Verwendung von Aluminiumoxidkugeln für 20 Stunden zur Präparation einer Aufschlämmung gemischt. Aus der Aufschlämmung wurde ein Granulationspulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 20 μm unter Verwendung eines Sprühtrockners präpariert (Präparat 1).
- Sodann wurden Ethanol und ein Acrylbindemittel nur dem Al2O3-Pulver zugesetzt, und es wurde das Ganze in einer Kugelmühle unter Verwendung von Aluminiumoxidkugeln für 20 Stunden zur Präparation einer Aufschlämmung gemischt. Aus der Aufschlämmung wurde ein Granulationspulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 50 μm unter Verwendung eines Sprühtrockners präpariert (Präparat 2).
- Nachdem die zwei Arten der präparierten Granulationspulver trockengemischt worden waren, wurde das sich ergebende Gemisch einer uniaxialen Formung (uniaxial molding) bei 10 MPa und anschließend einem kalten isostatischen Pressen (Cold Isostatic Press CIP) bei 100 MPa zur Bildung eines geformten Gegenstandes unterzogen. Nach einer Entfettung bei 600°C an Luft wurde der sich ergebende geformte Gegenstand in einer Vakuumsatmosphäre zur Präparation eines Keramikverbundstoffes gebrannt.
- Hierbei wurden durch Ändern der Mengen des CeO2-Pulvers, des Al2O3-Pulvers und des Y2O3-Pulvers eine Mehrzahl von Keramikverbundstoffen jeweils mit einem anderen Volumenverhältnis von CeAl11O18 präpariert.
- Darüber hinaus wurde eine Mehrzahl von Keramikverbundstoffen, die sich jeweils in ihrer Zusammensetzung unterschieden und ein geändertes Volumenverhältnis von CeAl11O18 aufwiesen, auf dieselbe Weise präpariert, jedoch mit der Ausnahme, dass wenigstens eines, das aus einem Gd2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%), einem Tb2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%), einem Yb2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) und einem Lu2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) ausgewählt ist, oder wenigstens eines, das aus einem Ga2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) und einem Sc2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) ausgewählt ist, des Weiteren in einem vorgeschriebenen Verhältnis bei Präparat 1 eingemischt worden ist, oder eines, das aus einem Sc2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) und einem Ga2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) ausgewählt ist, in einem vorgeschriebenen Verhältnis bei Präparat 2 eingemischt worden ist.
- Bei den präparierten Keramikverbundstoffen wurden verschiedene Arten von Bewertungen, die nachfolgend dargestellt sind, durchgeführt.
- Bewertung von physikalischen Eigenschaften und optischen Eigenschaften eines Keramikverbundstoffes
- (1) Volumenzusammensetzung
- Nach eine Kristallphase des Keramikverbundstoffes durch Pulverröntgenbeugung untersucht worden war, wurde ein Querschnitt poliert und einer Zusammensetzungsanalyse in dem EPMA unterzogen.
- Darüber hinaus wurde für die Probe unter denselben Bedingungen wie bei vorbeschriebenem (1) eine Bewertung durchgeführt, die nachfolgend unter (2) bis (5) gezeigt ist.
- (2) Emissionsintensität
- Für eine Probe, die zu einer Größe von 7,5 mm mal 7,5 mm mal 0,1 mm in der Dicke verarbeitet worden ist, wurde, nachdem ein Emissionslicht, bei dem blaues LED mit einer Extremalwellenlänge von 473 nm als Anregungslicht verwendet worden ist, an einer Integrationssphäre gesammelt worden war, ein Spektrum unter Verwendung eines Spektroskops (USB4000-Faser-Multikanalspektroskop, hergestellt von Ocean Optics Inc.) gemessen, und es wurde die Emissionsintensität, die mit einer Absorptionsmenge normiert war, aus dem sich ergebenden Spektrum bestimmt.
- (3) Farbungleichmäßigkeit
- Eine Probe, die zu einer Größe von 1 mm mal 1 mm mal 0,08 mm verarbeitet worden war, wurde an einem blauen LED-Element (Emissionsbereich: 1 mm mal 1 mm, Emissionswellenlänge 460 nm) mit einem Silizium- bzw. Silikonharz fixiert, um hierdurch die Probe an der blauen LED zu montieren, und es wurde die Farbungleichmäßigkeit eines emittierten Lichtes von einer seitlichen Seite des LED-Elementes her beobachtet.
