CN106433025B - 树脂组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明的课题是提供形成印刷线路板的树脂组合物、含有该树脂组合物的片状叠层材料、印刷线路板、和半导体装置，所述印刷线路板即使为薄型，在部件的安装工序中也显示良好的回流焊行为。本发明的解决方案是树脂组合物，其含有(A)环氧树脂、(B)固化剂、和(C)无机填充材料，(C)无机填充材料用选自下述通式(1)所示的化合物、和下述通式(2)所示的化合物中的至少１种表面处理剂进行了表面处理。X表示乙烯基等，Y表示碳原子数为4以上的亚烷基等，R1～R3表示碳原子数为1～6的烷基等，Z表示亚烷基等，X‑Y‑Si(OR1)3・・・(1)(R2O)3Si‑Z‑Si(OR3)3・・・(2)。
Description
技术领域
本发明涉及树脂组合物。进而，涉及含有该树脂组合物的片状叠层材料、印刷线路板、和半导体装置。
背景技术
作为印刷线路板的制造技术，已知采用在内层基板上将绝缘层和导体层交替重叠的堆叠(build up)方式的制造方法。在采用堆叠方式的制造方法中，绝缘层通常通过使树脂组合物固化而形成。
例如，在专利文献1中，记载了一种树脂组合物，其含有环氧树脂、固化剂和无机填充材料，该无机填充材料用氨基烷基硅烷进行表面处理，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，该无机填充材料的含量为55～90质量%。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-28880号公报。
发明内容
发明要解决的课题
那么，伴随近年来由含铅软钎料向无铅软钎料的替换，采用软钎料回流焊(reflow)的部件的安装工序中的软钎料回流焊温度升高。另外近年来，为了实现电子设备的小型化，进行了印刷线路板的进一步薄型化，内层基板、绝缘层的厚度有随即变薄的倾向。随着印刷线路板薄型化的进行，有难以使回流焊行为(リフロー挙動)稳定化的倾向。
本发明的课题是提供形成印刷线路板的树脂组合物、含有该树脂组合物的片状叠层材料、印刷线路板、和半导体装置，所述印刷线路板即使为薄型，在部件的安装工序中也显示良好的回流焊行为。
解决课题用的手段
本发明人等对于上述课题进行了努力研究，结果发现：通过使用由特定的表面处理剂进行了表面处理的无机填充材料，可以解决上述课题，从而完成了本发明。
即，本发明包含以下的内容，
[1]树脂组合物，其含有(A)环氧树脂、(B)固化剂、和(C)无机填充材料，其中，
(C)无机填充材料用选自下述通式(1)所示的化合物、和下述通式(2)所示的化合物中的至少一种表面处理剂进行了表面处理，
X-Y-Si(OR1)3 ・・・(1)
在通式(1)中，X表示乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基、甲基丙烯酰基氧基、丙烯酰基、丙烯酰基氧基、氨基、Ar-(NR)n-(CH2)m-、Ar-(CH2)m-(NR)n-、或NH2-(CH2)m-(NR)n-，Ar表示可具有取代基的苯基，R表示氢原子、或碳原子数1～3的烷基，m表示0～6的整数，n表示0或1的整数，Y表示可具有取代基的碳原子数4以上的亚烷基、或可具有取代基的碳原子数4以上的亚烯基，R1表示可具有取代基的碳原子数1～6的烷基，多个R1可以相同，也可以不同，
(R2O)3Si-Z-Si(OR3)3 ・・・(2)
Z表示可具有取代基的亚烷基、-NR-、氧原子、硫原子、或由这些基团中的2种以上基团组合而成的基团，R表示氢原子、或碳原子数1～3的烷基，R2和R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数1～6的烷基，多个R2和R3可以相同，也可以不同；
[2]根据[1]所述的树脂组合物，其中，通式(1)中的Y表示可具有取代基的碳原子数6以上的亚烷基；
[3]根据[1]或[2]所述的树脂组合物，其中，通式(2)中的Z表示可具有取代基的碳原子数6以上的亚烷基、或由可具有取代基的亚烷基和-NR-的组合形成的基团；
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的树脂组合物，其中，通式(1)中的R1、通式(2)中的R2和R3表示甲基或乙基；
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的树脂组合物，其中，通式(1)所示的化合物为8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-8-氨基辛基三甲氧基硅烷、N-苯基-8-氨基辛基-三甲氧基硅烷、3-(2-缩水甘油基苯基)丙基三甲氧基硅烷、6-乙烯基己基三甲氧基硅烷、和8-甲基丙烯酰基氧基辛基三甲氧基硅烷中的任一者，通式(2)所示的化合物为双三甲氧基甲硅烷基己烷、双三甲氧基甲硅烷基辛烷、和双(三甲氧基甲硅烷基丙基)乙二胺中的任一者；
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物，其中，(C)成分的平均粒径为0.01μm～5μm；
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的树脂组合物，其中，(C)成分为二氧化硅；
[8]根据[1]～[7]中任一项所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为50质量%以上；
[9]根据[1]～[8]中任一项所述的树脂组合物，其中，(C)成分用相对于(C)成分100质量份为0.2质量份～2质量份的表面处理剂进行了表面处理；
[10]根据[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物，其中，(C)成分的每单位表面积的碳量为0.05mg/m2～1mg/m2；
[11]根据[1]～[10]中任一项所述的树脂组合物，其中，(A)成分为选自双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、和联苯型环氧树脂中的一种以上；
[12]根据[1]～[11]中任一项所述的树脂组合物，其中，(B)成分为选自苯酚(phenol)系固化剂、萘酚系固化剂、活性酯系固化剂和氰酸酯系固化剂中的一种以上；
[13]根据[1]～[12]中任一项所述的树脂组合物，其用于形成印刷线路板的绝缘层；
[14]根据[1]～[13]中任一项所述的树脂组合物，其用于形成印刷线路板的堆叠层；
[15]片状叠层材料，其含有由[1]～[14]中任一项所述的树脂组合物形成的树脂组合物层；
[16]印刷线路板，其含有利用[1]～[14]中任一项所述的树脂组合物的固化物形成的绝缘层；
[17]根据[16]所述的印刷线路板，其中，绝缘层的翘曲量为350μm以下；
[18]半导体装置，其含有[16]或[17]所述的印刷线路板。
发明的效果
根据本发明，可以提供形成印刷线路板的树脂组合物、含有该树脂组合物的片状叠层材料、印刷线路板、和半导体装置，所述印刷线路板即使为薄型，在部件的安装工序中也显示良好的回流焊行为。
具体实施方式
以下，对于本发明的树脂组合物、含有该树脂组合物的片状叠层材料、印刷线路板、和半导体装置详细地进行说明。
在本说明书中，在紧邻基团前面记载的“可具有取代基的”这样的术语是指该基团的氢原子没有被取代基取代的情况、和该基团的氢原子的一部分或全部被取代基取代的情况这两者。
在本说明书中，“Cp～Cq”(p和q为正整数，满足p<q。)这样的术语表示紧跟该术语之后记载的有机基团的碳原子数为p～q。例如“C1～C10烷基”这样的表述表示碳原子数为1～10的烷基，“C1～C10烷基酯”这样的表述表示与碳原子数为1～10的烷基的酯。
[树脂组合物]
本发明的树脂组合物含有(A)环氧树脂、(B)固化剂、和(C)无机填充材料，其特征在于，(C)无机填充材料用选自下述通式(1)所示的化合物、和下述通式(2)所示的化合物中的至少一种表面处理剂进行了表面处理，
X-Y-Si(OR1)3 ・・・(1)
(通式(1)中，X表示乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基、甲基丙烯酰基氧基、丙烯酰基、丙烯酰基氧基、氨基、Ar-(NR)n-(CH2)m-、Ar-(CH2)m-(NR)n-、或NH2-(CH2)m-(NR)n-，Ar表示可具有取代基的苯基，R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基，m表示0～6的整数，n表示0或1的整数，Y表示可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烷基、或可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烯基，R1表示可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基，多个R1可以相同，也可以不同。)
(R2O)3Si-Z-Si(OR3)3 ・・・(2)
(Z表示可具有取代基的亚烷基、-NR-、氧原子、硫原子、或由这些基团中的2种以上基团组合而成的基团，R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基，R2和R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基，多个R2和R3可以相同，也可以不同。)。
以下，对于本发明的树脂组合物中所含的各成分进行详细地说明。
<(A)环氧树脂>
本发明的树脂组合物含有(A)环氧树脂(以下也称为(A)成分)。
作为环氧树脂，例如可列举：双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚酚醛(naphtholnovolac)型环氧树脂、线型酚醛(phenol novolac)型环氧树脂、叔丁基-儿茶酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、甲酚酚醛(cresol novolac)型环氧树脂、联苯型环氧树脂、线型脂肪族环氧树脂、具有丁二烯结构的环氧树脂、脂环式环氧树脂、杂环式环氧树脂、含有螺环的环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、三羟甲基型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂、联二甲苯酚型环氧树脂等。环氧树脂可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。(A)成分优选是选自双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、和联苯型环氧树脂中的一种以上。
环氧树脂优选含有在1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂。将环氧树脂的不挥发成分设为100质量%时，优选至少50质量%以上是在1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂。其中，优选含有在1分子中具有2个以上的环氧基且温度20℃下为液态的环氧树脂(以下称为“液态环氧树脂”)、和在1分子中具有3个以上的环氧基且温度20℃下为固态的环氧树脂(以下称为“固态环氧树脂”)。作为环氧树脂，通过将液态环氧树脂和固态环氧树脂并用，可以得到具有优异的挠性的树脂组合物。另外，树脂组合物的固化物的断裂强度也提高。
