CN103295977A - 半导体装置 - Google Patents

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CN
China
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aforementioned
semiconductor device
epoxy resin
quality
copper cash
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CN2013102183708A
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English (en)
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前佛伸一
伊藤慎吾
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Sumitomo Bakelite Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Bakelite Co Ltd
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Abstract

本发明涉及一种半导体装置，其包括具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘进行电连接的铜线以及将前述半导体元件与前述铜线进行密封的密封材料，并且，所述电极焊盘和/或密封材料和铜线的组合是具有规定特性的组合。

Description

半导体装置
本申请是申请日为2009年10月6日、申请号为200980137853.7、发明名称为“半导体装置”的申请的分案申请。
技术领域
本发明涉及一种半导体装置，更详细而言，涉及一种包括引线框或电路基板、搭载于前述引线框或前述电路基板的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘进行电连接的铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线进行密封的密封材料的半导体装置。
背景技术
一直以来，二极管、晶体管、集成电路等电子部件就主要是采用环氧树脂组合物的固化物进行密封。特别是，在集成电路中，采用了配合有环氧树脂、酚醛树脂类固化剂、以及熔融二氧化硅、结晶二氧化硅等无机填充材料的耐热性、耐湿性优良的环氧树脂组合物。然而，近年来，在电子仪器趋向小型化、轻量化、高性能化的市场动向中，半导体元件的高集成化在不断推进，另外，在促进半导体装置的表面安装化过程中，对用于密封半导体元件的环氧树脂组合物的要求也变得愈加严格。进而，对半导体装置成本降低的要求也严格起来，并且以往的金线连接成本高，因此，部分采用由铝、铜合金、铜等金属进行的接合。
例如，在包括具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件的半导体装置中，采用接合线，使前述引线框的线接合部或前述电路基板的电极焊盘等电接合部与前述半导体元件的电极焊盘之间进行电接合。以往，作为该接合线，多数采用高价的金线，但近年来，对半导体装置成本降低的要求强烈，作为价格低廉的取代金线的接合线，有人提出了采用铝线、铜线、铜合金线等（例如，日本特开2007-12776号公报（专利文献1），日本特开2008-85319号公报（专利文献2））。
但是，在采用这种非金的接合线的半导体装置中，特别是在汽车用途中所要求的电可靠性（所谓超过150℃的高温环境下的高温保存性、高温运转特性以及超过60℃、60%RH的高温高湿环境下的耐湿可靠性）尚不够充分，存在所谓迁移、腐蚀、电阻值增大的问题，并不总是获得令人满意的效果。
特别是，对于采用铜线的半导体装置，在耐湿可靠性试验中，由于铜容易产生腐蚀而缺乏可靠性的问题，所以，目前的情况是尽管在所谓分离功率器件的线径大的铜线方面有实际应用的成绩，但难以适用于引线线径是25μm以下的IC用途，特别难以适用于还受到起因于电路基板杂质影响的单面密封封装。
因此，在日本特公平06-017554号公报（专利文献3）中，有人提出改善铜线自身的加工性、提高接合部的可靠性；此外，在上述专利文献1中，有人提出在铜线上包覆导电性金属以防止氧化并由此提高接合可靠性。如此，在铜线单方面进行了努力，但并没有顾及采用树脂进行密封的封装，即，作为半导体装置的所谓腐蚀、耐湿可靠性的电可靠性方面，并不总是令人满意。
另一方面，伴随着电子仪器的小型化、轻量化、高性能化，半导体元件的微细化、布线的间距狭窄化正处于发展中。这种布线的间距狭窄化，存在布线间形成大电容、引起信号的传播延迟的问题。因此，为了降低布线间的电容，有人提出作为层间绝缘膜采用低介电常数绝缘膜的半导体元件。
然而，该低介电常数绝缘膜，通常机械强度低，在以往的半导体装置中，由于线接合时的冲击，在设置于半导体元件上的电极焊盘的下层的低介电常数绝缘膜上产生裂纹，存在耐久性特别是高温高湿下的耐久性差的问题。因此，为了解决这种问题，研究了各种各样的方法。
例如，在日本特开2005-79432号公报（专利文献4）中公开了一种具备配置于层间绝缘膜上的电极以及配置于该电极上的外部端子的电极焊盘，其中，通过在前述电极中埋设低介电常数膜层，即使在前述电极焊盘上施以线接合，此时的冲击也会通过前述低介电常数膜层进行分散，抑制了前述电极焊盘下层的层间绝缘膜上的裂纹发生。此外，在日本特开2005-142553号公报（专利文献5）中公开了一种包括电极焊盘、半导体基板以及配置于它们之间的基于低介电常数绝缘膜使各布线层进行绝缘的多层布线的半导体装置，其中，通过在前述电极焊盘的周围形成虚拟布线，可抑制在线接合时的前述低介电常数绝缘膜上的裂纹发生。
此外，已知通过在半导体元件上设置有厚的电极焊盘，能够抑制线接合时的冲击向低介电常数绝缘膜传送。但是，在采用铜线的以往的半导体装置中，若半导体元件的电极焊盘的厚度增加，则高温保存性、高温运转特性、耐湿可靠性有降低的倾向，因此，通常在半导体元件上设置厚度低于1.2μm的电极焊盘。
现有技术文献
专利文献1：日本特开2007-12776号公报
专利文献2：日本特开2008-85319号公报
专利文献3：日本特公平06-017554号公报
专利文献4：日本特开2005-79432号公报
专利文献5：日本特开2005-142553号公报
发明内容
发明要解决的课题
鉴于上述现有技术所存在的需要解决的课题，本发明的目的在于提供一种高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性等优良的半导体装置，其具备引线框或电路基板、半导体元件以及密封材料，并且通过铜线连接设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘。
解决课题的方法
本发明人等为了实现上述目的而反复进行了精心研究，结果发现在包括具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、以及密封材料的半导体装置中，当通过线径是25μm以下的铜线使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘电连接时，作为前述铜线使用其表面上具有由含钯的金属材料构成的包覆层的铜线，作为前述密封材料使用特定的环氧树脂组合物的固化物，由此，能够获得：铜线难以腐蚀，并且在耐焊锡性、高温保存特性、高温运转特性、耐迁移性、耐湿可靠性的平衡方面优良的半导体装置，从而完成了本发明。
即，本发明的第一半导体装置，其包括：具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘电连接的铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的密封材料，并且，前述铜线的线径是25μm以下，前述铜线在表面上具有由含钯的金属材料所构成的包覆层，前述密封材料是由含有（A）环氧树脂、（B）固化剂、（C）填充材料、（D）含硫原子化合物的环氧树脂组合物的固化物构成。
在该第一半导体装置中，将前述环氧树脂组合物的固化物在125℃、相对湿度100%RH、20小时的条件下进行提取的提取水中的氯离子浓度，优选为10ppm以下。此外，作为前述铜线的芯线的铜纯度，优选为99.99质量%以上。另外，作为前述包覆层的厚度，优选为0.001～0.02μm。
本发明的第一半导体装置中，作为前述（D）含硫原子化合物，优选为具有选自于由巯基和硫键构成的组中的至少一种原子团的化合物，此外，更优选为具有选自于由氨基、羟基、羧基、巯基和含氮杂环所构成的组中的与环氧树脂基体的亲合性优良的至少一种原子团、以及选自于由巯基和硫键构成的组中的与含钯的金属材料的亲合性优良的至少一种原子团的化合物，进一步优选为选自于由三唑类化合物、噻唑啉类化合物和二噻烷类化合物所构成的组中的至少一种化合物，特别优选为具有1,2,4-三唑环的化合物。
此外，作为具有前述1,2,4-三唑环的化合物，优选为下式（1）表示的化合物：
式（1）中，R1表示：氢原子；或者，巯基、氨基、羟基或具有这些官能团的烃基。
作为前述二噻烷类化合物，优选为下式（2）表示的化合物：
Figure BDA00003298867000051
式（2）中，R2和R3分别独立地表示：氢原子；或者，巯基、氨基、羟基或具有这些官能团的烃基。
本发明的第一半导体装置中，作为前述（A）环氧树脂，优选含有选自于由下式（3）、（4）、（5）、（6）表示的环氧树脂所构成的组中的至少一种环氧树脂：
Figure BDA00003298867000052
式（3）中，存在的多个R11分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，n1的平均值是0或5以下的正数；
式（4）中，存在的多个R12和R13分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，n2的平均值是0或5以下的正数；
Figure BDA00003298867000054
式（5）中，Ar1表示亚苯基或亚萘基，当Ar1是亚萘基时，缩水甘油醚基的键合位置是α位或是β位，Ar2表示亚苯基、联亚苯基或亚萘基，R14和R15分别独立地表示碳原子数为1～10的烃基，a是0～5的整数，b是0～8的整数，n3的平均值是1以上并且3以下的正数；
式（6）中，R16表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，当存在多个R16时，相互之间相同或相异，R17分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，c和d分别独立地表示0或1，e是0～6的整数。
此外，本发明的第一半导体装置中，作为前述（B）固化剂，优选含有选自于由酚醛清漆型酚醛树脂和下式（7）表示的酚醛树脂所构成的组中的至少一种固化剂：
Figure BDA00003298867000062
式（7）中，Ar3表示亚苯基或亚萘基，当Ar3是亚萘基时，羟基的键合位置是α位或是β位，Ar4表示亚苯基、联亚苯基或亚萘基，R18和R19分别独立地表示碳原子数为1～10的烃基，f是0～5的整数，g是0～8的整数，n4的平均值是1以上并且3以下的正数。
本发明的第一半导体装置中，作为前述（C）填充材料，优选含有熔融球状二氧化硅，该熔融球状二氧化硅的最大频度直径（モード径）是30μm以上并且50μm以下，并且该熔融球状二氧化硅的55μm以上的粗大粒子的含量比例是0.2质量%以下。
如上述的本发明的第一半导体装置，可应用于汽车的发动机室内所用的电子部件、电脑用电源单元周围的电子部件、家电用电源单元周围的电子部件以及LAN（局域网）装置内的电子部件等的要求能够保证在温度为60℃以上、相对湿度为60%以上的高温高湿环境下运行的电子部件中。
此外，本发明人等，发现在包括具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、以及密封材料的半导体装置中，作为前述半导体元件的电极焊盘采用由钯构成的电极焊盘，并且通过纯度高且硫元素含量低的铜线使该电极焊盘与设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部连接，由此，能够获得：可抑制前述半导体元件的电极焊盘与前述铜线的接合部上的腐蚀，并且在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良的半导体装置，从而完成了本发明。
即，本发明的第二半导体装置，其包括：具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘进行电连接的铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的密封材料，并且，设置于前述半导体元件上的电极焊盘由钯构成，前述铜线的铜纯度是99.99质量%以上，并且前述铜线的硫元素含量是5质量ppm以下。
在该第二半导体装置中，作为前述密封材料，优选为环氧树脂组合物的固化物。此外，作为该环氧树脂组合物，优选为以0.01质量%以上并且2质量%以下的比例含有选自于由含钙元素的化合物和含镁元素的化合物构成的组中的至少一种抗腐蚀剂，更优选为以0.05质量%以上并且2质量%以下的比例含有碳酸钙，或以0.05质量%以上并且2质量%以下的比例含有水滑石。
本发明的第二半导体装置中，作为前述碳酸钙，优选为通过二氧化碳反应法合成的沉淀性碳酸钙，此外，作为前述水滑石，优选为下式（8）表示的化合物：
MαAlβ(OH)2α＋3β-2γ(CO3)γ·δH2O（8）
式（8）中，M表示至少含Mg的金属元素，α、β、γ分别是满足2≤α≤8、1≤β≤3、0.5≤γ≤2的数，δ是0以上的整数。
此外，本发明的第二半导体装置中，根据热重量分析，优选为前述水滑石的250℃的质量减少率A（质量%）与200℃的质量减少率B（质量%）满足用下式（I）表示的条件。
A-B≤5质量%   （I）
本发明的第二半导体装置中，作为前述环氧树脂组合物，优选含有选自于由下式（6）、（9）、（10）、（5）表示的环氧树脂所构成的组中的至少一种环氧树脂：
Figure BDA00003298867000081
式（6）中，R16表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，当存在多个R16时，相互之间相同或相异，R17分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，c和d分别独立地表示0或1，e是0～6的整数；
Figure BDA00003298867000082
式（9）中，R21～R30分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～6的烷基，n5是0～5的整数；
Figure BDA00003298867000091
式（10）中，n6的平均值是0～4的正数；
式（5）中，Ar1表示亚苯基或亚萘基，当Ar1是亚萘基时，缩水甘油醚基的键合位置是α位或是β位，Ar2表示亚苯基、联亚苯基或亚萘基，R14和R15分别独立地表示碳原子数为1～10的烃基，a是0～5的整数，b是0～8的整数，n3的平均值是1以上并且3以下的正数。
此外，本发明的第二半导体装置中，作为前述环氧树脂组合物，优选为含有选自于由下式（7）表示的酚醛树脂所构成的组中的至少一种固化剂：
Figure BDA00003298867000093
式（7）中，Ar3表示亚苯基或亚萘基，当Ar3是亚萘基时，羟基的键合位置是α位或是β位，Ar4表示亚苯基、联亚苯基或亚萘基，R18和R19分别独立地表示碳原子数为1～10的烃基，f是0～5的整数，g是0～8的整数，n4的平均值是1以上并且3以下的正数。
本发明的第二半导体装置中，作为前述环氧树脂组合物的固化物的玻璃化转变温度，优选为135℃以上并且175℃以下，此外，前述环氧树脂组合物的固化物在玻璃化转变温度以下的温度区域中的线膨胀系数，优选为7ppm/℃以上并且11ppm/℃以下。
另外，本发明人等，发现在包括具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、以及密封材料的半导体装置中，当使设置于半导体元件上的电极焊盘的厚度加厚时，耐湿可靠性等的降低原因在于铜线的铜纯度与铜线中所含的硫元素和氯元素，进而还发现，采用纯度高和硫元素含量低且氯元素含量低的铜线，使设置于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘之间连接的情况下，通过采用具有规定的玻璃化转变温度和线膨胀系数α1的密封材料来密封半导体元件等，能够获得：即使设置于前述半导体元件上的电极焊盘的厚度是1.2μm以上，温度循环性、高温保存性、高温运转特性、耐湿可靠性也优良的半导体装置，从而完成了本发明。
