CN101218688A - 基板及半导体发光元件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种基板及半导体发光元件。基板形成具有曲面的凸部而成。半导体发光元件包括形成具有曲面的凸部而成的基板和在基板上的半导体层。

Description

基板及半导体发光元件
技术领域
本发明涉及一种基板及半导体发光元件。具体而言，本发明涉及一种高亮度的3-5族氮化物半导体发光元件以及适于其制造的基板。
背景技术
3-5族氮化物半导体发光元件可以用于液晶画面用光源、大画面显示器等显示装置用光源、白色用照明装置用光源、DVD等的信号输入·信号读取用光源等。半导体发光元件例如依次包括基板、n型半导体层、发光层、p型半导体，发光层由式InxGayAlzN(0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，x+y+z＝1)表示的化合物构成，分别在n型半导体层上形成n型电极，在p型半导体层上形成p型电极。这样的半导体发光元件已被研究作为紫外、蓝色或绿色发光二极管；紫外、蓝色或绿色激光二极管而向光源的应用。
近年来，从提高显示装置·照明装置的性能的观点出发，需要高亮度的半导体发光元件。
发明内容
本发明的目的在于提供一种适于制造高亮度的半导体发光元件的基板，另外，本发明的另一个目的在于提供一种半导体发光元件。
本发明人等为了解决所述课题而进行了研究，结果以至完成本发明。
即，本发明提供一种形成有具有曲面的凸部的基板。
本发明还提供一种基板的制造方法，其包括工序(1)及(2)。
(1)在基板上配置无机粒子的工序，
(2)干法蚀刻基板及无机粒子而形成凸部的工序。
另外，本发明还提供一种包含形成有具有曲面的凸部的基板、和基板上的半导体层的半导体发光元件。
此外，本发明还提供一种半导体发光元件的制造方法，其包括工序(1)～(3)。
(1)在基板上配置无机粒子的工序，
(2)干法蚀刻基板及无机粒子而形成凸部的工序，
(3)在基板上形成半导体层的工序。
附图说明
图1表示基板的制造工序(a)～(c)。
图2表示基板的凸部的实施方式。
图3表示基板的凸部的另一个实施方式。
图4表示半导体发光元件的层结构。
图5表示在实施例3中得到的基板的电子显微镜照片。
图6表示在实施例4中得到的基板的电子显微镜照片。
图中，1-基板，1A、1C-基板面，1B-凸部，2-无机粒子，3-n型3-5族氮化物半导体，4-发光层，5-p型3-5族氮化物半导体，6-n型电极，7-p型透明电极，8-p型电极，10-3-5族氮化物半导体发光元件。
具体实施方式
[基板]
本发明的基板具有凸部。
基板例如由蓝宝石、SiC、Si、MgAl2O4、LiTaO3、ZrB2、CrB2构成。
凸部在表面至少具有曲面，通常在基板上形成岛状，由与基板相同的材料构成。凸部例如为形状具有曲面的圆锥、圆锥台、棱锥或棱锥台，其形状也可以为半球状。
另外，凸部的高度通常约为10nm以上，优选为30nm以上，通常为5μm以下，优选为3μm以下。凸部的高度为，所述基板能够使3-5族氮化物化合物半导体层容易地生长而且可以得到高亮度的化合物半导体发光元件。
进而，凸部的锥角度通常为5°以上，优选为10°以上，通常为90°以下，优选为80°以下。
[基板的制造方法]
本发明的基板的制造方法包括所述的工序(1)。
工序(1)中使用的基板例如由蓝宝石、SiC、Si、MgAl2O4、LiTaO3、ZrB2或CrB2构成。
无机粒子例如由氧化物、氮化物、碳化物、硼化物、硫化物、硒化物或金属构成。氧化物例如为二氧化硅、氧化铝、氧化锆、二氧化钛、二氧化铈、氧化锌、氧化锡、钇铝石榴石(YAG)。氮化物例如为氮化硅、氮化铝、氮化硼。碳化物例如为碳化硅(SiC)、碳化硼(BC)、金刚石、石墨、球碳(Fullerene)类。硼化物例如为硼化锆(ZrB2)、硼化铬(CrB2)。硫化物例如为硫化锌、硫化钙、硫化镉、硫化锶。硒化物例如为硒化锌、硒化镉。氧化物、氮化物、碳化物、硼化物、硫化物、硒化物中含有的元素也可以部分地置换成其他元素，作为其中的例子，可以举出作为活化剂的含有铈或铕的硅酸盐或铝酸盐的荧光体。金属例如为硅(Si)、镍(Ni)、钨(W)、钽(Ta)、铬(Cr)、钛(Ti)、镁(Mg)、钙(Ca)、铝(Al)、金(Au)、银(Ag)、锌(Zn)。另外，无机粒子也可以为由氧化物、氮化物、碳化物、硼化物、硫化物、硒化物、金属的2种以上的混合物或复合物构成，例如也可以由硅、铝、氧及氮所形成的蓝宝石构成。无机粒子优选由氧化物、更优选由二氧化硅构成。
