CN102473824A - 白色反射材料及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种具通用性的白色反射材料及白色反射材料的制造方法，进一步提供作为用于将白色反射材料成形为膜状的油墨组合物来使用的白色反射材料，所述白色反射材料即使不利用镀敷处理来对反射层等实施麻烦的表面加工，也能充分反射380nm以上波长区域的近紫外线光及近红外线光而不漏光，且即使被近紫外线光照射也不会发黄或劣化，在耐光性、耐热性、耐候性上表现优异，且具有高机械强度及优良的化学稳定性，不仅能维持高白色度，而且能简便地成形并能以高生产性低成本制造。向硅树脂或硅橡胶中分散锐钛矿型或金红石型的氧化钛粒子(12a、12b)以形成白色反射材料(10、16)，所述白色反射材料(10、16)由含氧化钛硅酮组合物构成。

Description

白色反射材料及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种白色反射材料及其制造方法，该白色反射材料可作为设置如半导体发光元件及太阳能电池元件之类的半导体光学元件的基板、或容纳这些光学元件而构成光学元件的周围的反射板等半导体光学元件封装的构件来使用，该白色反射材料对光线及热线较为稳定，不漏光并具有高反射效率，且能长时间稳定维持这些效能并进行反射。
背景技术
发光二极管(LED)被用来作为照明器具、信号机、液晶显示器的背光源等各式各样发光装置的光源。由于这样的发光二极管、特别是高亮度发光二极管比白炽灯泡、卤素灯、水银灯、荧光灯等白色系照明装置耗电少且使用寿命长，因此得以广泛使用。
如图12所示，以往的发光装置中被用来作为光源的LED中，发光元件33被设置于氧化铝陶瓷制、或含玻璃纤维的环氧树脂制、或双马来酰亚胺-三嗪树脂制的基材40上，从发光元件33延伸出来的导线34a、34b分别与该基材40上的布线35a、35b相连接。基材40上的发光元件33被数毫米(mm)至数厘米(cm)左右的小型白色系封装成形体构件(反射板)30所包围，并与它们形成一体，从而构成半导体发光装置，所述小型白色系封装成形体构件(反射板)30由如聚醚、聚邻苯二甲酰胺、聚醚醚酮之类的树脂制成，或由如氧化铝之类的昂贵的陶瓷制成，朝光的射出方向开口。
当该基材40或封装成形体构件(反射板)30由此类树脂制成时，将半导体发光装置固定于电路时会因无铅回流焊而引起温度劣化，当光波长为紫外线时，会引起光劣化，特别是在使用高亮度发光二极管时，会因高亮度射出光或随该射出光所产生的高热而逐渐产生发黄或变暗，从而引起劣化，使其表面变得灰暗而导致反射率变差。另一方面，当基材40或封装成形体构件(反射板)30由陶瓷制成时，虽不会有因紫外线而引起光劣化或因热而引起劣化，但射出光会漏出从而无法获得足够的照度。
此外，虽然对这些基板或封装成形体构件的表面实施用于使光发生反射的镀敷处理，但若为镀银时，虽显示出高反射率，但存在因硫化而发黑从而导致反射率降低的问题，若为镀金时，虽显示出优良的抗硫化性和抗氧化性，但存在不仅反射率低、而且较为昂贵、并且欠缺通用性的问题，而且，必须对如此小型的基板或封装成形体构件的表面进行高精度的镀敷处理，所以在实施镀敷时需要复杂的处理工序，因此，存在生产性降低的问题。
作为即使不实施镀敷处理也不易发生光劣化、且光的漏出较少的反射材料，专利文献1揭示了一种光反射材料，该光反射材料在光反射层的一个面上具有具备紫外线吸收能力的耐候层，在光反射层的另一个面上具有遮光层，所述光反射层由含有作为分解催化活性较低的白色颜料的金红石型氧化钛和芳香族聚碳酸酯树脂的组合物构成。
已制造出了能照射出可视区域的下限附近的短波长区域、或紫外线区域的光的发光二极管。用含金红石型氧化钛的聚碳酸酯树脂之类的塑料制反射材料无法充分反射从这种发光二极管所射出的、接近可视区域下限的波长区域360nm以上、特别是波长区域380～400nm的光。
在专利文献2中，揭示了一种半导体发光装置，该半导体发光装置经由将在较宽波长区域下反射率较好的锐钛矿型氧化钛分散于环氧树脂中而形成的树脂组合物，将基板与发光元件进行接合，但该半导体发光装置的反射率的经时变化较大，环氧树脂会逐渐劣化，从而会导致反射率随时间经过而下降。
此外，随着发光波长的缩短和输出的增大，发光二极管大多使用在耐热耐光性上表现优异的硅类密封树脂来作为密封树脂，但是，其与以往所使用的聚醚、聚邻苯二甲酰胺、聚醚醚酮之类的树脂制封装构件的收缩率等不同，从而存在粘接性不够的问题，所以需要一种封装的新设计。
因此，需要一种具有通用性的反射材料，所述反射材料能有效反射上述以往的塑料制反射材料所无法充分反射的380～400nm的波长区域、或该波长区域以上的可视光区域，进而能有效反射波长更长的红外线区域的热线，不仅可用于射出光的照明器具，还可用于对阳光等进行光电转换的太阳能电池组件，在耐热、耐光性上表现优异，不会变色，且即使长时间使用也不会导致反射率下降。
专利文献1：日本专利特开2006-343445号公报
专利文献2：日本专利特开2008-143981号公报
发明内容
本发明是为了解决上述问题而完成的，其目的在于，提供一种具有通用性的白色反射材料及白色反射材料的制造方法，进而提供一种可作为用于将白色反射材料成形为膜状的油墨组合物来使用的白色反射材料，所述白色反射材料即使不利用镀敷处理来对反射层等实施复杂的表面加工，也能不漏光且充分地反射380nm以上波长区域的近紫外线光或近红外线光，且即使被近紫外线光照射也不会发黄或劣化，在耐光性、耐热性、耐候性上表现优异，且具有高机械强度及优良的化学稳定性，不仅能维持高白色度，而且能简便地成形，从而能以高生产性低成本地进行制造。
为了达成所述目的而完成的本发明的权利要求1所记载的白色反射材料的特征在于，向硅树脂或硅橡胶中分散锐钛矿型或金红石型的氧化钛粒子，以形成所述白色反射材料，所述白色反射材料由含氧化钛硅酮组合物构成。
权利要求2所记载的白色反射材料是如权利要求1所述的白色反射材料，其特征在于，所述氧化钛粒子的平均粒径为0.05～50μm，相对于所述硅树脂或硅橡胶100质量份，所述白色反射材料含有5～400质量份的所述氧化钛粒子，所述白色反射材料的反射率至少为80％以上。
权利要求3所记载的白色反射材料是如权利要求1所述的白色反射材料，其特征在于，所述白色反射材料成形为立体形状、膜状、或板状，使得朝要聚焦或扩散的方向进行反射或漫反射。
