CN101814372A - 蓄电装置及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种蓄电装置及其制造方法,其可以提高蓄电装置的安全性,并且提高品质。收容在袋状的隔板(18)中的负极复合材料(26)具有:负极(15),其在负极集电体(23)的一侧面上具有负极复合层(24);以及金属锂箔(16),其粘贴在该负极(15)上。由此,即使在金属锂从负极(15)的负极集电体(23)上脱落的情况下,也可以防止金属锂向蓄电装置(10)内扩散。因此,可以防止由于游离的金属锂导致的蓄电装置(10)内的短路或者外装材料(11)的腐蚀,可以提高蓄电装置(10)的安全性。另外,即使在金属锂从负极(15)的负极集电体(23)上脱落的情况下,也可以将金属锂保持在负极(15)的附近,从而按所设计的那样将锂离子嵌入。由此,可以提高蓄电装置(10)的品质。
Description
技术领域
本发明涉及一种组装有具有离子供给源的负极复合材料的蓄电装置及其制造方法。
背景技术
作为搭载在电动车及混合动力车辆等上的蓄电装置,存在锂离子电容器或锂离子二次电池等。为了提高这些蓄电装置的能量密度,提出了一种蓄电装置,在该蓄电装置内组装了作为离子供给源的金属锂。在该蓄电装置中,金属锂与负极进行电化学连接,从金属锂向负极掺杂锂离子。然后,通过在正负极间实施充放电,从而可以减少在负极中使用具有较多不可逆容量的负极活性物质的情况下的蓄电装置的容量损失。另外,通过锂离子向负极的掺杂,可以使蓄电装置的充电状态或放电状态下的负极电位降低。即,通过负极的平均电位降低而可以提高蓄电装置的平均电压,其结果,可以提高蓄电装置的能量密度。另外,作为将金属锂组装在蓄电装置内的方法,提出了一种将金属锂箔粘贴在负极集电体上的方法(例如,参照专利文献1)。另外,提出了将金属锂箔直接粘贴在负极复合材料上的方法(例如,参照专利文献2),或者通过蒸镀形成金属锂层,将该金属锂层印制在负极复合层上的方法(例如,参照专利文献3)。
专利文献1:特开2008-123826号公报
专利文献2:特开平11-283676号公报
专利文献3:特开2008-21901号公报
发明内容
然而,对于仅仅将金属锂组装在蓄电装置内的情况,在金属锂的一部分从金属锂箔或金属锂层脱落的情况下,有可能使金属锂片或金属锂微粒游离至蓄电装置内。这样,在蓄电装置内金属锂片或金属锂微粒从本来的配置位置发生游离这一情况,会导致蓄电装置的内部短路或外装材料的腐蚀,成为蓄电装置的安全性降低的主要原因。另外,在由于内部短路或过充电等产生蓄电装置开口这样的异常状态的情况下,前述脱落的金属锂片或金属锂微粒会向大气中飞散。另外,金属锂的一部分脱落而从负极开始游离这一情况,成为使锂离子掺杂量下降而使蓄电装置的品质下降的主要原因。
本发明的目的在于,提高蓄电装置的安全性,并且提高品质。
本发明的蓄电装置具有正极和负极,该正极具有正极集电体及正极复合层,该负极具有负极集电体及负极复合层,该蓄电装置的特征在于,前述负极的至少1个作为在前述负极集电体及前述负极复合层之外还具有离子供给源的负极复合材料而构成,前述负极复合材料收容在袋状的隔板中。
本发明的蓄电装置的特征在于,前述隔板的缘部在整个周向上是闭合的。
本发明的蓄电装置的特征在于,在前述正极集电体及前述负极集电体上形成多个通孔。
本发明的蓄电装置的制造方法,是一种具有正极和负极的蓄电装置的制造方法,该正极具有正极集电体及正极复合层,该负极具有负极集电体及负极复合层,该制造方法的特征在于,具有下述工序:将前述负极的至少1个形成为在前述负极集电体及前述负极复合层之外还具有离子供给源的负极复合材料的工序;以及将前述负极复合材料收容到袋状的隔板中的工序。
发明的效果
在本发明中,在袋状的隔板中收容负极复合材料。因此,即使在离子供给源从负极复合材料上脱落的情况下,也可以防止离子供给源从收容在蓄电装置内的袋状隔板中的负极(负极复合材料)附近进行游离。由此,可以防止离子供给源向蓄电装置内扩散而导致蓄电装置的短路或外装材料的腐蚀,可以提高蓄电装置的安全性。另外,由于可以将金属锂留在袋状的隔板内,所以可以防止在蓄电装置产生开口的情况时离子供给源向大气飞散,可以提高异常时的蓄电装置的安全性。另外,通过将负极(负极复合材料)收容在袋状的隔板中,即使在离子供给源从负极(负极复合材料)上脱落的情况下,也可以将离子供给源保持在负极(负极复合材料)附近。由此,可以如所设计的那样确保离子的掺杂量,可以防止蓄电装置的性能降低。而且,由于将离子供给源设置在负极上,所以可以取消离子供给源用的集电体。由此,可以提高蓄电装置的能量密度。
附图说明
图1是表示作为本发明的一个实施方式的蓄电装置的斜视图。
图2是沿着图1的A-A线概略表示蓄电装置的内部构造的剖面图。
图3是将蓄电装置的内部构造局部放大而表示的剖面图。
图4(A)是表示负极的内部构造的分解斜视图。图4(B)是表示负极的斜视图。
图5是将作为本发明的其它实施方式的蓄电装置的内部构造局部示出的剖面图。