作为液态环氧树脂，优选双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、萘型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、线型酚醛型环氧树脂、具有酯骨架的脂环式环氧树脂、和具有丁二烯结构的环氧树脂，更优选双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂和萘型环氧树脂。作为液态环氧树脂的具体例，可以列举DIC(株)制的“HP4032”、“HP4032D”、“HP4032SS”(萘型环氧树脂)、三菱化学(株)制的“828US”、“jER828EL”(双酚A型环氧树脂)、“jER807”(双酚F型环氧树脂)、“jER152”(线型酚醛型环氧树脂)、新日铁住金化学(株)制的“ZX1059”(双酚A型环氧树脂与双酚F型环氧树脂的混合品)、Nagase ChemteX(株)制的“EX-721”(缩水甘油酯型环氧树脂)、(株)大赛璐制的“Celloxide 2021P”(具有酯骨架的脂环式环氧树脂)、“PB-3600”(具有丁二烯结构的环氧树脂)、新日铁化学(株)制的“ZX1658”、“ZX1658GS”(液态1,4-缩水甘油基环己烷)。它们可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。
作为固态环氧树脂，优选萘型4官能环氧树脂、甲酚酚醛型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、联苯型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂，更优选萘型4官能环氧树脂、萘酚型环氧树脂和联苯型环氧树脂，作为固态环氧树脂的具体例，可以列举DIC(株)制的“HP4032H”(萘型环氧树脂)、“HP-4700”、“HP-4710”(萘型4官能环氧树脂)、“N-690”(甲酚酚醛型环氧树脂)、“N-695”(甲酚酚醛型环氧树脂)、“HP-7200”(二环戊二烯型环氧树脂)、“HP-7200HH”、“EXA7311”、“EXA7311-G3”、“EXA7311-G4”、“EXA7311-G4S”、“HP6000”(亚萘基醚型环氧树脂)、日本化药(株)制的“EPPN-502H”(三酚型环氧树脂)、“NC7000L”(萘酚酚醛型环氧树脂)、“NC3000H”、“NC3000”、“NC3000L”、“NC3100”(联苯型环氧树脂)、新日铁住金化学(株)制的“ESN475V”(萘酚型环氧树脂)、“ESN485”(萘酚酚醛型环氧树脂)、三菱化学(株)制的“YX4000H”、“YL6121”(联苯型环氧树脂)、“YX4000HK”(联二甲苯酚型环氧树脂)、“YX8800”(蒽型环氧树脂)、大阪燃气化学株式会社(大阪ガスケミカル(株))制的“PG-100”、“CG-500”、三菱化学(株)制的“YL7800”(芴型环氧树脂)、三菱化学(株)制的“jER1010”(固态双酚A型环氧树脂)、“jER1031S”(四苯基乙烷型环氧树脂)、“YL7760”(双酚AF型环氧树脂)等。
作为环氧树脂，在并用液态环氧树脂和固态环氧树脂时，它们的量比(液态环氧树脂：固态环氧树脂)以质量比计优选为1：0.1～1：6的范围。通过使液态环氧树脂和固态环氧树脂的量比在上述范围，可获得以下的效果：i)以粘接膜的形态使用时可获得适当的粘接性；ii)以粘接膜的形态使用时得到充分的挠性、操作性提高；以及iii)能得到具有足够的断裂强度的固化物等。从上述i)～iii)的效果的观点考虑，液态环氧树脂和固态环氧树脂的量比(液态环氧树脂：固态环氧树脂)以质量比计更优选为1：0.3～1：5的范围，进一步优选为1：0.6～1：4的范围。
从得到显示良好的机械强度、绝缘可靠性的绝缘层的角度考虑，树脂组合物中环氧树脂的含量优选为5质量%以上、更优选为10质量%以上、进而优选为15质量%以上。环氧树脂的含量的上限只要可起到本发明的效果就没有特别的限定，优选为50质量%以下、更优选为30质量%以下、进而优选为20质量%以下。
应予说明，本发明中，树脂组合物中的各成分的含量，在没有特别说明的情况下是将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时的值。
环氧树脂的环氧当量优选为50～5000、更优选为50～3000、进一步优选为80～2000、进而更优选为110～1000。通过使其在该范围内，从而固化物的交联密度变得充分而可得到表面粗糙度低的绝缘层。应予说明，环氧当量可根据JIS K7236进行测定，是指含有1当量的环氧基的树脂的质量。
环氧树脂的重均分子量优选为100～5000、更优选为250～3000、进一步优选为400～1500。这里，环氧树脂的重均分子量是利用凝胶渗透色谱(GPC)法测定的聚苯乙烯换算的重均分子量。
<(B)固化剂>
本发明的树脂组合物含有(B)固化剂(以下也称为(B)成分)。
作为固化剂，只要具有将环氧树脂固化的功能即可，没有特别的限定，例如可列举：苯酚系固化剂、萘酚系固化剂、活性酯系固化剂、苯并噁嗪系固化剂、氰酸酯系固化剂、和碳二亚胺系固化剂等。固化剂可以单独使用一种，或将两种以上并用。(B)成分优选为选自苯酚系固化剂、萘酚系固化剂、活性酯系固化剂和氰酸酯系固化剂中的一种以上。
作为苯酚系固化剂和萘酚系固化剂，从耐热性和耐水性的观点考虑，优选具有酚醛树脂(novolac)结构的苯酚系固化剂、或者具有酚醛树脂结构的萘酚系固化剂。另外，从与导体层的密合性的观点考虑，优选含氮苯酚系固化剂，更优选含三嗪骨架的苯酚系固化剂。其中，从高度满足耐热性、耐水性、以及与导体层的密合性的观点考虑，优选含三嗪骨架的线型酚醛树脂(phenol novolac)固化剂。
作为苯酚系固化剂和萘酚系固化剂的具体例子，例如可列举：明和化成(株)制的“MEH-7700”、“MEH-7810”、“MEH-7851”、日本化药(株)制的“NHN”、“CBN”、“GPH”、新日铁住金(株)制的“SN-170”、“SN-180”、“SN-190”、“SN-475”、“SN-485”、“SN-495”、“SN-375”、“SN-395”、DIC(株)制的“LA-7052”、“LA-7054”、“LA-3018”、“EXB-9500”等。
从粗糙化处理后得到表面粗糙度小的绝缘层的观点、得到与导体层的密合性优异的绝缘层的观点考虑，还优选活性酯系固化剂。作为活性酯系固化剂，没有特别的限制，但通常优选使用苯酚酯类(phenol esters)、苯硫酚酯类(thiophenol esters)、N-羟基胺酯类、杂环羟基化合物的酯类等一分子中具有两个以上反应活性较高的酯基的化合物。优选该活性酯系固化剂为：由羧酸化合物和/或硫代羧酸化合物与羟基化合物和/或硫醇化合物的缩合反应所得的活性酯系固化剂。尤其从提高耐热性的观点出发，优选由羧酸化合物与羟基化合物所得的活性酯系固化剂，更优选由羧酸化合物与苯酚化合物和/或萘酚化合物所得的活性酯系固化剂。作为羧酸化合物，例如可列举出：苯甲酸、乙酸、琥珀酸、马来酸、衣康酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯四酸等。作为苯酚化合物或萘酚化合物，例如可列举出：氢醌、间苯二酚、双酚A、双酚F、双酚S、酚酞啉、甲基化双酚A、甲基化双酚F、甲基化双酚S、苯酚、邻甲酚、间甲酚、对甲酚、邻苯二酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羟基萘、1,6-二羟基萘、2,6-二羟基萘、二羟基二苯甲酮、三羟基二苯甲酮、四羟基二苯甲酮、间苯三酚、苯三酚、二环戊二烯型联苯酚化合物、线型酚醛树脂(phenol novolac)等。此处，“二环戊二烯型联苯酚化合物”是指，在一分子二环戊二烯中缩合两分子苯酚所得的联苯酚化合物。
具体而言，优选含有二环戊二烯型联苯酚结构的活性酯化合物、含有萘结构的活性酯化合物、含有线型酚醛树脂的乙酰化物的活性酯化合物、含有线型酚醛树脂的苯甲酰化物的活性酯化合物，其中更优选含有萘结构的活性酯化合物、含有二环戊二烯型联苯酚结构的活性酯化合物。“二环戊二烯型联苯酚结构”是指，由亚苯基-二亚环戊基(ジシクロペンチレン) -亚苯基组成的二价的结构单元。
作为活性酯系固化剂的市售品，含有二环戊二烯型联苯酚结构的活性酯化合物可列举出“EXB9451”、“EXB9460”、“EXB9460S”、“HPC-8000-65T”(DIC株式会社制)；含有萘结构的活性酯化合物可列举出“EXB9416-70BK”(DIC株式会社制)；含有线型酚醛树脂的乙酰化物的活性酯化合物可列举出“DC808”(三菱化学株式会社制)；含有线型酚醛树脂的苯甲酰化物的活性酯化合物可列举出“YLH1026”(三菱化学株式会社制)等。
作为苯并噁嗪系固化剂的具体例，可列举出昭和高分子株式会社制的“HFB2006M”、四国化成工业株式会社制的“P-d”、“F-a”。
作为氰酸酯系固化剂，例如可列举出：双酚A二氰酸酯、多酚氰酸酯、低聚(3-亚甲基-1,5-亚苯基氰酸酯)、4,4'-亚甲基双(2,6-二甲基苯基氰酸酯)、4,4'-乙叉基(エチリデン)二苯基二氰酸酯、六氟双酚A二氰酸酯、2,2-双(4-氰酸酯)苯基丙烷、1,1-双(4-氰酸酯苯基甲烷)、双(4-氰酸酯-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,3-双(4-氰酸酯苯基-1-(甲基乙叉基))苯、双(4-氰酸酯苯基)硫醚、和双(4-氰酸酯苯基)醚等二官能氰酸酯树脂、由线型酚醛树脂和甲酚酚醛树脂等衍生的多官能氰酸酯树脂、这些氰酸酯树脂部分三嗪化形成的预聚物等。作为氰酸酯系固化剂的具体例，可列举出Lonza Japan株式会社制的“PT30”和“PT60”(均为线型酚醛树脂型多官能氰酸酯树脂)、“BA230”、“BA230S75”(双酚A二氰酸酯的部分或全部被三嗪化而形成三聚体的预聚物)等。
作为碳二亚胺系固化剂的具体例，可以列举日清纺化学株式会社(日清紡ケミカル（株）)制的“V-03”、“V-07”等。
环氧树脂与固化剂的量比，以[环氧树脂的环氧基的总数]:[固化剂的反应基团的总数]的比率计，优选为1：0.1～1：2的范围，更优选为1：0.15～1：1.5，进一步优选为1：0.2～1：1。此处，固化剂的反应基团是指活性羟基、活性酯基等，根据固化剂的种类而不同。另外，环氧树脂的环氧基的总数是指，对于全部的环氧树脂，将用各环氧树脂的固体成分质量除以环氧当量所得的值进行总计而得的值；固化剂的反应基团的总数是指，对于全部的固化剂，将用各固化剂的固体成分质量除以反应基团当量所得的值进行总计而得的值。通过使环氧树脂与固化剂的量比处于所述范围，树脂组合物的固化物的耐热性更为提高。
在一个实施方式中，树脂组合物含有前述的(A)环氧树脂和(B)固化剂。树脂组合物优选分别含有液态环氧树脂与固态环氧树脂的混合物(液态环氧树脂：固态环氧树脂的质量比优选为1：0.1～1：8、更优选为1：0.3～1：7、进而优选为1：0.6～1：6)作为(A)环氧树脂，含有选自苯酚系固化剂、萘酚系固化剂、活性酯系固化剂和氰酸酯系固化剂中的一种以上(优选选自苯酚系固化剂、萘酚系固化剂和活性酯系固化剂中的一种以上)作为(B)固化剂。
树脂组合物中的固化剂的含量没有特别的限定，但优选为30质量%以下、更优选为25质量%以下、进而优选为20质量%以下、进而更优选为18质量%以下。另外，下限没有特别的限制，优选为3质量%以上。
