CN101258028A - 层叠薄膜 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种层叠薄膜，该层叠薄膜至少依次具备：偏振板、相位差薄膜、和第一粘合剂层，该偏振板包括：偏振片、配置于该偏振片的具备相位差薄膜的一侧的第一保护层、和配置于该偏振片的与具备相位差薄膜的一侧相反的一侧的第二保护层，该相位差薄膜是含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜，该第一粘合剂层包含：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、和以过氧化物为主成分的交联剂的组合物交联而可得到的粘合剂。本发明的层叠薄膜能够改进液晶显示装置的显示均匀性，而且与液晶单元的粘接性出色，且轻剥离性出色。

Description

层叠薄膜
技术领域
本发明涉及具有偏振板、相位差薄膜、和粘合剂层的层叠薄膜。
背景技术
液晶显示装置的薄型、轻量、低消耗电力等特征引起人们注目，使得广泛普及于移动电话或钟表等便携设备、个人电脑显示器或笔记本电脑等OA设备、摄像机或液晶电视等家庭用电气产品等中。以往，液晶显示装置使用层叠了偏光板、和相位差薄膜的层叠薄膜。例如，公开了在板内切换(IPS)方式的液晶单元的一侧配置层叠了偏振板、和折射率椭球具有nx＞nz＞ny的关系的相位差薄膜的层叠薄膜，提高斜向的对比度比的方法(参照专利文献1)。然而，使用以往的层叠薄膜得到的液晶显示装置中，例如，在从斜向观察显示了黑图像的画面的情况下，发生以下所谓的不妥善情况，即：根据观察的方向而颜色大大变化(也称为色差(color shift)大)，或当点亮背光灯几小时的情况下，画面上产生光学性不均。
通常，层叠薄膜经由粘合剂层贴附在液晶单元。可是，就以往的层叠薄膜来说，发生以下所述的所谓的不妥善情况，即：难以从液晶单元剥离层叠薄膜，或在剥离层叠薄膜后，构成层叠薄膜的构件(相位差薄膜或粘合剂层)残留在液晶单元的表面。通常，液晶显示装置在出货前进行检查。此时，在层叠薄膜自身具有缺陷，或层叠薄膜和液晶单元之间混入有异物的情况下，为了再利用液晶单元，剥离该层叠薄膜(也称为返工(rework))。理想情况下，为了避免层叠薄膜在高温、多湿的环境下，也不发生剥离或气泡，需要将其粘接在液晶单元，但另一方面，在再利用液晶单元的情况下，需要设计成从液晶单元容易剥离，以免单元间隔变化，或破损。在以往的技术中，难以同时实现这样的相反的性质，因此，希望解决了技术问题的层叠薄膜。
专利文献1：特开平11-305217号公报
发明内容
本发明是为了解决这样的问题而做成的，其目的在于提供能够改进液晶显示装置的显示均匀性的层叠薄膜。进而，提供与液晶单元的粘接性出色，且轻剥离性出色的层叠薄膜。
本发明人等对所述问题进行了专心致志的研究，其结果，发现以下所示的层叠薄膜能够实现上述目的，以至于完成本发明。
本发明的层叠薄膜，至少依次具备：
偏振板、相位差薄膜、和第一粘合剂层，
该偏振板包括：偏振片、配置于该偏振片的具备相位差薄膜的一侧的第一保护层、和配置于该偏振片的与具备相位差薄膜的一侧相反的一侧的第二保护层，
该相位差薄膜是含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜，
该第一粘合剂层包含：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、和以过氧化物为主成分的交联剂的组合物交联而可得到的粘合剂
在优选的实施方式中，所述第一保护层及/或所述第二保护层是含有纤维素系树脂的高分子薄膜。
在优选的实施方式中，所述第一保护层实质上具有光学各向同性。
在优选的实施方式中，所述第一保护层的折射率椭球具有
Figure A20068003260700061
的关系，其中，上述nx、ny及nz分别为滞后相轴方向的折射率、超前相轴方向的折射率、及厚度方向的折射率。
在优选的实施方式中，所述相位差薄膜的折射率椭球具有nx＞nz＞ny的关系，其中，上述nx、ny及nz分别为滞后相轴方向的折射率、超前相轴方向的折射率、及厚度方向的折射率。
在优选的实施方式中，所述相位差薄膜的Re[590]为80nm～350nm，其中，上述Re[590]是在23℃下用波长590nm的光测定的面内相位差值。
在优选的实施方式中，所述相位差薄膜的Nz系数为0.1～0.7，其中，上述Nz系数是由式；Rth[590]/Re[590]算出的值，Re[590]及Rth[590]分别是在23℃下用波长590nm的光测定的面内相位差值及厚度方向的相位差值。
在优选的实施方式中，所述相位差薄膜的在23℃下用波长590nm的光测定的光弹性模量的绝对值是1×10-12～10×10-12。
在优选的实施方式中，所述第一粘合剂层的23℃下的对玻璃板的粘接力(F1A)是2N/25mm～10N/25mm，其中，上述粘接力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的层叠薄膜压接于玻璃板上，在23℃下养护一小时后，向90度方向以300mm/分钟剥离所述层叠薄膜时的粘接强度。
在优选的实施方式中，所述第一粘合剂层的23℃下的相对相位差薄膜的抛锚力(F1B)是10N/25mm～40N/25mm，其中，上述抛锚力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的粘合剂层和相位差薄膜的层叠体压接于将铟锡氧化物蒸镀处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜的处理面上，在23℃下养护一小时后，向180度方向以300mm/分钟将所述聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜与粘合剂层一同剥离时的粘接强度。
在优选的实施方式中，所述第一粘合剂层的23℃下的相对相位差薄膜的抛锚力(F1B)、和所述第一粘合剂层的23℃下的对玻璃板的粘接力(F1A)之差(F1B-F1A)是5N/25mm以上，其中，上述抛锚力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的粘合剂层和相位差薄膜的层叠体压接于将铟锡氧化物蒸镀处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜的处理面上，在23℃下养护一小时后，向180度方向以300mm/分钟将所述聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜与粘合剂层一同剥离时的粘接强度，上述粘接力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的层叠薄膜压接于玻璃板上，在23℃下养护一小时后，向90度方向以300mm/分钟剥离所述层叠薄膜时的粘接强度。
在优选的实施方式中，所述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是具有碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体、和具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的共聚物。
在优选的实施方式中，以所述过氧化物为主成分的交联剂的配合量(重量比)相对于所述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为0.01～1.0。
在优选的实施方式中，所述第一粘合剂层含有：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、以过氧化物为主成分的交联剂、具有异氰酸酯基的化合物、硅烷偶联剂的组合物交联可得到的粘合剂，
该具有异氰酸酯基的化合物的配合量(重量比)相对于该(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为0.005～1.0，
该硅烷偶联剂的配合量(重量比)相对于该(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为0.001～2.0。
在优选的实施方式中，所述粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)是-70℃～-10℃。
在优选的实施方式中，所述粘合剂的水分率是1.0％以下。
在优选的实施方式中，在所述偏振板和所述相位差薄膜之间还具备第二粘合剂层，
该第二粘合剂层含有：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、以具有异氰酸酯基的化合物为主成分的交联剂、硅烷偶联剂的组合物交联可得到的粘合剂。
根据本发明的其他方面可知，提供液晶面板。该液晶面板至少具备：所述层叠薄膜、和液晶单元。
根据本发明的其他方面可知，提供液晶显示装置。该液晶显示装置包括：所述液晶面板。
本发明的层叠薄膜中，作为相位差薄膜使用含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜，由此能够得到难以发生因形变的光学性不均，显示均匀性出色的液晶显示装置。在上述相位差薄膜的折射率椭球具有nx＞nz＞ny的关系的情况下，能够得到斜向的漏光和斜向的色差与以往的液晶显示装置相比非常小的液晶显示装置。进而，本发明的层叠薄膜通过使用使特定的组合物交联而可得到的粘合剂作为粘合剂层，能够牢固地粘接相位差薄膜。另外，在高温、多湿的环境下，相对于液晶单元的基板(玻璃板)也不会发挥剥落或气泡，能够得到实用上充分的粘接力和粘接时间。另一方面，本发明的层叠薄膜在从液晶单元剥离而再利用液晶单元时，粘合剂层或相位差薄膜也不会残留在液晶单元的表面，能够以小的力剥离。从而，液晶单元的单元间隔也不会变化，或基板也不会破损，能够大幅度提高液晶显示装置的生产率。
附图说明
图1是本发明的优选的实施方式中的层叠薄膜的概略剖面图。
图2是表示本发明中使用的偏振片的代表性制造工序的概念的示意图。
图3是表示本发明中使用的相位差薄膜的代表性制造工序的概念的示意图。
图4是表示本发明中使用的第一粘合剂层的代表性制造工序的概念的示意图。
图5是本发明的一个实施方式中的层叠薄膜的概略剖面图。
图6是本发明的优选的实施方式中的液晶面板的概略剖面图。
图7是本发明的优选的实施方式中的液晶显示装置的概略剖面图。
图8是表示参考例1～12中得到的相位差薄膜的面内相位差值Re([590])、和Nz系数的关系的图表。
图9是表示参考例1～12中得到的相位差薄膜的面内相位差值Re([590])、和厚度方向的相位差值(Rth[590])的关系的图表。
图10是表示实施例3及比较例3的液晶显示装置的极角60°、方位角0°～360°的Y值的图表。
图11是表示实施例3及比较例3的液晶显示装置的极角60°、方位角0°～360°的Δa*b*值的图表。
图12是剥离实施例4的层叠薄膜后的玻璃板的表面的照片。
图13是剥离比较例4的层叠薄膜后的玻璃板的表面的照片。
图中：10-层叠薄膜；20-偏振板；21-偏振片；22-第一保护层；23-第二保护层；30-相位差薄膜；41-第一粘合剂层；42-第二粘合剂层；50-液晶单元；51、51’-基板；52-液晶层；100-液晶面板；80-背光灯单元；81-背光灯；82-反射薄膜；83-扩散板；84-棱镜片；85-亮度改善薄膜；200-液晶显示装置；300-导引部；310-碘水溶液浴；320-含有硼酸和碘化钾的水溶液浴；330-含有碘化钾的水溶液浴；340-干燥机构；350-偏振片；360-卷绕部；401、403、405-导引部；414、416、419-卷绕部；404、406-收缩性薄膜；407、408-层叠辊；409-加热机构；501、506-导引部；503-涂敷机；504-温度控制机构；507、508-层叠辊；510-卷绕部。
具体实施方式
A.层叠薄膜整体的概略
图1是本发明的优选的实施方式中的层叠薄膜的概略剖面图。还有，为了便于观察，图1中的各构成构件的纵、横及厚度的比例与实际不同，这一点需要留意。该层叠薄膜10至少依次具备：偏振板20、相位差薄膜30、和第一粘合剂层41。偏振板20包括：偏振片21、配置于偏振片21的具备相位差薄膜30的一侧的第一保护层22、配置于偏振片21的与具备相位差薄膜30的一侧相反的一侧的第二保护层23。相位差薄膜30是含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜。第一粘合剂层41包含：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、和以过氧化物为主成分的交联剂的组合物交联而可得到的粘合剂。这样的层叠薄膜在使用于液晶显示装置时，不会由于形变而容易产生光学性不均，能够得到出色的显示均匀性。另外，在高温、多湿的环境下，也不发生剥离或气泡，能够得到实用上充分的粘接力和粘接时间。另一方面，在从液晶单元剥离时，具有轻剥离性(也称为返工)出色的特征。
在本发明中，在相位差薄膜30和第一保护层22之间、在第一保护层22和偏振片21之间、及在偏振片21和第二保护层23之间可以配置任意的粘接层(未图示)。在本说明书中，“粘接层”是指接合邻接的光学构件的面和面，以实用上充分的粘接力和粘接时间使其一体化的层。作为上述粘接层的具体例，可以举出粘接剂层、粘合剂层、及中介涂(anchor coat)层等。上述粘接层可以是在粘附物的表面形成有增粘涂层，其上形成有粘接剂层或粘合剂层之类的多层结构，也可以是不能用肉眼识别之类的薄层(还称为发纹(hair line))。
实用上，在第一粘合剂层41的与具备相位差薄膜30的一侧相反的一侧可以配置剥离衬里(未图示)。另外，在第二保护层23的与具备偏振片21的一侧相反的一侧可以配置表面保护薄膜(未图示)。上述剥离衬里及表面保护薄膜是为了防止层叠薄膜在制造工序或输送中被弄脏或受损而使用的。从而，上述剥离衬里及表面保护薄膜在层叠薄膜供于实用之前通常被剥离。
上述层叠薄膜的厚度优选100μm～600μm，进而优选200μm～400μm。通过将层叠薄膜的厚度设为上述范围，可以得到机械强度出色的层叠薄膜。
还有，本发明的层叠薄膜不限于上述实施方式。例如，在图1所示的各结构构件之间可以配置其他结构构件。所述层叠薄膜的厚度包括这些其他构成构件、以及形成在第二保护层的表面处理层的值。以下，对构成本发明的层叠薄膜的各构件及各层的详细情况进行说明。
B.偏振板
参照图1可知，本发明中使用的偏振板20包括：偏振片21、配置于偏振片21的具备相位差薄膜30的一侧的第一保护层22、和配置于偏振片21的与具备相位差薄膜30的一侧相反的一侧的第二保护层23。还有，上述偏振板20的第一保护层22及第二保护层23可以分别相同，也可以不相同。
优选，上述偏振板20中，在偏振片21和第一保护层22之间、及在偏振片21和第二保护层23之间分别设置粘接层(未图示)，贴合各自的保护层和偏振片。通过这样用保护层夹持偏振片，可以得到机械强度出色的偏振板。进而，在高温、多湿的环境下，也防止偏振片膨胀或收缩，其结果，可以得到光学特性出色的偏振板。
上述偏振板的厚度优选45μm～250μm，进而优选70μm～220μm。通过将偏振板的厚度设为上述范围，可以得到机械强度出色的偏振板。
上述偏振板的23℃下测定的波长550nm的透过率(还称为单体透过率)优选40％以上，更优选42％以上。还有，单体透过率的理论上的上限是50％，能够实现的上限是46％。
上述偏振板的偏光度优选99.8％以上，更优选99.9％以上。还有，偏光度的理论上的上限是100％。通过将单体透过率及偏光度设为上述范围，可以得到正面方向的漏光小(其结果，对比度高)的液晶显示装置。
上述偏振板的基于国家标准局(National Bureau of Standards，NBS)的色相；a值(单体a值)优选-0.2以上，更优选-1.8以上。还有，上述a值的理想值是0。另外，上述偏振板的基于国家标准局(NBS)的色相；b值(单体b值)优选4.2以下，更优选4.0以下。还有，上述b值的理想值是0。偏振板的a值及b值设为与0接近的数值，可以得到显示图像的色彩鲜艳的液晶显示装置。
上述单体透过率、偏光度及色相可以使用分光光度计[村上色彩技术研究所(株)制、产品名[DOT-3]]进行测定。作为上述偏光度的具体的测定方法，可以测定上述偏振板的平行透过率(H0)及正交透过率(H90)，利用式：偏光度(％)＝{(H0-H90)/(H0+H90)}1/2×100求出。上述平行透过率(H0)是相互的吸收轴平行地将两片相同的偏振板叠合而制作的平行型层叠偏振板的透过率的值。另外，上述正交透过率(H90)是相互的吸收轴正交地将两片相同的偏振板叠合而制作的正交型层叠偏振板的透过率的值。还有，这些透过率是利用JIS Z8701-1982的2度视野(C光源)进行了可见度修正的Y值。
B-1.偏振片