具体实施方式
图1是表示作为本发明的一个实施方式的蓄电装置10的斜视图。图2是沿着图1的A-A线概略表示蓄电装置10的内部构造的剖面图。如图1及图2所示,在使用层压薄膜构成的外装材料11内收容有电极层叠单元12。该电极层叠单元12由交替层叠的正极13以及负极14、15构成。配置于电极层叠单元12的最外部的负极15,作为一体地具有作为离子供给源的金属锂箔16的负极复合材料26而构成。另外,在正极13和负极14之间放置隔板17。另一方面,负极15被收容在袋状的隔板18中。此外,向外装材料11内注入电解液。该电解液由含锂盐的非质子性极性溶剂构成。
图3是将蓄电装置10的内部构造局部放大而表示的剖面图。如图3所示,正极13具有开设有多个通孔20a的正极集电体20。在该正极集电体20上设置有正极复合层21。另外,在正极集电体20上设置有以凸状延伸的端子接合部20b。该多个端子接合部20b在叠放的状态下彼此接合。另外,端子接合部20b与正极端子22接合。
相同地,负极14、15具有开设有大量通孔23a的负极集电体23。在构成负极14的负极集电体23的两面上设有负极复合层24。另外,在构成负极15的负极集电体23的一侧面上设有负极复合层24。并且,在构成负极15的负极集电体23中没有设置负极复合层24的表面上粘贴金属锂箔16,由负极15和金属锂箔16构成负极复合材料26。另外,在负极集电体23上设有以凸状延伸的端子接合部23b。该多个端子接合部23b在叠放的状态下彼此接合。另外,端子接合部23b与负极端子25接合。
在正极复合层21中,作为正极活性物质而含有活性碳。该活性碳可以使锂离子或阴离子可逆地进行吸附·脱附。另外,在负极复合层24中,作为负极活性物质而含有多并苯类有机半导体(PAS)。该PAS可以使锂离子可逆地进行吸附·脱附。这样,通过作为正极活性物质而采用活性碳,作为负极活性物质而采用PAS,使图示的蓄电装置10作为锂离子电容器起作用。
另外,作为应用本发明的蓄电装置10,不限定于锂离子电容器,也可以是锂离子二次电池或双电荷层电容器,也可以是例如镁离子二次电池等其它形式的电池或者它们所组合的混合电容器。另外,在本说明书中,掺杂(嵌入)是指吸收、承载、吸附、插入等。即,嵌入是指阴离子或锂离子等进入正极活性物质及负极活性物质的状态。另外,脱附(脱嵌)是指放出、脱离等。即,脱嵌是指阴离子或锂离子等离开正极活性物质及负极活性物质的状态。
如上述所示,在负极15的负极集电体23上粘贴有金属锂箔16。另外,负极14、15的负极集电体23彼此接合。即,金属锂箔16与所有的负极复合层24电气连接。由此,通过向外装材料11内注入电解液,从而将锂离子从金属锂箔16向负极14、15嵌入(以下,称为预嵌入)。另外,在正极集电体20及负极集电体23上形成通孔20a、23a。因此,从金属锂箔16放出的锂离子通过集电体20、23的通孔20a、23a沿层叠方向移动。由此,可以使锂离子顺利地预嵌入至层叠的所有负极14、15中。
这样,通过在负极14、15中预嵌入锂离子,可以使负极电位降低。由此。可以提高蓄电装置10的电池电压。另外,通过将锂离子预嵌入负极14、15中,可以提高负极14、15的静电容量。由此,可以提高蓄电装置10的静电容量。另外,通过提高负极14、15的静电容量,可以扩大正极13进行动作的电位范围(电位差),可以提高蓄电装置10的电池容量(放电容量)。这样,由于可以提高蓄电装置10的电池电压、电池容量、以及静电容量,所以可以提高蓄电装置10的能量密度。另外,从实现蓄电装置10的高容量化的角度出发,优选将金属锂箔16的量设定为,使正极13和负极14、15之间短路后的正极电位小于或等于2.0V(相对于Li/Li+)。
如图2及图3所示,针对将负极复合材料26配置在电极层叠单元12的最外部的结构进行了说明,但也可以将负极复合材料配置为夹在位于电极层叠单元12的内层的正极13之间。另外,也可以在电极层叠单元12的最外部配置负极复合材料26,并且在位于电极层叠单元12的内层的正极13之间配置负极复合材料26。这样,通过将负极复合材料零散地分散配置在电极层叠单元12(蓄电装置10)内,可以加快锂离子的掺杂速度。另外,对于用于配置在电极层叠单元12的内层的负极复合材料,从生产率的角度出发,优选在两面具有负极复合层24的负极14上粘贴金属锂箔16而构成。但是,由于将负极复合材料配置在电极层叠单元12的内层,毕竟对于作业效率是不利的,所以,在考虑作业效率的情况下,优选在电极层叠单元12的最外部配置负极复合材料。因此,在希望提高作业效率并且提高锂离子的掺杂速度的情况下,优选制作多个在最外部配置负极复合材料的电极层叠单元,然后将该多个电极层叠单元层叠而构成蓄电装置。