<(C)无机填充材料>
本发明的树脂组合物含有(C)无机填充材料(以下也称为(C)成分)，(C)成分用选自下述通式(1)所示的化合物、和下述通式(2)所示的化合物中的至少一种表面处理剂进行了表面处理，
X-Y-Si(OR1)3 ・・・(1)
(通式(1)中，X表示乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基、甲基丙烯酰基氧基、丙烯酰基、丙烯酰基氧基、氨基、Ar-(NR)n-(CH2)m-、Ar-(CH2)m-(NR)n-、或NH2-(CH2)m-(NR)n-，Ar表示可具有取代基的苯基，R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基，m表示0～6的整数，n表示0或1的整数，Y表示可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烷基、或可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烯基，R1表示可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基，多个R1可以相同，也可以不同。)
(R2O)3Si-Z-Si(OR3)3 ・・・(2)
(Z表示可具有取代基的亚烷基、-NR-、氧原子、硫原子、或由这些基团中的2种以上基团组合而成的基团，R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基，R2和R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基，多个R2和R3可以相同，也可以不同。)。
本发明中的(C)成分用选自通式(1)所示的化合物、和通式(2)所示的化合物中的至少一种表面处理剂进行表面处理。本发明人等进行了努力研究，结果发现如果用如通式(1)所示的化合物那样的、将硅原子与官能团部位(通式(1)中的X)结合的2价基团(通式(１)中的Y)的主链为长链的化合物对无机填充材料进行表面处理，则可以减小由树脂组合物的固化物形成的绝缘层在回流焊时的翘曲量(回流焊行为最大变化)。另外，发现通过用上述化合物将无机填充材料进行表面处理，从而最低溶融粘度变低，可以得到良好的电路填埋性。另外，本发明人等发现即使用如通式(2)所示的化合物那样的、在两末端具有硅原子并且与各硅原子结合的2价基团(通式(2)中的Z)的主链为长链的化合物对无机填充材料进行表面处理，也可以得到同样的效果。
在本说明书中，只要没有特别说明，(C)成分表示用表面处理剂进行了表面处理的无机填充材料。
无机填充材料的材料没有特别的限定，例如可列举：二氧化硅、氧化铝、玻璃、堇青石、硅氧化物、硫酸钡、碳酸钡、滑石、粘土、云母粉、氧化锌、水滑石、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙、碳酸镁、氧化镁、氮化硼、氮化铝、氮化锰、硼酸铝、碳酸锶、钛酸锶、钛酸钙、钛酸镁、钛酸铋、氧化钛、氧化锆、钛酸钡、钛酸锆酸钡、锆酸钡、锆酸钙、磷酸锆、和磷酸钨酸锆等。其中特别优选二氧化硅。此外作为二氧化硅，优选球形二氧化硅。无机填充材料可以一种单独使用，也可以组合两种以上使用。
无机填充材料的平均粒径没有特别的限定，从得到表面粗糙度小的绝缘层的观点、微细配线形成性提高的观点考虑，优选为5μm以下、更优选为3μm以下、进而优选为2μm以下、或1μm以下。该平均粒径的下限没有特别的限定，优选为0.01μm以上、更优选为0.1μm以上、进而优选为0.3μm以上。作为具有这样的平均粒径的无机填充材料的市售品，例如可列举：(株)Admatechs制“YC100C”、“YA050C”、“YA050C-MJE”、“YA010C”、电气化学工业(株)制“UFP-30”、德山(トクヤマ)株式会社制“シルフィルNSS-3N”、“シルフィルNSS-4N”、“シルフィルNSS-5N”、(株)Admatechs制“SC2500SQ”、“SO-C2”、“SO-C1”等。
无机填充材料的平均粒径可以利用基于米氏(Mie)散射理论的激光衍射-散射法来测定。具体地，利用激光衍射散射式粒度分布测定装置，以体积基准制成无机填充材料的粒度分布，将其中值直径设为平均粒径，由此可以测定。测定样品可以优选使用利用超声波使无机填充材料分散在水中而得的样品。作为激光衍射散射式粒度分布测定装置，可以使用(株)堀场制作所制“LA-500”等。
作为表面处理剂，可以单独使用通式(1)所示的化合物、或通式(2)所示的化合物，也可以将通式(1)所示的化合物、和通式(2)所示的化合物组合使用。
通式(1)所示的化合物具有以下的结构，
X-Y-Si(OR1)3 ・・・(1)
(通式(1)中，X表示乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基、甲基丙烯酰基氧基、丙烯酰基、丙烯酰基氧基、氨基、Ar-(NR)n-(CH2)m-、Ar-(CH2)m-(NR)n-、或NH2-(CH2)m-(NR)n-，Ar表示可具有取代基的苯基，R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基，m表示0～6的整数，n表示0或1的整数，Y表示可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烷基、或可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烯基，R1表示可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基，多个R1可以相同，也可以不同。)。
X表示乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基、甲基丙烯酰基氧基、丙烯酰基、丙烯酰基氧基、氨基、Ar-(NR)n-(CH2)m-、Ar-(CH2)m-(NR)n-、或NH2-(CH2)m-(NR)n-。
Ar表示可具有取代基的苯基。对于该苯基可具有的取代基，如下所述。
m表示0～6的整数，优选1～4的整数，更优选1～3的整数。n表示0或1的整数，优选为1。
R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基。作为碳原子数为1～3的烷基，可以列举甲基、乙基、丙基等。R优选为氢原子。
作为Ar-(NR)n-(CH2)m-、Ar-(CH2)m-(NR)n-、或NH2-(CH2)m-(NR)n-，例如可列举：氨基亚乙基氨基、苄基氨基、苯基氨基等。
其中，作为X，优选是乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基氧基、氨基亚乙基氨基、苯基氨基，更优选是环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基氧基、氨基亚乙基氨基、苯基氨基。
Y表示可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烷基、或可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烯基。该亚烷基和该亚烯基的碳原子数为4以上，优选为5以上，更优选为6以上，进而优选为7以上。对于上限，没有特别的限定，但优选为20以下、更优选为15以下、进而优选为10以下。碳原子数小于4时，硅原子与官能团部位之间的结合距离短，由树脂组合物的固化物形成的绝缘层的翘曲量在回流焊时变大，同时最低溶融粘度变高，电路填埋性差。
可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烷基可以是直链状、或支链状的任一者。作为可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烷基，例如可列举：亚丁基、亚戊基、亚己基、亚庚基、亚辛基、亚壬基、亚癸基、亚十二烷基等，优选为亚戊基、亚己基、亚庚基、亚辛基、亚壬基、亚癸基，更优选为亚己基、亚庚基、亚辛基、亚壬基，进而优选为亚辛基。
可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烯基可以是直链状、或支链状的任一者。作为可具有取代基的碳原子数为4以上的亚烯基，例如可列举：1-亚丁烯基、1-亚戊烯基、1-亚己烯基、1-亚庚烯基、1-亚辛烯基等。其中，优选为1-亚丁烯基、1-亚戊烯基、1-亚己烯基、1-亚庚烯基、1-亚辛烯基，更优选为1-亚戊烯基。
Ar表示的苯基、Y表示的碳原子数为4以上的亚烷基和碳原子数为4以上的亚烯基可具有取代基。作为取代基，没有特别限制，例如可列举：卤素原子、烷基、环烷基、烯基、烷氧基、环烷基氧基、芳基、芳基氧基、芳基烷基、芳基烷氧基、1价的杂环基、烷叉基(アルキリデン基)、氨基、甲硅烷基、酰基、酰基氧基、羧基、磺基、氰基、硝基、羟基、巯基、氧代基(オキソ基)等。另外，取代基可以具有多个，多个取代基可以相互键合而形成环。
作为用作取代基的卤素原子，可以列举氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。
用作取代基的烷基可以是直链状、或支链状的任一者。该烷基的碳原子数优选为1～12、更优选为1～6、更优选为1～3。作为该烷基，例如可列举：甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、和癸基。
用作取代基的环烷基的碳原子数优选为3～12、更优选为3～6。作为该环烷基，例如可列举：环丙基、环丁基、环戊基、和环己基等。
用作取代基的烯基的碳原子数优选为2～12、更优选为2～6。作为该烯基，例如可列举：乙烯基、丙烯基(烯丙基)、1-丁烯基、1-己烯基等。作为取代基的烯基有多个时，多个烯基可相互键合而形成环。例如在碳原子数为4以上的亚烯基的乙烯(ethylene)部位含有2个乙烯基(vinyl)作为取代基时，乙烯基可相互键合而形成1,2-亚苯基。
用作取代基的烷氧基可以是直链状或支链状的任一者。该烷氧基的碳原子数优选为1～20、更优选为1～12、进而优选为1～6。作为该烷氧基，例如可列举：甲氧基、乙氧基、丙氧基、异丙基氧基、丁氧基、仲丁氧基、异丁氧基、叔丁氧基、戊基氧基、己基氧基、庚基氧基、辛基氧基、壬基氧基、和癸基氧基。
用作取代基的环烷基氧基的碳原子数优选为3～20、更优选为3～12、进而优选为3～6。作为该环烷基氧基，例如可列举：环丙基氧基、环丁基氧基、环戊基氧基、和环己基氧基。
用作取代基的芳基是由芳香族烃除去1个芳香环上的氢原子而得的基团。用作取代基的芳基的碳原子数优选为6～24、更优选为6～18、进而优选为6～14、进而更优选为6～10。作为该芳基，例如可列举：苯基、萘基、和蒽基。
用作取代基的芳基氧基的碳原子数优选为6～24、更优选为6～18、进而优选为6～14、进而更优选为6～10。作为用作取代基的芳基氧基，例如可列举：苯氧基、1-萘基氧基、和2-萘基氧基。
用作取代基的芳基烷基的碳原子数优选为7～25、更优选为7～19、进而优选为7～15、进而更优选为7～11。作为该芳基烷基，例如可列举：苯基-C1～C12烷基、萘基-C1～C12烷基、和蒽基-C1～C12烷基。
用作取代基的芳基烷氧基的碳原子数优选为7～25、更优选为7～19、进而优选为7～15、进而更优选为7～11。作为该芳基烷氧基，例如可列举：苯基-C1～C12烷氧基、和萘基-C1～C12烷氧基。
