CN1490672A - 光刻胶图案增厚材料、光刻胶图案及其形成工艺，半导体器件及其制造工艺 - Google Patents

光刻胶图案增厚材料、光刻胶图案及其形成工艺，半导体器件及其制造工艺 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种光刻胶图案增厚材料等，此光刻胶图案增厚材料可以增厚光刻胶图案并形成精细的中空图案。所述的光刻胶图案增厚材料包含：树脂；交联剂；和选自阳离子表面活性剂、两性表面活性剂、以及非离子型表面活性剂中的至少一种，其中非离子表面活性剂选自烷氧基化物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂。在本发明的用于形成光刻胶图案的工艺中，在形成光刻胶图案后，将增厚材料施加到图案的表面。本发明的用于制造半导体器件的工艺包括：在下层上形成光刻胶图案后，将增厚材料施加到图案的表面以增厚图案；以及通过利用图案刻蚀对下层制图的步骤。

Description

光刻胶图案增厚材料、光刻胶图案及其形成工艺， 半导体器件及其制造工艺
技术领域
本发明一般地涉及一种光刻胶图案增厚材料，此光刻胶图案增厚材料被施加到光刻胶图案上且增厚光刻胶图案，并可以形成超过现有曝光设备的光源的曝光极限的精细中空图案(“中空图案”自此定义为孔、沟槽、凹槽，或其它任何通过显影的(被移去的)光刻胶形成的空的空间)。本发明也涉及光刻胶图案、形成光刻胶图案的工艺，半导体器件、以及制造半导体器件的工艺，所有这些都使用光刻胶图案增厚材料。
背景技术
通常，在制造半导体器件中，利用光刻胶材料形成孔图案或线空图案(line-and-space pattern)。近些年来，用于增厚光刻胶图案的技术已得到很大的研究和发展，在增厚光刻胶图案的技术中，增厚光刻胶图案来形成孔图案中除孔以外或线空图案中除线部分以外的其它部分，以使对应于孔图案中孔部分的中空图案或对应于线空图案中空间部分的中空图案(就是说，由光刻胶图案形成的中空图案)非常精细。因为中空图案已变得日益精细，当形成图案时所需的曝光光源已从光例如可见光、激光等等变成X射线和电子束。然而从保持良好的可大规模生产性的观点来看，人们强烈要求当形成精细图案时继续使用光(例如可见光、激光等等)作为曝光光源。因此，人们希望发展一种通过使用远紫外光作为曝光光源可高效地形成精细图案的方法，而远紫外光是一种短波长的光。
日本专利申请公开号No.10-73927公开了一种用来使中空图案更加精细的被称为RELACS的技术。这种技术通过使用KrF(氟化氪)受激准分子激光(波长：248nm)作为光致抗蚀剂(此后简称为光刻胶)的曝光光源可以形成精细的中空图案，而KrF受激准分子激光是一种远紫外光。在这种技术中，通过使用KrF(氟化氪)受激准分子激光(波长：248nm)作为曝光光源来使光刻胶(正型光刻胶或负型光刻胶)曝光，以形成光刻胶图案。然后，通过使用水溶性的树脂复合物，提供外加薄膜(appliedfilm)来覆盖光刻胶图案。通过利用在光刻胶图案的材料中残余的酸，使得外加薄膜和光刻胶图案在其界面发生相互作用，并增厚光刻胶图案(此后，这种光刻胶图案的增厚有必要时将被称为“膨胀”。)。这样，光刻胶图案之间的距离被缩短，并形成精细的中空图案。根据这种技术，举例来说，如果使用孔图案，则有可能形成超过曝光极限的精细的孔图案。
在近些年中，作为代替KrF(氟化氪)受激准分子激光(波长：248nm)的下一代曝光光源，ArF(氟化氩)受激准分子激光(波长：193nm)的实际应用已得到发展。但是，在上述的技术中，不可能使用ArF受激准分子激光作为曝光光源来代替KrF受激准分子激光。其原因如下。在上述的技术中作为光刻胶使用的用于KrF受激准分子激光的光刻胶(此后称为“KrF光刻胶”)为芳香族树脂化合物如线型酚醛树脂、邻重氮萘醌(naphthoquinone diazide)等等。芳香族树脂化合物包含的芳香环强烈地吸收ArF受激准分子激光。因此，就算仅用ArF受激准分子激光代替KrF受激准分子激光作为上述技术中的曝光光源，ArF受激准分子激光不可能穿过KrF光刻胶薄膜。因此，在上述技术中，当使用ArF受激准分子激光或波长更短的光作为曝光光源时，就不能使用KrF树脂，而必须使用不含芳香环的用于ArF受激准分子激光的光刻胶(以后称为“ArF光刻胶”)。
然而，因为光刻胶图案不能被有效地增厚，所以在上述技术中使用ArF光刻胶作为光刻胶也会带来问题。
因此，现在的情况是还没有开发出一种技术如材料、方法等等，在通过使用ArF受激准分子激光以及KrF受激准分子激光作为曝光光源而形成光刻胶图案以后，可以在光刻胶图案上形成外加膜，并增厚光刻胶图案。这种技术的发展是人们所希望的。
发明内容
本发明的一个目的是提供光刻胶图案增厚材料，其中此光刻胶图案增厚材料当被施加到光刻胶图案上时，可以高效地增厚光刻胶图案，并且适合于形成超过现有曝光设备的光源的曝光极限的精细中空图案。
本发明的另一个目的是提供用于形成光刻胶图案的工艺，其中此形成光刻胶图案的工艺当对光刻胶图案制图时，可以照现在的样子使用现有曝光设备的光源(如ArF受激准分子激光等)，且具有优异的可大规模生产性，可以精细地形成超过现有光源的曝光极限的中空图案，并提供由这种用于形成光刻胶图案的工艺形成的光刻胶图案。
本发明的另一个目的是提供用于制造半导体器件的工艺，此制造半导体器件的工艺通过使用由光刻胶图案形成的精细中空图案可以在下层上形成精细图案(其中下层为氧化物膜等)，并且通过这种用于制造半导体器件的工艺可以高效地大规模生产具有精细布线等的高性能半导体器件，并提供通过这种制造半导体器件的工艺所制造的高性能半导体器件。
本发明的光刻胶图案增厚材料包含：树脂；交联剂；和阳离子表面活性剂、两性表面活性剂、以及非离子型表面活性剂中的至少一种，其中非离子表面活性剂选自烷氧基化合物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂。
在光刻胶图案形成后，通过施加本发明的光刻胶图案增厚材料以覆盖光刻胶图案的表面，形成本发明的光刻胶图案。
在本发明的用于形成光刻胶图案的工艺中，在形成光刻胶图案之后，施加本发明的光刻胶图案增厚材料以覆盖光刻胶图案的表面。
本发明的半导体器件具有通过使用本发明的光刻胶图案增厚材料形成的图案。
本发明的用于制造半导体器件的工艺，包括这些步骤：在下层上形成待增厚的光刻胶图案后，施加光刻胶图案增厚材料来覆盖待增厚光刻胶图案的表面，以增厚待增厚光刻胶图案并形成光刻胶图案；以及利用光刻胶图案作为掩模刻蚀下层来对下层制图。
附图说明
图1A至图1C是用于解释通过使用本发明的光刻胶图案增厚材料增厚光刻胶图案的机理的一个实例的示意图。
图2A至图2E是用于解释本发明的形成光刻胶图案的工艺的一个实例的示意图。
图3A至图3B是用于解释FLASH EPROM的顶视图，FLASH EPROM为本发明的半导体器件的一个实例。
图4A至图4C是一组用于解释制造FLASH EPROM的工艺的横截面示意图中的第一部分，此工艺为本发明制造半导体器件的工艺的一个实例。
图5D至图5F是一组用于解释制造FLASH EPROM的工艺的横截面示意图中的第二部分，此工艺为本发明制造半导体器件的工艺的一个实例。
图6G至图6I是一组用于解释制造FLASH EPROM的工艺的横截面示意图中的第三部分，此工艺为本发明制造半导体器件的工艺的一个实例。
图7A至图7C是用于解释制造FLASH EPROM的工艺的横截面示意图，此工艺为本发明制造半导体器件的工艺的另一个实例。
图8A至图8C是用于解释制造FLASH EPROM的工艺的横截面示意图，此工艺为本发明制造半导体器件的工艺的另一个实例。
图9A至图9D是用于解释其中光刻胶图案被用于记录头的制造的一个实例的横截面示意图，此光刻胶图案已通过使用本发明的光刻胶图案增厚材料被增厚。
图10A至图10B是用于解释另一个实例的工艺过程的第一部分和第二部分的横截面示意图，其中光刻胶图案被用于记录头的制造，此光刻胶图案已通过使用本发明的光刻胶图案增厚材料被增厚。
图11C至图11D是用于解释另一个实例的工艺过程的第三部分和第四部分的横截面示意图，其中光刻胶图案被用于记录头的制造，此光刻胶图案已通过使用本发明的光刻胶图案增厚材料被增厚。
图12E至图12F是用于解释另一个实例的工艺过程的第五部分和第六部分的横截面示意图，其中光刻胶图案被用于记录头的制造，此光刻胶图案已通过使用本发明的光刻胶图案增厚材料被增厚。
图13是示出了通过图10A至12F的工艺过程所制造出的记录头的一个实例的俯视图。
具体实施方式
光刻胶图案增厚材料
本发明的光刻胶图案增厚材料包含树脂、交联剂、和阳离子表面活性剂、两性表面活性剂以及非离子型表面活性剂中的至少一种，其中非离子表面活性剂选自烷氧基化合物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂。根据需要，光刻胶图案增厚材料还可以包含水溶性芳香族化合物、其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂、有机溶剂、和/或被适当挑选的其它组分。
