DE102018009312A1

DE102018009312A1 - Ein Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements, und wellenlängen umwandelndes Element

Info

Publication number: DE102018009312A1
Application number: DE102018009312.4A
Authority: DE
Inventors: Tomoya Fukui; Tadayoshi YANAGIHARA
Original assignee: Nichia Corp
Current assignee: Nichia Corp
Priority date: 2017-11-27
Filing date: 2018-11-27
Publication date: 2019-05-29
Also published as: CN109837085B; CN109837085A; US11387390B2; US20190165220A1

Abstract

Ein Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements, das unter Bestrahlung von Anregungslicht Licht emittiert, und ein Wellenlängen umwandelndes Element. Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements beinhaltet: Bereitstellen eines Grünlings, der aus einem Pulvergemisch enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und gegebenenfalls ein fluoreszierendes YAG Material, und Aluminiumoxidteilchen geformt wurde; und primäres Sintern des Grünlings bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten.

Description

BEZUGNAHME AUF VERWANDTE PATENTANMELDUNG
Diese Anmeldung beansprucht die Priorität der japanischen Patentanmeldung Nr. 2017-226616 , eingereicht am 27. November 2017, der japanischen Patentanmeldung Nr. 2018-020159 , eingereicht am 7. Februar 2018, und der japanischen Patentanmeldung Nr. 2018-218630 , eingereicht am 21. November 2018, deren gesamte Offenbarungsgehalte hiermit durch Bezugnahme in Ihrer Gesamtheit aufgenommen sind.
HINTERGRUND
Technisches Gebiet
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements, das die Wellenlänge des von einer lichtemittierenden Diode (die nachstehend als „LED“ bezeichnet werden kann) oder einer Laserdiode (die nachstehend als „LD“ bezeichnet werden kann) emittierten Lichts umwandelt, und ein Wellenlängen umwandelndes Element. In dieser Beschreibung wird das „fluoreszierende Material“ mit der gleichen Bedeutung verwendet wie „fluoreszierender Phosphor“.
Beschreibung von verwandtem Stand der Technik
Eine lichtemittierende Vorrichtung unter Verwendung eines lichtemittierenden Elements, wie eine LED oder eine LD, ist ein Lichtquelle mit einer hohen Umwandlungseffizienz, und wird verwendet als eine Lichtquelle, die eine Filamentlampe und eine Fluoreszenzlampe ersetzt, aufgrund des geringen elektrischen Energieverbrauchs, der langen Lebensdauer und ihrer Fähigkeit, in der Größe reduziert zu werden. Die lichtemittierende Vorrichtung enthält, üblicherweise in einem Gehäuse davon untergebracht, ein lichtemittierendes Element und ein Wellenlängen umwandelndes Element, das einen Teil des von dem lichtemittierenden Element emittierten Lichts absorbiert und in Licht mit einer verschiedenen Wellenlänge umwandelt. Eine lichtemittierende Vorrichtung unter Verwendung einer LED oder einer LD wird in einer breiten Vielzahl von Feldern verwendet, einschließlich einer lichtemittierenden Vorrichtung zur Verwendung in Automobilen, Verwendung als Innenraumbeleuchtung, eine Hintergrundbeleuchtungsquelle für eine Flüssigkristallanzeigevorrichtung, eine Lichtquellenvorrichtung für eine Beleuchtung oder einen Projektor. Insbesondere eine lichtemittierende Vorrichtung, die eine Kombination aus einem lichtemittierenden Element, das blaues Licht emittiert, und einem fluoreszierenden Material, das gelbes Licht emittiert, aufweist und somit ein Licht mit einer Farbenmischung davon emittiert, wurde bereits weithin verwendet.
Bekannte fluoreszierende Materialien, die in der lichtemittierenden Vorrichtung verwendet werden, beinhalten anorganische fluoreszierende Materialien, wie beispielsweise ein fluoreszierendes Seltenerd-Aluminat-Material, das durch (Y,Gd,Tb,Lu)₃(Al,Ga)₅O₁₂:Ce dargestellt ist, ein fluoreszierendes Silikatmaterial, das durch (Sr,Ca,Ba)₂SiO₄:Eu dargestellt ist, und ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material. Das fluoreszierende Material ist in einem Harz dispergiert, und das Harz, welches das fluoreszierende Material enthält, wird üblicherweise innerhalb des Gehäuses gehärtet, um das Wellenlängen umwandelnde Element zu verkörpern. Als das Wellenlängen umwandelnde Element offenbart zum Beispiel die japanische nicht geprüfte Patentveröffentlichung Nr. 2014-234487 ein Wellenlängen umwandelndes Element, das aus einem Sinterkörper gebildet ist, der durch Mischen von Glaspulver und anorganischem fluoreszierendem Materialpulver, und Schmelzen und Verfestigen des Glaspulvers erhalten wird.
Jedoch weist das Wellenlängen umwandelnde Element, das durch Härten eines Harzes, das ein fluoreszierendes Material enthält, erhalten wird, eine Möglichkeit der Verringerung in Beleuchtungsstärke auf, die durch den Zerfall des Harzes verursacht wird. Das in der japanischen nicht geprüften Patentveröffentlichung Nr. 2014-234487 offenbarte Wellenlängen umwandelnde Element kann die Emission des anorganischen fluoreszierenden Materials in manchen Fällen durch die in das anorganische fluoreszierende Material aufgenommene Glaskomponente in der Bildung des Sinterkörpers beeinträchtigen. Darüber hinaus besteht aufgrund des verhältnismäßig niedrigen Erweichungspunkts von Glas die Möglichkeit, dass der Sinterkörper, der durch Schmelzen und Verfestigen des Glaspulvers, das mit dem anorganischen fluoreszierenden Materialpulver gemischt wurde, bei der Bestrahlung mit Licht durch eine Hochleistungs-LED oder LD der hohen Temperatur nicht widerstehen kann.
Folglich ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert, und ein Wellenlängen umwandelndes Element bereitzustellen.
ZUSAMMENFASSUNG
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die folgenden Ausführungsformen.
Eine erste Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements, umfassend: Bereitstellen eines Grünlings, der gebildet wurde aus einem Pulvergemisch umfassend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxidteilchen; und primäres Sintern des Grünlings bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten.
Eine zweite Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist ein Wellenlängen umwandelndes Element enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxid.
Gemäß der vorliegenden Erfindung können ein Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge emittiert, und ein derartiges Wellenlängen umwandelndes Element bereitgestellt werden.
Figurenliste

1 ist ein Flussdiagramm, das die Ablaufsequenz eines Verfahrens zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Beschreibung zeigt.
2 ist ein Flussdiagramm, das die Ablaufsequenz eines bevorzugten Verfahrens zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Beschreibung zeigt.
3 ist die Photographie der äußeren Erscheinungsform des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 3.
4 ist die Photographie der äußeren Erscheinungsform des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 12.
5 ist die Photographie der äußeren Erscheinungsform eines ersten Sinterkörpers nach Vergleichsbeispiel 5.
6 ist ein Diagramm, das die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) auf der CIE Chromatizitätskoordinate des Wellenlängen umwandelnden Elements nach den Beispielen 23 bis 26, zeigt.
7 ist ein Diagramm, das die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) auf der CIE Chromatizitätskoordinate des Wellenlängen umwandelnden Elements nach den Beispielen 27 bis 30 und des ersten Sinterkörpers nach Vergleichsbeispiel 6, zeigt.