权利要求4所记载的白色反射材料是如权利要求3所述的白色反射材料，其特征在于，所述白色反射材料呈所述板状或模状，在所述白色反射材料的表面上设置有用于与包括发光元件或太阳能电池元件的半导体光学元件相连接的导电金属膜。
权利要求5所记载的白色反射材料是如权利要求3所述的白色反射材料，其特征在于，将所述膜状的基材设置于所述导电金属膜上，或将所述导电金属膜设置于膜状的基材上。
权利要求6所记载的白色反射材料是如权利要求5所述的白色反射材料，其特征在于，在所述膜状的基材或所述导电金属膜上，在未安装光学元件的面一侧，设置有支承体。
权利要求7所记载的白色反射材料是如权利要求6所述的白色反射材料，其特征在于，在所述支承体上设置有所述导电金属膜，在所述导线金属膜上设置有所述膜状的基材。
权利要求8所记载的白色反射材料是如权利要求3所述的白色反射材料，其特征在于，膜状的厚度为5μm～2000μm。
权利要求9所记载的白色反射材料是如权利要求3所述的白色反射材料，其特征在于，所述白色反射材料是封装成形体构件，该封装成形体构件包围由发光元件或太阳能电池元件所构成的光学元件，一边在光学元件的射入射出方向上开口而逐渐扩大成所述立体形状，一边将所述光学元件纳入其中。
权利要求10所记载的白色反射材料是如权利要求9所述的白色反射材料，其特征在于，将与所述发光元件相连接的导电金属膜设置于表面上，用粘接剂粘接安装有该光学元件的基材和所述封装成形体构件，或将它们通过化学键进行键合。
权利要求11所记载的白色反射材料是如权利要求10所述的白色反射材料，其特征在于，所述基材由硅树脂或硅橡胶所形成。
权利要求12所记载的白色反射材料是如权利要求10所述的白色反射材料，其特征在于，在所述基材上，在未安装所述光学元件的面一侧，设置有支承体。
权利要求13所记载的白色反射材料是如权利要求10所述的白色反射材料，其特征在于，所述基材中含有选自玻璃布、玻璃纸及玻璃纤维中的至少一种以上的强化材料。
权利要求14所记载的白色反射材料是如权利要求9所述的白色反射材料，其特征在于，在所述基材上，排列有多个包围所述光学元件的所述封装成形体构件，并且，具有所述光学元件的半导体发光装置、或具有所述太阳能电子元件的太阳能电池构成为一体。
权利要求15所记载的白色反射材料是如权利要求1所述的白色反射材料，其特征在于，所述硅树脂或硅橡胶是具有含氢化硅烷基的硅烷基、含乙烯基的硅烷基、含烷氧基硅烷基的硅烷基、含水解性基团的硅烷基中的任一活性硅烷基。
权利要求16所记载的白色反射材料的特征在于，所述白色反射材料含有锐钛矿型或金红石型的氧化钛及未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分，是用于成形体成形加工的含氧化钛硅酮组合物。
权利要求17所记载的白色反射材料的制造方法的特征在于，对由非硅树脂所构成的支承体的表面进行表面活化处理，并对经表面活化处理的面涂布将锐钛矿型或金红石型氧化钛粒子分散于硅树脂或硅橡胶中而形成的液态或可塑性的含氧化钛硅酮组合物，然后，经交联固化而形成层叠体。
权利要求18所记载的白色反射材料的制造方法是如权利要求17所述的白色反射材料的制造方法，其特征在于，在经交联固化的含氧化钛硅酮组合物层的上方，再设置金属导电层。
权利要求19所记载的白色反射材料的制造方法的特征在于，在非硅树脂所构成的支承体上设置金属导电层，在该金属导电层上形成布线电路，将半导体发光元件接线于该布线电路，并在该半导体发光元件的周围部分设置将锐钛矿型或金红石型氧化钛粒子分散于未交联的硅树脂或硅橡胶中而形成的液态或可塑性的含氧化钛硅酮组合物，然后，使该组合物进行交联固化。
在本发明的含氧化钛的硅制白色反射材料中，将锐钛矿型或金红石型的氧化钛粒子、特别是其中的锐钛矿型氧化钛粒子分散于硅树脂或硅橡胶中，从而不仅能以高反射率、不漏光且充分地对380～400nm的近紫外线波长区域的光进行反射，而且还能以高反射率、不漏光且充分地对波长比其更长的可视区域的光进行反射，进而还能以高反射率、不漏光且充分地对波长比其还要长的长波长区域的、如780nm以上的红外线之类的热线进行反射。
并且，该反射材料呈现遮盖性良好的白色，且由于使用对光、热或化学作用不易变质的硬质硅树脂或软质硅橡胶，所以即使曝露于来自高亮度发光二极管或紫外线发光二极管的光、直射阳光、或高温下，另外，即使含有具高光催化活性的锐钛矿型氧化钛，也不会发生发黄、变暗或劣化，所以在耐光性、耐热性、耐候性上表现优异。不但如此，由于显示高机械强度、具有优良的化学稳定性、能维持高白色度且耐久性优异，所以作为用于使用半导体光学元件的半导体发光装置或太阳能电池装置的材料是非常优良的。
该反射材料由于无需实施以反射为目的的镀敷等的、麻烦的表面加工，能以简便的工序，简单、精密、可靠、并大量地以低成本制造出均匀且具有高反射特性的材料，所以生产性较高。
该反射材料可广泛地用来作为基材或封装成形体构件等与半导体光学元件有关的各种领域的设备的反射材料，所述基材或封装成形体构件可用于不仅是发光元件还有如太阳能电池元件之类的光电转换元件等。
可将该反射材料制成板状、立体形状、或膜状，以形成所希望的形状，从而作为提高了反射效率的白色反射材料来使用。例如，在如以往所使用的环氧基材之类的除硅以外的廉价的树脂制构件上形成膜状，提高生产性并以低成本来进行制造，从而可以消除以往所用的基材的热劣化、变色等。此时，利用金属箔或金属镀敷，在呈膜状地层叠于以往的树脂基材上的白色反射材料上形成导电金属膜，接着，利用蚀刻等形成电路，从而可作为电路基板来使用。此外，在该布线图案上设置半导体光学元件或半导体光学装置，将发光元件与电路进行接线，从而使反射材料露出的部分相对于发光元件的发光成为效率良好的反射面。
该反射材料可以形成为膜状，使得覆盖由以往的环氧树脂或聚酰亚胺树脂等的基材所构成的基板的整个面，也可以将膜状部分形成为反射面，使得保留形成于以往的电路基板上的布线图案的一部分，而用油墨状的反射材料来进行覆盖。
作为本发明的反射材料的其他方式，可将包含含氧化钛硅的白色反射膜形成用组合物作为油墨来使用，对支承体的种类并无限制，可利用涂布、印刷、喷涂、浸渍等方法，将平滑性优异而具有高反射率的薄膜形成于该支承体表面。在因热而产生发黄的环氧树脂制或双马来酰亚胺-三嗪树脂制的支承体上，利用上述方法，在整个面或要实现反射功能的部分上形成薄膜，从而虽然支承体会变色，但是因薄膜表面不会产生发黄，所以可以防止因该发黄而导致反射率下降。此外，通过在陶瓷制的支承体或反射板上形成该薄膜，能遮盖陶瓷的透明性以防止射出光的漏出，并能增加反射光。