另外,如图3所示,配置在电极层叠单元12的最外部的负极复合材料26,通过在负极集电体23的未涂敷面上粘贴金属锂箔16而构成。然而,也可以在两面具有负极复合层24的负极14上粘贴金属锂箔16,而构成用于配置在电极层叠单元12的最外部的负极复合材料。这样,在将由负极14及金属锂箔16构成的负极复合材料配置在电极层叠单元12的最外部时,优选将设置金属锂箔16的面朝向外侧配置。这是由于,通过将金属锂箔16朝向外侧配置,可以容易地实现金属锂箔16与电解液接触而离子化。
但是,将设有两个负极复合层24的负极复合材料配置在电极层叠单元12的最外部,相当于将没有与正极复合层21相对的负极复合层24、即难以有助于充放电的负极复合层24组装在蓄电装置10中。这不仅导致电解液量及电池重量的增加、与蓄电装置的体积增加相伴的能量密度降低,还可能破坏蓄电装置10的正负极之间的充放电平衡,有可能对循环特性等产生恶劣影响。
另一方面,如图3所示,为了使具有单面设有负极复合层24的负极15的负极复合材料26配置在电极层叠单元12的最外部,不仅要制造两面具有负极复合层24的负极14,还需要制造单面具有负极复合层24的负极15。即,由于需要制造2种负极14、15,所以如果考虑到生产率,则并不优选。另外,在电极层叠单元12的层叠过程中,由于使用2种负极14、15,导致层叠作业复杂,如果考虑到生产率,则并不优选。根据上述情况,优选考虑蓄电装置10的性能和生产率,而适当地选择在电极层叠单元12的最外部是配置具有单面设有负极复合层24的负极15的负极复合材料26,还是配置具有两面设有负极复合层24的负极14的负极复合材料。
此外,针对将两面具有负极复合层24的负极14配置在电极层叠单元12的最外部的构成例进行了说明,但并不限于此,也可以将两面具有正极复合层21的正极13配置在电极层叠单元12的最外部。这样,在将两面具有电极复合层(正极复合层或负极复合层)的电极(正极或负极)配置在电极层叠单元12的最外部的情况下,优选正极或负极中容量较大的电极配置在最外部。即,蓄电装置10的容量由正极或者负极中容量较小的电极决定,通过将该容量较小的电极配置在电极层叠单元12的内层中,可以充分利用电极所具有的较小容量,可以提高蓄电装置10的能量密度。
下面,对本发明的蓄电装置10所具有的负极15进行说明。图4(A)是表示收容于袋状的隔板18中的负极复合材料26的内部构造的分解斜视图。另外,图4(B)是表示收容于袋状的隔板18中的负极复合材料26的斜视图。此外,如图3所示,在负极集电体23中形成多个通孔23a,但在图4(A)中省略通孔23a而示出负极集电体23。如图4(A)所示,在构成负极复合材料26的负极15的负极集电体23的一侧面上粘贴有金属锂箔16。然后,粘贴有金属锂箔16的负极15、即负极复合材料26由一对隔板18夹持。然后,如图4(B)的点划线所示,将隔板18的缘部18a在整个周向上闭合。此外,在前述说明中,在负极复合材料26由一对隔板18夹持后,将隔板18的缘部18a在整个周向上闭合,但并不限于此。例如,也可以将一对隔板18的缘部18a的三个方向闭合而使隔板18形成袋状,在将负极复合材料26插入该袋状的隔板18后,将打开的剩余的缘部18a闭合,从而将隔板18的缘部18a在整个周向上闭合。可以适当地决定将负极复合材料26收容至袋状的隔板18为止的步骤。
作为将隔板18的缘部18a闭合的方法,可以举出例如利用粘接带进行胶带固定、利用高分子粘接剂进行粘接等。通过使用这些方法,可以将隔板18的缘部18a闭合。此外,在隔板18的材料中含有聚乙烯或聚丙烯等热塑性树脂的情况下,在上述方法之外,可以利用热熔接处理而使隔板18的缘部18a闭合。另外,也可以将利用粘接带进行的胶带固定、利用高分子粘接剂进行的粘接、以及热熔接处理相组合而对隔板18的缘部18a进行闭合。此外,在负极集电体23上设有以凸状延伸的端子接合部23b。作为将叠放在该端子接合部23b上的隔板18的缘部18a进行闭合的方法,优选使用热熔接处理或者利用高分子粘接剂进行粘接。通过对该缘部18a实施热熔接处理或者利用高分子粘接剂进行粘接,可以对接近负极复合层24的端子接合部23b的表面实施绝缘处理。由此,可以抑制随着充放电循环而金属锂向端子接合部23b析出。
如上述所示,设置将金属锂箔16和负极15形成为一体而获得的负极复合材料26,将该负极复合材料26由袋状的隔板18进行覆盖。由此,即使在金属锂从负极15的负极集电体23上脱落的情况下,金属锂也不会从在整个周向上闭合的袋状的隔板18中脱出,可以防止蓄电装置10内的金属锂发生扩散。其结果,可以防止由于游离的金属锂导致的蓄电装置10内的短路或外装材料11的腐蚀,可以提高蓄电装置10的安全性。另外,由于可以将金属锂留在袋状的隔板18内,所以可以防止在蓄电装置10产生开口的情况时,金属锂向大气中飞散,可以提高异常时的蓄电装置10的安全性。另外,由于即使在金属锂从负极15的负极集电体23上脱落的情况下,也可以将金属锂保持在负极15的附近,所以可以如所设计的那样保证锂离子的掺杂量。由此,可以防止蓄电装置10的容量降低或输出降低。另外,由于由负极集电体23支撑金属锂箔16,所以可以取消用于保持金属锂箔16的锂电极集电体。由此,可以减小蓄电装置10的重量以及体积,因此可以提高蓄电装置10的能量密度。
