JP5631745B2 - 透光性セラミックプレートを備える発光装置 - Google Patents

透光性セラミックプレートを備える発光装置 Download PDF

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Description

[関連出願]
本出願は、2008年2月21日付の米国特許仮出願第61/030496号および2009年2月17日付の米国特許仮出願第61/153227号の優先権を主張し、これらの仮出願はいずれも、その全体がここでの言及によって本明細書に援用される。
本発明は、透光性セラミックプレートを含む発光装置に関する。
発光ダイオード(LED)、有機発光ダイオード(OLED)(有機エレクトロルミネセント装置(OEL)と呼ばれることもある)、および無機エレクトロルミネセント装置(IEL)などの固体発光装置が、フラット・パネル・ディスプレイ、種々の計器のインジケータ、看板、および装飾的な照明などといったさまざまな用途に、幅広く利用されてきている。これらの発光装置について、発光効率の改善が続けられているため、自動車のヘッドライトや照明全般などのはるかに高い輝度を必要とする用途も、すぐに実現可能になるであろう。これらの用途については、白色LEDが有望な候補の1つであり、多くの注目を集めている。
従来からの白色LEDは、米国特許第5,998,925号(特許文献1)および第6,069,440号(特許文献2)に開示されているように、青色LEDと、エポキシおよびシリコーンなどの封入用プラスチック樹脂に分散させた黄色発光YAG蛍光体粉末との組み合わせに基づいて製造されている。典型的な装置の構造が、図1Aおよび1Bに示されている。しかしながら、この系に使用されるYAG蛍光体粉末の粒子サイズは、約1〜10μmであるため、封入用の樹脂媒体に分散させられたYAG粉末が、強力な光の散乱を引き起こす場合がある。結果として、図2に示されるように、青色LEDからの入射光およびYAG粉末からの黄色の発光の両者のかなりの部分が、後方へと散乱させられ、白色光の放射の損失として消散される。
この問題への対応の1つは、波長変換物質からなる1枚のセラミック部材を形成することである。しかしながら、そのようなセラミック部材も、セラミックの形成時に形成される空気の細孔に起因して、輝度の低下を抱える可能性がある。これらの空気の細孔が、LEDからの出射光に対する透明度の低下、および/または後方散乱の程度の増加を引き起こす可能性がある。セラミック材料と比べた場合の空気の屈折率は、比較的大きい(0.5〜1.0程度である)ため、これらの空洞部分が少量でも、きわめて大量の後方散乱を引き起こす可能性がある。
この後方散乱の増加という問題に対する回答の1つは、発光層に用いられる材料の屈折率を操作することであった。例えば、蛍光体粒子が埋め込まれた媒体は屈折率が高められ、蛍光体粒子の屈折率により近く一致する(米国特許出願公開第2003/0227249号、特許文献3)。De Graafら(国際公開第WO2006/097876号、特許文献4)は、多結晶セラミックアルミナ材料を含むセラミック複合構造である母材に埋め込まれた複合構造を記載している。Sakataら(米国特許出願公開第2006/0124951号、特許文献5)は、それぞれの成分が2つ以上の酸化物である2以上の母相を有する固体物を開示している。しかしながら、非発光の材料が増えることで、やはり散乱中心が増加し、セラミックプレートの全体としての輝度が低下する可能性がある。
後方散乱を低減する別の対応は、散乱中心を少なくすることによって材料の透明度を高め、後方散乱の発生を最小限にすることであった。しかしながら、散乱中心を持たない高度に透明なセラミックプレートも、依然として空気または封入樹脂の屈折率比べると屈折率の差が大きい。この大きな差によって、空気/セラミックの界面または封入樹脂/セラミックの界面における臨界角が大きくなり、放射光のより多くの部分が、全内部反射のためにセラミックプレートに閉じ込められる結果となる。このような大量の反射光が、セラミックの外側縁での見かけ上の発光として観察されることもしばしばである。このように、透明度は改善されているが、装置の全体的な輝度は、実際には低下していた可能性がある。
後方散乱を軽減するためのさらに別の努力は、可視光の波長よりもはるかに小さい粒子サイズを有するナノサイズのYAG蛍光体粒子を作成することである。例えば、R. Kasuyaらの「Characteristic optical properties of transparent color conversion film prepared from YAG:Ce3+ nanoparticles」、Applied Physics Letters、91、111916(2007)(非特許文献1)に開示されているように、約30nm未満のサイズを有するナノサイズのYAG蛍光体粒子を封入樹脂へと一様に分散させた場合に、白色LED用のそのような色変更媒体によって、散乱のない透明なナノ複合材料を得ることが可能となる。しかしながら、粒子のサイズが数十ナノメートル以下になると、輝度(または、内部量子効率)が低下する傾向にあることは、周知である。そのような微細な粒子は、体積に対する表面積の正味の比が大きくなるため、ミクロンサイズのYAG蛍光体粒子を同じ量だけ封入する場合に比べ、望ましくない表面欠陥部位の総数が多くなる。結果として、ナノサイズのYAG蛍光体粒子を有するLEDから出射される白色のLED光は、実際には、ミクロンサイズの蛍光体粉末にもとづく装置と比べ、効率が低くなる。ナノサイズの蛍光体粉末にもとづく装置では、後方散乱による損失を最小限にすることができるが、発光特性の低下が、後方散乱が低減されるとの利点を上回る可能性がある。さらには、ナノサイズの粒子は、凝集を生じようとする傾向が圧倒的に強いため、透明または透光性で単分散のナノ複合材料の作成は、容易でない。このように、蛍光体粉末の発光効率を犠牲にすることなく、後方散乱による損失を最小限として白色LEDから出射される光を強める効果的な方法は存在していない。
白色LED装置の輝度を改善するために、1つ以上の透光性焼結セラミックプレートを、青色LEDと組み合わせて使用することで、より強い強度の白色光を生成することができる。焼結セラミックプレートの透明度を制御することによって、発光特性を犠牲にすることなく、後方散乱による損失を最小化することができる。
一実施形態は、第1のピーク波長を有する光を放射する発光部材、および前記発光部材の上方に位置し、多相材料を含んでおり、該多相材料が、約85体積%〜約99.99体積%の放射相と約15体積%〜約0.01体積%の第2相とを含む少なくとも1つの焼結セラミックプレート、を備える発光装置を提供する。前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートは、前記発光部材から放射される光の少なくとも一部を吸収して、第2のピーク波長の光を発することができるとともに、該第2のピーク波長において約40%よりも大きい全光線透過率を有している。
