CN105378510A - 太阳能电池组件用防眩膜、带有防眩膜的太阳能电池组件及它们的制造方法 - Google Patents

太阳能电池组件用防眩膜、带有防眩膜的太阳能电池组件及它们的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明的防眩膜(50)从基板(1)侧起依次具备第一无机层(10)和第二无机层(20)。第一无机层(10)在无机粘合剂(11)中含有透明球形无机微粒(12)。第一无机层(10)中的无机粘合剂(11)以硅氧化物作为主要成分，所述硅氧化物具有通过Si-H键和Si-N键的水解而得到的Si-O键。第二无机层(20)含有无机粘合剂(21)。优选第一无机层10的平均膜厚d1为500nm～2000nm，第二无机层20的平均膜厚d2为50nm～1000nm，且d2/d1为0.025～0.5。第二无机层(20)还可以含有微粒(22)。防眩膜(50)可以用作太阳能电池组件用防眩膜。

Description

太阳能电池组件用防眩膜、带有防眩膜的太阳能电池组件及它们的制造方法
技术领域
本发明涉及形成于太阳能电池组件的透明绝缘基板上的太阳能电池组件用防眩膜、以及具备该防眩膜的太阳能电池组件。而且，本发明还涉及防眩膜及带有防眩膜的太阳能电池组件的制造方法。
背景技术
随着日益呼吁清洁能源的使用，正在实现促进太阳能电池的利用。太阳能电池通常以太阳能电池组件的形式供于实际使用，所述太阳能电池组件是用树脂将包含单晶硅或硅薄膜、化合物半导体等的电动势元件(太阳能电池单元)密封于表面保护玻璃与背面保护膜之间而形成的。另外，作为降低太阳能电池组件成本的结构，也提出了在玻璃等透明绝缘基板上自光入射侧起依次形成透明电极层、半导体层、第二电极层，并且同时用激光刻划法将各层图案化而得到的基板一体型薄膜系太阳能电池组件。
近年来，将太阳能电池组件安装于市区的住宅房顶、大厦的外墙上，并将其发电的能源用于住宅或办公室正在成为主流。然而，这被指出存在如下所述的光害的问题：在将光入射侧的表面上具有玻璃的太阳能电池组件设置于屋顶或外墙上时，根据太阳光的入射角度等的不同，可能产生太阳能电池组件的反射光照射到相邻的房屋中等。
因此，研究了通过使太阳能电池组件的玻璃基板的光入射面形成凹凸形状来使光发生漫反射，从而防止太阳光向同一方向反射，抑制眩目(例如专利文献1)。然而，为了在玻璃基板自身上形成凹凸形状，需要高温下的加工、使用氢氟酸等反应性较高的溶液，难以在太阳能电池单元的组件化后形成凹凸。
因此，在玻璃基板自身上形成凹凸形状时，必须在组件化前预先对玻璃基板实施加工。如果玻璃基板具有凹凸结构，则在通过激光刻划进行薄膜太阳能电池的集成化时，激光被玻璃基板散射，因此难以进行电极层、半导体层的图案化。因此，在玻璃基板自身上形成凹凸形状的防眩方法难以应用于通过激光刻划进行集成化的薄膜太阳能电池等。
另一方面，还提出了将粘合剂中含有微粒的凹凸形状膜(以下称为防眩膜)形成在玻璃基板表面上的防眩太阳能电池组件(例如专利文献2和专利文献3)。在这些现有技术中，提出了使用原硅酸四乙酯(TEOS)等硅酸烷基酯的部分水解缩合物作为粘合剂。除上述以外，还进行了将在显示器表面形成丙烯酸类或聚氨酯类等有机聚合物基质中含有微粒的被膜作为防眩膜的研究(例如参照专利文献4)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利特开2003-110128号公报
专利文献2：日本专利特开2001-53316号公报
专利文献3：日本专利特开平11-330508号公报
专利文献4：日本专利特开2004-4176号公报
发明内容
发明所要解决的问题
如专利文献1所公开的，对于在玻璃基板自身上形成凹凸形状的方法而言，由于必须对玻璃实施特殊加工，因此通用性较差，仅限于应用于面向公共设施、工业设施、大规模太阳能发电站(megasolar)等大规模发电设备的订制产品。另一方面，近年来，出于增大电力输出等目的、出于使用屋顶一体型太阳能电池组件时具有作为屋顶整体的统一感的目的，在日照面以外(例如北面)也设置太阳能电池组件的情况增多，急需对太阳能电池组件赋予防眩性。
专利文献2、3中公开的防眩膜能够于太阳能电池的组件化后形成在基板上，通用性优异。然而，在本发明人等的研究中发现，专利文献2、3中公开的防眩膜的膜强度、与基板的密合性不足，长期设置在室外等而暴露于高温环境、风雨中时的耐久性较差。另外，专利文献2、3的防眩膜在将粘合剂固化而形成防眩膜时需要在100℃或更高的温度下加热。因此，如果在太阳能电池的组件化后形成防眩膜，则存在用于固化的加热使设置于基板上的太阳能电池单元发生热劣化的情况。
另外，如果将太阳能电池组件设置于室外，则存在沉积于受光面上的灰尘、花粉等污染物质遮挡光而产生由入射光量下降导致的转换效率降低的情况。因此，为了在实际使用中保持转换效率，期望太阳能电池组件的受光面上的污垢能被雨等冲掉。然而，对于防眩太阳能电池组件而言，存在污染物质容易进入表面的凹凸中，从而使沉积的污染物质的去除性较低的问题。
鉴于上述问题，本发明的目的在于提供一种与基板的密合性及强度优异，且沉积/附着于受光面上的污染物质的去除性优异的太阳能电池组件用的防眩膜、以及具备该防眩膜的太阳能电池组件。
解决问题的方法
本发明人等鉴于上述问题进行了深入研究，结果发现可以通过以下构成解决上述问题，从而完成了本发明。
本发明涉及一种太阳能电池组件用防眩膜及其制造方法。本发明的防眩膜形成于太阳能电池组件的透明绝缘基板上来使用。防眩膜从基板侧起依次具有第一无机层及第二无机层。
第一无机层在无机粘合剂中含有透明球形无机微粒。第一无机层优选为没有裂纹的连续被膜。第一无机层中的无机粘合剂优选以硅氧化物作为主成分，所述硅氧化物具有通过Si-H键和Si-N键的水解而得到的Si-O键。
第二无机层含有无机粘合剂。第二无机层中的无机粘合剂没有特别限定，优选以硅氧化物作为主成分，所述硅氧化物具有通过Si-H键和Si-N键的水解而得到的Si-O键。
第一无机层的平均膜厚d1优选为500nm～2000nm，第二无机层之平均膜厚d2优选为50nm～1000nm。第一无机层的平均膜厚与第二无机层的平均膜厚之比d2/d1优选为0.025～0.5。
第一无机层中的无机微粒根据防眩膜的剖面观察算出的平均一次粒径优选为0.1μm～5.0μm。第一无机层中的无机微粒为例如以SiO2作为主成分的二氧化硅微粒。
第一无机层还可以含有颜料或染料。通过使第一无机层中具有染料或颜料，能够获得着色防眩膜。
对于本发明的防眩膜而言，第二无机层侧表面的最大高度Ry2优选为1.0μm～10μm。另外，第二无机层的最大高度Ry2优选小于第一无机层的与第二无机层交界处的最大高度Ry1。
对于本发明的防眩膜而言，第二无机层侧表面的算术平均粗糙度Ra2优选为0.25μm～2μm，且凹凸周期Sm2为1μm～30μm。另外，防眩膜的总平均膜厚d与防眩膜的第二无机层侧表面的最大高度Ry2之比Ry2/d优选为1～20的范围内。