另外,在前述说明中,在正极集电体20及负极集电体23上形成多个通孔20a、23a,但也可以使用不具有通孔20a、23a的负极集电体及正极集电体。在这里,图5是将作为本发明的其他实施方式的蓄电装置30的内部构造局部示出的剖面图。此外,对于与图3所示的部件相同的部件,添加相同标号,省略其说明。
如图5所示,蓄电装置30由交替层叠的正极31和负极(负极复合材料)32构成。正极31具有平板状的正极集电体33。在该正极集电体33上设置正极复合层21。另外,负极32具有平板状的负极集电体34。在该负极集电体34上设置负极复合层24。另外,在负极32的负极复合层24上粘贴有作为离子供给源的金属锂箔35。并且,具有金属锂箔35的负极32被袋状的隔板18覆盖。此外,在最外部的负极32中,仅在负极集电体34的一侧(内侧)设置负极复合层24和金属锂箔35。
这样,在所有的负极复合层24上粘贴了金属锂箔35的情况下,在将锂离子向所有的负极复合层24掺杂时,无需使锂离子越过正极集电体33或负极集电体34沿层叠方向移动。由此,可以从正极集电体33及负极集电体34上取消通孔,可以降低正极集电体33及负极集电体34的制造成本、以及正极复合层21及负极复合层24的涂敷成本。对于上述负极32,通过该负极32由袋状的隔板18覆盖,也可以与前述的蓄电装置10相同地防止金属锂的游离。由此,可以防止由于游离的金属锂导致的短路或外装材料11的腐蚀,可以提高蓄电装置30的安全性。另外,由于可以将金属锂留在袋状的隔板18内,所以可以防止在蓄电装置30产生开口的情况出现时,金属锂向大气中飞散,可以提高异常时的蓄电装置30的安全性。另外,可以如所设计的那样确保锂离子的掺杂量,可以提高蓄电装置30的品质。
此外,如图3所示,使金属锂箔16直接粘贴在负极集电体23上,但并不限于此,也可以在负极集电体23和金属锂箔16之间设置如特开2001-15172号公报所记载的辅助层。通过将金属锂箔16隔着辅助层粘贴在负极集电体23上,可以抑制与金属锂箔16的粘贴相伴的电极电阻的增加。另外,如图5所示,使金属锂箔35直接粘贴在负极复合层24上,但并不限于此,也可以在负极复合层24与金属锂箔35之间,设置如特开2001-15172号公报所记载的辅助层。通过将金属锂箔35隔着辅助层粘贴在负极复合层24上,可以抑制与金属锂箔35的粘贴相伴的电极电阻的增加。
下面,对于前述蓄电装置的构成要素按以下的顺序进行详细说明。[A]正极、[B]负极、[C]正极集电体及负极集电体、[D]离子供给源、[E]隔板、[F]电解液、[G]外装材料。
[A]正极
正极具有正极集电体和与其一体的正极复合层。在使蓄电装置作为锂离子电容器起作用的情况下,作为正极复合层中含有的正极活性物质,可以采用能够使锂离子以及/或者阴离子可逆地进行吸附·脱附的物质。即,只要是可以使锂离子和阴离子的至少任意一种可逆地进行吸附·脱附的物质即可,没有特别限定。例如,可以采用活性碳、RuO2等金属氧化物、导电性高分子、多并苯类物质等。
例如,活性碳优选由经过碱性活化处理、且比表面积大于或等于600m2/g的活性碳颗粒形成。作为活性碳的原料,使用酚醛树脂、石油沥青、石油焦炭、椰炭、煤炭类焦炭等。由于酚醛树脂及煤炭类焦炭可以提高比表面积,所以优选。在上述活性炭的碱性活化处理中使用的碱性活化剂,优选锂、钠、钾等碱性金属的氢氧化盐等。其中,优选氢氧化钾或氢氧化钠。碱性活化的方法可以举出,例如,通过将碳化物和活性剂混合后,在惰性气体气流中加热而进行活化的方法。另外,举出通过在活性碳的原材料中预先承载活性剂后加热而进行碳化及活化工序的方法。另外,还可举出用水蒸汽等气体活化法将碳化物活化之后,用碱性活化剂进行表面处理的方法。将实施了上述碱性活化处理的活性碳,在通过清洗而实施去除残留灰分以及pH值调整后,使用球磨机等已知的粉碎机进行粉碎。作为活性碳的粒度,可以使用通常使用的较宽范围内的粒度。例如,D50%大于或等于2μm,优选2~50μm,特别优选2~20μm。另外,优选平均细孔直径大于或等于1.5nm。优选比表面积为600~3000m2/g。其中,优选大于或等于1500m2/g,特别优选1800~2600m2/g。
另外,在使蓄电装置作为锂离子二次电池起作用的情况下,作为正极复合层含有的正极活性物质,可以使用聚苯胺等导电性高分子或者能够使锂离子可逆地吸附·脱附的物质。例如,可以采用五氧化二钒(V2O5)或钴酸锂(LiCoO2)作为正极活性物质。此外,也可以使用LixCoO2、LixNiO2、LixMnO2、LixFeO2等以LixMyOz(x、y、z为正数,M为金属,也可以是大于或等于2种金属)这一通式表示的含锂金属氧化物,或者也可以使用钴、锰、钒、钛、镍等过渡金属的氧化物或硫化物。特别地,在需要高电压的情况下,优选使用相对于金属锂的电位大于或等于4V的含锂金属氧化物。例如,特别优选含锂的钴氧化物、含锂的镍氧化物、或者含锂的钴-镍复合氧化物。另外,在需要安全性的情况下,优选使用即使在高温环境下也难以从其构造中放出氧气的材料。例如,可以举出磷酸铁锂、硅酸铁锂、钒氧化物等。此外,上述例示的正极活性物质可以适当地与用途或标准对应而单独使用,也可以将多种混合而使用。