即，本发明的第三半导体装置，其包括：具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘电连接的铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的密封材料，并且，设置于前述半导体元件上的电极焊盘的厚度是1.2μm以上，前述铜线的铜纯度是99.999质量%以上，前述铜线的硫元素含量是5质量ppm以下且前述铜线的氯元素含量是0.1质量ppm以下，前述密封材料的玻璃化转变温度是135℃以上并且190℃以下，前述密封材料在玻璃化转变温度以下的温度区域中的线膨胀系数是5ppm/℃以上并且9ppm/℃以下。
本发明的第三半导体装置中，作为前述密封材料，优选为环氧树脂组合物的固化物，此外，作为前述环氧树脂组合物，优选以88.5质量%以上的比例含有球状二氧化硅。
如上所述的本发明的第三半导体装置，可用于在半导体元件中具备低介电常数绝缘膜的半导体装置。
发明的效果
基于本发明，可获得：使设置于引线框或电路基板的电接合部与设置于半导体元件的电极焊盘之间电连接的铜线难以产生腐蚀，并且在耐焊锡性、高温保存特性、高温运转特性、耐迁移性、耐湿可靠性的平衡方面优良的第一半导体装置。
此外，可获得：包括引线框或电路基板、半导体元件和密封材料，并且通过铜线使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘连接，并且高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性优良的第二半导体装置。
另外，可获得：即使其在半导体元件上设置有厚度是1.2μm以上的电极焊盘，也能够得到优良的温度循环性、高温保存性、高温运转特性、耐湿可靠性的第三半导体装置。
附图说明
图1是表示本发明的半导体装置的一个例子的剖视图。
图2是表示本发明的半导体装置的另一个例子的剖视图。
图3是表示本发明的半导体装置的另一个例子的剖视图。
附图标记的说明
1：半导体元件；2：芯片焊接材料固化体；3：引线框；3a：引线框的芯片焊盘；3b：引线框的线接合部；4：铜线；5：密封材料；6：半导体元件的电极焊盘；7：电路基板；8：电路基板的电极焊盘；9：阻焊膜；10：焊锡球；11：切割线。
具体实施方式
下面，根据本发明的合适的实施方式对本发明进行详细说明。
＜第一半导体装置＞
首先，针对本发明的第一半导体装置进行说明。本发明的第一半导体装置，其包括具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘进行电连接的铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的密封材料，并且，前述铜线的线径是25μm以下，前述铜线在其表面上具有由含钯的金属材料所构成的包覆层，前述密封材料是由含有（A）环氧树脂、（B）固化剂、（C）填充材料、（D）含硫原子化合物的环氧树脂组合物的固化物构成。
通过上述这些，能够获得：使设置于引线框或电路基板的电接合部与半导体元件的各电极焊盘之间电连接的铜线难以产生腐蚀并且高温保存特性、高温运转特性、耐湿可靠性的平衡优良的半导体装置。下面，针对各构成进行详细说明。
作为本发明的第一半导体装置所用的引线框或电路基板，并没有特别限定，可以举出应用于双列直插式封装（DIP：Dual-In-Line Package）、带引脚的塑料芯片载体（PLCC：Plastic Leaded Chip Carrier）、四方扁平封装（QFP：Quad Flat Pockage）、薄型QFP（LQFP：Low Profile Quad Flat Package）、小尺寸J形引脚封装（SOJ：Small Out-Line J-Lead Package）、薄型小尺寸封装（TSOP：Thin Small Outline Package）、薄四方扁平封装（TQFP：Thin quadflat package）、带载封装（TCP：Tape Carrier Package）、球栅阵列封装（BGA：Ball Grid Array）、芯片尺寸封装（CSP：Chip Size Package）、无引脚四方扁平封装（QFN：Quad Flat Non-leaded Package）、无引脚小尺寸封装（SON：Small Outline Non-leaded Package）、引线框BGA（LF-BGA：Lead Frame-BGA）、模塑阵列型封装BGA（MAP-BGA：Mold Array Package Type BGA）等的以往公知的半导体装置中的引线框或电路基板。所谓前述电接合部是指在引线框中的线接合部以及在电路基板中的电极焊盘等、在前述引线框或前述电路基板中与线接合的端子。
作为本发明的第一半导体装置所用的半导体元件，并没有特别限定，例如，可以举出，集成电路、大规模集成电路、晶体管、晶闸管、二极管、固体摄像元件等。作为前述半导体元件的电极焊盘的材质，可以举出铝、钯、铜、金等。
接着，针对本发明的第一半导体装置所用的铜线进行说明。在包括引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于半导体元件的电极焊盘电连接的线、以及使前述半导体元件和线密封的密封材料，并且通过密封材料只将搭载有半导体元件的单侧面予以密封的半导体装置（下面，也称为“单面密封型半导体装置”）中，为了提高集成度，要求焊盘间距狭窄、线径小。本发明的第一半导体装置中，使用线径是25μm以下的铜线，优选使用23μm以下的铜线。此外，作为线使用铜线时，为了提高由铜线自身的加工性引起的连接可靠性，考虑到通过增大线径来使接合面积增大以改善由于接合不充分而引起的耐湿可靠性降低的方法，但是，在这种通过增大线径进行改善的方法中，不能实现集成度的提高，不能获得满意的单面密封型半导体装置。
此外，本发明的第一半导体装置所用的铜线，其表面上具有由含钯的金属材料构成的包覆层。由此，能够使铜线顶端的球形稳定、提高接合部分的连接可靠性。此外，还能够获得防止作为芯线的铜的氧化劣化的效果，提高接合部分的高温保存特性。作为这种包覆层的厚度，优选为0.001～0.02μm，更优选为0.005～0.015μm。若包覆层的厚度低于前述下限，则不能充分防止芯线的铜的氧化劣化，同样地接合部分的耐湿性、高温保存特性有可能降低。另一方面，若超过前述上限，则在线接合（Wire Bond）时，作为芯线的铜与作为包覆材料的含钯的金属材料不能充分熔化，而使球形变得不稳定，接合部分的耐湿性、高温保存特性有可能降低。
作为本发明的第一半导体装置所用的铜线的芯线中的铜纯度，优选为99.99质量%以上，更优选为99.999质量%以上。通常，通过对铜添加各种元素（掺杂物）能够实现在接合时的铜线顶端的球侧形状的稳定化，若添加大于0.01质量%的大量掺杂物，则存在发生下述不利情况的倾向：由铜线变硬引起在接合时对半导体元件的电极焊盘侧产生损伤；由接合不充分引起的耐湿可靠性的降低、高温保存特性的降低、电阻值的增大。对此，只要铜线的铜纯度是99.99质量%以上，铜线就具有了充分的柔软性，由此，不会在接合时对焊盘侧产生损伤。此外，本发明的第一半导体装置所用的铜线中，在作为芯线的铜中按0.001～0.003质量%掺杂Ba、Ca、Sr、Be、Al或稀土族金属，由此，能进一步改善球形状和接合强度。
本发明的第一半导体装置所用的铜线的芯线，能够通过下述方法来获得：采用熔解炉对铜合金进行铸造，对其铸块进行辊压延，进而，采用模具进行拉线（wire drawing）以形成规定的线径，并且实施一边连续对线进行快速牵拉一边加热的后热处理。将如此操作后所得到的规定线径的铜线的芯线，浸渍于含钯的电解溶液或无电解溶液中，通过连续进行快速牵拉、镀覆，能够获得表面上具有由含钯的金属材料构成的包覆层的铜线。此时，包覆的厚度能够通过快速牵拉的速度进行调节。此外，将大于规定线径的铜线的芯线，浸渍于含钯的电解溶液或无电解溶液中，进行连续快速牵拉，形成由含钯的金属材料构成的包覆层，然后，进行拉线以形成规定线径，从而，能够获得所要的铜线。
本发明的第一半导体装置中，通过密封材料，使前述半导体元件与前述铜线密封。此时所用的密封材料，是由含有（A）环氧树脂、（B）固化剂、（C）填充材料、（D）含硫原子化合物的环氧树脂组合物的固化物构成。
作为本发明的第一半导体装置所用的（A）环氧树脂，可以举出一分子内含有两个以上环氧基的单体、低聚体、聚合物，对其分子量、分子结构并没有特别限定，例如，可以举出，苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、萘酚酚醛清漆型环氧树脂等酚醛清漆型环氧树脂；联苯型环氧树脂、双酚型环氧树脂、芪型环氧树脂、二氢蒽二醇型环氧树脂等结晶性环氧树脂；三苯酚甲烷型环氧树脂、烷基改性三苯酚甲烷型环氧树脂等多官能环氧树脂；具有亚苯基骨架的苯酚芳烷基型环氧树脂、具有联亚苯基骨架的苯酚芳烷基型环氧树脂、具有亚苯基骨架的萘酚芳烷基型环氧树脂、具有联亚苯基骨架的萘酚芳烷基型环氧树脂等芳烷基型环氧树脂；二羟基萘型环氧树脂、由二羟基萘的二聚体经过缩水甘油醚化所得到的环氧树脂等萘酚型环氧树脂；三聚异氰酸三缩水甘油酯、三聚异氰酸单烯丙基二缩水甘油酯（monoallyl diglycidyl isocyanurate）等含有三嗪环的环氧树脂；二环戊二烯改性苯酚型环氧树脂等桥环烃化合物改性苯酚型环氧树脂。可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。
从密封材料的耐湿可靠性的角度考虑，在这种（A）环氧树脂中，优选为离子性杂质Cl-（氯离子）非常少的环氧树脂，更具体而言，相对于（A）环氧树脂总量，优选Cl-（氯离子）等离子性杂质的含量比例为10ppm以下，更优选为5ppm以下。此外，相对于环氧树脂总量，Cl-（氯离子）的含量比例，能够按如下所述进行检测。即，首先，将5g环氧树脂等试样与50g蒸馏水一起装入特富龙（注册商标）制耐压容器中密闭，并且在温度是125℃、相对湿度是100%RH下处理（高压锅处理）20小时。接着，冷却至室温后，离心分离提取水，通过20μm过滤器进行过滤，采用毛细管电泳装置（例如，大塚电子（株式会社）制造的“CAPI―3300”）检测出氯离子浓度。在此所得到的氯离子浓度（单位：ppm），是将提取于5g试样中的氯离子稀释至10倍的数值，因此，根据下式换算为每单位质量树脂的氯离子量：
每单位质量试样的氯离子浓度（单位：ppm）＝（基于毛细管电泳装置求出的氯离子浓度）×50÷5
此外，该检测方法，还能够适用于固化剂中所含氯离子浓度的检测。
本发明的第一半导体装置中，从环氧树脂组合物的固化性角度考虑，作为（A）环氧树脂的环氧当量，优选为100g/eq以上并且500g/eq以下。
在这些环氧树脂中，作为（A）环氧树脂，特别优选含有选自于后述式（3）表示的环氧树脂、式（4）表示的环氧树脂、式（5）表示的环氧树脂和式（6）表示的环氧树脂中的至少一种环氧树脂。
下面，针对式（3）～（6）表示的环氧树脂进行说明。
（式（3）中，存在的多个R11分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，n1表示聚合度，其平均值是0或5以下的正数。）
（式（4）中，存在的多个R12和R13分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，n2表示聚合度，其平均值是0或5以下的正数。）
式（3）、（4）表示的环氧树脂均为结晶性环氧树脂，在常温时是固体状态，操作性优良，并且具有成型时的熔融粘度非常低的特长。基于这些环氧树脂的熔融粘度低，能够获得环氧树脂组合物的高流动性，能够将无机质填充材料高填充化。由此，能够提高半导体装置的耐焊锡性、耐湿可靠性。
作为前述式（3）和前述式（4）表示的环氧树脂的含有率，相对于（A）环氧树脂总量，优选为15质量%以上，更优选为30质量%以上，特别优选为50质量%以上。若前述含有率处于前述范围之内，则能够提高环氧树脂组合物的流动性。
Figure BDA00003298867000161
（式（5）中，Ar1表示亚苯基或亚萘基，当Ar1是亚萘基时，缩水甘油醚基的键合位置是α位或是β位，Ar2表示亚苯基、联亚苯基或亚萘基，R14和R15分别是导入Ar1和Ar2的基团，分别独立地表示碳原子数为1～10的烃基，a是0～5的整数，b是0～8的整数，n3表示聚合度，其平均值是1以上并且3以下的正数。）
式（5）表示的环氧树脂，在缩水甘油醚基键合的亚苯基或亚萘基（-Ar1-）之间，具有含疏水性的亚苯基骨架、联亚苯基骨架或亚萘基骨架的芳烷基（-CH2-Ar2-CH2-），因此，相比于苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂等，交联点之间的距离增大。因此，能够使采用它们的环氧树脂组合物的固化物的吸湿率降低并且在高温下低弹性模量化，有助于提高半导体装置的耐焊锡性。此外，采用它们的环氧树脂组合物的固化物，耐燃性优良而且还具有相比于交联密度低其耐热性高的特长。另外，在具有含亚萘基骨架的芳烷基的环氧树脂中，通过由萘环引起的刚直性造成的Tg的提高、由其平面结构引起的分子间相互作用造成的线膨胀系数的降低，由此，能够提高所谓区域表面安装（area surface mount）型的单面密封型半导体装置中的低翘曲性。
此外，当前述式（5）中的Ar1是亚萘基时，缩水甘油醚基的键合位置可以是α位也可以是β位。另外，当Ar1是亚萘基时，与前述具有含亚萘基骨架的芳烷基的环氧树脂同样地，通过Tg的提高、线膨胀系数的降低，能够提高区域表面安装型的半导体装置中的低翘曲性，另外，通过含有大量构成芳香族的碳，还能够实现耐热性的提高。
作为前述式（5）表示的环氧树脂，例如，可以举出含有亚苯基骨架的苯酚芳烷基型环氧树脂、含有联亚苯基骨架的苯酚芳烷基型环氧树脂、含有亚苯基骨架的萘酚芳烷基型环氧树脂，但并不限定于这些。
作为这种前述式（5）表示的环氧树脂的软化点，优选为40℃以上并且110℃以下，更优选为50℃以上并且90℃以下。此外，作为环氧当量，优选为200以上并且300以下。
作为前述式（5）表示的环氧树脂的含有率，相对于（A）环氧树脂总量，优选为30质量%以上，更优选为50质量%以上，特别优选为70质量%以上。若前述含有率处于前述范围之内，则能够提高半导体装置的耐焊锡性、耐燃性等。
Figure BDA00003298867000171
（式（6）中，R16表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，当存在多个R16时，相互之间相同或相异，R17分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，c和d分别独立地表示0或1，e是0～6的整数。）
式（6）表示的环氧树脂，由于分子内具有萘骨架，体积大、刚直性高，由此，使用其的环氧树脂组合物的固化物的固化收缩率减小，可获得低翘曲性优良的区域表面安装型的半导体装置。
作为前述式（6）表示的环氧树脂的含有率，相对于（A）环氧树脂总量，优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，特别优选为50质量%以上。若前述含有率处于前述范围之内，则能够提高半导体装置的低翘曲性。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为全部（A）环氧树脂的含有率的下限值，并没有特别限制，相对于环氧树脂组合物总量，优选为3质量%以上，更优选为5质量%以上。若全部（A）环氧树脂的含有率在前述下限以上，则减少引起耐焊锡性的降低等的顾虑。此外，作为全部环氧树脂的含有率的上限值，并没有特别限制，相对于环氧树脂组合物总量，优选为15质量%以下，更优选为13质量%以下。若全部（A）环氧树脂的含有率是前述上限以下，则减少引起耐焊锡性降低、流动性降低等方面的顾虑。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物，含有（B）固化剂。作为这种（B）固化剂，只要是与环氧树脂发生反应形成固化物的固化剂即可，并没有特别限定，例如，能够使用加聚型、催化剂型、缩合型的任何类型的固化剂。
作为加聚型的固化剂，例如，可以举出，二乙烯三胺（DETA）、三乙烯四胺（TETA）、间苯二甲胺（MXDA）等脂肪族多胺；二氨基二苯基甲烷（DDM）、间苯二胺（MPDA）、二氨基二苯基砜（DDS）等芳香族多胺；此外，还有双氰胺（DICY）、有机酸二酰肼等多胺化合物；六氢苯酐（HHPA）、甲基四氢苯酐（MTHPA）等脂环族酸酐；偏苯三甲酸酐（TMA）、均苯四甲酸酐（PMDA）、二苯甲酮四羧酸（BTDA）之类的芳香族酸酐等的酸酐；酚醛清漆型酚醛树脂、苯酚聚合物等多酚化合物；多硫化物、硫酯、硫醚等多硫醇化合物；异氰酸酯预聚物、嵌段化异氰酸酯等异氰酸酯化合物；含有羧酸的聚酯树脂等有机酸类。