別の実施形態は、発光装置の輝度を改善するための方法であって、発光部材を準備するステップと、多相材料を含む少なくとも1つの焼結セラミックプレートを前記発光部材の上方に配置するステップと、を含んでおり、前記多相材料が、約85体積%〜約99.99体積%の放射相と約15体積%〜約0.01体積%の第2相とを含んでおり、前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートが、ピーク透過波長において少なくとも約40%の透過率を有することで、当該発光装置から白色光が出射される方法を提供する。
従来の白色LED装置の構造の断面図である。 従来の白色LED装置の構造の断面図である。 青色LEDから放射された光が白色LED装置のミクロンサイズの黄色蛍光体粉末によって後方散乱させられる様子を示している。 本発明の一実施形態に従って作製された透光性焼結セラミックプレートを備える白色LED装置の側面図である。 焼結セラミックプレートを通過する全光線透過率を測定するための装置の一実施形態の概略を示している。 透光性焼結セラミックプレートの一実施形態の作成のフロー図を示している。 白色LEDの一実施形態を示している。 白色LEDの別の実施形態を示している。 白色LEDの一実施形態を示している。 本発明の実施形態に従って作成された白色LEDの側面図である。 本発明の実施形態に従って作成された白色LEDの側面図である。 ベースLEDのアレイを備える光装置の一実施形態を示している。 本発明の実施形態に従って作製された白色LED構造の断面図である。 本発明の実施形態に従って作製された白色LED構造の断面図である。 本発明の実施形態に従って作製された白色LED構造の断面図である。 異なる厚さの焼結YAG:Ceセラミックプレートを備える白色LEDの3つの実施形態について、CIEカラー色度のプロットを示している。 焼結YAG:Ceセラミックプレートを備える白色LEDの一実施形態の放射スペクトルである。 セラミックプレートの一実施形態の全光線透過率スペクトルおよび発光スペクトルを示している。 本発明の実施形態に従って作製されたLEDサンプルおよび比較用サンプルからの白色光のCIEカラーチャートである。 本発明の実施形態に従って作製されたLEDサンプルおよび比較用サンプルから出力された白色光を示している。 本発明の実施形態に従って作製されたセラミックプレートの走査型電子顕微鏡(SEM)像を示している。
ベースLEDから放射される光の少なくとも一部を変調可能な透明または透光性焼結セラミックプレートを使用して、優れた白色発光ダイオード(LED)を構成することができる。一実施形態は、第1のピーク波長を有する光を放射する発光部材と、前記発光部材の上方に位置する少なくとも1つの焼結セラミックプレートと、を備える発光装置であって、前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートが、多相材料を含んでおり、該多相材料が、約85体積%〜約99.99体積%の第1相(すなわち、放射相)と約15体積%〜約0.01体積%の第2相とを含む発光装置を提供する。前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートは、前記発光部材から放射される光の少なくとも一部分を吸収して、第2のピーク波長を有する光を発することができるとともに、該第2のピーク波長において約40%よりも大きい全光線透過率を有している。
いくつかの実施形態において、発光装置は、多相材料を含む焼結セラミックプレートによって少なくとも部分的に吸収され得る第1のピーク波長を有する光を放射するベースLEDを発光部材として用いた白色LED(すなわち、白色光を放射するLED)であってよい。いくつかの実施形態においては、前記第1のピーク波長は、約440nm〜約470nmの間にある。次いで、焼結セラミックプレートが、発光部材によって放射されるピーク波長とは異なる第2のピーク波長の光を発する。発光部材からの光のうち、焼結セラミックプレートによって吸収されなかった部分が、焼結セラミックプレートから出射される光と組み合わされて、白色光が形成される。
図3を参照すると、白色LEDの一実施形態は、下部マウント10に取り付けられた従来のベースLED11と、ベースLED11の上方の焼結セラミックプレート14と、装置全体を覆う封入樹脂13とを備える。いくつかの実施形態において、ベースLED11は、青色LEDまたは青色発光LEDであってよい。青色LEDから出射される青色光の一部は、多相材料を含む焼結セラミックプレート14によって吸収され、焼結セラミックプレート14は、黄色光のような異なる波長を有する光を放射する。青色光の他の部分は、焼結セラミックプレート14によって吸収されることなく青色LEDによって放射されるであろう。結果として、青色光および黄色光の両方が、LEDから放射され、人間の眼は、合成または混合された光を白色光として知覚する。青色LEDは、典型的には、AlInGaNベース単結晶半導体材料を使用して形成され、下部マウント10に取り付けられる際に電気的に接続される。青色LED11は、約440nm〜約470nmのピーク波長を有する青色光を発することができる。いくつかの実施形態においては、ベースLED11は、約350nm〜約410nmのピーク波長を有する光を放射する紫外LED30であってもよい。いくつかの実施形態においては、青色LED11からの青色光を吸収して、黄色光を放射することができる蛍光体材料の透光性焼結セラミックプレート14が、青色LED11の上方に配置される。焼結セラミックプレート14のサイズは青色LED11のサイズと同じであってもよく、青色LED11のサイズより大きくてもよい。いくつかの実施形態において、青色LED11のサイズに対するセラミックプレート(すなわち、色変更媒体)のカバー比を変えることによって、白色のバランスを制御することができる。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレート14のサイズは、青色LED11のサイズよりも小さくてよい。
焼結セラミックプレート14は、封入樹脂13、特定の接着剤、または機械的なホルダを使用して、青色LED11の上方に配置および/または固定することができる。封入樹脂13および接着剤は、シリコーン、エポキシ、低融点ガラス、透明な接着剤、または他の材料のいずれかを含んでいてもよい。青色LED11の代わりに紫外LED30が使用される実施形態においては、LEDから放射される紫外光の波長領域に光の吸収を有するエポキシまたは他の材料が、劣化を生じる場合がある。さらに、粉末LEDのように、LEDがきわめて高い動作条件で駆動される場合には、LEDの表面付近が高温になる可能性があり、やはり接着剤が劣化する場合がある。したがって、シリコーンおよび低融点ガラスなどの耐熱性および耐紫外性を有する材料が、好適に用いられる。