无机粒子的形状可以为球、多角锥状、长方体状或针状，也可以为不具有特定形状的形状(不定形)。其中，优选不具有方向性的形状，例如优选球状。
无机粒子为球状的情况下，其平均粒径通常为5nm以上，优选为10nm以上，通常为50μm以下，优选为10μm以下。平均粒径为利用离心沉淀法测定的体积平均粒径。
另外，无机粒子优选具有均一的形状(只要是球状，则为均一的粒径)。
无机粒子的配置例如只要利用配制使无机粒子在介质(例如水、甲醇、乙醇、异丙醇、正丁醇、乙二醇、二甲替乙酰胺、甲基乙基甲酮、甲基异丁基甲酮)中分散而成的浆，向浆中浸渍基板并干燥的方法，或在基板上涂敷或喷雾浆并干燥的方法即可。干燥也可以使用旋转器进行。
已配置的无机粒子相对基板的覆盖率通常为0.1％以上，优选为5％以上，通常为90％以下，优选为80％以下。覆盖率如果在所述范围内，则可以得到适于制造显示出更高亮度的半导体发光元件的基板。覆盖率只要使用扫描电子显微镜(SEM)观察已配置无机粒子的基板的面，利用下式，从测定视野内(面积S)的无机粒子的个数P和平均粒径d求出即可。
覆盖率(％)＝[(d/2)2×π×P×100]/S
基板的制造方法进而包括所述工序(2)。
干法蚀刻只要使用ICP干法蚀刻装置或ECR干法蚀刻装置等公知的装置进行即可。干法蚀刻在可以形成需要的形状·高度的凸部的条件下进行即可，例如在
基板偏置功率：200～400W、
ICP功率：100～300W、
压力：1.5～2.5Pa、
氯气：20～40sccm、
三氯化硼气体：40～60sccm、
氩气：150～250sccm、
处理时间：1～60分钟
下进行即可。蚀刻深度通常与在基板上形成的凸部的平均高度相等，例如通常约为10nm以上，优选约为30nm以上，通常约为5μm以下，优选约为3μm以下。
利用干法蚀刻形成的凸部的形状、尺寸与无机粒子的材质、形状、尺寸相关。如果在基板上配置无机粒子并干法蚀刻基板，则将无机粒子用作蚀刻掩模，基板中，没有无机粒子的映影的部分被优先蚀刻，同时无机粒子也被蚀刻，无机粒子的形状、尺寸随着蚀刻的进行而变化，所以无机粒子的材质、形状、尺寸影响到基板的蚀刻。
例如，在无机粒子为球状，无机粒子的尺寸(直径)缓慢地变小并最终消减的条件下进行干法蚀刻的情况下，形成为近似半球、近似圆锥的凸部。如图1(a)所示，如果在基板1的面1A配置无机粒子2之后进行干法蚀刻，如图1(b)所示，基板1中，无机粒子2的映影部分不被干法蚀刻，而其以外的部分被干法蚀刻，形成凸部，同时无机粒子2也被蚀刻，形成凸部1B。进而，如果继续蚀刻，则如图1(c)所示，无机粒子2消减，残留凸部1B。得到的凸部通常如图2(a)所示具有规定的锥角。
在无机粒子为四角锥状，无机粒子的尺寸缓慢地变小并最终消减的条件下进行干法蚀刻的情况下，如图2(b)所示，形成为近似四角锥的凸部。得到的凸部通常具有规定的锥角。
在无机粒子为球状，无机粒子的尺寸(直径)缓慢地变小并且无机粒子残留的条件下进行干法蚀刻的情况下，如图3(a)所示，形成为近似圆锥台的凸部。得到的凸部通常具有规定的锥角。
在无机粒子为四角锥状，无机粒子的尺寸缓慢地变小并且无机粒子残留的条件下进行干法蚀刻的情况下，如图3(b)所示，形成为近似四角锥台的凸部。得到的凸部通常具有规定的锥角。
另外，在配置长方体状的无机粒子进行干法蚀刻的情况下，如图2(c)所示，形成长方体的凸部。
对凸部的锥角的控制例如调节基板的干法蚀刻速度/无机粒子的干法蚀刻速度的比(以下也称为选择比。)即可。例如，如果进行选择比高的干法蚀刻，则与基板面平行的方向的无机粒子的最大直径(以下称为粒子尺寸L。)缓慢地减少，所以凸部的锥角变大。另一方面，如果进行选择比低的干法蚀刻，则无机粒子的粒子尺寸L快速地减少，所以凸部的锥角度变小。
选择比通常依赖于基板的材料、干法蚀刻条件、无机粒子的材料，只要通过改变它们的组合进行变更即可。