作为催化剂型固化剂，例如，可以举出，苄基二甲胺（BDMA）、2,4,6-三(二甲氨基甲基)苯酚（DMP-30）等叔胺化合物；2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑（EMI24）等咪唑化合物；BF3络合物等路易斯酸。
作为缩合型固化剂，例如，可以举出，酚醛清漆型酚醛树脂、甲阶型酚醛树脂等酚醛树脂类固化剂；含有羟甲基的尿素树脂等尿素树脂；含有羟甲基的三聚氰胺树脂等三聚氰胺树脂。
其中，从耐燃性、耐湿性、电特性、固化性、保存稳定性等平衡的观点出发，优选为酚醛树脂类固化剂。作为酚醛树脂类固化剂，可以举出一分子内含有两个以上苯酚性羟基的单体、低聚体、聚合物，对其分子量、分子结构并没有特别限定，例如，可以举出，苯酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂等酚醛清漆型树脂；三苯酚甲烷型酚醛树脂等多官能型酚醛树脂；萜烯改性酚醛树脂、双环戊二烯改性酚醛树脂等改性酚醛树脂；具有亚苯基骨架和联亚苯基骨架中的至少一种骨架的苯酚芳烷基树脂、具有亚苯基骨架和联亚苯基骨架中的至少一种骨架的萘酚芳烷基树脂等芳烷基型树脂；双酚A、双酚F等双酚化合物。可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。
从密封材料的耐湿可靠性的角度考虑，这种（B）固化剂中，优选作为离子性杂质的Cl-离子非常少的固化剂，更具体而言，相对于（B）固化剂总量，优选Cl-（氯离子）等离子性杂质的含量比例为10ppm以下，更优选为5ppm以下。此外，Cl-（氯离子）相对于固化剂总量的含量比例检测，能够与前述环氧树脂的情况同样地进行检测。
本发明的第一半导体装置中，从环氧树脂组合物的固化性的角度考虑，作为（B）固化剂的羟基当量，优选为90g/eq以上并且250g/eq以下。
在这些固化剂中，特别优选含有选自于后述酚醛清漆型酚醛树脂和式（7）表示的酚醛树脂中的至少一种固化剂。
下面，针对酚醛清漆型酚醛树脂和式（7）表示的酚醛树脂进行说明。作为本发明的第一半导体装置所用的酚醛清漆型酚醛树脂，只要是使苯酚类与福尔马林（甲醛溶液）在酸性催化剂下进行聚合而成，就没有特别限制，但优选为更低粘度的酚醛清漆型酚醛树脂，具体而言，其软化点优选为90℃以下，更优选为55℃以下。这种酚醛清漆型酚醛树脂，由于是低粘度所以不会损伤环氧树脂组合物的流动性，并且还具有固化性优良的特长，拥有所谓能够提高所得到的半导体装置的高温保存特性的优点。可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。
作为酚醛清漆型酚醛树脂的含有率，相对于（B）固化剂总量，优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，特别优选为50质量%以上。若前述含有率处于前述范围之内，则能够提高在高温下的保存特性。
Figure BDA00003298867000191
（式（7）中，Ar3表示亚苯基或亚萘基，当Ar3是亚萘基时，羟基的键合位置可以是α位也可以是β位，Ar4表示亚苯基、联亚苯基或亚萘基，R18和R19分别独立地表示碳原子数为1～10的烃基，f是0～5的整数，g是0～8的整数，n4表示聚合度，其平均值是1以上并且3以下的正数。）
式（7）表示的酚醛树脂，在苯酚性羟基之间具备含有疏水性亚苯基骨架、联亚苯基骨架或亚萘基骨架的芳烷基（-CH2-Ar4-CH2-），因此，相比于苯酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂等，交联点之间的距离增大。因此，采用它们的环氧树脂组合物的固化物的吸湿率低、并且在高温下低弹性模量化，能够有助于提高半导体装置的耐焊锡性。此外，采用它们的环氧树脂组合物的固化物，耐燃性优良，还具有相比于交联密度低其耐热性高的特长。另外，在具有含亚萘基骨架的芳烷基的酚醛树脂中，通过由萘环引起的刚直性造成的Tg的提高、由其平面结构引起的分子间相互作用造成的线膨胀系数的降低，能够提高所谓区域表面安装型的单面密封的半导体装置中的低翘曲性。
此外，当前述式（7）中的Ar3是亚萘基时，苯酚性羟基的键合位置可以是α位也可以是β位。另外，当Ar3是亚萘基时，与前述具有含亚萘基骨架的芳烷基的酚醛树脂同样地，通过Tg的提高、线膨胀系数的降低，能够减小成型收缩率，能够提高区域表面安装型的半导体装置中的低翘曲性，另外，由于构成芳香族的碳多，还能够实现耐热性的提高。
作为前述式（7）表示的酚醛树脂，例如，可以举出，含有亚苯基骨架的苯酚芳烷基树脂、含有联亚苯基骨架的苯酚芳烷基树脂、含有亚苯基骨架的萘酚芳烷基树脂，但并不限定于这些。
作为这种前述式（7）表示的酚醛树脂的含有率，相对于（B）固化剂总量，优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，特别优选为50质量%以上。若前述含有率处于前述范围之内，则能够提高半导体装置的耐焊锡性、耐燃性等。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为全部（B）固化剂的含有率的下限值，并没有特别限制，但相对于环氧树脂组合物总量，优选为0.8质量%以上，更优选为1.5质量%以上。若全部（B）固化剂的含有率是前述下限值以上，则能够获得充分的流动性。此外，作为全部（B）固化剂的含有率的上限值，并没有特别限制，但相对于环氧树脂组合物总量，优选为10质量%以下，更优选为8质量%以下。若全部（B）固化剂的含有率是前述上限值以下，则能够获得良好的耐焊锡性。
此外，本发明的第一半导体装置中，当作为固化剂（B）使用酚醛树脂类固化剂时，作为环氧树脂与酚醛树脂类固化剂之间的配合比率，全部环氧树脂的环氧基数（EP）与全部酚醛树脂类固化剂的苯酚性羟基数（OH）之间的当量比（EP）/（OH），更优选为0.8以上并且1.3以下。若前述当量比处于前述范围之内，则会减少引起环氧树脂组合物的固化性降低、或环氧树脂组合物的固化物的物理性质降低等方面的顾虑。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物，含有（C）填充材料。作为这种（C）填充材料，可以采用通常密封材料用的环氧树脂组合物所使用的填充材料，例如，可以举出：熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、2次凝集二氧化硅、滑石、氧化铝、钛白、氮化硅、氢氧化铝、玻璃纤维等。这些填充材料，可以单独使用一种也可以组合使用两种以上。从耐湿性优良并且进一步抑制线膨胀系数的观点出发，它们中特别优选为熔融二氧化硅。此外，作为（C）填充材料的形状，并没有特别限定，例如，能够采用破碎状、球状的任意形状，但从改善流动性的观点出发，优选为尽量圆球形并且粒度分布宽广，特别优选为熔融球状二氧化硅。另外，（C）填充材料可以采用偶联剂进行表面处理，也可以采用环氧树脂或酚醛树脂进行预处理。作为这种处理的方法，可以举出，在使用溶剂进行混合之后再去除溶剂的方法，或，直接在（C）填充材料中添加并且采用混合机进行混合处理的方法等。
作为本发明的第一半导体装置所用的（C）填充材料的粒径，优选为最大频度直径是30μm以上并且50μm以下，更优选为35μm以上并且45μm以下。若采用最大频度直径处于前述范围的填充材料，则可适用于线间距狭窄的单面密封型半导体装置中。此外，优选55μm以上的粗大粒子的含量为0.2质量%以下，更优选为0.1质量%以下。若粗大粒子的含量处于前述范围内，则能够抑制粗大粒子夹在线之间并将其推倒的缺陷（即：线偏移（Wire Sweep））。具有这种特定粒度分布的填充材料，能够直接采用市售的填充材料、或者通过将它们的多种进行混合或者筛分来获得。此外，本发明所使用的填充材料的最大频度直径，能够采用市售的激光式粒度分布仪（例如，SALD-7000等，（株式会社）岛津制作所制造）等进行检测。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物中，从可靠性的观点出发，作为（C）填充材料的含有率的下限值，相对于环氧树脂组合物总量，优选为84质量%以上，更优选为87质量%以上。若（C）填充材料的含有率是前述下限值以上，则获得低吸湿性、低热膨胀性，因此，减少了耐焊锡性变得不充分的顾虑。此外，从成型性的观点出发，作为（C）填充材料的含有率的上限值，相对于环氧树脂组合物总量，优选为92质量%以下，更优选为89质量%以下。若（C）填充材料的含有率是前述上限值以下，则减少了流动性降低而在成型时发生的填充不合格等、或者由高粘度化引起半导体装置内产生线偏移等不利情况的顾虑。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物，具有（D）含硫原子化合物。由此，作为这种提高与金属的亲合性的（D）含硫原子化合物，并没有特别限制，但优选具有选自于由巯基和硫键所构成的组中并与含钯的金属材料的亲合性优良的至少一种原子团的化合物。在这种（D）含硫原子化合物中，更优选具有选自于由氨基、羟基、羧基、巯基和含氮杂环所构成的组中并与环氧树脂基体的亲合性优良的至少一种原子团、以及选自于由巯基和硫键所构成的组中并与含钯的金属材料的亲合性优良的至少一种原子团的化合物。由此，提高了由环氧树脂组合物的固化物构成的密封材料的表面与包覆于铜线的表面上的含钯的金属材料之间的亲合性，能够抑制界面上的剥离，可提高半导体装置的耐焊锡性、耐湿可靠性。作为这种（D）含硫原子化合物，并没有特别限制，但优选为含氮杂环式芳香族化合物或含硫杂环式化合物。
作为这种含氮杂环式芳香族化合物，优选为三唑类化合物、噻唑啉类化合物、噻唑类化合物、噻二唑类化合物、三嗪类化合物、嘧啶类化合物等，更优选为三唑类化合物，特别优选为具有1,2,4-三唑环的化合物，最优选为下式（1）表示的化合物：
Figure BDA00003298867000221
式（1）中，R1表示：氢原子；或者，巯基、氨基、羟基或具有这些官能团的烃基。
本发明的第一半导体装置中，若作为（D）含硫原子化合物使用了前述式（1）表示的化合物，则进一步提高了与包覆于铜线表面上的含钯的金属材料的亲合性，因此，能够进一步提高半导体装置的可靠性。
此外，作为含硫杂环化合物，优选为二噻烷类化合物，更优选为下式（2）表示的化合物：
Figure BDA00003298867000231
式（2）中，R2和R3分别独立地表示：氢原子；或者，巯基、氨基、羟基或具有这些官能团的烃基。
特别优选为前述式（2）中的R2和R3中的至少一者是羟基或含羟基的烃基的化合物。本发明的第一半导体装置中，若作为（D）含硫原子化合物使用了前述式（2）表示的化合物，则进一步提高了与包覆于铜线表面上的含钯的金属材料之间的亲合性，因此，能够进一步提高半导体装置的可靠性。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为（D）含硫原子化合物的含有率的下限值，相对于环氧树脂组合物总量，优选为0.01质量%以上，更优选为0.02质量%以上，特别优选为0.03质量%以上。若（D）含硫原子化合物的含有率是前述下限以上，则能够提高与含钯的金属材料的亲合性。此外，作为（D）含硫原子化合物的含有率的上限值，相对于环氧树脂组合物总量，优选为0.5质量%以下，更优选为0.3质量%以下，特别优选为0.2质量%以下。若（D）含硫原子化合物的含有率是前述上限以下，则减少了环氧树脂组合物的流动性降低的顾虑。
对于本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物，优选添加固化促进剂。作为这种固化促进剂，只要是促进环氧树脂的环氧基与固化剂的官能团（例如，酚醛树脂类固化剂的苯酚性羟基）发生交联反应的固化促进剂即可，能够采用通常环氧树脂密封材料中所使用的固化促进剂。例如，可以举出，1,8-二氮杂双环（5,4,0）十一烯-7等的二氮杂双环烯烃及其衍生物；三苯基膦、甲基二苯基膦等有机膦类；2-甲基咪唑等咪唑化合物；四苯基硼四苯基磷（四苯基膦·四苯基硼酸酯）等四取代硼四取代磷（四取代膦·四取代硼酸酯）；膦化合物与苯醌化合物的加成物等，可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。
从流动性的观点出发，这种固化促进剂中，更优选为膦化合物与苯醌化合物的加成物。作为前述膦化合物，例如，可以举出，三苯基膦、三(对甲苯基)膦、二苯基环己基膦、三环己基膦、三丁基膦等。此外，作为前述苯醌化合物，例如，可以举出1,4-苯醌、甲基-1,4-苯醌、甲氧基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌、1,4-萘醌等。在这种膦化合物与苯醌化合物的加成物中，更优选为三苯基膦与1,4-苯醌的加成物。作为膦化合物与苯醌化合物的加成物的制造方法，并没有特别限制，例如，能够通过将用作原料的膦化合物与苯醌化合物两者一起溶解于有机溶剂中进行加成反应后分离来进行制造。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为固化促进剂的含有率的下限值，并没有特别限制，相对于环氧树脂组合物总量，优选为0.05质量%以上，更优选为0.1质量%以上。若固化促进剂的含有率是前述下限以上，则减少了引起固化性降低的顾虑。此外，作为固化促进剂的含有率的上限值，并没有特别限制，相对于环氧树脂组合物总量，优选为1质量%以下，更优选为0.5质量%以下。若固化促进剂的含有率是前述上限值以下，则减少了引起流动性降低的顾虑。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物中，还可以根据需要适当配合：氢氧化锆等铝抗腐蚀剂；氧化铋水合物等无机离子交换体；γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-氨丙基三甲氧基硅烷等偶联剂；炭黑、铁丹等着色剂；硅酮橡胶等低应力成分；巴西棕榈蜡等天然蜡、合成蜡、硬脂酸锌等高级脂肪酸及其金属盐类、石蜡等脱模剂；抗氧化剂等各种添加剂。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物，能够按下述方法进行制造：将前述各成分采用例如搅拌机等在常温下混合，或者，此后再采用辊压机、捏合机、挤压机等混炼机进行熔融混炼，在冷却后进行粉碎，或者，再根据需要调节适当的分散度、流动性等。
本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂组合物中，相对于环氧树脂组合物的固化物总量，优选Cl-（氯离子）的含量比例为10ppm以下，更优选为5ppm以下，更加优选为3ppm以下。由此，能够获得更优良的耐湿可靠性以及高温运转特性。此外，相对于环氧树脂组合物的固化物总量，Cl-（氯离子）的含量比例，能够如下述方式进行检测。即，首先，采用粉碎碾磨机，将构成半导体装置的密封材料的环氧树脂组合物的固化物进行粉碎3分钟，采用200目筛进行筛分，将通过的粉作为试样进行配合。取5g所得试样与50g蒸馏水一起装入特富龙（注册商标）制耐压容器中密闭，并且进行温度为125℃、相对湿度为100%RH、时间为20小时的处理（高压锅处理）。接着，在冷却至室温之后，对提取水进行离心分离，用20μm过滤器进行过滤，采用毛细管电泳装置（例如，大塚电子（株式会社）制造的“CAPI―3300”）检测氯离子浓度。在此所得到的氯离子浓度（单位：ppm），是从5g试样中所提取的氯离子在稀释成10倍后的数值，因此，根据下式换算为每单位质量树脂组合物的氯离子量：
每单位质量试样的氯离子浓度（单位：ppm）＝（基于毛细管电泳装置求出的氯离子浓度）×50÷5
＜第二半导体装置＞
接着，针对本发明的第二半导体装置进行说明。本发明的第二半导体装置，其包括具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘进行电连接的铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线进行密封的密封材料，并且，设置于前述半导体元件的电极焊盘由钯构成，前述铜线的铜纯度是99.99质量%以上，并且前述铜线的硫元素含量是5质量ppm以下。
如此，作为半导体元件的电极焊盘使用由钯构成的焊盘，并且通过铜纯度高且硫元素含量低的前述铜线进行线接合，由此，可防止前述半导体元件的电极焊盘与前述铜线的接合部上的腐蚀，可获得高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良的半导体装置。
作为本发明的第二半导体装置所用的引线框或电路基板，并没有特别限定，可以举出相同于前述第一半导体装置所用的引线框或电路基板。
作为本发明的第二半导体装置所用的半导体元件，只要具备由钯构成的电极焊盘的半导体元件即可，并没有特别限定，可以举出：集成电路、大规模集成电路、晶体管、晶闸管、二极管、固体摄像元件等。