いくつかの実施形態において、白色のバランスは、焼結セラミックプレート14の厚さによって制御し得る。焼結セラミックプレート14が薄いほど、放射される光が、青みがかる傾向にある。対照的に、焼結セラミックプレート14が厚いほど、放射される光が、黄色みがかる傾向にある。いくつかの実施形態においては、焼結セラミックプレート14の厚さが、通常は約20μm〜約500μmの間、約30μm〜約300μmの間、または約50μm〜約200μmの間である。白色光の放射のための焼結セラミックプレート14の好ましい厚さは、活性化物としての希土類金属のドーピング量およびセラミックプレート14の散乱の程度に依存して決まる。
いくつかの実施形態において、放射のピーク波長または蛍光体材料の発光スペクトルのピーク波長において、焼結セラミックプレート14の全光線透過率は、少なくとも理論全光線透過率の約40%よりも大きく、好ましくは理論全光線透過率の約60%よりも大きく、より好ましくは理論全光線透過率の約90%よりも大きい。理論全光線透過率の大きさは、セラミック材料の屈折率に依存する。散乱中心を有さず、nsという屈折率を有しているセラミック材料を仮定すると、空気(n=1)とセラミック材料との間の表面反射率(R)および透過率(T)は、以下の式を用いて計算することができる。
R=((ns−1)/(ns+1)) T=1−R
上面および下面の両方の反射を考慮し、理論全光線透過率を、以下の式を使用して計算することができる。
理論全光線透過率=(1/T+1/T−1)−1
これらの方法を使用すれば、例えば、YAG:Ce(n=1.83)セラミックプレートについての理論全光線透過率は、発光部材または放射源から放射されて最初に当たる放射量に対して約84.16%である。図4は、焼結セラミックプレート14の全光線透過率を測定するための装置の一実施形態の概略を示している。積分球15が、散乱光を含むすべての透過光22を集めるために使用される。後方散乱光19は、積分球へと透過することがないため、検出器17によって検出されない。焼結セラミックプレート14が多数の空気の細孔または欠陥を含む場合、全光線透過率は低くなる傾向にある。空気の細孔は、(空気を放射材料と比べた場合に)屈折率の差が大きいために制御が困難であり、対処がきわめて困難である。しかしながら、色変更媒体が微細に焼結される場合、粒子の結晶サイズが適度に大きくなり、空気の細孔および欠陥がなくなるため、全光線透過率が高くなる傾向にある。いくつかの実施形態において、セラミックプレートが、約100nm〜約100μmの間の平均粒子サイズを有していてもよい。他の実施形態においては、セラミックプレートは、約1μm〜約50μmまたは約5μm〜約30μmの間の平均粒子サイズを有していてもよい。いくつかの実施形態において、焼結されたセラミックプレートは、理論最大密度の約0.1%未満の気孔率を有していてもよい。他の実施形態において、セラミックプレートは、理論最大密度の約0.01%未満の気孔率を有していてもよい。焼結セラミックプレートの理論最大密度とは、当該プレートがいかなる空気の細孔も有さない場合の密度である。
さらに、入射光18の波長が焼結セラミックプレート14の作製に用いられた蛍光体材料の吸収領域と重なる場合、入射光の大部分が蛍光体の吸収によって消えてしまうため、透過率が測定されない。したがって、全光線透過率は、蛍光体の放射領域の波長で測定され、とりわけ蛍光体材料の発光スペクトルのピーク波長の周辺で測定される。いくつかの実施形態において、蛍光体が近赤外域などの波長領域に光の放射を有していない場合には、全光線透過率は必ずしも高くない。
焼結セラミックプレート14の放射相のための蛍光体の種類は、さまざまな種類の蛍光体の吸収および放射のスペクトルを考慮して、所望の白色点(すなわち、色温度)を達成するように選択される。いくつかの実施形態において、透光性焼結セラミックプレートは、ガーネットを含む。ガーネットは、A12という組成を有し得る。、AおよびBは、三価の金属から独立して選択される。いくつかの実施形態において、Aは、以下の元素、すなわちY、Gd、La、およびTbから選択することができ、Bは、以下の元素、すなわちAl、Ga、およびInから選択することができる。いくつかの実施形態において、ガーネットは、少なくとも1つの希土類金属でドープされる。いくつかの実施形態において、希土類金属は、Ce、Gd、La、Tb、Pr、およびEuからなる群から選択される。有用な蛍光体の例としては、YAl12:Ce、(Y、Tb)Al12:Ce、(Y、Gd)(Al、Ga)12:Ce、(Sr、Ca、Ba)SiO:Eu、CaScSi12:Ce、BaMgSi:Eu、BaMgAl1017:Eu、LaS:Eu、SrGa:Eu、CaAlSiN:Eu、CaSi:Eu、およびCaSiAlON:Euが挙げられる。一実施形態において、蛍光体材料は、YAl12:Ce3+を含む。
空気の細孔が少なくなるにつれ、セラミックはより透明になり、より多くの一次放射を通過させ得る。しかしながら、全内部反射によってトラップされる一次放射の量も増加するため、セラミックプレートによって実際に放射される光の総量が少なくなる場合がある。発光セラミック層は、例えばYAl12:Ce3+セラミック蛍光体における約1.83のように、一般に、高い屈折率を有している。セラミック層と空気または封入樹脂との間の屈折率の差は、大きな全内部反射を引き起こすのに充分な大きさであろう。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレートに第2相の材料を導入することによって、セラミック蛍光体/空気またはセラミック蛍光体/封入樹脂の界面における全内部反射を減らすことが可能である。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレートは、放射相および第2相を含む多相材料を含む。いくつかの実施形態において、放射相は、少なくとも1つの蛍光体材料を含んでおり、第2相が、放射相の蛍光体材料に対応する少なくとも1つの金属酸化物を含む。蛍光体材料の例は、上述のとおりである。第2相の材料の例としては、Al、Y、CaO、TiO、MgO、La、CeO、Nd、Tb、Eu、BaO、Gd、などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。いくつかの実施形態において、放射相は、希土類金属でドープされたYAl12(例えば、YAl12:Ce)を含に得る一方で、第2層は、以下の材料、すなわちY、Al、YAlO(イットリウム・アルミニウム・ペブロスカイトまたはYAP)、およびYAl12(イットリウム・アルミニウム・モノクリニックまたはYAM)のうちの少なくとも1つを含む。