上述偏振片只要是能够将自然光或偏振光转换为直线偏振光，就可以采用适宜、适当的偏振片。上述偏振片优选是以含有碘或二色性染料的聚乙烯醇系树脂为主成分的拉伸薄膜。还有，在本说明书中，“拉伸薄膜”是指在适当的温度下向未拉伸的薄膜施加张力，沿牵引方向提高分子的取向的高分子薄膜。
上述偏振片的厚度可以根据目的，选择适宜、适当的值。上述偏振片的厚度优选5μm～50μm，更优选10μm～30μm。
上述聚乙烯醇系树脂可以通过将使乙烯酯系单体聚合而得到的乙烯酯系聚合物皂化而得到。作为上述乙烯酯系单体，例如，可以举出甲酸乙烯酯、醋酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、戊酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯、特戊酸乙烯酯、叔碳酸乙烯酯等。
上述聚乙烯醇系树脂的皂化度优选95.0摩尔％～99.9摩尔％。上述皂化度可以基于JIS K 6726-1994求出。通过使用皂化度为上述范围的聚乙烯醇系树脂，可以得到耐久性出色的偏振片。
上述聚乙烯醇系树脂的平均聚合物可以根据目的，选择适宜、适当的值。上述平均聚合度优选1200～3600。还有，平均聚合物可以基于JIS k6726-1994求出。
作为得到以上述聚乙烯醇系树脂为主成分的高分子薄膜的方法，可以采用任意的适当的成形加工法。作为上述成形加工法，例如，可以举出特开2000-315144号公报[实施例1]中记载的方法。
作为以上述聚乙烯醇系树脂为主成分的高分子薄膜优选含有多元醇作为增塑剂。上述多元醇为了进一步提高偏振片的染色性或拉伸性而使用。作为上述多元醇，例如，可以举出乙二醇、甘油、丙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、三羟甲基丙烷等。这些可以单独或组合两种以上使用。上述多元醇的含量(重量比)优选相对于聚乙烯醇系树脂的总固态成分100为：大于0、且30以下。
作为以上述聚乙烯醇系树脂为主成分的高分子薄膜，可以还含有表面活性剂。表面活性剂出于进一步提高偏振片的染色性或拉伸性为目的使用。上述表面活性剂优选非离子表面活性剂。作为上述非离子表面活性剂，例如，可以举出月桂酸二乙醇酰胺、椰子油脂肪酸二乙醇酰胺、椰子油脂肪酸单醇酰胺、月桂酸单异丙醇酰胺、油酸单异丙醇酰胺等。上述表面活性剂的含量(重量比)优选相对于聚乙烯醇系树脂100为：大于0、且5以下。
上述二色性物质可以采用任意的适当的物质。在本说明书中，“二色性”是指光的吸收在光学轴方向和与其正交的方向两个方向上不同的光学各向异性。作为上述二色性染料，例如，可以举出红BR、红LR、红R、粉LB、玉红BL、枣红GS、天蓝LG、淡黄、蓝BR、蓝2R、海军蓝RY、绿LG、紫LB、紫B、黑H、黑B、黑GSP、黄3G、黄R、橙LR、橙3R、猩红GL、猩红KGL、刚果红、亮紫BK、苏普拉蓝G、苏普拉蓝GL、苏普拉橙GL、直接天蓝、直接坚牢橙S、坚牢黑等。
以本发明中使用的聚乙烯醇系树脂为主成分的高分子薄膜还可以直接使用市售的薄膜。作为市售的以聚乙烯醇系树脂为主成分的高分子薄膜，例如，可以举出(株)KURARAY制商品名“クラレビニロン薄膜”、TOHCELLO(株)制商品名“ト一セロビニロン薄膜”、日本合成化学工业(株)制商品名“日合ビニロン薄膜”等。
参照图2，说明偏振片的制造方法的一例。图2是表示本发明中使用的偏振片的代表性制造工序的概念的图。例如，以聚乙烯醇系树脂为主成分的高分子薄膜301从导引部300导出，浸渍到碘水溶液浴310中，以速度比不同的辊311及312沿薄膜纵向赋予张力，同时被供给到溶胀及染色工序中。其次，将其浸渍在含有硼酸和碘化钾的水溶液的浴320中，以速度比不同的辊321及322沿薄膜的纵向赋予张力，同时，将其供给交联处理。被交联处理的薄膜通过辊331及332浸渍到含有碘化钾的水溶液浴330中，并供给到水洗处理。被水洗处理的薄膜通过在干燥机构340中干燥，水分率被调节为例如，10％～30％，并由卷绕部360卷绕。偏振片350可以通过经过这些工序，将以上述聚乙烯醇系树脂为主成分的高分子薄膜拉伸至原来长度的5倍～7倍来得到。
B-2.第一保护层
参照图1可知，第一保护层22配置在偏振片21和相位差薄膜30之间。上述第一保护层与第二保护层都出于防止偏振片收缩或膨胀，或防止紫外线引起的劣化的目的而使用。
上述第一保护层的厚度根据目的，可以选择适宜、适当的值。上述保护层的厚度优选10μm～100μm，更优选20μm～100μm。通过将第一保护层的厚度设为上述范围，可以得到机械强度或耐久性出色的偏振板。
上述第一保护层的在23℃下用波长590nm的光测定的透过率优选90％以上。上述透过率的理论上的上限是100％，能够实现的上限是96％。
上述第一保护层的光弹性模量的绝对值(C[590](m2/N))优选1×10-12～100×10-12，更优选1×10-12～60×10-12。通过使用光弹性模量的绝对值设为上述范围的保护层，可以得到形变引起的光学不均不易发生的偏振板。
本发明的液晶面板中使用的第一保护层配置在偏振片和液晶单元之间，因此，存在该光学特性对液晶显示装置的显示特性产生影像的情况。从而，上述第一保护层优选使用具有适当的相位差值的保护层。
在一个实施方式中，优选上述第一保护层实质上具有光学各向同性。在本说明书中，实质上具有光学各向同性的情况包括：面内相位差值(Re[590])小于10nm，且厚度方向的相位差值的绝对值(|Rth[590]|)小于10nm的情况。
在本说明书中，Re[590]是指在23℃下用波长590nm的光测定的面内相位差值。在此，“面内相位差值”是指在测定对象物为单独的薄膜的情况下该薄膜面内的相位差值，在测定对象物为层叠体的情况下表示层叠体整体的面内的相位差值。Re[590]是在将波长590nm下的滞后相轴方向、及超前相轴方向的折射率分别设为nx、ny，将d(nm)设为测定对象物的厚度时，可以通过式：Re[590]＝(nx-ny)×d而求得。还有，滞后相轴是指面内的折射率最大的方向。
在上述第一保护层实质上具有光学各向同性的情况下，上述第一保护层的Re[590]小于10nm，优选为8nm以下，更优选5nm以下。通过Re[590]设为上述范围，可以得到斜向的漏光和色差极小的液晶显示装置。
在说明书中，Rth[590]是指在23℃下用波长590nm的光测定的厚度方向的相位差值。在此，“厚度方向的相位差值”是指在测定对象物为单独的薄膜的情况下该薄膜的厚度方向的相位差值，在测定对象物为层叠体的情况下表示层叠体整体的厚度方向的相位差值。Rth[590]是在将波长590nm下的滞后相轴方向、厚度方向的折射率分别设为nx、nz，将d(nm)设为测定对象物的厚度时，可以通过式：Rth[590]＝(nx-nz)×d而求得。还有，滞后相轴是指面内折射率最大的方向。
在上述第一保护层实质上具有光学各向同性的情况下，上述第一保护层的Rth[590]的绝对值(|Rth[590]|)小于10nm，优选为8nm以下，更优选5nm以下。通过将|Rth[590]|设为上述范围，可以得到在与后述的具有特定的光学特性的相位差薄膜组合的情况下斜向的漏光和色差极小的液晶显示装置。
Re[590]及Rth[590]可以使用王子计测设备(株)制商品名[KOBRA21-ADH]测定。可以使用23℃下的波长590nm的面内的相位差值(Re)、将滞后相轴作为倾斜轴使其倾斜40度所测定的相位差值(R40)、测定对象物的厚度(d)以及测定对象物的平均折射率(n0)，从以下式(i)～(iii)，利用计算机数值计算，求得nx、ny及nz，接着，利用式(iv)计算Rth。在此，Φ以及ny’分别用以下式(v)及(vi)表示。
Re＝(nx-ny)×d...(i)
R40＝(nx-ny’)×d/cos(φ)...(ii)
(nx+ny+nz)/3＝n0...(iii)
Rth＝(nx-nz)×d...(iv)
φ＝sin-1[sin(40°)/n0]...(v)
ny’＝ny×nz[ny2×sin2(φ)+nz2×cos2(φ)]1/2...(vi)
在另一实施方式中，优选上述第一保护层中，折射率椭球具有
Figure A20068003260700161
Figure A20068003260700162
的关系。在此，nx、ny及nz分别为滞后相轴方向的折射率、超前相轴方向的折射率、及厚度方向的折射率。理想情况下，上述折射率椭球具有
Figure A20068003260700163
的关系的保护层在法线方向上具有光学轴。还有，在本说明书中，
Figure A20068003260700164
不仅包括nx和ny完全相同的情况，而且还包括nx和ny实际上相同的情况。在此，“nx和ny实际上相同的情况”是指面内相位差值(Re[590])小于10nm的情况。
上述折射率椭球在用Re[590]及Rth[590]显示
Figure A20068003260700165
的关系的情况下，上述第一保护层满足下述式(1)及(2)。
Re[590]＜10nm...(1)
10nm≤Rth[590]...(2)
其中，Re[590]及Rth[590]分别为在23℃下用波长590nm的光测定的面内相位差值及厚度方向的相位差值。
在上述第一保护层的折射率椭球具有的关系的情况下，上述第一保护层的Re[590]小于10nm，优选8nm以下，更优选5nm以下。通过将Re[590]设为上述范围，可以得到在与后述的具有特定的光学特性的相位差薄膜组合的情况下斜向的漏光和色差极小的液晶显示装置。
在上述第一保护层的折射率椭球具有
Figure A20068003260700167
的关系的情况下，上述第一保护层的Rth[590]为10nm以上，优选20nm～100nm，更优选30nm～80nm。通过将Rth[590]设为上述范围，可以得到在与后述的具有特定的光学特性的相位差薄膜组合的情况下斜向的漏光和色差极小的液晶显示装置。
作为形成上述第一保护层的材料，可以采用适宜、适当的材料。优选上述第一保护层是含有纤维素系树脂的高分子薄膜。纤维素系树脂的与上述偏振片的粘接性出色，因此，可以得到在高温、多湿的环境下各构成构件也不发生剥落的偏振片。
上述纤维素系树脂可以采用任意适当的树脂。上述纤维素系树脂优选纤维素的羟基的一部分或全部被乙酰基、丙酰基及/或丁基取代的、纤维素有机酸酯或纤维素混合有机酸酯。作为上述纤维素有机酸酯，例如，可以举出乙酸纤维素、丙酸纤维素、丁酸纤维素等。作为所述纤维素混合有机酸酯，例如可以举出乙酸丙酸纤维素、乙酸丁酸纤维素等。所述纤维素系树脂，例如可以利用特开平2001-188128号公报[0040]～[0041]中记载的方法得到。
上述纤维素系树脂可以直接使用市售品。或者，可以使用对市售的树脂实施了任意的适当的聚合物改性的树脂。作为上述聚合物改性的例子，可以举出共聚、交联、分子末端、立规性等改性。作为市售的纤维素系树脂，例如，可以举出DAICEL Fine Chemical(株)制乙酸丙酸纤维素树脂、EASTMAN公司制乙酸纤维素、EASTMAN公司制丁酸纤维素、EASTMAN公司制乙酸丙酸纤维素等。
上述纤维素系树脂的重均分子量(Mw)的利用基于四氢呋喃溶剂的凝胶渗透色谱法(GPC)测定的值优选20,000～1,000,000，更优选25,000～800,000。还有，上述重均分子量是用实施例中记载的方法测定的值。若重均分子量为上述范围，则能够得到机械强度出色，溶解性、成形性、流塑的操作性良好的树脂。
上述纤维素系树脂的玻璃化转变温度(Tg)优选110℃～185℃。若Tg为110℃以上，则变得容易得到热稳定性良好的薄膜，若为185℃以下，则成形加工性出色。还有，玻璃化转变温度(Tg)可以利用按照JIS K 7121的DSC法求出。
作为得到含有上述纤维素系树脂的高分子薄膜的方法，可以采用任意的适当的成形加工法。作为成形加工方法，例如，可以举出挤压成形法、传递模塑法、注塑成形法、挤出成形法、吹塑成形法、粉末模塑法、FRP成形法以及溶液浇铸法等。所述成形加工法优选为溶液浇铸法。这是因为，可以得到平滑性、光学均匀性出色的高分子薄膜。
具体来说，上述溶液浇铸法是在含有作为主成分的树脂、添加剂等的树脂组合物中使溶解的浓溶液(涂料(dope))脱泡，将其在无端不锈钢带或转筒的表面，均匀地流塑成片材状，使溶剂蒸发，成形为薄膜的方法。在形成薄膜时采用的条件可以根据需要适宜地采用适当的条件。
含有上述纤维素系树脂的高分子薄膜可以还含有任意的适当的添加剂。作为上述添加剂，例如，可以举出增塑剂、热稳定剂、光稳定剂、润滑剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、阻燃剂、着色剂、防静电剂、相溶剂、交联剂、及增粘剂等。上述添加剂的含量(重量比)可以根据目的，设定适宜、适当的值。优选上述添加剂的含量(重量比)相对于上述纤维素系树脂100重量份为：大于0、且20以下。
上述第一保护层可以直接使用市售品。或者，可以使用对市售的薄膜实施了拉伸处理及/或收缩处理等二次加工的保护层。作为含有市售的纤维素系树脂的高分子薄膜，例如，可以举出富士胶片(株)制、フジタツク系列(商品名；ZRF80S、TD80UF、TDY-80UL)、Konica Minolta Opto(株)、商品名[KC8UX2M]等。
B-3.第二保护层
参照图1可知，第二保护层23配置在偏振片21的与具备第一保护层22的一侧相反的一侧。上述第二保护层与第一保护层一同，出于防止偏振片收缩或膨胀，或由于紫外线而劣化的目的而使用。
作为上述第二保护层可以采用任意的适当的材料。优选使用具有上述C-1项中记载的范围的、厚度、透过率、及光弹性模量的材料。
作为形成上述第二保护层的材料可以采用适宜、适当的材料。优选上述第二保护层为含有纤维素系树脂的高分子薄膜。所述含有纤维素系树脂的高分子薄膜优选使用与上述B-2项中记载的薄膜相同的薄膜。
在本发明的液晶面板中使用的第二保护层配置在液晶单元的外侧(视认侧、或背光灯侧)。例如，在第一偏振板中，可以在视认侧的最外面配置上述第二保护层。或者，在第二偏振板中，在实施有凹凸加工的棱镜片的上部配置第二保护层。从而，上述第二保护层优选在外侧(与具备偏振片的一侧相反的一侧)的表面配置表面处理层。
上述表面处理层可以根据目的，采用适宜、适当的处理。作为上述表面处理层，例如，可以举出硬涂处理、防静电处理、防反射处理(还称为防止反射处理)、扩散处理(还称为防眩处理)等处理层。这些表面处理层是出于防止画面的污点或损伤，防止室内的荧光灯或太阳光线映入画面导致难以观看显示图像的目的而使用。
上述表面处理层通常使用在基底薄膜的表面固着有用于形成上述处理层的处理剂的层。上述基底薄膜也可以同时作为上述第二保护层。进而，上述表面处理层例如也可以为在防静电处理层上层叠了硬涂处理层之类的多层结构。
上述第二保护层可以直接使用实施有表面处理的市售的高分子薄膜。或者，也可以在市售的高分子薄膜上实施任意的表面处理而使用。作为市售的扩散处理(防眩处理)，例如，可以举出日东电工(株)制、AG150、AGS1、AGS2、AGT1等。作为市售的防反射处理(防止反射处理)，可以举出日东电工(株)制、ARS、ARC等。作为实施有硬涂处理及防静电处理的市售的薄膜，例如，可以举出Konica Minolta Opto(株)制、商品名[KC8UX-HA]。作为实施有防反射处理的市售的表面处理层，例如，可以举出日本油脂(株)制ReaLook系列。
B-4.粘接层
在上述偏振板中，为了分别粘接第一保护层及第二保护层、和偏振片而设置的粘接层可以采用任意的适当的粘接剂、粘合剂、及/或增粘涂层(anchor coat)剂。
上述粘接层的厚度可以根据目的，选择适宜、适当的值。上述粘接层的厚度优选0.01μm～50μm。通过将粘接层的厚度设为上述范围，接合的偏振片及保护层不发生翘起或剥落，可以得到实用上充分的粘接力和粘接时间。
作为形成上述粘接层的材料，优选以聚乙烯醇系树脂为主成分的水溶性粘接剂。之所以是因为偏振片和保护层的粘接性出色，且作业性、生产率、经济性出色。以上述聚乙烯醇系树脂为主成分的水溶性粘接剂还可以直接使用市售的粘接剂。或者，还可以在市售的粘接剂中混合溶剂或添加剂使用。市售的以聚乙烯醇系树脂为主成分的水溶性粘接剂，例如，可以举出日本合成化学工业(株)制、ゴ一セノ一ル系列(商品名[NH-18S、GH-18S、T-330等])、相同公司制、ゴ一セフアイマ一系列(商品名[Z-100、Z-200、Z-210等])等。
上述粘接剂层也可以是使在上述水溶性粘接剂中进而配合交联剂而得到的组合物交联的粘接剂层。上述交联剂可以根据目的，采用适宜、适当的交联剂。作为上述交联剂，例如，可以举出胺化合物、醛化合物、羟甲基化合物、环氧化合物、异氰酸酯化合物、及多价金属盐等。上述交联剂还可以直接使用市售的交联剂。作为市售的交联剂，可以举出三菱GAS化学(株)制、胺化合物、商品名[メタシキレンジアミン]、日本合成化学工业(株)制、醛化合物、商品名“グリオキザ一ル”、大日本油墨(株)制、羟甲基化合物、商品名“ウオ一タ一ゾ一ル”等。
C.相位差薄膜