第二无机层的平均折射率n2优选小于第一无机层的平均折射率n1。如果n1＞n2，则沿着从防眩膜的受光面侧到太阳能电池组件的基板侧的光入射方向，折射率梯度增大。因此，界面处的反射降低，进入太阳能电池组件的光量增大，可以提升太阳能电池组件的转换特性(特别是短路电流密度)。
例如，通过在第二无机层中进一步含有折射率低于粘合剂的无机微粒，能够降低第二无机层的平均折射率n2。在第二无机层中含有无机微粒的情况下，根据防眩膜的剖面观察而算出的粒子的平均一次粒径优选为10nm～300nm。另外，第二无机层中的无机微粒的平均一次粒径优选小于第一无机层中的无机微粒的平均一次粒径。通过减小第二无机层中的微粒的粒径，能够抑制入射至防眩膜内的光在粘合剂与微粒的界面处反射、散射，可以减少入射光的损失。
作为第二无机层中含有的低折射率无机微粒，可以列举例如中空微粒。其中可以优选使用中空胶体二氧化硅。
上述防眩膜优选通过如下工序形成：在透明绝缘基板的一个主面上涂布第一涂布液的第一涂布工序；在第一涂布液的涂布膜上涂布第二涂布液的第二涂布工序；以及使第一涂布液和上述第二涂布液中的溶剂干燥而使涂布膜固化的固化工序。第一涂布工序及第二涂布工序均优选用喷雾法进行。
作为第一涂布液，可以优选使用含有平均一次粒径为0.1μm～5.0μm的透明球形无机微粒0.01～20重量％、聚硅氮烷0.1～20重量％及溶剂的涂布液。
作为第二涂布液，可以优选使用含有聚硅氮烷0.1～20重量％及溶剂的涂布液。第二涂布液中还可以含有平均一次粒径为10nm～300nm的无机微粒0.01～20重量％。
另外，本发明还涉及一种具备上述防眩膜的太阳能电池组件。本发明的太阳能电池组件在透明绝缘基板的第一主面上至少具备一个太阳能电池单元，且在透明绝缘基板的第二主面上具备上述防眩膜。
太阳能电池单元有例如薄膜太阳能电池单元。薄膜太阳能电池也可以集成化。例如，可以列举集成化薄膜太阳能电池组件，所述集成化薄膜太阳能电池组件从透明绝缘基板侧起具备第一电极层、光电转换单元及第二电极层，且通过在上述各层设置线状分离槽分割成多个单元，并且多个单元在电学上呈串联或并联连接。另外，太阳能电池单元也可以是具备晶体硅基板的晶体硅太阳能电池单元。
在太阳能电池组件的一个实施方式中，也可以对防眩膜实施图案化。例如，太阳能电池组件也可以在基板上具有形成了防眩膜的防眩区域和未形成防眩膜的非防眩区域。通过进行了在透明绝缘基板表面的局部设置屏蔽材料的包覆工序后，在未设置屏蔽的区域形成防眩膜，由此能够形成上述图案化防眩膜。
在本发明的太阳能电池组件的制造中，优选在透明绝缘基板的第一主面上形成太阳能电池单元的单元形成工序之后实施在透明绝缘基板的第二主面上形成防眩膜的防眩膜形成工序。例如，在室内进行单元形成工序以后，将形成单元后的基板搬出室外，并在室外进行上述防眩膜形成工序。在这种情况下，可以通过喷雾法在透明绝缘基板的第二主面上形成防眩膜。
在薄膜太阳能电池组件的制造中，优选在单元形成工序之后实施防眩膜形成工序。在单元形成工序中，通过从上述透明绝缘基板的第二主面侧照射激光可以形成上述分离槽。根据该方法，由于在防眩膜形成以前隔着基板进行用激光照射的集成化，因此不会产生因防眩膜而导致激光散射等不良情况。
发明的效果
根据本发明，能够获得具有较高防眩性并且与基板的密合性及膜强度优异的太阳能电池组件用防眩膜。本发明的防眩膜具有适合防眩性的表面凹凸，并且附着在表面上的污染物质的去除性优异。因此，即使在太阳能电池组件的受光面上沉积/附着有污染物质的情况下，污染物质也容易被雨等冲掉，可以抑制实际使用时的转换效率降低。
附图说明
图1是一个实施方式的防眩膜的示意性剖面图。
图2是一个实施方式的防眩膜的示意性剖面图。
图3是一个实施方式的带有防眩膜的太阳能电池组件的示意性剖面图。
图4是表示着色太阳能电池组件的附图替代照片。
图5是表示具备图案化防眩膜的太阳能电池组件的附图替代照片。
图6是实施例的防眩膜的SEM照片。(a)为俯视图像(倍率1000倍)，(b)为俯视图像(倍率5000倍)，(c)为剖面图像(倍率1000倍)，(d)为剖面图像(倍率5000倍)。
图7是比较例的防眩膜的SEM照片。(a)为俯视图像(倍率1000倍)，(b)为俯视图像(倍率5000倍)，(c)为剖面图像(倍率1000倍)，(d)为剖面图像(倍率5000倍)。
图8是比较例的防眩膜的SEM照片。(a)为俯视图像(倍率1000倍)，(b)为俯视图像(倍率5000倍)，(c)为剖面图像(倍率5000倍)。
图9是表示用水擦拭实施例和比较例的防眩膜的污垢的试验结果的照片。
符号说明
10、20无机层
11、21粘合剂
12微粒(非中空微粒)
22微粒(中空微粒)
50防眩膜
1透明绝缘基板
2、4电极层
3光电转换单元
5太阳能电池单元
6填充树脂
7背面密封板
8框架
具体实施方式
首先，对本发明的防眩膜进行说明。需要说明的是，在本申请的附图中，为了附图的明确与简单，对厚度、宽度等的尺寸关系进行了适当改变，不表示实际的尺寸关系。
[防眩膜的结构]
图1是表示本发明的一个实施方式的太阳能电池组件用防眩膜的大概结构的剖面图，在透明绝缘基板1上形成有防眩膜50。
防眩膜50具有表面凹凸。通过在透明绝缘基板1的受光面侧上具备具有表面凹凸的防眩膜50，能够使太阳能电池组件表面反射的太阳光向不特定方向漫反射。漫反射的散射光不是平行光线而成为整体模糊的状态，因此可以抑制由反射光导致的光害。
防眩膜50从透明绝缘基板1侧起具有第一无机层10和第二无机层20。第一无机层10在无机粘合剂11中含有透明无机微粒12。第二无机层20含有无机粘合剂21。由于第一无机层10具有无机微粒，因此在防眩膜50的表面上形成了不规则的凹凸。因此，射入太阳能电池组件的入射光在受光面(防眩膜50与空气的界面)发生漫反射，从而发挥防眩性。另外，通过使第一无机层10上具有第二无机层20，能够缓和第一无机层10的表面形状(特别是高低差)。因此，可以抑制灰尘或花粉等污染物质进入防眩膜50表面的凹凸结构，提高沉积在太阳能电池组件的受光面上的污染物质的去除性。
＜第一无机层＞
第一无机层10在无机粘合剂11中含有透明无机微粒12。
(粘合剂)
作为第一无机层的无机粘合剂11，可以优选使用硅氧化物，其中，可以优选使用含有由Si-H键和Si-N键的水解而得到的Si-O键的硅氧化物。在硅氧化物含有由Si-H键、Si-N键的水解产生的Si-O键时，除了粘合剂的透明度较高以外，与玻璃等透明绝缘基板的密合性、耐光性、硬度等也很优异。
本发明人等在使用以往作为防眩膜的粘合剂材料而被提出的硅酸烷基酯的部分水解缩合物等溶胶/凝胶材料来形成防眩膜时，得到的硅氧化物膜产生大量的裂纹，且硬度、耐久性较差。可以推测，这是由于通过反应固化形成硅氧化物时的材料收缩、其后的热、水分的影响等而引起透明绝缘基板(玻璃板)与防眩膜的界面的应力，从而产生裂纹。