在以往具备铝制电极焊盘的半导体元件中，铝的耐腐蚀性差，特别是存在由来自电路基板和/或密封材料等的氯离子引起的孔蚀（在金属材料表面上产生的数10μm～数10mm左右大小的孔状局部腐蚀）的顾虑，但是，通过作为半导体元件的电极焊盘采用由离子化能量大的金属钯构成的电极焊盘，则能够避免由半导体元件的电极焊盘的腐蚀所引起的问题。
此外，由于钯比铝硬，所以能够防止以往采用比金线硬的铜线进行焊接时对半导体元件电极焊盘下的电路造成的损伤，此外，通过施加能够充分接合的接合压力，使接合强度提高，可获得高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良的半导体装置。作为用于半导体元件电极焊盘的钯纯度，并没有特别限制，优选为99.5质量%以上。
这种半导体元件的由钯构成的电极焊盘，能够通过使用下述的形成半导体元件的电极焊盘的通常的方法来进行制作：在下层铜电路端子的表面上形成通常的钛制阻挡层，进而针对钯进行蒸镀、溅射、无电解镀覆等。
本发明的第二半导体装置所用的铜线的铜纯度是99.99质量%以上。含有铜以外的元素（掺杂物）的铜线，在连接时铜线顶端的球侧形状稳定化，但若铜纯度成为低于前述下限，则掺杂物过多而铜线会变得过硬，因此，在连接时会对半导体元件的电极焊盘造成损伤，并且因连接不充分而引起产生所谓耐湿可靠性降低、高温保存性降低、高温运转特性降低的缺陷。从这种观点出发，作为前述铜纯度，优选为99.999质量%以上。
此外，前述铜线的硫元素含量是5质量ppm以下。若前述硫元素含量超过前述上限，则会产生所谓耐湿可靠性降低、高温保存性降低、高温运转特性降低的缺陷。从这种观点出发，作为前述硫元素含量，优选为1质量ppm以下，更优选为0.5质量ppm以下。
本发明的第二半导体装置中，采用这种铜线，使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的由钯构成的电极焊盘电连接，由此，可防止前述半导体元件的电极焊盘与前述铜线的接合部上的腐蚀，可获得高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良的半导体装置。
作为前述铜线的线径，并没有特别限制，但优选为25μm以下，更优选为23μm以下。若铜线的线径超过前述上限，则存在难以提高半导体装置的集成度的倾向。此外，从铜线顶端的球形稳定、提高接合部分的连接可靠性的观点出发，前述铜线的线径优选为18μm以上。
本发明第二半导体装置所用的铜线，能够通过下述方法获得：采用熔解炉对铜合金进行铸造，对其铸块进行辊压延，进而采用模具进行拉线加工，实施一边连续对线进行快速牵拉一边施以加热的后热处理。
本发明的第二半导体装置中，采用密封材料，使前述半导体元件与前述铜线密封。作为此时所用的密封材料，只要是作为通常半导体装置的密封材料使用的密封材料即可，并没有特别限定，例如，可以举出，含有环氧树脂、固化剂、无机填充材料、以及根据需要添加的抗腐蚀剂、固化促进剂等的环氧树脂组合物的固化物。
作为本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂，可以举出，相同于本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂。可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。从采用密封材料只对搭载有半导体元件的单侧面上进行密封的半导体装置（下面，也称为“单面密封型半导体装置”）中的翘曲小、抑制半导体元件电极焊盘部分上的铜线腐蚀、提高半导体装置耐湿可靠性的观点出发，在这种环氧树脂中，优选为下式（6）、（9）、（10）、（5）表示的环氧树脂，从使密封材料的线膨胀系数α1降低而使单面密封型半导体装置中的翘曲降低的观点出发，更优选为前述式（5）中Ar2是亚萘基的环氧树脂。
（式（6）中，R16表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，当存在多个R16时，相互之间相同或相异，R17分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，c和d分别独立地表示0或1，e是0～6的整数。）
Figure BDA00003298867000281
（式（9）中，R21～R30分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～6的烷基，n5是0～5的整数。）
Figure BDA00003298867000282
（式（10）中，n6表示聚合度，其平均值是0～4的正数。）
Figure BDA00003298867000283
（式（5）中，Ar1表示亚苯基或亚萘基，当Ar1是亚萘基时，缩水甘油醚基的键合位置可以是α位也可以是β位，Ar2表示亚苯基、联亚苯基或亚萘基，R14和R15分别独立地表示碳原子数为1～10的烃基，a是0～5的整数，b是0～8的整数，n3表示聚合度，其平均值是1以上并且3以下的正数。）
此外，从环氧树脂组合物的固化性的观点出发，优选为环氧当量为100g/eq以上并且500g/eq以下的环氧树脂，从低粘度、流动性优良的观点出发，更优选为下式（3）以及下式（4）表示的环氧树脂：
Figure BDA00003298867000291
（式（3）中，存在的多个R11分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，n1表示聚合度，其平均值是0或5以下的正数。）
Figure BDA00003298867000292
（式（4）中，存在的多个R12和R13分别独立地表示氢原子、或者碳原子数为1～4的烃基，n2表示聚合度，其平均值是0或5以下的正数。）
前述式（3）表示的环氧树脂、前述式（4）表示的环氧树脂、前述式（5）表示的环氧树脂、前述式（6）表示的环氧树脂、前述式（9）表示的环氧树脂和前述式（10）表示的环氧树脂，可以与其它环氧树脂一起组合使用。此外，从共同获得上述效果的观点出发，特别优选为一起组合使用选自于由前述式（5）表示的环氧树脂、前述式（6）表示的环氧树脂、前述式（9）表示的环氧树脂和前述式（10）表示的环氧树脂所构成的组中的至少一种环氧树脂与选自于由前述式（3）表示的环氧树脂和前述式（4）表示的环氧树脂所构成的组中的至少一种环氧树脂。
本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为环氧树脂的含有率，相对于环氧树脂组合物总量，优选为3质量%以上并且15质量%以下，更优选为5质量%以上并且13质量%以下。若环氧树脂的含有率为低于前述下限，则密封材料的耐焊锡性处于降低趋势，另一方面，若超过前述上限，则密封材料的耐焊锡性、环氧树脂组合物的流动性处于降低趋势。
作为选自于由前述式（5）表示的环氧树脂、前述式（6）表示的环氧树脂、前述式（9）表示的环氧树脂以及前述式（10）表示的环氧树脂所构成的组中至少一种环氧树脂的含有率，相对于环氧树脂总量，优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，特别优选为50质量%以上。若前述环氧树脂的含有率为低于前述下限，则存在单面密封型半导体装置中的翘曲容易发生的趋势。
此外，选自于由前述式（3）表示的环氧树脂和前述式（4）表示的环氧树脂所构成的组中的至少一种环氧树脂的含有率，相对于环氧树脂总量，优选为15质量%以上，更优选为30质量%以上，特别优选为50质量%以上。若前述环氧树脂的含有率为低于前述下限，则存在环氧树脂组合物的流动性降低、难以进行高填充无机填充材料的趋势。
特别是，当组合使用选自于由前述式（5）表示的环氧树脂、前述式（6）表示的环氧树脂、前述式（9）表示的环氧树脂和前述式（10）表示的环氧树脂所构成的组中的至少一种环氧树脂、以及选自于由前述式（3）表示的环氧树脂和前述式（4）表示的环氧树脂所构成的组中的至少一种环氧树脂时，相对于这些环氧树脂总量，优选前者的环氧树脂的含有率是20质量%以上并且85质量%以下，更优选为30质量%以上并且70质量%以下，特别优选为40质量%以上并且60质量%以下。若前者的环氧树脂的含有率为低于前述下限，则存在单面密封型半导体装置中的翘曲容易发生的趋势，另一方面，若超过前述上限，则存在环氧树脂组合物的流动性降低、难以进行高填充无机填充材料的趋势。
本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物，含有固化剂。作为这种固化剂，只要是与环氧树脂发生反应而形成固化物的固化剂即可，并没有特别限定，例如，能够使用加聚型、催化剂型、缩合型的任何类型的固化剂。作为本发明的第二半导体装置所用的加聚型、催化剂型和缩合型的固化剂，可以举出分别相同于本发明的第一半导体装置所用的加聚型、催化剂型和缩合型的固化剂。
其中，从耐燃性、耐湿性、电特性、固化性、保存稳定性等平衡的观点出发，优选为酚醛树脂类固化剂。作为酚醛树脂类固化剂，可以举出相同于本发明的第一半导体装置所用的酚醛树脂类固化剂。可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。
从单面密封型半导体装置中的翘曲小、抑制半导体元件电极焊盘部分中的铜线腐蚀、提高半导体装置耐湿可靠性的观点出发，这种酚醛树脂类固化剂中，优选为下式（7）表示的酚醛树脂，从使密封材料的线膨胀系数α1降低而减少单面密封型半导体装置中的翘曲的观点出发，更优选为式（7）中的Ar4是亚萘基的酚醛树脂。
（式（7）中，Ar3表示亚苯基或亚萘基，当Ar3是亚萘基时，羟基的键合位置可以是α位也可以是β位，Ar4表示亚苯基、联亚苯基或亚萘基，R18和R19分别独立地表示碳原子数为1～10的烃基，f是0～5的整数，g是0～8的整数，n4的平均值是1以上并且3以下的正数。）
此外，从环氧树脂组合物的固化性的观点出发，优选羟基当量为90g/eq以上并且250g/eq以下的酚醛树脂，从获得低粘度、流动性优良的环氧树脂组合物的观点出发，更优选为苯酚酚醛清漆树脂和下式（11）表示的二环戊二烯型酚醛树脂。
（式（11）中，n7表示聚合度，其平均值是0或4以下的正数。）
前述式（7）表示的酚醛树脂、前述苯酚酚醛清漆树脂和前述式（11）表示的二环戊二烯型酚醛树脂，可以与其它固化剂一起组合使用。此外，从共同获得上述效果的观点出发，特别优选使选自于由前述式（7）表示的酚醛树脂构成的组中的至少一种固化剂与选自于由前述苯酚酚醛清漆树脂和前述式（11）表示的二环戊二烯型酚醛树脂构成的组中的至少一种固化剂一起组合使用。
本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为固化剂的含有率，相对于环氧树脂组合物总量，优选为0.8质量%以上并且10质量%以下，更优选为1.5质量%以上并且8质量%以下。若固化剂的含有率成为低于前述下限，则环氧树脂组合物的流动性有降低趋势，另一方面，若超过前述上限，则密封材料的耐焊锡性有降低趋势。
作为前述式（7）表示的酚醛树脂的含有率，相对于固化剂总量，优选是20质量%以上，更优选为30质量%以上，特别优选为50质量%以上。当前述酚醛树脂的含有率成为低于前述下限，则存在单面密封型半导体装置中的翘曲容易发生的趋势。
作为苯酚酚醛清漆树脂或前述式（11）表示的双环戊二烯型酚醛树脂的含有率，相对于固化剂总量，优选为20质量%以上，更优选为30质量%以上，特别优选为50质量%以上。若前述酚醛树脂的含有率成为低于前述下限，则存在环氧树脂组合物的流动性降低的趋势。
特别是，当使选自于由前述式（7）表示的酚醛树脂构成的组中的至少一种固化剂与选自于由前述苯酚酚醛清漆树脂和前述式（11）表示的二环戊二烯型酚醛树脂构成的组中的至少一种固化剂一起组合使用时，相对于这些固化剂总量，前述式（7）表示的酚醛树脂的含有率优选为20质量%以上并且80质量%以下，更优选为30质量%以上并且70质量%以下，特别优选为40质量%以上并且60质量%以下。若前述式（7）表示的酚醛树脂的含有率成为低于前述下限，则存在单面密封型半导体装置中的翘曲容易发生的趋势，另一方面，若超过前述上限，则存在环氧树脂组合物的流动性降低的趋势。
本发明的第二半导体装置中，当作为固化剂使用酚醛树脂类固化剂时，作为环氧树脂与酚醛树脂类固化剂之间的配合比率，全部环氧树脂的环氧基数（EP）与全部酚醛树脂类固化剂的苯酚性羟基数（OH）之间的当量比（EP）/（OH），优选为0.8以上并且1.3以下。若前述当量比成为低于前述下限，则存在环氧树脂组合物的固化性降低的趋势，另一方面，若超过前述上限，则存在密封材料的物理性质降低的趋势。
本发明的第二半导体装置中，通过采用如上所述的特定的环氧树脂和固化剂能够降低单面密封型半导体装置中的翘曲，进而能够防止该翘曲所引起的半导体元件的电极焊盘与铜线的接合部的剥落、提高接合部上的耐腐蚀性。但是，即使是翘曲小的单面密封型的半导体装置，若在进行线接合时对半导体元件的电极焊盘施加应力，则有时该电极焊盘与铜线的接合部发生剥落、接合部产生腐蚀。
因此，本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物中，为了进一步抑制这种接合部的腐蚀、特别是半导体元件的钯制电极焊盘的腐蚀，优选含有选自于由含钙元素的化合物和含镁元素的化合物构成的组中的至少一种抗腐蚀剂。
作为含有这种钙元素的化合物，可以举出碳酸钙、硼酸钙、甲基硅酸钙等，其中，从杂质含量、耐水性和低吸水率的观点出发，优选为碳酸钙，更优选为通过二氧化碳反应法所合成的沉淀性碳酸钙。
此外，作为含镁元素的化合物，可以举出水滑石、氧化镁、碳酸镁等，其中，从杂质的含量和低吸水率的观点出发，优选为下式（8）表示的水滑石：
MαAlβ(OH)2α＋3β-2γ(CO3)γ·δH2O（8）
（式（8）中，M表示至少含Mg的金属元素，α、β、γ是分别满足2≤α≤8、1≤β≤3、0.5≤γ≤2的数，δ是0以上的整数。）
作为具体的水滑石，可以举出Mg6Al2(OH)16(CO3)·mH2O、Mg3ZnAl2(OH)12(CO3)·mH2O等。
另外，前述式（8）表示的水滑石中，根据热重量分析，250℃下的质量减少率A（质量%）与200℃下的质量减少率B（质量%），优选满足下式（I）表示的条件：
A-B≤5质量%   （I）；
更优选满足下式（Ia）表示的条件：
A-B≤4质量%   （Ia）。
若质量减少率的差（A-B）超过前述上限，则层间水过多，因此不能充分获取离子性杂质，存在不能充分改善半导体装置的耐湿性、耐热性的趋势。此外，对于质量减少率的检测，例如，能够通过在氮气环境中以20℃/分钟的升温速度进行加热而实施热重量分析来检测。
本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为抗腐蚀剂的含有率，相对于环氧树脂组合物总量，优选为0.01质量%以上并且2质量%以下。若抗腐蚀剂的含有率成为低于前述下限，则不能充分获得抗腐蚀剂的添加效果，特别是不能防止半导体元件的钯制电极焊盘的腐蚀，并且存在半导体装置的耐湿可靠性降低的趋势，另一方面，若超过前述上限，则存在吸湿率增高、耐焊锡裂纹性降低的趋势。特别是，当作为抗腐蚀剂使用碳酸钙、水滑石时，从相同于上述的观点出发，其含有率，相对于环氧树脂组合物总量，优选为0.05质量%以上并且2质量%以下。
作为本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物，优选含有无机填充材料。作为这种无机填充材料，可以举出相同于本发明第一半导体装置所用的无机填充材料。这些填充材料，可以单独使用一种也可以组合使用两种以上。从耐湿性优良、进一步抑制线膨胀系数的观点出发，在它们中特别优选为熔融二氧化硅。此外，作为无机填充材料的形状，并没有特别限定，例如，能够采用破碎状、球状的任意形状，但从改善流动性的观点出发，优选为尽量圆球形并且粒度分布宽广，特别优选为熔融球状二氧化硅。另外，这些无机填充材料，可以通过偶联剂进行表面处理也可以采用环氧树脂或酚醛树脂进行预处理。作为这种处理方法，可以举出采用溶剂进行混合后去除溶剂的方法、直接在无机填充材料中进行添加并采用混合机进行混合处理的方法等。
作为本发明的第二半导体装置所用的填充材料的粒径，优选为最大频度直径是30μm以上并且50μm以下，更优选为35μm以上并且45μm以下。若采用最大频度直径处于前述范围的填充材料，则可适用于线间距狭窄的半导体装置中。此外，优选为55μm以上的粗大粒子的含量是0.2质量%以下，更优选为0.1质量%以下。若粗大粒子的含量处于前述范围内，则能够抑制粗大粒子夹在线之间并将其推倒的缺陷（即：线偏移）。具有这种特定粒度分布的填充材料，能够通过直接采用市售的填充材料、或者将它们的多种进行混合或者筛分来获得。
本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为填充材料的含有率，相对于环氧树脂组合物总量，优选为84质量%以上并且92质量%以下，更优选为87质量%以上并且89质量%以下。若填充材料的含有率成为低于前述下限，则密封材料的耐焊锡性处于降低趋势，另一方面，若超过前述上限，则存在环氧树脂组合物的流动性降低、并在成型时发生填充不合格等、或者由高粘度化引起半导体装置内的线偏移等不利情况。