DETAILIERTE BESCHREIBUNG
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements und das Wellenlängen umwandelnde Element gemäß der vorliegenden Erfindung werden unter Bezugnahme auf die untenstehenden Ausführungsformen beschrieben. Die unten gezeigten Ausführungsformen sind Beispiele, um das technologische Konzept der vorliegenden Erfindung zu erläutern, und die vorliegende Erfindung ist nicht auf die unten beschriebenen Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements und die unten beschriebenen Wellenlängen umwandelnden Elemente beschränkt. Das Verhältnis zwischen den Farbnamen und den Chromatizitätskoordinaten, das Verhältnis zwischen den Wellenlängenbereichen von Licht und den Farbnamen von monochromatischem Licht sind in Übereinstimmung mit JIS Z8110.
Verfahrung zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements
Ein Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst: Bereitstellen eines Grünlings, der aus einem Pulvergemisch umfassend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und gegebenenfalls enthaltend ein fluoreszierendes Yttrium-Aluminium-Granat-Material, und Aluminiumoxidteilchen gebildet wurde; und primäres Sintern des Grünlings bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten.
Der erste Sinterkörper enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxid, der in dem Herstellungsverfahren gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung erhalten wurde, kann als ein Wellenlängen umwandelndes Element verwendet werden, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert. Ein Wellenlängen umwandelndes Element, das aus dem ersten Sinterkörper gebildet ist, ist aus Keramiken enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxid gebildet, und weist daher hohe thermische Leitfähigkeit und hohe Wärmebeständigkeit auf, sodass eine Verschlechterung davon vermieden werden kann.
Gemäß des Herstellungsverfahrens der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material mit Aluminiumoxid, welches ein Oxid ohne Zersetzung eines Teils der Kristallstruktur davon ist, gesintert werden, während die Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials erhalten bleibt, und dadurch das Wellenlängen umwandelnde Element, das aus dem Sinterkörper enthaltend das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material gebildet ist, erhalten werden, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert.
Ein Sinterkörper, der durch Schmelzen und Verfestigen von Glaspulver, das mit anorganischem fluoreszierenden Materialpulver gemischt wurde, erhalten wird, kann zu einem Problem in der Emission des fluoreszierenden Materials aufgrund der bei der Bildung des Sinterkörpers in das anorganisch fluoreszierende Material eingebrachten Glaskomponente führen. Es wird davon ausgegangen, dass beim Sintern eines fluoreszierenden Oxynitridmaterials, wie beispielsweise eines fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und Teilchen von Aluminiumoxid, welches eines der gleichen Oxide ist, die in der Glaskomponente enthalten sind, in der Zusammensetzung des fluoreszierenden Oxynitridmaterials enthaltender Stickstoff leicht mit dem in dem Oxid enthaltenen Sauerstoff reagieren kann. Folglich wird angenommen, dass die Reaktion zwischen dem Oxynitrid und dem Oxid beschleunigt wird, um einen Teil der Kristallstruktur des fluoreszierenden Oxynitridmaterials zu zersetzen. Infolge dessen wird angenommen, dass ein Sinterkörper enthaltend ein fluoreszierendes Material, der fähig ist, Licht in einem praktisch relevanten Ausmaß zu emittieren, nicht erhalten werden kann. Jedoch wurde gemäß den durch die gegenwärtigen Erfinder durchgeführten Experimenten gefunden, dass ein Sinterkörper, der durch Sintern eines fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und Aluminiumoxidteilchen erhalten wird, tatsächlich Licht emittieren kann. Ohne durch Theorie festgelegt sein zu wollen, wird angenommen, dass dies aufgrund des folgenden Mechanismus so ist. Genauer gesagt leidet Aluminiumoxid kaum unter einer Änderung in seiner Zusammensetzung aufgrund von Wärme, im Vergleich zu, zum Beispiel, anderen Metalloxiden als Aluminiumoxid, die in der Glaskomponente enthalten sind, und aus der Zusammensetzung des Aluminiumoxid entweichender Sauerstoff reagiert kaum mit dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material. Demgemäß beeinflusst Aluminiumoxid kaum die Emission des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials negativ, sogar wenn ein Sinterkörper mit Aluminiumoxidteilchen gebildet wird.
In dem Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung enthält das Pulvergemisch enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxidteilchen vorzugsweise weiter ein fluoreszierendes Yttrium-Aluminium-Granat-Material (das im nachfolgenden als ein „YAG fluoreszierendes Material“ bezeichnet werden kann). Falls das Pulvergemisch ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxidteilchen enthält, und weiter ein fluoreszierendes YAG Material enthält, wird der Grünling, der erhalten wurde durch Formen des Pulvergemischs, vorzugsweise bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger primär gesintert, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten. In dem Wellenlängen umwandelnden Element, das durch das Herstellungsverfahren der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung erhalten wird, wird das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und das fluoreszierende YAG Material mit Aluminiumoxid, das ein Oxid ist, gesintert, um den ersten Sinterkörper ohne Zersetzung eines Teils der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und der Kristallstruktur des YAG fluoreszierenden Materials zu bilden während die Kristallstrukturen beider erhalten bleiben. In dem Herstellungsverfahren der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, können das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und das fluoreszierende YAG Material in einem Sinterkörper enthalten sein während die Kristallstrukturen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des YAG fluoreszierenden Materials erhalten bleiben, und dadurch ein Wellenlängen umwandelndes Element, das einen gewünschten Farbton emittiert, bereitgestellt werden durch Einstellen der Mengen des in dem Sinterkörper enthaltenen fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und YAG fluoreszierenden Materials, ohne die Verwendung eines fluoreszierenden Materials, das für die Bereitstellung eines gewünschten Farbtons in seiner Zusammensetzung geändert wäre. Das Wellenlängen umwandelnde Element, das aus dem ersten Sinterkörper gebildet ist, ist vorzugsweise aus Keramiken enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material, ein YAG fluoreszierendes Material, und Aluminiumoxid gebildet, und weist daher hohe thermische Leitfähigkeit und hohe Wärmebeständigkeit auf, sodass eine Verschlechterung davon vermieden werden kann.
Fluoreszierendes Ca-α-SiAlON Material
Das verwendete fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material ist vorzugsweise ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material mit einer in der folgenden Formel (I) gezeigten Zusammensetzung: ${Ca}_{v} {(Si, Al)}_{12} {(O, N)}_{16} :Eu$
wobei in der Formel (I) v die Bedingung 0 < v ≤ 2 erfüllt.
In der Zusammensetzungsformel in der vorliegenden Beschreibung, bedeuten durch Kommas (,) getrennte Elemente, dass mindestens eine Art der Elemente in der Zusammensetzung enthalten ist. Die durch Kommas (,) getrennten Elemente in der Zusammensetzungsformel bedeuten, dass die Zusammensetzung mindestens eine Art der durch Kommas getrennten Elemente enthält, und eine Kombination von zwei oder mehr Arten dieser Elemente enthalten kann.
Das verwendete fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material ist stärker bevorzugt ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material mit einer in der folgenden Formel gezeigten Zusammensetzung (II): $M_{k} {Si}_{12 - (m + n)} {Al}_{m + n} O_{n} N_{16 \cdot n} :Eu$
wobei M in der Formel mindestens ein Element, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Li, Mg, Ca, Sr, Y und Lanthanoidelementen mit Ausnahme von La und Ce, ist, k, m und n die Bedingungen 0 < k ≤ 2,0, 2,0 ≤ m ≤ 6,0, 0 ≤ n ≤ 1,0 erfüllen.
In dem Herstellungsverfahren der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material als ein Ausgangsmaterial des ersten Sinterkörpers verwendet. Das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material als ein Ausgangsmaterial ist vorzugsweise in Form eines Pulvers. Das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material weist vorzugsweise einen mittleren Teilchendurchmesser in einem Bereich von 2 µm oder mehr und 30 µm oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 3 µm oder mehr und 25 µm oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 4 µm oder mehr und 20 µm oder weniger, und noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 5 µm oder mehr und 15 µm oder weniger auf. Wenn der mittlere Teilchendurchmesser des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 2 µm oder mehr beträgt, kann das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material im Wesentlichen einheitlich in dem Pulvergemisch dispergiert werden, und das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material im Wesentlichen einheitlich in dem Grünling dispergiert werden. Wenn der mittlere Teilchendurchmesser des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 30 µm oder weniger beträgt, können die Hohlräume in dem Wellenlängen umwandelnden Element verringert werden, um die Lichtumwandlungseffizienz zu erhöhen. In der vorliegenden Beschreibung bezeichnet der mittlere Teilchendurchmesser des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials den Teilchendurchmesser, wenn die nach Volumen gerechnete kumulative Häufigkeit 50% von der Seite des kleineren Durchmessers beträgt (d.h., der Median des Durchmessers) in der Volumen-basierten Teilchengrößenverteilung mit dem Teilchengrößen-Messverfahren durch Laserbeugungsstreuung gemessen, und wird daher üblicherweise als der Volumenmedian des Durchmessers bezeichnet. Bei der Teilchengrößen-Messung durch Laserbeugungsstreuung kann die Messung zum Beispiel unter Verwendung eines Instruments zur Teilchengrößen-Messung durch Laserbeugungsstreuung (MasterSizer 3000, hergestellt von Malvern Panalytical, Ltd.) durchgeführt werden.
Der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, als Massenanteil ausgedrückt, während der Herstellung, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, liegt vorzugsweise in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 0,5 Massen-% oder mehr und 38 Massen-% oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 0,8 Massen-% oder mehr und 35 Massen-% oder weniger, und noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1 Massen-% oder mehr und 30 Massen-% oder weniger. Wenn der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger liegt, kann ein Wellenlängen umwandelndes Element mit einer hohen Effizienz der Lichtumwandlung erhalten werden. Wenn der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Pulvergemisch, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, weniger als 0,1 Massen-% beträgt, kann ein Wellenlängen umwandelndes Element mit einer gewünschten Umwandlungseffizienz nicht erhalten werden. Wenn der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Pulvergemisch, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, 40 Massen-% übersteigt, wird der Gehalt der Aluminiumoxidteilchen vergleichsweise klein, und die Dichte des erhaltenen Wellenlängen umwandelnden Elements kann klein werden und die mechanische Festigkeit davon in manchen Fällen verringern. Darüber hinaus kann, wenn der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 40 Massen-% übersteigt, die Dicke des Wellenlängen umwandelnden Elements notwendigerweise dünn gemacht werden müssen, um zum Beispiel einen gewünschten Farbton und eine gewünschten Umwandlungseffizienz zu erreichen, aufgrund des zu hohen Gehalts des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials im Volumen des Wellenlängen umwandelnden Elements, wodurch die gewünschte Festigkeit des Wellenlängen umwandelnden Element nicht erreicht werden kann, was seine Handhabung in manchen Fällen schwierig machen kann.
Fluoreszierendes YAG Material
Das verwendete fluoreszierende YAG Material kann ein fluoreszierendes Seltenerd-Aluminat-Material, das durch (Y,Gd,Tb,Lu)₃Al₅O₁₂:Ce dargestellt ist, sein.
Das verwendete fluoreszierende YAG Material ist vorzugsweise ein fluoreszierendes Seltenerd-Aluminat-Material mit einer Zusammensetzung, die durch die folgende Formel (III) dargestellt ist: ${(Y_{1 - a - b} {Gd}_{a} Ceb)}_{3} {Al}_{5} O_{12}$
wobei in der Formel (III), a und b die Bedingungen 0 ≤ a ≤ 0,500 und 0 ≤ b ≤ 0,030 erfüllen.
In dem Herstellungsverfahren der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird das fluoreszierende YAG Material als ein Ausgangsmaterial des ersten Sinterkörpers verwendet. Das fluoreszierende YAG Material als ein Ausgangsmaterial ist vorzugsweise in Form eines Pulvers. Das fluoreszierende YAG Material weist vorzugsweise einen mittleren Teilchendurchmesser in einem Bereich von 1 µm oder mehr und 50 µm oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 1 µm oder mehr und 40 µm oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 2 µm oder mehr und 30 µm oder weniger, noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 2 µm oder mehr und 20 µm oder weniger, und besonders vorzugsweise in einem Bereich von 2 µm oder mehr und 15 µm oder weniger auf. Wenn der mittlere Teilchendurchmesser des fluoreszierenden YAG Materials 1 µm oder mehr beträgt, kann das fluoreszierende YAG Material im Wesentlichen einheitlich in dem Pulvergemisch dispergiert werden, und das fluoreszierende YAG Material im Wesentlichen einheitlich in dem Grünling dispergiert werden. Wenn der mittlere Teilchendurchmesser des fluoreszierenden YAG Materials 50 µm oder weniger beträgt, können Hohlräume in dem Wellenlängen umwandelnden Element verringert werden, wodurch sich die Lichtumwandlungseffizienz erhöht. In der vorliegenden Beschreibung bezeichnet der mittlere Teilchendurchmesser des fluoreszierenden YAG Materials den mittleren Teilchendurchmesser, wie er durch das Fisher-Subsieve-Sizer Verfahren gemessen wird (welches nachstehend als „FSSS Verfahren“ bezeichnet werden kann) (d.h., die Fisher-Subsieve-Sizer Nummer). Das FSSS-Verfahren ist eine Art von Luftdurchlässigkeitsverfahren zur Messung einer spezifischen Oberflächenfläche durch Ausnutzen des Fließwiderstands von Luft, um eine Teilchengröße zu bestimmen.
Der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials, als Massenanteil ausgedrückt, während der Herstellung, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, liegt vorzugsweise in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 0,5 Massen-% oder mehr und 65 Massen-% oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 0,8 Massen-% oder mehr und 60 Massen-% oder weniger, noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1 Massen-% oder mehr und 55 Massen-% oder weniger, und besonders vorzugsweise in einem Bereich von 2 Massen-% oder mehr und 50 Massen-% oder weniger. Wenn der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger liegt, kann ein Wellenlängen umwandelndes Element mit einer hohen Effizienz der Lichtumwandlung erhalten werden. Wenn der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, weniger als 0,1 Massen-% beträgt, kann ein Wellenlängen umwandelndes Element mit einer gewünschten Umwandlungseffizienz nicht erhalten werden. Wenn der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, 70 Massen-% übersteigt, wird der Gehalt des fluoreszierenden Materials vergleichsweise groß, und daher ist der erste Sinterkörper notwendigerweise dünn bei der Verwendung, um eine Umwandlungseffizienz für eine gewünschte Wellenlänge bereitzustellen oder einen gewünschten Farbton bereitzustellen. Der erste Sinterkörper, der zwecks der Bereitstellung eines gewünschten Farbtons dünn gemacht wird, kann möglicherweise nicht die gewünschte Festigkeit des Wellenlängen umwandelnden Elements erreichen, was seine Handhabung in manchen Fällen schwierig machen kann. Wenn der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Material, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, 70 Massen-% übersteigt, wird außerdem die Menge der Teilchen des fluoreszierenden Materials, die in dem Grünling enthalten sind, groß, und die Menge des Aluminiumoxids wird vergleichsweise klein, was in manchen Fällen zu Schwierigkeitem bei der Erhöhung der relativen Dichte des erhaltenen Wellenlängen umwandelnden Elements führen kann.
Das Mischungsverhältnis des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in dem Pulvergemisch, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, kann ein Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger und einen Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, das den Grünling zusammensetzt, aufweisen und es ist ausreichend, dass eine Umwandlungseffizienz für die gewünschte Wellenlänge erhalten werden kann, und ein gewünschter Farbton erhalten werden kann. Wenn der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger liegt, und der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, das den Grünling bildet, liegt, kann zum Beispiel das Massenverhältnis der fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materialteilchen und der fluoreszierenden YAG Materialteilchen (fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Materialteilchen : fluoreszierende YAG Materialteilchen), ausgedrückt als Massenverhältnis, während der Herstellung, vorzugsweise 1 : 99 bis 99 : 1, stärker bevorzugt 2 : 98 bis 98 : 2, weiter vorzugsweise 3 : 97 bis 95 : 5, und noch weiter vorzugsweise 4 : 96 bis 90 : 10 betragen.
Der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials ist ausreichend, wenn der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger liegt und ein Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, das den Grünling bildet, liegt. Der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials, als Massenanteil ausgedrückt, während der Herstellung, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, liegt vorzugsweise in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 69,9 Massen-% oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 0,5 Massen-% oder mehr und 60 Massen-% oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 0,8 Massen-% oder mehr und 50 Massen-% oder weniger, noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger, und besonders vorzugsweise in einem Bereich von 1 Massen-% oder mehr und 30 Massen-% oder weniger. Wenn der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 69,9 Massen-% oder weniger, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, das den Grünling bildet, liegt, kann ein Wellenlängen umwandelndes Element, das einen gewünschten Farbton emittiert, bereitgestellt werden.
Aluminiumoxidteilchen
In dem Herstellungsverfahren der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, werden die Aluminiumoxidteilchen als ein Ausgangsmaterial des ersten Sinterkörpers verwendet. Die als ein Ausgangsmaterial verwendeten Aluminiumoxidteilchen weisen vorzugsweise eine Aluminiumoxid-Reinheit von 99,0 Massen-% oder mehr, und stärker bevorzugt eine Aluminiumoxid-Reinheit von 99,5 Massen-% oder mehr auf. Wenn das Pulver, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, Aluminiumoxidteilchen mit einer Aluminiumoxid-Reinheit von 99,0 Massen-% oder mehr enthält, kann der erste Sinterkörper oder ein daraus hergestellter zweiter Sinterkörper eine hohe Transparenz aufweisen, um eine hohe Effizienz der Lichtumwandlung bereitzustellen, wodurch ein Wellenlängen umwandelndes Element mit einer guten thermischen Leitfähigkeit erhalten werden kann. Falls handelsübliche Aluminiumoxidteilchen verwendet werden, kann bezüglich deren Aluminiumoxid-Reinheit auf den in der Broschüre bezüglich der Aluminiumoxid-Reinheit angegebenen Wert Bezug genommen werden. Falls die Aluminiumoxid-Reinheit unbekannt ist, kann die Aluminiumoxid-Reinheit durch Messen der Masse der Aluminiumoxidteilchen, Sintern der Aluminiumoxidteilchen für eine Stunde bei 800°C in einer Luftatmosphäre, um den organischen Gehalt, der an den Aluminiumoxidteilchen haftet, sowie durch die Aluminiumoxidteilchen adsorbiertes Wasser zu entfernen, Messen der Masse der gesinterten Aluminiumoxidteilchen, und Teilen der Masse der gesinterten Aluminiumoxidteilchen durch die Masse der nicht gesinterten Aluminiumoxidteilchen erhalten werden. Beispielsweise kann die Aluminiumoxid-Reinheit durch die folgende Formel berechnet werden. $\begin{array}{l} Die Aluminiumoxid - Reinheit (Massen - %) = (die Masse der gesinterten \\ Aluminiumoxidteilchen \div die Masse der nicht gesinterten \\ Aluminiumoxidteilchen) \times 100 \end{array}$
Die Aluminiumoxidteilchen weisen vorzugsweise einen mittleren Teilchendurchmesser in einem Bereich von 0,1 µm oder mehr und 1,3 µm oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 0,2 µm oder mehr und 1,0 µm oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 0,3 µm oder mehr und 0,8 µm oder weniger, und noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 0,3 µm oder mehr und 0,6 µm oder weniger auf. Wenn der mittlere Teilchendurchmesser der Aluminiumoxidteilchen in diesem Bereich liegt, kann das Pulver des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und der Aluminiumoxidteilchen gleichmäßig gemischt werden, und ein Wellenlängen umwandelndes Element, das aus einem Sinterkörper mit einer hohen Dichte mit weniger Hohlräumen gebildet ist, hergestellt werden. In der vorliegenden Beschreibung bezeichnet der mittlere Teilchendurchmesser der Aluminiumoxidteilchen den mittleren Teilchendurchmesser, wie er durch das FSSS-Verfahren (d.h., die Fisher-Subsieve-Sizer Nummer) gemessen wird.