另外，在第一无机层10中含有粒径与平均膜厚d1同等或比平均膜厚大的微粒12时，容易以微粒12的一部分从膜表面上露出的状态形成第一无机层10。因此，在使用硅酸烷基酯等作为防眩膜的粘合剂材料时，如果对防眩膜施加摩擦力等外力，则会发生微粒从防眩膜表面上剥落等不良情况。另外，如果以牢固地将微粒固定于膜内为目的而增大第一无机层的膜厚，则存在难以形成反映微粒形状的表面凹凸而使防眩性降低的问题。另外，由于微粒与粘合剂的界面形状是不规则的，因此有容易以该界面为起点产生裂纹的倾向。
相比之下，对于含有通过Si-H键、Si-N键的水解而得到的Si-O键的硅氧化物而言，由于能够将粒径较大的微粒牢固地固定于膜内，因此可以形成耐摩擦性优异且无裂纹的防眩膜。
(微粒)
作为第一无机层10中包含的无机微粒12，优选使用球形微粒。在粒子为球形时，膜表面的凸部形成曲面形状，凹凸的起伏变得平缓，由此可以抑制灰尘或花粉等污染物质进入防眩膜表面的凹凸结构中。需要说明的是，“球形”微粒不一定必须为圆球，只要表面为曲面状，则也可以为扁平状等。
作为无机微粒12的材料，优选氧化硅(SiO2)、氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化铟锡(ITO)、氟化镁(MgF2)等。从抑制射入第一无机层内的光的散射，增大到达太阳能电池单元的光量的观点考虑，无机微粒12优选由与粘合剂11折射率相近的材料构成。因此，作为微粒12，最优选使用以氧化硅作为主成分。另外，从抑制微粒内部的光的散射的观点考虑，第一无机层中的无机微粒12优选为非中空微粒。
第一无机层10中的无机微粒12的一次平均粒径优选为0.1μm～5.0μm，更优选为0.5μm～4.0μm，进一步优选为1.0μm～3.0μm。如果第一无机层10中包含的无机微粒12的粒径在上述范围内，则能够在第一无机层10的表面上形成适于可见光漫反射的表面凹凸，且该凹凸图案可以继承于防眩膜50的表面上。由此，能够提高太阳能电池组件的防眩性。对于微粒的一次平均粒径而言，可以根据防眩膜的剖面观察图像求出各粒子的粒径并由其平均值算出。需要说明的是，各粒子的粒径是由与粒子的投影面积相等面积的圆的直径(相当于投影面积圆直径，Heywood直径)而定义的。
相对于粘合剂100重量份，第一无机层10中的无机微粒12的含量优选为10重量份～200重量份，更优选为20重量份～100重量份，进一步优选为40重量份～80重量份。微粒12相对于粘合剂11的相对含量越大，则涂布后的第一无机层10表面的最大高度Ry1、以及膜厚d1与最大高度Ry1之比Ry1/d1越大。与此相伴，具有形成于其上的第二无机层20表面的最大高度Ry2增大，提高防眩膜50表面上的光散射性的倾向。另一方面，如果微粒12的相对含量过大，则存在第一无机层的硬度下降、微粒的固定不充分的情况。
(第一无机层的形状)
第一无机层10的平均膜厚d1优选为500nm～2000nm，更优选为750nm～1750nm，进一步优选为1000nm～1500nm。如果膜厚d1为500nm以上，则能够将一次平均粒径超过100nm的无机微粒12牢固地附着在基板表面上。另外，如果膜厚d1为2000nm以下，则能够在第一无机层10的表面上形成模仿了微粒12形状的凹凸，并在防眩膜50表面上形成模仿其的凹凸图案，由此提高防眩性。在用涂布法形成第一无机层10的情况下，平均膜厚d1可以根据涂布液的固体成分浓度、涂布量及涂布面积算出。
第一无机层10表面的最大高度Ry1优选为1μm～10μm，更优选为3μm～8μm，进一步优选为4μm～6μm。从使长波长区域的光漫反射来获得较好的防眩效果的观点考虑，第一无机层10表面的算术平均粗糙度Ra1优选为0.25μm～2μm，更优选为0.3μm～1.5μm，更优选为0.5μm～1.25μm，进一步优选为0.75μm～1μm。从相同的观点考虑，第一无机层10表面的凹凸周期Sm1优选为1μm～30μm，更优选为5μm～25μm，进一步优选为10μm～20μm。
凹凸周期Sm是根据由激光显微镜求出的粗糙度曲线与平均线相交的交点所求出的峰-谷周期的间隔的平均值。对于最大高度Ry而言，将由激光显微镜求出的粗糙度曲线于平均线的方向上仅选取基准长度(0.8m)，是以该选取部分的峰顶线与谷底线的间隔所表示的值。需要说明的是，最大高度Ry、算术平均粗糙度Ra及凹凸周期Sm只要没有特别说明，均依据JISB0601-1994测定。
算术平均粗糙度Ra和凹凸周期Sm可以通过例如改变微粒相对于粘合剂的含量、微粒的粒径来进行调整。存在算术平均粗糙度Ra随着微粒的粒径增大而增大的倾向，存在凹凸周期Sm随着微粒的含量增加而减小的倾向。
第一无机层10的膜厚d1与最大高度Ry1之比Ry1/d1优选为1以上。Ry1/d1为1以上表示第一无机层的表面凹凸的高低差为平均膜厚以上，意味着具有起伏比膜厚更大的表面凹凸。在本发明中，第一无机层10具有起伏较大的表面凹凸，该凹凸图案被第二无机层表面继承，因此在防眩膜50表面上能够获得较好的漫反射效果。另外，通过使用含有由Si-H键和Si-N键的水解而得到的Si-O键的硅氧化物作为主成分的粘合剂11，能够获得虽然表面起伏较大但将微粒12牢固地固定且无裂纹的连续被膜。需要说明的是，如果Ry1/d1过大，则有防眩膜中的微粒固定不充分而使强度降低的倾向。因此，Ry1/d1优选为1～20，更优选为1.5～16，进一步优选为2～12。
(第一无机层的形成方法)
在透明绝缘基板1上形成第一无机层10的方法没有特别限定，优选将含有硅氧化物粘合剂或其前体及微粒的溶液涂布在透明绝缘基板1上的方法。作为涂布方法，可以列举：浸渍法、旋涂法、棒涂法、模涂法、辊涂法(印刷法)、流涂法、喷雾法等。在这些涂布法中，喷雾法无需特殊设备，即使在单元密封后、将组件设置于屋顶等以后，也可以容易地在绝缘基板上形成防眩膜，因此优选。
作为用于形成第一无机层10的涂布液中含有的硅氧化物前体，可以优选使用含有Si-H键和Si-N键的聚合物。作为含有Si-H键和Si-N键的聚合物，优选聚硅氮烷。聚硅氮烷是以Si-N键(硅氮烷键)作为基本单元之聚合物，且是与大气中的水分等反应从而使Si-H键和Si-N键水解而转化成SiO2之材料。作为聚硅氮烷，可以列举：分子中不具有有机基团且由表示为-[SiH2-NH]-的基本单元重复构成的全氢聚硅氮烷、以及与硅和/或氮键合的氢的一部分被烷基等有机基团取代的有机聚硅氮烷。特别是从提高源自Si-H键的Si-O键的含量，获得密合性和强度优异的防眩膜的观点考虑，可以优选使用全氢聚硅氮烷。另外，也可以使用全氢聚硅氮烷与有机聚硅氮烷的混合物等。