- (4) Schwankung der Chromatizität
- Für eine Probe, die zu einer Größe von 60 mm mal 60 mm mal 0,08 mm in der Dicke verarbeitet worden war, wurde blaues Licht mit einem Durchmesser von 1 mm von einem unteren Teil der Probe her aufgestrahlt, und es wurde ein Beleuchtungsmesser (T-10M, hergestellt von Konica Minolta Holdings Inc.) an einem oberen Teil bereitgestellt. Die Chromatizität wurde in 5-mm-Intervallen (121 Punkte insgesamt) in einem Bereich von 50 mm mal 50 mm in der Mitte der Probe gemessen, und es wurde die Schwankung der Chromatizität (ΔCIEx) bewertet.
- (5) Wärmeleitfähigkeit
- Für eine Probe, die zu einer Größe von 10 mm im Durchmesser mal 2 mm in der Dicke verarbeitet worden war, wurde die Wärmeleitfähigkeit durch ein Laserblitzverfahren gemessen.
-
- Zudem wurde bei der Volumenzusammensetzung (1) als Ergebnis der Berechnung des Volumenverhältnisses von Y3Al5O12:Ce, das eine Hauptleuchtstoffphase ist, des Volumenverhältnisses von Al2O3, das eine Matrixphase ist, und des Volumenverhältnisses der CeAl11O18-Phase in dem Keramikverbundstoff bestätigt, dass die Hauptleuchtstoffphase in einem Verhältnis von 20 Vol.-/% bis 25 Vol.-% gemischt ist, und die CeAl11O18-Phase in die Matrixphase und die Hauptleuchtstoffphase gemischt ist.
- Wie in Tabelle 1 gezeigt ist, hat man erkannt, dass die Schwankung der Chromatizität (ΔCIEx) auf 1/10 oder weniger in demjenigen Fall abnimmt, in dem das Volumenverhältnis der CeAl11O18-Phase 0,5 Vol.-% (Beispiele 1 bis 30, Vergleichsbeispiele 1 bis 15) im Vergleich mit demjenigen Fall übersteigt, in dem das Volumenverhältnis der CeAl11O18-Phase 0 Vol.-% ist (Vergleichsbeispiele 16 bis 30). Nebenbei hat man für den Fall, dass das Volumenverhältnis der CeAl11O18-Phase 5 Vol.-% übersteigt (Vergleichsbeispiele 1 bis 15), erkannt, dass die Emissionsintensität tendenziell abnimmt.
- Des Weiteren hat man in demjenigen Fall, in dem das Volumenverhältnis der CeAl11O18-Phase 0,5 bis 1,2 Vol.-% (Beispiele 16 bis 30) ist, erkannt, dass die Emissionsintensität verbessert wird, und zudem die Schwankung der Chromatizität (ΔCIEx) auch im Vergleich zu demjenigen Fall abnimmt, in dem das Volumenverhältnis 5 Vol.-% ist (Beispiel 1 bis 15).
- Zudem hat man hinsichtlich der Farbungleichmäßigkeit (3) im Vergleich zu einem herkömmlich verfügbaren YAG-Ce-Leuchtstoff (P46-Y3, hergestellt von Chemical Optronics) erkannt, dass die Farbungleichmäßigkeit bei allen Bedingungen klein ist. Darüber hinaus hat man hinsichtlich der Wärmeleitfähigkeit (5) als Ergebnis eines Bewertungstargetings von 18 W/(m.K) oder mehr vom Standpunkt des Wärmestrahlungseffektes aus erkannt, dass die Wärmeleitfähigkeit unter allen Bedingungen eine Größe von 24 W/(m.K) aufweist.
- Test 2
- Präparation eines Keramikverbundstoffes entsprechend einem zweiten Ausführungsbeispiel
- Ein CeO2-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%), ein Y2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,9 μm, Reinheit 99,9%) und ein Al2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) wurden als Ausgangsmaterialien verwendet.
- Zunächst wurden einzelne Ausgangsmaterialpulver in einem vorgeschriebenen Verhältnis gemischt, es wurde Ethanol zugesetzt, und das Ganze wurde in einer Kugelmühle unter Verwendung von Aluminiumoxidkugeln für 20 Stunden zur Präparation einer Aufschlämmung gemischt. Aus der Aufschlämmung wurde ein Granulationspulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 20 μm unter Verwendung eines Sprühtrockners präpariert (Präparat 3).