Bezüglich 100 Massen-% des Pulvergemischs, das den Grünling bildet, kann der Gehalt der Aluminiumoxidteilchen den Rest des fluoreszierenden Materials ausmachen. Falls das den Grünling bildende Pulvergemisch das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und die Aluminiumoxidteilchen enthält, kann der Gehalt der Aluminiumoxidteilchen den Rest des Pulvergemischs, d.h., das Pulvergemisch mit Ausnahme des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials ausmachen und liegt vorzugsweise in einem Bereich von 60 Massen-% oder mehr und 99,9 Massen-% oder weniger.
Falls das Pulvergemisch, aus dem der Grünling zusammengesetzt ist, das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, das fluoreszierende YAG Material, und die Aluminiumoxidteilchen enthält, kann der Gehalt der Aluminiumoxidteilchen den Rest des Pulvergemischs, d.h., das Pulvergemisch mit Ausnahme des Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials ausmachen, und liegt vorzugsweise in einem Bereich von 30 Massen-% oder mehr und 99,9 Massen-% oder weniger.
Die Art des Aluminiumoxids, das die Aluminiumoxidteilchen bildet, ist nicht besonders beschränkt, und beliebige von γ-Aluminiumoxid, δ-Aluminiumoxid, θ-Aluminiumoxid, und α-Aluminiumoxid können verwendet werden. Das verwendete Aluminiumoxid ist vorzugsweise α-Aluminiumoxid, da α-Aluminiumoxid leicht verfügbar ist, das Pulver des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und die Aluminiumoxidteilchen leicht gemischt werden können, und der Grünling leicht gebildet werden kann.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beinhaltet vorzugsweise weiter sekundäres Sintern des ersten Sinterkörpers enthaltend das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und die Aluminiumoxidteilchen durch Anwenden einer heißen isostatischen Pressbehandlung (die im nachfolgenden als „HIP“ bezeichnet werden kann), gemäß JIS Z 2500:2000 Nr. 2112, bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger, um einen zweiten Sinterkörper zu erhalten. Der zweite Sinterkörper, der durch das vorstehend erwähnte Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements erhalten wird, weist weiter eine erhöhte Dichte auf, da der erste Sinterkörper einem sekundären Sintern durch eine HIP-Behandlung bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger unterzogen wurde, und kann daher als ein Wellenlängen umwandelndes Element verwendet werden, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge mit geringerer Ungleichverteilung der Chromatizität unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann weiter sekundäres Sintern des ersten Sinterkörpers, der das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und soweit nötig das fluoreszierende YAG Material enthält, und der Aluminiumoxidteilchen durch eine HIP-Behandlung bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger beinhalten, um einen zweiten Sinterkörper bereitzustellen. Das zweite Sinterkörper, der durch das vorstehend erwähnte Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements erhalten wurde weist weiter eine erhöhte Dichte auf, da der erste Sinterkörper durch eine HIP-Behandlung bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger sekundär gesintert ist, und kann daher als ein Wellenlängen umwandelndes Element, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge mit geringerer Ungleichverteilung der Chromatizität unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert, verwendet werden.
1 ist ein Flussdiagramm, das den Ablauf der Schritte in dem Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements gemäß der ersten Ausführungsform veranschaulicht. Die Schritte in dem Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements werden mit Bezug auf 1 beschrieben werden. Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements beinhaltet Schritt S102 des Bereitstellen eines Grünlings, Schritt S103 des primären Sinterns. Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements kann Schritt S101 des Mischens von Pulvern vor Schritt S102 des Bereitstellens eines Grünlings beinhalten und kann Schritt S104 des Verarbeitens des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Schritt S103 des primären Sinterns beinhalten.
Schritt des Mischens von Pulvern
In dem Schritt des Mischens von Pulvern werden Pulver des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und der Aluminiumoxidteilchen als das Pulver, das den Grünling bildet, gemischt. In dem Schritt des Mischens von Pulvern werden das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und gegebenenfalls das fluoreszierende YAG Material, und die Aluminiumoxidteilchen vorzugsweise als das Pulver, das den Grünling bildet, gemischt. Das Pulver kann unter Verwendung eines Mörsers und eines Pistills gemischt werden. Das Pulver kann auch unter Verwendung eines Mischmediums, wie beispielsweise einer Kugelmühle, gemischt werden. Eine kleine Menge eines Formgebungshilfsmittels, wie beispielsweise Wasser und Ethanol, kann verwendet werden, um das Mischen des Pulvers und die Formgebung des Pulvergemischs zu erleichtern. Das Formgebungshilfsmittel wird vorzugsweise in dem/den nachfolgenden Schritt(en) des Sinterns leicht verdampft. Falls das Formgebungshilfsmittel zugegeben wird, beträgt die Menge des Formgebungshilfsmittel vorzugsweise 10 Massen-% oder weniger, stärker bevorzugt 8 Massen-% oder weniger, weiter vorzugsweise 5 Massen-% oder weniger, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs.
Schritt des Bereitstellens eines Grünlings
In dem Schritt des Bereitstellens eines Grünlings wird das Pulvergemisch enthaltend das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und gegebenenfalls das fluoreszierende YAG Material, und die Aluminiumoxidteilchen in eine gewünschte Form gebracht, um einen Grünling bereitzustellen. Das angewendete Formgebungsverfahren des Pulvergemischs kann ein bekanntes Verfahren sein, wie beispielsweise eine Pressformgebung beinhalten Pressformgeben, und ein kaltes isostatisches Pressen (das nachfolgenden als „CIP“ bezeichnet werden kann). Zur Konditionierung der Form des Grünlings können zwei Formgebungsverfahren in Kombination verwendet werden, und zum Beispiel ist es möglich, dass ein Formpressverfahren durchgeführt wird, und dann ein CIP durchgeführt wird. In dem CIP wird der Grünling vorzugsweise mit Wasser als einem Medium gepresst.
Der Druck in dem Pressformen beträgt vorzugsweise 3 MPa bis 50 MPa, und stärker bevorzugt 4 MPa bis 20 MPa. Wenn der Druck in dem Pressformen innerhalb dieses Bereichs liegt, kann der Grünling so angepasst werden, dass er die gewünschte Form erhält.
Der Druck im CIP beträgt vorzugsweise 50 MPa bis 250 MPa, und stärker bevorzugt 100 MPa bis 200 MPa. Wenn der Druck in der CIP-Behandlung in dem oben genannten Bereich liegt, kann die Dichte des Grünling erhöht werden, und der Grünling kann eine im Wesentlichen einheitliche Dichte über den gesamten Grünling hinweg aufweisen, wodurch die Dichten der Sinterkörper, die in dem Schritt des primären Sinterns und dem Schritt des sekundären Sinterns, die nachstehend beschrieben werden, erhalten werden, erhöht werden können.
Schritt des primären Sinterns
Der Schritt des primären Sinterns ist ein Schritt des primären Sinterns des Grünlings, der erhalten wurde durch Formen des Pulvergemischs enthaltend das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und das Aluminiumoxidteilchen, bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten. Falls der Grünling das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, das fluoreszierende YAG Material, und die Aluminiumoxidteilchen enthält, ist der Schritt des primären Sinterns ein Schritt des primären Sinterns des Grünlings bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten. In dem Schritt des primären Sinterns werden die gesinterten Dichten des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und der Aluminiumoxidteilchen, die in dem Grünling enthalten sind, erhöht, und das Wellenlängen umwandelnde Element, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert, kann erhalten werden.
Der Grünling enthaltend das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und die Aluminiumoxidteilchen wird primär gesintert bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten, und dadurch kann im Schritt des sekundären Sinterns nachfolgend auf den Schritt des primären Sinterns die Dichte eines erhaltenen zweiten Sinterkörpers weiter erhöht werden. Obwohl es Fälle gibt, in denen der erste Sinterkörper, der durch den Schritt des primären Sinterns erhalten wird, eine niedrigere Dichte als der zweite Sinterkörper, der durch den Schritt des sekundären Sintern erhalten wird, aufweist, kann der erste Sinterkörper, der durch den Schritt des primären Sinterns erhalten wird, als das Wellenlängen umwandelnde Element, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert, verwendet werden.
In Abhängigkeit von der Temperatur und dem Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem ersten Sinterkörper gibt es Fälle, in denen der erste Sinterkörper eine höhere Dichte als der zweite Sinterkörper aufweist, da die in dem ersten Sinterkörper enthaltenen geschlossenen Poren durch das sekundäre Sintern durch Anwenden einer HIP-Behandlung kollabieren, und gleichzeitig das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, das in dem ersten Sinterkörper enthalten ist, teilweise zersetzt und verdampft wird, um offene Poren in dem zweiten Sinterkörper zu bilden.
Die Temperatur des primären Sinterns liegt in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger. Wenn die Temperatur des primären Sinterns weniger als 1.000°C beträgt kann die relative Dichte nicht erhöht werden. Wenn die Temperatur des primären Sinterns 1.600°C übersteigt, reagieren das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und die Aluminiumoxidteilchen innerhalb des Grünlings und zersetzen dadurch die Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und der erhaltene erste Sinterkörper emittiert sogar unter Bestrahlung von Anregungslicht kein Licht. Die Temperatur des primären Sinterns liegt vorzugsweise in einem Bereich von 1.100°C oder mehr und weniger als 1.600°C, stärker bevorzugt in einem Bereich von 1.100°C oder mehr und 1.580°C oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.200°C oder mehr und 1.570°C oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.300°C oder mehr und 1.560°C oder weniger, noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.400°C oder mehr und 1.550°C oder weniger, noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.400°C oder mehr und 1.540°C, noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.450°C oder mehr und 1.540°C oder weniger, noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.470°C oder mehr und 1.540 °C oder weniger. Die Temperatur des primären Sinterns kann vorzugsweise in einem Bereich von 1.400°C oder mehr und 1.500°C oder weniger liegen.
In dem Fall, wobei der Grünling, der durch Formen des Pulvergemischs, das das fluoreszierende YAG Material zusätzlich zu dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material und den Aluminiumoxidteilchen enthält, erhalten wird, liegt die Temperatur des primären Sinterns vorzugsweise in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger. In dem Fall, wobei der Grünling, der durch Formen des Pulvergemischs, das das fluoreszierende YAG Material zusätzlich zu dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material enthält, erhalten wird, wenn die Temperatur des primären Sintern in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger liegt, wird die Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, das in dem Grünling enthalten ist, nicht zersetzt, sogar wenn der Grünling, der durch Formen des Pulvergemischs, das das fluoreszierende YAG Material zusätzlich zu dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material enthält, erhalten wird, und der erste Sinterkörper, der Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert, kann erhalten werden. Die Temperatur des primären Sinterns des Grünlings, der durch Formen des Pulvergemischs, das das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, das fluoreszierende YAG Material, und die Aluminiumoxidteilchen enthält, erhalten wird, liegt vorzugsweise in einem Bereich von 1.100°C oder mehr und 1.500°C oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 1.100°C oder mehr und 1.450°C oder weniger, und weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.200°C oder mehr und 1.450°C oder weniger.
Beispiele des primären Sinterns beinhalten ein atmosphärisches Sinterverfahren des Durchführens von Sintern in einer nicht oxidierenden Atmosphäre ohne Aufbringen von Druck und Belastung, ein atmosphärisches Druck-Sinterverfahren des Durchführens von Sintern in einer nicht oxidierenden Atmosphäre mit Aufbringen von Druck, ein Warmpress-Sinterverfahren, und ein Funkenplasma-Sinter-Verfahren (SPS).
Das primäre Sintern wird vorzugsweise in einer Stickstoff enthaltenden Atmosphäre durchgeführt. Die Stickstoff enthaltende Atmosphäre kann eine Atmosphäre sein, die mindestens 99 Vol.-% Stickstoffgas enthält. Der Gehalt an Stickstoffgas in der Stickstoff enthaltenden Atmosphäre beträgt vorzugsweise 99,5 Vol.-% oder mehr. Die Stickstoff enthaltende Atmosphäre kann weiter eine geringe Menge eines anderen Gases, wie beispielsweise Sauerstoffgas, zusätzlich zu Stickstoffgas enthalten, und der Gehalt an Sauerstoff in der Stickstoff enthaltenden Atmosphäre beträgt vorzugsweise 1 Vol.-% oder weniger, stärker bevorzugt 0,5 Vol.-% oder weniger, weiter vorzugsweise 0,1 Vol.-% oder weniger, noch weiter vorzugsweise 0,01 Vol.-% oder weniger, und besonders vorzugsweise 0,001 Vol.-% oder weniger. Wenn die Atmosphäre des primären Sinterns die Stickstoff enthaltende Atmosphäre ist, kann der Zerfall der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem primären Sintern unterdrückt werden, und der erste Sinterkörper, der das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material enthält, und die Kristallstruktur davon enthält, kann erhalten werden.
Der Umgebungsdruck des primären Sinterns liegt vorzugsweise in einem Bereich von 0,2 MPa oder mehr und 200 MPa oder weniger. Der Umgebungsdruck bezeichnet Manometerdruck. Der Umgebungsdruck kann z.B. 1 atm betragen. Je höher die Temperatur ist, desto einfacher geht die Zersetzung des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials als Oxynitrid vonstatten, und durch das Durchführen des primären Sinterns in einer unter Druck befindlichen Umgebung in einem Bereich von 0,2 MPa oder mehr und 200 MPa oder weniger kann die Zersetzung des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials weiter unterdrückt werden, um den ersten Sinterkörper mit einer hohen Emissionsintensität zu erhalten. Der als Manometerdruck ausgedrückte Umgebungsdruck liegt stärker bevorzugt in einem Bereich von 0,2 MPa oder mehr und 1,0 MPa oder weniger, und weiter vorzugsweise in einem Bereich von 0,8 MPa oder mehr und 1,0 MPa oder weniger.
Der Zeitraum des primären Sinterns kann in Abhängigkeit vom Umgebungsdruck geeignet gewählt werden. Die Zeitdauer des primären Sinterns kann zum Beispiel in einem Bereich von 0,5 Stunden oder mehr und 20 Stunden oder weniger hegen, und liegt vorzugsweise in einem Bereich von 1 Stunde oder mehr und 10 Stunden oder weniger.
2 ist ein Flussdiagramm, das den Ablauf der Schritte in dem Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements gemäß einer Ausführungsform zeigt. Die Schritte in dem Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements werden mit Bezug auf 2 beschrieben werden. Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements beinhaltet Schritt S202 des Bereitstellens eines Grünlings, Schritt S203 des primären Sinterns, und Schritt S204 des sekundären Sinterns. Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements kann Schritt S201 des Mischens von Pulver vor dem Schritt S202 des Bereitstellens eines Grünlings beinhalten und kann Schritt S205 des Verarbeitens des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Schritt S204 des sekundären Sinterns beinhalten.
Schritt des sekundären Sinterns
Der Schritt des sekundären Sinterns ist ein Schritt des sekundären Sinterns des ersten Sinterkörpers, der durch primäres Sintern des Grünlings, der erhalten wurde durch Formen des Pulvergemischs enthaltend das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und die Aluminiumoxidteilchen, durch Anwenden einer HIP-Behandlung bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger erhalten wird, um einen zweiten Sinterkörper bereitzustellen. In dem Schritt des sekundären Sinterns können die in dem ersten Sinterkörper enthaltenen Hohlräume durch Anwenden der HIP-Behandlung weiter verringert werden, um die Dichte des zweiten Sinterkörpers zu erhöhen. Der zweite Sinterkörper mit einer durch Anwenden der HIP-Behandlung höheren Dichte kann eine höhere Transparenz aufweisen. Der zweite Sinterkörper, der durch den Schritt des sekundären Sinterns erhalten wird, kann eine weiter erhöhte Dichte des Sinterkörpers aufweisen, kann Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittieren, und kann als ein Wellenlängen umwandelndes Element verwendet werden.
Die Temperatur des sekundären Sinterns liegt in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger. Wenn die Temperatur des sekundären Sinterns weniger als 1.000°C beträgt, kann der zweite Sinterkörper mit einer höheren relativen Dichte als der erste Sinterkörper nicht erhalten werden, selbst wenn das sekundäre Sintern durchgeführt wird. Wenn die Temperatur des sekundären Sinterns 1.600°C übersteigt reagieren das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und die Aluminiumoxidteilchen in dem ersten Sinterkörper miteinander und zersetzen dadurch einen Teil der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und der erhaltene zweite Sinterkörper kann eine niedrigere Emissionsintensität aufweisen. Die Temperatur des sekundären Sinterns liegt vorzugsweise in einem Bereich von 1.100°C oder mehr und 1.580°C oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 1.200°C oder mehr und 1.570°C oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.300°C oder mehr und 1.560°C oder weniger, und noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.400°C oder mehr und 1.550°C oder weniger.
Falls der erste Sinterkörper aus dem Grünling, der erhalten wurde durch Formen des Pulvergemischs, das das fluoreszierende YAG Material zusätzlich zu dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material und den Aluminiumoxidteilchen enthält, gebildet ist, liegt die Temperatur des sekundären Sinterns vorzugsweise in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger. Falls der erste Sinterkörper das fluoreszierende YAG Material zusätzlich zu dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material enthält, wenn die Temperatur des sekundären Sinterns in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger liegt, kann sogar in dem Fall, in dem der Grünling das fluoreszierende YAG Material zusätzlich zu dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material enthält, und eine fluorhaltige Verbindung in geringen Mengen in dem fluoreszierenden YAG Material, das zum Beispiel als ein Flussmittel in dem Herstellungsverfahren davon gedient hat, verbleibt, die Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials nicht mit der in geringen Mengen verbleibenden fluorhaltigen Verbindung zersetzt werden, und die Dichte des Sinterkörper kann erhöht werden. Die Temperatur des sekundären Sinterns für den ersten Sinterkörper enthaltend das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, das fluoreszierende YAG Material, und das Aluminiumoxidpulver, liegt vorzugsweise in einem Bereich von 1.100°C oder mehr und 1.500°C oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 1.100°C oder mehr und 1.450°C oder weniger, und weiter vorzugsweise in einem Bereich von 1.200°C oder mehr und 1.450°C oder weniger.
Das sekundäre Sintern wird vorzugsweise in einer Inertgasatmosphäre durchgeführt. Die Inertgasatmosphäre bezeichnet eine Atmosphäre, die Argon, Helium, Stickstoff als Hauptkomponenten in der Atmosphäre enthält. Die Atmosphäre, die Argon, Helium, Stickstoff als Hauptkomponenten in der Atmosphäre enthält, bezeichnet eine Atmosphäre, die mindestens eine Art von Gas, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Argon, Helium, und Stickstoff in einer Menge von 50 Vol.-% oder mehr in der Atmosphäre enthält. Der Gehalt an Sauerstoff in der Inertgasatmosphäre beträgt vorzugsweise 1 Vol.-% oder weniger, stärker bevorzugt 0,5 Vol.-% oder weniger, weiter vorzugsweise 0,1 Vol.-% oder weniger, noch weiter vorzugsweise 0,01 Vol.-% oder weniger, und besonders vorzugsweise 0,001 Vol.-% oder weniger. Die Inertgasatmosphäre kann die gleiche Atmosphäre wie die Stickstoffgas enthaltende Atmosphäre in dem primären Sintern sein, und der Gehalt an Stickstoffgas in der Stickstoffgas enthaltenden Atmosphäre beträgt vorzugsweise 99 Vol.-% oder mehr, und stärker bevorzugt 99,5 Vol.-% oder mehr. Wenn die Atmosphäre des sekundären Sinterns die Inertgasatmosphäre ist, kann der Zerfall der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem sekundären Sintern unterdrückt werden, und der zweite Sinterkörper enthaltend das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, das seine Kristallstruktur erhält, kann erhalten werden.
Der Druck in der HIP-Behandlung zur Anwendung des sekundären Sinterns liegt vorzugsweise in einem Bereich von 50 MPa oder mehr und 300 MPa oder weniger, und stärker bevorzugt in einem Bereich von 80 MPa oder mehr und 200 MPa oder weniger. Wenn der Druck in der HIP-Behandlung in diesem Bereich ist, kann der Sinterkörper eine hohe gleichmäßige Dichte über den gesamten Sinterkörper ohne Zerfall der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials aufweisen.
Die Zeitdauer der HIP-Behandlung für das sekundäre Sintern kann zum Beispiel in einem Bereich von 0,5 Stunden oder mehr und 20 Stunden oder weniger liegen, und liegt vorzugsweise in einem Bereich von 1 Stunde oder mehr und 10 Stunden oder weniger.
Schritt der Verarbeitung