需要说明的是，可以根据刚涂布粘合剂材料后，在红外分光光谱中存在源自Si-H键的2160cm-1附近的峰，以及该峰经时减少、消失的同时源自Si-O键的1060cm-1附近、800cm-1附近及450cm-1附近的峰出现、增加来确认通过Si-H键的水解获得Si-O键。同样地，可以根据刚涂布粘合剂材料后，在红外分光光谱中存在源自Si-N键的840cm-1附近的峰，及该峰经时减少、消失的同时源自Si-O键的1060cm-1附近、800cm-1附近及450cm-1附近的峰出现、增加来确认通过Si-N键的水解获得Si-O键。需要说明的是，在粘合剂材料为全氢聚硅氮烷(-[SiH2-NH]n-)的水解固化物时，除了上述以外，源自N-H键的3370cm-1附近的峰经时减少、消失。
作为用于形成第一无机层的涂布液，可以优选使用含有无机微粒0.01～20重量％、聚硅氮烷0.1～20重量％及溶剂的涂布液。作为溶剂，可以优选使用在溶解聚硅氮烷的同时能使无机微粒的分散性优异的溶剂，可以优选使用二甲苯或二丁醚等。
涂布液中的聚硅氮烷的固体成分浓度优选为0.1重量％～20重量％，更优选为1重量％～10重量％，进一步优选为2重量％～5重量％。如果聚硅氮烷的浓度在上述范围内，则涂布液具有适于用喷雾法等进行涂敷的溶液粘度，并且可以稳定地形成具有0.5μm以上膜厚的无机层。
涂布液中的无机微粒的浓度优选为0.01重量％～20重量％，更优选为0.1重量％～10重量％，进一步优选为1重量％～5重量％。如果涂布液中的微粒浓度在上述范围内，则容易获得使微粒适当地分散于聚硅氮烷中，防眩性优异的防眩膜。
通常一次粒径为1μm左右的球形微粒会在空气中和溶液中凝聚而形成二次粒子。涂布溶液所使用的微粒的平均二次粒径优选为0.1μm～10μm，更优选为0.5μm～7.5μm，进一步优选为1μm～5μm。微粒的平均二次粒径是用动态光散射法测定的。
需要说明的是，对于聚硅氮烷而言，由于对微小间隙的埋设性优异，因此即使在微粒发生凝聚的情况下，也能够渗透进一次粒子间的微小间隙。因此，可以形成透明绝缘基板1与粘合剂11及无机微粒12之间的密合性优异且无裂纹的连续被膜的无机层10。
用于形成第一无机层10的涂布液也可以含有粘合剂、微粒及除溶剂以外的其它成分。例如，为了使聚硅氮烷在常温下固化而转化为硅氧化物，也可以在涂布液中含有催化剂。
作为催化剂，可以列举：1-甲基哌嗪、1-甲基哌啶、4,4'-三亚甲基二哌啶、4,4'-三亚甲基双(1-甲基哌啶)、二氮杂双环[2,2,2]辛烷、顺-2,6-二甲基哌嗪、4-(4-甲基哌啶)吡啶、吡啶、二吡啶、α-甲基吡啶、β-甲基吡啶、γ-甲基吡啶、哌啶、二甲基吡啶、嘧啶、哒嗪、4,4'-三亚甲基二吡啶、2-(甲基胺基)吡啶、吡嗪、喹啉、喹喔啉、三嗪、吡咯、3-吡咯啉、咪唑、三唑、四唑、1-甲基吡咯烷等N-杂环化合物；甲胺、二甲胺、三甲胺、乙胺、二乙胺、三乙胺、丙胺、二丙胺、三丙胺、丁胺、二丁胺、三丁胺、戊胺、二戊胺、三戊胺、己胺、二己胺、三己胺、庚胺、二庚胺、辛胺、二辛胺、三辛胺、苯胺、二苯胺、三苯胺等胺类；以及DBU(1,8-二氮杂双环[5,4,0]十一碳-7-烯)、DBN(1,5-二氮杂双环[4,3,0]壬-5-烯)、1,5,9-三氮杂环十二烷、1,4,7-三氮杂环壬烷等。另外，还可以列举有机酸、无机酸、金属羧酸盐、乙酰丙酮络合物等作为优选的催化剂。作为有机酸，可以列举：乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、顺丁烯二酸、硬脂酸等，另外，作为无机酸，可以列举：盐酸、硝酸、硫酸、磷酸、过氧化氢、氯酸、次氯酸等。金属羧酸盐是用式：(RCOO)nM[式中，R表示碳原子数1～22的脂肪族基团或脂环族基团，M表示选自Ni、Ti、Pt、Rh、Co、Fe、Ru、Os、Pd、Ir、Al中的至少1种金属，n表示M的原子价]表示的化合物。金属羧酸盐可以为无水物，也可以为水合物。乙酰丙酮络合物是通过酸离解由乙酰丙酮(2,4-戊二酮)生成的阴离子与金属原子配位而形成的络合物，通常由式(CH3COCHCOCH3)nM[式中，M表示n价金属]表示。作为优选的金属M，可以列举：例如，镍、铂、钯、铝、铑等。除此以外，还可以使用过氧化物、金属氯化物、二茂铁、二茂锆等有机金属化合物。相对于聚硅氮烷100重量份，涂布液中的催化剂的含量优选为0.5重量份～10重量份左右。
还可以通过使用于形成第一无机层10的涂布液中含有颜料、染料来形成着色防眩膜。颜料、染料的种类没有特别限定，颜料优选能够良好地分散在涂布液的溶剂中，染料优选溶解于涂布液的溶剂中。另外，为了提高显色性，优选颜料的粒径较小，优选为50nm～200nm左右。染料、颜料的含量根据应着色的颜色、染料、颜料的种类等而不同，例如，相对于第一无机层的固体成分100重量份，优选为30重量份～60重量份左右。
通过使第一无机层10中含有颜料、染料而将防眩膜着色，可以制作如图4所示的彩色太阳能电池组件，能够提高组件的设计性、扩展设计的变化。另外，由于第一无机层10具有微粒，因此有提高颜料、染料的显色性的倾向。因此，通过使第一无机层含有颜料、染料而制成着色层，能够获得着色性优异、显色清晰的着色防眩膜。
作为将涂布溶液涂布于透明绝缘基板1的方法，如上所述，可以采用喷雾法等适当的方法。需要说明的是，聚硅氮烷在常温常压下也可以进行固化。因此，可以认为能够在密闭状态下将涂布液保管至即将使用之前的喷雾法是生产性优异的涂布方法。
也可以通过在将涂布液涂布在透明绝缘基板1以前对基板表面进行碱清洗、氧化铈清洗等来提高基板表面的润湿性。还可以以提高透明绝缘基板1与第一无机层的密合性等为目的而进行透明绝缘基板的表面处理等。需要说明的是，如上所述，聚硅氮烷与玻璃的密合性(亲和性)优异，并且对微小间隙的埋设性较高，因此，在本发明中，也可以省略用于提高基板表面濡湿性的预处理。
另外，也可以在透明绝缘基板1与第一无机层10之间设置基底层(未图示)。例如，也可以通过在第一无机层形成前利用喷雾法形成膜厚1nm～200nm左右的聚硅氮烷涂布膜，由此来提高透明绝缘基板1与第一无机层10的密合性。需要说明的是，也可以在该基底层中含有粒径小于第一无机层10中的微粒12(例如，粒径数10nm～数百nm左右)的透明微粒。
将涂布液涂布在透明绝缘基板上后，使涂布液的溶剂干燥并且使聚硅氮烷固化而形成第一无机层。在透明绝缘基板1上形成太阳能电池单元5之后形成防眩膜50的情况下，优选涂布液中溶剂的干燥和聚硅氮烷的固化均在80℃以下进行。如果在这样的低温下进行干燥和固化，则能够抑制由太阳能电池单元中的非晶硅半导体等的热劣化导致的发电特性降低。特别是在本发明中，干燥和固化优选在常温、常压下进行。特别是在组件设置场所等工厂外形成防眩膜时，从容易形成防眩膜的观点考虑，干燥和固化优选在常温、常压下进行。需要说明的是，所谓常温、常压，是指如通常的室外环境一样，未进行来自外部的人工加热或加压、减压的环境。
如上所述，可以在透明绝缘基板1上形成与基板的密合性优异且高硬度的第一无机层10。第一无机层10优选为没有裂纹的连续被膜。需要说明的是，所谓“没有裂纹”，是指在从膜面10cm见方的范围中随机抽选5处进行5000倍的SEM俯视观察时，在任意观察部位均未见到裂纹。
＜第二无机层＞