对于本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物，优选添加固化促进剂。作为这种固化促进剂，可以举出相同于本发明第一半导体装置所用的固化促进剂。此外，固化促进剂的含有率也相同于本发明第一半导体装置的情况。
此外，本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物中，也相同于本发明的第一半导体装置的情况，可进一步根据需要适当配合无机离子交换体、偶联剂、着色剂、低应力成分、脱模剂、抗氧化剂等各种添加剂。
本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物，相同于本发明第一半导体装置的情况，能够通过将前述各成分进行常温混合、熔融混炼等进行制造。
本发明的第二半导体装置所用的环氧树脂组合物的固化物的玻璃化转变温度（Tg），优选为135℃以上并且175℃以下。若前述固化物的Tg成为低于前述下限，则存在树脂耐热性降低所引起的高温保存特性降低的趋势，另一方面，若超过前述上限，则存在吸水率增大所引起的耐湿可靠性降低的趋势。
此外，前述固化物在玻璃化转变温度以下的温度区域中的线膨胀系数α1，优选为7ppm/℃以上并且11ppm/℃以下。若线膨胀系数α1处于前述范围内，则由单面密封型半导体装置中的前述固化物的线膨胀系数与引线框或电路基板的线膨胀系数之间的差所引起的翘曲减少，进而对引线框的线接合部或电路基板的电极焊盘的应力减少，从而存在提高连接可靠性、特别是高温保存特性、耐湿可靠性的趋势。
本发明的第二半导体装置，包括前述具有芯片焊盘部的引线框或前述电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的前述半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的前述电接合部与设置于前述半导体元件的前述电极焊盘电连接的前述铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的前述密封材料，作为其方式，可以举出相同于本发明的第一半导体装置的方式。
＜第三半导体装置＞
接着，针对本发明的第三半导体装置进行说明。本发明的第三半导体装置，其包括具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘电连接的铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的密封材料，并且，设置于前述半导体元件的电极焊盘的厚度是1.2μm以上，前述铜线的铜纯度是99.999质量%以上，前述铜线的硫元素含量是5质量ppm以下并且前述铜线的氯元素含量是0.1质量ppm以下，前述密封材料的玻璃化转变温度是135℃以上并且190℃以下，前述密封材料在玻璃化转变温度以下的温度区域中的线膨胀系数是5ppm/℃以上并且9ppm/℃以下。
如此，采用纯度高和硫元素含量低且氯元素含量低的铜线，与设置于半导体元件上的厚度是1.2μm以上的电极焊盘进行线接合，进而，采用具有规定的玻璃化转变温度和线膨胀系数的密封材料进行密封，由此，可获得不损伤前述半导体元件的电极焊盘和低介电常数绝缘膜的温度循环性、高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性优良的半导体装置。
作为本发明的第三半导体装置所用的引线框或电路基板，并没有特别限定，可以举出相同于前述第一半导体装置所用的引线框或电路基板。
作为本发明的第三半导体装置所用的半导体元件，具备厚度是1.2μm以上的电极焊盘，例如，可以举出集成电路、大规模集成电路、晶体管、晶闸管、二极管、固体摄像元件等。作为前述半导体元件的电极焊盘的材质，可以举出铝、钯、铜、金等。这种半导体元件的电极焊盘，例如，能够通过使成为原料的金属以1.2μm以上的厚度进行蒸镀而形成于半导体元件的表面上。
此外，对于本发明的第三半导体装置，这种半导体元件中优选具备低介电常数绝缘膜的半导体元件。如上所述，低介电常数绝缘膜的机械强度弱，因此，在具备低介电常数绝缘膜的半导体元件中，有必要使电极焊盘的厚度加大，以使线接合时的冲击不向低介电常数绝缘膜传播。本发明的第三半导体装置中，即使加大半导体元件的电极焊盘的厚度，也能够不对该电极焊盘和低介电常数绝缘膜造成损伤地提高高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性。因此，本发明能够适宜地适用于由具备低介电常数绝缘膜的半导体元件所构成的半导体装置。此外，本发明的第三半导体装置所用的低介电常数绝缘膜，也被称作low-K绝缘膜，通常为比介电常数是2.2以上并且3.0以下的层间绝缘膜。作为这种低介电常数绝缘膜，可以举出SiOF膜、SiOC膜、PAE膜（聚芳醚膜）等。
本发明的第三半导体装置所用的铜线的铜纯度是99.999质量%以上。含有铜以外的元素（掺杂物）的铜线，在连接时铜线顶端的球侧形状稳定化，但是，若铜纯度成为低于前述下限，则掺杂物过多而使铜线变得过硬，因此，在HAST试验（高加速应力试验）中，在连接部分上发生开口断层，耐湿可靠性降低。
此外，前述铜线的硫元素含量是5质量ppm以下。若前述硫元素含量超过前述上限，则对半导体元件的电极焊盘造成损伤，由连接不充分引起所谓耐湿可靠性降低、高温保存性降低、高温运转特性降低的缺陷。从这种观点出发，作为前述硫元素含量，优选为1质量ppm以下，更优选为0.5质量ppm以下。
另外，前述铜线的氯元素含量，是0.1质量ppm以下。当前述氯元素含量超过前述上限时，则会产生所谓耐湿可靠性降低、高温保存性降低、高温运转特性降低的缺陷。从这种观点出发，作为前述硫元素含量，优选为0.09质量ppm以下。
本发明的第三半导体装置中，采用这种铜线使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的厚度是1.2μm以上的电极焊盘电连接，由此，能够防止前述半导体元件的电极焊盘与前述铜线的接合部上的连接不合格，可获得在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良的半导体装置。
作为前述铜线的线径，并没有特别限制，但优选为25μm以下，更优选为23μm以下。若铜线的线径超过前述上限，则存在难以提高半导体装置的集成度的趋势。此外，从接合面积缩小引起电阻值增大、高温保存性、高温运转特性的降低、线偏移（Wire Sweep）的观点出发，前述铜线的线径优选为18μm以上。
本发明的第三半导体装置所用的铜线，能够通过相同于本发明的第二半导体装置所用的铜线的制造方法获得。
本发明的第三半导体装置中，采用密封材料使前述半导体元件与前述铜线密封。此时所用的密封材料，是玻璃化转变温度（Tg）是135℃以上并且190℃以下的密封材料。若前述密封材料的Tg成为低于前述下限，则半导体装置的温度循环性、高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性降低，另一方面，若超过前述上限，则半导体装置的耐湿可靠性和高温运转特性降低。从这种观点出发，作为密封材料的Tg，优选为140℃以上并且185℃以下。
此外，本发明的第三半导体装置所用的密封材料在前述玻璃化转变温度以下的温度区域中的线膨胀系数α1是5ppm/℃以上并且9ppm/℃以下。若线膨胀系数α1成为低于前述下限，则通过密封材料只对搭载有半导体元件的单侧面进行密封的半导体装置（下称“单面密封型半导体装置”）中，室温下的翘曲增大，若对半导体元件赋予应力，则高温保存性、高温运转特性降低。另一方面，若超过前述上限，则在温度循环试验时基于与半导体元件的线膨胀差所产生的应力而引起剥离、裂纹的发生。
在本发明的第三半导体装置中，只要是具有前述范围的玻璃化转变温度和线膨胀系数α1的半导体用密封材料，就可使用以往作为半导体用密封材料所使用的密封材料。作为这种密封材料，例如，可以举出含有环氧树脂、固化剂、无机填充材料以及根据需要添加的抗腐蚀剂、固化促进剂等的环氧树脂组合物的固化物。
作为本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂，可以举出相同于本发明的第一半导体装置所用的环氧树脂。可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。从环氧树脂组合物的固化性的观点出发，这种环氧树脂中，优选其环氧当量为100g/eq以上并且500g/eq以下。
本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为环氧树脂的含有率，相对于环氧树脂组合物总量，优选为3质量%以上并且15质量%以下，更优选为5质量%以上并且13质量%以下。若环氧树脂的含有率成为低于前述下限，则存在密封材料的耐焊锡性降低的趋势，另一方面，若超过前述上限，则存在密封材料的耐焊锡性、环氧树脂组合物的流动性降低的趋势。
本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂组合物，含有固化剂。作为这种固化剂，只要是与环氧树脂发生反应而形成固化物的固化剂即可，并没有特别限定，例如，能够使用加聚型、催化剂型、缩合型的任何类型的固化剂。作为本发明的第三半导体装置所用的加聚型、催化剂型和缩合型的固化剂，分别可以举出相同于本发明第一半导体装置所用的加聚型、催化剂型和缩合型的固化剂。
其中，从耐燃性、耐湿性、电特性、固化性、保存稳定性等平衡的观点出发，优选为酚醛树脂类固化剂。作为酚醛树脂类固化剂，可以举出相同于本发明的第一半导体装置所用的酚醛树脂类固化剂。可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。从环氧树脂组合物的固化性的观点出发，这种固化剂中，更优选为羟基当量为90g/eq以上并且250g/eq以下。
本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为固化剂的含有率，相对于环氧树脂组合物总量，优选为0.8质量%以上并且10质量%以下，更优选为1.5质量%以上并且8质量%以下。若固化剂的含有率成为低于前述下限，则存在环氧树脂组合物的流动性降低的趋势，另一方面，若超过前述上限，则密封材料的耐焊锡性处于降低趋势。
本发明的第三半导体装置中，当作为固化剂使用酚醛树脂类固化剂时，作为环氧树脂与酚醛树脂类固化剂之间的配合比率，全部环氧树脂的环氧基数（EP）与全部酚醛树脂类固化剂的苯酚性羟基数（OH）之间的当量比（EP）/（OH）优选为0.8以上并且1.3以下。若前述当量比成为低于前述下限，则存在环氧树脂组合物的固化性降低的趋势，另一方面，若超过前述上限，则存在密封材料的物理性质降低的趋势。
作为本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂组合物，优选含有无机填充材料。作为这种无机填充材料，可以举出相同于本发明的第一半导体装置所用的无机填充材料。可以单独使用它们中的一种，或者组合使用它们中的两种以上。从耐湿性优良并进一步控制线膨胀系数的观点出发，它们中优选为熔融二氧化硅。此外，作为前述无机填充材料的形状，并没有特别限定，例如，能够采用破碎状、球状的任意形状，但从提高环氧树脂组合物中的填充材料含量并且能抑制环氧树脂组合物的熔融粘度提高的观点出发，优选为球状无机填充材料，特别优选为熔融球状二氧化硅。另外，这些无机填充材料，可以通过偶联剂进行表面处理，也可以采用环氧树脂或酚醛树脂进行预处理。作为这种处理方法，可以举出采用溶剂进行混合后去除溶剂的方法、直接在无机填充材料中添加并采用混合机进行混合处理的方法等。
作为本发明的第三半导体装置所用的填充材料的粒径，最大频度直径优选是8μm以上并且50μm以下，更优选为10μm以上并且45μm以下。若采用最大频度直径处于前述范围的填充材料，则还可适用于线间距狭窄的半导体装置。此外，55μm以上的粗大粒子的含量，优选为0.2质量%以下，更优选为0.1质量%以下。若粗大粒子的含量处于前述范围内，则能够抑制粗大粒子夹在线之间并将其推倒的缺陷（即：线偏移）。具有这种特定粒度分布的填充材料，能够通过直接采用市售的填充材料、或者将它们的多种进行混合或者筛分来获得。
此外，本发明的第三半导体装置中，在前述粒径的填充材料以外，优选组合使用平均粒径是0.1μm以上并且1μm以下的微细填充材料。由此，可不降低环氧树脂组合物的流动性地增大填充材料的含有率。
本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂组合物中，作为无机填充材料的含有率，相对于环氧树脂组合物总量，优选是87质量%以上并且92质量%以下，更优选为88.5质量%以上并且90质量%以下。若填充材料的含有率成为低于前述下限，则存在温度循环性和耐湿可靠性降低的趋势，另一方面，若超过前述上限，则环氧树脂组合物的流动性降低，有时在成型时发生填充不合格等或者发生由高粘度化引起半导体装置内的线偏移等不利情况。
在本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂组合物中，优选添加固化促进剂。作为这种固化促进剂，可以举出相同于本发明第一半导体装置所用的固化促进剂。此外，固化促进剂的含有率也相同于本发明第一半导体装置的情况。
此外，本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂组合物，也相同于本发明的第一半导体装置的情况，可以进一步根据需要适当配合无机离子交换体、偶联剂、着色剂、低应力成分、脱模剂、抗氧化剂等各种添加剂。
本发明的第三半导体装置所用的环氧树脂组合物，相同于本发明的第一半导体装置的情况，能够通过将前述各成分进行常温混合、熔融混炼等来制造。
本发明的第三半导体装置，其包括前述具有芯片焊盘部的引线框或前述电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的前述半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的前述电接合部与设置于前述半导体元件的前述电极焊盘电连接的前述铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的前述密封材料，作为其方式，可以举出相同于本发明第一半导体装置的方式。
＜半导体装置的方式以及制造方法＞
本发明的第一～第三半导体装置，其包括前述具有芯片焊盘部的引线框或前述电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的前述半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的前述电接合部与设置于前述半导体元件的前述电极焊盘电连接的前述铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的前述密封材料，作为其方式，能够采取：双列直插式封装（DIP：Dual-In-Line Package）、带引脚的塑料芯片载体（PLCC：Plastic Leaded ChipCarrier）、四方扁平封装（QFP：Quad Flat Pockage）、薄型QFP（LQFP：Low Profile Quad Flat Package）、小尺寸J形引脚封装（SOJ：Small Out-LineJ-Lead Package）、薄型小尺寸封装（TSOP：Thin Small Outline Package）、薄四方扁平封装（TQFP：Thin quad flat package）、带载封装（TCP：Tape CarrierPackage）、球栅阵列封装（BGA：Ball Grid Array）、芯片尺寸封装（CSP：Chip Size Package）、无引脚四方扁平封装（QFN：Quad Flat No-lead Package）、无引脚小尺寸封装（SON：Small Outline Non-leaded Package）、引线框BGA（LF-BGA：Lead Frame-BGA）、模塑阵列型封装BGA（MAP-BGA：Mold ArrayPackage Type BGA）等以往公知的半导体装置的方式。
图1是表示本发明的第一～第三半导体装置的一个例子的针对搭载于引线框的芯片焊盘的半导体元件密封所得到的半导体装置（QFN）的剖视图。在引线框3的芯片焊盘3a上，通过芯片焊接材料固化体2固定有半导体元件1。半导体元件1的电极焊盘6与引线框3的线接合部3b，通过铜线4电连接。密封材料5，例如是通过前述环氧树脂组合物的固化物形成的密封材料，采用该密封材料5只对在引线框3的芯片焊盘3a上搭载有半导体元件1的单侧面进行实质上的密封。此外，前述半导体元件1，在引线框3的芯片焊盘3a上，可搭载一个（如图1所示），也可经过并列或层压来搭载两个以上（无附图）。