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements kann weiter einen Schritt des Verarbeitens des Wellenlängen umwandelnden Elements, das aus dem ersten Sinterkörper oder dem zweiten Sinterkörper gebildet ist, beinhalten. Beispiele des Schritts des Verarbeitens beinhalten einen Schritt des Schneidens des erhaltenen Wellenlängen umwandelnden Elements auf eine gewünschte Größe. Das verwendete Schneideverfahren für das Wellenlängen umwandelnde Element kann ein bekanntes Verfahren sein, und Beispiele davon beinhalten eine Blatttrennsäge, eine Lasertrennsäge und eine Drahtsäge. Von diesen ist eine Drahtsäge bevorzugt, da die Schnittoberfläche mit einer hohen Genauigkeit flach wird. Durch den Bearbeitungsschritt kann ein Wellenlängen umwandelndes Element mit einer gewünschten Dicke und einer gewünschten Größe erhalten werden. Die Dicke des Wellenlängen umwandelnden Elements ist nicht besonders beschränkt, und liegt vorzugsweise in einem Bereich von 1 µm oder mehr und 1 mm oder weniger, stärker bevorzugt in einem Bereich von 10 µm oder mehr und 800 µm oder weniger, weiter vorzugsweise in einem Bereich von 50 µm oder mehr und 500 µm oder weniger, und noch weiter vorzugsweise in einem Bereich von 100 µm oder mehr und 400 µm oder weniger unter Berücksichtigung der mechanischen Festigkeit und der Wellenlängenumwandlungseffizienz.
Relative Dichte des ersten Sinterkörpers
In dem Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements der ersten Ausführungsform weißt der in dem Schritt des primären Sinterns erhaltene Sinterkörper vorzugsweise eine relative Dichte von 80% oder mehr, stärker bevorzugt 85% oder mehr, weiter vorzugsweise 90% oder mehr, und noch weiter vorzugsweise 91% oder mehr, und besonders vorzugsweise 92% oder mehr auf. Die relative Dichte des ersten Sinterkörpers kann 100% betragen, und die relative Dichte des ersten Sinterkörpers kann 99% oder weniger, oder 98% oder weniger betragen. Wenn die relative Dichte des ersten Sinterkörpers 80% oder mehr beträgt kann der erste Sinterkörper als das Wellenlängen umwandelnde Element, das Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittiert, verwendet werden. Falls das sekundäre Sintern nach dem primären Sintern durchgeführt wird, wenn die relative Dichte des ersten Sinterkörpers 80% oder mehr beträgt, kann die Dichte des zweiten Sinterkörpers durch Durchführen des sekundären Sinterns nach dem primären Sintern weiter erhöht werden, und die Hohlräume in dem Wellenlängen umwandelnden Element können verringert werden, um die Streuung von Licht in den Hohlräumen zu vermeiden, wodurch das Wellenlängen umwandelnde Element mit einer hohen Effizienz der Lichtumwandlung hergestellt werden kann. Falls das Wellenlängen umwandelnde Element aus dem ersten Sinterkörper gebildet ist, ist die relative Dichte des Wellenlängen umwandelnden Element die gleiche wie die relative Dichte des ersten Sinterkörpers.
In der vorliegenden Beschreibung bezeichnet die relative Dichte des ersten Sinterkörpers einen Wert, der durch Berechnung der scheinbaren Dichte des ersten Sinterkörpers, bezogen auf die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers berechnet wird. Die relative Dichte wird unter Verwendung der untenstehenden Gleichung (1) berechnet. $\begin{array}{l} Die relative Dichte (%) = (die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers \div die \\ wahre Dichte des ersten Sinterkörpers) \times 100 \end{array}$
Falls der erste Sinterkörper aus dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material und den Aluminiumoxidteilchen gebildet ist, ist die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers die Summe eines Werts, der erhalten wird durch Multiplizieren des Massenverhältnisses des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials auf 100 Massen-% des für die Bildung des den ersten Sinterkörper ausmachenden Grünlings verwendeten Pulvergemischs mit der wahren Dichte des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und eines Werts, der erhalten wird durch Multiplizieren des Massenverhältnisses der Aluminiumoxidteilchen auf 100 Massen-% des für die Bildung des Grünlings verwendeten Pulvergemischs mit der wahren Dichte der Aluminiumoxidteilchen. Beispielsweise wird die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers unter Verwendung der untenstehenden Gleichung (2-1) berechnet. $\begin{array}{l} Die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers = ((das Massenverhältnis des \\ fluoreszierenden Ca - α - SiAlON - Materials auf 100 Massen - % des Pulvergemischs \\ für des Grünling) \times (die wahre Dichte des fluoreszierenden \\ Ca - α - SiAlON - Materials)) + ((das Massenverhältnis der Aluminiumoxidteilchen \\ auf 100 Massen - % des Pulvergemischs für den Grünling) \times (die wahre Dichte der \\ Aluminiumoxidteilchen)) \end{array}$
Falls der erste Sinterkörper aus dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material, dem fluoreszierenden YAG Material, und den Aluminiumoxidteilchen gebildet ist, ist die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers die Summe eines Werts, der erhalten wird durch Multiplizieren des Massenverhältnis des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials auf 100 Massen-% des für die Bildung des den ersten Sinterkörper ausmachenden Grünlings verwendeten Pulvergemischs mit der wahren Dichte des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, eines Werts, der erhalten wird durch Multiplizieren des Massenverhältnisses des fluoreszierenden YAG Materials auf 100 Massen-% des für die Bildung des Grünlings verwendeten Pulvergemischs mit der wahren Dichte des fluoreszierenden YAG Material, und eines Werts, der erhalten wird durch Multiplizieren des Massenverhältnisses der Aluminiumoxidteilchen auf 100 Massen-% des für die Bildung des Grünlings verwendeten Pulvergemischs mit der wahren Dichte der Aluminiumoxidteilchen. Beispielsweise wird die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers unter Verwendung der untenstehenden Gleichung (2-2) berechnet. $\begin{array}{l} Die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers = ((das Massenverhältnis des \\ fluoreszierenden Ca - α - SiAlON - Materials auf 100 Massen - % des Pulvergemischs \\ für des Grünling) \times (die wahre Dichte des fluoreszierenden YAG \\ Materials auf 100 Massen - % des Pullvergemischs für den Grünling) \times (die wahre \\ Dichte des fluoreszierenden YAG Materials)) + ((das Massenverhältnis von \\ Aluminiumoxidteilchen auf 100 Massen - % des Pulvergemischs für den Grünling) \\ \times (die wahre Dichte der Aluminiumoxidteilchen)) \end{array}$
Die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers ist ein Wert, der erhalten wird durch Teilen der Masse des ersten Sinterkörpers durch das Volumen des ersten Sinterkörpers, das durch das Archimedes-Verfahren erhalten wird. Die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers wird unter Verwendung der untenstehenden Gleichung (3) berechnet. $\begin{array}{l} Die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers = (die Masse des ersten \\ Sinterkörpers) / (das Volumen des ersten Sinterkörpers, das durch das \\ Archimedes - Verfahren erhalten wird) \end{array}$
Relative Dichte des zweiten Sinterkörpers
Der zweite Sinterkörper, der nach dem sekundären Sintern erhalten wird, weist vorzugsweise eine relative Dichte von 90% oder mehr, stärker bevorzugt 91% oder mehr, weiter vorzugsweise 92% oder mehr, noch weiter vorzugsweise 93% oder mehr, und besonders vorzugsweise 95% oder mehr, auf. Wenn die relative Dichte des Wellenlängen umwandelnden Elements, das aus dem zweiten Sinterkörper gebildet ist, 90% oder mehr beträgt, können die Hohlräume in dem Wellenlängen umwandelnden Element verringert werden, wodurch sich die Lichtumwandlungseffizienz erhöht. Wenn die relative Dichte des zweiten Sinterkörpers 90% oder mehr beträgt, kann weiterhin ein bearbeitetes Wellenlängen umwandelndes Element, das aus dem zweiten Sinterkörper gebildet ist, zum Beispiel ohne Reißen bei der Bearbeitung in dem Bearbeitungsschritt erhalten werden. Die relative Dichte des zweiten Sinterkörpers kann 100% betragen, und die relative Dichte des zweiten Sinterkörpers kann 99,9% oder weniger betragen, oder kann 99,8% oder weniger betragen.
In der vorliegenden Beschreibung bezeichnet die relative Dichte des zweiten Sinterkörpers einen Wert, der durch Berechnung der scheinbaren Dichte des zweiten Sinterkörpers zu der wahren Dichte des zweiten Sinterkörpers erhalten wird. Falls das Wellenlängen umwandelnde Element aus dem zweiten Sinterkörper gebildet ist, ist die relative Dichte des Wellenlängen umwandelnden Elements die gleiche wie die relative Dichte des zweiten Sinterkörpers. Beispielsweise kann die relative Dichte des zweiten Sinterkörpers unter Verwendung der untenstehenden Gleichung (4) berechnet werden. $\begin{array}{l} Die relative Dichte (%) = ((die scheinbare Dichte des zweiten Sinterkörpers) / (die \\ wahre Dichte des zweiten Sinterkörpers)) \times 100 \end{array}$
Die wahre Dichte des zweiten Sinterkörpers kann in der gleichen Weise wie die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers berechnet werden. Die wahre Dichte des zweiten Sinterkörpers ist die Gleiche wie die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers.
Die scheinbare Dichte des zweiten Sinterkörpers ist ein Wert, der erhalten wird durch Teilen der Masse des zweiten Sinterkörpers durch das Volumen des zweiten Sinterkörpers, das durch das Archimedes-Verfahren erhalten wird. Die scheinbare Dichte des zweiten Sinterkörpers kann unter Verwendung der untenstehenden Gleichung (5) berechnet werden. $\begin{array}{l} Die scheinbare Dichte des zweiten Sinterkörpers = (die Masse des zweiten \\ Sinterkörpers) / (das Volumen des zweiten Sinterkörpers, das durch das \\ Archimedes - Verfahren erhalten wird) \end{array}$
Der so erhaltene erste Sinterkörper oder zweite Sinterkörper kann Licht mit einer gewünschten Emissionsspitzenwellenlänge unter Bestrahlung von Anregungslicht emittieren, und kann als ein Wellenlängen umwandelndes Element verwendet werden. Der erste Sinterkörper oder der zweite Sinterkörper, der eine relative Dichte von 90% oder mehr aufweist, kann eine hohe relative Emissionsintensität und eine hohe Effizienz der Lichtumwandlung aufweisen.
Wellenlängen umwandelndes Element
Das Wellenlängen umwandelnde Element enthält ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxid, und weist einen Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials vorzugsweise in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger auf. Wenn der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Wellenlängen umwandelnden Element 0,1 Massen-% oder mehr beträgt, kann eine gewünschte Umwandlungseffizienz erhalten kann. Wenn der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Wellenlängen umwandelnden Element ein zu hoher Gehalt ist, kann das Volumen des Wellenlängen umwandelnden Elements zwangsläufig dünn sein müssen, damit ein gewünschter Farbton und eine gewünschte Umwandlungseffizienz erreicht werden, aufgrund des zu hohen Gehalts des Pulvers des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials im Volumen des Wellenlängen umwandelnden Elements, und zum Beispiel kann die Dicke des erhaltenen Wellenlängen umwandelnden Elements notwendigerweise klein sein, um sein Volumen zu verringern, wodurch seine Handhabung schwierig werden kann. Wenn der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Wellenlängen umwandelnden Element ein zu hoher Gehalt ist, kann außerdem die Menge des Aluminiumoxids in dem Wellenlängen umwandelnden Element relativ verringert werden, und die Haftungsfähigkeit zwischen dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material und dem Aluminiumoxid in dem Wellenlängen umwandelnden Element kann verringert sein, wodurch sich Hohlräume bilden, wodurch sich in manchen Fällen eine Verringerung der Lichtumwandlungseffizienz ergibt. Der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Wellenlängen umwandelnden Element kann in der Weise gemessen werden, dass die Elemente, welche das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material ausmachen, durch Elementaranalyse unter Verwendung von ICP (induktiv gekoppeltes Plasma) Atomemissionsspektroskopie analysiert werden, und der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Wellenlängen umwandelnden Element wird aus den Ergebnissen der Elementaranalyse berechnet. Das in dem Wellenlängen umwandelnden Element enthaltene fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material ist vorzugsweise ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material mit einer wie in der vorstehend erwähnten Formel (I) oder (II) gezeigten Zusammensetzung.
Falls das Wellenlängen umwandelnde Element das fluoreszierende YAG Material zusätzlich zu dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material und den Aluminiumoxidteilchen enthält, liegt der Gesamtgehalt des fluoreszierenden YAG Materials und des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials vorzugsweise in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger. Falls das Wellenlängen umwandelnde Element das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und das fluoreszierende YAG Material enthält, wenn der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger liegt, und der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger liegt, kann verbesserte Emission mit einem gewünschten Farbton unter Bestrahlung von Anregungslicht erhalten werden. Insoweit der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger beträgt, und der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials innerhalb eines Bereichs von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger liegt, kann der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials in dem Wellenlängen umwandelnden Element 69,9 Massen-% betragen und kann 0,1 Massen-% betragen. Das in dem Wellenlängen umwandelnden Element enthaltene fluoreszierende YAG Material kann ein fluoreszierendes Seltenerd-Aluminat-Material, dargestellt durch (Y,Gd,Tb,Lu)₃Al₅O₁₂:Ce, sein. Das in dem Wellenlängen umwandelnden Element enthaltene fluoreszierende YAG Material ist vorzugsweise ein fluoreszierendes YAG Material, das durch die vorstehend erwähnte Formel (III) dargestellt ist. Der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in dem Wellenlängen umwandelnden Element kann in der Weise gemessen werden, dass die Elemente, die das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und das fluoreszierende YAG Material ausmachen, durch Elementaranalyse unter Verwendung von ICP (induktiv gekoppeltes Plasma) Atomemissionsspektroskopie analysiert werden, und der Gesamtgehalt des in dem Wellenlängen umwandelnden Element enthaltenen fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und fluoreszierenden YAG Materials wird aus den Ergebnissen der Elementaranalyse berechnet.
Das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material oder das fluoreszierende YAG Material in dem Wellenlängen umwandelnden Element unterscheidet sich von dem Aluminiumoxid in dem Wellenlängen umwandelnden Element durch die Korngrenze des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials oder des fluoreszierenden YAG Materials. In dem Wellenlängen umwandelnden Element ist das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material oder das fluoreszierende YAG Material mit einer Kristallstruktur, die von der Kristallstruktur des Aluminiumoxids verschieden ist, vorhanden, und das Wellenlängen umwandelnde Element setzt sich aus Keramiken, die durch das Aluminiumoxid und das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, und gegebenenfalls das fluoreszierende YAG Material integral gebildet werden, zusammen. Das Wellenlängen umwandelnde Element gemäß der zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist vorzugsweise ein aus dem ersten Sinterkörper gebildetes Wellenlängen umwandelndes Element oder ein aus dem zweiten Sinterkörper gebildetes Wellenlängen umwandelndes Element, das durch das Herstellungsverfahren gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung erhalten wird. Das aus dem ersten Sinterkörper gebildete Wellenlängen umwandelnde Element oder das aus dem zweiten Sinterkörper gebildete Wellenlängen umwandelnde Element, das in dem Herstellungsverfahren gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung erhalten wird, weist vorzugsweise eine relative Dichte von 80% oder mehr auf. Wenn die relative Dichte des Wellenlängen umwandelnden Elements 80% oder mehr beträgt kann das Wellenlängen umwandelnde Element eine hohe Emissionsintensität und eine hohe Effizienz der Lichtumwandlung aufweisen. Wenn die relative Dichte des Wellenlängen umwandelnden Elements 80% oder mehr beträgt, kann außerdem Reißen und Brechen in dem aus Keramik gebildeten Wellenlängen umwandelnden Element sogar dann nicht auftreten, wenn das Wellenlängen umwandelnde Element Verarbeiten, wie beispielsweise Schneiden, unterzogen wird und Auftreten von Chromatizitätsungleichverteilung kann in dem Fall, dass das Wellenlängen umwandelnde Element in einer lichtemittierenden Vorrichtung angewandt wird, unterdrückt werden. Die relative Dichte des Wellenlängen umwandelnden Elements ist stärker bevorzugt 85% oder mehr, weiter vorzugsweise 90% oder mehr, noch weiter vorzugsweise 91% oder mehr, und besonders vorzugsweise 92% oder mehr. Die relative Dichte des Wellenlängen umwandelnden Elements kann 100% betragen und kann 99,9% oder weniger betragen, oder kann 99,8% oder weniger betragen.
Das Wellenlängen umwandelnde Element, das durch das Herstellungsverfahren der ersten Ausführungsform erhalten wird oder das Wellenlängen umwandelnde Element der zweiten Ausführungsform kann mit einem Licht emittierenden Element wie einer LED oder einer LD kombiniert werden, um eine lichtemittierende Vorrichtung darzustellen, die gemischtfarbiges Licht über einem solchen Mechanismus erzeugt, dass das von dem lichtemittierenden Element emittierte Anregungslicht umgewandelt wird, und Licht mit einer gewünschten Emissionspitzenwellenlänge emittiert, und das Licht von der lichtemittierenden Vorrichtung und das durch Wellenlängenumwandlung des Wellenlängen umwandelnden Elements erhaltene Licht gemischt werden. Die lichtemittierende Vorrichtung kann zum Beispiel als eine lichtemittierende Vorrichtung, die Licht in einem Wellenlängenbereich von 350 nm oder mehr und 500 nm oder weniger emittiert, verwendet werden. Die lichtemittierende Vorrichtung kann zum Beispiel als eine lichtemittierende Halbleitervorrichtung unter Verwendung eines Nitridhalbleiters (wie beispielsweise In_XAl_YGa_1-X-YN, wobei 0 ≤ X, 0 ≤ Y, und X+Y ≤ 1 ist) verwendet werden. Die Verwendung einer lichtemittierenden Halbleitervorrichtung als die Anregungslichtquelle kann eine stabile lichtemittierende Vorrichtung bereitstellen, die eine hohe Effizienz, eine hohe Linearität der Leistung, bezogen auf den Einsatz, und eine hohe Festigkeit gegen mechanische Einflüsse aufweist.
BEISPIELE
Die vorliegende Erfindung wird nachstehend genauer unter Bezugnahme auf Beispiele beschrieben. Die vorliegende Erfindung ist jedoch nicht auf diese Beispiele beschränkt.
In den Beispielen 1 bis 22 wurde ein Wellenlängen umwandelndes Element, das aus einem ersten Sinterkörper enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxid gebildet wurde, oder ein Wellenlängen umwandelndes Element, das aus einem zweiten Sinterkörper enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxid gebildet wurde, hergestellt. In Vergleichsbeispielen 1 bis 5, wurde ein erster Sinterkörper enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und ein von Aluminiumoxid verschiedenes Metalloxid hergestellt.
Beispiel 1
Schritt des Mischens von Pulvern
1 Massenteil eines fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 13,0 µm, mit dem Teilchengrößenverteilungs-Messverfahren durch Laserbeugungsstreuung gemessen (Produktname: Alonbright, Typ: YL-600, hergestellt von Denka Co., Ltd.) (d.h., 1 Massen-% des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials auf 100 Massen-% eines für die Bildung eines Grünling verwendeten Pulvergemischs) und 99 Massenteile von α-Aluminiumoxidteilchen mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,5 µm, wie durch das FSSS-Verfahren gemessen (Produktname: AA03, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd., Aluminiumoxid-Reinheit: 99,5 Massen-%), wurden gewogen und unter Verwendung eines Mörsers und eines Pistills gemischt, um das Pulvergemisch zur Bildung eines Grünlings herzustellen. In den Tabellen 1 und 2 zeigt der Gehalt (Massen-%) des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials das Massenverhältnis des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials während der Herstellung auf 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings. In den Tabellen 1 und 2 zeigt der Gehalt der Aluminiumoxidteilchen in den Beispielen den Rest, der durch Abziehen des Gehalts (Massen-%) des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials von 100 Massen-% des Pulvergemischs zum Bilden eines Grünlingspulvers, erhalten wurde.
Schritt des Bereitstellens eines Grünlings
Das Pulvergemisch wurde in eine Form gefüllt, und ein Grünling mit einer zylindrischen Form mit einem Durchmesser von 17,0 mm und einer Dicke von 10 mm wurde unter einem Druck von 4,6 MPa (46,9 kgf/cm²) gebildet. Der erhaltene Grünling wurde in ein Verpackungsgefäß eingebracht, das danach vakuumisiert wurde, und der Grünling wurde einem kalten isostatischen Pressen (CIP) mit einem CIP-Gerät (hergestellt von Kobe Steel, Ltd.) mit Wasser als einem Druckmedium bei 176 MPa unterzogen.
Schritt des primären Sinterns
Der erhaltene Grünling wurde durch Halten in einem Sinterofen (hergestellt von Fujidempa Kogyo Co., Ltd.) in einer Stickstoffatmosphäre (Stickstoff: 99 Vol.-% oder mehr) bei 0,9 MPa bei einer Temperatur von 1.500°C 6 Stunden lang primär gesintert, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten. Der erhaltene erste Sinterkörper 1 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet. Der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials (Massen-%) in dem aus dem ersten Sinterkörper 1 gebildeten Wellenlängen umwandelnden Element nach Beispiel 1 war im Wesentlichen der gleiche wie das Massenverhältnis während der Herstellung des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs für die Bildung des Grünlings.