在第一无机层10上形成第二无机层20。第二无机层20含有粘合剂21。
(粘合剂)
构成第二无机层20的粘合剂21优选与第一无机层10的密合性优异的材料，可以优选使用无机粘合剂。无机粘合剂21只要有透明性即可，没有特别限定，可以优选使用硅化合物。作为硅化合物的具体例子，可以列举：硅酸四甲酯、硅酸四乙酯、硅酸四正丙酯、硅酸四异丙酯、硅酸四正丁酯、硅酸四异丁酯、硅酸四叔丁酯等硅酸四烷基酯；甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、十八烷基三乙氧基硅烷、甲基三仲辛氧基硅烷、甲基三异丙氧基硅烷、甲基三丁氧基硅烷等烷基三烷氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷等芳基三烷氧基硅烷、甲基三苯氧基硅烷等烷基三芳氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷等环氧丙氧基三烷氧基硅烷等三烷氧基硅烷或三芳氧基硅烷等。
对于第二无机层20中的粘合剂21而言，也可以混合使用2种以上的化合物。另外，无机粘合剂也可以是将有机分子加成至无机材料粘合剂分子结构内而得到的粘合剂、将无机分子与有机分子混合而成的粘合剂、或者将有机材料粘合剂分散至无机材料粘合剂中而得到的粘合剂。
作为第二无机层20的粘合剂21，与第一无机层10的粘合剂11同样地优选硅氧化物。如果第一无机层的粘合剂11与第二无机层的粘合剂21为同种材料，则界面处的密合性优异，且能够有助于防止第一无机层10中的微粒12脱离，因此容易获得高强度的膜。
另外，第二无机层20与第一无机层10同样地优选能够在低温下进行固化，更优选能够在常温常压下进行固化。因此，第二无机层的粘合剂21特别优选为使用聚硅氮烷作为前体材料，并通过Si-H键或Si-N键的水解而形成的含有Si-O键的硅氧化物。
(第二无机层的形状)
第二无机层20的平均膜厚d2优选为50nm～1000nm，更优选为75nm～750nm，进一步优选为100nm～500nm。另外，第一无机层10的平均膜厚d1与第二无机层20的平均膜厚d2的比率d2/d1优选为0.025～0.5，更优选为0.04～0.4，进一步优选为0.06～0.3。
如果膜厚d2在上述范围内，则第二无机层20的表面即防眩膜50的受光面侧表面保持第一无机层10的凹凸形状图案，并且由于第二无机层20的填埋而缓和第一无机层10表面上的剧烈的形状变化。因此，能够获得具有由凹凸形状产生的防眩性且污染物质的去除性优异的防眩膜50。
从相同的观点考虑，第二无机层20的膜厚d2优选为第一无机层10中的微粒12的平均一次粒径的0.025倍～0.8倍，更优选为0.04倍～0.7倍，进一步优选为0.06倍～0.6倍。在用涂布法形成第二无机层20时，膜厚d2可以根据涂布液的固体成分浓度、涂布量及涂布面积而算出。
第二无机层20的表面的最大高度Ry2优选为1μm～8μm，更优选为1.3μm～7μm，进一步优选为1.5μm～6μm，特别优选为1.7μm～4μm，最优选为2μm～3μm。第二无机层侧表面的最大高度Ry2优选小于第一无机层10的表面即第一无机层10与第二无机层20的界面上的最大高度Ry1。
通过使含有粒径为例如1μm左右的微粒的第一无机层10上形成没有微粒或含有粒径较小的微粒22的无机层20，存在与Ry1相比Ry2变小的倾向。Ry1与Ry2之比Ry2/Ry1优选为0.3～0.95左右，更优选为0.4～0.9，进一步优选为0.5～0.8。另外，防眩膜50的总平均膜厚d与最大高度Ry2之比Ry2/d优选为0.8～10，更优选为1～8，进一步优选为1.2～6。
从使长波长区域的光漫反射来获得较好的防眩效果的观点考虑，第二无机层20表面的算术平均粗糙度Ra2优选为0.1μm～1.5μm，更优选为0.15μm～1.2μm，进一步优选为0.2μm～1μm，特别优选为0.25μm～0.8μm。从相同的观点考虑，第二无机层20表面的凹凸周期Sm2优选为1μm～30μm，更优选为5μm～25μm，进一步优选为10μm～20μm。由于在第一无机层10上形成第二无机层20，存在最大高度Ry减小的倾向，相比之下，存在凹凸周期Sm基本保持的倾向。因此，防眩膜50保持防眩性且能减少污染物质进入表面。
(第二无机层的折射率)
第二无机层20的平均折射率n2优选小于第一无机层10的平均折射率n1。n2与n2之差优选为0.03以上，更优选为0.05以上，进一步优选为0.07以上，特别优选为0.10以上。主要由氧化硅构成的第一无机层10的平均折射率n1为1.45～1.55左右，相比之下，第二无机层20的平均折射率n2优选为1.45以下，进一步优选为1.40以下。
如果n1＞n2，则沿着从防眩膜的受光面侧与空气(折射率＝1)的界面到太阳能电池组件的基板侧的光入射方向，折射率梯度增大。因此，界面处的反射降低，进入太阳能电池组件的光量增加，可以提高太阳能电池组件的转换特性(特别是短路电流密度)。
作为减少第二无机层20的折射率n2的方法，可以列举使用低折射率材料作为粘合剂21的方法。另一方面，如上所述，从提高第一无机层10与第二无机层20的密合性的观点考虑，优选两者含有的粘合剂11、21为同种或类似的成分。因此，如图2所示，优选通过在第二无机层20中含有折射率低于粘合剂21的无机微粒22来使第二无机层低折射率化。粘合剂21的折射率与微粒22的折射率之差优选为0.05以上，更优选为0.10以上，进一步优选为0.13以上。
(微粒)
在第二无机层20中含有无机微粒22的情况下，根据防眩膜的剖面观察而算出的平均一次粒径优选为10nm～300nm，更优选为20nm～150nm，进一步优选为30nm～100nm。另外，从缓和第一无机层10表面的凹凸形状的观点考虑，第二无机层20中的无机微粒22的平均一次粒径优选小于第一无机层10中的无机微粒12的平均一次粒径。
如果第二无机层20中的微粒22的粒径在300nm以下，则粒径小于太阳光的主要波长的范围，因此能够抑制光在粘合剂21与微粒22的界面处的折射、反射、散射。因此，能使第二无机层20低折射率化，并且能使入射到防眩膜50内的光在膜内的反射、散射导致的损失减少。另外，如果微粒22的粒径为10nm以上，则可以使微粒22良好地分散于第二无机层20中。
只要第二无机层20中的微粒22的折射率低于粘合剂21，就对其材料没有特别限定。例如，可以使用氟化镁等金属的氟化物作为材料自身为低折射率的材料。另外，也可以使用中空粒子作为低折射粒子。中空粒子具有介于其构成材料与空气之间的折射率，因此适于低折射率化。作为中空粒子，从膜中的分散性、强度的观点考虑，优选中空二氧化硅粒子，其中可以优选使用中空胶体二氧化硅粒子。
