CN104338528A - 常温甲醛催化剂的制备 - Google Patents
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Abstract
本发明为一种甲醛常温催化剂的制备,属于吸附催化与空气污染治理技术领域。其特征在于以沸石、海泡石、多孔活性炭材料、堇青石或自制载体为催化剂载体,以一种或几种非贵金属氧化物,如氧化镁、氧化铝、氧化硅、氧化锰、氧化铁、氧化钴、氧化镍、氧化铜、氧化锌、氧化锆、氧化镧或氧化铈为活性组分,采用浸渍法制备而成,所述催化剂为粉末状、条状、块状、球状或蜂窝状,所述非贵金属氧化物负载量为2~15wt%,催化剂载体含量为85~98%。该催化剂在常温常湿条件下催化氧化甲醛为无毒无害的CO2和H2O能力可达95%以上,无中间产物,且该催化剂具有催化氧化活性高、抗湿能力强、运行稳定、寿命长等特点,适合于如办公室、写字楼、起居室、商场、医院、酒店等场所的甲醛净化处理。
Description
技术领域
本发明为常温甲醛催化剂的制备,涉及吸附催化与空气污染治理技术领域,属于多种非贵金属氧化物间协同催化氧化甲醛。其特征在于以多孔性吸附无机材料为载体,以一种或几种非贵金属氧化物活性组分,采用溶液浸渍法制备而成,所述催化剂形状为条状、块状、球状或蜂窝状中的一种,该催化剂可在常温常湿条件下有效降解空气污染物甲醛,具有催化氧化活性高、抗湿能力强、运行稳定、寿命长等特点,适合于如办公室、写字楼、起居室、商场、医院、酒店等场所的甲醛净化处理。
背景技术
随着国民经济的快速发展与人民物质生活水平的逐步提高,室内装修的日益普及和密闭程度的增加,室内空气污染日趋严重,其中甲醛( HCHO) 作为主要室内空气污染物之一。甲醛为一种有刺激性气味的有毒气体,对人体的影响包括嗅觉异常、刺激、过敏、肺功能异常、肝功能异常、免疫功能异常、中枢神经系统受影响。在低浓度下刺激眼黏膜,浓度稍高时刺激上呼吸道,引起咳嗽、胸闷、头痛、恶心,浓度更高时引起鼻炎、咽炎、肺气肿,甚至死亡,具有致癌、致畸、致突变性,因而室内甲醛危害已引起了人们的广泛关注。不同国家对于室内空气中甲醛做了严格的限值规定,我国于2002颁布的《室内空气质量标准》(GB/T 1883-2002)中规定居室内空气甲醛卫生标准(最高容许浓度)为0.1 mg/m3。据统计,装修后1~6 个月内,甲醛超标率居室内达80%,会议室和办公室内接近100%;装修3 年后,超标率都仍达50%以上,这直接影响到人们的身体健康。
目前,合理控制和有效降低室内空气中的甲醛浓度已经成为室内环境保护的一项重要内容。室内甲醛污染治理方法主要有:臭氧氧化法、吸附法、光催化氧化法和金属氧化物法。
(1) 臭氧氧化法是利用臭氧(O3) 的强氧化性将甲醛氧化为CO2和H2O,该方法不仅对甲醛的去除效果差,且O3本身对人体健康危害巨大;
(2) 吸附法可分为物理吸附和化学吸附,物理吸附靠分子间力,无选择性,易脱附;化学吸附是吸附质与吸附剂间形成新化学键,有选择性,不易脱附。吸附法在治理室内甲醛污染方面主要靠化学吸附,因而需要有较大的比表面积和适宜的孔径分布吸附剂,如活性炭、沸石和多孔粘土矿石等,但该方法存在选择性差,再生困难,且空气中水蒸气对其吸附性能具有较大影响;
(3) 纳米半导体光催化氧化技术是一项新兴的消除环境污染物技术。目前TiO2被公认为是光催化反应的最佳催化剂,以其价廉、无毒、催化活性高、稳定性好而被广泛应用。在光照条件下,TiO2可将甲醛转化为CO2和H2O,但是光催化氧化法只能利用太阳光、荧光灯中的紫外光源,且光催化氧化法选择性较差,低浓度甲醛时反应速率慢;
(4) 金属氧化物法是利用金属氧化物表面具有表面羟基等各种吸附质,氧化甲醛为CO2和H2O。在常温条件下,金属氧化物表面吸附有水,多数情况下最终解离生成羟基,表面羟基作为酸或碱在吸附和催化反应中发挥极其重要作用,此外还能发生各种表面反应。
