CN101380574B - 一种室温催化完全氧化甲醛的催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种用于室温条件下催化完全氧化低浓度甲醛的高选择性催化剂。催化剂在室温条件下就可以将甲醛完全催化转化为二氧化碳和水，并且在相当长的时间范围内甲醛转化率保持在100％，不需要如光源、加热炉等复杂的附属设备和外在条件。催化剂由多孔性无机氧化物载体、贵金属组分和助剂组分三部分组成。多孔性无机氧化物载体是二氧化铈、二氧化锆、二氧化钛、三氧化二铝、二氧化锡、二氧化硅、三氧化二镧、氧化镁、氧化锌其中的一种或一种以上混合物或其复合氧化物、沸石、海泡石、多孔性炭材料；催化剂贵金属组分为铂、铑、钯、金、银中至少一种，助剂组分是碱金属锂、钠、钾、铷、铯中至少一种。本发明的催化剂中使用的贵金属组分按金属元素重量换算计的负载量是0.1-10％，优选为0.3-2％；助剂组分按金属元素重量换算计的负载量是0.2-30％，优选为1-10％，当助剂组分的负载量低于0.2％或高于30％时，催化剂室温催化氧化甲醛的活性显著降低。
Description
技术领域
本发明涉及一种催化剂，特别涉及一种用于净化室内空气中主要污染物甲醛的催化剂，本发明涉及的催化剂具有极佳的催化氧化甲醛活性，可以在室温条件下将甲醛气体催化氧化为二氧化碳和水。
技术背景
随着人们物质文化生活水平的提高，室内装修已成为时尚，但室内空气污染也越来越严重。甲醛是室内环境中最典型、最严重的污染物之一。我国国家标准规定的室内空气中甲醛污染物的浓度限值是0.08mg/m3。目前，我国室内环境中甲醛浓度超标的情况非常严重，根据国家疾病控制中心的抽样检测调查发现，我国60％以上的新装修居民住宅甲醛浓度超标，给人们身体健康造成了极大的危害。随着环保意识的提高，人们对室内甲醛污染愈发关注，近年来因室内甲醛浓度超标引起的投诉案例也是屡见报道。因此，研究甲醛净化技术来有效消除室内甲醛污染已成为改善人们生活环境的迫切任务。
目前，常用的室内空气净化器主要应用吸附材料的强吸附性吸附甲醛等污染物，常用吸附剂主要有多孔炭材料(包括蜂窝状活性炭，球状活性炭，活性炭纤维，新型活性炭)、分子筛、沸石、多孔粘土矿石、活性氧化铝以及硅胶等，此种方法操作比较简单，但吸附剂需定期更换，易产生二次污染。等离子体催化技术可在常温、常压下分解室内有害气体，但是会产生一氧化碳、臭氧和氮氧化物等副产物，且等离子体发生设备价格昂贵。光催化分解污染物技术是当前研究比较多的室内空气净化技术，已取得不错的室内空气净化效果，如已取得国家发明专利(专利号ZL98115808.0)的纳米固体超强酸光催化剂等，但这类催化剂主要以TiO2纳米粉体或薄膜作为光催化剂，原料制备方法复杂，技术要求高，且纳米光催化剂需要特定的激发光源。非光催化氧化技术由于操作温度较高，通常应用于净化工业有机废气。近年来，该技术在室内空气净化研究方面也有了新的进展和突破，如专利CN200410047974.1和CN200410102837.3就报道了能在室温条件下非光催化完全分解甲醛的催化材料。
发明内容
本发明提供了一种用于室温条件下催化完全氧化低浓度甲醛气体的高选择性催化剂。本发明催化剂的成功开发是在充分考虑以往研究结果的基础上，进行了大量实验研究的结果。所提供的催化剂在室温条件下就可将甲醛完全催化转化为二氧化碳和水，并且在相当长的时间范围内甲醛转化率保持在100％，不需要光源、加热炉等复杂的附属设备和外在条件。
本发明的催化剂由多孔性无机氧化物载体、贵金属组分和助剂组分三部分组成。多孔性无机氧化物载体是二氧化铈、二氧化锆、二氧化钛、三氧化二铝、二氧化锡、二氧化硅、三氧化二镧、氧化镁、氧化锌其中的一种或一种以上混合物或其复合氧化物，而且多孔性无机氧化物载体还可以是沸石或海泡石，多孔性无机氧化物载体也可替换为多孔性炭材料；催化剂贵金属组分为铂、铑、钯、金、银中至少一种，上述贵金属组分是该贵金属或该贵金属的氧化物或该金属任何一种无机盐的形式而不改变其活性作用；助剂组分是碱金属锂、钠、钾、铷、铯中至少一种，上述助剂组分是该碱金属或该碱金属的氧化物或该金属任何一种无机盐的形式而不改变其助催化作用。
本发明的催化剂中使用的贵金属组分按金属元素重量换算计的负载量是0.1-10％，优选为0.3-2％；助剂组分按金属元素重量换算计的负载量是0.2-30％，优选为1-10％。本发明催化剂，当贵金属组分的负载量低于0.1％时，室温催化氧化甲醛的活性将显著降低，高于10％时，催化剂的成本则过高；当助剂组分的负载量低于0.2％或高于30％时，室温催化氧化甲醛的活性将显著降低。
本发明的催化剂采用浸渍法或沉淀法或溶胶-凝胶法制备。如使用浸渍法时，将选定的无机氧化物载体浸渍于贵金属组分和助剂金属的可溶化合物水溶液中，搅拌1-5小时，在80-120℃干燥，在空气或氮气或氢气条件下，于马弗炉200-700℃焙烧1-8h。本发明催化剂制备过程中，贵金属组分和助剂组分同时或以任何先后顺序负载在多孔性无机氧化物载体或多孔性炭材料上构成催化剂。本发明的催化剂，可以根据不同的需要制成各种结构，如负载在蜂窝陶瓷体或金属制成的筛网结构的壁表面上，开孔泡沫体也可用作催化剂的结构性载体。另外，也可将催化剂制成球状或板状使用。将上述催化剂负载在蜂窝陶瓷载体上的具体过程是：首先将制备好的催化剂和去离子水等混合配成一定固形物浓度的混合液，然后对上述混合液进行球磨，形成具有一定固含量、粘度、比重、催化剂颗粒粒径以及pH的浆液，然后进行涂覆、干燥、焙烧后形成实用型整体式催化剂。
本发明制备过程简单，操作方便。同现有技术相比，本发明具有如下优点：
(1)本发明催化剂的使用条件简单，操作方便，可有效应用于室温条件下催化氧化室内主要污染物甲醛。
(2)本发明的催化剂在室温条件下就可以催化氧化甲醛为无害的二氧化碳和水。
(3)本发明的催化剂在有效工作时间范围内甲醛的转化率可以保持在100％。
(4)本发明催化剂用量少，且不需要特定光源，不耗费电力热力，节约能源。
具体实施方式
为了更清楚地说明本发明，列举以下实施例，但其对本发明的范围无任何限制。
对比例1