Beispiel 2
Ein erster Sinterkörper 2 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass das Pulvergemisch, das durch Mischen von 3 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 97 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde. In Beispielen 2 bis 22, war der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem aus dem ersten Sinterkörper gebildeten Wellenlängen umwandelnden Element oder dem zweiten Sinterkörper im Wesentlichen der gleiche wie das Massenverhältnis während der Herstellung des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials auf 100 Massen-% des Pulvergemischs für die Bildung des Grünlings.
Beispiel 3
Ein erster Sinterkörper 3 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass das Pulvergemisch, das durch Mischen von 5 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 4
Ein erster Sinterkörper 4 würde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass das Pulvergemisch, das durch Mischen von 10 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 90 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 5
Ein erster Sinterkörper 5 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass das Pulvergemisch, das durch Mischen von 20 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 80 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 6
Ein erster Sinterkörper 6 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass das Pulvergemisch, das durch Mischen von 5 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und die Temperatur des primären Sinterns auf 1.400°C geändert wurde, und als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 7
Ein erster Sinterkörper 7 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass das Pulvergemisch, das durch Mischen von 5 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und die Temperatur des primären Sinterns auf 1.450°C geändert wurde, und als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 8
Ein erster Sinterkörper 8 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass das Pulvergemisch, das durch Mischen von 5 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und die Temperatur des primären Sinterns auf 1.550°C geändert wurde, und als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 9
Ein erster Sinterkörper 9 wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass das Pulvergemisch, das durch Mischen von 5 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und die Temperatur des primären Sinterns auf 1.600°C geändert wurde, und als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 10
Schritt des sekundären Sinterns
Der in Beispiel 1 erhaltene erste Sinterkörper 1 wurde sekundärem Sintern durch Anwenden einer heißen isostatischen Pressbehandlung (HIP) unter Verwendung eines HIP-Geräts (hergestellt von Kobe Steel, Ltd.) mit Stickstoffgas als einem Druckmedium in einer Stickstoffatmosphäre (Stickstoff: 99 Vol.-% oder mehr) bei 1.500°C und bei 195 MPa für 2 Stunden unterzogen, um einen zweiten Sinterkörper 10 bereitzustellen, und der zweite Sinterkörper 10 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet.
Beispiel 11
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 11, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 2 erhaltenen ersten Sinterkörper 2 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, und der zweite Sinterkörper 11 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet.
Beispiel 12
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 12, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 3 erhaltenen ersten Sinterkörper 3 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, und der zweite Sinterkörper 12 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet.
Beispiel 13
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 13, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 4 erhaltenen ersten Sinterkörper 4 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, und der zweite Sinterkörper 13 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet.
Beispiel 14
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 14, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 5 erhaltenen ersten Sinterkörper 5 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, und der zweite Sinterkörper 14 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet.
Beispiel 15
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 15, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 6 erhaltenen ersten Sinterkörper 6 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, und der zweite Sinterkörper 15 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet.
Beispiel 16
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 16, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 7 erhaltenen ersten Sinterkörper 7 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, und der zweite Sinterkörper 16 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet.
Beispiel 17
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 17, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 8 erhaltenen ersten Sinterkörper 8 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, und der zweite Sinterkörper 17 wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet.
Beispiel 18
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 18, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 3 erhaltenen ersten Sinterkörper 3 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, mit der Ausnahme, dass die Temperatur auf 1.400°C geändert wurde, und der zweite Sinterkörper 18 als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 19
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 19, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 3 erhaltenen ersten Sinterkörper 3 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, mit der Ausnahme, dass die Temperatur auf 1.450°C geändert wurde, und der zweite Sinterkörper 19 als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 20
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 20, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 3 erhaltenen ersten Sinterkörper 3 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, mit der Ausnahme, dass die Temperatur auf 1.550°C geändert wurde, und der zweite Sinterkörper 20 als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 21
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 21, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 9 erhaltenen ersten Sinterkörper 9 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, mit der Ausnahme, dass die Temperatur auf 1.500°C geändert wurde, und der zweite Sinterkörper 21 als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Beispiel 22
Schritt des sekundären Sinterns
Ein zweiter Sinterkörper 22, der durch Anwenden der HIP-Behandlung auf den in Beispiel 3 erhaltenen ersten Sinterkörper 3 in der gleichen Weise wie in Beispiel 10 erhalten wurde, mit der Ausnahme, dass die Temperatur auf 1.600°C geändert wurde, und der zweite Sinterkörper 22 als ein Wellenlängen umwandelndes Element gekennzeichnet wurde.
Vergleichsbeispiel 1
Schritt des Mischens von Pulvern
5 Massenteile des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteile an Titanoxidteilchen (hergestellt von Toho Titanium Co., Ltd., Reinheit des Titanoxids: 99,5 Massen-%, mittlere Größe: 2,10 bis 2,55 µm (Katalogwert)) wurden gemischt, um ein Pulvergemisch herzustellen. In Tabelle 3 zeigt der Gehalt (Massen-%) des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials das Massenverhältnis während der Herstellung des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials auf 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings. In Tabelle 3 zeigt der Gehalt der Metalloxidteilchen in Vergleichsbeispielen den Rest, der durch Abziehen des Gehalts (Massen-%) des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials von 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings erhalten wurde. In Vergleichsbeispielen 1 bis 5 bezeichnet das Metalloxidteilchen von α-Aluminiumoxidteilchen verschiedene Metalloxidteilchen, d.h., Titanoxidteilchen, Tantalpentoxidteilchen, Yttriumoxidteilchen, Hafniumoxidteilchen und Zirconiumoxidteilchen.
Schritt des Bereitstellens eines Grünlings
Das Pulvergemisch wurde in eine Form gefüllt, und ein Grünling mit einer zylindrischen Form mit einem Durchmesser von 17,0 mm und einer Dicke von 10 mm wurde unter einem Druck von 4,6 MPa (46,9 kgf/cm²) gebildet. Der erhaltene Grünling wurde in ein Verpackungsgefäß eingebracht, das danach vakuumisiert wurde, und der Grünling wurde einem kalten isostatischen Pressen (CIP) mit einem CIP-Gerät (hergestellt von Kobe Steel, Ltd.) mit Wasser als einem Druckmedium bei 176 MPa unterzogen.
Schritt des primären Sinterns
Der erhaltene Grünling wurde durch Halten in einem Sinterofen (hergestellt von Fujidempa Kogyo Co., Ltd.) in einer Stickstoffatmosphäre (Stickstoff: 99 Vol.-% oder mehr) bei einer Temperatur von 1.500°C für 6 Stunden primär gesintert, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten, aber die relative Dichte davon betrug 71,0%. Für den ersten Sinterkörper wurde keine Emission beobachtet. Der erste Sinterkörper wurde nicht der HIP-Behandlung unterzogen, da keine Emission beobachtet wurde, und die relative Dichte betrug lediglich 71,0%. Dies ist aus dem Grund, dass, wenn die relative Dichte des ersten Sinterkörpers weniger als 80% beträgt, die relative Dichte des zweiten Sinterkörpers, der durch Durchführen das sekundäre Sinterns durch die HIP-Behandlung erhalten wird, nicht auf 90% oder mehr erhöht werden kann, aufgrund der großen Menge von in dem ersten Sinterkörper vorhandenen Hohlräumen.
Vergleichsbeispiel 2
Ein erster Sinterkörper wurde auf die gleiche Weise wie in Vergleichsbeispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 5 Massenteile des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteile an Tantalpentoxidteilchen (hergestellt von H.C. Starck GmbH, Reinheit des Tantalpentoxids: 99,5 Massen-%, mittlerer Teilchendurchmesser mittels FSSS-Verfahren: 0,7 µm) gemischt wurden, um ein Pulvergemisch herzustellen, aber die relative Dichte davon betrug 64,3%. Für den ersten Sinterkörper wurde keine Emission beobachtet. Der erste Sinterkörper wurde nicht der HIP-Behandlung unterzogen, da keine Emission beobachtet wurde, und die relative Dichte lediglich 64,3% betrug.
Vergleichsbeispiel 3
Ein erster Sinterkörper wurde auf die gleiche Weise wie in Vergleichsbeispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 5 Massenteile des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteile an Yttriumoxidteilchen (hergestellt von Nippon Yttrium Co., Ltd., Reinheit des Yttriumoxids: 99,5 Massen-%, mittlerer Teilchendurchmesser mittels FSSS-Verfahren: 1,8 µm) gemischt wurden, um ein Pulvergemisch herzustellen, aber die relative Dichte davon betrug 49,6%. Für den ersten Sinterkörper wurde keine Emission beobachtet. Der erste Sinterkörper wurde nicht der HIP-Behandlung unterzogen, da keine Emission beobachtet wurde, und die relative Dichte lediglich 49,6% betrug.
Vergleichsbeispiel 4
Ein erster Sinterkörper wurde auf die gleiche Weise wie in Vergleichsbeispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 5 Massenteile des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteile an Hafniumoxidteilchen (hergestellt von Kojundo Chemical Laboratory Co., Ltd., Reinheit des Hafniumoxids: 98 Massen-%, mittlerer Teilchendurchmesser mittels FSSS-Verfahren: 2,0 µm) gemischt wurden, um ein Pulvergemisch herzustellen, aber die relative Dichte davon betrug 51,2%. Für den ersten Sinterkörper wurde keine Emission beobachtet. Der erste Sinterkörper wurde nicht der HIP-Behandlung unterzogen, da keine Emission beobachtet wurde, und die relative Dichte lediglich 51,2% betrug.
Vergleichsbeispiel 5
Ein erster Sinterkörper wurde auf die gleiche Weise wie in Vergleichsbeispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 5 Massenteile des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und 95 Massenteile an Zirconiumoxidteilchen (hergestellt von Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Reinheit des Zirconiumoxids: 99 Massen-%, mittlerer Teilchendurchmesser mittels FSSS-Verfahren: 2,0 µm) gemischt wurden, um ein Pulvergemisch herzustellen, aber die relative Dichte davon betrug 67,0%. Für den ersten Sinterkörper wurde keine Emission beobachtet. Der erste Sinterkörper wurde nicht der HIP-Behandlung unterzogen, da keine Emission beobachtet wurde, und die relative Dichte lediglich 67,0% betrug.
Messung des mittleren Teilchendurchmessers durch Teilchengrößenverteilungs-Messverfahren durch Laserbeugungsstreuung
Für das Teilchen des in den Beispielen und Vergleichsbeispielen verwendeten fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, deren mittlerer Teilchendurchmesser der Teilchendurchmesser war, bei dem die volumenkumulative Häufigkeit ausgehend von der Seite des kleineren Durchmessers 50% (d.h., der Median des Durchmessers) erreichte, in der volumenbasierten Teilchengrößenverteilung, die mittels Teilchengrößenverteilungs-Messverfahren durch Laserbeugungsstreuung, und unter Verwendung einer Laserbeugungsstreuung-Teilchengrößenverteilungs-Messgeräts (MasterSizer 3000, hergestellt von Malvern Panalytical, Ltd.) gemessen wurde.
Messung des mittleren Teilchendurchmessers durch ein FSSS-Verfahren
Die in den Beispielen verwendeten α-Aluminiumoxidteilchen und die in den Vergleichsbeispielen verwendeten Tantalpentoxidteilchen, die Yttriumoxidteilchen, die Hafniumoxidteilchen und die Zirconiumoxidteilchen wurden bezüglich ihres mittleren Teilchendurchmessers (d.h., die Fisher-Subsieve-Sizer Nummer) durch das FSSS-Verfahren vermessen.
Messung der Reinheit des α-Aluminiumoxids
Nach dem Messen der Masse der in den Beispielen verwendeten α-Aluminiumoxidteilchen wurden die α-Aluminiumoxidteilchen bei 800°C in der Luftatmosphäre für 1 Stunde gesintert, um an die α-Aluminiumoxidteilchen adsorbierte organische Bestandteile und an die α-Aluminiumoxidteilchen adsorbiertes Wasser zu entfernen, und Teilen der Masse der gesinterten Aluminiumoxidteilchen durch die Masse der nicht gesinterten Aluminiumoxidteilchen. Beispielsweise, kann die Aluminiumoxid-Reinheit mittels der folgenden Gleichung berechnet werden. $\begin{array}{l} Die Aluminiumoxid - Reinheit (Massen - %) = (die Masse an gesinterten \\ Aluminiumoxidteilchen \div die Masse an nicht gesinterten Aluminiumoxidteilchen) \\ \times 100 \end{array}$
Messung der relativen Dichte des ersten Sinterkörpers
In Beispielen 1 bis 9 und Vergleichsbeispielen 1 bis 5 wurde die relative Dichte der ersten Sinterkörper gemessen. Die scheinbaren Dichten und die relative Dichten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 1 bis 9 sind in Tabelle 1 gezeigt. Für die Vergleichsbeispiele 1 bis 5 wurde die relative Dichte mittels der untenstehenden Gleichungen in der gleichen Weise wie für die ersten Sinterkörper nach den Beispielen 1 bis 9 berechnet. Die relativen Dichten der ersten Sinterkörper der Vergleichsbeispiele 1 bis 5 sind in Tabelle 3 gezeigt. $\begin{array}{l} Die relative Dichte (%) = ((die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers) / (die \\ wahre Dichte des ersten Sinterkörpers)) \times 100 \end{array}$
Die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers wurde unter Verwendung der Gleichung (2-1-1) berechnet. Die Berechnung wurde unter Annahme der wahren Dichte der in den Beispielen 1 bis 9 verwendeten α-Aluminiumoxidteilchen von 3,98 g/cm³ berechnet, die wahre Dichte der in Vergleichsbeispiel 1 verwendeten Titanoxidteilchen betrug 4,26 g/cm³, die wahre Dichte der in Vergleichsbeispiel 2 verwendeten Tantalpentoxidteilchen betrug 8,7 g/cm³, die wahre Dichte der in Vergleichsbeispiel 3 verwendeten Yttriumoxidteilchen betrug 5,01 g/cm³, die wahre Dichte der in Vergleichsbeispiel 4 verwendeten Hafniumoxidteilchen betrug 9,68 g/cm³, und die wahre Dichte der in Vergleichsbeispiel 5 verwendeten Zirconiumoxidteilchen betrug 5,6 g/cm³. Die Berechnung basierte auf der Annahme, dass die wahre Dichte des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 3,22 g/cm³ betrug. In der Gleichung (2-1-1) bezeichnen die Metalloxidteilchen beliebige Metalloxidteilchen von α-Aluminiumoxidteilchen, Titanoxidteilchen, Tantalpentoxidteilchen, Yttriumoxidteilchen, Hafniumoxidteilchen, und Zirconiumoxidteilchen. $\begin{array}{l} Die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers = ((das Massenverhältnis des \\ fluoreszierenden Ca - α - SiAlON - Materials auf 100 Massen - % des Pulvergemischs \\ für des Grünling) \times (die wahre Dichte des fluoreszierenden \\ Ca - α - SiAlON - Materials)) + ((das Massenverhältnis der Metalloxidteilchen auf 100 \\ Massen - % des Pulvergemischs für den Grünling) \times (die wahre Dichte der \\ Metalloxidteilchen)) \end{array}$
Die scheinbaren Dichten der ersten Sinterkörper 1 bis 9 nach den Beispielen 1 bis 9 und der ersten Sinterkörper der Vergleichsbeispiele 1 bis 5 wurden unter Verwendung der Gleichung (3) berechnet. Die Massen (g) und die Volumen (cm³), die durch das Archimedesverfahren der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 1 bis 9 erhalten wurden, sind in Tabelle 1 gezeigt. $\begin{array}{l} Die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers = (die Masse des ersten \\ Sinterkörpers) / (das Volumen des ersten Sinterkörpers, das durch das \\ Archimedes - Verfahren erhalten wird) \end{array}$
Messung der relativen Dichte des zweiten Sinterkörpers
Die relativen Dichten der zweiten Sinterkörper 10 bis 22 nach den Beispielen 10 bis 22 wurden unter Verwendung der Gleichungen (4) und (5) berechnet. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt. Die relativen Dichten davon wurden unter Verwendung der Gleichung (4) berechnet. $\begin{array}{l} Die relative Dichte (%) = ((die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers) / (die \\ wahre Dichte des ersten Sinterkörpers)) \times 100 \end{array}$
Das Berechnungsverfahren für die wahre Dichte des zweiten Sinterkörpers war so, dass die wahre Dichte die Summe eines Werts war, der erhalten wurde durch Multiplizieren des Massenverhältnisses der α-Aluminiumoxidteilchen (genauer gesagt, der α-Aluminiumoxidteilchen, die in dem Schritt des Mischens der Pulver verwendet werden) auf 100 Massen-% des für die Bildung des Grünlings verwendeten Pulvergemischs mit der wahren Dichte der α-Aluminiumoxidteilchen, und eines Werts, der erhalten wurde durch Multiplizieren des Massenverhältnisses des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials auf 100 Massen-% des für die Bildung des Grünlings verwendeten Pulvergemischs mit der wahren Dichte des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials. Die wahre Dichte des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und die wahre Dichte des verwendeten α-Aluminiumoxids waren die gleichen Werte, die auch in dem Berechnungsverfahren für die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers verwendet wurden.
Die scheinbare Dichte des zweiten Sinterkörpers wurde unter Verwendung der Gleichung (5) berechnet. $\begin{array}{l} Die scheinbare Dichte des zweiten Sinterkörpers = (die Masse des zweiten \\ Sinterkörpers) / (das Volumen des zweiten Sinterkörpers, das durch das \\ Archimedes - Verfahren erhalten wird) \end{array}$
Messung der relativen Emissionsintensität
Das aus den ersten Sinterkörper nach den Beispielen 1 bis 9 gebildete Wellenlängen umwandelnde Element, das aus den zweiten Sinterkörpern nach den Beispielen 10 bis 22 gebildete Wellenlängen umwandelnde Element, und die ersten Sinterkörper der Vergleichsbeispiele 1 bis 5 wurden jeweils mit einer Drahtsäge auf eine Dicke von 300 µm geschnitten, um Proben herzustellen. Unter Verwendung eines aus einem Nitridhalbleiter gebildeten LED-Chips mit einer Emissionsspitzenwellenlänge von 455 nm als einer Lichtquelle wurden die Proben des Wellenlängen umwandelnden Elements jeweils mit Licht von der Lichtquelle bestrahlt, und die Emissionsintensitäten der Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger wurden für jede der Proben nach den Beispielen 1 bis 9, Beispielen 10 bis 22, und Vergleichsbeispielen 1 bis 5 mit einem Spektrofluorophotometer gemessen. Die Emissionsintensität der Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger, die von der Probe des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 1 erhalten wurden, wurde als 100% angenommen, und die Emissionsintensitäten der Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger, die von den Proben erhalten wurden, werden als relative Emissionsintensitäten (%) gezeigt. Die Ergebnisse der Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 1 bis 9 sind in Tabelle 1 gezeigt. Die Ergebnisse der Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 10 bis 22 sind in Tabelle 2 gezeigt. Die aus den ersten Sinterkörpern der Vergleichsbeispiele 1 bis 5 gebildeten Proben emittierten sogar bei Bestrahlung mit Licht von der Lichtquelle kein Licht. Die Ergebnisse der ersten Sinterkörper der Vergleichsbeispiele 1 bis 5 sind in Tabelle 3 gezeigt.
Photographie der äußeren Erscheinungsform
Eine Photographie der äußeren Erscheinungsform des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 3 wurde erhalten. 3 ist die Photographie der äußeren Erscheinungsform der Probe, die durch Schneiden des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 3 mit einer Drahtsäge erhalten wurde.
Eine Photographie der äußeren Erscheinungsform des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 12 wurde erhalten. Beispiel 12 wurde aus dem zweiten Sinterkörper gebildet, der durch sekundäres Sintern des ersten Sinterkörpers nach Beispiel 3 erhalten wurde. 4 ist die Photographie der äußeren Erscheinungsform der Probe, die durch Schneiden des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 12 mit einer Drahtsäge erhalten wurde.
Eine Photographie der äußeren Erscheinungsform des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Vergleichsbeispiel 5 wurde erhalten. 5 ist die Photographie der äußeren Erscheinungsform der Probe, die durch Schneiden des ersten Sinterkörpers nach Vergleichsbeispiel 5 mit einer Drahtsäge erhalten wurde.