附图说明
图1是表示运用本发明的、使用了白色反射材料的半导体发光装置的示意剖视图。
图2是表示运用本发明的、使用了白色反射材料的封装成形体构件的一个构件(反射板)的示意剖视图。
图3是表示运用本发明的、使用了白色反射材料的基板的制造工序的示意剖视图。
图4是表示运用本发明的、使用了白色反射材料的太阳能电池的示意剖视图。
图5是表示运用本发明的、含锐钛矿型氧化钛的硅制白色反射材料、含金红石型氧化钛的硅制白色反射材料、以及本发明运用外的含氧化铝的白色反射材料的照射波长与反射率之间的相关关系的图。
图6是表示运用本发明的、涂膜状方式的白色反射材料制基材、以及本发明运用外的双马来酰亚胺-三嗪树脂制基材及玻璃环氧树脂制基材的照射波长与反射率之间的相关关系的图。
图7是表示运用本发明的、涂膜状方式的白色反射材料制基材、以及本发明运用外的双马来酰亚胺-三嗪树脂制基材及玻璃环氧树脂制基材经热处理后的照射波长与反射率之间的相关关系的图。
图8是表示在运用本发明的、双马来酰亚胺-三嗪树脂制基材上形成有白色反射材料涂膜的基板的照射波长与反射率之间的相关关系的图。
图9是表示在运用本发明的、双马来酰亚胺-三嗪树脂制基材上形成有白色反射材料涂膜的基板经热处理后的照射波长与反射率的相关关系的图。
图10是表示在运用本发明的、玻璃环氧树脂制基材上形成有白色反射材料涂膜的基板的照射波长与反射率之间的相关关系的图。
图11是表示在运用本发明的、玻璃环氧树脂制基材上形成有白色反射材料涂膜的基板经热处理后的照射波长与反射率之间的相关关系的图。
第12图是表示使用本发明适用外的反射材料的、以往的半导体发光装置的示意剖视图。
具体实施方式
以下，针对用于实施本发明的方式进行详细说明，但本发明的范围并不限定于这些方式。
参照图1，对本发明的含氧化钛硅制的白色反射材料的一个优选方式进行详细说明。
如图1所示，将白色反射材料组装到半导体发光装置1中，将所述白色反射材料用于安装半导体发光元件13的基材16、以及包围该发光元件的封装成形体构件10。
基材16是构成基板20的电路侧的层的构件，由含有氧化钛粒子12b的硅树脂所成形。在基材16的半导体发光元件13的安装面侧的表面上，设置作为导电金属膜的铜膜15a、15b，并形成与电源(未图示)相连接的布线图案。从发光二极管13延伸出来的两根导线14a、14b分别与铜膜15a和铜膜15b相连接。基材16露出于该基材16的表面上的除布线图案部位以外的部位，所述除布线图案部位以外的部位所含有的氧化钛粒子12b导致其呈现白色，由于作为白色反射材料而具有良好的遮盖性，所以不漏光。
在板状基材16上的半导体发光元件13的非安装面侧的表面上，设置有绝缘性的支承体17，从而形成基板20。用透光性材料来密封封装成形体构件10的射出方向侧的开口部，或者也可以用玻璃制或树脂制的透明板或透明薄膜来覆盖所述开口部，以代替对其进行密封，或在进行密封的同时用玻璃制或树脂制的透明板或透明薄膜来覆盖所述开口部。该密封材料或透明板或透明薄膜也可含有能将其透射光的波长转换成所期望的波长的颜料、色素、荧光剂、磷光剂。此外，也可用如凸透镜、凹透镜、菲涅尔透镜之类的透镜来覆盖封装成形体构件10的射出方向侧的开口部(未图示)。
封装成形体构件10由含有种类与基材16所用的氧化钛粒子相同的氧化钛粒子12a的硅树脂所成形。封装成形体构件10包围半导体发光元件13，并沿着倾斜的内壁11朝其光的射出方向开口逐渐扩大，经由粘接剂层(未图示)，一体地粘接于半导体发光元件13的安装面侧的基材16的表面。
此外，如图2所示，将锐钛矿型或金红石型的氧化钛粉末、以及视需要而增加的含硅烷偶联剂的硅组合物涂布呈膜状地涂布于朝射出方向开口逐渐扩大的陶瓷制的封装成形体构件10a的内壁上，经固化而形成涂膜18，作为另一方式的封装成形体构件也可以是如上所述的形成有涂膜18的封装成形体构件10a。利用该结构，除了具有作为陶瓷材质的优点的耐热性及尺寸稳定性之外，还能防止作为其缺点的光的漏出。
由于填充有氧化钛粒子12a，因此，该封装成形体构件10、10a也呈现白色，而且，由于具有良好的遮盖性，因此，不会发生漏光，特别是对波长为380nm以上、尤其是400nm以上的光具有极高的反射率。此外，由于该封装成形体构件10、10a由化学上稳定且不易变色的硅树脂所形成，因此，即使长时间曝露于近紫外线光或高亮度光下，也不会发黄并能保持白色不变，并且，由于较为坚硬并具有高机械强度，并显示出优良的耐光性、耐热性、耐候性，因此，耐久性优异。
也可以利用研磨或化学蚀刻，来对使用这些白色反射材料的封装成形体构件10、10a的内壁11的表面、或基材16的表面进行表面处理，从而更进一层提高反射率。
经如此所成的半导体发光装置1，也可以是由多组安装有半导体发光元件13的基板20和封装成形体构件10整齐地排列于四周而成的照明器具。使用本发明的白色反射材料的半导体发光装置1不仅特别是380～400nm的近紫外线区域的波长区域的反射率极高，而且波长更长的可视光区域的反射率也极高，进而波长比其还要长的长波长区域的红外线之类的热线的反射率也极高。
如下所述，经过各个制造工序，来制造使用本发明的白色反射材料的半导体发光装置1。
(1)层叠有铜箔的白色反射基材16的制作：
铜箔的调制：
将厚度12～18μm的铜箔表面进行脱脂之后，利用电晕放电处理、大气压等离子体处理或紫外线处理来实施表面处理，以生成露出于铜箔表面的羟基。将该铜箔表面浸渍于乙烯基甲氧基硅氧烷均聚物、例如
CH2＝CH-Si(OCH3)2-O-[(CH2＝CH-)Si(-OCH3)-O-]j-Si(OCH3)2-CH＝CH2(j为3～4)的溶液中，然后，经热处理，使露出于铜箔表面的羟基与乙烯基甲氧基硅氧烷均聚物发生反应，形成硅烷基醚，生成活性硅烷基、即含乙烯基硅烷基的硅烷基。为了提高反应性，将其浸渍于铂催化剂悬浮液，使活性硅烷基中的乙烯基保持铂催化剂，准备要进行层叠的铜箔。
硅组合物的调制：
接着，准备包括未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分、以及锐钛矿型或金红石型的氧化钛粉末的硅组合物，所述未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分具有含氢化硅烷基的硅烷基。详细内容后述。