当本发明的光刻胶图案增厚材料被施加到初始的光刻胶图案(此后也可以被称为“待增厚光刻胶图案”)上时，所施加的光刻胶图案增厚材料的和与初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)之间的界面相邻近的部分渗入初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)之中，并与初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)中的材料发生交联。这时，因为光刻胶图案增厚材料和初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)之间有良好的亲和力，在初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)的表面上有效地形成了界面层，所以初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)变成内部层，而在界面层中光刻胶图案增厚材料和初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)已成为一个整体。(即，待增厚光刻胶图案被光刻胶图案增厚材料有效地增厚了。)用这种方法形成的光刻胶图案已被光刻胶图案增厚材料增厚了。因此，此光刻胶图案形成的中空图案超过了曝光极限，甚至具有更精细的结构。
本发明的光刻胶图案增厚材料是水溶性的或碱溶性的。
本发明的光刻胶图案增厚材料可以是水溶液、胶态液(colloidliquid)、或乳液等等。在这些之中，水溶液是优选的。
树脂
树脂没有具体的限制，可根据目的进行合理地选择。但是，最好树脂是水溶性的或碱溶性的。更好的是树脂可以产生交联反应，或虽然树脂不能产生交联反应，但是可以和水溶性的交联剂混合在一起。其实例包括聚乙烯醇、聚乙烯醇缩醛、聚乙酸乙烯酯、聚丙烯酸、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙烯亚胺、聚环氧乙烷、苯乙烯-马来酸共聚物、聚乙烯胺、聚芳胺、含唑啉基的水溶性树脂、水溶性三聚氰胺树脂、水溶性脲树脂、醇酸树脂、磺胺树脂等等。
这些树脂可以单独使用，或者两个或两个以上结合使用。在这些树脂中，优选的是聚乙烯醇、聚乙烯醇缩醛、聚乙酸乙烯酯等。在本发明中，最好，树脂包含聚乙烯醇缩醛。从可通过交联容易地改变溶解性的观点来看，更好的是树脂包含质量含量为5％至40％的聚乙烯醇缩醛。
光刻胶图案增厚材料中树脂的含量根据交联剂、水溶性芳香族化合物等的类型、含量等而变化，并不能进行无条件的规定，而可以根据目的进行合理地选择。
交联剂
交联剂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。但是，优选的是由热和酸引起交联的水溶性交联剂。氨基交联剂是合适的实例。
氨基交联剂合适的实例是三聚氰胺衍生物、脲衍生物、联脲衍生物等。它们可以单独使用，或者两个或两个以上结合使用。
脲衍生物的实例包括尿素、烷氧基亚甲基脲、N-烷氧基亚甲基脲、1，2-亚乙基脲、1，2-亚乙基脲酸以及它们的衍生物等。
三聚氰胺衍生物的实例包括烷氧基亚甲基三聚氰胺及其衍生物等。
联脲衍生物的实例包括苯胍胺、乙二醇联脲以及它们的衍生物等。
光刻胶图案增厚材料中交联剂的含量根据树脂等的类型、含量等而变化，并不能进行无条件的规定，而可以根据目的进行合理地选择。
阳离子表面活性剂
阳离子表面活性剂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例包括烷基阳离子表面活性剂、酰胺型季铵盐阳离子表面活性剂、酯型季铵盐阳离子表面活性剂等。
两性表面活性剂
两性表面活性剂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例包括氧化胺表面活性剂、内铵盐表面活性剂等。
非离子型表面活性剂
非离子型表面活性剂的合适的实例包括选自：烷氧基化合物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂的表面活性剂。其具体的实例包括聚氧化乙烯-聚氧化丙烯缩合物、聚氧化烯基烷基醚化合物、聚氧化乙烯基烷基醚化合物、聚氧化乙烯衍生物、失水山梨糖醇脂肪酸酯化合物、甘油脂肪酸酯化合物、伯醇乙氧基化合物、苯酚乙氧基化合物、以及壬基苯酚乙氧基化物表面活性剂、辛基苯酚乙氧基化物表面活性剂、月桂醇乙氧基化物表面活性剂、油醇乙氧基化物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、天然醇表面活性剂、乙二胺表面活性剂、以及仲醇乙氧基化合物表面活性剂等。
这些可以单独使用，或者两个或两个以上结合使用。可以根据树脂、交联剂等的类型、含量等合理地选择光刻胶图案增厚材料中表面活性剂的含量。
水溶性芳香族化合物
从显著提高所获得的光刻胶图案的抗刻蚀性的观点来考虑，最好，光刻胶图案增厚材料中包含水溶性芳香族化合物。
只要它是芳香族化合物且具有水溶性，水溶性芳香族化合物就没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。但是，优选的是具有在100克25℃的水中溶解1克或更多的溶解性的水溶性芳香族化合物，更好的是那些具有在100克25℃的水中溶解3克或更多的溶解性的水溶性芳香族化合物，尤其更好的是那些具有在100克25℃的水中溶解5克或更多的溶解性的水溶性芳香族化合物。
水溶性芳香族化合物的实例为多元酚化合物、芳香族羧酸化合物、萘多酚化合物、二苯酮化合物、类黄酮化合物、卟吩、水溶性苯氧基树脂、含芳香环的水溶性染料、以及它们的衍生物、配糖物等。它们可以单独使用，或者两个或两个以上结合使用。
多元酚化合物及其衍生物的实例包括儿茶酚、花色素(花葵素型(4’-羟基)、花青素型(3’，4’-二羟基)、翠雀素型(3’，4’，5’-三羟基))、黄烷-3，4-二酚、原花青素、间苯二酚、间苯二酚[4]-芳烃[resorcinol[4]arene]、连苯三酚、五倍子酸、以及它们的衍生物和配糖物等。
芳香族羧酸化合物及其衍生物的实例包括水杨酸、邻苯二甲酸、二羟基苯甲酸、单宁、以及它们的衍生物和配糖物等。
萘多酚化合物及其衍生物的实例包括萘二酚、萘三酚、以及它们的衍生物和配糖物等。
二苯酮化合物及其衍生物的实例包括茜素黄A及其衍生物和配糖物等。
类黄酮化合物及其衍生物的实例包括黄酮、异黄酮、黄烷醇、黄素酮、黄酮醇、黄烷-3-酚、2-次苯甲基苯并呋喃酮、查耳酮、二羟基查耳酮、五羟黄酮、以及它们的衍生物和配糖物等。
在上述的水溶性芳香族化合物之中，从具有优异的水溶性的观点来考虑，优选的是具有两个或更多极性基团的水溶性芳香族化合物，更好的是具有三个或更多极性基团的水溶性芳香族化合物，尤其更好的是具有四个或更多极性基团的水溶性芳香族化合物。
极性基团没有特别的限制，可以根据目的进行合理地选择。实例包括羟基、羧基、羰基、磺酰基等等。
可以根据树脂、交联剂等的类型、含量等合理地确定光刻胶图案增厚材料中水溶性芳香族化合物的含量。
其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂
从显著提高所获得的光刻胶图案的抗刻蚀性的观点来考虑，最好，光刻胶图案增厚材料中包含其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂。
其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。当是，优选的是那些可以发生交联反应的树脂。合适的实例包括聚乙烯醇芳基缩醛树脂、聚乙烯基芳基醚树脂、聚芳基乙烯酯树脂、以及它们的衍生物。最好，使用从中选出的至少一种。从具有合适的水溶解性或碱溶解性的观点来考虑，更好的是这样的树脂包含乙酰基。这些树脂可以单独使用，或者两个或两个以上结合使用。
聚乙烯醇芳基缩醛树脂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例包括β-间苯二酚缩醛等。
聚乙烯基芳基醚树脂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例包括4-羟基苯甲醚等。
聚芳基乙烯酯树脂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例包括苯甲酸酯等。
生产聚乙烯醇芳基缩醛树脂的方法没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。合适的实例为利用聚乙烯醇缩醛反应的已知的生产方法，或类似的方法。举例来说，在这种方法中，使聚乙烯醇和与聚乙烯醇等化学量所需的醛在酸催化下进行缩醛反应。具体地，合适的实例为在美国专利USP No.5,169,897和USP No.5,262,270、日本专利申请JP-A No.5-78414等中公开的方法。