本发明中使用的相位差薄膜是含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜。上述含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜由于光弹性模量的绝对值小，因此，例如，由于偏振片的膨胀、收缩引起的应力而导致层叠薄膜上产生形变，也不易发生相位差值的变动或光学性不均。其结果，可以得到显示均匀性出色的液晶显示装置。
上述相位差薄膜的折射率椭球优选具有nx＞nz＞ny的关系。这样的具有折射率椭球的关系的相位差薄膜通过配置在液晶单元的单侧或两侧，能够大幅度减小液晶显示装置的斜向的漏光和斜向的色差。通常，将两片偏振板以相互的吸收轴方向正交的方式配置在液晶单元的两侧的液晶显示装置从斜向发生漏光。具体来说，在液晶面板的长边为0°的情况下，在斜向的45°方位及135°方位具有漏光量最大的倾向。在本发明的层叠薄膜中使用了具有上述折射率椭球的关系的相位差薄膜的情况下，与以往的液晶显示装置相比，可以得到斜向的漏光非常小的液晶显示装置。
在用Re[590]及Rth[590]表现上述折射率椭球nx＞nz＞ny的关系的情况下，上述相位差薄膜满足下述式(3)。
10nm≤Rth[590]＜Re[590]...(3)
其中，Re[590]及Rth[590]分别为在23℃下用波长590nm的光测定的面内相位差值及厚度方向的相位差值。
以往，不能用含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜得到折射率椭球具有nx＞nz＞ny的关系的相位差薄膜。这是因为含有降冰片烯系树脂的高分子薄膜与其他的树脂相比，拉伸的情况下难以产生相位差值，或薄膜自身较脆导致难以拉伸。而且，为了使薄膜的厚度方向的折射率(nz)设为比面内一方的折射率(ny)大，需要向薄膜施加大的应力，导致所述相位差薄膜的制造变得更困难。根据本发明，可以利用使用了特定收缩性薄膜的制造方法，使用含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜，实际上得到具有nx＞nz＞ny的关系的相位差薄膜。
参照图1可知，相位差薄膜30配置在配置于偏振板20的一侧的第一保护层22、和第一粘合剂层41之间。优选上述相位差薄膜30的滞后相轴方向与偏振片21的吸收轴方向实际上平行、实际上正交、或实际上成45°。更优选上述相位差薄膜30的滞后相轴方向与偏振片21的吸收轴方向实际上正交。这样，通过以特定的关系使用相位差薄膜，可以得到斜向的漏光进一步小的液晶显示装置。还有，在本说明书中，“实际上平行”包括相位差薄膜30的滞后相轴方向和偏振片21的吸收轴方向所成的角度为0°±2.0°的情况，优选0°±1.0°，更优选0°±0.5°。“实际上正交”包括相位差薄膜30的滞后相轴方向和偏振片21的吸收轴方向所成的角度为90°±2.0°的情况，优选90°±1.0°，更优选90°±0.5°。另外，“实际上45°”包括相位差薄膜30的滞后相轴方向和偏振片21的吸收轴方向所成的角度为45°±2.0°的情况，优选45°±1.0°，更优选45°±0.5°。相位差薄膜的滞后相轴方向和偏振片的吸收轴方向所成的角度的偏移(0°、90°或自45°的偏移)越小越能得到斜向的漏光小的液晶显示装置。
上述相位差薄膜的厚度可以根据目的，选择适宜、适当的值。上述相位差薄膜的厚度优选20μm～200μm。通过将相位差薄膜的厚度设为上述范围，能够得到作为目的的相位差值，且能够得到机械强度或耐久性出色的相位差薄膜。
上述相位差薄膜的在23℃下用波长590nm的光测定的透过率优选90％以上。上述透过率的理论上的上限是100％，能够实现的上限是96％。
上述相位差薄膜的光弹性模量的绝对值(C[590](m2/N))优选1×10-12～10×10-12，更优选1×10-12～8×10-12，特别优选1×10-12～6×10-12。通过使用光弹性模量的绝对值在上述范围内的相位差薄膜，可以得到不易由于形变而产生光学性不均的相位差薄膜。
本发明中使用的相位差薄膜的单面或两面也可以实施有表面改性处理。作为上述表面改性处理，可以采用任意的适当的方法。例如，表面改性处理可以为干式处理，也可以为湿式处理。作为干式处理的具体例，可以举出电晕处理或辉光放电处理等放电处理、火焰处理、臭氧处理、UV臭氧处理、紫外线处理及电子束处理等电离活化射线处理等。对上述相位差薄膜适合的表面改性处理(干式处理)优选电晕处理。本说明书中，“电晕处理”是通过在已接地的电介质辊与已绝缘的电极之间施加高频、高电压，使薄膜通过电极间的空气绝缘击穿而被离子化并产生的电晕放电内，从而改性处理薄膜表面的处理。
作为湿式处理，例如，可以举出碱处理、增粘涂层处理等。在本说明书中，“碱处理”是向将碱性物质溶解于水或有机溶剂中的碱处理液中浸渍薄膜，从而对薄膜表面进行改性处理的处理。“增粘涂层处理”是指出于提高薄膜、和粘合剂层的粘接性的目的，在薄膜的层叠面预先涂敷增粘涂层剂的处理。对上述相位差薄膜适合的表面改性处理(湿式处理)优选增粘涂层处理。上述增粘涂层处理中使用的增粘涂层处理剂优选含有在分子中含有氨基的聚合物类，尤其优选含有聚亚乙基亚胺。
C-1.形成相位差薄膜的材料
作为上述相位差薄膜，可以采用任意的适当的降冰片烯系树脂。
上述降冰片烯系树脂优选透明性、机械强度、热稳定性、水分遮蔽性等出色，且不易由于形变而导致光学性不均的树脂。
在本说明书中，降冰片烯系树脂是指初始原料(单体)的一部分或全部使用具有降冰片烯环的降冰片烯系单体而得到的(共)聚合物。还有，在本说明书中，“(共)聚合物”是指均聚物或共聚物(copolymer)。
就上述降冰片烯系树脂来说，作为初始原料，使用具有降冰片烯环(在降冰片烷环上具有双键)的降冰片烯系单体。上述降冰片烯系树脂在(共)聚合物的状态下，也可以在结构单元具有降冰片烷环，也可以没有。在(共)聚合物的状态下，在结构单元具有降冰片烷环的降冰片烯系树脂可以举出例如，四环[4.4.12，5.17，10.0]十-3-烯、8-甲基四环[4.4.12，5.17，10.0]十-3-烯、8-甲氧基碳酰基四环[4.4.12，5.17，10.0]十-3-烯等。在(共)聚合物的状态下，在结构单元不具有降冰片烷环的降冰片烯系树脂例如是使用由于开裂而成为五员环的单体得到的(共)聚合物。上述由于开裂而成为五员环的单体，例如，可以举出降冰片烯、二环戊二烯、5-苯基降冰片烯等或它们的衍生物等。上述降冰片烯系树脂为共聚物的情况下，其分子排列状态不特别限制，可以是无规共聚物，也可以是嵌段共聚物，也可以是接枝共聚物。
作为上述降冰片烯系树脂，可以直接使用市售的树脂。或者，可以使用对市售的降冰片烯系树脂实施了任意的适当的聚合物改性的树脂。作为市售的降冰片烯系树脂，例如，可以举出JSR(株)制、ARTON系列(商品名：ARTON FLZR50、ARTON FLZR70、ARTON FLZL100、ARTONF5023、ARTON FX4726、ARTON FX4727、ARTON D4531、ARTON D4532等)、日本ZEON(株)制、ZEONOR系列(商品名：ZEONOR 750R、ZEONOR 1020R、ZEONOR 1600等)、三井化学(株)制、APL系列(APL8008T、APL6509T、APL6011T、APL6013T、APL6015T、APL5014T等)、TICONA公司制、COC树脂(商品名：TOPAS)等。
作为上述降冰片烯系树脂，例如，可以举出(A)降冰片烯系单体的开环(共)聚合物中添加氢的树脂、(B)加(共)聚降冰片烯系单体的树脂等。上述降冰片烯系单体的开环共聚物包括：在一种以上的降冰片烯系单体、和α-烯烃类、环链烯烃类、及/或非共轭二烯类的开环共聚物加氢而成的树脂。上述加聚降冰片烯系单体的树脂包括：使一种以上的降冰片烯系单体、和α-烯烃类、环链烯烃类及/或非共轭二烯类加成型共聚的树脂。上述降冰片烯系树脂优选(A)降冰片烯系单体的开环(共)聚合物中加氢而成的树脂。这是因为成形加工性出色，可以以低的拉伸倍率得到具有大的相位差值的相位差薄膜。
上述降冰片烯系单体的开环(共)聚合物中加氢而成的树脂可以通过使降冰片烯系单体等发生复分解反应，得到开环(共)聚合物，然后向该开环(共)聚合物中加氢而得到。具体来说，例如可以举出(株)NTS(エヌ·テイ·エス)出版“光学聚合物(optical polymer)材料的开发·应用技术”p.103～p.111(2003年版)中记载的方法、特开平11-116780号公报的段落[0059]～[0060]中记载的方法、特开2001-350017号公报的段落[0035]～[0037]中记载的方法、特开2005-008698号公报的段落[0053]中记载的方法等。所述使降冰片烯系单体加成(共)聚合而成的树脂例如可以利用特开昭61-292601号公报的实施例1中记载的方法得到。
上述降冰片烯系树脂的重均分子量(Mw)的利用基于四氢呋喃溶剂的凝胶渗透色谱法(GPC)测定的值优选20,000～500,000，更优选30,000～200,000。还有，上述重均分子量是用实施例中记载的方法测定的值。若重均分子量为上述范围，则能够得到机械强度出色，溶解性、成形性、流塑的操作性良好的树脂。
上述降冰片烯系树脂的玻璃化转变温度(Tg)优选110℃～185℃，更优选120℃～170℃，尤其优选125℃～150℃。若Tg为110℃以上，则变得容易得到热稳定性良好的薄膜，若为185℃以下，则变得容易通过拉伸控制面内及厚度方向的相位差值。还有，玻璃化转变温度(Tg)可以利用按照JIS K 7121的DSC法求出。
作为得到含有上述降冰片烯系树脂的高分子薄膜的方法，可以采用任意的适当的成形加工法。作为成形加工方法，例如，可以举B-2中记载的方法。上述成形加工法优选溶液浇铸法。之所以是因为能够得到平滑性、光学均匀性出色的高分子薄膜。
含有上述降冰片烯系树脂的高分子薄膜可以还含有任意的适当的添加剂。作为上述添加剂，例如，可以举出增塑剂、热稳定剂、光稳定剂、润滑剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、阻燃剂、着色剂、防静电剂、相溶剂、交联剂、及增粘剂等。优选上述添加剂的含量(重量比)相对于上述降冰片烯系树脂100为：大于0、且10以下。
上述含有降冰片烯的高分子薄膜也可以为由含有降冰片烯系树脂和其他的树脂的树脂组合物得到的薄膜。上述其他的树脂可以选择任意的适当的树脂。作为上述其他的树脂优选苯乙烯系树脂。上述苯乙烯系树脂由于调节相位差薄膜的波长分散值或光弹性模量，因此可以使用。上述其他树脂的含量(重量比)优选相对于上述降冰片烯系树脂100为：大于0、且30以下。
上述含有降冰片烯系树脂的高分子薄膜可以直接使用市售的薄膜。或者，可以使用对市售的薄膜实施了拉伸处理及/或收缩处理等二次加工的薄膜。作为市售的含有降冰片烯树脂的高分子薄膜例如可以举出JSR(株)制、ARTON系列(商品名：ARTON F、ARTON FX、ARTON D)或、(株)OPTES系列(商品名：ZEONOR ZF14、ZEONOR ZF16)等。
C-2.相位差薄膜的光学特性
上述相位差薄膜的Re[590]可以根据目的，选择适宜、适当的值。上述相位差薄膜的Re[590]为10nm以上，优选80nm～350nm，更优选120nm～350nm，更优选160nm～280nm。通过将Re[590]设为上述范围，可以得到斜向的漏光和斜向的色差极小的液晶显示装置。
上述相位差薄膜的Re[590]可以根据上述第一保护层的Rth[590]的值选择适当的值。优选上述相位差薄膜的Re[590]被设定为，该Re[590]和第一保护层的Rth[590]的总计(Re[590]+Rth[590])为220nm～300nm。例如，在第一保护层实质上具有光学各向同性，且|Rth[590]|小于10的情况下，上述相位差薄膜的Re[590]优选250nm～310nm。第一保护层的Rth[590]为40nm的情况下，上述相位差薄膜的Re[590]优选180nm～260nm。在第一保护层Rth[590]为60nm的情况下，上述相位差薄膜的Re[590]优选160nm～240nm。在第一保护层的Rth[590]为100nm的情况下，上述相位差薄膜的Re[590]优选120nm～200nm。
上述相位差薄膜的波长分散值(D)优选0.90～1.10，更优选0.95～1.05，尤其优选0.98～1.02。上述波长分散值(D)是由式Re[480]/Re[590]算出的值，Re[480]及Re[590]分别是在23℃下用波长480nm及波长590nm的光测定的面内相位差值。通过使用具有上述范围的波长分散值(D)的相位差薄膜，与以往的液晶显示装置相比，可以得到斜向的色差非常小的液晶显示装置。
上述相位差薄膜的Nz系数优选0.1～0.7，更优选0.2～0.6，尤其优选0.25～0.55。最优选0.35～0.55。上述Nz系数是由式Rth[590]/Re[590]算出的值，Re[590]及Rth[590]分别是在23℃下用波长590nm的光测定的面内相位差值及厚度方向的相位差值。通过将Nz系数设定为上述范围，可以得到斜向的漏光和斜向的色差极小的液晶显示装置。
上述相位差薄膜的Nz系数可以根据上述第一保护层的Rth[590]的值选择适当的值。例如，在第一保护层实质上具有光学各向同性，且|Rth[590]|小于10nm的情况下，上述相位差薄膜的Nz系数优选0.4～0.6。在第一保护层的Rth[590]为40nm的情况下，上述相位差薄膜的Nz系数优选0.3～0.5。或者，在第一保护层的Rth[590]为60nm的情况下，上述相位差薄膜的Nz系数优选0.2～0.4。或者，在第一保护层的Rth[590]为100nm的情况下，上述相位差薄膜的Nz系数优选0.1～0.3。
上述相位差薄膜的Rth[590]可以根据Nz系数选择适宜、适当的值。优选上述相位差薄膜的Rth[590]比Re[590]小，优选10nm～200nm，更优选20nm～180nm，进而优选30nm～140nm。通过将Rth[590]设为上述范围，可以得到斜向的漏光和斜向的色差极小的液晶显示装置。
C-3.相位差薄膜的制造方法
上述相位差薄膜例如可以在含有降冰片烯系树脂的高分子薄膜的两面贴合收缩性薄膜，用辊拉伸机以纵向单轴拉伸法进行加热拉伸而得到。该收缩性薄膜用于在加热拉伸时赋予与拉伸方向正交的方向的收缩力，提高厚度方向的折射率(nz)而使用。作为在上述高分子薄膜的两面贴合上述收缩性薄膜的方法，可以采用适宜、适当的方法。从生产率、作业性及经济性出色的方面出发，优选在上述高分子薄膜和上述收缩性薄膜之间设置含有丙烯酸系粘合剂的粘合剂层来粘接的方法。
参照图3说明上述相位差薄膜的制造方法的一例。图3是表示本发明中使用的相位差薄膜的代表性制造工序的概念的示意图。例如，含有降冰片烯系树脂的高分子薄膜402从第一导引部401导出，利用层叠辊407、408，在该高分子薄膜402的两面上贴合具备从第二导引部403导出的粘合剂层的收缩性薄膜404、和具备从第三导引部405导出的粘合剂层的收缩性薄膜406。在两面贴合收缩性薄膜的高分子薄膜利用加热机构409保持在恒定温度，同时利用速度比不同的辊410、411、412、及413对其赋予(同时，根据收缩性薄膜赋予向厚度方向的张力)薄膜的长边方向的张力，同时其被供给到拉伸处理。已进行拉伸处理的薄膜418在第一卷绕部414及第二卷绕部415，收缩性薄膜404、406与粘合剂层一同被剥离，并由第三卷绕部419卷绕。
上述收缩性薄膜优选已施行双轴拉伸及单轴拉伸等的拉伸薄膜。上述收缩性薄膜例如可以将由挤出法成形为片状的未拉伸薄膜同时用双轴拉伸机等以规定的倍率向纵向及/或横向拉伸而得到。还有，成形及拉伸条件可以根据使用的树脂的组成或种类或目的而适当选择。
作为上述收缩性薄膜中使用的材料，例如，可以举出聚酯、聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚偏氯乙烯等。优选上述收缩性薄膜是含有聚丙烯的双轴拉伸薄膜。这样的收缩性薄膜的收缩均匀性及耐热性出色，因此，可以得到作为目的的相位差值，并且得到光学均匀性出色的相位差薄膜。
在一个实施方式中，优选上述收缩性薄膜在140℃下的薄膜的纵向的收缩率S140[MD]为5.0％～7.7％，且140℃下的薄膜宽度方向的收缩率S140[TD]为10.0％～15.5％。更优选上述收缩性薄膜的S140[MD]是5.5％～7.0％，且S140[TD]是11.5％～14.5％。
在其他的实施方式中，优选上述收缩性薄膜在160℃下的薄膜的纵向的收缩率S160[MD]为15.5％～23.5％，且140℃下的薄膜宽度方向的收缩率S160[TD]为36.5％～54.5％。更优选上述收缩性薄膜的S160[MD]是17.5％～21.5％，且S160[TD]是40.0％～50.0％。通过将收缩性薄膜的各温度下的收缩率设为上述范围，可以得到具有作为目的的相位差值，且均匀性出色的相位差薄膜。
在一个实施方式中，上述收缩性薄膜的140℃下的宽度方向的收缩率和纵向的收缩率之差ΔS140＝S140[TD]-S140[MD]优选5.0％～7.7％，更优选5.7％～7.0％。在其他的实施方式中，上述收缩性薄膜的160℃下的宽度方向的收缩率和纵向的收缩率之差ΔS160＝S160[TD]-S160[MD]优选20.5％～31.5％，更优选23.0％～28.5％。若MD方向的收缩率大，则除了拉伸张力之外，上述收缩性薄膜的收缩力施加在拉伸机上，有时导致难以进行均匀的拉伸。通过将收缩性薄膜的收缩率设为上述范围，拉伸机等设备上不会施加过度的负荷，从而能够进行均匀的拉伸。