对所述经表面处理过的铜箔的面，流动涂布(flow coating)所述硅组合物，在加热成形的同时进行交联，则含乙烯基硅烷基的硅烷基的乙烯基会与含氢化硅烷基的硅烷基的氢化硅烷基进行加成型反应，即可制作层叠有铜箔的含氧化钛硅制白色反射材料(基材16)。
(2)电路形成与半导体发光元件的连接：
使用抗蚀剂进行蚀刻，使得形成所期望的电路，从而在层叠于基材16上的铜薄膜15上，形成具有所期望的布线图案的布线15a、15b。将半导体发光元件13设置于布线图案所定的位置上，对导线14a、14b进行超声波焊接，从而将半导体发光元件13与布线15a、15b相连接。
(3)封装成形体构件的制作：
另一方面，将含有与上述相同的未交联的硅树脂成分、锐钛矿型或金红石型的氧化钛粉末、以及视需要而增加的硅烷偶联剂的硅组合物注入下模具，盖上上模具并进行加热交联，从而成形为含氧化钛硅制白色反射材料的封装成形体构件10。
此外，若对氧化钛进行硅烷偶联剂的涂布处理之后，加入硅氧烷化合物，经加热或光照射而使硅烷偶联剂与硅氧烷化合物进行交联，将使粘合剂的分子间内含有填充物的硅树脂在模具内成形，则能获得强度更强的基板20或封装成形体构件10。
(4)封装成形体构件与基材的一体化：
将此封装成形体构件10的宽口开口部朝上，一边设置封装成形体构件10，使得不接触半导体发光元件13和导线14a、14b，并包围半导体发光元件13，一边以粘接剂将封装成形体构件10与包含铜箔电路的一部分的基材16进行粘接，使它们成为一体。接着，以硅透明树脂密封封装成形体构件10的开口部，即可获得半导体发光装置1。
可如下所述地使用由此制造出的半导体发光装置1。
若利用阴极侧铜箔电路(铜膜)15a及导线14a、以及阳极侧铜箔电路(铜膜)15b及导线14b，对半导体发光元件13施加电流，则半导体发光元件13会发光。所发出的光的一部分会从封装成形体构件10的射出方向侧的开口直接照射到外界。所发出的光的另一部分会在封装成形体构件10的内壁11、或基材16的表面上除布线图案以外的露出的白色反射材料的部位上发生反射，再从射出方向侧的开口照射到外界。
本发明的含氧化钛硅制的白色反射材料还包含用于制作已成形的白色反射材料的材料，此时的白色反射材料也可以为液体状、可塑性体或半固体，是未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分、锐钛矿型、金红石型或两者的氧化钛粉末、以及视需要而增加的含有硅烷偶联剂的硅组合物(与白色反射材料形成用组合物相同。以下，有时简单称为「硅组合物」)。将所述硅组合物涂布成膜状并进行交联，从而可让会因热劣化而着色的基板表面保持高反射率并维持白色，例如如图2所示，在具透光性的陶瓷制反射板的反射面上涂布成膜状，从而可防止光漏出。
本发明的白色反射材料也可以是通过在由如铝板之类不同材质所构成的支承体17上涂布硅组合物而形成的膜状的基材16。或者，也可以是成形为膜片状的膜状的基材16，也可以将成形为膜片状的基材16经由粘接剂层贴合于支承体17。此外，也可使支承体17与基材16形成层叠结构，在所层叠的基材16的表面上设置用于形成布线图案的导电金属膜(铜薄膜)15，从而形成具有三层层叠结构的基板20。或者，也可在支承体17的表面上设置形成布线图案的导电金属膜(铜薄膜)15，并形成印刷电路，然后，只对需要反射功能的部分涂布硅组合物，从而形成形成有基材16的基板20。这样，与在只由含氧化钛硅制的白色反射材料所形成的基板上设置铜箔而形成的基板20相比，在基材16和支承体17的任一面上设置铜箔等导电金属膜(铜薄膜)而形成为层叠体的基板20能对硅树脂的物性的弱点进行弥补，即使为同一厚度的基板，也能显著提高基板的物性。特别是由于具有白色反射材料的反射特性，而且能以支承体的刚直性来弥补硅树脂的容易弯曲的弱点，并且，支承体的平滑面可以在较薄的白色反射材料的表面上重现，因此，作为电子电路基板来使用较为理想。
在这些层叠结构中，由于作为白色反射材料的基材16与支承体17或导电金属膜(铜薄膜)15之间的粘接界面粘接牢固，所以不会发生歪斜或剥离。
这些基材16的厚度可视用途适当调整。通常在2μm～5mm的范围内进行调整，优选为5μm～2000μm，进一步优选为10μm～100μm。若厚度过薄，则会降低遮盖性，从而无法获得适当的反射率。此外，若厚度过厚，则由于反射材料表面的特性不会进一步提高，因此，除非希望提高机械性特性，否则没有必要那么厚。
以图3(A)、(B)为例，详细地说明具有膜状基材16的基板20的制造方法。
首先，如图3(A)所示，使用丝网印刷法，在支承体17的表面上涂布含有未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分、或者锐钛矿型或金红石型的氧化钛的含氧化钛硅制白色反射膜形成用组合物，并使其交联固化，从而形成基材16(与图(A)中的工序(a)相同)。对该基材16的表面进行电晕放电处理、大气压等离子体处理或紫外线处理等表面处理，以生成羟基，再实施金属蒸镀处理或镀敷处理，从而形成作为导电金属膜的铜薄膜15(与图(A)中的工序(b)相同)。遮蔽该铜薄膜15，形成遮蔽层21a、21b(与图(A)中的工序(c)相同)，接着，进行酸处理并进行蚀刻，从而形成具有所期望的布线图案的布线15a、15b(与图(A)中的工序(d)相同)。再经溶出而去除遮蔽层21a、21b(与图(A)中的工序(e)相同)，利用超声波焊接，将从半导体发光元件13延伸出来的导线14a、14b与布线15a、15b相连接(与图(A)中的工序(f)相同)。在除布线图案部位以外的部位上，露出有显示高反射率的基材16。
此外，如图3(B)所示，对支承体17的表面实施粘接导电金属膜(铜箔)的处理、或镀敷处理，从而形成作为导电金属膜的铜薄膜15(与图(B)中的工序(a)相同)，其中，在对所述导电金属膜(铜箔)进行了脱脂之后，再对其实施了电晕放电处理、大气压等离子体处理或紫外线处理等表面处理。遮蔽该导电金属膜15，从而形成遮蔽层21a、21b(与图(B)中的工序(b)相同)，接着，进行酸处理并进行蚀刻，从而形成具有所期望的布线图案的布线15a、15b(与图(B)中的工序(c)相同)。再经溶出而去除遮蔽层21a、21b(与图(B)中的工序(d)相同)，使用丝网印刷法，对除与从半导体发光元件13延伸出来的导线14a、14b相连接的布线图案部位以外的部位涂布包括未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分、及锐钛矿型或金红石型的氧化钛的含氧化钛硅制白色反射膜形成用组合物，从而形成基材(涂膜)16a、16b、16c(与图(B)中的工序(e)相同)。将半导体发光元件13置于所期望的基材(涂膜)16b上，使用导线14a、14b，利用超声波焊接，将半导体发光元件13与布线15a、15b相连接(与图(B)中的工序(f)相同)。由此，半导体发光元件所发出的光会被基材(涂膜)所反射。