金属氧化法将成为未来空气污染物甲醛净化的一重要发展方向,如中国专利CN 1795970A、CN 1714930A和CN 101380574A公开了一种室温条件下催化氧化甲醛催化剂,该类催化剂由金属氧化物或多孔型无机材料为主体,并在其上负载贵金属组分构成,其特征在于所述金属氧化物为二氧化铈、二氧化锆、二氧化钛等,所述多孔无机材料为沸石、海泡石和多孔炭材料,所述贵金属为铂、金、铑、钯、银,所述催化剂在室温条件下甲醛转化率可达100%,产物为CO2和H2O。但该催化剂以粉末态形式存在,不利于工业化应用,且贵金属负载量高达0.3~2%,价格昂贵。专利CN 102941111A公开了一种以铁铬铝合金为载体,以多孔无机氧化物或无机多孔炭材料为涂层,以贵金属铂、铑、钯、金、银为活性组分,以碱金属或碱土金属单质或化合物为助剂,所述催化剂催化氧化甲醛转化率高达100%,但该催化剂仍使用负载量为0.3~2%的贵金属为活性组分,价格昂贵,且所述催化剂制备工艺复杂,不易控制。专利CN 103071489A公开了以块状蜂窝活性炭为载体,以氧化锌、氧化钴、氧化锰、氧化钛、氧化镁等中的一种或两种为涂层,以贵金属铂、铑、钯、金、银中的一种或组合为活性组分,所述催化剂在常温空速为10 000 h-1条件下,甲醛去除率可达98.2%。该催化剂仍含有0.1~2%贵金属为活性组分,价格昂贵,且催化剂制备工艺较为繁琐,不利于商业化应用。
发明内容
本发明为常温甲醛催化剂的制备,以多孔性吸附无机材料为载体,以一种或几种非贵金属氧化物活性组分,采用溶液浸渍法制备而成,所述催化剂形状为条状、块状、球状或蜂窝状中的一种,其特征在于所述多孔性吸附无机材料为沸石、海泡石、多孔性炭材料、堇青石或自制载体,所述一种或几种非贵金属氧化物为如氧化镁、氧化铝、氧化硅、氧化锰、氧化铁、氧化钴、氧化镍、氧化铜、氧化锌、氧化锆、氧化镧或氧化铈。该催化剂可在常温常湿条件下有效降解空气污染物甲醛,将甲醛氧化为CO2和H2O,无中间产物形成。该催化剂具有催化氧化活性高、抗湿能力强、运行稳定、寿命长等特点,适合于如办公室、写字楼、起居室、商场、医院、酒店等室场所的甲醛净化处理,极具巨大的潜在使用价值。
本发明提出的常温甲醛催化剂的制备,其制备工艺流程包括以下内容:
(1) 载体制备
准确称取一定量多孔性吸附无机材料粉末,如氧化硅、氧化铝、氧化镁、沸石、海泡石或多孔性炭材料中的一种或几种混合原料,适量添加高岭土、羧甲基纤维素、石蜡油和水进行复配,通过混料、搅拌、挤压成型、陈化、干燥焙烧获得所需催化剂载体,其中堇青石载体是氧化硅、氧化铝和氧化镁三种粉料复配而成,自制载体是海泡石、多孔性炭材料、高岭土三种粉料复配而成,所述载体形状可为条状、块状、球状或蜂窝状。
(2) 载体改性处理
将上述成型载体浸渍于含有10%的硝酸、10%双氧水或10%的硝酸和10%双氧水混合溶液中2~6h,取出后于60~100oC,1~2h干燥即可,准确测量各载体吸水率。
(3) 催化剂的制备
根据各载体吸水率,配制一定浓度的单组分或多组分硝酸盐或酯盐混合溶液,并将上述载体浸渍于该溶液中2~6h,取出后自然晾干,并与60~100oC,1~2h干燥,与250~500oC,2~6h空气气氛或200~400oC,2~6h氮气气氛焙烧。所述催化剂金属氧化物负载量为2~15wt%,载体含量为85~98%,且金属氧化物间的物质的量比为4:1~1:4。
附图说明
图1是实施例1催化剂常温催化氧化甲醛活性图。
具体实施方式
以下通过实例进一步说明本发明:
实施例1
(1) 载体制备