いくつかの実施形態において、放射相の体積は、多相材料の総体積の約85%〜約99.99%の間である。いくつかの実施形態において、第2相の体積は、多相材料の体積の約15%〜約0.01%の間である。いくつかの実施形態において、放射相の体積%は、約90%〜約99.99%の間、約95%〜約99%の間、または約98%〜約99%の間であり、第2相の体積%は、約10%〜約0.01%の間、約7%〜約0.01%の間、約5〜約0.01%の間、約3%〜約0.01%の間、約2%〜約0.01%の間、または約1%〜約0.01%の間である。
いくつかの実施形態において、第1相の第2相に対する体積比が、例えば約85%の放射相および約15%の第2相、約90%の放射相および約10%の第2相、約95%の放射相および約5%の第2相、約98%の放射相および約2%の第2相、ならびに約99%の放射相および約1%の第2相のように、放射相において圧倒的に重い場合に、多相材料を含む複合材料は、高い透明度と少ない後方散乱とをバランスさせる上で特に効果的である。
図5は、透光性焼結セラミックプレート14の一実施形態の作成のフロー図を示している。第1に、蛍光体の原料粉末が供給される。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレート14の作製に用いられる蛍光体材料の原料粉末は、典型的には、約1000nm以下、好ましくは約500nm以下、より好ましくは200nm以下の平均粒子サイズを有するナノサイズの粒子である。粒子サイズが約1000nmよりも大きい場合、そのような大型の粒子は高温および高圧の焼結条件においても互いに容易には融合しないため、全光線透過率を約50%よりも高くすることがきわめて困難になる。結果として、セラミックプレートに多数の空気の細孔が残る傾向になるであろう。他方で、ナノサイズの粒子は、互いに容易に融合でき、微細かつ空気の細孔のないセラミックプレートの作成を可能にする。
ナノ粉末は、湿式化学法および気相熱分解法の両方など、任意の従来からの方法または適切な方法により作製可能であるが、これらに限定されるわけではない。RF誘導プラズマトーチを用いたナノ粒子の製造方法が、「Method of Producing Nanoparticles Using Atomized Droplet」という名称および「Rapid Thermal Heat Treatment Method for Nano−Sized Phosphor Material Production」という名称の関連出願に開示されており、これらは、その全体がここでの言及によって本明細書に援用される。
原材料は、得られる蛍光体セラミックプレートと同じ組成または結晶構造を有している必要はない。一実施形態において、YAG:Ceセラミックプレートは、YAG:Ce粉末、Y−Al−O−Ce含有の非晶質粉末、YAlO:CeおよびAl粉末の混合物、Y、Al、およびCeO粉末の混合物、ならびにこれらの任意の組み合わせを用いて作製し得る。
いくつかの実施形態において、必要に応じて、焼結性を改善するために、SiO、MgO、およびオルトケイ酸テトラエチル(TEOS)などの少量のフラックス材料(例えば、焼結助剤)を用いてもよい。フラックス材料のさらなる例としては、NaClまたはKClなどのハロゲン化アルカリ金属や、尿素などの有機化合物が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレートは、約0.01重量%〜約5重量%の間、約0.05重量%〜約5重量%の間、約0.1重量%〜約4重量%の間、または約0.3重量%〜約1重量%の間のフラックス材料または焼結助剤を含む。焼結セラミックプレート中の焼結助剤は、特定の焼結助剤をセラミックプレートの生成に用いられる原材料に直接加えることによって、あるいは所望の焼結助剤を含む充分な前駆体材料を使用することによって調製し得る。例えば、いくつかの実施形態において、所望の量の焼結助剤を調製するために、オルトケイ酸テトラエチル(TEOS)を前駆体溶液へと加えてもよい。一実施形態において、約0.05wt%〜約5wt%のTEOSが、焼結セラミックプレートへ添加される。他の実施形態において、TEOSの量は、約0.3wt%〜約1wt%の間であってもよい。
いくつかの実施形態において、原料粉末にバインダ樹脂および溶媒を時々加えることによって、混合および成型のプロセスをより簡易とすることができる。バインダは、加熱によって固体のセラミックを形成するための組成物の粒子の付着性を改善する任意の物質である。バインダのいくつかの例としては、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリビニルブチラール、ポリスチレン、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン、ポリ酢酸ビニル、およびポリビニルブチラート、などが挙げられるが、これらに限定されるわけではない。すべての場合にあてはまるものではないが、一部の環境においては、バインダが充分に揮発性であることが有用かもしれない。というのも、焼結段階の間に前駆体混合物から完全に移動または除去し得るためである。混合プロセスは、乳鉢および乳棒、ボールミル装置、ビーズミル装置、または他の同等の設備を使用して行うことができる。成型プロセスのために、タブレット成型、熱間等静圧圧縮成形(HIP)、または冷間等静圧圧縮成形(CIP)のための単純な金型を、使用してもよい。一実施形態において、制御された量の原料粉末が金型に導入され、その後にプレートを形成すべく圧力が加えられる。
得られたプレートは、その後、結果物である蛍光体材料の融点を超えない高温で焼結される。いくつかの実施形態において、圧力を加えながら焼結を行ってもよい。温度の推移、雰囲気、圧力、および継続時間等の焼結条件は、蛍光体材料の種類に依存して決まる。あらゆる種類の適切なセラミック焼結技法が、透光性セラミックプレートの作成に使用可能である。蛍光体材料が異方性の結晶構造を有する場合には、透光性焼結セラミックプレートを作製することが基本的に実現不可能であることに、注意すべきである。焼結セラミックは、単結晶でなく、無作為に配向した結晶粒子の集合体であるため、結晶の方向に応じて屈折率がわずかに異なり、光散乱性を生じる。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレートの代わりに透光性単結晶のプレートを用いてもよい。
多相材料を含むセラミックプレートは、透光性焼結セラミックプレートの製造方法とおおむね同様の方法により、製造することができる。いくつかの実施形態において、第2相を形成するための材料は、前駆体溶液の成分の比を調節することによって導入してもよい。例えば、前駆体溶液中の硝酸アルミニウム九水和物の量を増やすことで、誘導結合RF熱プラズマ熱分解と、その後のアニーリングとによって生成されるナノ粉末は、YAGおよびAlを含むであろう。いくつかの実施形態において、イットリウムおよびアルミニウムの前駆体の比を調節することによって、YAG、および以下の物質、すなわちYAP、YAM、Y、またはAlのうちの1つ以上を含むナノ粉末を調製し得る。