如图4所示，将白色反射材料的另一方式用于作为太阳能电池2的组件来进行组装的、安装有作为太阳能电池元件24的光电转换元件的封装成形体构件10。
封装成形体构件10由含氧化钛粒子12a的硅树脂所构成，被重重排列并成形为多个凹陷成碗状的列。太阳能电池元件24由内部大致呈球状的p型硅半导体24a和覆盖其周围而进行PN接合的n型硅半导体24b所构成。n型硅半导体24b的下端经研磨形成缺口，p型硅半导体24a从该缺口露出。n型硅半导体24b只与作为负电极的电极结构层的铜膜22b相连接，另一方面，p型硅半导体24a只与作为正电极的电极结构层的铜膜22a相连接。作为两电极的铜膜22a、22b被层叠于其间的绝缘体层23所隔离而被绝缘。封装成形体构件10包围太阳能电池元件24，并沿着凹陷成碗状的内壁11，朝其射出方向的开口逐渐扩大，经由粘接剂层(未图示)与铜膜22b粘接成一体。
为了提高封装成形体构件10的内壁11的表面与硅类密封树脂之间的粘接性，可实施表面处理。具体而言，可使用如上述“(1)层叠有铜箔的白色反射基材料16的制作”的项目中所记载的粘接方法。
本发明的封装成形体构件10及使用该构件的太阳能电池组件2的制造方法如下。使硅树脂成分、锐钛矿型或金红石型的氧化钛粉末、以及视需要而增加的含有硅烷偶联剂的硅形成用组合物在模具中进行固化，从而将以相等间隔向四周凹陷的封装成形体构件10制作成碗状。在碗状凹底上，事先挖通洞孔。事先在绝缘体23的、与封装成形体构件10的碗状凹底的洞孔相对应的位置上挖洞，用粘接剂将铜膜22a粘接于绝缘体23的背面侧，同时，使铜膜22a经由填充于绝缘体23的洞孔中的导电性物质而露出。用粘接剂将铜膜22b粘接于绝缘体的表面侧，经蚀刻而形成布线图案。让封装成形体构件10的碗状凹底的洞孔与从绝缘体23的洞孔露出的铜膜22a一致，并用粘接剂将封装成形体构件10粘接于铜膜22b，使得覆盖该铜膜22b。另一方面，制作在球状p型硅结晶的周围使用n型硅结晶形成薄膜的硅球。将该硅球的一部分研磨成平坦状，使外周的n型硅半导体24b呈缺口，使内部的p型硅半导体24a从该缺口处露出。使从绝缘体23的洞孔露出的铜膜22a与该p型硅半导体24a的露出部分相接触。若使n型硅半导体24b只与兼作为负电极的铜膜22b相接触并进行粘接固定，则可获得太阳能电池组件2。
使用本发明的白色反射材料的太阳能电池组件2可如下述那样进行使用。如图4所示，朝此太阳能电池组件2的太阳能电池元件24射入光、例如是阳光。例如来自正上方的入射阳光笔直地垂直入射到太阳能电池元件24的顶部。稍微偏离正上方的入射阳光被封装成形体构件10的内壁11所反射，从而大致呈垂直地入射到太阳能电池元件24的侧面。这样一来，若入射到太阳能电池组件2的光会有效地到达n型硅半导体24b与p型硅半导体24a之间的PN接合界面，产生光伏，并使其成电路，则能使光电流流通。
当太阳能电池组件2所使用的封装成形体构件10是由陶瓷等除含氧化钛硅制的白色反射材料以外的其它材料所制成的封装成形体构件10时，用本发明的白色反射材料成膜状地覆盖封装成型结构部材10的表面，可将光反射到要聚焦的方向。
以下针对本发明的白色反射材料所使用的各种原材料进行说明。硅组合物具有热固化性，并显示出优良的耐热性、耐久性、和耐光性，所述硅组合物在用于形成该白色反射膜或所期望的形状的白色反射材料的、未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分中，分散有锐钛矿型或金红石型的氧化钛。另外，可适当对该硅组合物添加溶剂或添加剂，以调整其粘度，从而能形成具有所期望厚度的涂膜、或形成具有所期望形状的成形物，而不发生液滴。因为该含氧化钛硅酮组合物使用未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分，因此，与以往的因具有光固化性而需要用尽的抗蚀剂相比，即使不用尽也可添补稀释剂等溶剂并继续使用，从而具有良好的保存性。作为稀释剂可举出如：商品名：ZEORORA(日本旭硝子股份有限公司制氟类溶剂)，二甲苯、甲苯、乙醚、稀释剂、1-溴丙烷等。另外，也可使用经反应而成为硅固化物的低粘度的硅稀释剂。其中，稀释剂因容易获得且粘度不会升高而具有良好的加工性，较为理想。
本发明的硅组合物优选为相对于未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分100质量份含有5～400质量份的锐钛矿型或金红石型的氧化钛。若使用该硅组合物所形成的本发明的白色反射材料少于5质量份，则无法获得足够的反射，特别是在长波长区域中反射率会发生降低，另一方面，若超过400质量份，则氧化钛的分散会变得困难。
对于本发明的锐钛矿型或金红石型的氧化钛，使小粒径和大粒径组合，从而可以增加掺配份数而实现最密填充，使用大粒径的氧化钛，从而可以提高遮盖力。该平均粒径最好为0.05～50μm。若所述平均粒径小于0.05μm，则容易降低遮盖力。此外，若所述平均粒径大于50μm，则组合物的涂布条件会变得不稳定，涂布后的表面质量也不稳定。对氧化钛的形状无特别限制，可为任意的粒状，例如，可使用薄片状、不定形状、或球状的粒子，但其粒径最好为0.1～10μm，也可为以Al2O3、ZrO2、SiO2等进行了表面处理的氧化钛。由于锐钛矿型氧化钛的光催化作用强，故优选为进行所述表面处理。
进而，欲反射可视区域的光时，优选为金红石型氧化钛，欲反射380～400nm的波长区域的光时，优选为锐钛矿型氧化钛。特别是对于锐钛矿型氧化钛，不仅能对380～400nm的波长区域的光进行充分反射，而且还能对大于该波长区域的可视光区域的光、以及波长比其还要长的长波长区域的如红外线之类的780nm以上的热线进行充分反射，所以较为理想。
在硅树脂100质量份中，优选为含有锐钛矿型氧化钛或金红石型氧化钛5～400质量份，进一步优选为含有10～200质量份。若含量小于5质量份，则遮盖力较小，从而无法确保反射率。若含量超过400质量份，则存在涂布变得困难的倾向。