- Das präparierte Granulationspulver wurde bei 1700°C an Luft gebrannt, um ein Y3Al5O12-Ce-Pulver, das CeAl11O18 enthielt, zu erhalten.
- Sodann wurden Ethanol und ein Acrylbindemittel dem erhaltenen Y3Al5O12:Ce-Pulver, das CeAl11O18 enthielt, und dem Al2O3-Pulver zugesetzt, und das Ganze wurde in einer Kugelmühle unter Verwendung von Aluminiumoxidkugeln für 20 Stunden zur Präparation einer Aufschlämmung gemischt. Aus der Aufschlämmung wurde ein Granulationspulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 50 μm unter Verwendung eines Sprühtrockners präpariert.
- Das Granulationspulver wurde einer uniaxialen Formung bei 10 MPa und sodann einem kalten isostatischen Pressen (CIP) bei 100 MPa unterzogen, um einen geformten Gegenstand zu bilden. Nach einer Entfettung bei 600°C an Luft wurde der sich ergebende geformte Gegenstand in einer Vakuumatmosphäre gebrannt, um einen Keramikverbundstoff zu präparieren. Darüber hinaus wurde eine Mehrzahl von Keramikverbundstoffen, die jeweils in ihrer Zusammensetzung verschieden waren und ein geändertes Volumenverhältnis von CeAl11O18 aufwiesen, auf dieselbe Weise präpariert, jedoch mit der Ausnahme, dass wenigstens eines, das aus einem Gd2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%), einem Tb2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%), einem Yb2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) und einem Lu2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) ausgewählt ist, oder wenigstens eines, das aus einem Ga2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) und einem Sc2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) ausgewählt ist, in einem vorgeschriebenen Verhältnis gemischt worden ist, oder wenigstens eines, das aus einem Sc2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) und einem Ga2O3-Pulver (durchschnittliche Teilchengröße 0,3 μm, Reinheit 99,9%) ausgewählt ist, des Weiteren in einem vorgeschriebenen Verhältnis bei Präparat 3 eingemischt worden ist.
- Für die präparierten Keramikverbundstoffe wurden verschiedene Arten von Bewertungen auf dieselbe Weise wie bei Test 1 durchgeführt.
-
- Zudem wurde bei der Volumenzusammensetzung (1) als Ergebnis einer Berechnung des Volumenverhältnisses von Y3Al5O12:Ce, das eine Hauptleuchtstoffphase ist, des Volumenverhältnisses von Al2O3, das eine Matrixphase ist, und des Volumenverhältnisses der CeAl11O18-Phase in dem Keramikverbundstoff, bestätigt, dass die Hauptleuchtstoffphase in 20 Vol.-% bis 25 Vol.-% gemischt ist, und die CeAl11O18-Phase nur in die Hauptleuchtstoffphase gemischt ist und bei höherer Dichte in vorgeschriebener Dicke an einem äußeren Umfangsteil als an einem inneren Teil der Hauptleuchtstoffphase vorhanden ist.
- Wie in
2 gezeigt ist, hat man erkannt, dass die Schwankung der Chromatizität (ΔCIEx) um das Doppelte oder mehr in dem Fall schlechter wird, in dem die vorgeschriebene Dicke der CeAl11O18-Phase kleiner als 0,1 mm ist (Vergleichsbeispiele 31 bis 45) als in einem Fall, in dem die Dicke gleich 0,1 mm oder mehr (Beispiele 31 bis 75) ist. - Darüber hinaus hat man erkannt, dass die Schwankung der Chromatizität (ΔCIEx) in demjenigen Fall verbessert wird, in dem die CeAl11O18-Phase bei höherer Dichte mit einer vorgeschriebenen Dicke an einem äußeren Umfangsteil als an einem inneren Teil der Hauptleuchtstoffphase (Beispiele 31 bis 75) im Vergleich zu demjenigen Fall vorhanden ist, in dem die Phase in die Matrixphase und die Hauptleuchtstoffphase gemischt ist (Beispiele 1 bis 30).
- Darüber hinaus hat man in dem Fall, in dem die vorgeschriebene Dicke der CeAl11O18-Phase größer als 1,9 mm ist (Vergleichsbeispiele 46 bis 60), erkannt, dass die Emissionsintensität tendenziell abnimmt.