前述活性炭等正极活性物质形成为粉末状、颗粒状、短纤维状等。通过使该正极活性物质与粘结剂在溶剂中分散而形成电极浆料。然后,通过将含有正极活性物质的电极浆料涂覆在正极集电体上并进行干燥,从而在正极集电体上形成正极复合层。此外,作为与正极活性物质混合的粘结剂,可以使用例如SBR等橡胶类粘结剂,聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯等含氟类树脂,聚丙烯、聚乙烯、聚丙烯酸酯等热塑性树脂,聚乙烯醇。作为溶剂,可以使用例如水或者N-甲基-2-吡咯烷酮。另外,也可以在正极复合层中适当添加乙炔黑、石墨、科琴黑、炭黑、金属粉末等导电性材料。
[B]负极
负极具有负极集电体和与其一体的负极复合层。作为负极复合层含有的负极活性物质,只要是可以使锂离子可逆地吸附·脱附即可,没有特别限定。例如可以使用锡、硅等合金类材料、硅氧化物、锡氧化物、钛酸锂、钒氧化物等氧化物、石墨(graphite)、易石墨化碳、难石墨化碳(hard carbon)等各种碳材料、多并苯类物质等。由于钛酸锂具有优秀的循环特性,所以优选作为负极活性物质。由于锡、锡氧化物、硅、硅氧化物、石墨等可以实现高容量化,所以优选作为负极活性物质。另外,由于作为芳香族类缩聚物的热处理物的多并苯类有机半导体(PAS)可以实现高容量化,所以优选作为负极活性物质。该PAS具有多并苯类骨骼构造。优选该PAS的氢原子/碳原子的原子数比(H/C)落入大于或等于0.05而小于或等于0.50的范围内。由于在PAS的H/C超过0.50的情况下,芳香族类多环构造不能充分形成,所以无法使锂离子顺利地进行吸附·脱附,有可能会使蓄电装置的充放电效率降低。在PAS的H/C小于0.05的情况下,有可能使蓄电装置的容量降低。此外,上述例示的负极活性物质,可以适当地与用途或标准对应而单独使用,也可以将多种混合而使用。
前述PAS等负极活性物质形成为粉末状、颗粒状、短纤维状等。通过将该负极活性物质和粘结剂在溶剂中分散而形成电极浆料。然后,通过将含有负极活性物质的电极浆料涂覆在负极集电体上并进行干燥,从而在负极集电体上形成负极复合层。此外,作为与负极活性物质混合的粘结剂,可以使用例如聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯等含氟类树脂,聚丙烯、聚乙烯、聚丙烯酸酯等热塑性树脂,聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、丁苯橡胶(SBR)、乙烯-丙烯-丁二烯共聚物(EPDM)等粘结剂。其中,由于通过少量添加就可以产生较高的粘结性,所以优选使用SBR橡胶粘合剂。作为溶剂,可以采用水、N-甲基-2-吡咯烷酮等。另外,也可以向负极复合层中适当添加乙炔黑、石墨、膨胀石墨、碳纳米管、气相生长碳纤维、炭黑、碳纤维、金属粉末等导电性材料。
[C]正极集电体及负极集电体
作为正极集电体及负极集电体的材料,可以使用通常针对电池或双电荷层电容器所提出的各种材料。例如,作为正极集电体的材料,可以使用铝、不锈钢等。作为负极集电体的材料,可以使用不锈钢、铜、镍等。另外,在正极集电体及负极集电体中形成通孔的情况下,作为通孔的开口率通常为40~60%。此外,只要是不妨碍锂离子的移动即可,对通孔的尺寸、数量、形状等并不特别限定。
[D]离子供给源
设置金属锂箔作为离子供给源,但作为离子供给源,也可使用锂-铝合金等。另外,在前述说明中,使用将金属锂进行轧制而得到的金属锂箔,但并不限定于此,也可以通过蒸镀而在负极集电体或负极复合层上形成金属锂层。另外,作为离子供给源,也可通过在负极复合层中含有较细的颗粒状的金属锂,从而在作为负极复合材料的负极上设置离子供给源。
[E]隔板
作为隔板,可以使用具有较大的离子渗透性(透气度)、规定的机械强度、以及相对于电解液、正极活性物质、负极活性物质等具有耐久性,并且具有连通气孔的绝缘性多孔质体等。例如,可以使用具有由纸(纤维素)、玻璃纤维、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚酯、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚酰亚胺、聚苯硫醚、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚醚醚酮等制成的具有间隙的布、无纺布或微多孔体。