用作取代基的1价的杂环基是指由杂环式化合物的杂环除去1个氢原子后的基团。该1价的杂环基的碳原子数优选为3～21、更优选为3～15、进而优选为3～9。在该1价的杂环基中，还含有1价的芳香族杂环基(杂芳基)。作为该1价的杂环，可以列举例如噻吩基、吡咯基、呋喃基(フラニル基)、呋喃基(フリル基)、吡啶基、哒嗪基、嘧啶基、吡嗪基、三嗪基、吡咯烷基、哌啶基、喹啉基、和异喹啉基。
用作取代基的烷叉基是指从烷烃的同一碳原子上除去2个氢原子后的基团。该烷叉基的碳原子数优选为1～20、更优选为1～14、进而优选为1～12、进而更优选为1～6、特别优选为1～3。作为该烷叉基，可以列举例如甲叉基、乙叉基、丙叉基、异丙叉基、丁叉基、仲丁叉基、异丁叉基、叔丁叉基、戊叉基、己叉基、庚叉基、辛叉基、壬叉基、和癸叉基。
用作取代基的酰基是指由式：-C(＝O)-R4表示的基团(式中，R4为烷基或芳基)。由R4表示的烷基可以是直链状或支链状的任一者。作为由R表示的芳基，例如可列举：苯基、萘基、和蒽基。该酰基的碳原子数优选为2～20、更优选为2～13、进而优选为2～7。作为该酰基，例如可列举：乙酰基、丙酰基、丁酰基、异丁酰基、戊酰基、和苯甲酰基。
用作取代基的酰基氧基是由式：-O-C(＝O)-R5表示的基团(式中，R5为烷基或芳基)。由R5表示的烷基可以是直链状或支链状的任一者。作为由R5表示的芳基，例如可列举：苯基、萘基、和蒽基。该酰基氧基的碳原子数优选为2～20、更优选为2～13、进而优选为2～7。作为该酰基氧基，例如可列举：乙酰氧基、丙酰氧基、丁酰氧基、异丁酰氧基、戊酰氧基、和苯甲酰氧基。
上述的取代基可以进而具有取代基(以下有时称为“二次取代基”)。作为二次取代基，只要没有特别记载，可使用与上述的取代基相同的基团。
R1表示可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基，多个R1可以相同，也可以不同。可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基可以是直链状、或支链状的任一者。作为碳原子数为1～6的烷基，优选是碳原子数为1～4的烷基，更优选是碳原子数为1～3的烷基。作为碳原子数为1～6的烷基，例如可列举：甲基、乙基、丙基、正丁基、叔丁基、戊基、正己基等，优选是甲基、乙基、丙基、正丁基，更优选是甲基、乙基、丙基，进而优选是甲基、乙基。
R1所表示的碳原子数为1～6的烷基可具有取代基。作为取代基，与Y表示的碳原子数为4以上的亚烷基可具有的取代基同样，优选的范围也同样。
作为通式(1)所示的化合物的具体例，可以列举8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-8-氨基辛基三甲氧基硅烷、N-苯基-8-氨基辛基-三甲氧基硅烷、3-(2-缩水甘油基苯基)丙基三甲氧基硅烷、6-乙烯基己基三甲氧基硅烷、8-甲基丙烯酰基氧基辛基三甲氧基硅烷等，但本发明不限于此。
通式(2)所示的化合物具有以下的结构，
(R2O)3Si-Z-Si(OR3)3 ・・・(2)
(Z表示可具有取代基的亚烷基、-NR-、氧原子、硫原子、或由这些基团中的2种以上基团组合而成的基团，R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基，R2和R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基，多个R2和R3可以相同，也可以不同。)。
Z表示可具有取代基的亚烷基、-NR-、氧原子、硫原子、或由这些基团中的2种以上基团组合而成的基团，R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基。优选Z的主链为长链，构成主链的原子数(两末端的硅原子间的主链的原子数)优选为4以上、更优选为5以上、进而优选为6以上。对于上限，没有特别限定，但优选为20以下、更优选为15以下、进而优选为10以下、或9以下。构成主链的原子数小于4时，由树脂组合物的固化物形成的绝缘层的翘曲量在回流焊时变大，同时最低溶融粘度变高，有电路填埋性差的情况。构成Z的主链的原子表示亚烷基的主链的碳原子、-NR-的氮原子、氧原子、和硫原子。
Z表示可具有取代基的亚烷基时，作为可具有取代基的亚烷基的碳原子数，优选为4以上、更优选为5以上、进而优选为6以上。对于上限，没有特别限定，但优选为20以下、更优选为15以下、进而优选为10以下、或9以下。该亚烷基的具体例和优选的范围等与通式(1)的Y所表示的碳原子数为4以上的亚烷基同样。
Z表示由上述2种以上基团组合而成的基团时，作为构成“由2种以上基团组合而成的基团”的亚烷基的碳原子数，优选为1～10、更优选为1～6、进而优选为1～3。作为这样的亚烷基，例如可列举：亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基、亚戊基、亚己基等，优选为亚甲基、亚乙基、亚丙基，优选为亚乙基、亚丙基。可具有取代基的亚烷基可以是直链状、或支链状的任一者。
作为“由上述2种以上基团组合而成的基团”，可以列举：可具有取代基的亚烷基与-NR-结合而成的基团、多个可具有取代基的亚烷基与多个-NR-交替结合而成的基团、可具有取代基的亚烷基与氧原子结合而成的基团、可具有取代基的亚烷基与硫原子结合而成的基团等，优选是可具有取代基的亚烷基与-NR-结合而成的基团、多个可具有取代基的亚烷基与多个-NR-交替结合而成的基团、即由可具有取代基的亚烷基和-NR-组合而成的基团。作为由上述2种以上基团组合而成的基团的具体例，可以列举以下的基团，但本发明不限于这些基团，
＊表示结合键。
R表示氢原子、或碳原子数为1～3的烷基。R与通式(1)中的R同义，优选的范围也同样。
R2和R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为1～6的烷基，多个R2和R3可以相同，也可以不同。R2和R3与通式(1)的R1同义，优选的范围也同样。
作为通式(2)所示的化合物的具体例，可以列举双三甲氧基甲硅烷基己烷、双三甲氧基甲硅烷基辛烷、双(三甲氧基甲硅烷基丙基)乙二胺等，但本发明不限定于此。
通式(1)所示的化合物、和通式(2)所示的化合物可以使用市售品，也可以使用公知的合成方法进行合成。
利用表面处理剂的表面处理的程度从无机填充材料的分散性提高的角度考虑，优选相对于(C)成分100质量份，用0.2质量份～2质量份的表面处理剂进行表面处理，优选以0.2质量份～1质量份进行表面处理，优选以0.3质量份～0.8质量份进行表面处理。
利用表面处理剂进行的表面处理的程度可以通过无机填充材料的每单位表面积的碳量来评价。从提高无机填充材料的分散性的观点考虑，无机填充材料的每单位表面积的碳量优选为0.05mg/m2以上、更优选为0.1mg/m2以上、进一步优选为0.2mg/m2以上。另一方面，从防止树脂清漆的熔融粘度或片材形态下的熔融粘度的上升的观点考虑，优选为1mg/m2以下、更优选为0.8mg/m2以下、进一步优选为0.5mg/m2以下。
无机填充材料的每单位表面积的碳量可以通过以下方式测定：使用溶剂(例如甲基乙基酮(MEK))对表面处理后的无机填充材料进行清洗处理，然后进行测定。具体而言，可以向用表面处理剂进行了表面处理后的无机填充材料中加入足量的MEK作为溶剂，25℃下超声波清洗5分钟。可以除去上清液，使固体成分干燥后，使用碳分析计对无机填充材料的每单位表面积的碳量进行测定。作为碳分析计，可以使用(株)堀场制作所制“EMIA-320V”等。
无机填充材料除了可以用选自通式(１)所示的化合物和通式(２)所示的化合物中的表面处理剂进行表面处理，而且进而还可以用其它的表面处理剂进行表面处理。作为其它表面处理剂，可以列举例如氨基硅烷系偶联剂、环氧硅烷系偶联剂、巯基硅烷系偶联剂、硅烷系偶联剂、有机硅氮烷化合物、钛酸酯系偶联剂、烷氧基硅烷化合物、有机硅氮烷化合物等。作为这样的其它表面处理剂的市售品，可以列举例如信越化学工业(株)制“KBM403”(3-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业(株)制“KBM803”(3-巯基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业(株)制“KBE903”(3-氨基丙基三乙氧基硅烷)、信越化学工业(株)制“KBM573”(N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业(株)制“SZ-31”(六甲基二硅氮烷)、信越化学工业(株)制“KBM103”(苯基三甲氧基硅烷)等。
树脂组合物中的无机填充材料的含量从得到热膨胀系数低的绝缘层的角度考虑，优选为50质量%以上、更优选为60质量%以上、进而优选为70质量%以上。树脂组合物中的无机填充材料的含量的上限从绝缘层的机械强度的角度考虑，优选为95质量%以下、更优选为90质量%以下、进而优选为85质量%以下、80质量%以下、或75质量%以下。
<(D)热塑性树脂>
本发明的树脂组合物除了含有(A)～(C)成分以外，优选还含有(D)热塑性树脂(以下也称为(D)成分)。
作为热塑性树脂，例如可列举：苯氧基树脂、聚乙烯醇缩醛树脂、聚烯烃树脂、聚丁二烯树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、聚醚酰亚胺树脂、聚砜树脂、聚醚砜树脂、聚苯醚树脂、聚碳酸酯树脂、聚醚醚酮树脂、聚酯树脂，优选是苯氧基树脂。热塑性树脂可以一种单独使用，也可以组合两种以上使用。
热塑性树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量优选为8000～70000的范围，更优选10000～60000的范围，进而优选20000～60000的范围。热塑性树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量利用凝胶渗透色谱(GPC)法测定。具体地，热塑性树脂的聚苯乙烯换算的重均分子量如下计算：使用(株)岛津制作所制LC-9A/RID-6A作为测定装置、使用昭和电工(株)制Shodex K-800P/K-804L/K-804L作为柱子、使用氯仿等作为流动相、使柱温为40℃进行测定，使用标准聚苯乙烯的标准曲线来算出。
作为苯氧基树脂，例如可列举：具有选自双酚A骨架、双酚F骨架、双酚S骨架、双酚乙酰苯骨架、酚醛树脂(ノボラック)骨架、联苯骨架、芴骨架、二环戊二烯骨架、降冰片烯骨架、萘骨架、蒽骨架、金刚烷骨架、萜烯骨架、和三甲基环己烷骨架中的一种以上的骨架的苯氧基树脂。苯氧基树脂的末端可以是酚式羟基、环氧基等任意的官能团。苯氧基树脂可以一种单独使用，也可以组合两种以上使用。作为苯氧基树脂的具体例，可列举：三菱化学(株)制的“1256”和“4250”(均为含有双酚A骨架的苯氧基树脂)、“YX8100”(含有双酚S骨架的苯氧基树脂)、和“YX6954”(含有双酚乙酰苯骨架的苯氧基树脂)，其它还可列举：新日铁住金化学(株)制的“FX280”和“FX293”、三菱化学(株)制的“YX6954BH30”、“YX7553”、“YX7553BH30”、“YL7769BH30”、“YL6794”、“YL7213”、“YL7290”、“YL7891BH30”和“YL7482”等。
