CN107978666B - 一种半透明yag发光薄陶瓷半自由成型的方法 - Google Patents

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Abstract

一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型的方法，它是以氧化钇Y2O3，氧化铝Al2O3，氧化铈CeO2为原料制得YAG荧光粉，再将YAG荧光粉与粘合剂研磨混合，再经过真空脱气，浇制成型、真空干燥、低温真空烧结脱脂、还原气氛烧结、高温真空烧结、低温退火等步骤实现；本发明可使得荧光陶瓷产品多样化，透光率好并可根据不同需求达到可控，原料廉价易得，生产工艺简单可行，可操控强，周期短，生产周期约为40h，产品形貌好，光效高，显色指数高，发光强度高，产品与传统白光LED荧光粉部分相比较不易老化，耐高温，长期使用无色偏和无光衰弱等优点，可实现装饰照明一体化，是一种实用效能很高的光源材料，值得市场推广应用。

Description

一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型的方法
技术领域
本发明涉及一种半透明YAG (Y3Al5O12)发光薄陶瓷半自由成型的方法。
背景技术
发光材料是当某种物质受到激发(射线、高能粒子、电子束、外电场等)后，物质将处于激发态，激发态的能量会通过光或热的形式释放出来。自日亚化学成功制备出白光LED(light-emitting diode)并将其应用于照明领域，因其具有体积小、寿命长、色彩丰富、耐各种恶劣环境、节能环保、光电转换效率高等一系列优点被人们所青睐 。目前，广泛应用于白光LED封装的工艺为传统的点胶工艺和荧光粉涂敷,点胶工艺是将黄色的荧光粉与环氧树脂或硅胶以一定的比例混合,再用点胶机在蓝光LED芯片的表面上点滴得到荧光粉胶层，这种封装方法存在着几处明显的弊端：第一、当温度升高时，蓝光和紫外线照射会使环氧树脂的透明度严重下降，当器件在125℃附近或高于此温度时，将发生明显的膨胀或收缩，致使芯片电板和引线受到额外的压力而发生过度疲劳乃至脱落损坏；第二、虽然硅胶具有透光率高，折射率大，热稳定性好，应力小，吸湿性低等特点，但是也随着温度的升高，硅胶内部的热应力加大，导致硅胶的折射率降低，从而影响LED光效和光强分布。而传统的荧光粉涂敷方式是将荧光粉与灌封胶混合，然后点涂在芯片上，由于无法对荧光粉的涂敷厚度和形状进行精确控制，导致出射光色彩不一致，出现偏蓝光或者偏黄光。
透明陶瓷从上世纪60年代起，也已经经过了半个世纪的发展，已先后研制成透明激光陶瓷、透明闪烁陶瓷、透明光学陶瓷等。特别是到1995年，Ikesue等[Journal of theAmerican Ceramic Society，1995．78(4):p.1033-1040.]以高纯氧化亿和氧化铝为原料,经等静压成型，采用高温固相反应方法制备出了高度透明的YAG和Nd：YAG陶瓷并实现了激光输出。在1966年，Brissette等人采用热机械形变的方法制备出了Y2O3透明陶瓷；2006年，闻雷等也在1700℃、10-3pa的真空条件下采用湿化学法烧结4h制备Y2O3纳米粉体，制备了高透过率的Y2O3陶瓷；2007年，A.S.Kaygorodov等采用脉冲CO2激光器作为热源，采用气相沉积法制备了平均粒径为50nm的Y2O3：Nd3+纳米粉体，在1700℃真空气氛的条件下烧结透明陶瓷。根据以上Y2O3透明陶瓷的研究来看，粉体制备和陶瓷烧结虽取得了一些进展，但是目前陶瓷的发光效率、透过率还不太令人满意，并且产品还存在形貌不易控制，不成块，易形成粉末状形貌的产品等问题亟需解决。
发明内容
本发明的目的在于提供一种具有高亮度、宽发射、半透明的发光薄陶瓷的半自由成型方法。
本发明目的通过如下技术方案实现：
一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型的方法，其特征在于，它是以氧化钇Y2O3，氧化铝Al2O3，氧化铈CeO2为原料制得YAG荧光粉，再将YAG荧光粉与粘合剂研磨混合，再经过真空脱气，浇制成型、真空干燥、采用低温真空烧结脱脂、还原气氛烧结提升其发光性能、高温真空烧结、低温退火等步骤实现；其中所述氧化物原料摩尔比为3：3~6：0.04~0.08；所述粘合剂为纯丙乳液、苯丙乳液、醋丙乳液、硅丙乳液、乙烯基乳液，氟炭乳液中的一种或多种混合。
一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型的方法，其特征在于，它是包括下列步骤：
1.YAG荧光粉的制备：取氧化钇Y2O3，氧化铝Al2O3，氧化铈CeO2，经过研磨混合均匀，然后采用高温固相法，在1600℃还原气氛中烧结制得YAG荧光粉，还原气氛为体积比H2：N2=10：90；
2.素坯的制备：取步骤1中制得的YAG荧光粉，于温度20~25℃环境条件下加入粘合剂研磨混合均匀，置于真空箱中脱气，设置真空度为-0.006MPa~-0.01Mpa，真空3~5分钟，取出，在模具上浇制成型，再置于真空箱中脱气、风干，取下，即得素坯，备用；所述YAG荧光粉与粘合剂的质量比为5：1~9；
3.成型：将步骤2中制得的素坯放入真空炉中以800~1700℃煅烧2~20h，煅烧程序：先在800~1200℃真空烧结2~3h，脱去试样中的粘结剂，继续升温至1400~1650℃还原气氛中烧结2~5h，还原气氛为体积比的H2：Ar=10：90~98，继续升温到1700℃在真空条件下烧结2~15h，取出，再经退火处理即得。
进一步，一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型的方法，其特征在于，所述YAG荧光粉的组成为YAG:Ce3+；所述YAG荧光粉的基质为Y3Al5O12；所述粘合剂优选为苯丙乳液和乙烯基乳液组成的复合粘合剂，二者需按质量比为1:0.8~1.2混合制得。