生产聚乙烯基芳基醚树脂的方法没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例为相应的乙烯基芳基醚单体和乙酸乙烯酯的共聚反应；在碱催化作用下聚乙烯醇与具有卤代烃基团的芳香族化合物的醚化反应(Williamson醚合成反应)等。具体地，合适的实例为日本专利JP-ANO.2001-40086、JP-A NO.2001-181383、JP-A NO.6-116194等中公开的方法。
生产聚芳基乙烯酯树脂的方法没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例包括相应的芳基乙烯酯单体和乙酸乙烯酯的共聚反应；在碱催化作用下聚乙烯醇和芳香族羧酸的卤化物的酯化反应等。
其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的芳香族化合物没有具体的限制，可以根据目的进行合理的选择。合适的实例包括单环的芳香族化合物如苯衍生物、吡啶衍生物等、以及其中有多个芳香环相连的化合物(芳稠环化合物如萘、蒽等)等。
从水溶解性合适的观点来考虑，最好，其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的芳香族化合物包含至少一个官能团，如羟基、氰基、烷氧基、羧基、氨基、酰胺基、烷氧羰基、羟烷基、磺酰基、酸酐基、内酯基、氰氧基、异氰酸基、酮基等、或糖衍生物。更好的是芳香族化合物包含至少一个选自羟基、氨基、磺酰基、羧基、以及它们的衍生物的官能团。
只要它不影响抗刻蚀性，其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的芳香族化合物的摩尔含量没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。但是，当需要高抗刻蚀性时，最好，摩尔含量为5％或更大；更好，含量为10％或更大。
注意其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的芳香族化合物的摩尔含量可以用例如核磁共振等进行测量。
可以根据树脂、交联剂等的类型、含量等合理地确定其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂在光刻胶图案增厚材料中的含量。
有机溶剂
通过使光刻胶图案增厚材料包含有机溶剂，可以提高树脂、交联剂、水溶性芳香族化合物、其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂等等在光刻胶图案增厚材料中的溶解性。
有机溶剂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例包括醇类有机溶剂、链型酯有机溶剂、环酯有机溶剂、酮类有机溶剂、链型醚有机溶剂、环醚有机溶剂等。
醇类的实例为甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、丁醇等。
链型酯的实例为乳酸乙酯、丙二醇单甲醚乙酸酯(PGMEA)等。
环酯的实例为内酯有机溶剂如γ-丁内酯等。
酮类的实例为丙酮、环己酮、庚酮等。
链型醚的实例为乙二醇二甲醚等。
环醚的实例为四氢呋喃、二氧杂环己烷等。
这些溶剂可以单独使用，或者两个或两个以上结合使用。其中，从实现精确增厚的观点来考虑，优选的是具有沸点为约80℃至200℃的有机溶剂。
根据树脂、交联剂、水溶性芳香族化合物、其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂、表面活性剂等的类型、含量等可以合理地确定光刻胶图案增厚材料中有剂溶剂的含量。
其它组分
只要它们对本发明没有不良作用，其它组分就没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其实例为不同类型的已知添加剂如热致释酸剂(thermal acid generating agent)，猝灭剂如胺型猝灭剂、酰胺型猝灭剂、氯化铵型猝灭剂等。
根据树脂、表面活性剂、交联剂、水溶性芳香族化合物、其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂、有剂溶剂等的类型、含量等可以合理地确定光刻胶图案增厚材料中其它组分的含量。
用法
通过施加到待增厚光刻胶图案上可使用光刻胶图案增厚材料。
在应用时，可以在光刻胶图案增厚材料施加以前，施加表面活性剂，其中在光刻胶图案增厚材料中没有包含表面活性剂，或进一步在光刻胶图案增厚材料中包含表面活性剂。
当光刻胶图案增厚材料被施加到待增厚光刻胶图案上并和待增厚光刻胶图案发生交联时，待增厚光刻胶图案增厚了。在待增厚光刻胶图案上形成具有优异的抗蚀刻性的表面层，并形成光刻胶图案。所以，由光刻胶图案所形成的中空图案的直径或宽度小于前面的中空图案的直径或宽度。因此，形成了更加精细的中空图案，超过了在制图待增厚光刻胶图案时所用的曝光器件的光源的曝光极限。举例来说，在制图待增厚光刻胶图案时使用ArF受激准分子激光的情况下，当通过使用光刻胶图案增厚材料增厚所得到的待增厚光刻胶图案，来形成光刻胶图案时，由此光刻胶图案形成的中空图案为精细中空图案，此精细中空图案与当使用电子束制图时得到的图案相似。
应该注意的是，这时通过合理地调节光刻胶图案增厚材料的粘度、光刻胶图案增厚材料的施加厚度、烘烤温度、烘烤时间等，可以将光刻胶图案的增厚量控制到所希望的程度。
待增厚光刻胶图案的材料
待增厚光刻胶图案(上面施加本发明的光刻胶图案增厚材料的光刻胶图案)的材料没有具体的限制，根据目的可以在已知的光刻胶材料中进行合理地选择。待增厚光刻胶图案可以是负型光刻胶图案，也可以是正型光刻胶图案。其合适的实例包括g线光刻胶、i线光刻胶、KrF光刻胶、ArF光刻胶、F2光刻胶、电子束光刻胶等，其中它们可以分别由g线、i线、KrF受激准分子激光、ArF受激准分子激光、F2受激准分子激光、电子束等制图。这些光刻胶可以是化学放大型，或非化学放大型。在这些之中，优选的是KrF光刻胶、ArF光刻胶等，更好的是ArF光刻胶。
待增厚光刻胶图案的材料没有具体的限制，根据目的可以进行合理地选择。其实例包括线型酚醛光刻胶、聚羟基苯乙烯(PHS)光刻胶、丙烯酸光刻胶、环烯烃-马来酸酐(COMA)光刻胶、环烯烃光刻胶、混合(脂环族丙烯酰-COMA共聚物)光刻胶等。这些材料可以是氟改性的等。
形成待增厚光刻胶图案的方法和待增厚光刻胶图案的大小、厚度等没有具体的限制，根据目的可以进行合理地选择。具体来说，通过作为工作目标的下层、刻蚀条件等等可以合理地确定厚度。但是，通常厚度约为0.2μm至200μm。
此后将根据附图描述通过使用本发明的光刻胶图案增厚材料对待增厚光刻胶图案的增厚。
如图1A所示，当在下层(底层)5上形成了光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3以后，光刻胶图案增厚材料1被施加到光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3的表面上。进行前烘(加热和烘干)，使得薄膜形成。然后在光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3与光刻胶图案增厚材料1之间的界面上，光刻胶图案增厚材料1混入(浸入)光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3。
如图1B所示，在此，当进行交联烘烤(交联反应)的温度高于前烘(加热与烘干)的温度时，在光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3和光刻胶图案增厚材料1的界面的混合(浸入)部分发生交联。
如图1C所示，此后，通过进行显影处理，在所施加的光刻胶图案增厚材料之中的没有与光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3交联的部分或交联很弱的部分(具有高水溶性的部分)被溶解和移去，这样光刻胶10被形成(显影)。
显影处理可以在水中进行，或者在弱碱性水溶液中进行。但是，从高效率低成本地进行显影处理的观点来考虑，优选的是水显影。
光刻胶图案10在光刻胶图案10b(光刻胶图案3)的表面上具有表面层10a，通过光刻胶图案增厚材料1在光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3上的交联形成了表面层10a。光刻胶图案10超过光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3的厚度值就对应于表面层10a的厚度值。因此，由光刻胶图案10形成的中空图案的宽度小于前面的中空图案(待增厚光刻胶图案)3的宽度，且由光刻胶图案10形成的中空图案特别精细。
光刻胶图案10的表面层10a由光刻胶图案增厚材料1形成。在光刻胶图案增厚材料1包含芳香族环合物以及其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的至少一种的情况下，即使光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3为抗刻蚀性差的材料，其表面具有表面层10a的光刻胶图案10也具有非常优异的抗刻蚀性，其中表面层10a具有优异的抗刻蚀性。