- Darüber hinaus hat man hinsichtlich der Farbungleichmäßigkeit (3) im Vergleich zu einem herkömmlich erhältlichen YAG:Ce-Leuchtstoff (P46-Y3, hergestellt von Chemical Optronics) erkannt, dass die Farbungleichmäßigkeit unter allen Bedingungen klein ist. Ferner hat man hinsichtlich der Wärmeleitfähigkeit (5) als Ergebnis eines Bewertungstargetings von 18 W/(m.K) oder mehr vom Standpunkt des Wärmestrahlungseffektes aus erkannt, dass die Wärmeleitfähigkeit eine Größe von 24 W/(m.K) bei jeder Bedingung aufweist.
- Für die Keramikverbundstoffe bei Beispielen 31 bis 75 konnte, wenn die lineare Transmittanz bei 600 nm derart reguliert wurde, dass sie bei ±0,2% oder weniger lag, die Schwankung der Chromatizität (ΔCIEx) daher in jedem Fall bei 0,001 oder weniger sein, weshalb die Schwankung der Chromatizität weiter unterdrückt werden konnte.
- Aus dem vorbeschriebenen Bewertungsergebnissen hat man erkannt, dass die Keramikverbundstoffe entsprechend der Erfindung als Leuchtstoffe zur Verwendung zusammen mit einer blauen LED in einer weißen LED geeignet sind, da die Schwankung der Chromatizität durch die CeAl11O18-Phase unterdrückt wird, die Emissionsintensität der erforderlichen gelben Fluoreszenz hoch ist, und die Wärmeleitfähigkeit ebenfalls hoch ist.
- Obwohl die Erfindung detailliert anhand spezifischer Ausführungsbeispiele beschrieben worden ist, erschließt sich einem Fachmann auf dem einschlägigen Gebiet, dass verschiedene Änderungen und Abwandlungen daran möglich sind, ohne von Wesen und Umfang derselben abzugehen.
- Die vorliegende Anmeldung beruht auf der am 30. März 2012 eingereichten
japanischen Patentanmeldung Nr. 2012-081007 Nr 2012-211637 - Alle hier zitierten Bezugnahmen sind durch Bezugnahme in Gänze aufgenommen.
- Zudem sind alle hier aufgeführten Bezugnahmen als Ganzes aufgenommen.
- Bezugszeichenliste
-
- 1
- Keramikverbundstoff
- 2
- Matrixphase
- 3
- Hauptleuchtstoffphase
- 4
- CeAl11O18-Phase
- ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
- Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
- Zitierte Patentliteratur
-
- JP 2011-12215 A [0004]
- JP 2012-081007 [0084]
- JP 2012-211637 [0084]
Claims (3)
- Keramikverbundstoff, umfassend: eine Matrixphase, die Al2O3 oder eine Substanz umfasst, in der eines, das aus Sc2O3 und Ga2O3 ausgewählt ist, in Al2O3 aufgenommen ist; eine Hauptleuchtstoffphase, die in der Matrixphase gebildet ist und eine Substanz umfasst, die durch eine allgemeine Formel A3B5O12:Ce dargestellt wird, in der A wenigstens eines ist, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist, und B wenigstens eines ist, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist; und eine CeAl11O18-Phase, die in die Matrixphase und die Hauptleuchtstoffphase gemischt ist.
- Keramikverbundstoff, umfassend: eine Matrixphase, die Al2O3 oder eine Substanz umfasst, in der eines, das aus Sc2O3 und Ga2O3 ausgewählt ist, in Al2O3 aufgenommen ist; eine Hauptleuchtstoffphase, die in der Matrixphase gebildet ist und eine Substanz umfasst, die durch eine allgemeine Formel A3B5O12:Ce dargestellt wird, in der A wenigstens eines ist, das aus Y, Gd, Tb, Yb und Lu ausgewählt ist, und B wenigstens eines ist, das aus Al, Ga und Sc ausgewählt ist; und eine CeAl11O18-Phase, die nur in die Hauptleuchtstoffphase gemischt ist und in höherer Dichte mit einer vorgeschriebenen Dicke an einem äußeren Umfangsteil als an einem inneren Teil der Hauptleuchtstoffphase vorhanden ist und die in einer Menge von 0,5 bis 5,0 Vol.-% in einem Gesamtvolumen des Keramikverbundstoffes enthalten ist.
- Keramikverbundstoff nach Anspruch 2, wobei die vorgeschriebene Dicke der CeAl11O18-Phase gleich 0,1 bis 1,9 μm ist.
Applications Claiming Priority (4)
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