在第二无机层20含有微粒22的情况下，对其含量没有特别限定，但是从实现低折射率化的观点考虑，相对于粘合剂100重量份，优选为10重量份以上，更优选为30重量份以上，进一步优选为40重量份以上。微粒22的含量的上限没有特别限定，如果微粒22的相对含量过大，则存在第二无机层的硬度下降或微粒的固定不充分的情况。因此，相对于粘合剂100重量份，微粒22的含量优选为300重量份以下，更优选为200重量份以下，进一步优选为150重量份以下。
(第二无机层的形成方法)
在第一无机层10上形成第二无机层20的方法没有特别限制，与第一无机层10的形成同样地优选喷雾法等涂布法。
用于形成第二无机层20的涂布液可以使用含有粘合剂21或其前体物质、及将其溶解的溶剂的涂布液。另外，在第二无机层20中含有微粒22时，优选在涂布液中含有微粒。为了抑制微粒凝聚，优选以分散到分散剂中的状态将微粒22添加于涂布液中。作为微粒的分散剂，可以列举：甲乙酮、四氢呋喃、二甲基亚砜、乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇甲乙醚等有机溶剂或其混合物。
用于形成第二无机层20的涂布液中的粘合剂或其前体物质的固体成分浓度优选为0.1重量％～20重量％，更优选为1重量％～10重量％，进一步优选为2重量％～5重量％。例如，在粘合剂的前体物质为聚硅氮烷的情况下，如果固体成分浓度在上述范围内，则涂布液具有适于用喷雾法等涂敷的溶液粘度。涂布液中的无机微粒的浓度是根据第二无机层20中的粘合剂21与微粒22的含量比而适当确定的。
对于用于第二无机层20的形成的涂布液而言，除了粘合剂、微粒及溶剂以外，也可以含有催化剂、颜料、染料等。
作为将涂布溶液涂布于第一无机层10上的方法，如上所述，可以采用喷雾法等适当的方法。从能够使第一无机层10与第二无机层20相继形成的观点考虑，优选第一无机层和第二无机层两者均通过喷雾法形成。
对于在第一无机层上喷雾第二无机层的涂布液的时机而言，可以是第一无机层固化前、固化过程中、固化后中的任一时机。在通过涂布聚硅氮烷溶液来形成第一无机层，且在常温下进行固化的情况下，虽然在涂布后立即开始固化，但是Si-H键何Si-N键水解至几乎所有键都转化为Si-O需要数天至数周。因此，从提高防眩膜的生产率的观点考虑，优选在第一无机层固化前或固化过程中进行用于形成第二无机层的涂布。如果在第一无机层固化前或固化过程中的阶段在其上通过涂布而形成第二无机层，则第一无机层的固化与第二无机层的固化同时进行。因此，有提高第一无机层10与第二无机层20的界面的密合性的倾向。
如上所述得到的防眩膜50是通过利用第一无机层10中的微粒12形成的无规则表面凹凸形状而使光发生漫反射，从而发挥防眩性。另外，通过第二无机层20缓和第一无机层10的表面形状(特别是高低差)，因此可以抑制灰尘或花粉等污染物质进入防眩膜50表面的凹凸结构。需要说明的是，防眩膜50的由铅笔硬度试验(JISK5600)测得的铅笔硬度优选为3H以上，更优选为5H以上，进一步优选为6H以上。
[太阳能电池组件]
通过将上述防眩膜设置在太阳能电池组件的受光面侧表面上，可以形成带有防眩膜的太阳能电池组件。图3是表示一个实施方式的带有防眩膜的薄膜太阳能电池组件的示意结构的剖面图。该太阳能电池组件具备透明绝缘基板1和形成于透明绝缘基板1的第一主面上的太阳能电池单元5，且在透光性基板的第二主面上具备防眩膜50。
在图3所示的实施方式中，太阳能电池单元5从透明绝缘基板1侧起具备第一电极层2、光电转换单元3及第二电极层4。在图3中，太阳能电池单元5被分离为多个区域，各区域相互进行电学上串联地连接。另外，在该太阳能电池组件中，为了保护太阳能电池单元5，在第二电极层4上设置有填充树脂6和背面密封板7。另外，在经过上述密封的太阳能电池上安装有保持透明绝缘基板1、填充树脂6及背面密封板7等并且用于安装到房顶等的支架等上的框架8。需要说明的是，以下以关于图3所示的薄膜类太阳能电池组件的实施方式为中心进行说明，但是本发明也可以应用于使用晶体硅基板的晶体硅的太阳能电池组件等各种太阳能电池组件。
作为透明绝缘基板1，可以使用玻璃板、包含透明树脂的板状构件或片状构件等。特别是玻璃板，由于具有较高的透射率且价格便宜，因此优选。形成于透明绝缘基板1的与防眩膜50形成面相反侧的主面上的太阳能电池单元5没有特别限定，例如可以列举：使用单晶硅基板、多晶硅基板的晶体硅太阳能电池、使用非晶硅薄膜、晶体硅薄膜等的硅薄膜太阳能电池、CIGS(CopperIndiumGalliumSelenide，铜铟镓硒)、CIS(CopperIndiumDiselenide，铜铟硒)等的化合物太阳能电池、有机薄膜太阳能电池、染料敏化太阳能电池等。
例如，在硅薄膜太阳能电池中，在透明绝缘基板1上依次形成有第一电极层2、光电转换单元3及第二电极层4。作为第一电极层2的材料，可以优选使用ITO、SnO2、ZnO等透明导电性金属氧化物。
作为光电转换单元3，使用以pin型、nip型、ni型、pn型等将非晶硅、非晶碳化硅、非晶硅锗、晶体硅等硅半导体薄膜组合而成的半导体结。另外，光电转换单元3也可以是具有多个pn结或pin结等的串联型。
作为第二电极层4，可以使用Ag、Al等反射性金属层、金属层与导电性金属氧化物层的复合层等。
通常，太阳能电池组件具备多个太阳能电池单元，各太阳能电池单元在电学上进行串联或并联的连接。特别是在薄膜太阳能电池中，优选通过在第一电极层2、光电转换单元3及第二电极层4等各层上设置线状分离槽而将各层分割成多个区域，由此形成多个单元，将各单元进行电学上的连接。例如，在图3中示出了串联地连接3个光电转换单元的方式。
如上所述，各层由分离槽分割成多个单元的集成型太阳能电池能通过依次反复进行各层的形成和通过激光刻划等图案化方法形成分离槽来形成。例如，图3所示的集成型太阳能电池单元5可以通过下述工序来制造。
通过激光刻划在第一电极层2上形成分离槽，并分割成特定图案后，在第一电极层2上形成光电转换单元3。然后，通过使激光从透明绝缘基板1侧入射的激光刻划在光电转换单元3上形成分离槽，并分割成给定图案。然后，在光电转换单元3上形成第二电极层，通过使激光从透明绝缘基板1侧入射的激光刻划将第二电极层4与光电转换单元3一并去除而形成分离槽。
为了有效率地通过激光刻划形成分离槽而集成太阳能电池单元5，优选激光从透明绝缘基板1侧入射。这里，在激光刻划时，如果在透明绝缘基板1表面上形成了防眩膜50，则存在由于激光的漫反射对分离槽形成等造成不良情况的情况。因此，优选在激光刻划后进行透明绝缘基板1上的防眩膜50的形成。
为了保护太阳能电池单元5，优选在第二电极层4上设置填充树脂6和背面密封板7。作为填充树脂6，可以使用硅、乙烯乙酸乙烯酯、聚乙烯醇缩丁醛等，另外，作为背面密封板，可以使用含氟树脂膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、铝等金属膜、其叠层体、或者在上述膜上层压了SiO2等的薄膜的多层结构的膜等。