准确称取51 g氧化硅、35 g氧化铝和14g氧化镁,混合搅拌均匀,并添加10g高岭土,1.0g羧甲基纤维素,0.5 ml石蜡油和一定量的水,搅拌成泥状,挤压成蜂窝状,经24 h陈化,80oC,4h干燥,1350oC,4h高温焙烧获得堇青石蜂窝载体;
(2) 载体改性处理
将上述蜂窝状堇青石载体浸渍于含有10%的硝酸溶液中2h,取出后经60oC,2h干燥即可。
(3) 催化剂的制备
根据该载体吸水率,配制一定浓度的硝酸锰和硝酸镧混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,取出后自然晾干,并与80oC,2h干燥,与500oC,4h空气气氛焙烧,制得La2O3-MnO2/堇青石催化剂。所述催化剂金属氧化物负载量为2.0wt%,载体含量为98.0%,且金属氧化锰和氧化镧间物质的量比为1:1,所制备的催化剂在常温常湿条件下表现出96%的催化氧化甲醛性能。
实施例2
(4) 载体制备
准确称取51 g氧化硅、35 g氧化铝和14g氧化镁,混合搅拌均匀,并添加10g高岭土,1.0g羧甲基纤维素,0.5 ml石蜡油和一定量的水,搅拌成泥状,挤压成蜂窝状,经24 h陈化,80oC,4h干燥,1350oC,4h高温焙烧获得堇青石蜂窝载体;
(5) 载体改性处理
将上述蜂窝状堇青石载体浸渍于含有10%的硝酸溶液中6h,取出后经100oC,1h干燥即可。
(6) 催化剂的制备
根据该载体吸水率,配制一定浓度的正硅酸四乙酯和硝酸镍混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中6h,取出后自然晾干,并与100oC,1h干燥,与250oC,6h空气气氛焙烧,制得SiO2-NiO/堇青石催化剂。所述催化剂金属氧化物负载量为10.0wt%,载体含量为90.0%,且金属氧化硅和氧化镍间物质的量比为1:2,所制备的催化剂在常温常湿条件下表现出97%的催化氧化甲醛性能。
实施例3
(1) 载体制备
准确称取100 g沸石粉末,添加20 g高岭土,1.5 g羧甲基纤维素,0.5 ml石蜡油和一定量的水,混合搅拌均匀成泥状,挤压成条状,经24 h陈化,80oC,4h干燥,500oC,4h高温焙烧即可;
(2) 载体改性处理
将上述条状沸石载体浸渍于含有10%双氧水溶液中4h,取出后于80oC,2h干燥即可;
(3) 催化剂的制备
根据该载体吸水率,配制一定浓度的硝酸铜和硝酸铁混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中2h,取出后自然晾干,并与60oC, 2h干燥,与350oC, 2h空气气氛焙烧,制得CuO-FeOx/沸石催化剂。所述催化剂金属氧化物负载量为15.0 wt%,载体含量为85%,且金属氧化铜和氧化铁间物质的量比为1:1,所制备的催化剂在常温常湿条件下表现出96%的催化氧化甲醛性能。
实施例4
(1) 载体制备
准确称取100 g海泡石粉末,添加20 g高岭土,1.5 g羧甲基纤维素,0.5 ml石蜡油和一定量的水,混合搅拌均匀成泥状,挤压成球状,陈化24h,80oC,4h干燥,600oC,6h高温焙烧即可;
(2) 载体改性处理
将上述条状沸石载体浸渍于含有10%硝酸和10%双氧水混合溶液中6h,取出后于800oC,2h干燥即可;
(3) 催化剂的制备
根据该载体吸水率,配制一定浓度的硝酸铈和硝酸锆混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,取出后自然晾干,并与80oC, 2h干燥,与300oC, 4h空气气氛焙烧,制得CeO2-ZrO2/海泡石催化剂。所述催化剂金属氧化物负载量为10.0 wt%,载体含量为90%,且金属二氧化铈和氧化锆间物质的量比为1:4,所制备的催化剂在常温常湿条件下表现出99%的催化氧化甲醛性能。
实施例5
(1) 载体制备