Tabelle 1

	Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials (Massen-%)	Temperatur des primären Sinterns (°C)	Erster Sinterkörper
		Temperatur des primären Sinterns (°C)	Nr.	Masse (g)	Volumen (cm³)	Scheinbare Dichte (g/cm³)	Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)
Beispiel 1	1	1500	1	4,95	1,35	3,67	92,4	100,0
Beispiel 2	3	1500	2	5,00	1,33	3,76	94,9	127,1
Beispiel 3	5	1500	3	4,96	1,32	3,75	95,0	138,4
Beispiel 4	10	1500	4	4,84	1,31	3,70	94,8	160,2
Beispiel 5	20	1500	5	4,71	1,33	3,53	92,3	143,6
Beispiel 6	5	1400	6	4,98	1,50	3,33	84,5	36,9
Beispiel 7	5	1450	7	4,87	1,42	3,44	87,2	49,6
Beispiel 8	5	1550	8	4,85	1,29	3,75	95,0	166,4
Beispiel 9	5	1600	9	4,92	1,34	3,66	92,9	59,0

Tabelle 2

	Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials (Massen-%)	Temperatur des primären Sinterns (°C)	Erster Sinterkörper			Temperatur des sekundären Sinterns (°C)	Zweiter Sinterkörper
		Temperatur des primären Sinterns (°C)	Nr.	Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	Temperatur des sekundären Sinterns (°C)	Nr.	Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)
Beispiel 10	1	1500	1	92,4	100,0	1500	10	93,5	101,0
Beispiel 11	3	1500	2	94,9	127,1	1500	11	99,3	181,8
Beispiel 12	5	1500	3	95,0	138,4	1500	12	98,1	201,0
Beispiel 13	10	1500	4	94,8	160,2	1500	13	95,2	182,5
Beispiel 14	20	1500	5	92,3	143,6	1500	14	92,0	195,0
Beispiel 15	5	1400	6	84,5	36,9	1500	15	89,0	48,9
Beispiel 16	5	1450	7	87,2	49,6	1500	16	91,7	76,7
Beispiel 17	5	1550	8	95,0	166,4	1500	17	97,9	143,4
Beispiel 18	5	1500	3	95,0	138,4	1400	18	99,1	242,9
Beispiel 19	5	1500	3	95,0	138,4	1450	19	99,1	226,4
Beispiel 20	5	1500	3	95,0	138,4	1550	20	98,5	179,9
Beispiel 21	5	1600	9	92,9	59,0	1500	21	93,7	53,7
Beispiel 22	5	1500	3	95,0	138,4	1600	22	97,5	119,4

Tabelle 3

	Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials (Massen-%)	Metalloxidteilchen	Temperatur des primären Sinterns (°C)	Erster Sinterkörper
		Metalloxidteilchen	Temperatur des primären Sinterns (°C)	Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)
Vergleichsbeispiel 1	5	TiO₂	1500	71,0	keine Emission
Vergleichsbeispiel 2	5	Ta₂O₅	1500	64,3	keine Emission
Vergleichsbeispiel 3	5	Y₂O₃	1500	49,6	keine Emission
Vergleichsbeispiel 4	5	HfO₂	1500	51,2	keine Emission
Vergleichsbeispiel 5	5	ZrO₂	1500	67,0	keine Emission