上述收缩性薄膜的140℃下的宽度方向的收缩应力T140[TD]优选0.50N/2mm～0.80N/2mm，更优选0.58N/2mm～0.72N/2mm。上述收缩性薄膜的150℃下的宽度方向的收缩应力T150[TD]优选0.60N/2mm～0.90N/2mm，更优选0.67N/2mm～0.83N/2mm。通过将收缩性薄膜的收缩率设为上述范围，可以得到具有作为目的的相位差值，且均匀性出色的相位差薄膜。
上述收缩率S[MD]及S[TD]可以按照JIS Z1712-1997的加热收缩率A法求出(其中，加热温度代替120℃为140℃(或160℃)，对试验片施加了负荷3g，这方面不同)。具体来说，将宽20mm、长度150mm的试验片从纵[MD]、横[TD]方向各取5片，制作在各自的中央部的约100mm的距离上标注计量标点的试验片。该试验片以带有负荷3g的状态垂直吊挂在保持为温度140℃±3℃(或160℃±3℃)的空气循环式干燥烘箱中，加热15分钟后，将其取出。进而，在标准状态(室温)下放置30分钟后，使用JIS B7507中规定的游标卡尺，测定计量标点间距离，求出5个测定值的平均值。收缩率可以利用以下式S(％)＝[{加热前的计量标点间距离(mm)-加热后的计量标点间距离(mm)}/加热前的计量标点间距离(mm)]×100算出。
作为所述收缩性薄膜，只要是，满足所述收缩率等特性的薄膜即可，也可以适宜选择使用普通包装用、食品包装用、托盘包装用、收缩标签用、帽形密封用以及电绝缘用等用途中使用的市售的收缩性薄膜。这些市售的收缩性薄膜可以直接使用，也可以在实施拉伸处理或收缩处理等2次加工之后使用。作为市售的收缩性薄膜，例如可以举出王子制纸(株)制アルフアン系列(商品名；アルフアンP、アルフアンS、アルフアンH等)、GUNZE(株)制フアンシ一トツプ系列(商品名フアンシ一トツプEP1、フアンシ一トツプEP2等)、TORAY(株)制トレフアンBO系列(商品名；2570、2873、2500、2554、M114、M304等)、SUNTOX(株)SUNTOX-OP系列(商品名；PA20、PA21、PA30等)、TOHCELLO(株)TOHCELLOOP系列(商品名；OPU-0、OPU-1、OPU-2等)等。
加热拉伸含有上述降冰片烯系树脂的高分子薄膜和上述收缩性薄膜的层叠体时的拉伸烘箱内的温度(称为拉伸温度)可以根据作为目的的相位差值、使用的高分子薄膜的种类或厚度等适当选择。拉伸温度优选相对于上述高分子薄膜的玻璃化转变温度(Tg)为Tg+1℃～Tg+30℃。通过设为上述温度范围，相位差薄膜的相位差值容易变得均匀，且薄膜难以结晶化(白浊)。具体来说，上述拉伸温度通常为110℃～185℃。还有，玻璃化转变温度(Tg)可以利用按照JIS K7121-1987的DSC法求出。
而且，拉伸含有降冰片烯系树脂的高分子薄膜和收缩性薄膜的层叠体时的倍率(拉伸倍率)可以根据作为目的的相位差值、使用的高分子薄膜的种类或厚度等适当选择。上述拉伸倍率通常相对于原来长度为：大于1倍、且2倍以下。从拉伸装置的机械精度或稳定性的方向来说，拉伸时的送入速度通常是1m/分钟～20m/分钟。只要是上述拉伸条件，可以得到作为目的的相位差值，且可以得到光学性均匀性出色的相位差薄膜。
D.第一粘合剂层
本发明中实用的第一粘合剂层含有：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、以过氧化物为主成分的交联剂的组合物交联可得到的粘合剂。在本发明中，“粘合剂”是指将能够以加压接触感知的粘接力在常温下显示的粘弹性物质。
参照图1可知，第一粘合剂层41配置于相位差薄膜30的与具备偏振板20的一侧相反的一侧。上述粘合剂层是为了将相位差薄膜固定于液晶单元而使用的。这样的粘合剂层可以牢固地与含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜(相位差薄膜)粘接。另外，液晶单元的基板(玻璃板)在高温、多湿的环境下，也不会发生剥落或气泡，可以得到实用上充分的粘接力和粘接时间。另一方面，在从液晶单元剥离时，在液晶单元的表面不残留粘合剂层或相位差薄膜，从而，能够以小的力剥离。
以往，不能得到相对内含降冰片烯系树脂的拉伸薄膜显示出牢固的粘接性，相对液晶单元的基板(玻璃板)显示出适当的粘接性和轻剥离性的粘合剂层。这是因为，内含降冰片烯系树脂的拉伸薄膜与其他树脂相比，能够作用于粘合剂的极性基团少。进而，如上所述，内含降冰片烯系树脂的拉伸薄膜由于薄膜自身脆，所以更难以剥离。如果利用本发明，通过使用能够通过使特定的组合物交联得到的粘合剂，可以得到粘接性和轻剥离性出色的液晶面板。
D-1.第一粘合剂层的各物性
上述第一粘合剂层的厚度可以根据目的，选择适宜、适当的值。上述第一粘合剂层的厚度优选2μm～50μm，更优选2μm～40μm，尤其优选5μm～35μm。通过将第一粘合剂层的厚度设为上述范围，可以得到具有适当的粘接力，且轻剥离性出色的层叠薄膜。
上述第一粘合剂层的在23℃下用波长590nm的光测定的透过率优选90％以上。上述透过率的理论上的上限是100％，能够实现的上限是96％。
上述第一粘合剂层的Re[590]优选小于2nm，更优选小于1nm。上述第一粘合剂层的Rth[590]优选小于2nm，更优选小于1nm。
上述第一粘合剂层的23℃下的对玻璃板的粘接力(F1A)优选2N/25mm～10N/25mm，更优选3N/25mm～9N/25mm，尤其优选3N/25mm～8N/25mm，最优选4N/25mm～6N/25mm。上述粘接力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的层叠薄膜压接于玻璃板上，在23℃下养护一小时后，向90度方向以300mm/分钟剥离所述层叠薄膜时的粘接强度。
上述第一粘合剂层的23℃下相对相位差薄膜的抛锚力(F1B)优选10N/25mm～40N/25mm，更优选14N/25mm～40N/25mm，尤其优选17N/25mm～35N/25mm。其中，上述抛锚力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的粘合剂层和相位差薄膜的层叠体压接于已进行铟锡氧化物蒸镀处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜的处理面上，在23℃下养护一小时后，向180度方向以300mm/分钟，将所述聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜与粘合剂层一同剥离时的粘接强度。
在本发明的层叠薄膜中，所述第一粘合剂层的23℃下的对玻璃板的粘接力(F1A)、和所述第一粘合剂层的23℃下的相对相位差薄膜的抛锚力(F1B)的关系优选F1A＜F1B。而且，上述第一粘合剂层的抛锚力和粘接力之差(F1B-F1A)优选5N/25mm以上，更优选5N/25mm～37N/25mm，尤其优选8N/25mm～31N/25mm，最优选16N/25mm～30N/25mm。通过将F1A及F1B的关系设为上述范围，粘合剂层或相位差薄膜不会残留在液晶单元的表面，能够得到轻剥离性出色的层叠薄膜。
上述第一粘合剂层也可以进一步含有任意的适当的添加物。上述添加物例如可以举出金属粉、玻璃纤维、玻璃珠、硅石、填充剂等。另外，上述第一粘合剂层也可以含有来自邻接的层的转移物质(例如，残留溶剂、添加剂、寡聚物等)。上述添加剂的含量(重量比)优选相对于上述第一粘合剂层的总固态成分100为：大于0、且10以下。另外，上述转移物质的含量(重量比)优选相对于上述第一粘合剂层的总固态成分100为：大于0、且5以下。
D-2.形成第一粘合剂层的粘合剂
形成第一粘合剂层的粘合剂是：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、以过氧化物为主成分的交联剂的组合物交联可得到的粘合剂。在本说明书中，“使其交联”是指使聚合物化学性交联，形成三维网状结构的意思。
D-3.原料组合物的配制(第一粘合剂层)
上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物可以根据目的采用适宜、适当的聚合物。上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是指使用(甲基)丙烯酸酯系单体得到的(共)聚合物。在该聚合物为共聚物的情况下，其分子的排列状态不特别限制，可以为无规共聚物，也可以为嵌段共聚物，也可以为接枝共聚物。作为上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物的分子排列状态，优选无规共聚物。
在本说明书中，“(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物”在该共聚物为均聚物的情况下，是指丙烯酸酯系聚合物或甲基丙烯酸酯系聚合物，在该聚合物为共聚物的情况下，是指由两种以上的丙烯酸酯系单体合成的丙烯酸酯系共聚物、由两种以上的甲基丙烯酸酯系单体合成的甲基丙烯酸酯系共聚物、或由一种以上的丙烯酸酯系单体和一种以上的甲基丙烯酸酯系单体合成的共聚物。另外“(甲基)丙烯酸酯系单体”是指丙烯酸酯系单体或甲基丙烯酸酯系单体。
上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物可以利用任意的适当的聚合方法得到。作为上述聚合方法，例如，可以举出溶液聚合法、本体聚合法、悬浮聚合法等。在本发明中，作为聚合方法，优选溶液聚合法。上述溶液聚合法，具体来说，例如，在将单体溶于溶剂的溶液中添加相对于该单体100重量为0.01～0.2重量份的偶氮二异丁腈等聚合引发剂，在氮气氛下，将溶液的温度设定为50℃～70℃，反应8小时～30小时的方法。这样的聚合方法具有可以高精度地进行聚合温度的调节的优点。而且，还具有容易从反应容器取出聚合后的聚合物溶液的优点。
上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物的重均分子量(Mw)可以设定为适宜、适当的值。优选上述重均分子量(Mw)的利用基于四氢呋喃溶剂的凝胶渗透色谱法(GPC)测定的值优选1,000,000以上，更优选1,200,000～3,000,000，尤其优选1,200,000～2,500,000。上述重均分子量(Mw)可以根据溶剂的种类、聚合温度、添加剂等适宜、适当调节。
优选上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是使用具有碳原子数1～10的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体而得到的(共)聚合物。作为具有碳原子数1～10的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体，例如，可以举出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸异戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸异己酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸异庚酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己基酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯等。
进而优选上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是具有碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体、和具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的共聚物。这样的共聚物由于与以过氧化物为主成分的交联剂的反应性出色，因此，可以得到具有出色的粘合特性的粘合剂。
上述具有直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体(具有没有被羟基取代的烷基的单元)的、烷基的碳原子数C1优选2～8，更优选2～6，尤其优选4～6。上述具有至少一个氢原子被羟基取代的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体(具有被羟基取代的烷基的单元)的、烷基的碳原子数C2优选与上述C1相同，或比C1多，更优选2～8，尤其优选4～6。这样，通过调节烷基的碳原子数，能够提高与交联剂的反应性，能够得到具有进一步出色的粘合特性的粘合剂。
尤其优选上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是具有碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体、和具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的共聚物，且含有来源于具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的单元0.1摩尔％～10.0摩尔％。含有来源于具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的单元更优选0.2摩尔％～5.0摩尔％，尤其优选0.3摩尔％～1.1摩尔％。
作为具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体，可以举出(甲基)丙烯酸-2-羟基乙基酯、(甲基)丙烯酸-3-羟基丙基酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丙基酯、(甲基)丙烯酸-4-羟基丁基酯、(甲基)丙烯酸-3-羟基丁基酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丁基酯、(甲基)丙烯酸-5-羟基戊基酯、(甲基)丙烯酸-3-羟基-3-甲基丁基酯、(甲基)丙烯酸-6-羟基己基酯、(甲基)丙烯酸-7-羟基庚基酯、(甲基)丙烯酸-8-羟基辛基酯等。
上述交联剂只要是以过氧化物为主成分的交联剂就可以采用适宜、适当的交联剂。上述过氧化物利用热分解产生自由基，用于使上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物交联。作为上述过氧化物，可以举出过氧化氢类、二烷基过氧化物类、过氧化酯类、二酰基过氧化物类、过氧化二碳酸酯类、过氧化缩酮类、酮过氧化物类等。作为所述过氧化物的具体例，可以举出二(2-乙基己基)过氧化二碳酸酯、二(4-叔丁基环己基)过氧化二碳酸酯、叔丁基过氧化新癸酸酯、叔己基过氧化特戊酸酯、叔丁基过氧化特戊酸酯、二月桂酰基过氧化物、二-正辛酰基过氧化物、1，1，3，3-四甲基丁基过氧化-2-乙基己酸酯、二(4-甲基苯甲酰基)过氧化物、二苯甲酰基过氧化物、叔丁基过氧化丁酸酯、苯甲酰基-m-甲基苯甲酰基过氧化物、m-甲苯酰基过氧化物等。这些过氧化物可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
上述交联剂优选含有二酰基过氧化物类的过氧化物，进而优选含有二苯甲酰基过氧化物及/或苯甲酰基m-甲基苯甲酰基过氧化物。这样的过氧化物例如由于1分钟半衰期为90℃～140℃，所以贮存稳定性出色，而且可以高精密度地控制交联反应。
上述交联剂可以使用市售的交联剂。或者，也可以市售的交联剂中混合溶剂或添加剂使用。市售的以过氧化物为主成分的交联剂，例如，可以举出日本油脂(株)制、パ一ロイル系列(商品名[IB、335、L、SA、IPP、NPP、TCP等])、相同公司ナイパ一系列(商品名[FF、BO、NS、E、BMT-Y、BMT-K40、BMT-M等])。
上述交联剂的配合量可以根据目的选择适宜、适当的量。上述交联剂的配合量(重量比)相对于(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100优选为0.01～1.0，更优选0.05～0.8，尤其优选0.1～0.5，最优选0.15～0.45。通过将交联剂的配合量设为上述范围，能够得到具有出色的粘合特性，且水分率小的粘合剂层，其结果，能够得到粘接性和轻剥离性出色的层叠薄膜。
在一个实施方式中，上述组合物中还配合具有异氰酸酯基的化合物及/或硅烷偶联剂。具有上述异氰酸酯基的化合物用于提高第一粘合剂层和相位差薄膜的界面的粘附强度(还称为抛锚力)。上述硅烷偶联剂用于提高与液晶单元的基板的粘附性。