应用
本发明的光刻胶图案增厚材料可以合适地用于增厚光刻胶图案，其中光刻胶图案在制图时，不仅可以使用KrF受激准分子激光，也可以使用ArF受激准分子激光。此外，当光刻胶图案增厚材料包含芳香族化合物以及其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的至少一种时，光刻胶图案增厚材料更适合用于覆盖和增厚在等离子等中曝光的图案，以及由其表面抗刻蚀性必须要提高的树脂等所形成图案，并且尤其适合用于本发明的光刻胶图案和形成此光刻胶图案的工艺，以及本发明的半导体器件和制造此半导体器件的工艺。
光刻胶图案
本发明的光刻胶图案是增厚的光刻胶图案，并在初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)上有表面层。因此，本发明的光刻胶图案适合于形成精细图案，并且当形成光刻胶图案时，可以使用ArF受激准分子激光作为曝光光源。
最好，表面层具有优异的抗刻蚀性。最好，表面层的刻蚀速度(nm/min)等于或大于位于表面层内侧的待增厚光刻胶图案的刻蚀速度。具体来说，当在相同的条件下进行测量时，表面层的刻蚀速度(nm/min)与待增厚光刻胶图案的刻蚀速度的比值(待增厚光刻胶图案/表面层)最好是1.1或更大，更好的是1.2或更大，尤其更好的是1.3或更大。
举例来说，通过利用已知的刻蚀设备在预定长的时间中进行刻蚀处理、测量样品的薄膜减少量、以及确定单位时间的薄膜减少量可以测量刻蚀速度(nm/min)。
利用本发明的光刻胶图案增厚材料可以适当地形成表面层。从提高抗刻蚀性的观点来考虑，最好表面层包含芳香族化合物以及其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的至少一种。
举例来说，通过分析表面层的红外吸收光谱，可以确定表面层是否含有芳香族化合物以及其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的至少一种。
光刻胶图案可以部分地包含芳香族化合物以及其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的至少一种，从下层的可加工性的观点来考虑，这样的方面是优选的。在这种情况下，芳香族化合物以及其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的至少一种的含量可以设定成从表面层向内部逐渐减少。
在本发明的光刻胶图案中，待增厚光刻胶图案和表面层之间的界线可以是清晰的，或者也可以是不清晰的。
最好，通过本发明的形成光刻胶图案的工艺来形成本发明的光刻胶图案，其中本发明的形成光刻胶图案的工艺将在后面进行描述。
举例来说，本发明的光刻胶图案可以适合用于制造功能部件如掩模图案、标线(reticle)图案、记录头、LCD(液晶显示器)、PDP(等离子显示板)、SAW滤波器(表面声波滤波器)等；用于连接光缆的光学部件；精细部件如微致动器等；半导体器件等。尤其更好地，光刻胶图案可以用于制造本发明的半导体器件，本发明的半导体器件的制造将在后面进行描述。
用于形成光刻胶图案的工艺
在本发明的形成光刻胶图案的工艺中，在待增厚光刻胶图案形成后，施加本发明的光刻胶图案增厚材料以覆盖待增厚光刻胶图案的表面。
待增厚光刻胶图案的材料的合适的实例为在前面讨论本发明的光刻胶图案增厚材料中所列出的材料。
可以根据已知的方法形成待增厚光刻胶图案。
待增厚光刻胶图案可以被形成在下层(底层)上。下层(底层)没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。但是，当待增厚光刻胶图案被形成在半导体器件上时，下层(底层)为衬底如硅晶片等。
施加光刻胶图案增厚材料的方法没有具体的限制，根据目的可以从已知的施加方法中进行合理地选择。合适的实例为旋转涂布法等。举例来说，在使用旋转涂布法的情况下，条件如下：旋转速度约为100rpm至10,000rpm，最好为800rpm至5,000rpm，时间为1秒至10分钟，最好为1秒至90秒。
在施加时的施加厚度通常为约10nm(100)至约1,000nm(10,000)，最好约为100nm(1,000)至500nm(5,000)。
应该注意的是，在施加时，如果光刻胶图案增厚材料中不含表面活性剂，则可以在施加光刻胶图案增厚材料之前施加表面活性剂。
从光刻胶图案增厚材料可以在待增厚光刻胶图案与光刻胶图案增厚材料之间的界面有效地混入(浸入)待增厚光刻胶图案的观点来考虑，最好在施加期间或施加后进行前烘(加热和烘干)。
只要它们不引起待增厚光刻胶图案的软化，前烘的条件、方法等就没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。举例来说，温度为约40℃至约120℃，最好是70℃至100℃，时间为约10秒至约5分钟，最好是40秒至100秒。
从在待增厚光刻胶图案和光刻胶图案增厚材料之间的界面，混合(浸入)部分的交联反应可以有效地进行的观点来考虑，最好在前烘(加热和烘干)后进行所施加的光刻胶图案增厚材料的交联烘烤(交联反应)。
交联烘烤(交联反应)的条件、方法等没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。但是，通常，温度高于前烘(加热和烘干)所用的温度。举例来说，交联烘烤(交联反应)的条件为温度为约70℃至约150℃，最好为90℃至130℃，时间为约10秒至约5分钟，最好是40秒至100秒。
从在所施加的光刻胶图案增厚材料中的没有和待增厚光刻胶图案交联的部分和交联很弱的部分(具有高水溶性的部分)被溶解和去除，使得本发明的形成在增厚状态中的光刻胶图案被显影的观点来考虑，最好在交联烘烤(交联反应)之后，进行所施加的光刻胶图案增厚材料的显影处理。
与前面那些关于显影处理的相同的注释在此也是适用的。
此后根据附图将描述本发明的形成光刻胶图案的工艺。
如图2A所示，在光刻胶材料(用于待增厚光刻胶图案的材料)3a被施加到下层(底层)5后，如图2B所示，光刻胶材料(用于待增厚光刻胶图案的材料)3a被制图，因而形成光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3。此后，如图2C所示，光刻胶图案增厚材料1被施加到光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3的表面，进行前烘(加热和烘干)以形成薄膜。然后，在光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3和光刻胶图案增厚材料1之间的界面，光刻胶图案增厚材料1混入(浸入)光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3。
此处，如图2D所示，当在高于前烘(加热和烘干)的温度下进行交联烘烤(交联反应)时，在光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3和光刻胶图案增厚材料1的界面的混合(浸入)部分发生交联。此后，如图2E所示，通过进行显影处理，在所施加的光刻胶图案增厚材料1中，没有和光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3交联的部分和交联很弱的部分(具有高水溶性的部分)被溶解和去除，使得光刻胶图案10被形成(显影)，其中光刻胶图案10具有在光刻胶图案10b(光刻胶图案3)上的表面层10a。
显影处理可以在水中进行，或者在弱碱性水溶液中进行。但是，从可以高效低成本地进行显影处理的观点来考虑，优选的是水显影。
光刻胶图案10具有在光刻胶图案10b(光刻胶图案3)上的表面层10a，其中表面层10a已由在光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3上交联的光刻胶图案增厚材料1形成。光刻胶图案10超过光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3的厚度值对应于表面层10a的厚度值。因此，由光刻胶图案10形成的中空图案的宽度小于前面的中空图案(待增厚光刻胶图案)3的宽度，并且由光刻胶图案10形成的中空图案尤其精细。
光刻胶图案10的表面层10a由光刻胶图案增厚材料1形成。在光刻胶图案增厚材料1包含芳香族化合物和其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的至少一种的情况下，即使光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)3为抗刻蚀性差的材料，其表面具有表面层10a的光刻胶图案10也是具有非常优异的抗刻蚀性的结构，其中表面层10a具有优异的抗刻蚀性。