准确称取80 g活性炭和20 g海泡石粉末,添加15 g高岭土,1.5 g羧甲基纤维素,0.5 ml石蜡油和一定量的水,混合搅拌均匀成泥状,挤压成蜂窝状,陈化24h,80oC,4h干燥,并与氮气气氛下300oC,4h焙烧;
(2) 载体改性处理
将上述蜂窝状载体浸渍于含有10%的硝酸和10%双氧水混合溶液中4h,取出后于8oC, 2h干燥。
(3) 催化剂的制备
根据该载体吸水率,配制一定浓度的硝酸钴和硝酸铝混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中3h,取出后自然晾干,并与80oC,1h干燥,与200oC,6h氮气气氛条件下焙烧。所述催化剂金属氧化钴和氧化铝负载量为8.0wt%,载体含量为92.0%,且金属氧化钴和氧化铝间的物质的量比为4:1,所制备的催化剂在常温常湿条件下表现出96%的催化氧化甲醛性能。
实施例6
(4) 载体制备
准确称取80 g活性炭和20 g海泡石粉末,添加15 g高岭土,1.5 g羧甲基纤维素,0.5 ml石蜡油和一定量的水,混合搅拌均匀成泥状,挤压成片状,陈化24h,80oC,4h干燥,并与氮气气氛下300oC,4h焙烧;
(5) 载体改性处理
将上述片状载体浸渍于含有10%的硝酸和10%双氧水混合溶液中4h,取出后于8oC, 2h干燥。
(6) 催化剂的制备
根据该载体吸水率,配制一定浓度的硝酸镁和硝酸锌混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中2h,取出后自然晾干,并与80oC,2h干燥,与400oC,2h氮气气氛条件下焙烧。所述催化剂金属氧化镁和氧化锌负载量为12.0wt%,载体含量为88.0%,且金属氧化镁和氧化锌间的物质的量比为1:4,所制备的催化剂在常温常湿条件下表现出98%的催化氧化甲醛性能。
Claims (6)
1.一种常温甲醛催化剂,其特征在于,所述催化剂以多孔性吸附无机材料为载体,以一种或几种非贵金属氧化物为活性组分,采用浸渍法制备而成,所述催化剂形状为粉末状、条状、块状、球状或蜂窝状中的一种,该催化剂在常温常湿条件下表现出大于95%的催化氧化甲醛性能,可将甲醛氧化降解为CO2和H2O,无中间产物。
2.如权利要求1所述的多孔性吸附无机材料,其特征在于:以多孔性吸附无机材料为催化剂载体,如沸石、海泡石、多孔性炭材料、堇青石或自制载体,且上述载体需进行酸处理而成,配制10%硝酸和10%双氧水的混合溶液,将上述载体浸渍其中2~6h,取出后于60~100oC干燥即可。
3.如权利要求1所述非贵金属氧化物,其特征在于:以一种或几种非贵金属氧化物为活性组分,如氧化镁、氧化铝、氧化硅、氧化锰、氧化铁、氧化钴、氧化镍、氧化铜、氧化锌、氧化锆、氧化镧或氧化铈中的一种或几种复配而成。
4.如权利要求1所述浸渍法,其特征在于:以金属硝酸盐或酯盐为原料,配制成一定浓度的金属盐溶液,并将上述载体浸渍其中2~6h,取出干燥、焙烧所得,所述非贵金属氧化物负载量为2~15wt%。
5.如权利要求1所述催化剂形状,其特征在于:以粉末状、条状、块状、球状或蜂窝状中的一种为宜,催化剂何种形状的形成是向载体原料粉末中添加高岭土、羧甲基纤维素与水进行复配而成,通过混料、搅拌、挤压成型、陈化、干燥和焙烧,以满足不同工况使用条件,所述催化剂载体含量为85~98%。
6.如权利要求1所述催化剂催化氧化性能,其特征在于:该催化剂具有在常温常湿条件下催化氧化甲醛为无毒无害的CO2和H2O能力,无中间产物,具有催化氧化活性高、抗湿能力强、运行稳定、寿命长等特点,适合于如办公室、写字楼、起居室、商场、医院、酒店等场所的甲醛净化处理。
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