此外，图2是表示本发明第一～第三半导体装置的另一个例子的针对搭载于电路基板的半导体元件密封所得到的半导体装置（BGA）的剖视图。在电路基板7上，通过芯片焊接材料固化体2固定有半导体元件1。半导体元件1的电极焊盘6与电路基板7上的电极焊盘8，通过铜线4电连接。密封材料5，例如是通过前述环氧树脂组合物的固化物形成的密封材料，采用该密封材料5只对电路基板7上搭载有半导体元件1的单侧面进行密封，其相反侧面上形成有焊锡球10。该焊锡球10，经过电路基板7的内部与电路基板7上的电极焊盘8电接合。此外，前述半导体元件1，在电路基板7上，可搭载一个（如图2所示），也可经过并列或层压来搭载两个以上（无附图）。
此外，图3是表示本发明的第一～第三半导体装置的另一个例子的针对并列搭载于电路基板上的多个半导体元件进行汇总密封后进行单片化的半导体装置（MAP型BGA）中的汇总密封成型后（单片化前）的概略情况的剖视图。在电路基板7上，通过芯片焊接材料固化体2，并列地固定有多个半导体元件1。半导体元件1的电极焊盘6与电路基板7的电极焊盘8，通过铜线4电连接。密封材料5，例如是通过前述环氧树脂组合物的固化物形成的密封材料，采用该密封材料5只对电路基板7上搭载有多个半导体元件1的单侧面以汇总方式进行密封。此外，前述半导体元件1，在通过切割处理进行单片化的阶段中，在电路基板7上，可搭载一个（如图3所示），也可经过并列或层压来搭载两个以上（无附图）。
本发明的第一半导体装置中，铜线4具有规定的线径并且其表面上具有由含钯的金属材料所构成的包覆层，前述密封材料5由环氧树脂组合物构成。本发明的第二半导体装置中，半导体元件1的电极焊盘6由钯构成，并且铜线4具有规定的铜纯度和硫元素含量。本发明的第三半导体装置中，半导体元件1的电极焊盘6的厚度是1.2μm以上、铜线4具有规定的铜纯度和规定的硫元素含量和氯元素含量，并且密封材料5具有规定的玻璃化转变温度和线膨胀系数。
这种半导体装置，例如，能够通过下述方法制造，但并不限定于该方法。即，首先，采用以往的公知方法，将前述半导体元件搭载于前述引线框的芯片焊盘或前述电路基板的规定的位置上。接着，采用规定的铜线，使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的规定的电极焊盘线接合而进行电连接。然后，采用前述环氧树脂组合物等，将该半导体元件与铜线，通过传递成型、压缩成型、注射成型等以往公知的成型方法，进行固化成型以形成规定的密封材料。在如图3所示的汇总密封成型的情况下，此后通过切割处理进行单片化。如此操作后所得到的半导体装置，可直接搭载于电子仪器等，但是优选在80～200℃（优选为80～180℃）下进行加热处理10分钟～10小时以使密封材料完全固化，然后，搭载于电子仪器等。
实施例
下面，针对本发明，基于实施例和比较例进行更具体的说明，但本发明并不局限于下述实施例。
首先，针对本发明的第一半导体装置，基于实施例A1～A30和比较例A1～A10进行说明。在此所使用的环氧树脂组合物的各成分如下所示。
＜环氧树脂＞
E-1：联苯型环氧树脂（前述式（3）中的3位和5位的R11是甲基、2位和6位的R11是氢原子的环氧树脂；ジャパンエポキシレジン（株）公司制造的“YX-4000H”，熔点是105℃，环氧当量是190，氯离子量是5.0ppm）。
E-2：双酚A型环氧树脂（前述式（4）中的R12是氢原子、R13是甲基的环氧树脂；ジャパンエポキシレジン（株式会社）制造的“YL-6810”，熔点是45℃，环氧当量是172，氯离子量是2.5ppm）。
E-3：具有联亚苯基骨架的苯酚芳烷基型环氧树脂（前述式（5）中的Ar1是亚苯基、Ar2是联亚苯基、a是0、b是0的环氧树脂；日本化药（株式会社）制造的“NC3000”，软化点是58℃，环氧当量是274，氯离子量是9.8ppm）。
E-4：具有亚苯基骨架的萘酚芳烷基型环氧树脂（前述式（5）中的Ar1是亚萘基、Ar2是亚苯基、a是0、b是0的环氧树脂；东都化成（株式会社）制造的“ESN-175”，软化点是65℃，环氧当量是254，氯离子量是8.5ppm）。
E-5：前述式（6）表示的环氧树脂（前述式（6）中的R17是氢原子、c是0、d是0、e是0的成分为50质量%，R17是氢原子、c是1、d是0、e是0的成分为40质量%，R17是氢原子、c是1、d是1、e是0的成分为10质量%的混合物的环氧树脂；大日本インキ工業（株）公司制造的“HP4700”，软化点是72℃，环氧当量是205，氯离子量是2.0ppm）。
E-6：邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂（日本化药（株式会社）制造的“EOCN1020”，软化点是55℃，环氧当量是196，氯离子量是5.0ppm）。
E-7：联苯型环氧树脂（前述式（3）中的3位、5位的R11是甲基、2位、6位的R11是氢原子的环氧树脂；ジャパンエポキシレジン（株）公司制造的“YX-4000H”，熔点是105℃，环氧当量是190，氯离子量12.0ppm）。
E-8：双酚A型环氧树脂（前述式（4）中的R12是氢原子、R13是甲基的环氧树脂；ジャパンエポキシレジン（株）公司制造的“1001”，熔点是45℃，环氧当量是460，氯离子量是25ppm）。
＜固化剂＞
H-1：苯酚酚醛清漆树脂（住友电木（株式会社）制造的“PR-HF-3”,软化点是80℃，羟基当量是104，氯离子量是1.0ppm）。
H-2：具有亚苯基骨架的苯酚芳烷基树脂（前述式（7）中的Ar3是亚苯基、Ar4是亚苯基、f是0、g是0的化合物；三井化学（株式会社）制造的“XLC-4L”，软化点是62℃，羟基当量是168，氯离子量是2.5ppm）。
H-3：具有联亚苯基骨架的苯酚芳烷基树脂（前述式（7）中的Ar3是亚苯基、Ar4是联亚苯基、f是0、g是0的化合物；明和化成（株式会社）制造的“MEH-7851SS”，软化点是65℃，羟基当量是203，氯离子量是1.0ppm）。
H-4：具有亚苯基骨架的萘酚芳烷基树脂（前述式（7）中的Ar3是亚萘基、Ar4是亚苯基、f是0、g是0的化合物；东都化成（株式会社）制造的“SN-485”，软化点是87℃，羟基当量是210，氯离子量是1.5ppm）。
H-5：具有亚苯基骨架的萘酚芳烷基树脂（前述式（7）中的Ar3是亚萘基、Ar4是亚苯基、f是0、g是0的化合物；东都化成（株式会社）制造的“SN-170L”，软化点是69℃，羟基当量是182，氯离子量是15.0ppm）。
＜填充材料＞
熔融球状二氧化硅1：最大频度直径是30μm、比表面积是3.7m2/g、55μm以上的粗大粒子的含量是0.01质量份（（株）マイクロン公司制造的“HS-203”）。
熔融球状二氧化硅2：最大频度直径是37μm、比表面积是2.8m2/g、55μm以上的粗大粒子的含量是0.1质量份（（株）マイクロン公司制造的“HS-105”，采用300目筛去除粗大粒子来获得）。
熔融球状二氧化硅3：最大频度直径是45μm、比表面积是2.2m2/g、55μm以上的粗大粒子的含量是0.1质量份（电化学工业（株式会社）制造的“FB-820”，采用300目筛去除粗大粒子来获得）。
熔融球状二氧化硅4：最大频度直径是50μm、比表面积是1.4m2/g、55μm以上的粗大粒子的含量是0.03质量份（电化学工业（株式会社）制造的“FB-950”，采用300目筛去除粗大粒子来获得）。
熔融球状二氧化硅5：最大频度直径是55μm、比表面积是1.5m2/g、55μm以上的粗大粒子的含量是0.1质量份（电化学工业（株式会社）制造的“FB-74”，采用300目筛去除粗大粒子来获得）。
熔融球状二氧化硅6：最大频度直径是50μm、比表面积是3.0m2/g、55μm以上的粗大粒子的含量是15.0质量份（电化学工业（株式会社）制造的“FB-820”）。
熔融球状二氧化硅7：最大频度直径是50μm、比表面积是1.5m2/g、55μm以上的粗大粒子的含量是6.0质量份（电化学工业（株式会社）制造的“FB-950”）。
＜含硫原子化合物＞
含硫原子化合物1：下式（1a）表示的3-氨基-5-巯基-1,2,4-三唑（试剂）；
Figure BDA00003298867000451
含硫原子化合物2：下式（1b）表示的3,5-二巯基-1,2,4-三唑（试剂）；
Figure BDA00003298867000452
含硫原子化合物3：下式（1c）表示的3-羟基-5-巯基-1,2,4-三唑（试剂）；
Figure BDA00003298867000453
含硫原子化合物4：下式（2a）表示的反式-4,5-二羟基-1,2-二噻烷（シグマ-アルドリッチ社公司制造，分子量是152.24）；
Figure BDA00003298867000461
含硫原子化合物5：γ-巯基丙基三甲氧基硅烷。
除了上述各成分之外，作为固化促进剂使用了三苯基膦（TPP），作为偶联剂使用了环氧硅烷（γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷），作为着色剂使用了炭黑，作为脱模剂使用了巴西棕榈蜡。
此外，在实施例A1～A30和比较例A1～A10中，所使用的铜线如下所示。
＜铜线＞
铜线1：针对表1～6所述的各线径的铜纯度是99.99质量%的芯线按表1～6所述的各厚度施以钯包覆的铜线（kulicke&Soffa社公司制造的“Maxsoft”）。
铜线2：针对表1～6所述的各线径的铜纯度是99.999质量%、银掺杂0.001质量%的芯线（タツタ電線（株）公司制造的“TC-A”）按表1～6所述的各厚度施以钯包覆的铜线。
铜线3：表1～6所述的各线径的铜纯度是99.99质量%的铜线（タツタ電線（株）公司制造的“TC-E”）。
（1）密封材料用环氧树脂组合物的制造
（实施例A1）
采用搅拌机，在常温下混合环氧树脂E-3（8质量份）、固化剂H-3（6质量份）、作为填充材料的熔融球状二氧化硅2（85质量份）、含硫原子化合物1（0.05质量份）、作为固化促进剂的三苯基膦（0.3质量份）、作为偶联剂的环氧硅烷（0.2质量份）、作为着色剂的炭黑（0.25质量份）以及作为脱模剂的巴西棕榈蜡（0.2质量份），接着在70～100℃下进行辊压混炼。冷却后，进行粉碎而获得密封材料用环氧树脂组合物。
（实施例A2～A30）
除了改变成表1～6所示的配比以外，与实施例A1同样地进行操作，制备出密封材料用环氧树脂组合物。
（比较例A1～A10）
除了改变成表1、2和4所示的配比以外，与实施例A1同样地进行操作，制备出密封材料用环氧树脂组合物。
（2）环氧树脂组合物的物理性质检测
通过下述方法检测出由实施例A1～A30和比较例A1～A10所得到的环氧树脂组合物的物理性质。将该结果示于表1～6中。
＜螺旋流动长度＞
采用低压传递成型机（コータキ精機（株）公司制造的“KTS-15”），在依据EMMI-1-66的螺旋流动长度检测用的模具中，在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是120秒的条件下，注入环氧树脂组合物，检测出流动长度（单位：cm）。若流动长度是80cm以下，则有时会发生封装未填充等的成型不合格。
＜吸湿率＞
采用低压传递成型机（コータキ精機（株）公司制造的“KTS-30”），在模具温度是175℃、注射压力是9.8MPa、固化时间是120秒的条件下，注入环氧树脂组合物使其成型，制作出直径是50mm、厚度是3mm的圆盘状试验片。然后，在175℃下加热8小时施以后固化处理。检测出试验片吸湿处理前的质量以及在85℃、相对湿度是60%的环境下加湿处理168小时后的质量，求出试验片的吸湿率（单位：质量%）。
＜收缩率＞
采用低压传递成型机（藤和精机（株）公司制造的“TEP-50-30”），在模具温度是175℃、注射压力是9.8MPa、固化时间是120秒的条件下，注入环氧树脂组合物并使其成型，制作出直径是100mm、厚度是3mm的试验片。然后，在175℃下加热8小时施以后固化处理。检测出175℃下的模具腔的内径尺寸以及室温（25℃）下的试验片的外径尺寸，按下式求出收缩率：
收缩率（%）＝｛（175℃下的模具腔的内径尺寸）-（后固化后25℃下的试验片的外径尺寸）｝/（175℃下的模具腔的内径尺寸）×100（%）。
（3）半导体装置的制造和评价
采用由实施例A1～A30和比较例A1～A10所得到的环氧树脂组合物以及表1～6所示的铜线，如下所述制作出半导体装置，评价其特性。将该结果示于表1～6中。
＜线偏移率＞
将具备铝制电极焊盘的TEG（TEST ELEMENT GROUP公司）芯片（3.5mm×3.5mm，焊盘间距是80μm），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用表1～6所述铜线,使TEG芯片的铝制电极焊盘与基板侧端子（电接合部）按80μm线间距进行线接合。对此，采用低压传递成型机（TOWA公司制造的“Y系列”），在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是2分钟的条件下，通过环氧树脂组合物使其进行密封成型，制作出352引脚BGA封装。将该封装在175℃、4小时的条件进行后固化而获得半导体装置。
将该半导体装置冷却至室温后，采用软X射线透视装置（PRO-TEST100，ソフテックス（株）公司制造）进行观察，将线偏移率以（偏移量）/（线长）的比率（单位：%）进行表示。将该值显示为最大的线部分的值记入表1～6中。若该值超过5%，则是指邻近的线之间相互接触的可能性变高的意思。
＜密封材料中的氯离子浓度＞
从上述线偏移率的检测所用的后固化后的352引脚BGA封装中，只将密封材料切出来，采用粉碎碾磨机粉碎3分钟，采用200目筛进行筛分，将通过后的粉作为试样进行了配制。将5g所得到的试样与50g蒸馏水一起装入特富龙（注册商标）制耐压容器中进行密闭，在温度是125℃、相对湿度是100%RH下进行处理（高压锅处理）20小时。接着，冷却至室温后，离心分离提取水，通过20μm过滤器进行过滤，采用毛细管电泳装置（大塚电子（株）公司制造的“CAPI―3300”）检测出氯离子浓度。在此所得到的氯离子浓度（单位ppm），是将提取于5g试样中的氯离子稀释至10倍的数值，因此，通过下式换算成每单位质量密封材料的氯离子量：
每单位质量试样的氯离子浓度（单位：ppm）＝（基于毛细管电泳装置求出的氯离子浓度）×50÷5
此外，密封材料中的氯离子浓度的检测，以构成密封材料的多个类似树脂组合物为代表，只采用实施例A1、A4、A10、A22～A30来进行。
＜耐焊锡性＞
将具备铝制电极焊盘的芯片（3.5mm×3.5mm，带有SiN皮膜），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用表1～6所述的铜线，使芯片的铝制电极焊盘与基板侧端子（电接合部）按80μm的线间距进行线接合。采用低压传递成型机（TOWA公司制造的“Y系列”），在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是2分钟的条件下，通过环氧树脂组合物使其进行密封成型，制作出352引脚BGA封装。将该封装在175℃、4小时的条件下进行后固化而获得半导体装置。
将10个该半导体装置，在60℃、相对湿度是60%下加湿处理168小时，然后，进行3次红外回流焊处理（最大温度是260℃）。采用超声波探伤机（日立建機ファインテック（株）公司制造的“mi-scope hyper II”），观察处理后的封装内部有没有剥离和裂纹，将发生剥离或裂纹中的任一情况判断为“不合格”，检测出不合格封装的个数。
＜高温保存特性＞
将具备铝制电极焊盘的TEG芯片（3.5mm×3.5mm），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用表1～6所述的铜线，使TEG芯片的铝制电极焊盘和基板侧端子（电接合部）以形成雏菊链（daisy chain）连接的方式，按80μm线间距进行线接合。对此，采用低压传递成型机（TOWA公司制造的“Y系列”），在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是2分钟的条件下，通过前述环氧树脂组合物使其密封成型，制作出352引脚BGA封装。将该封装在175℃、8小时的条件下进行后固化而获得半导体装置。
将该半导体装置保存于200℃的高温下，每隔24小时检测布线间的电阻值，将该值相对于初期值增加20%的封装判断为“不合格”，检测出成为“不合格”的时间（单位：小时）。对于该不合格时间，在n＝5的检测中，即使是一个不合格的发生时间也予以示出。在全部封装中，在保存192小时也没有发生不合格时，记为“192＜”。
＜高温运转特性＞
将具备铝制电极焊盘的TEG芯片（3.5mm×3.5mm），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用表1～6所述的铜线，使TEG芯片的铝制电极焊盘与基板侧端子（电接合部）以形成雏菊链连接的方式，按80μm线间距进行线接合。对此，采用低压传递成型机（TOWA公司制造的“Y系列”），在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是2分钟的条件下，通过前述环氧树脂组合物使其密封成型，制作出352引脚BGA封装。将该封装在175℃、8小时的条件下进行后固化而获得半导体装置。