由本发明的形成光刻胶图案工艺所形成的光刻胶图案为本发明光刻胶图案。光刻胶图案具有在待增厚光刻胶图案表面上的表面层，表面层由在待增厚光刻胶图案上交联的本发明的光刻胶图案增厚材料形成。当光刻胶图案增厚材料包含芳香族化合物和其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的至少一种时，即使待增厚光刻胶图案为抗刻蚀性差的材料，在待增厚光刻胶图案的表面上具有表面层的光刻胶图案也可以高效地形成，其中表面层具有优异的抗刻蚀性。此外，由本发明的形成光刻胶图案的工艺所形成的光刻胶图案超过待增厚光刻胶图案的厚度值对应于表面层的厚度值。因此，由光刻胶图案形成的中空图案的直径或宽度小于前面的由待增厚光刻胶图案所形成的中空图案的直径或宽度。因此，按照本发明的形成光刻胶图案的工艺，可以高效地形成精细的中空图案。
举例来说，由本发明的形成光刻胶图案的工艺所形成的光刻胶图案可以适合用于制造功能部件如掩模图案、光栅图案、LCD(液晶显示器)、PDP(等离子显示板)、SAW滤波器(表面声波滤波器)等；用于连接光缆的光学部件；精细部件如微致动器等；半导体器件等。尤其更好地，光刻胶图案可以用于制造本发明的半导体器件，本发明的半导体器件的制造将在后面进行描述。
半导体器件和用于制造半导体器件的工艺
只要它是通过利用本发明的光刻胶图案增厚材料制造的，并且具有由本发明的光刻胶图案所形成的精细图案(布线图案等)，本发明的半导体器件就没有具体的限制。半导体器件具有被根据需要合理地选择的已知的元件等。
本发明的半导体器件的具体实例为：闪存、DRAM、FRAM等。
本发明的半导体器件可以通过本发明的制造半导体器件的工艺而适当地制造出来。
本发明的制造半导体器件的工艺有一个光刻胶图案形成步骤，以及一个制图步骤。该工艺可以包括根据需要合理地选择的其他步骤。
光刻胶图案的形成步骤为当在下层上形成待增厚光刻胶图案后，施加本发明的光刻胶图案增厚材料以覆盖待增厚光刻胶图案的表面，来增厚光刻胶图案(待增厚的)并形成光刻胶图案。
下层的实例为半导体器件中不同的元件的表面层。其合适的实例为衬底如硅晶片、不同类型的氧化物膜等。施加光刻胶图案增厚材料的方法如前面所述。此外，在施加以后，最好，进行前面所述的前烘，交联烘烤等等。
制图的步骤为对下层(例如布线层)制图的步骤，对下层制图的步骤通过使用由光刻胶图案形成步骤所形成的光刻胶图案作为掩模进行刻蚀(干刻蚀等)。
刻蚀的方法没有具体的限制，可以根据目的在已知的方法中进行合理地选择。干刻蚀为合适的实例。刻蚀的条件没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。
其它步骤的合适的实例为表面活性剂施加步骤，显影步骤等。
表面活性剂施加步骤为在光刻胶图案形成步骤之前，在待增厚光刻胶图案的表面上施加表面活性剂的步骤。
表面活性剂没有具体的限制，可以根据目的进行合理地选择。其合适的实例与前面列出的表面活性剂相同，如聚氧化乙烯-聚氧化丙烯缩合物、聚氧化烯基烷基醚化合物、聚氧化乙烯基烷基醚化合物、聚氧化乙烯衍生物、失水山梨糖醇脂肪酸酯化合物、甘油脂肪酸酯化合物、伯醇乙氧基化合物、苯酚乙氧基化合物、以及壬基苯酚乙氧基化物表面活性剂、辛基苯酚乙氧基化物表面活性剂、月桂醇乙氧基化物表面活性剂、油醇乙氧基化物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、天然醇表面活性剂、乙二胺表面活性剂、以及仲醇乙氧基化合物表面活性剂、烷基阳离子表面活性剂、酰胺型季铵盐阳离子表面活性剂、酯型季铵盐阳离子表面活性剂、氧化胺表面活性剂、内铵盐表面活性剂等。
显影处理步骤为在光刻胶图案形成步骤之后以及制图步骤之前进行显影的步骤。应该注意的是，显影如前所述。
根据本发明的用于制造半导体器件的工艺，有可能高效地制造不同类型的半导体器件如快闪存储器、DRAM、FRAM等。
此后，将具体描述本发明的实例。但本发明不限于这些实例。
实例1
光刻胶图案增厚材料的制备
本发明的光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料0被制备，其组成如表1所示。注意，在表1中，圆括号中的数值的单位为质量分数。在“树脂”栏中，“KW-3”为聚乙烯醇缩醛树脂(由Sekisui ChemicalCo.Ltd.制造)。在“交联剂”栏中，“联脲”为四甲氧基甲基乙二醇基联脲(tetramethoxymethylglycol uril)，“脲”为N，N’-二甲氧基甲基二甲氧基1，2-亚乙基脲。在“表面活性剂”栏中，“SO-135”为非离子表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的仲醇乙氧基化合物)、“NP-675”为非离子表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的壬基苯酚乙氧基化物表面活性剂)、“SP-12”为非离子表面活性剂(由AsahiDenka Co.Ltd.制造的特种苯酚乙氧基化物表面活性剂)、“T-81”为非离子表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的失水山梨糖醇酯表面活性剂)、“LB-53B”为非离子表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的天然醇表面活性剂)、“LO-7”为非离子表面活性剂(由AsahiDenka Co.Ltd.制造的伯醇乙氧基化物表面活性剂)、“TR-704”为非离子表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的乙二胺表面活性剂)、“LA-775”为非离子表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的天然醇表面活性剂)、“YA-6”为阳离子表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的酰胺型季铵盐阳离子表面活性剂)、“SF-107”为阳离子表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的酯阳离子表面活性剂)、“LDM”为两性表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的氧化胺表面活性剂)、“AB-35L”为两性表面活性剂(由Asahi Denka Co.Ltd.制造的内铵盐表面活性剂)、以及“B-733”为非离子表面活性剂(由AsahiDenka Co.Ltd.制造的高级醇表面活性剂)。此外，纯水(去离子水)与异丙醇的混合液体(纯水(去离子水)∶异丙醇的质量比为98.6∶0.4)被用来作为除树脂和交联剂以外的另外的主要溶剂组分。
光刻胶图案以及其形成方法
本发明的如上所述制备的光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料O用旋转涂布法施加到由ArF光刻胶(PAR700，由Sumitomo ChemicalCo.Ltd.制造)形成的沟槽图案中(宽：150nm)，首先在1000rpm/5s的条件下，然后在3500rpm/40s的条件下涂布。此后，在85℃/70s的条件下进行前烘，然后在90℃/70s至110℃/70s的条件下进行交联烘烤。此后，通过用纯水对光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料O进行60秒的清洗，在光刻胶图案上进行显影，使得没有交联的部分被去掉，其中光刻胶图案已经被光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料O增厚。由此，光刻胶图案被制备。
表1
增厚材料     树脂     交联剂 水溶性芳香族化合物     表面活性剂
A KW-3(16) 联脲(1.2) 无     SO-135(0.25)仲醇乙氧基化物
B KW-3(20) 脲(1.5) 无     NP-675(0.25)壬基苯酚乙氧基化物
C KW-3(10)     三聚氰胺(0.5) 无     SP-12(0.25)特种苯酚乙氧基化物
D KW-3(16) 联脲(1.2) 无     T-81(0.25)失水山梨糖醇酯
E KW-3(16) 联脲(1.2) 无     LB-53B(0.25)天然醇
F KW-3(16) 联脲(1.2) 无     LO-7(0.25)伯醇乙氧基化物
G KW-3(16) 联脲(1.2) 无     TR-704(0.25)乙二胺
H KW-3(16) 联脲(1.2) 无     LA-775(0.25)天然醇
I KW-3(16) 脲(1.0) 无     YA-6(0.25)酰胺
J KW-3(16) 联脲(1.2) 无     SF-107(0.25)酯阳离子
    K     KW-3(16)     联脲(1.2) 无     LDM(0.25)氧化胺
    L     KW-3(16)     联脲(1.2) 无     AB-35L(0.25)内铵盐
M KW-3(16) 联脲(1.2) 无     B-733(0.25)高级醇
N KW-3(16) 联脲(1.2)     间苯二酚(3) SO-135(0.25)
O KW-3(16) 联脲(1.2)     儿茶酚(5) LB-53B(0.25)