由于锐钛矿型氧化钛粉末起到作为分解尘埃等附着异物程度的强力的光分解催化剂的作用，所以，通常，若将其添加至聚碳酸酯、聚邻苯二甲酰胺、聚醚醚酮之类的热可塑树脂等高分子化合物中，则会分解该高分子化合物而导致其发黄、或导致其发生劣化进而产生裂缝。但是，由于硅对锐钛矿型氧化钛也具有化学稳定性，所以白色反射材料能长期持续不变质也不变形。
白色反射膜在硅中含有10质量％的锐钛矿型氧化钛、金红石型氧化钛、以及氧化铝的各粉末，图5中示出了在形成30μm的所述白色反射膜的情况下的、照射波长与反射率之间的相关关系。图5明确显示，在波长400nm下，金红石型氧化钛的反射率只有30％，而锐钛矿型氧化钛的反射率却超过80％。特别是在波长380～400nm下，锐钛矿型氧化钛的反射率比金红石型氧化钛要高。另一方面，虽然氧化铝反射膜的反射率从波长300nm附近起就开始提高，但与380nm相比长波长区域的反射率最高也只有80％左右，远不及锐钛型氧化钛和金红石型氧化钛。
锐钛矿型氧化钛的折射率为2.45～2.55，金红石型氧化钛的折射率为2.61～2.90，而氧化铝的折射率为约1.76。由于锐钛矿型氧化钛的折射率与金红石型氧化钛相同，也比氧化铝的折射率要高，所以反射率较高。
也可以根据散热用途或紫外线反射用途等，将氧化铝或硫酸钡、氧化镁、氮化铝、氮化硼(六方晶、立方晶)、二氧化硅(结晶性二氧化硅、熔融二氧化硅)、钛酸钡、高岭土、滑石、以及铝粉末之类的无机白色颜料与氧化钛一起适当地添加至本发明的白色反射材料中。即使在硅中只含有可分散的最大量的、如氧化铝或硫酸钡之类的无机白色颜料，也会发生光的漏出，但是，若让这些无机白色颜料与氧化钛共存，则除不会发生光的漏出提高反射率之外，还能增加散热功能或紫外线的反射功能等功能，所以较为理想。
作为本发明的白色反射材料所用的硅树脂或硅橡胶，并无特别限制，可使用硬质硅树脂、软质硅树脂、硬质硅橡胶、及软质硅橡胶。作为一个例子可举出如聚(二甲基硅氧烷)之类的聚(二烷基硅氧烷)或聚(二苯基硅氧烷)之类的聚(二芳基硅氧烷)所例示的硅烷化合物。
这些硅中，又以具低折射率的聚二甲硅氧为佳，可提高其反射率。聚二甲硅氧系由于不含造成发黄原因的苯基或所含的苯基极少，所以可以提高耐热性和耐紫外线性。
另一方面，含苯基的苯基硅，由于可提高材料的硬度所以适于用来制作硬质白色反射材料。
这样的硅是三次元交联的硅，由于该三次元交联的硅烷化合物的中途的Si基是烷基硅烷基或二烷基硅烷基、乙烯基硅烷基或二乙烯基硅烷基、氢化硅烷基或二氢化硅烷基，或者存在多个这些基，因此，该三次元交联的硅烷化合物即所谓的网状三次元交联。在硅氧烷化合物彼此之间、或硅氧烷化合物与视需要而添加的硅烷偶联剂之间，通过由各个烷基硅烷基或二烷基硅烷基彼此经脱醇反应来进行缩合交联，或者使乙烯基硅烷基或二乙烯基硅烷基、以及氢化硅烷基或二氢化硅烷基在铂错合物等的铂催化剂存在下，在无溶剂中，通过加热或光照射来进行加成交联。在硅氧烷化合物中，优选为采用能加成交联的硅烷化合物。也可为具有如二苯基硅烷氧基(-Si(C6H5)2-O-)或二甲基硅烷氧基(-Si(CH3)2-O-)之类的重复单位的硅氧烷化合物。当硅氧烷化合物为含有重复单位的二甲基硅烷氧基的烷基硅烷基、二烷基硅烷基、乙烯基硅烷基、二乙烯基硅烷基、氢化硅烷基、二氢化硅烷基的硅烷化合物时，因其很少发生变色所以更为理想。
因为这些硅在-40℃～+200℃的较宽的温度范围中可具有橡胶弹性，所以当层叠于支承体时，硅会随着由支承体温度所引起的热膨胀、热收缩所导致的尺寸变化而变化，所以不会产生裂缝。其结果是，可以将造成反射率降低的一个因素排除。
陶瓷涂层等虽然耐热性优异，但由于不会随着支承体的热膨胀、热收缩而变化，所以会产生裂缝，结果会造成反射率降低。
若为硅橡胶，则因其橡胶弹性和耐热性而能长期保有高反射率。此外，即使为硬质的硅树脂，但由于苯基硅具有在高温时硬度会降低的特性，所以也能充分地应对支承体的线膨胀。
橡胶的硬度优选为肖氏(SHORE)A硬度为30～90，肖氏D硬度为5～80。
作为用来形成膜状白色反射材料的含氧化钛硅酮组合物的印刷方法，可举出如：丝网印刷法、移转印刷法、平版印刷法、凹版印刷法、及凸版印刷法等。作为涂布方法，可举出如：喷墨法、散布法、喷涂法、轧辊法、刀涂布、空气喷嘴涂布、浸渍涂布、及棒涂布等。可以根据所期望的电路基板的布线图案来形成白色反射膜的丝网印刷法因其可使用网版或金属屏蔽而较为理想。
在本发明中，根据需要而使用的硅烷偶联剂可举出具有烷基、乙烯基、胺基、或环氧基来作为反应性官能团的硅烷偶联剂。作为偶合剂，除了硅烷偶联剂之外，也可为钛酸酯或铝酸酯的偶合剂。
若硅氧烷化合物中含有硅烷偶联剂，则由于与不含有硅烷偶联剂的情况相比，能更紧固地将氧化钛获取到网状结构中，所以能显著增强硅树脂的强度。
特别是对于含有经硅烷偶联剂处理过的氧化钛的硅制白色反射材料，氧化钛经由硅烷偶联剂与硅进行交联，所以能提高其弯曲强度、润湿性及分散性，从而提高其质量。在这种硅烷偶联剂处理中，例如对氧化钛添加1质量％的硅烷偶联剂，使用亨舍尔搅拌机(Henschel Mixer)进行搅拌并进行表面处理，在100～130℃下，干燥30～90分钟。
对于本发明的除白色反射材料的涂布方法以外的成形方法，使用模具，用如压缩成形、射出成形、转移成形、液态硅橡胶射出成形(LIMS)、挤出成形、及延压成形之类的方法来进行成形。
在本发明中，有关封装成形体构件10与基材16的粘接，或封装成形体构件10与如铜膜15a、15b、22a、22b之类的导电金属膜的粘接所使用的粘接剂可举出如：SE9185(商品名；日本东丽康道宁株式会社(DowCorning Toray)制)或SE9186(商品名；日本东丽康道宁株式会社(DowCorning Toray)制)。
在本发明的由如铜箔之类的导电金属膜、封装成形体构件、膜状或板状的白色反射基材及支承体的组合的层叠中，除了利用表面处理使粘接面活性化的、利用化学键来进行的层叠以外，也可使用上述粘接剂来进行层叠粘接。