Die ersten Sinterkörper 1 bis 9 nach den Beispielen 1 bis 9 und die zweiten Sinterkörper 10 bis 22 nach den Beispielen 10 bis 22 emittierten Licht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger bei Bestrahlung mit Anregungslicht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge von 455 nm von der Lichtquelle, und konnten daher als ein Wellenlängen umwandelndes Element verwendet werden.
Wie in Tabelle 1 gezeigt wurden in Beispielen 1 bis 5 die ersten Sinterkörper 1 bis 5 in der Weise erhalten, dass der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 1 Massen-% bis 20 Massen-% geändert wurde, und die Temperatur des primären Sinterns 1.500°C betrug, und wurden als Wellenlängen umwandelnde Elemente gekennzeichnet. Wie in Tabelle 1 gezeigt hatten die ersten Sinterkörper 2 bis 5 nach den Beispielen 2 bis 5 jeweils eine hohe relative Dichte von 92% oder mehr, und hatten eine höhere relative Emissionsintensität als das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 1 mit einem Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials von 1 Massen-%.
Wie in Tabelle 1 gezeigt wurden für die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 6 bis 9 die ersten Sinterkörper 6 bis 9 in der Weise erhalten, dass der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 5 Massen-% betrug, und die Temperatur des primären Sintern in einem Bereich von 1.400°C oder mehr und 1.600°C oder weniger geändert wurde, so dass die Wellenlängen umwandelnden Elemente erhalten wurden. Wie in Tabelle 1 gezeigt wurde für das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 6 angenommen, dass Hohlräume in dem ersten Sinterkörper 6 vorhanden waren, da die Temperatur des primären Sinterns 1.400°C betrug, und die relative Dichte des ersten Sinterkörpers 6 84,5% betrug. Aus diesen Gründen betrug die relative Emissionsintensität des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 6 36,9%. Wie in Tabelle 1 gezeigt wurde für das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 7 angenommen, dass Hohlräume auch in dem ersten Sinterkörper 7 vorhanden waren, da die Temperatur des primären Sinterns 1.450°C betrug, und die relative Dichte des ersten Sinterkörpers 7 87,2% betrug. Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 7 wies eine relative Emissionsintensität von 49,6% auf, da anhand der relativen Dichte von 87,2% angenommen wurde, dass darin Hohlräume vorhanden waren. Wie in Tabelle 1 gezeigt, hatte das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 8 eine hohe relative Emissionsintensität von 166,4%, da die Temperatur des primären Sinterns 1.550°C betrug, und die relative Dichte des ersten Sinterkörpers 8 sogar 95,0% betrug, was die Unterdrückung von Hohlräumen und eine Verdichtung bedeutet. Für das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 9 hatte der erste Sinterkörper 9 eine hohe relative Dichte von 92,9%, da die Temperatur des primären Sinterns 1.600°C betrug. Es wurde geschätzt, dass das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material als ein Oxynitrid mit den Aluminiumoxidteilchen als einem Oxid aufgrund der hohen Temperatur des primären Sinterns reagierte, wodurch ein Teil der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials zersetzt wurde.
Wie in Tabelle 2 gezeigt wurden die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 10 bis 14 aus den zweiten Sinterkörpern 10 bis 14 gebildet, die durch sekundäres Sintern der ersten Sinterkörper 1 bis 5 bei 1.500°C durch Anwenden der HIP-Behandlung erhalten wurden, und wurden durch das sekundäre Sintern durch Anwenden der HIP-Behandlung verdichtet. Insbesondere wiesen die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 11 bis 14 jeweils eine relative Emissionsintensität auf, die um 180% oder mehr höher als bei dem Wellenlängen umwandelnden Element nach Beispiel 1 war.
Wie in Tabelle 2 gezeigt wiesen in Beispielen 10 bis 22, ausgenommen Beispiel 14, die zweiten Sinterkörper 10 bis 13 und 15 bis 22 jeweils höhere relative Dichten auf als die ersten Sinterkörper 1 bis 4 und 6 bis 9. Es wurde in Betracht gezogen, dass die etwas kleinere relative Dichte des zweiten Sinterkörpers 14 als des ersten Sinterkörpers 5 in Beispiel 14 durch einen derartigen Mechanismus verursacht wurde, dass der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem ersten Sinterkörper 5 größer war als in anderen Beispielen, die in dem ersten Sinterkörper 5 enthaltenen geschlossenen Poren durch das Anwenden der HIP-Behandlung als dem sekundären Sintern kollabierten, um Verdichtung zu verursachen, und ein Teil des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials zersetzt und verdampft wurde, um offene Poren in dem zweiten Sinterkörper 14 zu bilden. Mit anderen Worten wurde in Betracht gezogen, dass in dem zweiten Sinterkörper 14 nach Beispiel 14 die Menge der durch Anwenden der HIP-Behandlung gebildeten offenen Poren etwas größer war als die Menge der durch Anwenden der HIP-Behandlung kollabierten geschlossenen Poren, und daher die relative Dichte des zweiten Sinterkörpers 14 etwas geringer wurde als die relative Dichte des ersten Sinterkörpers 5.
Wie in Tabelle 2 gezeigt betrugen für die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 15 und 16, aufgrund der Temperaturen des primären Sinterns von 1.400°C und 1.450°C, die relativen Dichten der erhaltenen ersten Sinterkörper 6 und 7 90% oder weniger, und obwohl das sekundäre Sintern 1.500°C durch Anwenden der HIP-Behandlung durchgeführt wurde, betrugen die relativen Dichten der erhaltenen zweiten Sinterkörper 15 und 16 jeweils 89,0% und 91,7%. Basierend auf diesen Ergebnissen wurde geschätzt, dass für die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 15 und 16 viele Hohlräume in den zweiten Sinterkörpern 15 und 16, die durch sekundäres Sintern durch Anwenden der HIP-Behandlung erhalten wurden, vorhanden waren, da die Temperatur zur Bereitstellung der ersten Sinterkörper 6 und 7 niedrig waren.
Wie in Tabelle 2 für das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 17 gezeigt, wies aufgrund der hohen Temperatur des primären Sinterns von 1.550°C, der zweite Sinterkörper 17, der durch sekundäres Sintern bei 1.500°C durch Anwenden der HIP-Behandlung erhalten wurde, eine höhere relative Dichte auf als der erste Sinterkörper 8. Es wurde geschätzt, dass in dem Wellenlängen umwandelnden Element, obwohl die Temperatur des sekundären Sinterns 1.500°C betrug, das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material als ein Oxynitrid leicht mit den Aluminiumoxidteilchen als einem Oxid aufgrund der hohen Temperatur des primären Sintern von 1.550°C in dem Schritt des primären Sinterns reagierte, und ein kleiner Teil der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials durch das sekundäre Sintern zersetzt wurde. Demgemäß wurde in Betracht gezogen, dass in dem Wellenlängen umwandelnden Element, obwohl der zweite Sinterkörper eine hohe Transparenz aufgrund der durch das sekundäre Sintern durch Anwenden der HIP-Behandlung verursachten Verdichtung aufwies, ein kleiner Teil der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials durch das sekundäre Sintern zersetzt wurde, aufgrund der hohen Temperatur des primären Sintern, und daher die Emissionsintensität davon niedriger als für den ersten Sinterkörper werden konnte.
Wie in Tabelle 2 gezeigt, wurde für die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 18 bis 20 die Temperatur des sekundären Sinterns in einem Bereich von 1.400°C oder mehr und 1.550°C oder weniger geändert, und sogar in dem Fall, in dem die Temperatur des sekundären Sinterns 1.400°C oder 1.450°C betrug, was niedriger als die Temperatur des primären Sinterns war, und in dem Fall, dass die Temperatur des sekundären Sinterns 1.550°C betrug, was höher war als die Temperatur des primären Sinterns, die zweiten Sinterkörper 18 bis 20 jeweils mit einer hohen relativen Dichte von 98,5% oder mehr erhalten wurden. Die aus den zweiten Sinterkörpern 18 und 19 gebildeten Wellenlängen umwandelnden Elemente wiesen jeweils eine hohe relative Emissionsintensität von mehr als 200% auf.
Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 21 emittierte bei Bestrahlung mit dem Anregungslicht Licht. Für das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 21 wurde aus der Temperatur des primären Sinterns von 1.600°C eine relative Emissionsintensität des ersten Sinterkörpers 9 von 59,0% geschätzt. Das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material als ein Oxynitrid reagiert mit den Aluminiumoxidteilchen als einem Oxid, wenn die Temperatur beim primären Sintern hoch ist und ein Teil des Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials zersetzt sich in manchen Fällen. Für das Wellenlängen umwandelnde Element wurde geschätzt, dass ein Teil des Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials zersetzt wurde, obwohl das sekundäre Sintern durch Anwenden der HIP-Behandlung nach dem primären Sintern durchgeführt wurde, und daher war die relative Emissionsintensität davon niedrig.
Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 22 emittierte bei Bestrahlung mit dem Anregungslicht Licht. Für das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 22 wurde von der hohen Temperatur des sekundären Sinterns durch Anwenden der HIP-Behandlung von 1.600°C angenommen, dass das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material als ein Oxynitrid mit den Aluminiumoxidteilchen als einem Oxid reagierte, wodurch ein Teil der Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials zersetzt wurde, und die relative Emissionsintensität davon betrug 119,4%, trotz der relativ hohen relativen Dichte von 97,5%.
Wie in Tabelle 3 gezeigt wiesen die ersten Sinterkörper der Vergleichsbeispiele 1 bis 5, die durch primäres Sintern des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials mit dem von Aluminiumoxid verschiedenen Oxid erhalten wurden, jeweils eine relative Dichte von 71,0% oder weniger auf und emittierten sogar bei Bestrahlung mit dem Anregungslicht kein Licht.
Das Erscheinungsbild des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 3 war von durchgehend hellorangener Farbe, und behielt diese für das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material inhärente Farbe. Wie in 3 gezeigt, wies das Erscheinungsbild des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 3 keine wahrgenommene Farbungleichverteilung auf, sondern war gleichmäßig mit Farbe überzogen, und es wurde festgestellt, dass das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, das in dem Wellenlängen umwandelnden Element enthalten war, nicht durch das primäre Sintern zersetzt worden war.
Das Erscheinungsbild des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 12 war vollständig hell, und wies eine dunklere orangene Farbe auf als Beispiel 3, und behielt diese für das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material inhärente Farbe. Es wurde in Betracht gezogen, dass der Grund, weshalb das Erscheinungsbild des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 12 heller war und eine dunklere orangene Farbe aufwies als das nach Beispiel 3, die Verdichtung des zweiten Sinterkörpers 12 war, die durch das sekundäre Sintern durch Anwenden der HIP-Behandlung erhalten wurde und die Transparenz davon weiter erhöhte. Wie in 4 gezeigt wies das Erscheinungsbild des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 12 keine wahrgenommene Farbungleichverteilung auf, sondern hatte eine durchgehend gleichmäßige Farbe, und es wurde festgestellt, dass das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material nicht durch das sekundäre Sintern durch Anwenden der HIP-Behandlung zersetzt wurde.
Das Erscheinungsbild des ersten Sinterkörpers nach Vergleichsbeispiel 5 war durchgehend weißlich, hatte eine paar schwarz verfärbte Bereiche, und die dem fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Material inhärente orangene Farbe wurde nicht beibehalten. Wie in 5 gezeigt wies das Erscheinungsbild des ersten Sinterkörpers nach Vergleichsbeispiel 5 eine Farbungleichverteilung mit einigen Schwarz verfärbten Bereichen auf, und es wurde vorgeschlagen, dass das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material durch das primäre Sintern zersetzt wurde.
In Beispielen 23 bis 41 wurde ein Wellenlängen umwandelndes Element, das aus einem ersten Sinterkörper enthaltend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material, ein fluoreszierendes YAG Material, und Aluminiumoxid gebildet wurde, hergestellt. In Vergleichsbeispielen 6 bis 9, wurde ein erster Sinterkörper enthaltend ein fluoreszierendes YAG Material und Aluminiumoxid, das jedoch kein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material enthielt, hergestellt.
Herstellung eines fluoreszierenden YAG Materials
Yttriumoxid (Y₂O₃), Gadoliniumoxid (Gd₂O₃), Ceroxid (CeO₂), und Aluminiumoxid (Al₂O₃) wurden abgewogen, um die Zielzusammensetzung herzustellen, und gemischt, um ein Rohmaterialgemisch herzustellen. Bariumfluorid (BaF₂) als ein Flussmittel wurde zu dem Rohmaterialgemisch gegeben, und das Rohmaterialgemisch und das Flussmittel wurden weiter in einer Kugelmühle gemischt. Das Gemisch wurde in einen Aluminiumoxidtiegel gegeben und in einer reduzierenden Atmosphäre bei 1.500°C für 10 Stunden wärmebehandelt, um ein gesintertes Material herzustellen. Das gesinterte Material wurde in reinem Wasser dispergiert und durch ein feuchtes Sieb geleitet, indem das Lösungsmittel (reines Wasser) unter Anwendung von Vibration durch das Sieb fließen gelassen wurde. Nach anschließender Entwässerung und Trocknung wurde das gesinterte Material, indem es durch ein Sieb geleitet wurde, klassifiziert, um ein fluoreszierendes Yttrium-Aluminium-Granat-Material (das nachfolgenden als ein „fluoreszierendes YAG Material“ bezeichnet werden kann) bereitzustellen. Der mittlere Teilchendurchmesser des fluoreszierenden YAG Materials wurde durch das FSSS-Verfahren in der gleichen Weise wie die Messung des mittleren Teilchendurchmessers des α-Aluminiumoxidteilchens in Beispiel 1 (d.h., die Fisher-Subsieve-Sizer Nummer) gemessen. Das fluoreszierende YAG Material wies einen mittleren Teilchendurchmesser von 5 µm auf.
Analyse der Zusammensetzung des fluoreszierenden YAG Materials
Das erhaltene fluoreszierende YAG Material wurde mit einem ICP-AES (induktiv gekoppelte Plasmaatomemissionsspectrometrie) Gerät (hergestellt von PerkinElmer, Inc.) auf die Einhaltung der prozentualen Gehalte (Massen-%) der von Sauerstoff verschiedenen Elemente (Y, Gd, Ce, und Al), die das fluoreszierende YAG Material ausmachen, untersucht, und die molaren Anteile der in der Zusammensetzung des fluoreszierenden YAG Materials enthaltenen Elemente wurden aus den Werten der Massenprozentsätze der Elemente berechnet. Das Molverhältnis von Y, Gd, und Ce wurde unter der Annahme berechnet, dass das gemessene Molverhältnis von Al gleich 5 war, und als ein Wert basierend auf den Molverhältnis von Al von 5 ausgedrückt. Der Begriff „Molverhältnis“ bezieht sich auf die molare Menge eines Elements in einem Mol der chemischen Zusammensetzung des fluoreszierenden Materials. Das Zusammensetzungsverhältnis des fluoreszierenden YAG Materials war (Y_0,575Gd_0,400Ce_0,025)₃Al₅O₁₂.
Beispiel 23
Schritt des Mischens von Pulvern
10 Massenteile des fluoreszierenden YAG Materials, das durch (Y_0,575Gd_0,400Ce_0,025)₃Al₅O₁₂ dargestellt ist, mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 5 µm, gemessen durch das FSSS-Verfahren (d.h., 10 Massen-%, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings), 3 Massenteile eines fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 13,0 µm, mit dem Teilchengrößenverteilungs-Messverfahren durch Laserbeugungsstreuung gemessen (Produktname: Alonbright, Typ: YL-600, hergestellt von Denka Co., Ltd.) (d.h., 3 Massen-% des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials auf 100 Massen-% eines für die Bildung eines Grünling verwendeten Pulvergemischs), und 87 Massenteile an α-Aluminiumoxidteilchen mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,5 µm, gemessen durch das FSSS-Verfahren (Produktname: AA03, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd., Aluminiumoxid-Reinheit: 99,5 Massen-%), wurden gewogen und unter Verwendung eines Mörsers und eines Pistills gemischt, um das Pulvergemisch zur Bildung eines Grünlings vorzubereiten. In den Tabellen 4 bis 8 zeigt der Gehalt (Massen-%) des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials das Massenverhältnis des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials während der Herstellung auf 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings. In den Tabellen 4 bis 8 zeigt der Gehalt (Massen-%) des fluoreszierenden YAG Materials das Massenverhältnis des fluoreszierenden YAG Materials während der Herstellung auf 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings. In den Tabellen 4 bis 8 zeigt der Gehalt der Aluminiumoxidteilchen in den Beispielen und Vergleichsbeispielen den Rest, der durch Abziehen des Gehalts (Massen-%) des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des Gehalts (Massen-%) des fluoreszierenden YAG Materials von 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings erhalten wurde.
Schritt des Bereitstellens eines Grünlings
Das Pulvergemisch zur Bildung eines Grünlings wurde in eine Form gefüllt, und ein Grünling mit einer zylindrischen Form mit einem Durchmesser von 17,0 mm und einer Dicke von 10 mm wurde unter einem Druck von 4,6 MPa (46,9 kgf/cm²) gebildet. Der erhaltene Grünling wurde in ein Verpackungsgefäß eingebracht, das danach vakuumisiert wurde, und der Grünling wurde einem kalten isostatischen Pressverfahren (CIP-Verfahren) mit einem CIP-Gerät (hergestellt von Kobe Steel, Ltd.) mit Wasser als einem Druckmedium bei 176 MPa unterzogen.
Schritt des primären Sinterns
Der erhaltene Grünling wurde durch Halten in einem Sinterofen (hergestellt von Fujidempa Kogyo Co., Ltd.) in einer Stickstoffatmosphäre (Stickstoff: 99 Vol.-% oder mehr) bei 0,9 MPa bei einer Temperatur von 1.300°C für 6 Stunden gesintert, um einen ersten Sinterkörper bereitzustellen. Der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 23 gekennzeichnet. In den Beispielen 23 bis 41 war der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials (Massen-%) in dem Wellenlängen umwandelnden Element, das aus dem ersten Sinterkörper gebildet wurde, im Wesentlichen der gleiche wie das Massenverhältnis während der Herstellung des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials auf 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings, und der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials (Massen-%) darin war im Wesentlichen der gleiche wie das Massenverhältnis während der Herstellung des fluoreszierenden YAG Materials auf 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings. In den Vergleichsbeispielen 6 bis 9 war der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials (Massen-%) in dem ersten Sinterkörper im Wesentlichen der gleiche wie das Massenverhältnis während der Herstellung des fluoreszierenden YAG Materials auf 100 Massen-% des Pulvergemischs zur Bildung eines Grünlings.
Beispiel 24
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 23 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Sintertemperatur in dem primären Sinterschritt auf 1.400°C geändert wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 24 gekennzeichnet.
Beispiel 25
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 23 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Sintertemperatur in dem primären Sinterschritt auf 1.450°C geändert wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 25 gekennzeichnet.
Beispiel 26
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 23 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Sintertemperatur in dem primären Sinterschritt auf 1.500°C geändert wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 26 gekennzeichnet.
Beispiel 27
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 25 erhalten, mit der Ausnahme, dass ein Pulvergemisch zur Bildung des Grünlings, das erhalten wurde durch Mischen von 5 Massenteilen des fluoreszierenden YAG Materials, 1 Massenteil des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und 94 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen, hergestellt wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 27 gekennzeichnet.
Beispiel 28
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 27 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 5 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 3 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 92 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 28 gekennzeichnet.
Beispiel 29
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 27 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 5 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 10 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 85 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 29 gekennzeichnet.
Beispiel 30
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 27 erhalten, mit der Ausnahme, dass ein Pulvergemisch zur Bildung des Grünlings, das durch Mischen von 5 Massenteilen des fluoreszierenden YAG Material, 20 Massenteil des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und 75 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 30 gekennzeichnet.
Vergleichsbeispiel 6
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 27 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 5 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 95 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Vergleichsbeispiel 6 gekennzeichnet. Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Vergleichsbeispiel 6 enthielt nicht das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material.
Beispiel 31
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 25 erhalten, mit der Ausnahme, dass ein Pulvergemisch zur Bildung des Grünlings, das durch Mischen von 10 Massenteilen des fluoreszierenden YAG Material, 1 Massenteil des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und 89 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 31 gekennzeichnet.
Beispiel 32
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 31 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 10 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 10 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 80 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 32 gekennzeichnet.
Beispiel 33
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 31 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 10 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 20 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 70 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 33 gekennzeichnet.
Vergleichsbeispiel 7
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 31 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 10 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 90 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Vergleichsbeispiel 7 gekennzeichnet. Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Vergleichsbeispiel 7 enthielt nicht das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material.
Beispiel 34
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 25 erhalten, mit der Ausnahme, dass ein Pulvergemisch zur Bildung des Grünlings, das durch Mischen von 20 Massenteilen des fluoreszierenden YAG Material, 1 Massenteil des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und 79 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 34 gekennzeichnet.
Beispiel 35
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 34 erhalten, mit der Ausnahme, dass ein Pulvergemisch zur Bildung des Grünlings, das durch Mischen von 20 Massenteilen des fluoreszierenden YAG Materials, 3 Massenteilen des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und 77 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 35 gekennzeichnet.
Beispiel 36
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 34 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 20 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 10 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 70 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 36 gekennzeichnet.
Beispiel 37
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 34 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 20 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 20 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 60 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 37 gekennzeichnet.
Vergleichsbeispiel 8
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 34 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 20 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 80 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Vergleichsbeispiel 8 gekennzeichnet. Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Vergleichsbeispiel 8 enthielt nicht das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material.
Beispiel 38
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 25 erhalten, mit der Ausnahme, dass ein Pulvergemisch zur Bildung des Grünlings, das durch Mischen von 30 Massenteilen des fluoreszierenden YAG Materials, 1 Massenteil des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials, und 69 Massenteilen der α-Aluminiumoxidteilchen erhalten wurde, hergestellt wurde, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 38 gekennzeichnet.
Beispiel 39
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 38 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 30 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 3 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 67 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 39 gekennzeichnet.
Beispiel 40
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 38 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 30 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 10 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 60 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 40 gekennzeichnet.
Beispiel 41
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 38 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 30 Massenteile betrug, die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials 20 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 50 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Beispiel 41 gekennzeichnet.
Vergleichsbeispiel 9
Ein erster Sinterkörper wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 38 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Menge des fluoreszierenden YAG Materials 30 Massenteile betrug, und die Menge der α-Aluminiumoxidteilchen 70 Massenteile betrug, und der erhaltene erste Sinterkörper wurde als ein Wellenlängen umwandelndes Element nach Vergleichsbeispiel 9 gekennzeichnet. Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Vergleichsbeispiel 9 enthielt nicht das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material.
Messung der relativen Dichten der ersten Sinterkörper
In Beispielen 23 bis 41 und Vergleichsbeispielen 6 bis 9 wurden die relativen Dichten der ersten Sinterkörper unter Verwendung der folgenden Gleichungen gemessen. Die relativen Dichten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 23 bis 26 sind in Tabelle 4 gezeigt. Die relativen Dichten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 27 bis 30 und Vergleichsbeispiel 6 sind in Tabelle 5 gezeigt. Die relativen Dichten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 31 bis 33 und Vergleichsbeispiel 7 sind in Tabelle 6 gezeigt. Die relativen Dichten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 34 bis 37 und Vergleichsbeispiel 8 sind in Tabelle 7 gezeigt. Die relativen Dichten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 38 bis 41 und Vergleichsbeispiel 9 sind in Tabelle 8 gezeigt.
Die relative Dichte wurde unter Verwendung der Gleichung (1) berechnet. $\begin{array}{l} Die relative Dichte (%) = ((die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers) / (die \\ wahre Dichte des ersten Sinterkörpers)) \times 100 \end{array}$
Die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers wurde unter Verwendung der Gleichung (2-2) berechnet. Die wahre Dichte der in den Beispielen und Vergleichsbeispielen verwendeten α-Aluminiumoxidteilchen wurde als 3,98 g/cm³ angenommen. Die wahre Dichte des darin verwendeten fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials wurde als 3,22 g/cm³ angenommen. Die wahre Dichte des darin verwendeten fluoreszierenden YAG Materials wurde als 4,77 g/cm³ angenommen. Die wahre Dichte des fluoreszierenden YAG Materials wurde unter Verwendung eines automatischen Trockendensitometers (AccuPyc 1330, ein Handelsname, hergestellt von Shimadzu Corporation) gemessen. $\begin{array}{l} Die wahre Dichte des ersten Sinterkörpers = ((das Massenverhältnis des \\ fluoreszierenden Ca - α - SiAlON - Materials auf 100 Massen - % des Pulvergemischs \\ für des Grünling) \times (die wahre Dichte des fluoreszierenden YAG \\ Materials auf 100 Massen - % des Pullvergemischs für den Grünling) \times (die wahre \\ Dichte des fluoreszierenden YAG Materials)) + ((das Massenverhältnis an \\ Aluminiumoxidteilchen auf 100 Massen - % des Pulvergemischs für den Grünling) \\ \times (die wahre Dichte der Aluminiumoxidteilchen)) \end{array}$
Die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers wurde unter Verwendung der Gleichung (3) berechnet. $\begin{array}{l} Die scheinbare Dichte des ersten Sinterkörpers = (die Masse des ersten \\ Sinterkörpers) / (das Volumen des ersten Sinterkörpers, das durch das \\ Archimedes - Verfahren erhalten wurde) \end{array}$
Messung der relativen Emissionsintensität und Chromatizität
Die Wellenlängen umwandelnden Elemente, die aus dem ersten Sinterkörper nach den Beispielen und Vergleichsbeispielen gebildet wurden, wurden jeweils mit einer Drahtsäge auf eine Dicke von 300 µm gesägt, um Proben herzustellen. Unter Verwendung eines aus einem Nitridhalbleiter gebildeten LED-Chips mit einer Emissionsspitzenwellenlänge von 455 nm als einer Lichtquelle wurden die Proben des Wellenlängen umwandelnden Elements jeweils mit Licht von der Lichtquelle bestrahlt, und die Emissionsintensitäten und die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert auf der CIE Chromatizitätskoordinate) der Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger wurden von jeder der Proben mit einem Spektrofluorophotometer durch Aufnahme des Lichts von der Lichtquelle gemessen. Manche der Wellenlängen umwandelnden Elemente, die eine relative Dichte von mehr als 90% aufwiesen, ließen das von der Lichtquelle emittierte blaue Licht passieren. Die Chromatizitäten des Beispiele 23 bis 41 und Vergleichsbeispielen 6 bis 9 waren jeweils die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert), die durch Messen des Emissionsspektrums, das von der Probe in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger erhalten wurden, von dem das Emissionsspektrum des blauen Lichts in einem Bereich von 490 nm oder weniger ausgeschlossen wurde.
Die relativen Emissionsintensitäten und die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) der ersten Sinterkörper als den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 23 bis 26 sind in Tabelle 4 gezeigt. Die Emissionsintensität des ersten Sinterkörpers nach Beispiel 25 mit einer relative Dichte, die am nächsten bei 90% liegt, unter den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 23 bis 26, wird als 100% angenommen, und die Emissionsintensitäten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 23 bis 26 sind jeweils als eine relative Emissionsintensität (%) gezeigt.
Die relativen Emissionsintensitäten und die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) der ersten Sinterkörper als die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 27 bis 30 und Vergleichsbeispiel 6 sind in Tabelle 5 gezeigt. Die Emissionsintensität des ersten Sinterkörpers nach Beispiel 30 mit einer relative Dichte die am nächsten bei 90% liegt unter den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 27 bis 30 und Vergleichsbeispiel 6 wird als 100% angenommen, und die Emissionsintensitäten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 27 bis 30 und Vergleichsbeispiel 6 sind jeweils als eine relative Emissionsintensität (%) gezeigt.
Die relativen Emissionsintensitäten und die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) der ersten Sinterkörper als die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 31 bis 33 und Vergleichsbeispiel 7 sind in Tabelle 6 gezeigt. Die Emissionsintensität des ersten Sinterkörpers nach Beispiel 33 mit einer relative Dichte die am nächsten bei 90% liegt, unter den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 31 bis 33 und Vergleichsbeispiel 7, wird als 100% angenommen, und die Emissionsintensitäten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 31 bis 33 und Vergleichsbeispiel 7 sind jeweils als relative Emissionsintensität (%) gezeigt.
Die relativen Emissionsintensitäten und die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) der ersten Sinterkörper als die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 34 bis 37 und Vergleichsbeispiel 8 sind in Tabelle 7 gezeigt. Die Emissionsintensität des ersten Sinterkörpers nach Beispiel 37 mit einer relative Dichte, die am nächsten bei 90% liegt, unter den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 34 bis 37 und Vergleichsbeispiel 8, wird als 100% angenommen, und die Emissionsintensitäten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 34 bis 37 und Vergleichsbeispiel 8 sind jeweils als relative Emissionsintensität (%) gezeigt.
Die relativen Emissionsintensitäten und die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) der ersten Sinterkörper als die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 38 bis 41 und Vergleichsbeispiel 9 sind in Tabelle 8 gezeigt. Die Emissionsintensität des ersten Sinterkörpers nach Beispiel 40 mit einer relative Dichte, die am nächsten bei 90% liegt, unter den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 38 bis 41 und Vergleichsbeispiel 9, wird als 100% angenommen, und die Emissionsintensitäten der ersten Sinterkörper nach den Beispielen 38 bis 41 und Vergleichsbeispiel 9 sind jeweils als relative Emissionsintensität (%) gezeigt.
6 ist ein Diagramm, das die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) der Wellenlängen umwandelnden Elemente, die aus den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 23 bis 26 gebildet sind, aufgetragen auf der CIE Chromatizitätskoordinate, zeigt. 7 ist ein Diagramm, das die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) der Wellenlängen umwandelnden Elemente, die aus den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 27 bis 3 und dem ersten Sinterkörper nach Vergleichsbeispiel 6 gebildet sind, aufgetragen auf der CIE Chromatizitätskoordinate zeigt.