作为聚乙烯醇缩醛树脂，可以列举例如聚乙烯醇缩甲醛树脂、聚乙烯醇缩丁醛树脂，优选是聚乙烯醇缩丁醛树脂。作为聚乙烯醇缩醛树脂的具体例，可以列举例如电气化学工业(株)制的“Denka Butyral(電化ブチラール) 4000-2”、“Denka Butyral 5000-A”、“Denka Butyral 6000-C”、“Denka Butyral 6000-EP”、积水化学工业(株)制的S-LEC(エスレック) BH系列、BX系列、KS系列、BL系列、BM系列等。
作为聚酰亚胺树脂的具体例，可以列举新日本理化(株)制的“RIKACOAT(リカコート) SN20”和“RIKACOAT PN20”。作为聚酰亚胺树脂的具体例，还可以列举使2官能性羟基末端聚丁二烯、二异氰酸酯化合物和四元酸酐反应而得的线型聚酰亚胺(日本特开2006-37083号公报记载的聚酰亚胺)、含有聚硅氧烷骨架的聚酰亚胺(日本特开2002-12667号公报和日本特开2000-319386号公报等中记载的聚酰亚胺)等改性聚酰亚胺。
作为聚酰胺酰亚胺树脂的具体例，可以列举东洋纺织(株)制的“VYLOMAX HR11NN”和“VYLOMAX HR16NN”。作为聚酰胺酰亚胺树脂的具体例，还可以列举日立化成工业(株)制的“KS9100”、“KS9300”(含有聚硅氧烷骨架的聚酰胺酰亚胺)等改性聚酰胺酰亚胺。
作为聚醚砜树脂的具体例，可以列举住友化学(株)制的“PES5003P”等。
作为聚砜树脂的具体例，可以列举Solvay Advanced Polymers(ソルベイアドバンストポリマーズ)株式会社制的聚砜“P1700”、“P3500”等。
作为聚苯醚树脂的具体例，可以列举三菱瓦斯化学(三菱ガス化学)株式会社制的低聚苯醚-苯乙烯树脂“OPE-2St 1200”等。
其中，作为热塑性树脂，优选是苯氧基树脂、聚乙烯醇缩醛树脂。因此在合适的一个实施方式中，(D)成分含有选自苯氧基树脂和聚乙烯醇缩醛树脂中的一种以上。
树脂组合物中热塑性树脂的含量优选为0.1质量%～20质量%、更优选为0.5质量%～10质量%、进而优选为1质量%～5质量%。
<(E)固化促进剂>
本发明的树脂组合物除了含有(A)～(C)成分以外，优选还含有(E)固化促进剂(以下也称为(E)成分)。
作为固化促进剂，例如可列举：磷系固化促进剂、胺系固化促进剂、咪唑系固化促进剂、胍系固化促进剂、金属系固化促进剂等，优选磷系固化促进剂、胺系固化促进剂、咪唑系固化促进剂，更优选胺系固化促进剂、咪唑系固化促进剂。固化促进剂可以一种单独使用，或也可以组合两种以上使用。
作为磷系固化促进剂，例如可列举：三苯基膦、硼酸鏻化合物、四苯基鏻四苯基硼酸盐、正丁基鏻四苯基硼酸盐、四丁基鏻癸酸盐、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫氰酸盐、四苯基鏻硫氰酸盐、丁基三苯基鏻硫氰酸盐等，优选三苯基膦、四丁基鏻癸酸盐。
作为胺系固化促进剂，例如可列举：三乙基胺、三丁基胺等三烷基胺、4-二甲氨基吡啶、苄基二甲基胺、2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚、1,8-二氮杂双环(5,4,0)-十一烯等，优选4-二甲氨基吡啶、1,8-二氮杂双环(5,4,0)-十一烯。
作为咪唑系固化促进剂，例如可列举：2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三酸盐、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸盐、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-十一烷基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪异氰脲酸加成物、2-苯基咪唑异氰脲酸加成物、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑、2,3-二氢-1H-吡咯并[1,2-a]苯并咪唑、1-十二烷基-2-甲基-3-苄基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等咪唑化合物、以及咪唑化合物与环氧树脂的加合物，优选2-乙基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑。
作为咪唑系固化促进剂，可使用市售品，例如可列举：三菱化学(株)制的“P200-H50”等。
作为胍系固化促进剂，例如可列举：氰基胍、1-甲基胍、1-乙基胍、1-环己基胍、1-苯基胍、1-(邻甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯、7-甲基-1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯、1-甲基双胍、1-乙基双胍、1-正丁基双胍、1-正十八烷基双胍、1,1-二甲基双胍、1,1-二乙基双胍、1-环己基双胍、1-烯丙基双胍、1-苯基双胍、1-(邻甲苯基)双胍等，优选氰基胍、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯。
作为金属系固化促进剂，可以列举例如钴、铜、锌、铁、镍、锰、锡等金属的有机金属络合物或有机金属盐。作为有机金属络合物的具体例子，可以列举乙酰丙酮钴(II)、乙酰丙酮钴(III)等有机钴络合物、乙酰丙酮铜(II)等有机铜络合物、乙酰丙酮锌(II)等有机锌络合物、乙酰丙酮铁(III)等有机铁络合物、乙酰丙酮镍(II)等有机镍络合物、乙酰丙酮锰(II)等有机锰络合物等。作为有机金属盐，可以列举例如辛酸锌、辛酸锡、环烷酸锌、环烷酸钴、硬脂酸锡、硬脂酸锌等。
树脂组合物中的固化促进剂的含量没有特别的限定，在将环氧树脂和固化剂的不挥发成分总量设为100质量%时，优选以0.05质量%～3质量%的范围使用。
<(F)阻燃剂>
本发明的树脂组合物可含有阻燃剂(以下也称为(F)成分)。作为阻燃剂，例如可列举：有机磷系阻燃剂、有机系含氮的磷化合物、氮化合物、有机硅系阻燃剂、金属氢氧化物等。阻燃剂可以单独使用一种、或将两种以上并用。
作为阻燃剂，可以使用市售品，例如可列举：三光(株)制的“HCA-HQ”、大八化学工业(株)制的“PX-200”等。
树脂组合物中阻燃剂的含量没有特别限定，但优选为0.5质量%～20质量%、更优选为0.5质量%～15质量%、进而优选为0.5质量%～10质量%。
<(G)有机填充材料>
树脂组合物从提高伸长率的角度考虑，可进而含有有机填充材料(以下也称为(G)成分)。作为(G)成分，可使用在形成印刷线路板的绝缘层时可使用的任意的有机填充材料，例如可列举：橡胶粒子、聚酰胺微粒、有机硅粒子等。
作为橡胶粒子，可以使用市售品，例如可列举：陶氏化学(ダウ・ケミカル)日本(株)制的“EXL-2655”、ガンツ化成(株)制的“AC3816N”等。
树脂组合物中(G)成分的含量优选为0.1质量%～20质量%、更优选为0.2质量%～10质量%、进而优选为0.3质量%～5质量%、或0.5质量%～3质量%。
树脂组合物进而根据需要可含有其它添加剂，作为所述其它添加剂，可以列举例如有机铜化合物、有机锌化合物和有机钴化合物等有机金属化合物、丙烯酸系树脂(例如DAICEL-ALLNEX(株)制的(ACA)Z251、共荣社化学(株)制的LIGHT ACRYLATE DCP-A等)、氧化膦化合物(例如BASF日本(株)制的I819等)、增稠剂、消泡剂、流平剂、密合性赋予剂、和着色剂等树脂添加剂等。
本发明的树脂组合物形成显示良好的回流焊行为的绝缘层。因此，本发明的树脂组合物可以合适地作为用于形成印刷线路板的绝缘层的树脂组合物(印刷线路板的绝缘层用树脂组合物)使用，可以更为合适地作为用于形成印刷线路板的层间绝缘层的树脂组合物(印刷线路板的层间绝缘层用树脂组合物)使用。
[片状叠层材料]
本发明的树脂组合物还可以以清漆状态涂布而使用，但工业上通常合适的是，以含有用该树脂组合物形成的树脂组合物层的片状叠层材料的形式使用。
作为片状叠层材料，优选以下所示的粘接膜、预浸料。
在一个实施方式中，粘接膜含有支撑体、和与该支撑体接合的树脂组合物层(粘接层)，树脂组合物层(粘接层)由本发明的树脂组合物形成。
树脂组合物层的厚度从印刷线路板的薄型化的观点考虑，优选为100μm以下、更优选为80μm以下、进而优选为60μm以下、进而更优选为50μm以下或40μm以下。树脂组合物层的厚度的下限没有特别的限定，通常可以为1μm以上、5μm以上、10μm以上等。
作为支撑体，例如可列举：由塑料材料形成的膜、金属箔、脱模纸，优选由塑料材料形成的膜、金属箔。
作为支撑体使用由塑料材料形成的膜时，作为塑料材料，例如可列举：聚对苯二甲酸乙二酯(以下有时简称为“PET”。)、聚萘二甲酸乙二酯(以下有时简称为“PEN”。)等聚酯、聚碳酸酯(以下有时简称为“PC”)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等丙烯酸系、环状聚烯烃、三乙酰基纤维素(TAC)、聚醚硫化物(PES)、聚醚酮、聚酰亚胺等。其中，优选聚对苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯，特别优选价格便宜的聚对苯二甲酸乙二酯。
使用金属箔作为支撑体时，作为金属箔例如可列举铜箔、铝箔等，优选铜箔。作为铜箔，可以使用由铜单金属形成的箔，也可以使用由铜和其它金属(例如，锡、铬、银、镁、镍、锆、硅、钛等)的合金形成的箔。
可以对支撑体的与树脂组合物层接合的面实施消光处理(マット处理)、电晕处理。
另外，作为支撑体，可以使用在与树脂组合物层接合的面具有脱模层的带脱模层的支撑体。作为在带脱模层的支撑体的脱模层中使用的脱模剂，例如可列举选自醇酸树脂、聚烯烃树脂、聚氨酯树脂、以及硅酮树脂中的一种以上的脱模剂。带脱模层的支撑体可使用市售品，例如可列举：作为具有以醇酸树脂系脱模剂为主成分的脱模层的PET膜的、琳得科(株)制的“SK-1”、“AL-5”、“AL-7”、东丽(株)制“露米勒(ルミラー)T6AM”等。
支撑体的厚度没有特别的限定，优选为5μm～75μm的范围、更优选为10μm～60μm的范围。应予说明，使用带脱模层的支撑体时，优选带脱模层的支撑体整体的厚度为上述范围。
粘接膜例如可以通过下述方法来制造：制备在有机溶剂中溶解了树脂组合物的树脂清漆，使用金属型涂料机等将该树脂清漆涂布于支撑体上，进而使其干燥而形成树脂组合物层。
作为有机溶剂，例如可列举：丙酮、甲基乙基酮(MEK)和环己酮等酮类，乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸溶纤剂、丙二醇单甲醚乙酸酯和卡必醇乙酸酯等乙酸酯类，溶纤剂和丁基卡必醇等卡必醇类，甲苯和二甲苯等芳香族烃类，二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺(DMAc)和N-甲基吡咯烷酮等酰胺系溶剂等。有机溶剂可以一种单独使用，也可以将两种以上组合使用。
干燥可通过加热、吹热风等公知的方法来实施。干燥条件没有特别限定，使其进行干燥，以使有机溶剂在树脂组合物层中的含量达到10质量%以下、优选达到5质量%以下。根据树脂清漆中的有机溶剂的沸点而不同，例如在使用含30质量%～60质量%的有机溶剂的树脂清漆时，通过在50℃～150℃下干燥3分钟～10分钟，可以形成树脂组合物层。
在粘接膜中，在树脂组合物层的不与支撑体接合的面(即，与支撑体相反侧的面)上，可以进而叠层与支撑体相符的保护膜。保护膜的厚度没有特别限定，例如为1μm～40μm。通过叠层保护膜，可以防止灰尘等向树脂组合物层的表面的附着或防止伤痕。粘接膜可以卷成卷状来保存。粘接膜具有保护膜时，通过剥离保护膜而可以使用。