表2中示出了由制备出的光刻胶图案所形成的中空图案的尺寸，以及相对于由初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)所形成的中空图案的尺寸的减小程度。注意，在表2中，“A”至“O”对应于光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料O。
表2
    增厚材料 增厚处理后的宽度(nm)     尺寸减小(nm)
    A     105.3     45.0
    B     122.0     29.3
    C     111.5     30.1
    D     135.9     18.0
    E     114.5     32.6
    F     130.8     22.1
    G     129.5     21.6
    H     133.8     20.3
    I     129.2     23.3
    J     138.0     17.5
    K     141.2     13.2
    L     143.6     10.2
    M     114.3     38.8
    N     103.8     43.9
    O     118.2     30.8
本发明的如上所述制备的光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料O用旋转涂布法施加到由ArF光刻胶(PAR700，由Sumitomo ChemicalCo.Ltd.制造)形成的孔图案中(孔直径：150nm)，首先在1000rpm/5s的条件下，然后在3500rpm/40s的条件下涂布。此后，在85℃/70s的条件下进行前烘，然后在90℃/70s至110℃/70s的条件下进行交联烘烤。此后，通过用纯水对光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料O进行60秒的清洗，在光刻胶图案上进行显影，使得没有交联的部分被去掉，其中光刻胶图案已经被光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料O增厚。由此，光刻胶图案被制备。
表3中示出了由制备出的光刻胶图案所形成的中空图案的尺寸，以及相对于由初始光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)所形成的中空图案的尺寸的减小程度。注意，在表3中，“A”至“O”对应于光刻胶图案增厚材料A至光刻胶图案增厚材料O。
表3
    增厚材料 增厚处理后的直径(nm)     尺寸减小(nm)
    A     108.8     42.0
    B     127.0     25.1
    C     111.1     33.1
    D     130.2     14.3
    E     122.0     34.5
    F     133.8     19.9
    G     135.2     18.6
    H     135.1     15.9
    I     120.2     25.7
    J     134.5     16.5
    K     140.0     10.1
    L     143.7     10.5
    M     112.2     36.8
    N     109.5     40.5
    O     121.2     29.8
从表2和表3的结果中人们可以理解本发明的光刻胶图案增厚材料既可用于线图案(线空图案)又可用于孔图案，并在这两种情况中都能增厚光刻胶材料。当将本发明的光刻胶图案增厚材料用于形成孔图案时，可以使孔图案的内径窄而精细。此外，当将本发明的光刻胶图案增厚材料用于形成线图案(线空图案)时，可以使线图案(线空图案)的空间宽度(形成线型图案的光刻胶图案之间的间隔)小而精细。另外，将本发明的光刻胶图案增厚材料用于形成隔离图案时，可以增加隔离图案的表面积。
接下来，光刻胶图案增厚材料N和光刻胶图案增厚材料O被施加并交联在待增厚光刻胶图案的表面上，并形成厚度为0.5μm的表面层，其中待增厚光刻胶图案被形成在硅衬底上。利用刻蚀设备(由Fujitsu Ltd.制造的平行板型RIE设备)在Pμ＝200W、压强＝0.02Torr、CF4气体＝100sccm的条件下对表面层、用于比较的KrF光刻胶(由ShipleyCompany L.L.C.制造的UV-6)、用于比较的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)进行了3分钟的刻蚀。测量样品的薄膜减少量，计算刻蚀速度，利用KrF光刻胶的刻蚀速度作为标准进行相对评价。
表4
增厚材料 刻蚀速度(nm/min) 刻蚀速度的比值
 UV-6  62.7(627/s) 1.00
 PMMA  77.0(770/s) 1.23
 N  66.5(665/s) 1.06
 O  66.2(662/s) 1.06
从表4所示的结果来看，人们可以理解本发明的光刻胶图案增厚材料的抗刻蚀性接近KrF光刻胶，并明显优于PMMA。
接下来，利用50keV电子束曝光设备和PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)，在硅衬底上形成宽度为150nm的沟槽图案作为待增厚光刻胶图案。本发明的光刻胶图案增厚材料A、E、M被施加并交联在待增厚光刻胶图案上，用上述的相同方法观察其增厚效果。
表5
增厚材料 增厚处理后的宽度(nm) 尺寸减小(nm)
 A  75.3  79.2
 E  94.0  55.8
 M  88.1  65.8
接下来，本发明的光刻胶图案增厚材料A至O被施加到晶片衬底上的待增厚光刻胶图案上，其中晶片衬底在曝光后已在洁净室之外放置了一年时间。所得到的图案增厚效果与在曝光后立即施加光刻胶图案增厚材料的情况相似。
从这些结果来看，可以估计本发明的光刻胶图案增厚材料不是通过利用由酸扩散引起的交联反应来增厚待增厚光刻胶图案(如使用称为RELACS的传统技术的情况)，而是依靠它们与待增厚光刻胶图案的相容性来增厚待增厚光刻胶图案。
如上所述，本发明的光刻胶图案增厚材料既可用于作为应用对象的光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)为化学放大光刻胶的情况，也可用于作为应用对象的光刻胶图案(待增厚光刻胶图案)为非化学放大光刻胶的情况。
实例2
快闪存储器和用于制造此快闪存储器的工艺
实例2为应用本发明的光刻胶图案增厚材料的半导体器件以及用于制造此半导体器件的工艺的实例。注意，在实例2中，将在此后描述的光刻胶薄膜(光刻胶图案)26、27、29、32和34为已通过与实例1中相同的方法利用本发明的光刻胶图案增厚材料增厚的光刻胶薄膜。
图3A和图3B为被称为FLOTOX型的或ETOX型的FLASH EPROM的顶视图(俯视图)。注意图4A至图4C、图5D至图5F、图6G至图6I为用于解释制造FLASH EPROM的工艺的实例的横截面示意图。在图4A至图6I中，左侧的示图为存储器单元部分(第一元件区)，是形成具有浮栅极的MOS晶体管的部分的栅极宽度的方向(图3A和图3B中的X方向)的横截面(A方向横截面)示意图。中心的示图为存储器单元部分，且和左侧的示图中的是相同的部分，是沿与X方向垂直的栅极长度方向(图3A和图3B中的Y方向)的横截面(B方向横截面)的示意图。右侧的示图为外围电路部分(第二元件区)的形成MOS晶体管的部分的横截面(图3A和图3B的A方向横截面)的示意图。
首先，如图4A所示，在P-型硅衬底22上的元件隔离区选择性地形成SiO2场氧化膜23。此后，在存储器单元部分(第一元件区)的MOS晶体管处，由通过热氧化形成的厚度为1Onm(100)到30nm(300)的SiO2膜形成第一栅极绝缘膜24a。在一个单独的过程中，在外围电路部分(第二元件区)的MOS晶体管处，由通过热氧化形成的厚度为10nm(100)到50nm(500)的SiO2膜形成第二栅极绝缘膜24b。注意，当第一栅极绝缘膜24a和第二栅极绝缘膜24b的厚度相同时，这些氧化膜可以在同一个过程中被同时形成。
接下来，为了在存储器单元部分(图4A中的左侧和中间)形成具有抑制型n-沟道(depression type n-channel)的MOS晶体管，外围电路部分(图4A中的右侧)被光刻胶膜26掩蔽以控制阈值电压。然后，通过离子注入的方法在浮栅极的正下方将成为沟道区的区域，导入剂量为1×1011cm-2至1×1014cm-2的磷(P)或砷(As)作为n-型杂质，以形成第一阈值控制层25a。注意，根据将要形成抑制型沟道还是要形成积累型沟道，这时可以合理地选择杂质的剂量和导电类型。
然后，为了在外围电路部分(图4B中的右侧)形成具有抑制型n-沟道的MOS晶体管，存储器单元部分(图4B中的左侧和中间)被光刻胶膜27掩蔽以控制阈值电压。然后，通过离子注入的方法在栅极的正下方将成为沟道区的区域，导入剂量为1×1011cm-2至1×1014cm-2的磷(P)或砷(As)作为n-型杂质，以形成第二阈值控制层25b。