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得对比例1催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％。
实施例1-1
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-1催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.05％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
实施例1-2
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-2催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.2％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
实施例1-3
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-3催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
实施例1-4
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-4催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为1％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
实施例1-5
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-5催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为0.1％。
实施例1-6
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-6催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为10％。
实施例1-7
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-7催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为35％。
实施例1-8
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钾的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-8催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％，钾组分按金属元素重量换算计负载量为3％。
实施例1-9
取10克二氧化钛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸铯的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例1-9催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％，铯组分按金属元素重量换算计负载量为2％。
对比例2
取10克三氧化二铝粉末浸渍于一定浓度的氯化铂水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得对比例2催化剂。制成的催化剂的铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％。
实施例2
取10克三氧化二铝粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例2催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.3％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为2％。
对比例3
取10克二氧化硅粉末浸渍于一定浓度的氯化铂水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得对比例3催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为1％。
实施例3
取10克二氧化硅粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例3催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为1％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
对比例4
取10克氧化镁粉末浸渍于一定浓度的氯化铂水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得对比例4催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为1％。
实施例4
取10克氧化镁粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钾的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例4催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为1％，钾组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
实施例5
取5克二氧化钛和5克三氧化二铝粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钠的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例5催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.5％，钠组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
实施例6
取10克铈锆复合氧化物粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸钾的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例6催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.5％，钾组分按金属元素重量换算计负载量为5％。
实施例7
取10克HZSM-5分子筛粉末浸渍于一定浓度的氯化铂和碳酸铷的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例7催化剂。制成的催化剂中，铂组分按金属元素重量换算计负载量为0.5％，铷组分按金属元素重量换算计负载量为10％。
实施例8
取10克三氧化二铝粉末浸渍于一定浓度的氯化铑和碳酸铯的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例8催化剂。制成的催化剂中，铑组分按金属元素重量换算计负载量为1％，铯组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
实施例9
取10克三氧化二铝粉末浸渍于一定浓度的硝酸钯和碳酸铯的混合水溶液中，搅拌2小时，在100℃干燥后，在空气条件下，于马弗炉500℃焙烧2h，即获得实施例9催化剂。制成的催化剂中，钯组分按金属元素重量换算计负载量为1％，铯组分按金属元素重量换算计负载量为4％。
分别取60毫克对比例1、对比例2、对比例3、对比例4以及实施例1-3、实施例1-8、实施例1-9、实施例2，实施例3、实施例4、实施例5、实施例6、实施例7、实施例8、实施例9催化剂，放置于管式固定床反应器中进行实验，实验条件如下：氧气20％，氦气80％，甲醛气体用甲醛气体发生器产生，由氦气吹入反应体系，控制甲醛浓度为0.01％，反应空速(GHSV)为50,000h-1，反应温度为室温。活性评价结果如表1所示。
表1不同催化剂室温催化氧化甲醛活性对比
正如表1结果所示，本发明的催化剂具有很高的室温催化甲醛活性，甲醛的转化率和二氧化碳选择性远远高于不含助剂元素的对比例催化剂。
分别取60毫克贵金属组分含量不同的实施例1-1、实施例1-2，实施例1-3、实施例1-4催化剂，放置于管式固定床反应器中进行实验，实验条件如下：氧气20％，氦气80％，甲醛气体用甲醛气体发生器产生，由氦气吹入反应体系，控制甲醛浓度为0.01％，反应空速(GHSV)为50,000h-1，反应温度为室温。活性评价结果如表2所示。
表2不同贵金属负载量的催化剂室温催化氧化甲醛活性对比
正如表2结果所示，本发明的催化剂的贵金属组分负载量低于0.1时，催化剂室温催化甲醛活性很差，当贵金属组分负载量高于0.1％后，催化剂室温催化分解甲醛的转化率和二氧化碳选择性会大大提高。
分别取60毫克助剂组分含量不同的实施例1-3、实施例1-5，实施例1-6、实施例1-7催化剂，放置于管式固定床反应器中进行实验，实验条件如下：氧气20％，氦气80％，甲醛气体用甲醛气体发生器产生，由氦气吹入反应体系，控制甲醛浓度为0.01％，反应空速(GHSV)为50,000h-1，反应温度为室温。活性评价结果如表3所示。
表3不同助剂负载量的催化剂室温催化氧化甲醛活性对比
正如表3结果所示，本发明的催化剂的助剂组分负载量为0.2～30％时，催化剂具有很高的室温催化分解甲醛的活性，当助剂组分负载量低于0.2时或高于30％时，催化剂室温催化分解甲醛的活性显著降低。
Claims (8)
1.一种催化剂在室温催化完全氧化甲醛中的应用，其特征在于，催化剂由多孔性无机氧化物载体、贵金属组分和助剂组分三部分组成，贵金属组分为铂、铑、钯、金、银中至少一种，助剂组分是碱金属锂、钠、钾、铷、铯中至少一种。
2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，多孔性无机氧化物载体是二氧化铈、二氧化锆、二氧化钛、三氧化二铝、二氧化锡、二氧化硅、三氧化二镧、氧化镁、氧化锌中的一种或一种以上混合物或其复合氧化物或沸石或海泡石。
3.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，多孔性无机氧化物载体替换为多孔性炭材料。
4.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，贵金属组分是该贵金属或该贵金属的氧化物或该贵金属的无机盐，助剂组分是该碱金属或该碱金属的氧化物或该碱金属的无机盐。
5.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，贵金属组分按金属元素重量换算计的负载量是0.1～10％，助剂组分按金属元素重量换算计的负载量是0.2～30％。
6.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，贵金属组分按金属元素重量换算计的负载量是0.3～2％，助剂组分按金属元素重量换算计的负载量是1～10％。
7.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，催化剂采用浸渍法或沉淀法或溶胶-凝胶法制备。
8.根据权利要求1或3所述的应用，其特征在于，贵金属组分和助剂组分同时或以任何先后顺序负载在多孔性无机氧化物载体或多孔性炭材料上构成催化剂。
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