上述具有异氰酸酯基的化合物可以选择适宜、适当的化合物。作为上述具有异氰酸酯基的化合物，例如，可以举出甲苯二异氰酸酯、氯亚苯基二异氰酸酯、六亚甲基异氰酸酯、四亚甲基异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、苯二甲基二异氰酸酯、二苯甲烷异氰酸酯、三羟甲基丙烷二甲苯二异氰酸酯等。或者，可以举出使用这些具有异氰酸酯基的化合物的加成化合物系异氰酸酯化合物、三聚异氰酸酯化合物、双缩脲型化合物等。这些具有异氰酸酯基的化合物可以单独使用，也可以组合使用2种以上。优选在粘合剂层中使用的具有异氰酸酯基的化合物为三羟甲基丙烷二甲苯二异氰酸酯。
上述具有异氰酸酯基的化合物可以直接使用市售的化合物。或者，也可以在市售的化合物中混合溶剂或添加剂使用。作为市售的具有异氰酸酯基的化合物，例如，可以举出三井武田化学药品(株)制、タケネ一ト系列(商品名[500、600、700等])、日本聚氨酯工业(株)コロネ一ト系列(商品名[L、MR、EH、HL等])等。
上述具有异氰酸酯基的化合物的配合量可以根据目的，选择适宜、适当的量。上述具有异氰酸酯基的化合物的配合量(重量比)相对于(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100优选为0.005～1.0，更优选0.008～0.8，尤其优选0.01～0.5，最优选0.015～0.2。通过将上述具有异氰酸酯基的化合物的配合量设为上述范围，可以得到即使在更残酷的高温、多湿的环境下第一粘合剂层和相位差薄膜的界面也不容易剥落的层叠薄膜。
上述硅烷偶联剂可以选择具有适宜、适当的官能团的偶联剂。作为上述官能团，可以举出乙烯基、环氧基、甲基丙烯酰氧基、氨基、巯基、丙烯酰氧基、乙酰乙酰基、异氰酸酯基、苯乙烯基、多硫化物基等。作为上述硅烷偶联剂的具体例，可以举出乙烯基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、对苯乙烯基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、N-β(氨乙基)γ-氨丙基三甲氧基硅烷、γ-氨丙基甲氧基硅烷、γ-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、双(三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物、γ-异氰酸酯丙基三甲氧基硅烷等。在第一粘合剂层中使用的硅烷偶联剂优选为具有乙酰乙酰基的硅烷偶联剂。
上述硅烷偶联剂还可以直接使用市售的偶联剂。或者，还可以在市售的偶联剂中添加溶剂或添加剂使用。作为市售的硅烷偶联剂，例如，可以举出信越硅酮(株)制、KA系列(商品名[KA-1003等])、相同公司制KBM系列(商品名[KBM-303、KBM-403、KBM-503等]、相同公司制KBE系列(商品名[KBE-402、KBE-502、KBE-903等])、TORAY(株)制、SH系列(商品名[SH6020、SH6040、SH6062等]、相同公司制SZ系列(商品名[SZ6030、SZ6032、SZ6300等])。
上述硅烷偶联剂的配合量可以根据目的，选择适宜、适当的量。上述配合量(重量比)优选相对于(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为0.001～0.2，更优选0.005～2.0，尤其优选0.01～1.0，最优选0.02～0.5。通过将上述硅烷偶联剂的配合量设为上述范围，能够得到即使在更残酷的高温、多湿的环境下也不易发生剥落或气泡的层叠薄膜。
在一个实施方式中，上述组合物利用包括以下的工序1-A及工序1-B的方法配制。
工序1-A：用溶剂稀释(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物，配制聚合物溶液(1-A)的工序。
工序1-B：在用工序1-A得到的聚合物溶液(1-A)中配合以过氧化物为主成分的交联剂、具有异氰酸酯基的化合物、及硅烷偶联剂，配制聚合物溶液(1-B)的工序。
上述工序1-A及工序1-B为了均匀地分散或溶解所配合的物质，从而得到均匀的组合物而进行。在用溶液聚合法聚合上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物的情况下，得到的反应溶液可以直接作为上述聚合物溶液(1-A)。或者，得到的反应溶液中进而添加溶剂，进行稀释也可。
上述溶剂优选将上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物均匀地稀释而作为溶液使用。作为上述溶剂，例如，可以举出甲苯、二甲苯、氯仿、二氯甲烷、二氯乙烷、苯酚、二乙醚、四氢呋喃、茴香酰、四氢呋喃、丙酮、甲基异丁基甲酮、甲基乙基甲酮、环己酮、环戊酮、2-己酮、2-吡咯烷酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、正丁醇、2-丁醇、环己酮、异丙醇、叔丁醇、甘油、乙二醇、二乙二醇二甲基醚、2-甲基-2，4-戊二醇二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、乙腈、丁腈、甲基溶纤剂、甲基溶纤剂乙酸酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯等。上述溶剂优选甲苯或乙酸乙酯。这些溶剂的生产率、作业性、经济性出色。
上述聚合物溶液(1-B)的总固态成分浓度优选1重量％～40重量％，更优选5重量％～30重量％。通过将总固态成分浓度设为上述范围，得到向基材的涂敷性出色的溶液，其结果，能够得到表面均匀性出色的粘合剂层。
在上述组合物中，除此之外，还可以配合任意的适当的添加剂。作为上述添加剂，例如，可以举出增塑剂、热稳定剂、光稳定剂、润滑剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、阻燃剂、着色剂、防静电剂、相溶剂、交联剂、及增粘剂等。上述添加剂的配合量(重量比)可以根据目的，设定适宜、适当的值。优选上述添加剂的含量(重量比)相对于上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为：大于0、且5以下。
作为配制上述组合物时的各材料的配合方法，可以采用适宜、适当的方法。优选上述组合物依次在(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物中加入以过氧化物为主要成分的交联剂、具有异氰酸酯基的化合物、硅烷偶联剂来配制。其中，在不配合具有异氰酸酯基的化合物及硅烷偶联剂的任意一方或双方的情况下，省略其配合工序。
D-4.组合物的交联方法(第一粘合剂层)
作为交联上述组合物的方法，可以根据目的，采用适宜、适当的方法。优选，使用以50℃～200℃加热上述组合物的方法。加热温度优选70℃～190℃，更优选100℃～180℃，尤其优选120℃～170℃。通过将上述加热温度设为上述范围，不会引起副反应，迅速发生过氧化物和聚合物的交联反应，从而能够得到具有出色的粘合特性的粘合剂。
为了使上述组合物交联，采用加热的方法的情况下，加热时间可以采用适宜、适当的时间。上述加热时间优选5秒～20分钟，更优选5秒～10分钟，尤其优选10秒～5分钟。通过将上述加热时间设为上述范围，效率良好地进行过氧化物和聚合物的交联反应。
在一个实施方式中，上述组合物在上述工序1-A及工序1-B之后，利用包括其次的工序1-C及工序1-D的方法交联。
工序1-C：在基材上涂敷工序1-B中得到的聚合物溶液(1-B)的工序、
工序1-D：50℃～200℃下干燥在工序1-C中得到的涂敷物，在基材的表面形成粘合剂层的工序。
上述工序1-C为了在基材上薄薄地展开聚合物溶液，从而得到薄膜状的涂敷物而进行。上述工序1-D为了使涂敷物的溶剂蒸发，且使过氧化物和聚合物交联而进行。还有，上述干燥例如可以使用设置有不同的温度的多个温度控制机构进行多阶段也可。根据这样的方法，效率良好地得到厚度不均少的粘合剂层，并且适当地进行过氧化物和聚合物的交联反应，从而能够得到粘合特性出色的粘合剂层。
作为在基材上涂敷上述聚合物溶液(1-B)的方法，可以采用使用了适宜、适当的涂敷机的涂敷方法。作为上述涂敷机，例如可以举出反转式辊涂敷机、正转式辊涂敷机、凹版涂敷机、刮涂机、棒式涂敷机、缝隙孔(slot orifice)涂敷机、帘式涂敷机、喷涂器、空气定厚器涂敷、吻合式涂敷机、浸渍涂敷机、焊珠(bead)涂敷机、刀式涂敷机、浇注涂敷机、喷涂机、旋转涂敷机、挤出涂敷机、热熔融型涂料机等。优选反转式辊涂敷机、凹版涂敷机、缝隙孔涂敷机、帘式涂敷机以及喷涂器。如果为利用所述涂敷机的涂敷方式，可以得到表面均匀性出色的涂敷物。
作为上述基材，可以根据目的，选择适宜、适当的基材。优选上述基材使用在涂敷聚合物溶液(1-B)的一侧的表面进行了表面处理的基材。作为上述基材，优选使用高分子薄膜。这是因为可以制作辊，且大幅度提高生产率的原因。上述基材可以是本发明中使用的相位差薄膜，也可以是其他的高分子薄膜。优选上述基材是用硅酮系剥离剂处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜。根据这样的方式可知，可以将该薄膜作为层叠薄膜的剥离衬里使用。上述剥离衬里在层叠薄膜供于实用之前，通常被剥离。
作为用于加热或干燥上述组合物的温度控制机构，可以选择适宜、适当的机构。上述温度控制机构，例如，可以举出热风或冷风循环的空气循环式恒温烘箱、利用了微波或远红外线等的加热器、加热成温度调节用的辊、加热管辊或金属带等方法。
在一个实施方式中，上述粘合剂层在上述工序1-A～工序1-D之后，进而利用包括以下的工序1-E的方法层叠。
工序1-E：将用工序1-D得到的基材的表面上形成的粘合剂层转印于相位差薄膜上，从而得到层叠物的工序。
根据这样的方法可知，可以得到相位差薄膜的光学特性不易变化且具有出色的光学特性的层叠薄膜。还有，上述粘合剂层可以在从基材剥离后转印于相位差薄膜上，也可以从基材剥离的同时转印于相位差薄膜上，也可以在相位差薄膜上转印后将其从基材剥离。通过这样操作，能够得到表面均匀性出色的层叠物。
在本发明中使用的第一粘合剂层含有使含有具有异氰酸酯基的化合物的组合物交联而可得到的粘合剂的情况下，优选上述第一粘合剂层在工序1-E后，进而利用包括工序1-F的方法进行熟化。
工序1-F：将用工序1-E得到的层叠物至少保存三天的工序。
上述工序1-F为了将上述粘合剂层熟化而进行。在本说明书中，“熟化(还称为老化)”是指通过在适当的条件下以一定时间放置(保存)粘合剂层，使该粘合剂层中含有的物质进行扩散或化学反应，得到优选的性质、状态的意思。
作为熟化上述粘合剂层的温度(熟化温度)，可以根据聚合物或交联剂的种类、熟化时间等选择适宜、适当的温度。上述熟化温度优选10℃～80℃，更优选20℃～60℃，尤其优选20℃～40℃。通过选择上述温度范围，可以得到具有稳定的粘合特性的粘合剂层。
作为熟化上述粘合剂层的时间(熟化时间)，可以根据聚合物或交联剂的种类、熟化温度等选择适宜、适当的时间。上述熟化温度优选3天以上，更优选5天以上，尤其优选7天以上。通过选择上述时间，可以得到具有稳定的粘合特性的粘合剂层。
参照图4，说明第一粘合剂层的制造方法的一例。图4是表示本发明中使用的第一粘合剂层的代表性制造工序的示意图。
例如，从第一导引部501导出作为基材的用硅酮系剥离剂处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜502，在涂敷部503涂敷用溶剂稀释(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物得到的聚合物溶液(1-A)中配合以过氧化物为主成分的交联剂、具有异氰酸酯基的化合物、及硅烷偶联剂而配制的聚合物溶液(1-B)。在基材的表面涂敷的涂敷物被送到温度控制机构(干燥机构)504，例如，在50℃～200℃下干燥，交联，成为粘合剂层。从第二导引部506导出相位差薄膜506，用层叠辊507、508将其转印于上述粘合剂层。这样得到的相位差薄膜、第一粘合剂层、和用硅酮系剥离剂处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜502的层叠物509由卷绕部510卷绕。还有，用硅酮系剥离剂处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜502可以直接作为剥离衬里使用。
D-5.第一粘合剂层的物理及化学性质
通过上述方法得到的粘合剂(其结果，第一粘合剂层)优选具有以下的物理及化学性质。
上述粘合剂的凝胶分率优选40％～90％，更优选50％～90％，尤其优选60％～85％。通过将凝胶分率设为上述范围，可以得到具有良好的粘合特性的粘合剂层。通常，粘合剂的聚合物交联而形成有三维网状结构的部分(还称为凝胶部分)浸渍于溶液中的情况下，吸收溶剂而体积增加。将这种现象称为溶胀。上述凝胶分率是利用实施例中记载的方法测定的值。
上述粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)优选-70℃～-10℃，更优选-60℃～-20℃，尤其优选-50℃～-30℃。通过将玻璃化转变温度设为上述范围，可以得到相对于相位差薄膜具有牢固的粘接性，且相对于液晶单元的基板(玻璃板)具有适度的粘接性，轻剥离性出色的粘合剂层。
上述粘合剂的水分率优选1.0％以下，更优选0.8％以下，尤其优选0.6％以下。最优选0.4％以下。水分率的理论上的下限值是0。通过将水分率设为上述范围，可以得到即使在高温环境下也不易发生气泡的粘合剂层。还有，上述水分率是在150℃的空气循环式恒温烘箱中投放粘合剂层，经过1小时后，由重量减少率求出的值。
E.第二粘合剂层
本发明的层叠薄膜可以优选在偏振板和相位差薄膜之间进而配置第二粘合剂层。图5是本发明的一个实施方式中的层叠薄膜的概略剖面图。还有，图5中的各构成构件的纵、横及厚度的比例与实际不同，这一点需要留意。该层叠薄膜11至少依次具备：偏振板20、第二粘合剂层42、相位差薄膜30、和第一粘合剂层41。偏振板20包括：偏振片21、配置于偏振片21的具备相位差薄膜30的一侧的第一保护层21、配置于偏振片21的与具备相位差薄膜30的一侧相反的一侧的第二保护层23。相位差薄膜30是含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜。第一粘合剂层41包含：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、和以过氧化物为主成分的交联剂的组合物交联而可得到的粘合剂。第二粘合剂层42包含：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、以具有异氰酸酯基的化合物为主成分的交联剂、和硅烷偶联剂的组合物交联可得到的粘合剂。
E-1.第二粘合剂层的各物性
上述第二粘合剂层的厚度可以根据目的，选择适宜、适当的值。上述第二粘合剂层的厚度优选2μm～50μm，更优选2μm～40μm，尤其优选5μm～35μm。通过将第二粘合剂层的厚度设为上述范围，可以得到粘合特性出色的粘合剂层。
上述第二粘合剂层的在23℃下用波长590nm的光测定的透过率优选90％以上。上述透过率的理论上的上限是100％，能够实现的上限是96％。
上述第二粘合剂层的Re[590]优选小于2nm，更优选小于1nm。上述第二粘合剂层的Rth[590]优选小于2nm，更优选小于1nm。
上述第二粘合剂层的23℃下相对玻璃板的粘接力(F2A)优选6N/25mm～40N/25mm，更优选8N/25mm～40N/25mm，尤其优选10N/25mm～35N/25mm。
上述粘接力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的带有粘合剂层的偏振板压接于玻璃板上，在23℃下养护一小时后，向90度方向以300mm/分钟剥离所述带有粘合剂层的偏振板时的粘接强度。
上述第二粘合剂层的23℃下相对偏振板(第一保护层)的抛锚力(F2B)优选10N/25mm～40N/25mm，更优选13N/25mm～40N/25mm，尤其优选16N/25mm～35N/25mm。其中，上述抛锚力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的粘合剂层和偏振板的层叠体压接于将铟锡氧化物蒸镀处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜的处理面上，在23℃下养护一小时后，向180度方向以300mm/分钟将所述聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜与粘合剂层一同剥离时的粘接强度。
在本发明的层叠薄膜中，上述第一粘合剂层的23℃下相对玻璃板的粘接力(F1A)、所述第一粘合剂层的23℃下相对所述相位差薄膜的抛锚力(F1B)、所述第二粘合剂层的23℃下相对相位差薄膜的粘接力(F2A)、和所述第二粘合剂层的23℃下相对偏振板(第一保护层)的抛锚力(F2B)的关系设为F1A最小，例如，F1A＜F2A≤F2B≤F1B。