多相材料を含むセラミックプレートの製造に適した混合ナノ粉末を製造するために、湿式化学法または気相熱分解法を含む他の従来法を採用することができる。他の実施形態において、焼結工程の前に、第2相の材料を蛍光体ナノ粉末へ導入して混合してもよい。いくつかの実施形態において、焼結工程の前に、市販の前駆体粉末を含む、任意の方法で製造された前駆体粉末を、所望の化学量論量で混合してもよい。例えば、放射相としてYAl12:Ce3+を有するセラミックプレートを作製する場合には、Y、Al、およびCeOの粉末をYAG:Ce相を形成するための化学量論量にて混ぜ合わせることができ、焼結の前に、所望の追加の量のYおよびAlの粉末を、第2相を形成するために添加することができる。
いくつかの実施形態において、任意の種類の色の組み合わせのベースLEDおよび蛍光体材料を用いることができる。いくつかの実施形態において、異なる放射ピーク波長を有する異なる蛍光体の焼結セラミックプレートの2つ以上を、青色LED11または紫外LED30の上方で積層してもよい。図6は、色再現性を改善するために、青色LED11と青色LED11の上方に黄色および赤色を発する蛍光体セラミックプレート31および32の積層体を組み合わせたものを示している。他の実施形態において、緑色および赤色を発する蛍光体セラミックプレートの組み合わせを使用してもよい。図7に示した別の実施形態においては、セラミックプレートと封入樹脂に分散させた従来の蛍光体粉末との組み合わせも、適用可能である。一実施形態において、赤色の蛍光体粉末29または微結晶を、黄色の蛍光体セラミックプレート31に分散させてもよい。いくつかの実施形態において、図8に示されるように、紫外LED30を赤色、緑色、および青色の蛍光体セラミックプレート32、33、および34または粉末系と組み合わせて使用してもよい。
本発明は、白色LEDの製造に限定されるものではない。例えば、青色または紫外のLEDをベースとして、青色、水色、緑色、黄色、橙色、および赤色のLEDも、作製することが可能である。
セラミックプレートの形状は、通常は表面が平坦な板状であるが、光学的設計に応じて、ドーム状、異なる厚さ、キャップ付き、または容器の形状など、任意の種類の形状または配置を採用することができる。
いくつかの実施形態において、セラミックプレートの屈折率が、封入樹脂の屈折率よりも大きいと、全内部反射に起因して、とりわけセラミックプレートの全光線透過率がより高くなるために、蛍光体から放射された光の一部がセラミックプレートに閉じ込められる場合がある。いくつかの実施形態において、閉じ込められた光を抽出するために、マイクロレンズアレイを形成する等、セラミックプレートの表面を粗くしたりランダム化してもよい。
図9および10は、本発明の実施形態に従って作製された2つの白色LEDの側面図である。図11は、ベースLED11のアレイを備える光装置を示しており、各々のベースLED11の上方に別途の焼結セラミックプレート14が備えられている。2つ以上のベースLEDを、ベースLED11のアレイを形成すべく下部マウント10に取り付けることができ、黄色の蛍光体の少なくとも1つの透光性焼結セラミックプレート14を、ベースLED11のアレイの上方に配置することができる。図9に示されるとおり、1枚の焼結セラミックプレート14が、すべてのベースLED11を覆うように使用されている。図10および11に示されるように、別々の焼結セラミックプレート14を、アレイ内の各々のベースLED11を覆うように配置することもできる。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレート14の長い帯を、ベースLED11の行または列の上方に配置してもよい。装置の全部品が、封入樹脂13に封入される。
図12〜14は、本発明の実施形態に従って作製された3つの白色LED構造の断面図である。白色LED構造は、金属カソード20、および金属カソード20を覆う発光層21とともに備えていてもよい。金属カソード20は、発光層21を電気的に接続するために必要な手段を提供する。発光層21は、有機または無機の青色発光層であってよい。透明なアノード23が、発光層21を覆うように配置され、次いでガラス基板24が、透光性透明なアノード23の上方に配置され、透光性焼結セラミックプレートを支持している。図13においては、2つの異なるセラミックプレート、すなわち赤色蛍光体セラミックプレート32および緑色蛍光体セラミックプレート33が、ガラス基板24を覆うように配置されており、青色発光層21から発せられた光を吸収し、別の波長を有する光を放射する。図14においては異なる蛍光体(例えば、赤色蛍光体および緑色蛍光体)のより小さなセラミックプレートまたは個別のセラミックプレートが、ガラス基板24の上方に配置されており、発光層21から放射される青色の光を変調する。
LEDを取り入れた装置を例として用いて説明してきたが、これらのLEDは、実施形態のうちのいくつかを表わしているに過ぎない。焼結セラミックプレートを取り入れる他の適切な光装置としては、OLEDおよびIELが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
これらの実施形態は、従来の蛍光体粉末/樹脂系の代わりに蛍光体材料の透光性焼結セラミックプレートを色変更媒体として採用することによって、蛍光体層の発光効率を維持または向上させつつ、後方散乱による損失を少なくすることが可能である。一実施形態において、空気の細孔が減少し、およびそれによって透明度が向上し、これが第2相の材料を用いることによって生じる後方散乱の低減または抑制と組み合わされて、焼結セラミックプレートの特性のより細かな調節が可能となり、全内部反射の影響が減少するために、全体としての発光強度を向上させる。結果として、発光装置、とりわけLEDの白色光の発光効率を、従来の蛍光体粉末/樹脂の複合系に比べてさらに改善することができる。セラミックプレートは、熱および光の照射(たとえ紫外光でも)に対してきわめて安定であるため、LEDの動作特性の温度変動、耐久性、および寿命を改善し得る。さらに、セラミックプレートの表面をきわめて平坦に作成すること、および厚さを均一にすることは、それほど難しくないため、製品間の白色のバランスの再現性を、大幅に改善し得る。一方で、従来の粉末/樹脂の系は、樹脂内での蛍光体粉末の分散が不均一であったり、密度が高いために蛍光体粉末が沈殿したり、色変更媒体そのものの厚さが変動すること等に起因して、少なからぬ白色のばらつきを有する。