在透明绝缘基板1的与太阳能电池单元5形成面相反侧的面形成防眩膜50。对于防眩膜的形成而言，在透明绝缘基板1上形成太阳能电池单元5的前后均可以进行。如上所述，在薄膜太阳能电池组件中，优选在进行太阳能电池单元5的形成和通过激光刻划而进行集成以后形成防眩膜50。需要说明的是，防眩膜的形成只要在激光刻划之后，可以在任意时刻进行，可以在刚刻划之后，也可以在用填充树脂6和背面密封板7的密封之后，或者还可以在将组件设置于房顶、墙面等之后。
另外，也可以在工厂内等室内实施至单元的形成和密封，然后将在基板表面上形成防眩膜之前的太阳能电池组件移动至室外(例如，设置组件的住宅用地内)后，在设置于房顶等之前形成防眩膜。根据这种方法，例如也可以仅对设置于与日照面的相反侧的方位(例如，如果为北半球则为北侧)的太阳能电池组件选择性地形成防眩膜，从而防止光害等。
防眩膜50可以形成于透明绝缘基板1的整个面上，也可以仅形成于透明绝缘基板1的一部分上。例如，也可以在透明绝缘基板1上形成：形成了防眩膜的防眩区域和未形成防眩膜的非防眩区域。也可以通过使该防眩区域与非防眩区域形成给定的图案形状而形成图案防眩膜。例如，也可以在形成防眩膜之前，在透明绝缘基板1的表面的一部分上设置耐水胶带等掩蔽材料来包覆基板表面，在未设置掩蔽材料的区域选择性地形成防眩膜，由此形成如图5所示的带有图案防眩膜的太阳能电池组件。在图5所示的组件的左半部分，通过在用掩蔽材料包覆文字部分后形成防眩膜，从而使文字部分成为非防眩区域。另外，在图5所示的组件的右半部分，通过在用掩蔽材料包覆文字以外的部分后形成防眩膜，从而使文字部分成为防眩区域。需要说明的是，防眩区域或非防眩区域的形状没有特别限定，除了文字以外，还可以为符号、图案、花纹等。
[实施例]
以下，通过实施例和比较例更具体地对本发明进行说明。需要说明的是，本发明的范围只要不超过其主旨，就不受以下实施例的限定。
[实施例1]
(涂布液的制备)
作为第一无机层形成用涂布液(第一涂布液)，在含聚硅氮烷的溶液(在二丁醚中含有固体成分浓度20重量％的全氢聚硅氮烷的AZElectronicMaterials公司制造的商品名：“AQUAMICANAX120-20”)20重量份中加入二氧化硅颗粒(Admatechs公司制造，平均一次粒径：1.2μm)2.5重量份，并且加入作为溶剂的二丁醚77.5重量份，制备成涂布液。相对于聚硅氮烷100重量份，该涂布液含有微粒62.5重量份，总固体成分浓度为6.5重量％。
作为第二无机层形成用涂布液(第二涂布液)，在含聚硅氮烷的溶液(AQUAMICANAX120-20)20重量份中加入作为溶剂的二丁醚80重量份，制备成涂布液。该涂布液的固体成分浓度为4.0重量％。
(防眩膜的形成)
用自来水清洗厚度3.2mm、尺寸1400mm×1100mm的透明玻璃基板，然后用气刀吹去水滴，进行干燥。在干燥后的玻璃基板的一面上用喷雾法涂布上述第一涂布液，使得干燥后的膜厚为1.0μm。喷雾第一涂布液后，在约20秒钟后(涂膜表面为干燥状态以后)用喷雾法涂布第二涂布液，使得干燥后的膜厚为300nm左右。
将该2层结构的涂膜在室温下干燥后，放置24小时，使粘合剂固化，制成以硅氧化物为主成分的防眩膜。用显微红外分光法对该放置24小时后的防眩膜的粘合剂部分(除微粒以外的部分)的红外光谱进行了测定，除了确认到来源于Si-O键的1060cm-1附近、800cm-1附近及450cm-1附近的峰以外，还确认到2160cm-1附近(Si-H键)、840cm-1附近(Si-N键)及3370cm-1附近(N-H键)的峰。
将形成了该防眩膜的玻璃基板在室外环境下放置2个月后，再次测定红外光谱，确认到2160cm-1附近、840cm-1附近及3370cm-1附近的峰消失，确认到由Si-H键和Si-N键的水解而生成的Si-O键。
[实施例2]
在实施例2中，形成了第二无机层中含有微粒的防眩膜。作为第二涂布液，在含聚硅氮烷的溶液(AQUAMICANAX120-20)20重量份中加入中空胶体二氧化硅分散液(在甲基异丁基酮中含有固体成分浓度20重量％的胶体二氧化硅(平均二次粒径50nm)的分散液)20重量份，并且加入作为溶剂的二丁醚40重量份，制备成涂布液。相对于聚硅氮烷的固体成分100重量份，该涂布液含有微粒100重量份，总固体成分浓度为8.0重量％。
除了使用上述含有胶体二氧化硅的涂布液作为用于形成第二无机层的第二涂布液以外，与实施例1同样地，用喷雾法形成在平均膜厚d1约为1000nm的第一无机层上具备第二无机层的防眩膜，所述第二无机层的平均膜厚d2约为300nm且在膜中含有胶体二氧化硅微粒。
[比较例1]
用喷雾法将与实施例1相同的第一涂布液涂布在玻璃基板上，然后未进行第二涂布液的喷雾，而形成了仅由第一无机层构成的防眩膜。
[比较例2]
在第一涂布液的制备中，加入粉碎的玻璃粉末(NipponFrit公司制造，平均二次粒径：1.0μm)1.5重量份来代替二氧化硅颗粒。除此以外，与实施例1同样地用喷雾法在平均膜厚d1约为1000nm的第一无机层上形成了具备平均膜厚d2约为300nm的第二无机层的防眩膜。
[比较例3]
用喷雾法将与比较例2相同的第一涂布液涂布在玻璃基板上，然后未进行第二涂布液的喷雾，而形成了仅由第一无机层构成的防眩膜。
[评价]
＜防眩性＞
对形成了防眩膜的玻璃基板照射白色荧光灯的光，对该反射光进行肉眼观察，所有的实施例和比较例的防眩膜均能看到荧光灯的图像模糊，确认了防眩性优异。
＜水擦拭试验＞
在各实施例和比较例的各防眩膜上用硬度6B的铅笔画出3条长度约5cm的线，放上用自来水沾湿的Bemcot擦拭纸，以一定的按压力在防眩膜上反复进行水擦拭，确认用几次往返能使铅笔的污垢消失。实施例1和实施例2的防眩膜均用5次往返可以擦除铅笔线条。另一方面，比较例1的防眩膜在5次往返时有残留，用20次往返擦除了铅笔线条。比较例2的防眩膜即使用20次往返仍有残留(与比较例1的5个往返的情况为相同程度)，用约200次往返基本擦除了铅笔线条。比较例3的防眩膜即使用200次往返仍有残留。将实施例2和比较例1的防眩膜用5次往返擦除时的照片示于图9。在图9的各照片中，玻璃板的左侧(a)为擦除前，玻璃板的右侧(b)为5次擦除后。
将上述各实施例和比较例中得到的防眩膜的评价结果与各实施例中使用的涂布液的组成一并示于表1。另外，分别将实施例2的防眩膜的表面和剖面的SEM观察图像示于图6，将比较例1的防眩膜的表面和剖面的SEM观察图像示于图7，将比较例2的防眩膜的表面和剖面的SEM观察图像示于图8。需要说明的是，在图6和图7中，(b)为(a)中的框围成的部分的放大观察图像，(d)为(c)中的框围成的部分的放大观察图像。
根据各俯视观察图像和剖面观察图像可知，通过使用聚硅氮烷固化物作为粘合剂，即使在含有粒径为1μm左右的粒子的情况下，也能够获得没有裂纹的连续被膜。另外，从图6(b)与图7(b)的对比和图6(d)与图7(d)的对比等可知，本发明的防眩膜不仅保持了由第1层的微粒形成的凹凸图案，而且在第一无机层的凹陷部分填充有第二无机层。如上所述，可以认为在本发明中，通过在第一无机层上形成第二无机层，能够抑制污染物质深入凹陷部分，从而提高了污垢擦除性。