在一个实施方式中，预浸料通过使本发明的树脂组合物浸渗在片状纤维基材中而形成。
预浸料中使用的片状纤维基材没有特别限定，可以使用玻璃布、芳族聚酰胺无纺布、液晶聚合物无纺布等作为预浸料用基材常用的片状纤维基材。从印刷线路板的薄型化的角度考虑，片状纤维基材的厚度优选为50μm以下，更优选为40μm以下，进而优选为30μm以下，进而更优选为20μm以下。片状纤维基材的厚度的下限没有特别限定，通常为10μm以上。
预浸料可以利用热熔法、溶剂法等公知的方法制造。
预浸料的厚度可以与上述粘接膜中的树脂组合物层为同样的范围。
片状叠层材料中的树脂组合物层的最低溶融粘度，从得到良好的电路填埋性的角度考虑，优选为6000泊(600Pa・s)以下，更优选为5000泊(500Pa・s)以下，进而优选为4000泊(400Pa・s)以下、3500泊(350Pa・s)以下、或3000泊(300Pa・s)以下。该最低溶融粘度的下限优选为100泊(10Pa・s)以上，更优选为200泊(20Pa・s)以上，进而优选为250泊(25Pa・s)以上。
树脂组合物层的最低熔融粘度是指在树脂组合物层的树脂熔融时树脂组合物层呈现的最低的粘度。详细地，以一定的升温速度将树脂组合物层加热而使树脂熔融时，在初期的阶段在温度上升的同时熔融粘度降低，然后超过一定程度时，在温度上升的同时熔融粘度升高。最低熔融粘度是指所述极小点的熔融粘度。树脂组合物层的最低熔融粘度可以利用动态粘弹性法测定，例如可以按照下述的<最低熔融粘度的测定>中记载的方法来测定。
[印刷线路板]
本发明的印刷线路板的特征是含有利用本发明的树脂组合物的固化物形成的绝缘层。
例如，本发明的印刷线路板可以使用上述的粘接膜、利用含有下述(I)和(II)的工序的方法来制造，
(I)在内层基板上将粘接膜叠层、以使该粘接膜的树脂组合物层与内层基板接合的工序；
(II)将树脂组合物层热固化而形成绝缘层的工序。
工序(I)中使用的“内层基板”主要是指玻璃环氧基板、金属基板、聚酯基板、聚酰亚胺基板、BT树脂基板、热固型聚苯醚基板等基板、或在该基板的一面或两面形成进行了图案加工的导体层(电路)的电路基板。另外，在制造印刷线路板时，进而应该形成绝缘层和/或导体层的中间制造物的内层电路基板也包含在本发明中所说的“内层基板”中。印刷线路板为内置部件的电路板时，只要使用内置有部件的内层基板即可。
内层基板与粘接膜的叠层例如可以通过从支撑体侧将粘接膜在内层基板上加热压合来进行。作为将粘接膜在内层基板上加热压合的构件(以下也称为“加热压合构件”)，例如可列举加热了的金属板(SUS端板等)或金属辊(SUS辊)等。应予说明，优选不是将加热压合构件直接在粘接膜上加压，而是隔着耐热橡胶等弹性材料进行加压，以使粘接膜充分地顺应内层基板的表面凹凸。
内层基板与粘接膜的叠层可以利用真空层压法实施。在真空层压法中，加热压合温度优选为60℃～160℃，更优选为80℃～140℃的范围，加热压合压力优选为0.098MPa～1.77MPa，更优选为0.29MPa～1.47MPa的范围，加热压合时间优选为20秒～400秒，更优选为30秒～300秒的范围。叠层优选在压力为26.7hPa以下的减压条件下实施。
叠层可以利用市售的真空层压机进行。作为市售的真空层压机，例如可列举：(株)名机制作所制的真空加压式层压机、Nichigo-Morton(株)制的真空敷料器等。
叠层后，通过在常压下(大气压下)、例如将加热压合构件从支撑体侧加压，可进行叠层的粘接膜的平滑化处理。平滑化处理的加压条件可以设为与上述叠层的加热压合条件为同样的条件。平滑化处理可以通过市售的层压机进行。应予说明，叠层和平滑化处理可以使用上述的市售真空层压机连续地进行。
支撑体可在工序(I)与工序(II)之间除去，也可以在工序(II)之后除去。
在工序(II)中，将树脂组合物层进行热固化而形成绝缘层。
树脂组合物层的热固化条件没有特别限定，可以使用在形成印刷线路板的绝缘层时通常采用的条件。
例如，树脂组合物层的热固化条件根据树脂组合物的种类等而不同，但固化温度可以为120℃～240℃的范围(优选150℃～220℃的范围，更优选为170℃～200℃的范围)，固化时间可以为5分钟～120分钟的范围(优选为10分钟～100分钟，更优选为15分钟～90分钟)。
在使树脂组合物层热固化前，可将树脂组合物层在比固化温度低的温度下进行预加热。例如在使树脂组合物层热固化之前，可在50℃以上且小于120℃(优选60℃以上且110℃以下、更优选70℃以上且100℃以下)的温度下，将树脂组合物层进行5分钟以上(优选5分钟～150分钟、更优选15分钟～120分钟)的预加热。
在制造印刷线路板时，可以进而实施(III)在绝缘层开孔的工序、(IV)将绝缘层进行粗糙化处理的工序、(V)形成导体层的工序。这些工序(III)至(V)可以根据在印刷线路板的制造中使用的、本领域技术人员公知的各种方法来实施。应予说明，将支撑体在工序(II)后除去时，该支撑体的除去可在工序(II)与工序(III)之间、工序(III)与工序(IV)之间、或工序(IV)与工序(V)之间实施。
工序(III)为在绝缘层上开孔的工序，由此可以在绝缘层上形成通孔(via hole)、透孔(through hole)等孔。工序(III)根据绝缘层的形成中使用的树脂组合物的组成等，例如可使用钻头、激光器、等离子体等来实施。孔的尺寸、形状可根据印刷线路板的设计而适当决定。
工序(IV)是将绝缘层进行粗糙化处理的工序。粗糙化处理的步骤、条件没有特别限定，可以采用在形成印刷线路板的绝缘层时通常使用的公知的步骤、条件。例如可以依次实施采用膨润液的膨润处理、采用氧化剂的粗糙化处理、采用中和液的中和处理，将绝缘层进行粗糙化处理。作为膨润液，没有特别限定，可以列举碱溶液、表面活性剂溶液等，优选是碱溶液，作为该碱溶液，更优选是氢氧化钠溶液、氢氧化钾溶液。作为市售的膨润液，例如可列举：ATOTECH JAPAN(株)制的“Swelling Dip Securiganth P”、“Swelling DipSecuriganth SBU”等。采用膨润液的膨润处理没有特别限定，例如可以通过在30～90℃的膨润液中将绝缘层浸渍1分钟～20分钟来进行。从将绝缘层的树脂的膨润抑制为合适的水平的角度考虑，优选使固化体在40℃～80℃的膨润液中浸渍5分钟～15分钟。作为氧化剂，没有特别限定，例如可列举：在氢氧化钠的水溶液中溶解了高锰酸钾、高锰酸钠的碱性高锰酸溶液。采用碱性高锰酸溶液等氧化剂的粗糙化处理优选在加热至60℃～80℃的氧化剂溶液中浸渍绝缘层10分钟～30分钟来进行。另外，碱性高锰酸溶液中的高锰酸盐的浓度优选为5质量%～10质量%。作为市售的氧化剂，例如可列举：ATOTECH JAPAN(株)制的“Concentrate Compact CP”、“Dosing solution Securiganth P”等碱性高锰酸溶液。另外，作为中和液，优选为酸性的水溶液，作为市售品，例如可列举：ATOTECH JAPAN(株)制的“Reduction solution Securiganth P”。采用中和液的处理可以通过使进行了采用氧化剂的粗糙化处理的处理面在30～80℃的中和液中浸渍5分钟～30分钟来进行。从操作性等的方面考虑，优选将进行了采用氧化剂的粗糙化处理的目标物在40℃～70℃的中和液中浸渍5分钟～20分钟的方法。
在一个实施方式中，粗糙化处理后的绝缘层表面的算术平均粗糙度Ra优选为400nm以下，更优选为350nm以下，进而优选为300nm以下、250nm以下、200nm以下、150nm以下、或100nm以下。绝缘层表面的算术平均粗糙度(Ra)可以使用非接触型表面粗糙度计进行测定。作为非接触型表面粗糙度计的具体例子，可以列举Veeco Instruments公司制的“WYKO NT3300”。
工序(V)是形成导体层的工序。
导体层中使用的导体材料没有特别限定。在合适的实施方式中，导体层含有选自金、铂、钯、银、铜、铝、钴、铬、锌、镍、钛、钨、铁、锡和铟中的1种以上的金属。导体层可以是单金属层或合金层，作为合金层，例如可列举：由选自上述金属中的2种以上的金属的合金(例如镍-铬合金、铜-镍合金和铜-钛合金)形成的层。其中，从导体层形成的通用性、成本、图案形成的容易性等角度考虑，优选为铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层、或镍-铬合金、铜-镍合金、铜-钛合金的合金层，更优选为铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层、或镍-铬合金的合金层，进而优选为铜的单金属层。
导体层可以是单层结构，也可以是2层以上的由不同种类的金属或合金形成的单金属层或合金层叠层的多层结构。导体层为多层结构时，与绝缘层相接的层优选是铬、锌或钛的单金属层、或镍-铬合金的合金层。
导体层的厚度依赖于期望的印刷线路板的设计，但一般为3μm～35μm，优选为5μm～30μm。
在一个实施方式中，导体层可以利用镀敷来形成。例如可以利用半添加法、全添加法等以往公知的技术在绝缘层的表面进行镀敷，形成具有所需的配线图案的导体层。以下，示出利用半添加法形成导体层的例子。
首先，在绝缘层的表面利用非电解镀敷形成镀种层(メッキシード层)。接着，在形成的镀种层上，对应于所需的配线图案，形成使镀种层的一部分露出的掩模图案。在露出的镀种层上，利用电镀形成金属层后，除去掩模图案。然后，利用蚀刻等除去不需要的镀种层，可以形成具有所需的配线图案的导体层。
使用本发明的树脂组合物形成的绝缘层显示良好的回流焊行为。在一个实施方式中，绝缘层的回流焊行为最大变化(翘曲量)优选为350μm以下、更优选为330μm以下、进而优选为320μm以下、310μm以下、或300μm以下。回流焊行为最大变化的下限值没有特别限定，可以为0.5μm以上、1μm以上等。绝缘层的回流焊行为最大变化例如可以按照下述<回流焊行为最大变化的测定>中记载的方法测定。
本发明的印刷线路板中的绝缘层由于利用本发明的树脂组合物的固化物形成，因此即使印刷线路板为薄型，也显示良好的回流焊行为。本发明的印刷线路板的厚度优选为100μm以下、更优选为50μm以下、进而优选为40μm以下。对于下限，没有特别限定，但是为5μm以上。
在其它的实施方式中，本发明的印刷线路板可以使用上述的预浸料来制造。制造方法基本上与使用粘接膜的情况同样。
[半导体装置]
本发明的半导体装置的特征在于，含有本发明的印刷线路板。本发明的半导体装置可以使用本发明的印刷线路板来制造。
作为半导体装置，可以列举供于电气制品(例如计算机、手机、数码相机和电视等)和交通工具(例如摩托车、汽车、电车、船舶和飞机等)等中的各种半导体装置。
本发明的半导体装置可以通过在印刷线路板的导通部位安装部件(半导体芯片)来制造。“导通部位”是指“传导印刷线路板中的电信号的部位”，其位置可以是表面、或填埋的部位的任一者。另外，半导体芯片只要是以半导体为材料的电路元件即可，没有特别限定。
制造本发明的半导体装置时的半导体芯片的安装方法只要使半导体芯片有效地发挥功能即可，没有特别限定，具体地，可以列举引线接合安装方法、倒装芯片安装方法、采用内建非凹凸层(バンプなしビルドアップ層；Bump less Build-Up Layer, BBUL)的安装方法、采用各向异性导电膜(ACF)的安装方法、采用非导电性膜(NCF)的安装方法等。其中，“采用内建非凹凸层(BBUL)的安装方法”是“将半导体芯片直接填埋到印刷线路板的凹部中，使半导体芯片与印刷线路板上的配线连接的安装方法”。
实施例