在一个实施方式中，上述第一粘合剂层的23℃下相对玻璃板的粘接力(F1A)、和上述第二粘合剂层的23℃下相对相位差薄膜的粘接力(F2A)之差(F2A-F1A)优选3N/25mm以上，更优选3N/25mm～37N/25mm，尤其优选4N/25mm～37N/25mm，最优选5N/25mm～31N/25mm。通过将F2A及F1A的关系设为上述范围，在液晶单元的表面不会残留粘合剂层或相位差薄膜，可以得到轻剥离性出色的层叠薄膜。
在另一实施方式中，上述第一粘合剂层的23℃下相对玻璃板的粘接力(F1A)、和上述第二粘合剂层的23℃下相对偏振板(第一保护层)的抛锚力(F2B)之差(F2B-F1A)优选5N/25mm以上，更优选5N/25mm～40N/25mm，尤其优选6N/25mm～37N/25mm，最优选6N/25mm～31N/25mm。通过将F2B及F1A的关系设为上述范围，在液晶单元的表面不会残留粘合剂层或相位差薄膜，可以得到轻剥离性出色的层叠薄膜。
上述第二粘合剂层也可以进一步含有任意的适当的添加物。上述添加物例如可以举出金属粉、玻璃纤维、玻璃珠、硅石、填充剂等。另外，上述第二粘合剂层也可以含有来自邻接的层的转移物质(例如，残留溶剂、添加剂、寡聚物等)。上述添加剂的含量(重量比)优选相对于上述第二粘合剂层的总固态成分100为：大于0、且10以下。另外，上述转移物质的含量(重量比)优选相对于上述第二粘合剂层的总固态成分100为：大于0、且5以下。
E-2.形成第二粘合剂层的粘合剂
形成第二粘合剂层的粘合剂是：使至少配合了(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、以具有异氰酸酯基的化合物为主成分的交联剂、硅烷偶联剂的组合物交联可得到的粘合剂。
E-3.原料组合物的配制(第二粘合剂层)
上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物可以根据目的采用适宜、适当的聚合物。上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是指使用(甲基)丙烯酸酯系单体得到的(共)聚合物。在该聚合物为共聚物的情况下，其分子的排列状态不特别限制，可以为无规共聚物，也可以为嵌段共聚物，也可以为接枝共聚物。作为上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物的分子排列状态，优选无规共聚物。上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物例如可以利用D-3项所述的方法得到。
上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物的重均分子量(Mw)可以设定为适宜、适当的值。优选上述重均分子量(Mw)的利用基于四氢呋喃溶剂的凝胶渗透色谱法(GPC)测定的值优选1,000,000以上，更优选1,200,000～3,000,000，尤其优选1,200,000～2,000,000。上述重均分子量(Mw)可以根据溶剂的种类、聚合温度、添加剂等适宜、适当调节。
优选上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物例如可以举出D-3项所述的聚合物。优选上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是具有碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体、(甲基)丙烯酸酯系单体、和具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的共聚物。通过使用这样的共聚物，可以得到具有出色的粘合特性的粘合剂。
上述具有直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体(没有被羟基取代的单元)的、烷基的碳原子数C1优选2～8，更优选2～6，尤其优选4～6。上述具有至少一个氢原子被羟基取代的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体(被羟基取代的单元)的烷基的碳原子数C2优选比上述C1少，更优选2～4，尤其优选2。通过这样调节烷基的碳原子数，能够提高与交联剂的反应性，能够得到具有进一步出色的粘合特性的粘合剂。
尤其优选上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是具有碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体、(甲基)丙烯酸酯系单体、和具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的共聚物，且含有来源于具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的单元0.05摩尔％～0.25摩尔％。含有来源于具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的单元更优选0.10摩尔％～0.22摩尔％，尤其优选0.14摩尔％～0.20摩尔％。
作为具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体，可以举出(甲基)丙烯酸-2-羟基乙基酯、(甲基)丙烯酸-3-羟基丙基酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丙基酯、(甲基)丙烯酸-4-羟基丁基酯、(甲基)丙烯酸-3-羟基丁基酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丁基酯、(甲基)丙烯酸-5-羟基戊基酯、(甲基)丙烯酸-3-羟基-3-甲基丁基酯、(甲基)丙烯酸-6-羟基己基酯、(甲基)丙烯酸-7-羟基庚基酯、(甲基)丙烯酸-8-羟基辛基酯等。
上述交联剂只要是以具有异氰酸酯基的化合物为主成分的交联剂就可以采用适宜、适当的交联剂。作为上述以具有异氰酸酯基的化合物为主成分的交联剂，例如，可以举出D-3项所述的交联剂。
上述交联剂的配合量可以根据目的选择适宜、适当的量。上述交联剂的配合量(重量比)相对于(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100优选为0.15～1.0，更优选0.30～0.90，尤其优选0.39～0.81，最优选0.48～0.72。通过将交联剂的配合量设为上述范围，能够得到即使在更残酷的高温、多湿的环境下，第二粘合剂层和相位差薄膜的界面不易剥离的层叠薄膜。
作为上述硅烷偶联剂，例如，可以举出D-3项所述的硅烷偶联剂。使用于第二粘合剂层的硅烷偶联剂优选具有环氧基的硅烷偶联剂，更优选γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷。
上述硅烷偶联剂的配合量可以根据目的，选择适宜、适当的量。上述配合量(重量比)优选相对于(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为0.01～0.20，更优选0.037～0.113，尤其优选0.049～0.101，最优选0.060～0.090。通过将上述硅烷偶联剂的配合量设为上述范围，能够得到即使在更残酷的高温、多湿的环境下也不易发生剥落或气泡的层叠薄膜。
在一个实施方式中，上述组合物利用包括以下的工序2-A及工序2-B的方法配制。
工序2-A：用溶剂稀释(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物，配制聚合物溶液(2-A)的工序。
工序2-B：在用工序2-A得到的聚合物溶液(2-A)中配合以具有异氰酸酯基的化合物为主成分的交联剂、及硅烷偶联剂，配制聚合物溶液(2-B)的工序。
上述工序2-A及工序2-B为了均匀地分散或溶解所配合的物质，从而得到均匀的组合物而进行。在用溶液聚合法聚合上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物的情况下，得到的反应溶液可以直接作为上述聚合物溶液(2-A)。或者，得到的反应溶液中进而添加溶剂，进行稀释也可。
作为上述溶剂，例如可以举出D-3所述的溶剂。上述溶剂优选甲苯或乙酸乙酯。这些溶剂的生产率、作业性、经济性出色。
上述聚合物溶液(1-B)的总固态成分浓度优选5重量％～50重量％，更优选10重量％～40重量％。通过将总固态成分浓度设为上述范围，得到向基材的涂敷性出色的溶液，其结果，能够得到表面均匀性出色的粘合剂层。
在上述组合物中，除此之外，还可以配合任意的适当的添加剂。作为上述添加剂，例如，可以举出D-3所述的添加剂。优选上述添加剂的配合量(重量比)相对于上述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为：大于0、且5以下。
作为配制上述组合物时的各材料的配合方法，可以采用适宜、适当的方法。优选上述组合物在向(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物中添加以具有异氰酸酯基的化合物为主成分的交联剂后，添加硅烷偶联剂，进行配制。
E-4.组合物的交联方法(第二粘合剂层)
作为交联上述组合物的方法，可以根据目的，采用适宜、适当的方法。优选，使用以20℃～200℃加热上述组合物的方法。加热温度优选50℃～170℃。通过将加热温度设为上述范围，可以得到表面均匀性出色的粘合剂层。
加热时间可以采用适宜、适当的时间。上述加热时间优选10秒～20分钟，更优选20秒～10分钟，尤其优选30秒～5分钟。通过将加热时间设为上述范围，可以得到表面均匀性出色的粘合剂层。
在一个实施方式中，上述组合物在上述工序2-A及工序2-B之后，利用包括其次的工序2-C及工序2-D的方法交联。
工序2-C：在基材上涂敷工序2-B中得到的聚合物溶液(2-B)的工序、
工序2-D：20℃～200℃下干燥在工序2-C中得到的涂敷物，在基材的表面形成粘合剂层的工序。
上述工序2-C为了得到厚度不均小的涂敷物而进行。上述工序2-D为了使涂敷物的溶剂蒸发而进行。还有，上述干燥例如可以使用设置有不同的温度的多个温度控制机构进行多阶段也可。根据这样的方法，效率良好地得到厚度不均小的粘合剂层。
在基材上涂敷上述聚合物溶液(2-B)的方法、基材的种类、及温度控制机构例如采用使用了D-4项所述的涂敷机的涂敷方式、基材、及温度控制机构。
在一个实施方式中，上述粘合剂层在上述工序2-A～2-D之后，进而利用包括以下的工序2-E及工序2-F的方法层叠、熟化。
工序2-E：将用工序2-D得到的基材的表面上形成的粘合剂层转印于相位差薄膜上，从而得到层叠物的工序。
工序2-F：将用工序2-E得到的层叠物至少保存三天的工序。
根据这样的方法可知，可以得到相位差薄膜的光学特性不易变化，且具有出色的光学特性的层叠薄膜。还有，上述粘合剂层可以在从基材剥离后转印于相位差薄膜上，也可以从基材剥离的同时转印于相位差薄膜上，也可以在相位差薄膜上转印后将其从基材剥离。通过这样操作，能够得到表面均匀性出色的层叠物。上述工序2-F为了使上述粘合剂层熟化而进行。
作为熟化上述粘合剂层的温度(熟化温度)，可以根据聚合物或交联剂的种类、熟化时间等选择适宜、适当的温度。上述熟化温度优选10℃～80℃，更优选20℃～60℃，尤其优选20℃～40℃。通过选择上述温度范围，可以得到具有稳定的粘合特性的粘合剂层。
作为熟化上述粘合剂层的时间(熟化时间)，可以根据聚合物或交联剂的种类、熟化温度等选择适宜、适当的时间。上述熟化温度优选3天以上，更优选5天以上，尤其优选7天以上。通过选择上述时间，可以得到具有稳定的粘合特性的粘合剂层。
E-5.第二粘合剂层的物理及化学性质
通过上述方法得到的粘合剂(其结果，第二粘合剂层)优选具有以下的物理及化学性质。
上述粘合剂的凝胶分率优选60％～96％，更优选70％～94％，尤其优选78％～92％。通过将凝胶分率设为上述范围，可以得到相对于相位差薄膜具有牢固的粘接性，且相对于液晶单元的基板(玻璃板)具有出色的粘合特性的粘合剂层。
上述粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)优选-42℃～-14℃，更优选-37℃～-18℃，尤其优选-34℃～-21℃。通过将玻璃化转变温度设为上述范围，可以得到具有良好的粘合特性的粘合剂层。
上述粘合剂的水分率优选0.4％以上，更优选0.4％～0.8％。水分率的理论上的下限值是0。通过将水分率设为上述范围，可以得到与相位差薄膜的粘接性出色的粘合剂层。还有，上述水分率是在150℃的空气循环式恒温烘箱中投放粘合剂层，经过1小时后，由重量减少率求出的值。
F.液晶面板
图6(a)及图6(b)是本发明的优选的实施方式中的液晶面板的概略剖面图。还有，为了便于观察，图6(a)及(b)中的各构成构件的纵、横及厚度的比例与实际不同，这一点需要留意。
参照图6(a)可知，液晶面板100在液晶单元50的一单侧具备本发明的层叠薄膜10。可以优选在液晶单元50的另一侧配置反射薄膜(未图示)或第二偏振板(未图示)。在配置第二偏振板的情况下，优选上述第二偏振板配置为与其吸收轴方向与偏振片21的吸收轴方向实际上正交。在本说明书中，“实际上正交”包括偏振片21的吸收轴方向和第二偏振板(偏振片)的吸收轴方向所成的角度为90°±2.0°的情况，优选90°±1.0°，更优选90°±0.5°。还有，配置于液晶单元的两侧的偏振片可以分别相同，也可以互不相同。
参照图6(b)可知，液晶面板101在液晶单元50的一单侧具备本发明的层叠薄膜10，在液晶单元50的另一侧具备本发明的层叠薄膜10’。优选上述层叠薄膜20配置为偏振片21的吸收轴方向和偏振片21’的吸收轴方向实际上正交。“实际上正交”包括偏振片21的吸收轴方向和第二偏振板(偏振片)的吸收轴方向所成的角度为90°±2.0°的情况，优选90°±1.0°，更优选90°±0.5°。还有，在本发明中，层叠薄膜10及10’可以分别相同，也可以互不相同。
参照图6可知，本发明中使用的液晶单元50具有：一对基板51、51’、和夹持在基板51、51’之间的作为显示介质的液晶层52。在一方的基板(有源矩阵基板)51’上设置有控制液晶的电光学特性的开关元件(代表性的为TFT)、和向该有源元件赋予门信号的扫描线及赋予源信号的信号线(均未图示)。在另一方的基板(滤色片基板)51上设置有滤色片。还有，滤色片也可以设置在有源矩阵基板51’上。或者，例如，在场序方式之类液晶显示装置的照明机构使用RGB3色光源的情况下，可以省略上述滤色片。通过间隔物(未图示)可控制基板51和基板51’的间隔(单元间距)。在与基板51及基板51’的液晶层12接触的一侧设置例如由聚酰亚胺构成的取向膜(未图示)。
F.液晶显示装置
图7是本发明的优选的实施方式中的液晶面板的概略剖面图。还有，为了便于观察，图7中的各构成构件的纵、横及厚度的比例与实际不同，这一点需要留意。该液晶显示装置200具备液晶面板100(或101)、和配置于液晶面板100的一侧的背光灯单元80。在图示例中，作为背光灯单元，示出了采用正下方方式的情况，但这也可以是例如侧灯方式。在采用正下方方式的情况下，上述背光灯单元80至少具备背光灯81、反射薄膜82、扩散板83、棱镜片84、和亮度改善薄膜85。在采用侧灯方式的情况下，背光灯单元除了上述结构之外，至少还具备导光板、和光反射板(lightreflector)。通过使用这些光学构件，液晶显示装置得到更出色的显示特性。其中，图7中例示的光学构件只要可以得到本发明的效果，可以对应液晶显示装置的照明方式或液晶单元的驱动模式等用途而省略其一部分，或者可以被其他光学构件替代。
上述液晶显示装置可以是从液晶面板的背面照射光而观看画面的透过型，也可以是从液晶面板的视认侧照射光而观看画面的反射型。或者，上述液晶显示装置也可以是同时具有透过型和反射型两者性质的半透过型。优选本发明的液晶显示装置是透过型。这是因为可以得到斜向的漏光少的液晶显示装置。
上述背光灯可以采用任意的适当的结构的背光灯。作为上述背光灯的结构，代表性地举出从液晶面板的正下方照射光的“正下方方式”、及从液晶面板的横端照射光的“边光(edge light)方式”。优选上述照明机构的结构是正下方。这是因为正下方的背光灯可以得到高的亮度。
作为上述背光灯，可以根据目的，采用适宜、适当的背光灯。作为上述背光灯，例如，可以举出冷阴极荧光管(CCFL)发光二极管(LED)、有机EL(OLED)、场致发射型元件(FED)等。在背光灯采用发光二极管的情况下，其光源的颜色可以是白色，也可以是RGB3色。在上述发光二极管使用RGB3色光源的情况下，可以得到不使用滤色片就能够彩色显示的场序方式的液晶显示装置。