另外,在闭合隔板时,可以使用粘接带或高分子粘接剂,对于这些粘接带或高分子粘接剂,优选不会溶解于电解液,并且对于电解液、正极活性物质、负极活性物质等化学及电化学稳定。作为粘接带,可以举出例如聚酰亚胺粘接带等。作为用作高分子粘接剂的高分子,优选具有热塑性的高分子,具体可以举出例如聚乙烯或聚丙烯等聚烯烃,聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酯或聚偏氟乙烯、聚氧化乙烯等。作为粘接方法,可以举出,例如,将高分子粘接剂溶解到溶剂中,在涂敷至隔板的缘部后,通过对粘接部进行加压并加热、或者减压操作而去除溶剂,从而进行粘接的方法,或者将含有前述高分子粘接剂的聚合物薄膜配置在隔板的缘部上,通过热压而进行粘接的方法等。特别地,由于在电极复合层上附着有高分子粘接剂的情况下可以抑制电极特性降低,根据该理由,优选使用具有锂离子传导性的聚偏氟乙烯或聚氧化乙烯。作为溶解高分子粘接剂的溶剂,优选使用沸点小于或等于200℃的有机溶剂。溶剂根据所使用的高分子粘接剂的溶解性而不同,但如果具体地举出,则可以举出例如二甲基甲酰胺、丙酮等。如果有机溶剂的沸点超过200℃,则由于在100℃左右的加热下去除溶剂所需的时间变长,因此不优选。另外,对于以大于或等于200℃进行加热这一情况,由于在隔板粘接部附近存在金属锂,所以从安全方面来说不优选。根据上述理由,优选有机溶剂的沸点小于或等于200℃,更优选小于或等于180℃。
另外,通过使隔板中含有作为例子而举出的聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酯等材料,而可以实施热熔接处理而闭合隔板。隔板的热熔接条件根据适当地研究加热温度和加热时间而确定。优选隔板的加热温度接近隔板的熔融温度。具体的熔融温度根据隔板的材质以及结构的不同而各不相同,例如,发明人使用的由聚乙烯和聚丙烯构成的微多孔性隔板在110℃附近熔融。因此,在使上述隔板进行热熔接的情况下,在110℃左右的温度下使加热温度和加热时间变化,将隔板进行熔接并测得其粘接强度,从而确定热熔接条件。如果加热时间较短,或者熔融温度较低,则隔板的熔融不充分,而导致粘接不充分,因此不优选。另外,如果加热时间过长,或者熔融温度过高,则由于隔板产生弯曲,或者隔板熔融至与电极复合材料面接触的部位,导致蓄电装置的电阻升高,因此不优选。
另外,优选隔板的透气度大于或等于5秒/100mL而小于或等于600秒/100mL。透气度表示100mL的空气透过多孔质板所需的时间(秒)。如果透气度超过600秒/100mL,则由于在隔板中难以获得较高的锂离子迁移率,会妨碍锂离子预嵌入速度,因此不优选。如果透气度小于5秒/100mL,则由于隔板的强度不足,所以不优选。更优选隔板的透气度大于或等于30秒/100mL而小于或等于500秒/100mL。
隔板的气孔度优选为大于或等于30%而小于或等于90%。如果隔板的气孔度小于30%,则由于隔板的电解液的保持量减少,蓄电装置的内部电阻增大,因此不优选。另外,如果隔板的气孔度超过90%,则无法得到足够的隔板强度,因此不优选。更优选隔板的气孔度大于或等于35%而小于或等于80%。
优选隔板的厚度大于或等于5μm而小于或等于100μm。如果厚度超过100μm,则由于正负极间的距离变大,内部电阻增加,因此不优选。另外,如果厚度小于5μm,则由于隔板的强度显著降低,容易产生内部短路,因此不优选。作为隔板的厚度,更优选大于或等于10μm而小于或等于30μm。
另外,为了蓄电装置的安全性,优选使隔板具有在蓄电装置的内部温度达到大于或等于标准的上限温度的情况下通过隔板构成成分熔融而闭塞隔板的间隙的特性(隔板的隔断功能)。闭塞开始温度根据蓄电装置的标准而不同,通常为大于或等于90℃而小于或等于180℃。在隔板使用耐热性较高,难以在前述温度下使隔板熔融的聚酰亚胺等材料的情况下,优选在隔板中混合聚乙烯等在前述温度下可以熔融的物质。这里所谓的混合,不仅包括简单的多种材质的混合,还包括将材质不同的大于或等于2种的隔板层叠、以及隔板材质的共聚化等。此外,从蓄电装置的安全性方面出发,优选在蓄电装置的内部温度超过标准上限温度时热收缩较小的隔板。
以上,所例示的隔板可以适当地与用途或标准对应而单独进行使用,也可以将相同种类的隔板叠放而使用。另外,也可以将多种隔板叠放而使用。
[F]电解液
作为电解液,从即使在高电压状态下也不会引起电解这一点,锂离子能够稳定存在这一点来说,优选使用含有锂盐的非质子性极性溶剂。作为非质子性极性溶剂,例如,可以举出由碳酸乙二酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、γ-丁内酯、乙腈、二甲氧乙烷、二乙氧基乙烷、四氢呋喃、二氧戊烷、二氯甲烷、环丁砜等单独或混合而形成的溶剂。从有助于充放电特性的介电常数、有助于蓄电装置的动作温度范围的凝固点及沸点、以及有助于安全性的燃点的角度出发,优选碳酸丙烯酯。但是,在负极的活性物质使用石墨的情况下,由于在负极的电位约为0.8V(相对于Li/Li+)时,碳酸丙烯酯会在石墨上分解,因此作为代替溶剂,优选使用碳酸乙二酯。碳酸乙二酯的熔点是36℃,常温下是固体。