下面用实施例对本发明进行具体说明，但本发明都不受这些实施例的限制。应予说明，以下记载中的“份”和“%”只要没有另外的说明分别是指“质量份”和“质量%”。另外，结构式中的Me表示甲基。
首先对于各种测定方法、评价方法进行说明。
[回流焊行为最大变化的测定]
(1)测定用基板样品的制备
在形成了内层电路的玻璃布基材环氧树脂两面覆铜箔叠层板(铜箔的厚度3μm、基板厚度0.1mm、日立化成(株)制、MCL-E-770G)的一面上，使用分批式真空加压层压机((株)名机制作所制、制品名MLVP-500)将实施例和比较例中制作的粘接膜(膜厚40μm)在内层电路基板的两面进行层压。层压如下进行：进行30秒减压使气压为13hPa以下之后，在100℃、压力0.74MPa的条件下压接30秒。
(2)样品的固化
对于将实施例和比较例中制作的粘接膜压接在一面上的玻璃布基材环氧树脂两面覆铜箔叠层板，利用夹具将其四边固定，用烘箱在200℃使其固化90分钟并取出。
(3)回流焊行为最大变化(μm)的测定
将调整为测定用的样品切成2cm见方，以内中心的1.0cm见方作为测定范围，使用翘曲测定分析系统(AKROMETRIX公司制、TherMoir(サーモレイ) AXP)进行回流焊行为最大变化的测定。以0.67℃/秒的升温速度从30℃升温至260℃后，进行散热而恢复至30℃，这样的过程进行2次，算出第2次测定中的样品的翘曲行为的最大值与最小值的差，作为回流焊行为最大变化(μm)表示。
[最低溶融粘度的测定]
对于实施例和比较例中制作的粘接膜的热固化性树脂组合物层，使用动态粘弹性测定装置(株式会社UBM(ユー・ビー・エム)制“Rheosol-G3000”)，测定动态粘弹性。测定由起始温度60℃以5℃/分钟的升温速度、在测定间隔温度2.5℃、频率1Hz/deg的条件下进行。
[每单位表面积的碳量的计算]
分别使用下述各无机填充材料3g作为试样。将试样和30g的MEK(甲基乙基酮)放入到离心分离机的离心管中，进行搅拌，使固体成分悬浮，照射5分钟的500Ｗ的超声波。然后，通过离心分离进行固液分离，除去上清液20g。进而，添加20g的MEK，进行搅拌，使固体成分悬浮，照射5分钟的500Ｗ的超声波。然后，利用离心分离进行固液分离，除去上清液26g。将残留的悬浮液在160℃干燥30分钟。在测定用坩埚中正确地量取该干燥试样0.3g，进而在测定用坩埚中放入助燃剂(钨3.0g和锡0.3g)。将测定用坩埚固定于碳分析计((株)堀场制作所制“EMIA-321V2”)中，测定碳量。通过用碳量的测定值除以使用的无机填充材料的比表面积，算出每单位表面积的碳量。
<使用的无机填充材料>
无机填充材料1：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用下述结构式所示的8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、分子量306.2)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.33mg/m2，
无机填充材料2：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用下述结构式所示的N-2-(氨基乙基)-8-氨基辛基三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、分子量291.2)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.27mg/m2，
无机填充材料3：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用下述结构式所示的双三甲氧基甲硅烷基己烷(信越化学工业(株)制、分子量326.2)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.28mg/m2，
无机填充材料4：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用下述结构式所示的双三甲氧基甲硅烷基辛烷(信越化学工业(株)制、分子量354.2)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.28mg/m2，
无机填充材料5：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用下述结构式所示的双(三甲氧基甲硅烷基丙基)乙二胺(信越化学工业(株)制、分子量384.2)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.28mg/m2，
无机填充材料6：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用下述结构式所示的N-苯基-8-氨基辛基-三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、分子量325.2)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.33mg/m2，
无机填充材料7：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用下述结构式所示的3-(2-缩水甘油基苯基)丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、分子量312.1)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.28mg/m2，
无机填充材料8：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用下述结构式所示的8-甲基丙烯酰氧基辛基三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、分子量318.2)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.28mg/m2，
无机填充材料9：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用3-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、“KBM403”、分子量236.3)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.21mg/m2。
无机填充材料10：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、“KBM603”、分子量222.4)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.22mg/m2。
无机填充材料11：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用N-苯基-3-氨基丙基-三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、“KBM573”、分子量255.4)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.24mg/m2。
无机填充材料12：对于球形二氧化硅((株)Admatechs制“SC2500SQ”、平均粒径0.5μm)100份，用3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(信越化学工业(株)制、“KBM503”、分子量248.4)0.6份进行了表面处理的材料。每单位面积的碳量为0.22mg/m2。
[实施例1]
使联二甲苯酚型环氧树脂(环氧当量190、三菱化学(株)制“YX4000HK”)14份、液态双酚型环氧树脂(环氧当量约165、新日铁住金化学(株)制“ZX1059”、双酚A型与双酚F型的1：1混合品)12份、联苯型环氧树脂(环氧当量269、日本化药(株)制“NC3000H”)15份一边搅拌、一边加热溶解于溶剂油30份中，然后冷却至室温。在该混合溶液中，混合将橡胶粒子(ガンツ化成(株)制、AC3816N)0.5份在溶剂油6份中于20℃静置膨润12小时而得的物质、150份无机填充材料1，进而添加阻燃剂(三光(株)制“HCA-HQ”、10-(2,5-二羟基苯基)-10-氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物、平均粒径1μm)2份，用三辊混炼，使其分散。向其中混合活性酯系固化剂(DIC(株)制“HPC-8000-65T”、活性基当量约223的不挥发分65质量%的甲苯溶液)14份、含有三嗪骨架的线型酚醛树脂系固化剂(DIC(株)制“LA3018-50P”羟基当量约151)的固体成分50%的2-甲氧基丙醇溶液10份、苯氧基树脂(重均分子量35000、三菱化学(株)制“YX7553BH30”不挥发分30质量%的MEK与环己酮的1：1溶液)15份、作为固化促进剂的4-二甲基氨基吡啶(DMAP)的5质量%的MEK溶液2份，用旋转混合机均匀地分散，制作树脂清漆。接着，利用金属型涂布机将所述树脂清漆均匀涂布于经醇酸系脱模处理的聚对苯二甲酸乙二酯膜(琳得科(株)制“AL-5”、厚度38μm)的脱模面上，使干燥后的树脂组合物层的厚度为40μm，在80～110℃(平均95℃)干燥5分钟，得到粘接膜。
[实施例2]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料2以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[实施例3]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料3以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[实施例4]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料4以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[实施例5]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料5以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[实施例6]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料6以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[实施例7]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料7以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[实施例8]