作为利用表面处理来进行粘接的方法，更具体而言，对金属箔表面进行脱脂之后，实施电晕放电处理、大气压等离子体处理或紫外线处理等表面处理，以生成从该金属箔表面露出的羟基。将该金属箔表面浸渍于乙烯基甲氧基硅氧烷均聚物、例如CH2＝CH-Si(OCH3)2-O-[(CH2＝CH-)Si(-OCH3)-O-]j-Si(OCH3)2-CH＝CH2(j为3～4)的溶液中，然后，进行热处理，使生成于金属箔表面的羟基与乙烯基甲氧基硅氧烷均聚物发生反应，以形成硅烷基醚，从而生成含乙烯基硅烷基的硅烷基的活性硅烷基。为了提高反应性，将其浸渍于铂催化剂悬浮液中，使活性硅烷基中的乙烯基保持铂催化剂。接着，若使经表面处理过的金属箔的一面与包含硅树脂成分或硅橡胶成分、以及锐钛矿型氧化钛的硅原料组合物相接触，并进行加热加硫，则含乙烯基硅烷基的硅烷基的乙烯基会与含氢化硅烷基的硅烷基的氢化硅烷基发生加成型反应，其结果是，金属箔与白色反射材料会经由牢固地化学键粘接而被牢固地键合，其中，所述硅树脂成分或硅橡胶成分具有含氢化硅烷基的硅烷基。
在此，示出了使用活性基为乙烯基的乙烯基甲氧基硅氧烷均聚物将活性基键结到金属膜、使用含有反应性基为氢化硅烷基的含氢化硅烷基的硅烷基的硅橡胶成分的硅组成物的例子，但活性基也可为含氢化硅烷基的硅烷基、含乙烯基的硅烷基、含烷氧基硅烷基的硅烷基、以及含水解性基团的硅烷基中的任一活性硅烷基，反应性基也可为所述硅橡胶成分或所述硅树脂成分中的含氢化硅烷基的硅烷基、含乙烯基硅烷基的硅烷基、含烷氧基硅烷基的硅烷基、以及含水解性基团的硅烷基中的任一反应性硅烷基。有关活性基和反应性基的组合，可举出如：当其中一个为含氢化硅烷基的硅烷基时，另一个为含乙烯基硅烷基的硅烷基，或当其中一个为含烷氧基硅烷基的硅烷基时，另一个为含烷氧基硅烷基的硅烷基或含水解性基团的硅烷基，或都为含水解性基团的硅烷基。
这些活性硅烷基都通过金属膜表面的羟基与机能性烷氧硅烷基化合物的烷氧硅烷基发生反应而形成。
示出了将白色反射材料用于发光二极管封装或太阳能电池组件的例子，但也可用于反射光或热线的基板、例如半导体组件基板、集成电路基板、高频电路基板、电路基板、以及太阳能电池基板。也可将它们作为外壳或外罩来使用，从而形成为一体。
作为本发明的用于形成导电金属膜的镀敷处理，作为镀敷的种类可举出如：镀镍、镀铜、镀银、镀金、镀铬、及镀钒等，也可将这些镀敷进行组合而形成导电金属膜。
对于支承体17没有特别限制，可列举陶瓷制、双马来酰亚胺-三嗪树脂制、玻璃制、金属铝制、纸酚醛树脂制、电木制、含玻璃纤维的环氧树脂制、聚四氟乙烯制、纸环氧制、聚酰胺制、聚酰亚胺制、硅树脂制、及硅橡胶制的支承体、以及在这些支承体中包含选自玻璃纤维布、玻璃纸及玻璃纤维的强化材料的支承体。
实施例
以下，示出试制本发明的含氧化钛硅制的白色反射材料、并将其组装到半导体发光装置的例子。
(实施例1)
向硅树脂(商品名SR-7010；日本东丽康道宁株式会社(Dow CorningToray)制)100质量份中添加分散锐钛矿型氧化钛(商品名SA-1；日本堺化学工业株式会社(Sakai Chemical Industry Co.，Ltd).制)10质量份，经加热加压，以在170℃下进行5分钟固化为条件，制作长70mm、宽70mm、厚度1mm的白色反射板。之后，在170℃下进行90分钟的退火，从而制成测定样品。使用分光光度计UV-3150(SHIMADZU公司制)，对在150℃下经过1000小时之后的反射率进行测定。在此，针对三种波长(380nm、550nm及780nm)的光，对反射率进行测定。将其测定结果显示于下述表1。
[表1]
表1
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《在高温下经过一段时间后的反射率的评价》
表1表明，经过1000小时之后也未观测到反射率的大幅下降，且未发生发黄或劣化，所以，在耐光性、耐热性上表现优异，由此可知，是一种有用的反射材料。
(实施例2及比较例1)
分别向双马来酰亚胺-三嗪树脂(BT树脂)、玻璃环氧树脂(GE树脂)100质量份中添加分散金红石型氧化钛(商品名SR-1；日本堺化学工业株式会社(Sakai Chemical Industry Co.，Ltd).制)100质量份，从而分别各制成一片膜厚度为50μm的基板。
另一方面，以与上述同样的方法获得厚度为25μm的双马来酰亚胺-三嗪树脂基材及玻璃环氧树脂基材。
使用刮棒涂漆机(barcoater)，在厚度为25μm的各个基材(BT树脂制基材、GE树脂制基材)上涂布硅组合物，以制成具有厚度25μm的硅树脂组合物涂膜的层叠体，从而获得厚度50μm的白色反射板，其中，所述硅组合物是通过向实施例1所用的硅树脂中添加金红石型氧化钛(商品名SR-1；日本堺化学工业株式会社(Sakai Chemical Industry Co.，Ltd)制)100质量份而获得的。
对这4种白色反射板进行与实施例1相同的评价。关于测定波长，在200nm～1000nm的范围内对反射率进行测定。
将加热前的反射率结果显示于图6，将经加热后的反射率结果显示于图7。
《现有基板与本发明的白色反射板在高温下经过一段时间后的反射率的比较评价》
图6及图7表明，通过在BT树脂制基材和GE树脂制基材上涂布含氧化钛硅制白色反射膜形成用组合物，能分别提高其反射率。并且，即使在热处理后，涂布含氧化钛硅制白色反射膜形成用组合物的层叠型白色反射材料仍可维持高反射率。
(实施例3)
在以与实施例2同样的方法制得的厚度25μm的BT树脂制基材上，将相对于硅树脂100质量份、金红石型氧化钛的调配份数为10质量份(phr)、25phr、50phr、及250phr的含氧化钛硅酮组合物分别涂布成厚度为25μm的膜，从而获得厚度50μm的层叠型白色反射材料。进行与实施例2相同的反射率测定，将其照射波长与反射率之间的相关关系显示于图8。此外，进行与实施例2相同的热处理及反射率测定，将其照射波长与反射率之间的相关关系显示于图9。
《涂布于BT树脂制基材上的涂膜厚度25μm的层叠型白色反射板的金红石型氧化钛在每个添加份数下的反射率评价与加热后的反射率比较评价》
图8表明，添加分散金红石型氧化钛10phr所形成的层叠型白色反射基材的反射率为90％以上。图9表明，若考虑到加热经时变化，欲确保80％的反射率则必须添加25phr以上的金红石型氧化钛。由此可知，以10phr以上为佳，若考虑到加热的经时变化，则以25phr以上更佳。
(实施例4)
在以与实施例2同样的方法制得的厚度25μm的GE树脂基材上，将相对于硅树脂100质量份、金红石型氧化钛的调配份数为10质量份(phr)、25phr、50phr、及250phr的含氧化钛硅酮组合物分别涂布成膜厚度为25μm的膜，从而获得厚度50μm的层叠型白色反射材料。进行与实施例2相同的反射率测定，将其照射波长与反射率之间的相关关系显示于图10。此外，进行与实施例2相同的热处理及反射率测定，将其照射波长与反射率之间的相关关系显示于图11。