因此,在将碳酸乙二酯作为电解液的溶剂使用的情况下,需要与碳酸乙二酯以外的非质子性极性溶剂混合。另外,对于与碳酸乙二酯一起使用的非质子性有机溶剂,从充放电特性以及蓄电装置的动作温度范围的角度出发,优选选择以碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等为代表的低粘度且凝固点较低的非质子性极性溶剂。但是,对于溶剂由碳酸二乙酯等低粘度并且凝固点较低的非质子性极性溶剂和碳酸乙二酯构成的电解液,由于在环境温度小于或等于大约-10℃时,随着碳酸乙二酯的凝固导致离子传导率急剧下降,所以低温特性不好。因此,为了改善低温特性,优选在电解液的溶剂中含有上述碳酸丙烯酯,在负极的活性物质及导电性材料使用石墨的情况下,优选使用碳酸丙烯酯还原分解性较低的石墨。
作为锂盐可以举出,例如LiClO4、LiAsF6、LiBF4、LiPF6、LiN(C2F5SO2)2等。另外,为了使得电解液导致的内部电阻变小,优选电解液中的电解质浓度至少大于或等于0.1摩尔/L。更优选落在0.5~1.5摩尔/L的范围内。另外,锂盐可以单独或混合使用。
此外,作为用于特性改善的添加剂,也可以在电解液中添加碳酸亚乙烯酯(VC)、亚硫酸乙二酯(ES)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)以及它们的衍生物。添加量优选落在0.01~10体积%的范围内。另外,作为用于实现蓄电装置的阻燃化的添加剂,可以在电解液中添加磷腈化合物及其衍生物、氟化羧酸酯、氟化磷酸酯等物质。作为用于实现阻燃化的添加剂,例如可以举出“ホスライト(日本化学工業株式会社製)”或(CF3CH2O)3PO、(HCF2CF2CH2O)2CO等。
另外,也可以使用离子性液体(离子液体)代替有机溶剂。对于离子性液体,提出了各种阳离子种和阴离子种的组合。作为阳离子种可以举出,例如N-甲基-N-丙基哌啶鎓(PP13)、1-乙基-3-甲基咪唑鎓(EMI)、二乙基甲基-2-甲氧基乙基铵(DEME)等。另外,作为阴离子种,可以举出二(氟磺酰)亚胺(FSI)、二(三氟甲基磺酰)亚胺(TFSI)、PF6 -、BF4 -等。
[G]外装材料
作为外装材料,可以使用通常用于电池的各种材质。也可以使用例如铁或铝等金属材料。另外,也可以使用树脂等薄膜材料。另外,对于外装材料的形状也没有特别限定。可以根据用途适当选择圆筒型或方型等。从蓄电装置的小型化及轻量化的角度出发,优选使用由铝层压薄膜制成的薄膜型外装材料。通常使用3层层压薄膜,其外侧具有尼龙薄膜,中心具有铝箔,内侧具有改性聚丙烯等粘接层。
以上,基于附图详细说明了本发明,但本发明并不限定于前述实施方式,当然可以在不脱离其主旨的范围内进行各种变更。例如,本发明的蓄电装置的结构不仅可以用于锂离子二次电池或锂离子电容器,也可以应用于镁离子二次电池等各种形式的电池或它们的混合电容器。
(实施例)
使用具有前述结构的蓄电装置以验证本发明的有效性。作为蓄电装置使用锂离子电容器。该锂离子电容器具有下述结构,即,在电极层叠单元的最外部具有负极上粘贴金属锂箔而成的负极复合材料,将夹持该负极复合材料的隔板的缘部在整个周向上闭合。所述的锂离子电容器如下所述进行制作。
[正极的制作方法]
通过对酚醛树脂进行碱性活化而得到BET比表面积为2200m2/g的活性炭。对该活性炭进行充分清洗而去除残留灰分,并实施pH调制。将由此制作出的活性炭作为正极活性物质使用。
将上述正极用活性物质100重量份、“電気化学工業株式会社”制的乙炔黑6重量份、羧甲基纤维素4重量份用水进行搅拌,而调制成糊剂。在所述糊剂中,以固体量为6重量份的方式添加丙烯酸酯类橡胶粘结剂的乳液(emulsion),并加水进行粘度调制,从而调制出正极浆料。将所述的正极浆料涂敷在具有通孔的铝箔的两面上而得到正极。
[负极的制作方法]
通过将作为负极活性物质的“株式会社クレハ”制的难石墨化碳“カ一ボトロンP-S(F)”88重量份,“電気化学工業株式会社”制的乙炔黑“特殊プレス品HS-100”6重量份、羧甲基纤维素的钠盐3重量份用水进行搅拌,而调制成糊剂。通过在所述糊剂中,以固体量为4重量份的方式添加丁苯橡胶粘结剂的胶乳(latex),并加水进行粘度调制,从而调制出负极浆料。将所述的负极浆料涂敷在具有通孔的铜制膨胀金属的两面上而得到负极。
[电池的制作方法]
对如上述所示得到的正极及负极分别实施减压干燥。在干燥后,切割出复合材料部的尺寸为3.8cm×2.4cm的14片正极、以及复合材料部的尺寸为4.0cm×2.6cm的15片负极。然后,以35μm的厚度切割出尺寸为4.6cm×3.2cm的30片纸隔板。在如上所示准备好的正极、负极、隔板中,将14片正极、13片负极、26片隔板以正极、隔板、负极、隔板、正极、隔板、负极...正极的方式进行层叠,从而制作出电极层叠单元。