在该半导体装置进行雏菊链连接部分的两端，流通0.5A的直流电流，在该状态下保存于185℃的高温下，每隔12小时检测布线间的电阻值，将该值相对于初期值增加20%的封装判断为“不合格”，检测出成为“不合格”的时间（单位：小时）。对于该不合格时间，在n＝4的检测中，即使是一个不合格的发生时间也予以示出。
＜耐迁移性＞
将具备铝制电极焊盘的TEG芯片（3.5mm×3.5mm、铝电路显露（没有保护膜）），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用表1～6所述的铜线，使TEG芯片的铝制电极焊盘与引线框的各引线（电接合部）按80μm线间距进行线接合。对此，采用低压传递成型机（TOWA公司制造的“Y系列”），在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是2分钟的条件下，通过前述环氧树脂组合物使其密封成型，制作出352引脚BGA封装。将该封装在175℃、8小时的条件下进行后固化而获得半导体装置。
在85℃/85%RH的条件下，在该半导体装置不进行导通的相邻端子之间，施加20V的直流偏压168小时，检测了端子间的电阻值变化。按n＝5进行试验，将电阻值降低至初期值的1/10的判断为“迁移发生”。不合格时间是以n＝5的平均值进行表示。此外，在全部封装中，当施加168小时电阻值也没有降低至初期值的1/10时，记为“168＜”。
＜耐湿可靠性＞
将形成有铝电路的TEG芯片（3.5mm×3.5mm，铝电路显露（没有保护膜）），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用表1～6所述的铜线，使铝制电极焊盘与基板侧端子（电接合部）按80μm线间距进行线接合。对此，采用低压传递成型机（TOWA公司制造的“Y系列”），在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是2分钟的条件下，通过环氧树脂组合物使其密封成型，制作出352引脚BGA封装。将该封装在175℃、8小时的条件下进行后固化而获得半导体装置。
对于该半导体装置，按照IEC68-2-66，进行HAST（高加速温度、湿度应力试验：Highly Accelerated temperature and humidity Stress Test）试验。即，在130℃、85%RH、20V施加电压、168小时的条件下，针对半导体装置进行处理，并检测出有没有电路的开口断层。针对4端子/1封装×5封装的合计20个电路进行检测，并通过不合格电路的个数进行评价。
表1
Figure BDA00003298867000521
表2
Figure BDA00003298867000531
表3
Figure BDA00003298867000541
表4
Figure BDA00003298867000551
表5
Figure BDA00003298867000561
表6
Figure BDA00003298867000571
根据表1～6所示结果可知，本发明的第一半导体装置（实施例A1～A30），在线偏移率、耐焊锡性、高温保存特性、高温运转特性、耐迁移性、耐湿可靠性方面优良。
接着，针对本发明的第二半导体装置，基于实施例B1～B10和比较例B1～B4进行说明。在此所使用的环氧树脂组合物的各成分如下所示。
＜环氧树脂＞
EA-1：联苯型环氧树脂（前述式（3）中的3位和5位的R11是甲基、2位和6位的R11是氢原子的环氧树脂；ジャパンエポキシレジン（株）公司制造的“YX4000”，熔点是105℃、环氧当量是190）。
EA-2：双酚A型环氧树脂（前述式（4）中的R12是氢原子、R13是甲基的环氧树脂；ジャパンエポキシレジン（株）公司制造的“YL6810”熔点是45℃，环氧当量是172）。
EB-1：具有萘骨架的多官能环氧树脂（前述式（6）中的c是0、d是0、e是0、R17是氢原子的成分为50质量%，c是1、d是0、e是0、R17是氢原子的成分为40质量%，c是1、d是1、e是0、R17是氢原子的成分为10质量%所构成的环氧树脂；DIC（株）公司制造的“HP4770”，熔点72℃，环氧当量是205）。
EB-2：二氢蒽二醇型结晶性环氧树脂（前述式（9）中的R21～R30全部是氢原子、n5是0的环氧树脂；ジャパンエポキシレジン（株）公司制造的“YX8800”，熔点是110℃，环氧当量是181）。
EB-3：二环戊二烯型环氧树脂（前述式（10）表示的环氧树脂；DIC（株）公司制造的“HP7200”，熔点是64℃，环氧当量是265）。
＜固化剂＞
HA-1：苯酚酚醛清漆树脂（住友电木（株式会社）制造的“PR-HF-3”，软化点是80℃，羟基当量是104）。
HA-2：二环戊二烯型酚醛树脂（前述式（11）表示的酚醛树脂（日本化药（株）制造的“MGH-700”，软化点是87℃，羟基当量是165）。
HB-1：具有联亚苯基骨架的苯酚芳烷基树脂（前述式（7）中的f是0、g是0、Ar3是亚苯基、Ar4是联亚苯基的苯酚芳烷基树脂，明和化成（株式会社）制造的“MEH-7851SS”，软化点是65℃，羟基当量是203）。
HB-2：具有亚苯基骨架的萘酚芳烷基树脂（前述式（7）中的f是0、g是0、Ar3是亚萘基、Ar4是亚苯基的萘酚芳烷基树脂，东都化成（株式会社）制造的“SN-485”，软化点是87℃，羟基当量是210）。
＜填充材料＞
熔融球状二氧化硅1：最大频度直径是45μm、比表面积是2.2m2/g、55μm以上的粗大粒子的含有率是0.1质量%（电化学工业（株式会社）制造的“FB820”，采用300目筛去除粗大粒子后的产物）。
＜抗腐蚀剂＞
水滑石1：协和化学工业（株式会社）制造的“DHT”，经热重量分析得出的250℃下的质量减少率A是13.95质量%、200℃下的质量减少率B（质量%）是4.85质量%、A-B＝9.09质量%。
水滑石2：东亚合成（株式会社）制造的“IXE-750”，在230℃下热处理1小时的半焙烧水滑石（Mg6Al2(OH)16(CO3)·mH2O、pH缓冲域是5.5、经热重量分析得出的250℃下的质量减少率A是8.76质量%、200℃下的质量减少率B（质量%）是4.12质量%、A-B＝4.64质量%。
碳酸钙：日东粉化工业株制造的“NS＃100”。
沉淀性碳酸钙：宇部マテリアルズ（株）公司制造的“CS-B”，通过二氧化碳反应法合成的产物。
除了上述各成分之外，作为固化促进剂使用了三苯基膦（TPP），作为偶联剂使用了环氧硅烷（γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷），作为着色剂使用了炭黑，作为脱模剂使用了巴西棕榈蜡。
此外，在实施例B1～B10和比较例B1～B4中所使用的铜线如下所示。
＜铜线＞
4NS：キューリック&ソファ社公司制造的“MAXSOFT”，铜纯度是99.99质量%，硫元素含量是7质量ppm，线径是25μm。
4N：タツタ電線（株）公司制造的“TC-E”，铜纯度是99.99质量%，硫元素含量是3.8质量ppm，线径是25μm。
5N：タツタ電線（株）公司制造的“TC-A”，铜纯度是99.999质量%，硫元素含量是0.1质量ppm，线径是25μm。
5.5N：タツタ電線（株）公司制造的“TC-A5.5”，铜纯度是99.9995质量%，硫元素含量是0.1质量ppm，线径是25μm。
（实施例B1）
（1）密封材料用环氧树脂组合物的制造
采用搅拌机，在常温下混合环氧树脂EA-1（2.92质量份）和环氧树脂EB-2（2.92质量份）、固化剂HA-1（2.48质量份）和固化剂HB-2（2.48质量份）、作为填充材料的熔融球状二氧化硅1（88质量份）、作为抗腐蚀剂的水滑石1（0.2质量份）、作为固化促进剂三苯基膦（TPP）（0.3质量份）、作为偶联剂的环氧硅烷（0.2质量份）、作为着色剂的炭黑（0.3质量份）以及作为脱模剂的巴西棕榈蜡（0.2质量份），接着在70～100℃下进行辊压混炼。在冷却后，进行粉碎而获得密封材料用环氧树脂组合物。
（2）环氧树脂组合物的物理性质检测
通过下述方法检测出所得到的环氧树脂组合物的物理性质。将该结果示于表7中。
＜螺旋流动长度＞
采用低压传递成型机（コータキ精機（株）公司制造的“KTS-15”），在依据EMMI-1-66的螺旋流动长度检测用的模具中，在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是120秒的条件下，注入环氧树脂组合物，检测出流动长度（单位：cm）。若流动长度是80cm以下，则有时会发生封装未填充等成型不合格。
＜吸湿率＞
采用低压传递成型机（コータキ精機（株）公司制造的“KTS-30”），在模具温度是175℃、注射压力是9.8MPa、固化时间是120秒的条件下，注入环氧树脂组合物使其成型，制作出直径是50mm、厚度是3mm的圆盘状试验片。然后，在175℃下加热8小时施以后固化处理。检测出试验片的吸湿处理前的质量和在85℃、相对湿度60%的环境下加湿处理168小时后的质量，求出试验片的吸湿率（单位：质量%）。
＜玻璃化转变温度＞
采用低压传递成型机（コータキ精機（株）公司制造的“KTS-30”），在模具温度是175℃、注射压力是9.8MPa、固化时间是180秒的条件下，注入环氧树脂组合物，使10mm×4mm×4mm的试验片成型，接着在175℃下加热8小时施以后固化处理。对于所得到的试验片，采用热机械分析装置（セイコーインスツルメンツ（株）公司制造的“TMA-100”），按升温速度是5℃/分钟来实施TMA分析。读取所得到的TMA曲线的60℃和240℃的切线交点温度，将该温度作为玻璃化转变温度（单位：℃）。
＜线膨胀系数α1＞
采用低压传递成型机（コータキ精機株式会社制造的“KTS-30”），在模具温度是175℃、注射压力是7.4MPa、固化时间是2分钟的条件下，注入环氧树脂组合物使其成型，制作出长度是15mm、宽度是5mm、厚度是3mm的试验片，在175℃下施以8小时的后固化处理。对于所得到的试验片，采用热机械分析装置（セイコー電子（株）公司制造的“TMA-120”），按升温速度是5℃/分钟实施TMA分析。求出所得到的TMA曲线的25℃至玻璃化转变温度-10℃为止的温度区域中的平均线膨胀系数α1（单位：ppm/℃）。
＜收缩率＞
采用低压传递成型机（藤和精机（株）公司制造的“TEP-50-30”），在模具温度是175℃、注射压力是9.8MPa、固化时间是120秒的条件下，注入环氧树脂组合物使其成型，制作出直径是100mm、厚度是3mm的试验片。然后，在175℃下加热8小时施以后固化处理。检测出175℃下的模具腔的内径尺寸和室温（25℃）下的试验片的外径尺寸，通过下式求出收缩率：
收缩率（%）＝｛（在175℃下的模具腔的内径尺寸）-（后固化后的在25℃的试验片的外径尺寸）｝/（在175℃下的模具腔的内径尺寸）×100（%）
（3）半导体装置的制造
将具备钯制电极焊盘的TEG（TEST ELEMENT GROUP公司）芯片（3.5mm×3.5mm），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用铜线4N，使TEG芯片的钯制电极焊盘与基板的电极焊盘以形成雏菊链连接的方式，按80μm线间距进行线接合。对此，采用低压传递成型机（TOWA公司制造的“Y系列”），以模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是2分钟的条件下，通过前述环氧树脂组合物使其密封成型，制作出352引脚BGA封装。该封装以175℃、4小时的条件进行后固化而获得半导体装置。
（4）半导体装置的特性评价
通过下述方法检测出所制作的半导体装置的特性。将该结果示于表7中。
＜高温保存性＞
将所得到的半导体装置保存于200℃的环境下，每隔24小时检测布线间的电阻值，将该值相对于初期值增加20%的半导体装置判断为“不合格”，检测出成为“不合格”的时间（单位：小时）。检测是针对5个半导体装置进行的，其中，将最快形成为“不合格”的时间示于表7中。此外，将全部半导体装置即使经过高温保存192小时也没有发生不合格的情况记为“192＜”。
＜高温运转特性＞
在所得到的半导体装置进行雏菊链连接的铜线两端，流通0.5A的直流电流，在该状态下将半导体装置保存于185℃的环境下，每隔12小时检测布线间的电阻值，将该值相对于初期值增加20%的半导体装置判断为“不合格”，检测出成为“不合格”的时间（单位：小时）。检测是针对4个半导体装置进行的，其中，将最快形成为“不合格”的时间示于表7中。
＜耐湿可靠性＞
对于所得到的半导体装置，按照IEC68-2-66，实施HAST（HighlyAccelerated temperature and humidity Stress Test）试验。以130℃、85%RH、20V施加电压、处理168小时为试验条件。对于每个半导体装置的4个端子，观察有没有电路的开口断层，观察5个半导体装置上的合计20个电路，检测出不合格电路的个数。
（实施例B2～B4、B10）
除了按表7所示的配比来制备出密封材料用环氧树脂组合物以外，与实施例B1同样地制造出半导体装置。与实施例B1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表7中。
（实施例B5～B6）
除了采用铜线5N或铜线5.5N代替铜线4N以外，与实施例B2同样地制造出半导体装置。与实施例B1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表7中。
（实施例B7）
除了采用铜线5.5N代替铜线4N以外，与实施例B4同样地制造出半导体装置。与实施例B1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表7中。
（实施例B8～B9）
除了按表7所示的配比来制备出密封材料用环氧树脂组合物以外，与实施例B5同样地制造出半导体装置。与实施例B1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表7中。
（比较例B1）
除了采用铜线4NS代替铜线4N以外，与实施例B2同样地制造出半导体装置。与实施例B1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表8中。
（比较例B2～B4）
除了采用具备铝制电极焊盘的TEG（TEST ELEMENT GROUP公司）芯片（3.5mm×3.5mm）代替具备钯制电极焊盘的TEG芯片以外，与各个实施例B2、B5、B10同样地制造出半导体装置。与实施例B1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表8中。
表7
Figure BDA00003298867000641
表8
Figure BDA00003298867000651
根据表7～8所示的结果可知，采用硫元素含量是5质量ppm以下的铜线，针对半导体元件的钯制电极焊盘进行线接合时（实施例B1～B10），所获得的半导体装置，在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良。另一方面，采用硫元素含量是13质量ppm以下的铜线，针对半导体元件的钯制电极焊盘进行线接合时（比较例B1），所得到的半导体装置，在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性的任一方面都差。此外，采用硫元素含量是5质量ppm以下的铜线，针对半导体元件的铝制电极焊盘进行线接合时（比较例B2～B4），所得到的半导体装置，在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性的任一方面都差。即，确认如下：如本发明所述当采用铜纯度高且硫元素含量低的铜线针对半导体元件的钯制电极焊盘进行线接合时，才首次能够达到优良的高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性。
将比较例B2与比较例B3进行对比，当作为半导体元件的电极焊盘采用铝制的电极焊盘时，若铜线的铜纯度增高，则高温运转特性提高，但是高温保存性没有变化。另一方面，将实施例B2与实施例B5～B6、实施例B4与实施例B7进行对比，当作为半导体元件的电极焊盘采用钯制电极焊盘时，若铜线的铜纯度增高，则高温保存性和高温运转特性提高。即，确认如下：当作为半导体元件的电极焊盘采用钯制电极焊盘时，提高铜线的铜纯度所得到的效果特别有效。