使萘型环氧树脂(DIC(株)制“HP4032SS”)10份、液态双酚型环氧树脂(新日铁化学(株)制“ZX1059”、双酚A型与双酚F型的1：1混合品)10份、萘酚型环氧树脂(新日铁化学(株)制“ESN-475V”)20份、苯氧基树脂(重均分子量35000、三菱化学(株)制“YX7553BH30”、不挥发成分30质量%的MEK与环己酮的1：1溶液)15份一边搅拌、一边加热溶解于溶剂油50份中，然后冷却至室温。接着，添加活性酯化合物(DIC(株)制“HPC8000-65T”、活性酯当量223、固体成分65%的甲苯溶液)12份、双酚A二氰酸酯的预聚物(Lonza Japan(株)制“BA230S75”、氰酸酯当量约232、不挥发分75质量%的MEK溶液)12份、线型酚醛树脂型多官能氰酸酯树脂(Lonza Japan(株)制“PT30S”、氰酸酯当量约133、不挥发分85质量%的MEK溶液)6份、将橡胶粒子(ガンツ化成(株)制、Stafiloid(スタフィロイド)AC3816N)0.5份在溶剂油5份中于室温膨润12小时而得的物质、150份无机填充材料7、阻燃剂(三光(株)制“HCA-HQ”、10-(2,5-二羟基苯基)-10-氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物、平均粒径1μm)2份、固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶、固体成分5质量%的MEK溶液)2份，用旋转混合机均匀地分散，制作树脂清漆。接着，与实施例1同样地得到粘接膜。
[实施例9]
使含有酸基的丙烯酸系树脂(DAICEL-ALLNEX(株)制“(ACA)Z251”重均分子量14000、树脂酸价66mgKOH/g、固体成分45质量%的二丙二醇单甲基醚溶液)36份、液态1,4-缩水甘油基环己烷(新日铁化学(株)制“ZX1658GS”)3份、固态双酚AF型环氧树脂(三菱化学(株)制“YL7760”)6份、二羟甲基三环癸烷二丙烯酸酯(共荣公司化学(株)制“LIGHTACRYLATE DCP-A”)5份一边搅拌、一边加热溶解于溶剂油16份中，然后冷却至室温。接着，加入80份无机填充材料8、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦(BASF日本(株)制“I819”、固体成分15%的MEK溶液)5份，利用旋转混合机均一地分散，制作树脂清漆。接着，与实施例1同样地得到粘接膜。
[比较例1]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料9以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[比较例2]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料10以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[比较例3]
除了在实施例1中，将无机填充材料1改变为无机填充材料11以外，其它与实施例1同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[比较例4]
除了在实施例8中，将无机填充材料6改变为无机填充材料11以外，其它与实施例8同样地得到树脂清漆、粘接膜。
[比较例5]
除了在实施例9中，将无机填充材料8改变为无机填充材料12以外，其它与实施例9同样地得到树脂清漆、粘接膜。
表1
Claims (31)
1.树脂组合物，其含有(A)环氧树脂、(B)固化剂、和(C)无机填充材料，其中，
(B)固化剂包含活性酯系固化剂，
(C)无机填充材料用选自下述通式(1)所示的化合物和下述通式(2)所示的化合物中的至少一种表面处理剂进行了表面处理，
X-Y-Si(OR1)3 ・・・(1)
通式(1)中，X表示乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基、甲基丙烯酰基氧基、丙烯酰基、丙烯酰基氧基、氨基、Ar-(NR)n-(CH2)m-、Ar-(CH2)m-(NR)n-、或NH2-(CH2)m-(NR)n-，Ar表示可具有取代基的苯基，R表示氢原子、或碳原子数1～3的烷基，m表示0～6的整数，n表示0或1的整数，Y表示可具有取代基的碳原子数4以上的亚烷基、或可具有取代基的碳原子数4以上的亚烯基，R1表示可具有取代基的碳原子数1～6的烷基，多个R1可以相同，也可以不同，
(R2O)3Si-Z-Si(OR3)3 ・・・(2)
Z表示可具有取代基的碳原子数4~10的亚烷基、可具有取代基的碳原子数1~10的亚烷基与氧原子结合而成的基团、可具有取代基的碳原子数1~10的亚烷基与硫原子结合而成的基团、或者下述式所示的基团，R表示氢原子、或碳原子数1～3的烷基，R2和R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数1～6的烷基，多个R2和R3可以相同，也可以不同，
＊表示结合键。
2.树脂组合物，其含有(A)环氧树脂、(B)固化剂、(C)无机填充材料、和苯氧基树脂，其中，
(C)无机填充材料用选自下述通式(1)所示的化合物和下述通式(2)所示的化合物中的至少一种表面处理剂进行了表面处理，
X-Y-Si(OR1)3 ・・・(1)
通式(1)中，X表示乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基、甲基丙烯酰基氧基、丙烯酰基、丙烯酰基氧基、氨基、Ar-(NR)n-(CH2)m-、Ar-(CH2)m-(NR)n-、或NH2-(CH2)m-(NR)n-，Ar表示可具有取代基的苯基，R表示氢原子、或碳原子数1～3的烷基，m表示0～6的整数，n表示0或1的整数，Y表示可具有取代基的碳原子数4以上的亚烷基、或可具有取代基的碳原子数4以上的亚烯基，R1表示可具有取代基的碳原子数1～6的烷基，多个R1可以相同，也可以不同，
(R2O)3Si-Z-Si(OR3)3 ・・・(2)
Z表示可具有取代基的碳原子数4~10的亚烷基、可具有取代基的碳原子数1~10的亚烷基与氧原子结合而成的基团、可具有取代基的碳原子数1~10的亚烷基与硫原子结合而成的基团、或者下述式所示的基团，R表示氢原子、或碳原子数1～3的烷基，R2和R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数1～6的烷基，多个R2和R3可以相同，也可以不同，
＊表示结合键。
3.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，通式(1)中的Y表示可具有取代基的碳原子数6以上的亚烷基。
4.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，通式(1)中的Y表示可具有取代基的碳原子数20以下的亚烷基。
5.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，通式(1)中的X表示乙烯基、环氧基、缩水甘油醚基、甲基丙烯酰基氧基、氨基亚乙基氨基、或苯基氨基。
6.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，通式(2)中的Z表示可具有取代基的碳原子数6~10的亚烷基、或下述式所示的基团，
＊表示结合键。
7.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，通式(1)中的R1、通式(2)中的R2和R3表示甲基或乙基。
8.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，通式(1)所示的化合物为8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-8-氨基辛基三甲氧基硅烷、N-苯基-8-氨基辛基-三甲氧基硅烷、3-(2-缩水甘油基苯基)丙基三甲氧基硅烷、6-乙烯基己基三甲氧基硅烷、和8-甲基丙烯酰基氧基辛基三甲氧基硅烷中的任一者，通式(2)所示的化合物为双三甲氧基甲硅烷基己烷、双三甲氧基甲硅烷基辛烷、和双(三甲氧基甲硅烷基丙基)乙二胺中的任一者。
9.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，(C)成分的平均粒径为0.01μm～5μm。
10.根据权利要求9所述的树脂组合物，其中，(C)成分的平均粒径为0.1μm～3μm。
11.根据权利要求9所述的树脂组合物，其中，(C)成分的平均粒径为0.3μm～2μm。
12.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，(C)成分为二氧化硅。
13.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为50质量%以上。
14.根据权利要求13所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为60质量%以上。
15.根据权利要求13所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量%时，(C)成分的含量为95质量%以下。
16.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，(C)成分用相对于(C)成分100质量份为0.2质量份～2质量份的表面处理剂进行了表面处理。
17.根据权利要求16所述的树脂组合物，其中，(C)成分用相对于(C)成分100质量份为0.2质量份～1质量份的表面处理剂进行了表面处理。
18.根据权利要求16所述的树脂组合物，其中，(C)成分用相对于(C)成分100质量份为0.3质量份～0.8质量份的表面处理剂进行了表面处理。
19.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，(C)成分的每单位表面积的碳量为0.05mg/m2～1mg/m2。
20.根据权利要求19所述的树脂组合物，其中，(C)成分的每单位表面积的碳量为0.1mg/m2～0.8mg/m2。
21.根据权利要求19所述的树脂组合物，其中，(C)成分的每单位表面积的碳量为0.2mg/m2～0.5mg/m2。
22.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，(A)成分为选自双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、和联苯型环氧树脂中的一种以上。
23.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，(B)成分为选自苯酚系固化剂、萘酚系固化剂、活性酯系固化剂和氰酸酯系固化剂中的一种以上。
24.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其用于形成印刷线路板的绝缘层。
25.根据权利要求1或2所述的树脂组合物，其用于形成印刷线路板的堆叠层。
26.片状叠层材料，其含有由权利要求1或2所述的树脂组合物形成的树脂组合物层。
27.印刷线路板，其含有利用权利要求1或2所述的树脂组合物的固化物形成的绝缘层。
28.根据权利要求27所述的印刷线路板，其中，绝缘层的翘曲量为350μm以下。
29.根据权利要求27所述的印刷线路板，其中，绝缘层的翘曲量为330μm以下。
30.根据权利要求28所述的印刷线路板，其中，绝缘层的翘曲量为0.5μm以上。
31.半导体装置，其含有权利要求27所述的印刷线路板。
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