いくつかの実施形態は、LEDの輝度を改善するための方法を提供する。いくつかの実施形態においては、少なくとも1つの透光性焼結セラミックプレートが、青色LEDまたは紫外LED等の発光部材の上方に配置され、LEDから白色光が放射される。透光性焼結セラミックプレートは、少なくとも1つの蛍光体材料を含んでおり、ピーク透過波長において少なくとも約40%の透過率を有していてもよい。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレートの透過率は、少なくとも約60%、好ましくは少なくとも約80%、より好ましくは少なくとも約90%であってよい。少なくとも1つの焼結セラミックプレートは、約1000nm未満、好ましくは約500nm以下、より好ましくは約200nm以下の平均粒子サイズを有するナノサイズの原料セラミック粉末を使用することによって作製し得る。いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレートは、多相材料を含んでおり、多相材料は、上述のように、放射相および第2層を含む。
いくつかの実施形態において、焼結セラミックプレートは、異なるピーク波長において光を通す2つ以上の蛍光体材料を含むことができる。いくつかの実施形態において、2つ以上の蛍光体材料は、赤色光を発する蛍光体および黄色光を発する蛍光体を含む。
他の実施形態において、少なくとも1つの焼結セラミックプレートは、2つ以上の焼結セラミックプレートの積層体を含んでいてもよく、積層された焼結セラミックプレートの各々は、異なるピーク波長において光を通す。放射される白色光は、(0.33±0.15、0.33±0.15)というCIEカラー色度値を有し得る。一実施形態において、発光部材は青色光を発するLEDであり、焼結セラミックプレートのうちの少なくとも1つは黄色光を発する。焼結プレートの組成は、上述したとおりである。
以下に、代表的な実施形態を、その実施方法をも含めて説明する。方法、材料、条件、プロセスパラメータ、装置等は、必ずしも本発明の技術的範囲を限定するものではないことを、理解すべきである。
[実施例1]
<誘導結合RF熱プラズマ熱分解を用いた原料粉末の作成>
0.14923mol(14.29g)の硝酸イットリウム(III)六水和物(純度99.9%、Sigma−Aldrich)、0.25mol(23.45g)の硝酸アルミニウム九水和物(純度99.97%、Sigma−Aldrich)、および0.015mol(0.081g)の硝酸セリウム(III)六水和物(純度99.99%、Sigma−Aldrich)を250mlの脱イオン水に溶かし、その後30分間の超音波処理を行って、透明な前駆体溶液を作成した。0.4Mのこの前駆体溶液を、液体ポンプを使用して霧化プローブ経由でプラズマ反応チャンバへと輸送した。
すべての堆積実験は、3.3MHzで動作するRF誘導プラズマトーチ(TEKNA Plasma System社のPL−35)で行った。堆積実験のために、チャンバの圧力を、約25kPa〜35kPaに保ち、RF発生プレートの電力を、10〜12kWの範囲とした。プレートの電力および堆積圧力は、どちらもユーザによって制御されるパラメータである。ガス導入ポートを介して、渦生成シースガスおよび中央のプラズマガスの両者としてのアルゴンを、プラズマトーチへと導入した。シースガスの流量を、30slm(標準リットル/分)に保つ一方で、中央のガスの流量は、10slmであった。
ラジアル霧化プローブ(TEKNA Plasma System社のSDR−772)を使用して、反応物質の注入を行った。反応物質の注入の際に、プローブをプラズマプルームの中央に配置した。堆積の際に反応物質を10ml/分の速度でプラズマプルームへと供給した。15slmの流量で届けられる霧化ガスとしてのアルゴンによって液体反応物質の霧化をおこなった。霧化プローブへの冷却水の供給は、製造者の推奨のとおり、流量4slmおよび圧力1.2MPaに維持した。
Bruker AXSマイクロ回折計(CuKα)によって得られたX線回折(XRD)スペクトルにより、堆積させた粒子の結晶相を調べた。得られたサンプルの結晶相は、非晶質とイットリウム・アルミニウム・ペロブスカイト(YAP)の混合物と同定された。Micrometritics社のガス収着計、型番Gemini 2365により得られたデータに基づいて、BET表面積から平均粒径(Davg)を求めた。サンプルについて得られたDavgは、75nmであった。
<YAG:Ce蛍光体材料の焼結セラミックプレートの作成>
焼結セラミックプレートを、YAG:Ce蛍光体ナノ粉末を使用して作製した。上述の方法によって作成した4gのナノ粉末、0.21gのポリ(ビニルブチラール−コ−ビニルアルコール−コ−酢酸ビニル)(平均Mwが90,000〜120,000の粉末、Sigma−Aldrich)、0.012gのヒュームドシリカ粉末(CAB−O−SIL(登録商標)HS−5、Cabot Corporation)、および10mlのメタノールを、混合物のスラリー溶液がきわめて滑らかになるまで、乳鉢と乳棒によってよく混合した。ドライヤで高温の空気を吹き付け、乳棒を動かし続けることによって、メタノールを完全に除去して、乾燥粉末を得た。得られた乾燥粉末の導入量を45.0、47.5、50.0、および52.5mgと変えて、3mmの直径を有するダイセット(製品番号: 0012−6646、3mm KBr Die Set、International Crystal Laboratories, Inc)へと広げ、その後に油圧プレスを用いて4000psiの圧力を加えた。次いで、得られたプレートを、空気雰囲気のもとで箱形電気炉を使用して1500℃で5時間(加熱速度は、5℃/分)にわたって焼結した。この方法を用いて、YAG:Ce蛍光体材料の4つの焼結セラミックプレートサンプルを作成した。得られたサンプルは黄色であった。XRDによって、すべてのセラミックプレートサンプルの結晶相が、イットリウム・アルミニウム・ガーネットであることが明らかになった。セラミックプレートの厚さを、従来のマイクロメータによって測定した結果を表1にまとめた。
<光学測定>
これら4つのセラミックプレートサンプルを、2.9V、DC10mAの動作条件のもとで、青色LEDチップへと1つずつ取り付けた。各々のステップにおいて、積分球を備える光検出器(MCPD 7000、大塚電子社)を用いて、白色光のスペクトルを取得した。セラミックプレートとLEDチップとの間の空隙を取り除くために、空隙をパラフィン油で満たした。これらの測定においては、同一のLEDチップおよび動作条件を使用した。これらの放射スペクトルから、CIEカラー色度(x、y)を計算したところ、表1にまとめたとおり、および図15にプロットしたとおりであった。青色LEDの(x、y)値も、図15にプロットされている。セラミックプレートの厚さが増加するにつれ、放射される光の色は、青みがかった色から黄色みがかった色へと変化した。とりわけ、サンプル1−3の放射が白色光に近く、その放射スペクトルは図16に示されている。