此外，将比较例B2与比较例B4进行对比，当作为半导体元件的电极焊盘采用铝制的电极焊盘时，即使改变环氧树脂和固化剂的种类，也没有改变高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性的任一方面。另一方面，当作为半导体元件的电极焊盘采用钯制电极焊盘时，在含有前述式（6）、（9）和（10）表示的环氧树脂和前述式（7）表示的固化剂时（实施例B1～B9），与不包含它们时（实施例B10）相比，提高了高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性。即，确认如下：当作为半导体元件的电极焊盘采用钯制电极焊盘时，基于前述式（6）、（9）和（10）表示的环氧树脂和前述式（7）表示的固化剂所得到的效果特别有效。
接着，针对本发明第三半导体装置，基于实施例C1～C11和比较例C1～C11进行说明。在此所使用的环氧树脂组合物的各成分如下所示。
＜环氧树脂＞
E-1：联苯型环氧树脂（ジャパンエポキシレジン（株）公司制造的“YX4000”，熔点是105℃，环氧当量是190）。
E-2：三苯酚型环氧树脂（ジャパンエポキシレジン（株）公司制造的“1032H60”，软化点是59℃，环氧当量是171）。
E-3：具有萘骨架的多官能环氧树脂（DIC（株）公司制造的“HP4770”，熔点是72℃，环氧当量是205）。
＜固化剂＞
H-1：苯酚酚醛清漆树脂（住友电木（株式会社）制造的“PR-HF-3”，软化点是80℃，羟基当量是104）。
H-2：具有联亚苯基骨架的苯酚芳烷基树脂（明和化成（株式会社）制造的“MEH-7851SS”，软化点是65℃，羟基当量是203）。
H-3：具有亚苯基骨架的苯酚芳烷基树脂（明和化成（株式会社）制造的“MEH-7800SS”，软化点是65℃，羟基当量是175）。
＜填充材料＞
熔融球状二氧化硅1：最大频度直径是45μm、比表面积是2.2m2/g、55μm以上的粗大粒子是含有率是0.1质量%（电化学工业（株式会社）制造的“FB820”，采用300目筛去除粗大粒子后的产物）。
熔融球状二氧化硅2：平均粒径是0.5μm（（株）アドマテックス公司制造的“SO-25R”）。
＜固化促进剂＞
固化促进剂1：三苯基膦（TPP，ケイ·アイ化成（株）公司制造的“PP360”）。
固化促进剂2：三苯基膦（TPP，ケイ·アイ化成（株）公司制造的“PP360”）的1,4-苯醌加成物。
除了上述各成分之外，作为偶联剂使用了环氧硅烷（γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷），作为着色剂使用了炭黑，作为脱模剂使用了巴西棕榈蜡。
此外，实施例C1～C11和比较例C1～C11中，所使用的铜线如下所示。
＜铜线＞
4NC：田中电子工业（株式会社）制造的“TPCW”，铜纯度是99.99质量%，硫元素含量是4.0质量ppm，氯元素含量是2.0ppm，线径是25μm。
4NS：キューリック&ソファ社公司制造的“MAXSOFT”，铜纯度是99.99质量%，硫元素含量是7.0质量ppm，氯元素含量是0.01ppm，线径是25μm。
4N：タツタ電線（株）公司制造的“TC-E”，铜纯度是99.99质量%，硫元素含量是3.8质量ppm，氯元素含量是0.12ppm，线径是25μm。
5N：タツタ電線（株）公司制造的“TC-A”，铜纯度是99.999质量%，硫元素含量是0.1质量ppm，氯元素含量是0.08ppm，线径是25μm。
5.5N：タツタ電線（株）公司制造的“TC-A5.5”，铜纯度是99.9995质量%，硫元素含量是0.1质量ppm，氯元素含量是0.005ppm，线径是25μm。
（实施例C1）
（1）密封材料用环氧树脂组合物的制造
采用搅拌机，在常温下混合环氧树脂E-1（3.44质量份）和环氧树脂E-3（3.44质量份）、固化剂H-1（3.62质量份），作为填充材料的熔融球状二氧化硅1（78.5质量份）和熔融球状二氧化硅2（10.0质量份）、作为固化促进剂的三苯基膦（TPP）（0.3质量份）、作为偶联剂的环氧硅烷（0.2质量份）、作为着色剂的炭黑（0.3质量份）以及作为脱模剂的巴西棕榈蜡（0.2质量份），接着在70～100℃下进行辊压混炼。在冷却后进行粉碎而获得密封材料用环氧树脂组合物。
（2）环氧树脂组合物的物理性质检测
通过下述方法，检测出所得到的环氧树脂组合物的物理性质。将该结果示于表9中。
＜玻璃化转变温度＞
采用低压传递成型机（コータキ精機（株）公司制造的“KTS-30”），在模具温度是175℃、注射压力是9.8MPa、固化时间是180秒的条件下，注入环氧树脂组合物，使10mm×4mm×4mm的试验片成型，接着在175℃下加热8小时施以后固化处理。采用セイコーインスツルメンツ（株）公司制造的“TMA-100”，对所得到的试验片按升温速度是5℃/分钟进行TMA分析。读取所得到的TMA曲线的60℃和240℃的切线交点温度，将该温度作为玻璃化转变温度（单位：℃）。
＜线膨胀系数α1＞
采用低压传递成型机（コータキ精機株式会社制造的“KTS-30”），在模具温度是175℃、注射压力是7.4MPa、固化时间是2分钟的条件下，注入环氧树脂组合物使其成型，制作出长度是15mm、宽度是5mm、厚度是3mm的试验片，在175℃下8小时施以后固化处理。采用热机械分析装置（セイコー電子（株）公司制造的“TMA-120”），对所得到的试验片按升温速度是5℃/分钟来实施TMA分析。求出所得到的TMA曲线25℃至玻璃化转变温度-10℃之间的温度区域中的平均线膨胀系数α1（单位：ppm/℃）。
（3）焊盘损伤的评价
将具备1.5μm厚度的铝制电极焊盘的TEG（TEST ELEMENT GROUP公司）芯片（3.5mm×3.5mm），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用5N铜线使TEG芯片的铝制电极焊盘与基板侧端子（电接合部）以形成雏菊链连接的方式，按50μm线间距进行线接合。接着，将TEG芯片的铝制电极焊盘侧的线进行拔出后，观察TEG芯片的电极焊盘表面，将该电极焊盘下面的芯片显露出来的判断为“焊盘有损伤”，将球部残留的或前述电极焊盘下面的芯片未显露出来的判断为“焊盘无损伤”。将该结果示于表9中。
（4）半导体装置的制造
将具备1.5μm厚度的铝制电极焊盘的TEG（TEST ELEMENT GROUP公司）芯片（3.5mm×3.5mm），粘接于352引脚BGA（基板是厚度为0.56mm、双马来酰亚胺·三嗪树脂/玻璃布基板，封装尺寸是30mm×30mm，厚度是1.17mm）的芯片焊盘部，采用5N铜线使TEG芯片的铝制电极焊盘与基板侧端子（电接合部）以形成雏菊链连接的方式，按50μm线间距进行线接合。对此，采用低压传递成型机（TOWA公司制造的“Y系列”），在模具温度是175℃、注射压力是6.9MPa、固化时间是2分钟的条件下，通过前述环氧树脂组合物使其密封成型，制作出352引脚BGA封装。将该封装在175℃、4小时的条件下进行后固化而获得半导体装置。
（5）半导体装置的特性评价
通过下述方法，检测出所制作的半导体装置的特性。将该结果示于表9中。
＜温度循环性＞
将所得到的半导体装置在-60℃下保持30分钟，然后，在150℃下保持30分钟，反复进行该处理，观察外部有没有裂纹。检测出所得到的半导体装置有50%以上的个数上发生外部裂纹（不合格）的反复次数（单位：循环）。将温度循环试验实施500个循环也没有发生不合格时，记为“500＜”。
＜高温保存性＞
将所得到的半导体装置保存于200℃的环境下，每隔24小时检测布线间的电阻值，将该值相对于初期值增加20%的半导体装置判断为“不合格”，检测出成为“不合格”的时间（单位：小时）。检测是针对5个半导体装置进行的，其中，将最快形成为“不合格”的时间示于表9中。此外，当全部半导体装置即使经过高温保存192小时也没有发生不合格的情况，记为“192＜”。
＜高温运转特性＞
在所得到的半导体装置进行雏菊链连接的铜线两端，流通0.5A的直流电流，在该状态下将半导体装置保存于185℃的环境下，每隔12小时检测布线间的电阻值，将该值相对于初期值增加20%的半导体装置判断为“不合格”，检测出成为“不合格”的时间（单位：小时）。检测是针对4个半导体装置进行的，其中，将最快形成为“不合格”的时间示于表9中。
＜耐湿可靠性＞
对于所得到的半导体装置，按照IEC68-2-66，实施HAST（HighlyAccelerated temperature and humidity Stress Test）试验。以130℃、85%RH、20V施加电压、处理168小时为试验条件。对于每个半导体装置的4个端子，观察有没有电路的开口断层，观察5个半导体装置上的合计20个电路，检测出不合格电路的个数。
（实施例C2～C5）
除了按表9所示的配比来制备出密封材料用环氧树脂组合物以外，与实施例C1同样地制造出半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表9中。
（实施例C6）
除了采用铜线5.5N代替铜线5N以外，与实施例C1同样地评价了焊盘损伤，制造出了半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表9中。
（实施例C7）
除了采用具备1.2μm厚度的铝制电极焊盘的TEG（TEST ELEMENTGROUP公司）芯片（3.5mm×3.5mm）代替具备1.5μm厚度的铝制电极焊盘的TEG芯片以外，与实施例C1同样地评价了焊盘损伤，制造出了半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表9中。
（实施例C8）
除了采用具备2.0μm厚度的铝制电极焊盘的TEG（TEST ELEMENTGROUP公司）芯片（3.5mm×3.5mm）代替具备1.5μm厚度的铝制电极焊盘的TEG芯片以外，与实施例C1同样地评价了焊盘损伤，制造出了半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表9中。
（比较例C1）
除了采用具备1.0μm厚度的铝制电极焊盘的TEG（TEST ELEMENTGROUP公司）芯片（3.5mm×3.5mm）代替具备1.5μm厚度的铝制电极焊盘的TEG芯片以外，与实施例C1同样地评价了焊盘损伤，制造出了半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表10中。
（比较例C2～C4）
除了采用各种铜线4NC、铜线4NS或铜线4N代替铜线5N以外，与实施例C1同样地评价了焊盘损伤，制造出了半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表10中。
（比较例C5～C7）
除了按表2所示的配比来制备出密封材料用环氧树脂组合物以外，与实施例C1同样地制造出半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的特性。将该结果示于表10中。
表9
表10
Figure BDA00003298867000741
根据表9～10所示的结果可知，采用铜纯度是99.999质量%以上、硫元素含量是5质量ppm以下并且氯元素含量是0.1ppm以下的铜线，针对设置于半导体元件的厚度是1.2μm以上的铝制电极焊盘进行线接合时（实施例C1～C8），在前述半导体元件的电极焊盘上未见损伤，所得到的半导体装置，在温度循环性、高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良。
另一方面，当针对设置于半导体元件的1.0μm厚度的电极焊盘进行线接合时（比较例C1）和采用硫元素含量是7质量ppm的铜线针对设置于半导体元件的1.5μm厚度的电极焊盘进行线接合时（比较例C3），前述半导体元件的电极焊盘产生损伤，并且所得到的半导体装置在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面差。当采用氯元素含量是2质量ppm的铜线进行线接合时（比较例C2），在前述半导体元件的电极焊盘上未见损伤，但是，所得到的半导体装置，在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面差。当采用铜纯度是99.99质量%的铜线进行线接合时（比较例C4），在前述半导体元件的电极焊盘上未见损伤，所得到的半导体装置在温度循环性和高温保存性方面优良，但是，在高温运转特性和耐湿可靠性方面差。此外，当采用玻璃化转变温度是195℃的密封材料进行密封时（比较例C5），所得到的半导体装置，在高温运转特性和耐湿可靠性方面差，并且，当采用玻璃化转变温度是125℃的密封材料进行密封时（比较例C6），所得到的半导体装置在温度循环性、高温保存性和高温运转特性方面差。当采用线膨胀系数α1是4ppm/℃的密封材料时（比较例C7），所得到的半导体装置在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面差。
（实施例C9～C11）
除了采用具有1.5μm厚度的铝制电极焊盘和low-K层间绝缘膜的JTEGPhase10芯片（5.02mm×5.02mm）代替具备铝制电极焊盘的TEG芯片以外，分别与实施例C1、C5和C6同样地评价了焊盘损伤，制造出了半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的温度循环性。该温度循环试验后，采用截面抛光仪截断半导体装置，观察low-K层间绝缘膜有没有裂纹。将该结果示于表11中。
（比较例C8～C11）
除了采用具备1.5μm厚度的铝制电极焊盘和low-K层间绝缘膜的JTEGPhase10芯片（5.02mm×5.02mm）代替具备铝制电极焊盘的TEG芯片以外，分别与比较例C3～C6同样地评价了焊盘损伤，制造出了半导体装置。与实施例C1同样地评价了所得到的半导体装置的温度循环性。该温度循环试验后，采用截面抛光仪截断半导体装置，观察low-K层间绝缘膜有没有裂纹。将该结果示于表11中。
表11
Figure BDA00003298867000771
根据表11所示的结果可知，采用铜纯度是99.999质量%以上、硫元素含量是5质量ppm以下且氯元素含量是0.1ppm以下的铜线，针对具备low-K层间绝缘膜的半导体元件上所设置的厚度是1.2μm以上的铝制电极焊盘进行线接合时（实施例C9～C11），在前述low-K层间绝缘膜上未见损伤。
另一方面，针对具备low-K层间绝缘膜的半导体元件上所设置的1.5μm厚度的电极焊盘，当采用硫元素含量是7质量ppm的铜线进行线接合时（比较例C8）、采用铜纯度是99.99质量%的铜线进行线接合时（比较例C9）、采用玻璃化转变温度是195℃的密封材料进行密封时（比较例C10）以及采用玻璃化转变温度是125℃的密封材料进行密封时（比较例C11），在前述low-K层间绝缘膜上观察到损伤。
工业实用性
如以上说明所述，基于本发明可获得电路基板与半导体元件的各电极焊盘进行电连接的铜制线难以发生迁移且耐湿可靠性、高温保存特性方面优良的半导体装置。因此，本发明的第一半导体装置，作为工业上的树脂密封型半导体装置特别是基于单面密封的表面安装用的树脂密封型半导体装置等是有用的。
此外，基于本发明，使设置于引线框或电路基板的电接合部与设置于半导体元件的电极焊盘连接的铜线与半导体元件的电极焊盘的接合部难以产生腐蚀。因此，本发明的第二半导体装置，在高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良，因此，作为工业上的树脂密封型半导体装置特别是在汽车用途等高温环境、高温高湿环境下所用的树脂密封型半导体装置等是有用的。
另外，基于本发明，可获得一种不损伤设置于半导体元件上的电极焊盘的，在温度循环性、高温保存性、高温运转特性和耐湿可靠性方面优良的半导体装置。因此，本发明的第三半导体装置，即使在半导体元件上设置厚度是1.2μm以上的电极焊盘时上述特性也优良，因此，作为工业上的树脂密封型半导体装置特别是采用具备低介电常数绝缘膜的半导体元件的半导体装置等是有用的。

Claims (4)

1.一种半导体装置，其包括：具有芯片焊盘部的引线框或电路基板、搭载于前述引线框的芯片焊盘部或前述电路基板的一个以上的半导体元件、使设置于前述引线框或前述电路基板的电接合部与设置于前述半导体元件的电极焊盘电连接的铜线、以及使前述半导体元件与前述铜线密封的密封材料，
并且，
设置于前述半导体元件的电极焊盘的厚度是1.2μm以上，
前述铜线的铜纯度是99.999质量%以上、前述铜线的硫元素含量是5质量ppm以下并且前述铜线的氯元素含量是0.1质量ppm以下，
前述密封材料的玻璃化转变温度是135℃以上并且190℃以下，
前述密封材料在玻璃化转变温度以下的温度区域中的线膨胀系数是5ppm/℃以上并且9ppm/℃以下。
2.如权利要求1所述的半导体装置，其中，前述密封材料是环氧树脂组合物的固化物。
3.如权利要求2所述的半导体装置，其中，前述环氧树脂组合物以88.5质量%以上的比例含有球状二氧化硅。
4.如权利要求1所述的半导体装置，其中，前述半导体元件是具备低介电常数绝缘膜的半导体元件。
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