进一步，一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型的方法，其特征在于，所述YAG荧光粉的激发峰为460nm±10nm和550nm±10nm，其发射光谱在500～700 nm之间宽带发射和425～475 nm的蓝光窄带发射，其中的宽带发射中最高峰位于550nm能与蓝光发光匹配。
一种新型照明系统，采用上述制得的半透明YAG发光薄陶瓷作为发光材料，所述照明系统的发光光源为激光光束或普通LED芯片。
本发明具有如下有益效果：
本发明一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型方法，成型性好、制得的荧光陶瓷产品形貌实现了多样化，透光率好（见图8可知）并可根据不同需求达到可控，原料廉价易得，生产工艺简单可行，可操控强，周期短，生产周期约为40h，产品形貌好，光效高，显色指数高（图6可知），发光强度高（图5可知），产品与传统白光LED荧光粉部分相比较不易老化，耐高温，长期使用无色偏和无光衰弱等优点，可实现装饰、照明一体化，是一种实用效能很高的荧光光源材料；本发明发光陶瓷可用于以蓝色激光泵浦的新型光源（原理如图9所示），该照明光源技术能为照明系统带来一些重要技术突破，如：采用光纤传导能源替代以往的电线传导能源，实现照明用能的传导替代，实现无电线照明光源技术，具有很大的市场推广应用前景。
附图说明
图1是半透明YAG发光陶瓷的XRD衍射图谱。
图2是半透明YAG发光陶瓷的光谱图。
图3是半透明YAG发光陶瓷的SEM谱图。
图4是烧结完成的YAG球形发光陶瓷实物图。
图5是半透明YAG球形发光陶瓷在蓝光环境下的发光效果图。
图6是半透明YAG发光陶瓷在蓝光环境下的色品图。
图7是半透明YAG发光陶瓷半自由成型制备流程图。
图8是半透明YAG球形发光陶瓷透明度效果图。
图9是本发明YAG发光陶瓷用于蓝色激光泵浦的新型照明系统原理图。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明进行具体的描述，有必要在此指出的是以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，该领域的技术人员可以根据上述本发明内容对本发明作出一些非本质的改进和调整。
实施例1：制备半透明YAG球形发光陶瓷
粘合剂的制备：取1000g苯丙乳液、800g乙烯基乳液混合，搅拌均匀，即得。
YAG荧光粉的制备：取氧化钇Y2O3，氧化铝Al2O3，氧化铈CeO2按摩尔比为3：5：0.06进行投料，经过研磨混合均匀，然后采用高温固相法，在1600℃还原气氛中烧结制得YAG荧光粉，还原气氛为体积比H2：N2=10：90；
素坯的制备：取上述步骤中制得的YAG荧光粉，于温度20℃环境条件下加入粘合剂研磨混合均匀，置于真空箱中脱气，设置真空度为-0.008Mpa，真空3分钟，取出，在预先表面用蜡油光滑覆盖薄薄的一层的球状的塑料模具上浇制成型，再置于真空箱中脱气、风干，取下，即得素坯，备用；所述YAG荧光粉与粘合剂的质量比为5：7；
成型：将上述步骤中制得的素坯放入真空炉中以800~1700℃煅烧2~20h，煅烧程序：先在900℃真空烧结3h，脱去试样中的粘结剂，继续升温至1600℃还原气氛中烧结3h，还原气氛为体积比的H2：Ar=10：90，继续升温到1700℃在真空条件下烧结10h，取出，再经退火处理即得。
实施例 2：制备半透明YAG球形发光陶瓷
粘合剂的制备：取1000g苯丙乳液、1200g乙烯基乳液混合，搅拌均匀，即得。
YAG荧光粉的制备：取氧化钇Y2O3，氧化铝Al2O3，氧化铈CeO2按摩尔比为3：5：0.06进行投料，经过研磨混合均匀，然后采用高温固相法，在1600℃还原气氛中烧结制得YAG荧光粉，还原气氛为体积比H2：N2=10：90；
素坯的制备：取上述步骤中制得的YAG荧光粉，于温度25℃环境条件下加入粘合剂研磨混合均匀，置于真空箱中脱气，设置真空度为-0.01Mpa，真空5分钟，取出，在预先表面用蜡油光滑覆盖薄薄的一层的球状的塑料模具上浇制成型，再置于真空箱中脱气、风干，取下，即得素坯，备用；所述YAG荧光粉与粘合剂的质量比为5：3；
成型：将上述步骤中制得的素坯放入真空炉中以800~1700℃煅烧2~20h，煅烧程序：先在1100℃真空烧结3h，脱去试样中的粘结剂，继续升温至1500℃还原气氛中烧结3h，还原气氛为体积比的H2：Ar=10：95，继续升温到1700℃在真空条件下烧结12h，取出，再经退火处理即得。
实施例 3：制备半透明YAG球形发光陶瓷
粘合剂的制备：取1000g苯丙乳液、1000g乙烯基乳液混合，搅拌均匀，即得。
YAG荧光粉的制备：取氧化钇Y2O3，氧化铝Al2O3，氧化铈CeO2按摩尔比为3：5：0.06进行投料，经过研磨混合均匀，然后采用高温固相法，在1600℃还原气氛中烧结制得YAG荧光粉，还原气氛为体积比H2：N2=10：90；
素坯的制备：取上述步骤中制得的YAG荧光粉，于温度23℃环境条件下加入粘合剂研磨混合均匀，置于真空箱中脱气，设置真空度为-0.006Mpa，真空5分钟，取出，在预先表面用蜡油光滑覆盖薄薄的一层的球状的塑料模具上浇制成型，再置于真空箱中脱气、风干，取下，即得素坯，备用；所述YAG荧光粉与粘合剂的质量比为5：5；
成型：将上述步骤中制得的素坯放入真空炉中以800~1700℃煅烧2~20h，煅烧程序：先在1000℃真空烧结2h，脱去试样中的粘结剂，继续升温至1400℃还原气氛中烧结5h，还原气氛为体积比的H2：Ar=10：97，继续升温到1700℃在真空条件下烧结15h，取出，再经退火处理即得。