Tabelle 4

	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)		Sintertemperatur (°C)	Wellenlängen umwandelndes Element
	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)			Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	Chromatizität
	YAG	Ca-α-SiAlON		Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	X-Wert	Y-Wert
Beispiel 23	10	3	1300	70,0	15,4	0,567	0,432
Beispiel 24	10	3	1400	79,7	38,5	0,555	0,443
Beispiel 25	10	3	1450	90,4	100,0	0,537	0,458
Beispiel 26	10	3	1500	93,1	615,4	0,451	0,530

Wie in Tabelle 4 gezeigt wurden die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 23 bis 26 aus den ersten Sinterkörpern gebildet, die durch Ändern der Temperatur des primären Sinterns in einem Bereich von 1.300°C bis 1.500°C erhalten wurden, und mit der höheren Temperatur des primären Sinterns erhöhte sich die relative Dichte, und die relative Emissionsintensität wurde erhöht.
Wie in Tabelle 4 und 6 gezeigt, hatte das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 26 eine Chromatizität die im Vergleich zu den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 23 bis 25 zur kurzwelligen Seite verschoben wurde. Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Beispiel 26 ließ das von der Lichtquelle emittierte Licht eindeutig passieren aufgrund der hohen relativen Dichte davon von 93,1%. Während die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) nach den in 6 gezeigten Beispielen Chromatizitäten waren, die gemessen wurden, nachdem das von der Lichtquelle emittierte blaue Licht ausgenommen wurde, wurde geschätzt, dass der Grund weshalb die Chromatizität des Wellenlängen umwandelnden Elements nach Beispiel 26 auf die kurzwellige Seite verschoben war, dass wegen der relativ hohen Temperatur des primären Sinterns von 1.500°C die Kristallstruktur des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials teilweise zersetzt und verschlechtert war, da die Verbindung zum Beispiel das in dem fluoreszierenden YAG Material in geringer Menge enthaltene Fluor enthielt, und nur das fluoreszierende YAG Material emittierte bei Bestrahlung mit dem Anregungslicht Licht.

Tabelle 5

	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)		Sintertemperatur (°C)	Wellenlängen umwandelndes Element
	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)			Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	Chromatizität
	YAG	Ca-α-SiAlON		Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	X-Wert	Y-Wert
Beispiel 27	5	1	1450	87,0	28,0	0,508	0,484
Beispiel 28	5	3	1450	89,4	34,8	0,543	0,453
Beispiel 29	5	10	1450	92,7	108,7	0,559	0,439
Beispiel 30	5	20	1450	89,8	100,0	0,572	0,427
Vergleichsbeispiel 6	5	0	1450	90,3	72,2	0,442	0,539

Wie in Tabelle 5 gezeigt waren in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 27 bis 30, in dem Fall, in dem der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials 5 Massen-% betrug, die relative Dichte und die relative Emissionsintensität erhöht, wenn die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 1 bis 10 Massen-% erhöht war. Falls der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger lag, und der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger lag, wie in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 27 bis 30, wiesen die Wellenlängen umwandelnden Elemente eine relative Dichte von 80% oder mehr auf, emittierten Licht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger bei Bestrahlung mit Anregungslicht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge von 455 nm, und konnten daher als ein Wellenlängen umwandelndes Element verwendet werden.
Wie in Tabelle 5 und 7 gezeigt emittierten die Wellenlängen umwandelnden Elemente nach den Beispielen 27 bis 30 Licht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger und einer Chromatizität auf der Seite der langen Wellenlänge im Vergleich zu Vergleichsbeispiel 6, bei Bestrahlung mit Anregungslicht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge von 455 nm, und konnten daher als ein Wellenlängen umwandelndes Element, das einen gewünschten Farbton emittiert, verwendet werden.
Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Vergleichsbeispiel 6 ließ das von der Lichtquelle emittierte blaue Licht aufgrund der hohen relativen Dichte davon von 90,3% eindeutig passieren. Während die Chromatizitäten (X-Wert, Y-Wert) nach den in Tabelle 5 und 7 gezeigten Beispielen und Vergleichsbeispielen Chromatizitäten waren, die gemessen wurden, nachdem das von der Lichtquelle emittierte blaue Licht ausgenommen wurde, enthielt der erste Sinterkörper nach Vergleichsbeispiel 6 nicht das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, und emittierte daher Licht mit einer Chromatizität (X-Wert, Y-Wert) auf der Seite der kurzen Wellenlänge im Vergleich zu den Wellenlängen umwandelnden Elementen, die aus den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 27 bis 30 gebildet wurden.

Tabelle 6

	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)		Sintertemperatur (°C)	Wellenlängen umwandelndes Element
	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)			Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	Chromatizität
	YAG	Ca-α-SiAlON		Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	X-Wert	Y-Wert
Beispiel 31	10	1	1450	85,9	21,2	0,507	0,485
Beispiel 32	10	10	1450	91,6	85,8	0,555	0,443
Beispiel 33	10	20	1450	88,7	100,0	0,571	0,428
Vergleichsbeispiel 7	10	0	1450	88,7	62,8	0,453	0,532

Wie in Tabelle 6 gezeigt, waren in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 31 bis 33, in dem Fall, in dem der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials 10 Massen-% betrugt, die relative Dichte und die relative Emissionsintensität erhöht, wenn die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 1 bis 20 Massen-% erhöht war. Falls der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger lag, und der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger lag, wie in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 31 bis 33, wiesen die Wellenlängen umwandelnden Elemente eine relative Dichte von 80% oder mehr auf, emittierten Licht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger bei Bestrahlung mit Anregungslicht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge von 455 nm, emittierten Licht mit einer Chromatizität auf der Seite der langen Wellenlänge im Vergleich zu Vergleichsbeispiel 7, und konnten daher als ein Wellenlängen umwandelndes Element, das einen gewünschten Farbton emittiert, verwendet werden.
Wie in Tabelle 6 gezeigt, enthielt der erste Sinterkörper nach Vergleichsbeispiel 7 nicht das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, und emittierte daher Licht mit einer Chromatizität (X-Wert, Y-Wert) auf der Seite der kurzen Wellenlänge im Vergleich zu den Wellenlängen umwandelnden Elementen, die aus den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 31 bis 33 gebildet wurden.

Tabelle 7

	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)		Sintertemperatur (°C)	Wellenlängen umwandelndes Element
	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)			Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	Chromatizität
	YAG	Ca-α-SiAlON		Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	X-Wert	Y-Wert
Beispiel 34	20	1	1450	85,3	13,6	0,515	0,479
Beispiel 35	20	3	1450	88,5	19,9	0,536	0,459
Beispiel 36	20	10	1450	92,0	105,7	0,546	0,451
Beispiel 37	20	20	1450	89,3	100,0	0,565	0,433
Vergleichsbeispiel 8	20	0	1450	87,8	57,0	0,469	0,520

Wie in Tabelle 7 gezeigt waren in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 34 bis 37, in dem Fall, in dem der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials 20 Massen-% betrug, die relative Dichte und die relative Emissionsintensität erhöht, wenn die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 1 bis 10 Massen-% erhöht war. Falls der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger lag, und der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger lag, wie in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 34 bis 37, wiesen die Wellenlängen umwandelnden Elemente eine relative Dichte von 80% oder mehr auf, emittierten Licht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger bei Bestrahlung mit Anregungslicht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge von 455 nm, emittierten Licht mit einer Chromatizität auf der Seite der langen Wellenlänge im Vergleich zu Vergleichsbeispiel 8, und konnten daher als ein Wellenlängen umwandelndes Element, das einen gewünschten Farbton emittiert, verwendet werden.
Wie in Tabelle 7 gezeigt, enthielt der erste Sinterkörper nach Vergleichsbeispiel 8 nicht das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, und emittierte daher Licht mit einer Chromatizität (X-Wert, Y-Wert) auf der Seite der kurzen Wellenlänge im Vergleich zu den Wellenlängen umwandelnden Elementen, die aus den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 34 bis 37 gebildet wurden.

Tabelle 8

	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)		Sintertemperatur (°C)	Wellenlängen umwandelndes Element
	Gehalt des fluoreszierenden Materials (Massen-%)			Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	Chromatizität
	YAG	Ca-α-SiAlON		Relative Dichte (%)	Relative Emissionsintensität (%)	X-Wert	Y-Wert
Beispiel 38	30	1	1450	84,1	9,5	0,525	0,468
Beispiel 39	30	3	1450	87,6	16,7	0,538	0,458
Beispiel 40	30	10	1450	91,1	100,0	0,547	0,450
Beispiel 41	30	20	1450	88,4	107,7	0,563	0,435
Vergleichsbeispiel 9	30	0	1450	85,4	42,2	0,483	0,509

Wie in Tabelle 8 gezeigt war in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 38 bis 41, in dem Fall, in dem der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials 30 Massen-% betrug, die relative Dichte erhöht, wenn die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 1 bis 10 Massen-% erhöht war. Darüber hinaus war in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 38 bis 41, in dem Fall, in dem der Gehalt des fluoreszierenden YAG Materials 30 Massen-% betrug, die relative Emissionsintensität erhöht, wenn die Menge des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 1 bis 20 Massen-% erhöht war. Falls der Gesamtgehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials und des fluoreszierenden YAG Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger lag, und der Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in dem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger lag, wie in den Wellenlängen umwandelnden Elementen nach den Beispielen 38 bis 41, wiesen die Wellenlängen umwandelnden Elemente eine relative Dichte von 80% oder mehr auf, emittierten Licht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge in einem Wellenlängenbereich von 430 nm oder mehr und 800 nm oder weniger bei Bestrahlung mit Anregungslicht mit einer Emissionsspitzenwellenlänge von 455 nm und wiesen eine Chromatizität auf der Seite der langen Wellenlänge im Vergleich zu Vergleichsbeispiel 9 auf, und konnten daher als ein Wellenlängen umwandelndes Element, das einen gewünschten Farbton emittiert, verwendet werden.
Wie in Tabelle 8 gezeigt, enthielt der erste Sinterkörper nach Vergleichsbeispiel 9 nicht das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material, und emittierte daher Licht mit einer Chromatizität (X-Wert, Y-Wert) auf der Seite der kurzen Wellenlänge im Vergleich zu den Wellenlängen umwandelnden Elementen, die aus den ersten Sinterkörpern nach den Beispielen 38 bis 41 gebildet wurden.
Das Wellenlängen umwandelnde Element gemäß der hier beschriebenen Erfindung emittiert Licht unter Bestrahlung von Anregungslicht, und kann als ein Wellenlängen umwandelndes Element, das geeignet ist, die Wellenlänge von Licht, das von einer LED oder einer LD emittiert wird, umzuwandeln, und als ein Material für einen festen Szintillator verwendet werden.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

JP 2017226616 [0001]
JP 2018020159 [0001]
JP 2018218630 [0001]

Claims

Ein Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements, umfassend: Bereitstellen eines Grünlings, der aus einem Pulvergemisch, das ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxidteilchen umfasst, gebildet wurde; und primäres Sintern des Grünlings bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger, um einen ersten Sinterkörper zu erhalten.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach Anspruch 1, wobei das Pulvergemisch weiter ein fluoreszierendes Yttrium-Aluminium-Granat-Material umfasst und die Temperatur des primären Sinterns 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger beträgt.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach Anspruch 1, wobei das Verfahren weiter umfasst: sekundäres Sintern des ersten Sinterkörpers durch Anwenden einer heißen isostatischen Pressbehandlung (HIP) bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.600°C oder weniger, um einen zweiten Sinterkörper zu erhalten.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach Anspruch 2, wobei das Verfahren weiter umfasst: sekundäres Sintern des ersten Sinterkörpers durch Anwenden einer heißen isostatischen Pressbehandlung (HIP) bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.000°C oder mehr und 1.500°C oder weniger, um einen zweiten Sinterkörper zu erhalten.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach Anspruch 1 oder 3, wobei das primäre Sintern bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.200°C oder mehr und 1.570°C oder weniger durchgeführt wird.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach Anspruch 2 oder 4, wobei das primäre Sintern bei einer Temperatur in einem Bereich von 1.200°C oder mehr und 1.450°C oder weniger durchgeführt wird.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material einen mittleren Teilchendurchmesser in einem Bereich von 2 µm oder mehr und 30 µm oder weniger aufweist.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Aluminiumoxidteilchen einen mittleren Teilchendurchmesser in einem Bereich von 0,1 µm oder mehr und 1,3 µm oder weniger aufweisen.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei das Pulvergemisch das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material in einem Gehalt in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, enthält.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach einem der Ansprüche 2, 4, 6 und 9, wobei das Pulvergemisch das fluoreszierende Ca-α-SiAlON-Material und das fluoreszierende Yttrium-Aluminium-Granat-Material in einem Gesamtgehalt in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger, bezogen auf 100 Massen-% des Pulvergemischs, enthält.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach einem der Ansprüche 1 bis 10, wobei die Aluminiumoxidteilchen eine Aluminiumoxid-Reinheit von 99,0 Massen-% oder mehr aufweisen.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei der erste Sinterkörper eine relative Dichte von 80% oder mehr aufweist.
Das Verfahren zur Herstellung eines Wellenlängen umwandelnden Elements nach einem der Ansprüche 3 bis 12, wobei der zweite Sinterkörper eine relative Dichte von 90% oder mehr aufweist.
Ein Wellenlängen umwandelndes Element, umfassend ein fluoreszierendes Ca-α-SiAlON-Material und Aluminiumoxid.
Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Anspruch 14, wobei das Wellenlängen umwandelnde Element einen Gehalt des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 40 Massen-% oder weniger aufweist.
Das Wellenlängen umwandelnde Element nach Anspruch 14 oder 15, wobei das Wellenlängen umwandelnde Element weiter ein fluoreszierendes Yttrium-Aluminium-Granat-Material umfasst und das Wellenlängen umwandelnde Element einen Gesamtgehalt des fluoreszierenden Yttrium-Aluminium-Granat-Materials und des fluoreszierenden Ca-α-SiAlON-Materials in einem Bereich von 0,1 Massen-% oder mehr und 70 Massen-% oder weniger aufweist.
Das Wellenlängen umwandelnde Element nach einem der Ansprüche 14 bis 16, wobei das Wellenlängen umwandelnde Element eine relative Dichte von 80% oder mehr aufweist.