然后，厚度为50nm(500)至200nm(2000)的第一多晶硅膜(第一导体膜)28被施加到整个表面作为存储器单元部分(图4C中的左侧和中间)的MOS晶体管的浮栅极以及外围电路部分(图4C中的右侧)的MOS晶体管的栅极。
此后，如图5D所示，通过利用形成为掩模的光刻胶膜29，对第一多晶硅膜28制图，以在存储器单元部分(图5D中的左侧和中间)的MOS晶体管处形成浮栅极28a。这时，如图5D所示，在X轴方向进行制图以得到最终的宽度，在Y方向，将要成为S/D区层的区域仍被光刻胶膜29覆盖而没有被制图。
接着，如图5E的左侧和中间所示，在去掉光刻胶膜29后，通过热氧化到大约20nm(200)至50nm(500)的厚度形成由SiO2膜形成的电容器绝缘膜30a，以覆盖浮栅极28a。这时，在外围电路部分(图5E中的右侧)的第一多晶硅膜28上形成由SiO2膜形成的电容器绝缘膜30b。此处虽然电容器绝缘膜30a和30b仅仅由SiO2膜形成，但它们可以由二至三层的SiO2膜和Si3N4膜的复合膜形成。
接着，如图5E所示，形成厚度为50nm(500)至200nm(2000)的第二多晶硅膜(第二导体膜)31，以覆盖浮栅极28a和电容器绝缘膜30a，其中第二多晶硅膜(第二导体膜)31将成为控制栅极。
然后，如图5F所示，用光刻胶膜32掩蔽存储器部分(图5F中的左侧和中间)，通过刻蚀相继去除外围电路部分(图5F中的右侧)的第二多晶硅膜31和电容器绝缘膜30b，使得第一多晶硅膜28暴露在表面。
接着，如图6G所示，通过利用光刻胶膜32作为掩模，在Y方向对存储器部分(图6G的左侧和中间)的仅在X方向被制图的第一多晶硅膜28a、电容器绝缘膜30a和第二多晶硅膜31制图，以制成第一栅极部分33a的最终尺寸。形成由控制栅极31a/电容器绝缘膜30c/浮栅极28c形成的层叠结构，其中层叠结构在Y方向的宽度约为1μm。通过利用光刻胶膜32作为掩模，对外围电路部分(图6G中的左侧)的第一多晶硅膜28制图，以制成第二栅极部分33b的最终尺寸，且形成的栅极28b的宽度约为1μm。
接着，通过利用由存储器单元部分(图6H中的左侧和中间)的控制栅极31a/电容器绝缘膜30c/浮栅极28c形成的层叠结构作为掩模，通过离子注入的方法，将剂量为1×1014cm-2至1×1016cm-2的磷(P)或砷(As)导入元件形成区的硅衬底22，以形成n型S/D区层35a和35b。通过利用外周电路部分(图6H的右侧)的栅极28b作为掩模，通过离子注入的方法，将剂量为1×1014cm-2至1×1018cm-2的磷(P)或砷(As)导入元件形成区的硅衬底22，以形成n型S/D区层36a和36b。
接着，通过形成由PSG膜形成的厚度约500nm(5000)的层间绝缘膜37，覆盖存储器单元部分(图6I中的左侧和中间)的第一栅极部分33a和外围电路部分(图6I中的右侧)的第二栅极部分33b。
此后，在形成在S/D区层35a、35b和S/D区层36a、36b上的层间绝缘膜37中形成接触孔38a、38b和接触孔39a、39a。然后，形成S/D极40a、40b和S/D极41a、41b。
这样，如图6I所示，FLASH EPROM作为半导体器件被制造。
在此FLASH EPROM中，外围电路部分(图4A至图6I中的右侧)的第二栅极绝缘膜24b总是在形成以后被第一多晶硅膜28或栅极28b覆盖(指的是图4C至图6I中的右侧)。因此，第二栅极绝缘膜24b保持初始形成时的厚度。因此，容易控制第二栅极绝缘膜24b的厚度，且容易调节导电杂质的浓度以控制阈值电压。
注意，在上述的实例中，为了形成第一栅极部分33a，首先在栅极的宽度方向(图3A和图3B中的X方向)上以预定的宽度进行制图，然后，在栅极的长度方向(图3A和图3B中的Y方向)上进行制图，以获得最终的预定宽度。但是，相反地，可以在栅极的长度方向(图3A和图3B中的Y方向)上以预定的宽度进行制图，然后，在栅极的宽度方向(图3A和图3B中的X方向)进行制图，以获得最终的预定宽度。
除了上面的实例中由图5F所示的工艺之后的工艺变成图7A至7C中所示的工艺，图7A至7C所示的制造FLASH EPROM的实例与上述的实例相同。即，如图7A所示，此实例与上述的实例仅仅在这点上不同：通过形成由钨(W)膜或钛(Ti)膜形成的厚度约为200nm(2000)的高熔点金属膜(第四导体膜)42，在图7A的左侧和中间所示的存储器单元部分的第二多晶膜31上和在图7A的右侧所示的外围电路部分的第一多晶膜28上提供多晶硅化物膜。图7A之后的工艺，也就是图7B和图7C所示的工艺和图6G至图6I所示的相同。对和图6G至图6I所示的相同的工艺的解释被省略。用相同的参考数字标记图7A至7C中与图6G至图6I中的相同的部分。
这样，如图7C所示，FLASH EPROM作为半导体器件被制造。
在此FLASH EPROM中，在控制栅极31a和栅极28b上形成高熔点金属膜(第四导体膜)42a和42b。因此，电阻值可以下降更多。
注意，此处高熔点金属膜(第四导体膜)42a和42b被用作高熔点金属膜(第四导体膜)。但是，也可以使用高熔点金属硅化物膜如硅化钛(TiSi)膜等。
图8A至8C所示的制造FLASH EPROM的实例与上述的实例相同，除了外围电路部分(第二元件区)(图8A中的右侧)的第二栅极部分33C和存储器单元部分(第一元件区)(图8A中的左侧和中间)的第一栅极部分33a一样，也具有第一多晶硅膜28b(第一导体膜)/SiO2膜30d(电容器绝缘膜)/第二多晶硅膜31b(第二导体膜)的结构，并且除了第一多晶硅膜28b和第二多晶硅膜31b是短路的以形成栅极，如图8B或图8C所示。
此处，如图8b所示，举例来说，穿过第一多晶硅膜28b(第一导体膜)/SiO2膜30d(电容器绝缘膜)/第二多晶硅膜31b(第二导体膜)的开孔52a被形成在绝缘膜54上(举例来说)的除图8A中所示的第二栅极部分33c以外的地方。第三导体膜，例如高熔点金属膜53a(如W膜或Ti膜等)被填充在开孔52a中。由此第一多晶硅膜28b和第二多晶硅膜31b被短路。或者，如图8C所示，形成穿过第一多晶硅膜28b(第一导体膜)/SiO2膜30d(电容器绝缘膜)的开孔52b。第一多晶膜28b(下层)被暴露在开口52b的底部。然后，第三导体膜，例如高熔点金属膜53b(如W膜或Ti膜等)被填充在开孔52b中。由此第一多晶硅膜28b和第二多晶硅膜31b被短路。
在此FLASH EPROM中，外围电路部分的第二栅极部分33c和存储器单元部分的第一栅极部分33a具有相同的结构。因此，外围电路部分可以和存储器单元部分一起同时形成。由此可以简化制造工艺，这是高效率的。
注意，此处独立于高熔点金属膜(第四导体膜)42之外形成第三导体膜53a或53b。但是，它们可以作为共同的高熔点金属膜被同时形成。
实例3
记录头的制造
实例3涉及使用本发明的光刻胶图案增厚材料制造记录头，作为本发明的光刻胶图案增厚材料的应用实例。注意，在实例3中，将在此后描述的光刻胶图案102和126为已被增厚光刻胶图案，其中通过使用本发明的光刻胶图案增厚材料利用与实例1相同的方法增厚光刻胶图案。
图9A至图9D为用于解释记录头的制造的工艺图。
首先，如图9A所示，在层间绝缘膜100上形成厚度为6μm的光刻胶膜，进行曝光和显影，以形成光刻胶图案102，其中光刻胶图案102具有用于形成螺旋形薄膜磁性线圈的开孔图案。
接着，如图9B所示，通过气相沉积在层间绝缘膜100上(同时在光刻胶图案102上和没有形成光刻胶图案102的区域，就是说，开口104的暴露表面)形成下镀层106。下镀层106为厚度为0.01μm的Ti粘附膜和厚度为0.05μm的Cu粘附膜的叠层。
接着，如图9C所示，在层间绝缘膜100上没有形成光刻胶图案102的区域(就是说，形成在开口104的暴露表面上的下镀层106的表面)，形成由厚度为3μm的Cu镀膜形成的薄膜导体108。
然后，如图9D所示，当光刻胶图案102被熔化、去除并被从层间绝缘膜100剥离时，形成薄膜磁性线圈110，此薄膜磁性线圈110由薄膜导体108的螺旋形图案形成。
由此记录头被制造。
在获得记录头时，通过光刻胶图案102形成精细的螺旋图案，其中光刻胶图案102通过使用本发明的增厚材料被增厚。因此，薄膜磁性线圈10精细且详细，并特别适合于大规模生产。
图10A至图12F为用于解释另一个记录头制造的工艺图。
如图10A所示，通过溅射法形成间隔层114以覆盖由陶瓷形成的非磁性衬底112。注意，事先通过溅射法形成由硅氧化物形成的绝缘层(没有示出)和由Ni-Fe导磁合金形成的导体下层(没有示出)，以覆盖非磁性衬底112，并且另外在非磁性衬底112上形成由Ni-Fe导磁合金形成的下部磁性层(没有示出)。然后，在间隔层114上的预定区域(除将要成为前面提及的没有示出的下部磁性层的磁性末端部分的部分以外)形成树脂绝缘膜116，其中树脂绝缘膜116由热固性树脂形成。接着，将光刻胶材料施加到树脂绝缘膜116上以形成光刻胶膜118。
然后，如图10B所示，曝光并显影光刻胶膜118，以形成螺旋形图案。接着，如图11C所示，对螺旋形图案的光刻胶膜118在几百摄氏度下进行约一个小时的热固化处理，以形成凸块状的第一螺旋形图案120。接着，形成由Cu形成的导体下层122来覆盖第一螺旋形图案120的表面。