上述反射薄膜是为了防止在液晶面板的与视认侧相反的一侧发生漏光，进而有效地使背光灯的光入射到导光板而使用的。作为上述反射薄膜，例如可以使用蒸镀银的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、或层叠多层聚酯系树脂的层叠薄膜。上述反射薄膜的反射率优选在波长410nm～800nm的全部区域为90％以上。上述反射薄膜的厚度通常为50μm～200μm。所述反射薄膜也可以直接使用市售的反射薄膜。作为市售的反射薄膜，例如可以举出(株)KIMOTO制レフホワイト系列或住友3M(株)制ビキユイテイESR系列等。
上述导光板是为了使来自背光灯的光遍布整个画面而使用的。作为上述导光板，例如使用将丙烯酸系树脂、聚碳酸酯系树脂、环烯烃系树脂等成形成锥形状，从而越远离光源厚度越变薄的导光板。
上述扩散板是为了将来自导光板的光引成宽角，使画面成为均匀的明亮度而使用的。作为上述扩散板，例如可以使用已实施凹凸处理的高分子薄膜或含有扩散剂的高分子薄膜。上述扩散板的浊度优选为85％～92％。进而，上述扩散板的全光线透过率优选为90％以上。上述扩散板也可以直接使用市售的扩散板。作为市售的扩散板，例如可以举出惠和(株)制OPLUS系列或(株)KIMOTO制ライトアツプ系列等。
上述棱镜片是为了将被导光板引成宽角的光汇集于特定方向，从而提高液晶显示装置的正面方向的亮度而使用的。作为上述棱镜片，例如使用在由聚酯系树脂构成的基底薄膜的表面层叠丙烯酸系树脂或由感光性树脂构成的棱镜层而成的棱镜片。上述棱镜片也可以直接使用市售的棱镜片。作为市售的棱镜片，例如可以举出三菱丽阳(株)ダイヤア一ト系列。
上述亮度改善薄膜是为了提高液晶显示装置的正面及斜向方向的亮度而使用的。上述亮度改善薄膜可以直接使用市售的亮度改善薄膜。作为市售的亮度改善薄膜，例如可以举出日东电工(株)制NIPOCS PCF系列或住友3M(株)制ビキユイテイDBEF系列等。
G.液晶显示装置的显示特性
具备本发明的层叠薄膜的液晶显示装置在显示黑图像时的极角60°、全方位(0°～360°)的Y值的最大值优选为0.5以下，进而优选为0.4以下，特别优选为0.3以下。进而，上述液晶显示装置在显示黑图像时的极角60°、全方位(0°～360°)的Y值的平均值优选为0.3以下，进而优选为0.2以下，特别优选为0.1以下。上述Y值是用CIE1931XYZ显示系定义的三刺激值Y，理论上的下限值为0。该值越小，则显示黑图像的液晶显示装置的画面在斜向方向的漏光量越小。
本发明的液晶显示装置在显示黑图像时在极角60°、全方位(0°～360°)的色差量(Δa*b*)的最大值优选为8.0以下，进而优选为6.0以下，特别优选为4.0以下。进而，上述液晶显示装置在显示黑图像时在极角60°、全方位(0°～360°)的色差量(Δa*b*)的平均值优选为4.0以下，进而优选为3.0以下，特别优选为2.0以下。在此，Δa*b*是从式；{(a*)2+(b*)2}1/2算出的值，a*、b*是用CIE1976L*a*b*颜色空间定义的色坐标，该Δa*b*的理论上的下限值为0。该值越小，则显示黑图像的液晶显示装置的画面在斜向方向的颜色变化越小。
H.本发明的液晶显示装置的用途
本发明的液晶显示装置可以用于任意适当的用途。该用途例如为个人电脑监视器、笔记本电脑、复印机等OA仪器，手机、时钟、数码相机、便携信息终端(PDA)、便携游戏机等便携仪器，摄影机、电视、微波炉等家庭用电器设备，后视系统(back monitor)、汽车导航仪系统用监视器、汽车音响(car audio)等车载用仪器，商业店铺用信息用监视器等展示仪器，监视用监视器等警备仪器，看护用监视器、医疗用监视器等看护·医疗仪器等。
本发明的液晶显示装置的用途优选电视。尤其优选用于大型的电视。上述电视的画面尺寸优选为wide17型(373mm×224mm)以上，进而优选为wide23型(499mm×300mm)以上，特别优选为wide26型(566mm×339mm)以上，最优选为wide32型(687mm×412mm)以上。
实施例
使用以上的实施例及比较例进而说明本发明。还有，本发明不只限定于这些实施例。还有，实施例中使用的分析方法如下所述。
(1)偏振板的单体透过率、偏光度、色相a值、色相b值的测定方法：
使用分光光度计[村上色材技术研究所(株)制、产品名[DOT-3]]，在23℃下测定。
(2)分子量的测定方法
利用凝胶渗透色谱法(GPC)法将聚苯乙烯作为标准试料算出分子量。具体来说，利用以下的装置、器具及测定条件进行测定。还有，样品使用
·测定样品：将试料溶解于四氢呋喃中，作为0.1重量％的溶液，静置一个晚上后，用0.45μm膜滤器过滤的滤液。
·分析装置：TOSOH制[HLC-8120GPC]
·柱：TSKgel SuperHM-H/H4000/H3000/H2000
·柱尺寸：各6.0mmI.D.×150mm
·洗提液：四氢呋喃
·流量：0.6ml/分钟
·检测器：RI
·柱温度：40℃
·注入量：20μl
(3)厚度的测定方法：
在厚度小于10μm的情况下，使用薄膜用分光光度计[大塚电子(株)制、产品名“瞬间多测光系统、MCPD-2000”]进行测定。在厚度为10μm以上的情况下，使用ANRITSU制数字测微计“KC-351C型”进行测定。
(4)薄膜的平均折射率的测定方法：
使用阿贝折射率计[ATAGO(株)制、产品名“DR-M4”]，在23℃下用波长589nm的光测定折射率，由测定的该折射率求出。
(5)相位差值(Re[480]、Re[590]、Rth[590])的测定方法：
使用王子计测设备(株)制、商品名“KOBRA21-ADH”，在23℃下用波长480nm及590nm的光测定。
(6)透过率(T[590])的测定方法：
使用紫外线可见光光度计[日本分光(株)制、产品名“V-560”]，在23℃下用波长590nm的光测定。
(7)光弹性模量的绝对值(C[590])的测定方法：
使用分光椭圆仪[日本分光(株)制、产品名“M-220”，夹持样品(尺寸2cm×10cm)的两端，施加应力(5～15N)的同时，测定样品中央的相位差值(23℃/波长590nm)，由应力和相位差值的函数的斜率算出。
(8)收缩性薄膜的收缩率的测定方法：
按照JIS Z1712-1997的加热收缩率A法求出(其中，加热温度代替120℃而为140℃(或160℃)，对试验片施加负荷3g，这方面不同)。具体来说，将宽20mm、长度150mm的试验片从纵[MD]、横[TD]方向各取5片，制作在各自的中央部的约100mm的距离上标注计量标点的试验片。该试验片以带有负荷3g的状态垂直吊挂在保持为温度140℃±3℃(或160℃±3℃)的空气循环式干燥烘箱中，加热15分钟后，将其取出。进而，在标准状态下(室温)放置30分钟后，使用JIS B 7507中规定的游标卡尺，测定计量标点间距离，求出5个测定值的平均值。由S(％)＝[{加热前的计量标点间距离(mm)-加热后的计量标点间距离(mm)}/加热前的计量标点间距离(mm)]×100算出。
(9)收缩性薄膜的收缩应力的测定方法：
使用以下的装置，利用TMA法测定140℃及150℃下的宽度[TD]方向的收缩应力T140[TD]及收缩应力T150[TD]。
·装置：Seiko Instruments(株)制[TMA/SS 6100]
·数据处理：Seiko Instruments(株)制[EXSTAR6000]
·测定模式：等速升温测定(10℃/分钟)
·测定气氛：大气中(23℃)
·负荷：20mN
·样品尺寸：15mm×2mm(长边为宽度[TD]方向)
(10)粘合剂层的粘接力的测定方法：
在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的样品敷于玻璃板上，在23℃下养护一小时后，测定向90度方向以300mm/分钟剥离时的粘接强度。
(11)粘合剂层的抛锚力的测定方法：
在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的粘合剂层和相位差薄膜的层叠体压接于将已进行铟锡氧化物蒸镀处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜[尾持工业(株)制、商品名“125テトライトOES”(厚度125μm)]的处理面上，在23℃下养护一小时后，测定向180度方向以300mm/分钟将所述聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜与粘合剂层一同剥离时的粘接强度。
(12)粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)的测定方法：
使用精工电子工业(株)制、差示扫描量热仪、产品名“DSC220C”，利用按照JIS K 7121的DSC法求出。
(13)粘合剂的水分率的测定方法：
向150℃的空气循环式恒温烘箱中投放粘合剂层，由经过一小时后的重量减少率{(W1-W2)/W1×100}求出。在此，W1是投入空气循环式恒温烘箱中之前的粘合剂层的重量，W2是投入空气循环式恒温烘箱之后的粘合剂层的重量。
(14)粘合剂的凝胶分率的测定方法：
将预先测定了重量的粘合剂的样品放入填满有乙酸乙酯的容器中，在23℃下放置7天后，取出粘合剂，擦拭溶剂后，测定其重量。凝胶分率由下述式：{(WA-WB)/WA×100}求出。在此，WA是投入到乙酸乙酯前的粘合剂层的重量，WB是投入到乙酸乙酯后的粘合剂层的重量。
(15)液晶显示装置的漏光量(Y)的测定方法：
在23℃的暗室中点亮灯之后，经过30分钟，然后使用ELDIM公司制、产品名“EZ Contrast160D”，测定显示了黑图像的画面的方位角0°～360°、极角60°下的用CIE1931XYZ显示系定义的三刺激值Y值。还有，液晶面板的长边方向的方位角设为0°，法线方向设为极角0°。
(16)液晶显示装置的色差量(Δa*b*)的测定方法：
在23℃的暗室中点亮灯之后，经过30分钟，然后使用ELDIM公司制、产品名“EZ Contrast160D”，测定显示了黑图像的画面的方位角0°～360°、极角60°下的用CIE1976L*a*b色空间定义的颜色坐标a*及*b。斜向的色差量(Δa*b*)由下述式{(a*)2+(b*)2}1/2算出。
<相位差薄膜的制作>
[参考例1]
在含有向厚度100μm的降冰片烯系单体的开环聚合物加氢的树脂(降冰片烯系树脂)的高分子薄膜[(株)OPTES制、商品名“ゼオノアZF-14-100”(平均折射率＝1.52、Tg＝136℃、Re[590]＝3.0nm、Rth[590]＝5.0nm)]的两侧经由丙烯酸系粘合剂层(厚度15μm)贴合收缩性薄膜A(厚度60μm的含有聚丙烯的双轴拉伸薄膜TORAY(株)制商品名“トレフアンBO2873”])。然后，用辊拉伸机保持薄膜纵向，在146℃的空气循环式烘箱内拉伸至1.38倍，拉伸后，将上述收缩性薄膜A与上述丙烯酸系粘合剂层一同剥离，制作相位差薄膜。上述相位差薄膜设为相位差薄膜A，其特性表示在表1中。该相位差薄膜中，折射率椭球显示nx＞nz＞ny的关系，波长分散值(D)为1.00。上述收缩性薄膜A的物性如表2所示。
[表1]
[表2]
Figure A20068003260700542
[参考例2～4、6、7]
采用表2所示的拉伸条件以外，以与参考例1相同的方法，制作相位差薄膜B～D、F、G。这些相位差薄膜的特性表示在表1中。这些相位差薄膜中，任何一个的折射率椭球都显示nx＞nz＞ny的关系，波长分散值(D)为1.00。
[参考例5]
在含有向厚度130μm的降冰片烯系单体的开环聚合物加氢的树脂(降冰片烯系树脂)的高分子薄膜[JSR(株)制、商品名“ア一トンFLZU130D0”(重均分子量＝78,200、平均折射率＝1.53、Tg＝135℃、Re[590]＝3.0nm、Rth[590]＝5.0nm)]的两侧经由丙烯酸系粘合剂层(厚度15μm)贴合收缩性薄膜A。然后，用辊拉伸机保持薄膜的纵向，在146℃的空气循环式烘箱内拉伸至1.38倍，拉伸后，将上述收缩性薄膜A与上述丙烯酸系粘合剂层一同剥离，制作相位差薄膜E。其特性表示在表1中。该相位差薄膜中，折射率椭球显示nx＞nz＞ny的关系，波长分散值(D)为1.00。
[参考例8]
拉伸倍率为1.43倍，使用收缩性薄膜B(厚度60μm的内含聚丙烯的双轴拉伸薄膜)，除此以外，用与参考例5相同的方法，制作相位差薄膜H。其特性如表1所示。该相位差薄膜中，折射率椭球显示出nx＞nz＞ny的关系，波长分散值(D)为1.00。所述收缩性薄膜B的物理性能如表2所示。
[参考例9]
拉伸倍率为1.42倍，使用收缩性薄膜C(厚度60μm的内含聚丙烯的双轴拉伸薄膜)，除此以外，用与参考例5相同的方法，制作相位差薄膜I。其特性如表1所示。该相位差薄膜中，折射率椭球显示出nx＞nz＞ny的关系，波长分散值(D)为1.00。所述收缩性薄膜C的物理性能如表2所示。
[参考例10]～[参考例12]
使用厚度40μm的内含已对降冰片烯系单体的开环聚合物加氢的树脂(降冰片烯系树脂)的高分子薄膜[(株)OPTES制商品名“ゼオノアZF-14-40”(平均折射率＝1.52，Tg＝136℃，Re[590]＝1.0nm，Rth[590]＝3.0nm)]，拉伸条件设定成如表1所示，除此以外，用与实施例1相同的方法，制作相位差薄膜J～L。这些相位差薄膜的特性如表1所示。这些相位差薄膜中，折射率椭球均显示出nx＞nz＞ny的关系，波长分散值(D)为1.00。
[参考例13]
在厚度55μm的内含聚碳酸酯系树脂的高分子薄膜[(株)KANEKA制商品名“エルメツク”(重均分子量＝60,000，平均折射率＝1.53，Tg＝136℃，Re[590]＝1.0nm，Rth[590]＝3.0nm)]的两侧，借助丙烯酸系粘合剂层(厚度15μm)，贴合收缩性薄膜D(厚度60μm的内含聚丙烯的双轴拉伸薄膜[TORAY(株)制商品名“トレフアンBO2570A”])。然后，用辊拉伸机保持薄膜纵向，在147℃的空气循环式烘箱内，拉伸至1.27倍，拉伸后，与所述丙烯酸系粘合剂层一起剥离所述收缩性薄膜D，制作相位差薄膜M。其特性如表1所示。该相位差薄膜中，折射率椭球显示出nx＞nz＞ny的关系，波长分散值(D)为1.08。所述收缩性薄膜D的物理性能如表2所示。
图8是表示在参考例1～12中得到的相位差薄膜的面内的相位差值Re([590])与Nz系数的关系的曲线图。图9是表示在参考例1～12中得到的相位差薄膜的面内的相位差值Re([590])、与厚度方向的相位差值(Rth[590])的关系的曲线图。这样，通过采用特定的收缩性薄膜、拉伸方法及特定的拉伸条件，可以实际上得到折射率椭球具有nx＞nz＞ny的关系、具有各种相位差值和Nz系数的相位差薄膜。
<偏振板的制作>
[参考例14]
直接将市售的偏振板[日东电工(株)商品名“SIG1423DU”]用作偏振板A。该偏振板含有偏振片、配置于该偏振片的液晶单元侧的第一保护层、和配置于与该液晶单元侧相反侧的第二保护层。所述偏振板A的第一保护层实际上具有各向同性，Re[590]为0.5nm，Rth[590]为1.0nm。
[参考例15]
直接将市售的偏振板[日东电工(株)商品名“TEG1425DU”]用作偏振板B。该偏振板含有偏振片、配置于该偏振片的液晶单元侧的第一保护层、和配置于与该液晶单元侧的相反侧的第二保护层。所述偏振板B的第一保护层的折射率椭球具有的关系，Re[590]为1.3nm，Rth[590]为39.8nm。
[表3]
Figure A20068003260700571
<粘合剂的制作>
[参考例16]
在具备冷凝管、氮气导入管、温度计及搅拌装置的反应容器中，加入丙烯酸丁酯99重量份、丙烯酸-4-羟基丁基酯1.0重量份、和2，2-偶氮二异丁腈0.3重量份、醋酸乙酯，配制成溶液。接着，向该溶液中吹入氮气，并同时搅拌，在60℃下进行4小时聚合反应，得到重均分子量165万的丙烯酸丁酯与丙烯酸-4-羟基丁基酯的丙烯酸酯系共聚物。
向该丙烯酸酯系共聚物中进而加入醋酸乙酯，稀释，配制总固态成分浓度为30重量％的聚合物溶液(1-A)。接着，向该聚合物溶液(1-A)中，相对所述丙烯酸酯系共聚物100重量份，依次配合0.2重量份的内含二苯甲酰基过氧化物的交联剂(日本油脂(株)制商品名“ナイパ一BO-Y”)、相对所述丙烯酸酯系共聚物100重量份的0.02重量份三羟甲基丙烷苯二甲基二异氰酸酯[三井武田chemical(株)制商品名“タケネ一トD110N”]、和相对所述丙烯酸酯系共聚物100重量份的0.2重量份的内含乙酰乙酰基的硅烷偶联剂[总研化学(株)制商品名“A-100”]，配制聚合物溶液(1-B)。
在用硅酮系剥离剂处理过的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜(基材)的表面，用喷涂器均匀地涂敷该聚合物溶液(1-B)，用155℃的空气循环式恒温烘箱干燥70秒钟，在基材的表面形成粘合剂层。接着，在已实施电晕处理(1.2kW/15m/分)的相位差薄膜E的处理面层叠已在基材的表面形成的粘合剂层，得到层叠物。该层叠物用70℃的空气循环式恒温烘箱熟化7天。将这样地进行得到的粘合剂层设为粘合剂层A(厚度21μm)，其特性如表4所示。其中，在本发明中，改变所述相位差薄膜E，表2所示的相位差薄膜A～L或表3所示的偏振板也可以用在此记载的相同的方法，形成所述粘合剂层A，可以得到同等的粘合特性。