Claims (3)

1.一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型的方法，其特征在于，它是包括下列步骤：
A．YAG荧光粉的制备：取氧化钇Y2O3，氧化铝Al2O3，氧化铈CeO2，经过研磨混合均匀，然后采用高温固相法，在1600℃还原气氛中烧结制得YAG荧光粉，还原气氛为氢气和氮气的混合气体、其中氢气和氮气的体积比为10：90；其中氧化钇Y2O3，氧化铝Al2O3，氧化铈CeO2摩尔比为3：3~6：0.04~0.08；
B．素坯的制备：取步骤A中制得的YAG荧光粉，于温度20~25℃环境条件下加入粘合剂，然后研磨均匀，置于真空箱中脱气，设置真空度为-0.05MPa~-0.08Mpa，在该真空度下保持3~5分钟，取出，在模具上浇制成型，再置于真空箱中脱气、风干，取下，即得素坯，备用；所述YAG荧光粉与粘合剂的质量比为5：1~9；所述YAG荧光粉的组成为YAG:Ce3+；所述YAG荧光粉的基质为Y3Al5O12；所述粘合剂为苯丙乳液和乙烯基乳液组成的复合粘合剂，二者需按质量比为1:0.8~1.2混合制得；
C．成型：将步骤B中制得的素坯放入真空炉中以800~1700℃煅烧2~20h，煅烧程序：先在800~1200℃真空烧结2~3h，脱去试样中的粘结剂，继续升温至1400~1650℃还原气氛中烧结2~5h，还原气氛为氢气和氩气的混合气体、其中氢气和氩气的体积比为10：90~98，继续升温到1700℃在真空条件下烧结2~15h，取出，再经退火处理即得。
2.如权利要求1所述的一种半透明YAG发光薄陶瓷半自由成型的方法，其特征在于，所述YAG荧光粉的激发峰和发射峰分别为460nm±10nm和550nm±10nm，发射光谱在500～700nm之间，呈宽带发射。
3.如权利要求2所述方法制得的半透明YAG发光薄陶瓷在照明系统中的应用，所述照明系统的激发光源为激光光束或普通LED芯片。
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