本发明的基板的制造方法进而也可以包括工序(4)。
(4)从基板除去无机粒子的工序。
工序(4)是在工序(3)的干法蚀刻之后从基板除去残存于基板上的无机粒子的工序，除去例如通过使用相对无机粒子有蚀刻性、相对基板有耐蚀刻性的腐蚀剂的化学方法、使用刷辊洗涤机的物理方法进行即可。
[半导体发光元件]
本发明的半导体发光元件包括所述基板和在基板上的半导体层。
半导体层为用于赋予作为半导体发光元件的功能的半导体功能层、电子输送层、空穴输送层等。半导体功能层通常由InxGayAlzN(0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，x+y+z＝1)表示的3-5族氮化物构成。半导体功能层中的至少一个优选具有与基板不同的折射率，更优选与基板相接触的层的折射率与基板的折射率不同。另外，例如特开平6-260682号公报、特开平7-15041号公报、特开平9-64419号公报、特开平9-36430号公报所记载，半导体功能层可以依次含有缓冲层(例如GaN、AlN)、具有n型导电性的金属包层(例如n-GaN、n-AlGaN)、发光层(例如InGaN、GaN)、具有p型导电性的金属包层(例如不掺杂GaN、p-GaN)、帽(cap)层(例如掺杂了Mg的AlGaN、掺杂了Mg的GaN)。
半导体发光元件通常进而含有n型电极以及p型电极。这些电极是向发光层供给电流的构件，例如由Ni、Au、Pt、Pd、Rh、Ti、Al之类的金属构成。
[半导体发光元件的制造方法]
本发明的发光元件的制造方法包括所述工序(1)～(3)。工序(1)及(2)与基板的制造方法相同。
工序(3)的半导体层的形成例如利用MOVPE、MBE、HVPE之类的外延生长法进行即可。使用MOVPE法的半导体层(例如3-5族氮化物半导体功能层)的形成只要使用下面的原料及运载气体、根据需要的掺杂剂原料即可。3族原料例如为三甲基镓[(CH3)3Ga，以下称为TMG。]、三乙基镓[(C2H5)3Ga，以下称为TEG。]之类的式R1R2R3Ga(R1、R2、R3表示低级烷基。)表示的三烷基镓；三甲基铝[(CH3)3Al，以下称为TMA。]、三乙基铝[(C2H5)3Al，以下称为TEA。]、三异丁基铝[(i-C4H9)3Al]之类的式R1R2R3Al(R1、R2、R3表示低级烷基。)表示的三烷基铝；三甲基胺三氢化铝(trimethylamine alane)[(CH3)3N：AlH3]、三甲基铟[(CH3)3In，以下称为TMI。]、三乙基铟[(C2H5)3In]之类的式R1R2R3In(R1、R2、R3表示低级烷基)表示的三烷基铟，二乙基氯化铟[(C2H5)2InCl]之类的从三烷基铟将1～2个烷基置换成卤素原子的产物、氯化铟[InCl3]之类的式InX3(X为卤素原子)表示的卤化铟。它们可以单独或组合使用。
5族原料例如为氨、肼、甲基肼、1，1-二甲基肼、1，2-二甲基肼、叔丁胺、乙二胺。它们可以单独或组合使用。这些原料中，从防止向在分子中不含有碳原子形成的半导体层的碳的污染的观点出发，优选氨和肼。
n型掺杂剂原料例如为硅烷、乙硅烷、锗烷、四甲基锗。
p型掺杂剂原料例如为双环戊二烯合镁[(C5H5)2Mg]、双甲基环戊二烯合镁[(C5H4CH3)2Mg]、双乙基环戊二烯合镁[(C5H4C2H5)2Mg]。
另外，生长时气氛气体及有机金属原料的运载气体例如为氮、氢、氩、氦，优选氢、氦。
它们可以单独或组合使用。
半导体层的形成在通常的条件下进行即可，例如分别为发光层通常在600℃以上、800℃以下，具有p型导电性的层通常在800℃以上、1200℃以下，具有n型导电性的层通常在800℃以上、1200℃以下形成即可。
半导体层的形成的具体例如下所述。
将图1(c)所示的形成有凸部1B的基板1置于反应炉内的衬托器(susceptor)上，为了使半导体层在基板1的面1C上均匀地生长，衬托器通常具有利用旋转装置使基板1旋转的结构。衬托器用红外灯之类的加热装置加热。从储气器借助供给线向反应炉内导入原料气体。向反应炉供给的原料气体在基板1的面1C上热分解，在基板1的面1C上形成半导体层。在向反应炉中供给的原料气体中，未反应的原料气体利用排气线从反应炉向外部排出，被送入排气处理装置。