さらに、サンプル1〜3の全光線透過率データも、図4に示した測定システム(MCPD 7000、大塚電子社、Xeランプ、単色光分光器、および積分球を装備)を使用して測定した。同じ光検出器を使用して、単色光分光器からの青色光(ピーク波長は460nm)によって励起されたサンプル1〜3の発光スペクトルも取得した。図17は、セラミックプレート(サンプル1〜3)の全光線透過率スペクトルおよび発光スペクトルを示している。図17において、YAG:Ceセラミックプレートのピーク波長は、約530nmであり、530nmにおける全光線透過率は、約43%であった。
Figure 0005631745
[実施例2]
RFプラズマにより合成した状態のままのナノ粉末に代えて、アニールしたナノ粉末を使用して焼結セラミックプレートのサンプルを作製した。先に述べたRFプラズマ法によって作製したナノ粒子を、石英管炉(MTI Corporation GSL−1600X)を使用して、1atm、H/N=3%/97%の雰囲気で、2時間にわたって1200℃でアニールした。温度上昇速度は、10℃/分であった。アニール後に、黄色みがかった色の粉末が得られ、XRDによって、イットリウム・アルミニウム・ガーネットの結晶相が確認された。BET測定から求められたアニール後の平均直径は、129nmであった。
実施例1で説明した焼結セラミックプレートの作成と同じ手順に従った。乾燥粉末の導入量を、45.0、47.5、50.0、52.5、55.0、および57.5mgとして、3mmの直径を有するダイセットへと広げた。XRDによって、すべてのセラミックプレートサンプルの結晶相が、イットリウム・アルミニウム・ガーネットであることが明らかになった。セラミックプレートの厚さを、表2にまとめた。
実施例1において説明したのと同様の方法で、LEDからの放射スペクトル、CIEカラー色度値、および全光線透過率を求めた。とりわけ、サンプル2〜4の放射が白色光に近かった。YAG:Ceセラミックプレートのピーク波長は、実施例1のサンプル1〜3と同じく約530nmであった。530nmにおける全光線透過率は、約61.5%であった。
Figure 0005631745
[比較例1]
比較のために、ミクロンサイズのYAG:Ce粉末/シリコーン樹脂の複合材料層を、作成した。0.4gのミクロンサイズのYAG:Ce蛍光体粉末(P46−Y3、Davg 6.6μm、化成オプトニクス社)および0.6gのシリコーン樹脂を混ぜ合わせた。混合物を厚さ0.55mmのスライドガラスへキャストした後、ホットプレートを使用して150℃で1時間にわたってシリコーン樹脂を硬化させ、ミクロンサイズのYAG:Ce粉末/シリコーン樹脂の複合材料層を得た。スライドガラス上の複合材料層の厚さは、約1mmであった。複合材料層を備えるスライドガラスを、複合材料層の側がLEDチップに面するように、実施例1において説明したのと同一の動作条件を有する同一のLEDチップへと取り付けた。複合材料層とLEDチップとの間の空隙を、パラフィン油で満たした。最初は、白色光を生成するには複合材料層が厚すぎるために、LEDサンプルからの放射光の色は黄色みがかっていた。放射される色が白色になるまで、サンドペーパを用いて複合材料層を削って厚さを調節した。最終的に、複合材料層の厚さが148μmのときに、CIEカラー色度(x、y)=(0.322、0.378)を有する白色の放射が得られた。
YAG:Ce/シリコーン樹脂のピーク波長は、実施例1のサンプルと比べてわずかにレッドシフトした約550nmであった。550nmにおける全光線透過率は、約38.4%であった。
[比較例2]
ミクロンサイズのYAG:Ce蛍光体粉末を用いて焼結セラミックプレートを作製した。粒子サイズが大きすぎるため、ダイセットを使用して約100〜200μmの厚さを有する安定かつ平坦なプレートを作成することは、不可能であった。破損したプレートの一部分を、実施例1において使用したのと同一の条件下で焼結した。得られたセラミックプレートのかけらは、黄色を呈していたが、黄色の紙のようにきわめて拡散的であるように見受けられた。セラミックプレートの厚さは、概ね150μmであり、550nmにおける全光線透過率は、およそ23%であった。このセラミックプレートも青色LEDへと取り付けて、放射スペクトルを得た。しかしながら、放射の色は、セラミックプレートの強力な散乱特性に起因して、(0.383、0.578)という(x、y)値を有し、ほぼ黄色であった。セラミックプレートの厚さを100μmを下回るまで調節しても白色光は得られなかった。
[比較例3]
焼結を1500℃ではなくて1200℃で実行した点を除き、実施例1と同じサンプルを作成した。平坦なプレートを上手く作成することができたが、プレートはかなり不透明である。比較例2と同様、たとえセラミック層の厚さが100μm未満でも白色は実現されなかった。約95μmの厚さを有するセラミックプレートの530nmにおける全光線透過率は、約27%であり、得られた(x、y)値は、(0.369、0.545)であった。
<実施例および比較例の概要>
図18は、サンプル1〜3、サンプル2〜4、および比較例1を青色LEDへと取り付けた際のLEDサンプルからの白色の放射のCIEカラーチャートを示している。重要な特性を、表3にまとめている。同じ動作条件下でのLEDサンプルの白色の放射スペクトルを、図19に示す。
図19に示されるとおり、ナノ粉末で作られたセラミックプレートを有するLEDから出力される白色光は、従来のマイクロサイズの蛍光体粉末/樹脂の複合材料系よりもはるかに強力であった。
サンプル1〜3と比較例1の白色光の出力を比較すると、全光線透過率はあまり相違しないが、光の出力に関しては顕著な差が見られた。これは、優れた結晶化度に起因している可能性がある。さらに、サンプル1−3よりも大きな全光線透過率を有するサンプル2〜4は、さらに光出力が改善されていたが、これはおそらくは後方散乱による損失の低減に起因するものである。
Figure 0005631745
[実施例3]
多相焼結セラミックプレート:サンプル3−1を、実施例1において説明したRFプラズマ法を使用して作製した。0.14923mol(14.29g)の硝酸イットリウム(III)六水和物(純度99.9%、Sigma−Aldrich)、0.25625mol(24.03g)の硝酸アルミニウム九水和物(純度99.97%、Sigma−Aldrich)、および0.015mol(0.081g)の硝酸セリウム(III)六水和物(純度99.99%、Sigma−Aldrich)を、250mlの脱イオン水に溶かし、その後に30分間の超音波処理を行って、前駆体溶液を作成した。この前駆体溶液を使用して作成されたナノ粉末は、第2相を形成するための追加の材料Alを有している。ナノ粉末を、H/N=3%/97%の雰囲気で2時間にわたって1200℃でアニールした。昇温速度は、5℃/分であった。アニールの後に、黄色みがかった色の粉末が得られ、XRDより、イットリウム・アルミニウム・ガーネットの結晶相と同定された。Alリッチな組成の第2相の材料の量に応じて、Al相の小さなXRDピークも検出された。