＜转换特性的评价＞
在玻璃基板上依次形成透明电极层、由pin结的非晶硅光电转换单元和pin结的晶体硅光电转换单元构成的叠层光电转换单元、以及金属背面电极，制作成图3所示的集成型薄膜太阳能电池组件(但是没有防眩膜50且未设置框架8)。制作相同的组件共20个，使用太阳光模拟器测定各组件的输出特性。
测定输出特性后，用与实施例2相同的方法在玻璃基板的与单元形成面相反侧的表面上形成防眩膜，从而制成带有防眩膜的太阳能电池组件。比较各组件的防眩膜形成前后的转换特性，在防眩膜形成后，短路电流密度(Isc)升高1.5％～2.1％(平均1.8％)，开路电压(Voc)升高0.1％～0.3％(平均0.2％)，最大输出升高2.0％～2.5％(平均2.2％)。
从该结果可知，本发明的防眩膜由于在第一无机层上具有第二无机层的2层结构，因此提高了污染物质的去除性，而且通过使第二无机层中含有低折射率微粒而提高了防反射的效果，也有助于通过增大对太阳能电池组件内的光进入量而提高转换效率。

Claims (26)

1.一种太阳能电池组件用防眩膜，其形成于太阳能电池组件的透明绝缘基板上而使用，其中，
从基板侧起，依次具有第一无机层和第二无机层，
所述第一无机层为在无机粘合剂中含有透明的球形无机微粒且没有裂纹的连续被膜，
所述第一无机层中的所述无机粘合剂以硅氧化物作为主成分，所述硅氧化物具有通过Si-H键和Si-N键的水解而得到的Si-O键，
所述第二无机层含有无机粘合剂，
所述第一无机层的平均膜厚d1为500nm～2000nm，所述第二无机层的平均膜厚d2为50nm～1000nm，且d2/d1为0.025～0.5。
2.根据权利要求1所述的防眩膜，其中，所述第一无机层中的所述无机微粒根据防眩膜的剖面观察而算出的平均一次粒径为0.1μm～5.0μm。
3.根据权利要求1或2所述的防眩膜，其第二无机层侧表面的最大高度Ry2为1.0μm～10μm。
4.根据权利要求3所述的防眩膜，其中，所述第二无机层侧表面的最大高度Ry2小于所述第一无机层的与第二无机层交界处的最大高度Ry1。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的防眩膜，其中，所述防眩膜的第二无机层侧表面的算术平均粗糙度Ra2为0.25μm～2μm，且凹凸周期Sm2为1μm～30μm。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的防眩膜，其中，防眩膜的总平均膜厚d与防眩膜的第二无机层侧表面的最大高度Ry2之比Ry2/d为1～20。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的防眩膜，其中，所述第二无机层的平均折射率n2小于所述第一无机层的平均折射率n1。
8.根据权利要求7所述的防眩膜，其中，所述第二无机层还含有折射率低于所述第二无机层中的所述粘合剂的无机微粒。
9.根据权利要求8所述的防眩膜，其中，所述第二无机层中的所述无机微粒根据防眩膜的剖面观察而算出的平均一次粒径为10nm～300nm，且该平均一次粒径小于所述第一无机层中的所述无机微粒的平均一次粒径。
10.根据权利要求8或9所述的防眩膜，其中，所述第二无机层中的所述无机微粒为中空微粒。
11.根据权利要求10所述的防眩膜，其中，所述第二无机层中的所述无机微粒为中空胶体二氧化硅。
12.根据权利要求1～11中任一项所述的防眩膜，其中，所述第二无机层中的所述无机粘合剂以硅氧化物作为主成分，所述硅氧化物具有通过Si-H键和Si-N键的水解而得到的Si-O键。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的防眩膜，其中，所述第一无机层中的所述无机微粒以SiO2作为主成分。
14.根据权利要求1～13中任一项所述的防眩膜，其中，在所述第一无机层中还含有颜料或染料。
15.一种太阳能电池组件，其在透明绝缘基板的第一主面上具备至少一个太阳能电池单元，且在所述透明绝缘基板的第二主面上具备权利要求1～14中任一项所述的防眩膜。
16.根据权利要求15所述的太阳能电池组件，其中，所述至少一个太阳能电池单元从所述透明绝缘基板侧起具备第一电极层、光电转换单元及第二电极层，且通过在所述各层设置线状的分离槽而分割成多个单元，并且将多个单元进行电学上的串联或并联连接。
17.根据权利要求15所述的太阳能电池组件，其中，所述至少一个太阳能电池单元为具备晶体硅基板的晶体硅太阳能电池单元。
18.根据权利要求15～17中任一项所述的太阳能电池组件，其中，在所述透明绝缘基板的第二主面上具有形成了所述防眩膜的防眩区域和未形成防眩膜的非防眩区域。
19.权利要求1～14中任一项所述的防眩膜的形成方法，该方法包括：
在透明绝缘基板的一侧主面上涂布第一涂布液的第一涂布工序；
在所述第一涂布液的涂布膜上涂布第二涂布液的第二涂布工序；及
使所述第一涂布液和所述第二涂布液中的溶剂干燥而使涂布膜固化的固化工序，
其中，所述第一涂布液含有透明的球形无机微粒0.01～20重量％、聚硅氮烷0.1～20重量％及溶剂，且所述无机微粒的平均一次粒径为0.1μm～5.0μm。
20.根据权利要求19所述的防眩膜的形成方法，其中，所述第二涂布液含有聚硅氮烷0.1～20重量％和溶剂。
21.根据权利要求20所述的防眩膜的形成方法，其中，所述第二涂布液还含有平均一次粒径为10nm～300nm的无机微粒0.01～20重量％。
22.根据权利要求19～21中任一项所述的防眩膜的形成方法，其中，所述第一涂布工序和所述第二涂布工序均用喷雾法进行。
23.权利要求15～18中任一项所述的太阳能电池组件的制造方法，该方法包括：
在所述透明绝缘基板的第一主面上形成太阳能电池单元的单元形成工序之后，实施在所述透明绝缘基板的第二主面上形成防眩膜的防眩膜形成工序。
24.根据权利要求23所述的太阳能电池组件的制造方法，其中，在室内进行所述单元形成工序后，将形成了单元后的基板搬出室外并在室外进行所述防眩膜形成工序，而且
通过喷雾法在所述透明绝缘基板的第二主面上进行所述防眩膜的形成。
25.权利要求16所述太阳能电池组件的制造方法，该方法包括：
在所述透明绝缘基板的第一主面上形成太阳能电池单元的单元形成工序之后，实施在所述透明绝缘基板的第二主面上形成防眩膜的防眩膜形成工序，其中，
在所述单元形成工序中，通过从所述透明绝缘基板的第二主面侧照射激光而形成所述分离槽。
26.权利要求18所述的太阳能电池组件的制造方法，该方法包括：
在所述透明绝缘基板表面的一部分上设置掩蔽材料的包覆工序之后，
在所述透明绝缘基板表面的未设置掩膜的区域形成所述防眩膜。
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