然后,通过在前述电极层叠单元中,以3.8cm×2.4cm的尺寸进行切割,并且将在锂离子预嵌入后正负极之间施加3.8V的电压时的负极电位为20mV(相对于Li/Li+)的金属锂箔重量的1/2的金属锂箔,粘贴在没有用于电极层叠的负极的一侧面上,从而制作出负极复合材料。然后,将2片没有用于电极层叠的隔板配置在负极复合材料的两面上,然后将厚度为30μm、宽度为2mm的聚乙烯薄膜配置于夹持前述负极复合材料的隔板之间,而且沿隔板缘部的整个周向毫无遗漏地设置。然后,通过使用“富士インパルス株式会社”制的“チヤンバ一式脱気シ一ラ一FCB-200”,对夹持前述聚乙烯薄膜的隔板缘部实施热压而使隔板的缘部闭合。通过反复进行该热压操作,使前述负极复合材料收容到缘部在整个周向上闭合的袋状的隔板内。另外,通过反复进行该操作,制作2个负极复合材料的隔板收容物。
接着,通过将2个前述负极复合材料的隔板收容物配置在前述电极层叠单元的最外部的两侧上,从而完成具有锂离子供给源的电极层叠单元。此外,对于配置在前述电极层叠单元的最外部的负极复合材料,以金属锂箔为电极层叠单元的最外层的方式进行配置。然后,在正极集电体的端子接合部上配置正极端子并进行焊接,在负极集电体的端子接合部上配置负极端子并进行焊接。
然后,作为用于测定蓄电装置内的正极及负极电位的参照电极,通过将金属锂箔压接在120μm厚度的不锈钢网上,并且在不锈钢网上焊接镍制端子,而做成锂电极。然后,将前述锂电极配置在具有前述锂离子供给源的电极层叠单元的最外部的一侧面上,并且将电极层叠单元和电位参照用锂电极的外周使用厚度为35μm的纸隔板进行覆盖,将该隔板重叠的部分用聚酰亚胺粘接带固定,从而完成锂离子电容器元件。
然后,将锂离子电容器元件由作为外装材料的铝层压薄膜进行覆盖,对铝层压薄膜的三个边进行加热熔接。然后,对于通过将LiPF6以达到1.2摩尔/L的浓度的方式溶解在碳酸丙烯酯中而调制出的电解液,将其注入铝层压薄膜内,经由减压浸渍工序而使其浸渍。然后将铝层压薄膜的剩余一个边进行真空密封,从而成为实施例的锂离子电容器,并制作100个。
(对比例)
除了不将以夹持负极复合材料的方式配置的一对隔板的端部进行闭合之外,与实施例的锂离子电容器完全相同地进行制作,从而成为对比例的锂离子电容器,并制作100个。
(针对实施例及对比例的讨论)
通过将在实施例及对比例中制作出的锂离子电容器电池在室温下静置2周,从而完成锂离子预嵌入。对比例的电池中有34个电池膨胀,成为不合格电池。在使用锂电极确认正极及负极的电位时,确认出正极的电位从2V(相对于Li/Li+)大幅降低。可以认为是由于从金属锂上脱落的金属锂片与正极接触(短路),正极电位降低,从而在正极上由于电解液还原分解而产生气体。另一方面,在实施例的电池中,没有发现具有上述状态的电池。将对没有发现电池膨胀的实施例的100个电池、以及对比例的66个电池的电池电压、电极电位、负极电位进行测量的结果在表1中示出。可以确认即使测量样品数量较多,但实施例的电池的电池电压、正极电位、负极电位的偏差较小。在对比例的电池中,认为潜存着虽然还未发生电池膨胀,但有可能发生了微短路的电池。
然后,从实施例及对比例的电池中任意抽取10个电池,通过实施电池的解体而调查电池内部的状况。对于对比例的电池,确认了在设置负极复合材料的位置之外,在电解液中或电极层叠单元中,存在着被认为是金属锂的具有金属光泽的微粒。由此,可知对于对比例的电池,由于金属锂的游离而无法在负极上嵌入规定的锂离子预嵌入量,以及电池具有产生突发短路的危险性。与其相对,从实施例的电池中,没有发现被认为是金属锂的物质存在。根据上述情况,示出构成本发明的实施方式的实施例的电池品质优异。
【表1】
实施例 | 对比例 | |
电池电压的平均值(V) | 2.866 | 2.677 |
电池电压的标准偏差(V) | 0.0046 | 0.2313 |
最大正极电位与最小正极电位的差(V) | 0.014 | 0.716 |
最大负极电位与最小负极电位的差(V) | 0.006 | 0.027 |
产品成品率(%) | 100 | 66 |
Claims (4)
1.一种蓄电装置,其具有正极和负极,该正极具有正极集电体及正极复合层,该负极具有负极集电体及负极复合层,
该蓄电装置的特征在于,
前述负极的至少1个作为在前述负极集电体及前述负极复合层之外还具有离子供给源的负极复合材料而构成,
前述负极复合材料收容在袋状的隔板中。
2.如权利要求1所述的蓄电装置,其特征在于,
前述隔板的缘部在整个周向上是闭合的。
3.如权利要求1或2所述的蓄电装置,其特征在于,
在前述正极集电体及前述负极集电体上形成多个通孔。
4.一种蓄电装置的制造方法,该蓄电装置具有正极和负极,该正极具有正极集电体及正极复合层,该负极具有负极集电体及负极复合层,
该制造方法的特征在于,具有下述工序:
将前述负极的至少1个形成为在前述负极集电体及前述负极复合层之外还具有离子供给源的负极复合材料的工序;以及
将前述负极复合材料收容到袋状的隔板中的工序。
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