在图10中，示出了将金红石型氧化钛的调配份数为10phr、25phr、50phr、250phr的含氧化钛硅制白色反射膜形成用组合物分别涂布于GE树脂制基材上、其膜厚度为25μm的基板的照射波长与反射率之间的相关关系。此外，在图11中，示出了将金红石型氧化钛的调配份数为10phr、25phr、50phr、250phr的含氧化钛硅制白色反射膜形成用组合物分别涂布于GE树脂制基材上、其膜厚度为25μm的基板在热处理后的照射波长与反射率之间的相关关系。
《涂布于GE树脂制基材上的涂膜厚度25μm的层叠型白色反射板的金红石型氧化钛在每个添加份数下的反射率评价与加热后的反射率比较评价》
图10表明，添加分散金红石型氧化钛25phr所形成的层叠型白色反射基材的反射率为80％以上。图11表明，若考虑到加热经时变化，欲确保80％的反射率则必须添加50phr以上的金红石型氧化钛。由此可知，金红石型氧化钛的添加量系以25phr以上为佳，若考虑到加热经时变化，则以50phr以上更佳。
如上所述，通过在现有的基材上涂布本发明的含氧化钛硅酮组合物，能获得反射率提高的白色反射材料，在发生加热经时变化的情况下，也能通过调节金红石型氧化钛的含量，来获得比以往的反射率要高的白色反射基材。由此可知，作为电路基板或半导体发光装置的反射材料是有用的。
工业上的实用性
本发明的含氧化钛硅制白色反射材料可用于在基板上设置组装有发光二极管(LED)之类的半导体发光装置、光半导体封装构件、及半导体发光元件的电子电路基板，以及应用这些的照明器具、及背光源反射板。此外，作为用于反射所射入的光、并使光聚集于光电转换元件的基材，该白色反射材料可适用于太阳能电池。
标号说明
1：半导体发光装置
2：太阳能电池组件
10：封装成形体构件
10a：陶瓷制封装成形体构件
11：内壁
12a、12b：锐钛矿型氧化钛粒子
13：半导体发光元件
14a、14b：导线
15、15a、15b：导电金属膜(铜膜)
16、16a、16b、16c：白色反射材料的基材(涂膜)
17：支承体
18：白色反射材料的涂膜
20：基板
21a、21b：遮蔽层
22a、22b：导电金属膜(铜膜)
23：绝缘体
24：太阳能电池元件
24a：p型硅半导体
24b：n型硅半导体
30：封装成形体构件
33：半导体发光元件
34a、34b：导线
35a、35b：导电金属膜(铜膜)
40：基材

Claims (19)

1.一种白色反射材料，其特征在于，
向硅树脂或硅橡胶中分散锐钛矿型或金红石型的氧化钛粒子，以形成所述白色反射材料，所述白色反射材料由含氧化钛硅酮组合物构成。
2.如权利要求1所述的白色反射材料，其特征在于，
所述氧化钛粒子的平均粒径为0.05～50μm，相对于所述硅树脂或硅橡胶100质量份，所述白色反射材料含有5～400质量份的所述氧化钛粒子，所述白色反射材料的反射率至少为80％以上。
3.如权利要求1所述的白色反射材料，其特征在于，
所述白色反射材料成形为立体形状、膜状、或板状，使得朝要聚焦或扩散的方向进行反射或漫反射。
4.如权利要求3所述的白色反射材料，其特征在于，
所述白色反射材料呈所述板状或膜状，在所述白色反射材料的表面上设置有用于与包括发光元件或太阳能电池元件的半导体光学元件相连接的导电金属膜。
5.如权利要求3所述的白色反射材料，其特征在于，
将所述膜状的基材设置于所述导电金属膜上，或将所述导电金属膜设置于膜状的基材上。
6.如权利要求5所述的白色反射材料，其特征在于，
在所述膜状的基材或所述导电金属膜上，在未安装光学元件的面一侧，设置有支承体。
7.如权利要求6所述的白色反射材料，其特征在于，
在所述支承体上设置有所述导电金属膜，在所述导电金属膜上设置有所述膜状的基材。
8.如权利要求3所述的白色反射材料，其特征在于，
所述膜状的厚度为5μm～2000μm。
9.如权利要求3所述的白色反射材料，其特征在于，
所述白色反射材料是封装成形体构件，该封装成形体构件包围由发光元件或太阳能电池元件所构成的光学元件，一边在光学元件的射入射出方向上开口而逐渐扩大成所述立体形状，一边将所述光学元件纳入其中。
10.如权利要求9所述的白色反射材料，其特征在于，
将与所述发光元件相连接的导电金属膜设置于表面上，用粘接剂粘接安装有该光学元件的基材和所述封装成形体构件，或将它们通过化学键进行键合。
11.如权利要求10所述的白色反射材料，其特征在于，
所述基材由硅树脂或硅橡胶所形成。
12.如权利要求10所述的白色反射材料，其特征在于，
在所述基材上，在未安装所述光学元件的面一侧，设置有支承体。
13.如权利要求10所述的白色反射材料，其特征在于，
所述基材中含有选自玻璃布、玻璃纸及玻璃纤维中的至少一种以上的强化材料。
14.如权利要求9所述的白色反射材料，其特征在于，
在所述基材中，排列有多个包围所述光学元件的所述封装成形体构件，并且，具有所述光学元件的半导体发光装置、或具有所述太阳能电子元件的太阳能电池构成为一体。
15.如权利要求1所述的白色反射材料，其特征在于，
所述硅树脂或硅橡胶是具有含氢化硅烷基的硅烷基、含乙烯基的硅烷基、含烷氧基硅烷基的硅烷基、含水解性基团的硅烷基中的任一活性硅烷基。
16.一种白色反射材料，其特征在于，
所述白色反射材料含有锐钛矿型或金红石型的氧化钛及未交联的硅树脂成分或硅橡胶成分，是用于成形体成形加工的含氧化钛硅酮组合物。
17.一种白色反射材料的制造方法，其特征在于，
对由非硅树脂所构成的支承体的表面进行表面活化处理，并对经表面活化处理的面涂布将锐钛矿型或金红石型氧化钛粒子分散于硅树脂或硅橡胶中而形成的液态或可塑性含氧化钛硅酮组合物，然后，经交联固化而形成层叠体。
18.如权利要求17所述的白色反射材料的制造方法，其特征在于，
在经交联固化的含氧化钛硅酮组合物层的上方，再设置金属导电层。
19.一种白色反射材料的制造方法，其特征在于，
在非硅树脂所构成的支承体上设置金属导电层，在该金属导电层上形成布线电路，将半导体发光元件接线于该布线电路，并在该半导体发光元件的周围部分设置将锐钛矿型或金红石型氧化钛粒子分散于未交联的硅树脂或硅橡胶中而形成的液态或可塑性的含氧化钛硅酮组合物，然后，使该组合物进行交联固化。
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