[表4]
Figure A20068003260700581
[参考例17]
相对所述丙烯酸酯系共聚物100重量份使用0.12重量份三羟甲基丙烷苯二甲基二异氰酸酯[三井武田chemical(株)制商品名“タケネ一トD110N”]，除此以外，用与参考例16相同的方法，制作粘合剂层B(厚度21μm)。粘合剂层B的特性如表4所示。其中，在本发明中，改变所述相位差薄膜E，表2所示的相位差薄膜A～L或表3所示的偏振板也可以用在此记载的相同的方法，形成所述粘合剂层B，可以得到同等的粘合特性。
[参考例18]
在具备冷凝管、氮气导入管、温度计及搅拌装置的反应容器中，加入丙烯酸丁酯100重量份、丙烯酸5重量份、丙烯酸-2-羟基乙基酯0.075重量份和2，2-偶氮二异丁腈0.3重量份、醋酸乙酯，配制溶液。接着，向该溶液中吹入氮气，并同时搅拌，在60℃下进行4小时聚合反应，得到重均分子量220万的丙烯酸丁酯与丙烯酸与丙烯酸-2-羟基乙基酯的丙烯酸酯系共聚物。
向该丙烯酸酯系共聚物中进而加入醋酸乙酯，稀释，配制总固态成分浓度30重量％的聚合物溶液(2-A)。接着，向该聚合物溶液(2-A)中，相对所述丙烯酸酯系共聚物100重量份，依次配合0.6重量份的以具有异氰酸酯基的化合物为主要成分的交联剂(日本聚氨酯(株)制商品名“CoronateL”)、和相对所述丙烯酸酯系共聚物100重量份的0.075重量份γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷[信越化学工业(株)制商品名“KBM-403”]，配制聚合物溶液(2-B)。
在用硅酮系剥离剂处理过的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜(基材)的表面，用喷涂器均匀地涂敷该聚合物溶液(2-B)，用155℃的空气循环式恒温烘箱干燥70秒钟，在基材的表面形成粘合剂层。接着，在已实施电晕处理(1.2kW/15m/分)的相位差薄膜E的处理面层叠已在基材的表面形成的粘合剂层，得到层叠物。该层叠物用23℃的空气循环式恒温烘箱熟化7天。将这样地进行得到的粘合剂层设为粘合剂层C(厚度21μm)，其特性如表4所示。其中，在本发明中，改变所述相位差薄膜E，表2所示的相位差薄膜A～L或表3所示的偏振板也可以用在此记载的相同的方法，形成所述粘合剂层C，可以得到同等的粘合特性。
<液晶单元的制作>
[参考例19]
从内含IPS模式的液晶单元的液晶显示装置[(株)东芝制32V型wide液晶电视商品名“FACE(型号：32LC100)”，画面尺寸：697mm×392mm]，取出液晶面板，全部去除配置于液晶单元上下的光学薄膜，清洗所述液晶单元的玻璃面(内外)。将这样地进行制作的液晶单元设为液晶单元A。
<层叠薄膜的制作>
[实施例1]
以与参考例16相同的方法，在参考例1中得到的相位差薄膜A的一面形成粘合剂层A。另外，以与参考例18相同的方法，在参考例14中得到的偏振板A的一面形成粘合剂层C。关于上述偏振板A和上述相位差薄膜A，剥离具备粘合剂层C的偏振板A的剥离衬里，使用层叠机将其贴合在相位差薄膜A的与具备粘合剂层A的一侧相反的一侧。此时，层叠为上述相位差薄膜A的滞后相轴方向与偏振板A的吸收轴方向实际上正交。这样制作的层叠薄膜A依次具备偏振板A、粘合剂层C(第二粘合剂层)、相位差薄膜A、和粘合剂层A(第一粘合剂层)。
[实施例2]
以与参考例16相同的方法，在参考例5中得到的相位差薄膜E的一面形成粘合剂层A。另外，以与参考例18相同的方法，在参考例15中得到的偏振板B的一面形成粘合剂层C。关于上述偏振板B和上述相位差薄膜E，剥离具备粘合剂层C的偏振板B的剥离衬里，使用层叠机将其贴合在相位差薄膜E的与具备粘合剂层A的一侧相反的一侧。此时，层叠为上述相位差薄膜E的滞后相轴方向与偏振板B的吸收轴方向实际上正交。这样制作的层叠薄膜B依次具备偏振板B、粘合剂层C(第二粘合剂层)、相位差薄膜E、和粘合剂层A(第一粘合剂层)。
[比较例1]
以与参考例16相同的方法，在参考例13中得到的相位差薄膜M的一面形成粘合剂层A。另外，以与参考例18相同的方法，在参考例14中得到的偏振板A的一面形成粘合剂层C。关于上述偏振板A和上述相位差薄膜M，剥离具备粘合剂层C的偏振板A的剥离衬里，使用层叠机将其贴合在相位差薄膜M的与具备粘合剂层A的一侧相反的一侧。此时，层叠为上述相位差薄膜M的滞后相轴方向与偏振板A的吸收轴方向实际上正交。这样制作的层叠薄膜X依次具备偏振板A、粘合剂层C(第二粘合剂层)、相位差薄膜M、和粘合剂层A(第一粘合剂层)。
[比较例2]
以与参考例18相同的方法，在参考例1中得到的相位差薄膜A的一面形成粘合剂层C。另外，以与参考例18相同的方法，在参考例14中得到的偏振板A的一面形成粘合剂层C。关于上述偏振板A和上述相位差薄膜A，剥离具备粘合剂层C的偏振板A的剥离衬里，使用层叠机将其贴合在相位差薄膜A的与具备粘合剂层C的一侧相反的一侧。此时，层叠为上述相位差薄膜A的滞后相轴方向与偏振板A的吸收轴方向实际上正交。这样制作的层叠薄膜Y依次具备偏振板A、粘合剂层C(第二粘合剂层)、相位差薄膜A、和粘合剂层C(第一粘合剂层)。
<液晶显示装置的光学特性的评价>
[实施例3]
在参考例19中得到的液晶单元的视认侧经由粘合剂层A按照偏振板A的吸收轴方向与液晶单元A的长边方向实际上平行的方式贴附实施例1中得到的层叠薄膜A。然后，在上述液晶单元A的背光灯侧经由粘合剂层A按照偏振板A’的吸收轴方向与液晶单元A的长边方向实际上正交的方式贴附参考例14中得到的该偏振板A’。将该液晶面板A与背光灯[(株)ARGO制商品名“pro用LIGHT-BOX 35H”]结合，制作液晶显示装置A。点亮背光灯，经过30分钟后，测定液晶显示装置A的斜向的色差量(Δa*b*)、及斜向的漏光量(Y值)。其特性表示在表5中。图10是表示实施例3及后述比较例3的液晶显示装置的极角60°、方位角0°～360°的Y值的图表。图11是表示实施例3及后述的比较例3的液晶显示装置的极角60°、方位角0°～360°的Δa*b*值的图表。
观察持续点亮背光灯3小时后的液晶显示装置A的显示画面的均匀性。其结果，没有观察到光学性不均。在面板整个面具有良好的显示均匀性(表5中，“显示均匀性”标注为“O”)。还有，在本实施例中，使用了层叠薄膜A，但取而代之，使用实施例2中得到的层叠薄膜B，也可以得到相等的出色的显示特性和出色的显示均匀性。
[比较例3]
代替上述层叠薄膜A，使用比较例1中得到的层叠薄膜X，除此之外，以与实施例4相同的方法，制造液晶面板X及液晶显示装置X。点亮背光灯经过30分钟后，测定液晶显示装置A的斜向的色差量(Δa*b*)、及斜向的漏光量(Y值)。其特性表示在表5中。观察持续点亮背光灯3小时后的液晶显示装置X的显示画面的均匀性。其结果，在液晶显示装置X上观察到光学性不均(表5中，“显示均匀性”标注为“×”)。
[表5]
Figure A20068003260700621
<轻剥离性及耐久性的评价>
[实施例4]
将实施例2中得到的层叠薄膜B使用层叠机经由粘合剂层A贴附在无碱玻璃板[CORNING公司制商品名“1737”]的表面。然后，为了将上述粘合剂层A粘附在上述无碱玻璃板上，在50℃、5大气压下实施15分钟的高压釜处理。在1小时后，将这样制作的样品利用人的手剥离上述层叠薄膜B，其结果，能够以小的力剥离(表6中，“轻剥离性”标记成“○”)。另外，在玻璃板的表面也没有残留粘合剂层或相位差薄膜。图12是将实施例3的层叠薄膜剥离后的玻璃板的表面的照片。将剥离试验的结果与层叠薄膜B的各层的粘接力及抛锚力的结果一同显示在表6中。还有，在本实施例中，代替液晶单元，使用了无碱玻璃板，但即使代替无碱玻璃板使用液晶单元，也能够得到相同的结果。
将以相同的方法制作的其他的样品在80℃、90％RH的恒温槽中放置500小时后，将其从上述恒温槽取出，观察样品。其结果。样品上没有发生剥落或气泡(表6中，“剥脱、气泡的发生”标记成“○”)。
[比较例4]
将比较例2中得到的层叠薄膜Y使用层叠机经由粘合剂层C贴附在无碱玻璃板[CORNING公司制商品名“1737”]的表面。然后，为了将上述粘合剂层C粘附在上述无碱玻璃板上，在50℃、5大气压下实施15分钟的高压釜处理。在1小时后，将这样制作的样品利用人的手剥离上述层叠薄膜Y，其结果，不能够以小的力剥离(表6中，“轻剥离性”标记成“×”)。另外，用强的力量剥离层叠薄膜时，层叠薄膜在偏振板与相位差薄膜之间的界面剥离，在玻璃板的表面残留粘合剂层和相位差薄膜。图13是在剥离比较例4的层叠薄膜后的玻璃板的表面的照片。
[表6]
Figure A20068003260700631
[评价]
从图10及图11明确可知，具备实施例1的层叠薄膜的液晶显示装置的斜向的漏光量和斜向的色差量都小，显示了良好的显示特性。而且，该液晶显示装置中，没有观察到形变引起的光学性不均，显示了良好的显示均匀性。另一方面，具备比较例1的层叠薄膜的液晶显示装置的斜向的漏光量和斜向的色差量都大。而且，该液晶显示装置中，观察到光学性不均。
另外，实施例2的层叠薄膜在高温、多湿的环境下，也相对于无碱玻璃板不发生剥落或气泡，显示了出色的粘接性和轻剥离性。另一方面，比较例2的层叠薄膜不能从无碱玻璃板容易地剥离，在剥离后的玻璃板的表面残留有粘合剂层和相位差薄膜。
产业上的可利用性
如上所述，本发明的层叠薄膜可以说在液晶显示装置的显示特性的提高和生产率的提高方面极为有用。具备本发明的层叠薄膜的液晶显示装置可以优选用于液晶电视。

Claims (19)

1.一种层叠薄膜，其中，
所述层叠薄膜至少依次具备：
偏振板、相位差薄膜、和第一粘合剂层，
该偏振板包括：偏振片、配置于该偏振片的具备相位差薄膜的一侧的第一保护层、和配置于该偏振片的与具备相位差薄膜的一侧相反的一侧的第二保护层，
该相位差薄膜是含有降冰片烯系树脂的拉伸薄膜，
该第一粘合剂层包含：使至少配合(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、和以过氧化物为主成分的交联剂而成的组合物交联可得到的粘合剂。
2.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述第一保护层及/或所述第二保护层是含有纤维素系树脂的高分子薄膜。
3.根据权利要求1或2所述的层叠薄膜，其中，
所述第一保护层实质上具有光学各向同性。
4.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述第一保护层的折射率椭球具有
Figure A20068003260700021
的关系，其中，上述nx、ny及nz分别为滞后相轴方向的折射率、超前相轴方向的折射率、及厚度方向的折射率。
5.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述相位差薄膜的折射率椭球具有nx＞nz＞ny的关系，其中，上述nx、ny及nz分别为滞后相轴方向的折射率、超前相轴方向的折射率、及厚度方向的折射率。
6.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述相位差薄膜的Re[590]为80nm～350nm，其中，上述Re[590]是在23℃下用波长590nm的光测定的面内相位差值。
7.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述相位差薄膜的Nz系数为0.1～0.7，其中，上述Nz系数是由式；Rth[590]/Re[590]算出的值，Re[590]及Rth[590]分别是在23℃下用波长590nm的光测定的面内相位差值及厚度方向的相位差值。
8.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述相位差薄膜的在23℃下用波长590nm的光测定的光弹性模量的绝对值是1×10-12～10×10-12。
9.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述第一粘合剂层的在23℃下相对玻璃板的粘接力(F1A)是2N/25mm～10N/25mm，其中，上述粘接力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的层叠薄膜压接于玻璃板上，在23℃下养护一小时后，向90度方向以300mm/分剥离所述层叠薄膜时的粘接强度。
10.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述第一粘合剂层的在23℃下相对相位差薄膜的抛锚力(F1B)是10N/25mm～40N/25mm，其中，上述抛锚力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的粘合剂层和相位差薄膜的层叠体压接于蒸镀处理铟锡氧化物的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜的处理面上，在23℃下养护一小时后，向180度方向以300mm/分连同粘合剂层剥离所述聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜时的粘接强度。
11.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述第一粘合剂层的在23℃下相对相位差薄膜的抛锚力(F1B)、和所述第一粘合剂层的在23℃下相对玻璃板的粘接力(F1A)之差(F1B-F1A)是5N/25mm以上，其中，上述抛锚力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的粘合剂层和相位差薄膜的层叠体压接于蒸镀处理铟锡氧化物的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜的处理面上，在23℃下养护一小时后，向180度方向以300mm/分连同粘合剂层剥离所述聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜时的粘接强度，上述粘接力是在以2kg辊用一个来回将25mm宽度的层叠薄膜压接于玻璃板上，在23℃下养护一小时后，向90度方向以300mm/分剥离所述层叠薄膜时的粘接强度。
12.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物是具有碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体、和具有至少一个氢原子被羟基取代的碳原子数1～8的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯系单体的共聚物。
13.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
以所述过氧化物为主成分的交联剂的配合量(重量比)相对于所述(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为0.01～1.0。
14.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述第一粘合剂层含有：使至少配合(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、以过氧化物为主成分的交联剂、具有异氰酸酯基的化合物、和硅烷偶联剂而成的组合物交联可得到的粘合剂，
该具有异氰酸酯基的化合物的配合量(重量比)相对于该(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为0.005～1.0，
该硅烷偶联剂的配合量(重量比)相对于该(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物100为0.001～2.0。
15.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)是-70℃～-10℃。
16.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
所述粘合剂的水分率是1.0％以下。
17.根据权利要求1所述的层叠薄膜，其中，
在所述偏振板和所述相位差薄膜之间还具备第二粘合剂层，
该第二粘合剂层含有：使至少配合(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物、以具有异氰酸酯基的化合物为主成分的交联剂、和硅烷偶联剂而成的组合物交联可得到的粘合剂。
18.一种液晶面板，其中，
至少具备：权利要求1～17中任意一项所述的层叠薄膜、和液晶单元。
19.一种液晶显示装置，其中，
包括：权利要求18所述的液晶面板。
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