実施例1に記載した焼結セラミックプレートの作成と同じ手順に従った。さまざまな量のAlを有するさらなるサンプルを、表4にまとめたとおりにY/Al比を変えて作成した。3mmの直径を有するダイセットへと広げられる乾燥粉末の導入量は、100.0mgとした。プレスしたセラミック圧密サンプルを、真空中で異なる温度(1600℃および1700℃)で焼結した。セラミックプレートの厚さおよび全光線透過率も、表4にまとめた。
FEI Company(米国オレゴン州Hillsboro)の走査型電子顕微鏡型番Inspect Fで、10,000kVの加速電圧、5000×の倍率、10.5mmのワーク距離にて、BSED検出器を使用し、モードA+Bを選択し、9.07e−5Paの真空で、走査型電子顕微鏡写真(SEM)を撮影した。SEM観察のためのサンプル表面を、注意深く研磨した。異なるコントラストを有する結晶粒子構造がSEMによって観察された。元素分析を使用することによって、より明るいコントラストの結晶粒子はYAG結晶相と同定され、より暗いコントラストの結晶粒子はアルミナ相と同定された。画像処理技法を使用することによって、YAG相中に占めるアルミナ相の割合を数値的に計算し、表4にまとめた。サンプル3−3のSEM画像が、図20に示されている。計算によると、アルミナの第2相は約3%である。
Figure 0005631745
これらの結果から、Alが高レベルの場合(比較サンプル3−1および3−2など)に比べて、Alのレベルが低いほど、透過率がより高いことを示している。

Claims (24)

  1. 440nm〜470nmの第1のピーク波長を有する光を放射する発光部材、および前記発光部材の上方に位置する少なくとも1つの焼結セラミックプレートを備え、
    前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートは多相材料を含んでおり、該多相材料は、85体積%〜99.99体積%の放射相と15体積%〜0.01体積%の第2相とを含み、
    前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートは、前記発光部材から放射される光の少なくとも一部分を吸収し、第2のピーク波長の光を発することができるとともに、該第2のピーク波長において40%よりも大きい全光線透過率を有しており、
    前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートは、1000nm未満の平均粒子サイズを有するナノサイズの原料セラミック粉末を使用することによって作成されたものである発光装置。
  2. 前記多相材料が、95体積%〜99.5体積%の放射相と5体積%〜0.5体積%の第2相とを含む請求項1に記載の発光装置。
  3. 前記多相材料が、98体積%〜99.5体積%の放射相と2体積%〜0.05体積%の第2相とを含む請求項1に記載の発光装置
  4. 前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートが、0.05重量%〜5重量%の焼結助剤をさらに含む請求項1〜のいずれか1項に記載の発光装置。
  5. 前記焼結助剤が、MgO、SiO、およびオルトケイ酸テトラエチルからなる群から選択される請求項に記載の発光装置。
  6. 前記放射相が、蛍光体材料を含む請求項1〜のいずれか1項に記載の発光装置。
  7. 前記蛍光体材料が、式A12によって表わされるガーネットを含んでおり、AおよびBが、三価の金属であって、Aが、Y、Gd、La、およびTbから選択され、Bが、Al、Ga、およびInから選択される請求項に記載の発光装置。
  8. 前記ガーネットが、少なくとも1つの希土類金属でドープされている請求項に記載の発光装置。
  9. 前記希土類金属が、Ce、Gd、La、Tb、Pr、およびEuから選択される請求項に記載の発光装置。
  10. 前記蛍光体材料が、YAl12:Ce3+を含む請求項6〜9のいずれか1項に記載の発光装置。
  11. 前記第2相が、Y、Al、YAP、およびYAMからなる群から選択される材料を含む請求項1〜10のいずれか1項に記載の発光装置。
  12. 前記第2相が、AlまたはYである請求項1〜11のいずれか1項に記載の発光装置。
  13. 発光装置の輝度を改善するための方法であって、発光部材を準備するステップ、および多相材料を含む少なくとも1つの焼結セラミックプレートを、前記発光部材の上方に配置するステップを有し、
    前記多相材料が、85体積%〜99.99体積%の放射相と15体積%〜0.01体積%の第2相とを含んでおり、前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートが、ピーク透過波長において少なくとも40%の透過率を有し、前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートが、1000nm未満の平均粒子サイズを有するナノサイズの原料セラミック粉末を使用することによって作成されたものである、当該発光装置から白色光が出射される方法。
  14. 前記多相材料が、95体積%〜99.5体積%の放射相と5体積%〜0.5体積%の第2相とを含む請求項13に記載の方法。
  15. 前記多相材料が、98体積%〜99.5体積%の放射相と2体積%〜0.5体積%の第2相とを含む請求項13に記載の方法。
  16. 前記少なくとも1つの焼結セラミックプレートが、0.05重量%〜5重量%の焼結助剤をさらに含む請求項13〜15のいずれか1項に記載の方法。
  17. 前記焼結助剤が、MgO、SiO、およびオルトケイ酸テトラエチルからなる群から選択される請求項16に記載の方法。
  18. 前記放射相が、蛍光体材料を含む請求項13〜17のいずれか1項に記載の方法。
  19. 前記蛍光体材料が、式A12によって表わされるガーネットを含んでおり、AおよびBが、三価の金属であって、Aが、Y、Gd、La、およびTbから選択され、Bが、Al、Ga、およびInから選択される請求項18に記載の方法。
  20. 前記ガーネットが、少なくとも1つの希土類金属でドープされている請求項19に記載の方法。
  21. 前記希土類金属が、Ce、Gd、La、Tb、Pr、およびEuから選択される請求項20に記載の方法。
  22. 前記蛍光体材料が、YAl12:Ce3+を含む請求項18〜21のいずれか1項に記載の方法。
  23. 前記第2相が、Y、Al、YAP、およびYAMからなる群から選択される材料を含む請求項13〜22のいずれか1項に記載の発光装置。
  24. 前記第2相が、AlまたはYである請求項13〜23のいずれか1項に記載の発光装置。
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