接着，如图11D所示，通过旋转涂布法将光刻胶材料施加到导体下层122以形成光刻胶膜124。此后，在第一螺旋形图案120上对光刻胶膜124制图，以形成光刻胶图案126。
然后，如图12E所示，通过电镀法在导体下层122的暴露表面(即，在没有形成光刻胶图案126的区域)形成Cu导体层128。此后，如图12F所示，通过溶解和去除光刻胶图案126，将光刻胶图案126从导体下层122剥离，这样形成由Cu导体层128形成的螺旋形、薄膜磁性线圈130。
这样，记录头(如图13中俯视图所示)被制造，此记录头具有在树脂绝缘膜116之上的磁性层132以及在表面上的薄膜磁性线圈130。
在所得到的磁性头中，通过光刻胶图案126形成精细的螺旋形图案，其中光刻胶图案126通过本发明的光刻胶图案增厚材料被增厚。因此，薄膜磁性线圈130精细且详细，特别适合于大规模生产。
本发明提供光刻胶图案增厚材料，其中此光刻胶图案增厚材料当被施加到光刻胶图案上时，可以高效地增厚光刻胶图案，并且适合于形成超过现有曝光设备的光源的曝光极限的精细中空图案。
此外，本发明提供了用于形成光刻胶图案的工艺，其中此形成光刻胶图案的工艺当对光刻胶图案制图时，可以照现在的样子使用现有曝光设备的光源(如ArF受激准分子激光等)，且具有优异的可大规模生产性，并可以精细地形成超过现有光源的曝光极限的中空图案。本发明还提供光刻胶图案，此光刻胶图案由这种用于形成光刻胶图案的工艺形成。
本发明也提供用于制造半导体器件的工艺，此制造半导体器件的工艺通过使用已精细地形成的中空图案可以在下层上形成精细图案(其中下层为氧化物膜等)，并且可以高效地大规模生产具有精细布线等的高性能半导体器件。本发明还提供高性能半导体器件，其中半导体器件通过此用于制造半导体器件的工艺制造。

Claims (28)

1.一种光刻胶图案增厚材料，包括：
树脂；
交联剂；和
阳离子表面活性剂、两性表面活性剂、以及非离子型表面活性剂中的至少一种，其中非离子表面活性剂选自烷氧基化合物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂。
2.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的阳离子表面活性剂是烷基阳离子表面活性剂、酰胺型季铵盐阳离子表面活性剂、酯型季铵盐阳离子表面活性剂中的至少一种。
3.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的两性表面活性剂是氧化胺表面活性剂和内铵盐表面活性剂中的至少一种。
4.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的烷氧基化物表面活性剂是壬基苯酚乙氧基化物表面活性剂、辛基苯酚乙氧基化物表面活性剂、月桂醇乙氧基化物表面活性剂、油醇乙氧基化物表面活性剂、以及仲醇乙氧基化合物表面活性剂中的至少一种。
5.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的光刻胶图案增厚材料具有水溶性和碱溶性中的至少一种。
6.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的树脂是聚乙烯醇、聚乙烯醇缩醛、和聚乙酸乙烯酯中的至少一种。
7.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的树脂包含质量含量5％至40％的聚乙烯醇缩醛。
8.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的交联剂是三聚氰胺衍生物、脲衍生物和联脲衍生物中的至少一种。
9.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，还包含水溶性芳香族化合物。
10.如权利要求9所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的水溶性芳香族化合物的溶解性为在100克25℃的水中溶解1克或更多。
11.如权利要求9所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的水溶性芳香族化合物具有至少两个极性基团。
12.如权利要求11所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的极性基团各自独立地选自羟基、羧基、和羰基。
13.如权利要求9所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的水溶性芳香族化合物是多元酚化合物、芳香族羧酸化合物、萘多酚化合物、二苯酮化合物、类黄酮化合物、以及它们的衍生物和配糖物中的至少一种。
14.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，还包含其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂。
15.如权利要求14所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂是聚乙烯醇芳基缩醛树脂、聚乙烯基芳基醚树脂、和聚芳基乙烯酯树脂中的至少一种。
16.如权利要求14所述的光刻胶图案增厚材料，其中在所述的其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中的芳香族化合物具有羟基、氨基、磺酰基、羧基、以及它们的衍生物中至少一种官能团。
17.如权利要求14所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂具有乙酰基。
18.如权利要求14所述的光刻胶图案增厚材料，其中在所述的其中的一部分中包含芳香族化合物的树脂中芳香族化合物的摩尔含量为5％或更大。
19.如权利要求1所述的光刻胶图案增厚材料，还包含有机溶剂。
20.如权利要求19所述的光刻胶图案增厚材料，其中所述的有机溶剂是醇类有机溶剂、链型酯有机溶剂、环酯有机溶剂、酮类有机溶剂、链型醚有机溶剂、环醚有机溶剂中的至少一种。
21.一种光刻胶图案，包括：
光刻胶图案增厚材料，覆盖待增厚光刻胶图案的表面以增厚所述的待增厚光刻胶图案，
其中在形成所述的待增厚光刻胶图案后，将所述的光刻胶图案增厚材料施加到所述的待增厚光刻胶图案上，并且所述的光刻胶图案增厚材料包含：
树脂；
交联剂；和
阳离子表面活性剂、两性表面活性剂、以及非离子型表面活性剂中的至少一种，其中非离子表面活性剂选自烷氧基化合物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂。
22.如权利要求21所述的光刻胶图案，其中所述的光刻胶图案的材料是线型酚醛光刻胶、聚羟基苯乙烯(PHS)光刻胶、丙烯酸光刻胶、环烯烃-马来酸酐光刻胶、环烯烃光刻胶、环烯烃-丙烯酰混合光刻胶中的至少一种。
23.一种用于形成光刻胶图案的工艺，包括：
在形成待增厚光刻胶图案后，将光刻胶图案增厚材料施加到待增厚光刻胶图案上，覆盖所述的待增厚光刻胶图案的表面，以增厚所述的待增厚光刻胶图案，
其中所述的光刻胶图案增厚材料包含：
树脂；
交联剂；和
阳离子表面活性剂、两性表面活性剂、以及非离子型表面活性剂中的至少一种，其中非离子表面活性剂选自烷氧基化合物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂。
24.如权利要求23所述的用于形成光刻胶图案的工艺，其中在施加所述的光刻胶图案增厚材料的步骤后，进行显影处理。
25.如权利要求24所述的用于形成光刻胶图案的工艺，其中通过使用纯水进行显影处理。
26.一种半导体器件，包含：
图案，通过利用由光刻胶图案增厚材料增厚的光刻胶图案形成，
其中所述的光刻胶图案增厚材料包含：
树脂；
交联剂；和
阳离子表面活性剂、两性表面活性剂、以及非离子型表面活性剂中的至少一种，其中非离子表面活性剂选自烷氧基化合物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂。
27.一种用于制造半导体器件的工艺，包括：
在下层上形成待增厚光刻胶图案以后，施加光刻胶图案增厚材料以覆盖待增厚光刻胶图案的表面，来增厚所述的待增厚光刻胶图案并形成光刻胶图案；以及
利用所述的光刻胶图案作为掩模来刻蚀下层以对所述的下层制图，
其中所述的光刻胶图案增厚材料包含：
树脂；
交联剂；和
阳离子表面活性剂、两性表面活性剂、以及非离子型表面活性剂中的至少一种，其中非离子表面活性剂选自烷氧基化合物表面活性剂、脂肪酸酯表面活性剂、酰胺表面活性剂、醇类表面活性剂和乙二胺表面活性剂。
28.如权利要求27所述的用于制造半导体器件的工艺，还包括：
在施加光刻胶图案增厚材料的步骤之前，在所述的待增厚光刻胶图案的表面上施加表面活性剂。
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