如果变更原料气体及加热温度继续操作，则在基板1的面1C上形成3-5族氮化物半导体功能层。3-5族氮化物半导体功能层含有3-5族氮化物半导体发光元件的动作所必需的膜，通常含有具有n型导电性的层(在图4中，n型3-5族氮化物半导体层3)、具有p型导电性的层(在图4中，p型3-5族氮化物半导体层5)、在它们之间夹持的发光层。发光层优选含有用InxGayAlzN(其中，0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，x+y+z＝1)表示的3-5族氮化物半导体。
半导体发光元件的制造方法通常包括电极的形成工序。
另外，为了使具有n型导电性的层、发光层或具有p型导电性的层成为高品质的结晶，半导体发光元件的制造方法也可以包括形成其他层的工序。其他层例如为n型接触层、n型金属包层、p型接触层、p型金属包层、帽层、缓冲层，另外，也可以为厚膜层、超晶格薄膜层。
如果利用半导体发光元件的制造方法，例如可以得到图4所示的3-5族氮化物半导体发光元件10。3-5族氮化物半导体发光元件10依次含有基板1、n型3-5族氮化物半导体层3、发光层4、p型3-5族氮化物半导体层5。另外，分别，n型电极6在n型3-5族氮化物半导体层3上、p型透明电极7及p型电极8在p型3-5族氮化物半导体层5上形成。
在半导体发光元件10中，在来自发光层4的光的一部分到达基板1时，由于在基板1上形成具有曲面的凸部，所以光的折射、反射紊乱，可以抑制全反射。结果，从半导体发光元件10的p型透明电极7出到外部的光的强度变高。
实施例
利用实施例说明本发明，但本发明不被这些实施例所限定。
实施例1
(具有凸部的基板的配制)
在旋转器上设置已对蓝宝石C面进行双面研磨的基板。在停止旋转器的状态下，在基板上涂敷使球状二氧化硅(宇部日东化成(株)公司制ハイプレシカ平均粒径5μm)分散于乙醇而成的4重量％浆。使旋转器以500rpm旋转10秒钟，以2500rpm旋转40秒钟，然后干燥基板。基板上的二氧化硅的覆盖率为69％。使用ICP干法蚀刻装置，以下面的条件干法蚀刻基板，利用棉棒除去凸部顶部残存的二氧化硅粒子，得到具有近似半球状的凸部的基板。在
干法蚀刻条件
基板偏置功率：300W、
ICP功率：200W、
压力：2.0Pa、
氯气：32sccm、
三氯化硼气体：48sccm、
氩气：190sccm、
处理时间：10分钟
下，利用干法蚀刻，在垂直方向蚀刻基板约2.25μm。二氧化硅的横尺寸减少，平均成为1.22μm。二氧化硅在干法蚀刻处理后的横尺寸成为干法蚀刻处理前的直径的约24.5％。凸部在侧面的锥角为50°。
[半导体发光元件的制造]
如下所述，利用MOVPE法，在得到的基板上外延生长3-5族氮化物半导体层。
以氛围：氢、衬托器温度：1040℃、压力：1个大气压，加热基板15分钟，然后将衬托器的温度降温至485℃，供给运载气体(氢)、氨及TMG，使厚度约为500的GaN缓冲层生长。衬托器的温度设为900℃，供给运载气体(氢)、氨及TMG，形成不掺杂GaN层。接着，将衬托器温度设为1040℃，将炉压力设为1/4的大气压，供给运载气体(氢)、氨及TMG，形成厚度约为5μm的不掺杂GaN层，供给运载气体(氢)、氨、TMG以及(作为用于使GaN层成为n型的Si源)SiH4，形成厚度约为5μm的掺杂了Si的GaN层，得到3-5族氮化物化合物半导体外延基板。
接着，在3-5族氮化物化合物半导体外延基板上，依次形成n型半导体层、InGaN发光层(多重量子井结构，以下称为MQW结构。)、p型半导体层。得到发光波长为440nm的蓝色LED用外延基板。相对外延基板，进行用于使n型接触层外露的蚀刻加工、电极形成加工、元件分离加工，得到具有图4所示的结构的半导体发光元件。得到的物半导体发光元件在通电20mA下的光输出为6.2mW。
实施例2
在实施例1的(具有凸部的基板的配制)中，使用球状二氧化硅(宇部日东化成(株)公司制ハイプレシカ平均粒径3μm)，将干法蚀刻的处理时间变更成3分钟，除此以外，进行相同的操作，得到具有近似半球状的凸部的基板。
在该例中，蚀刻前的基板上的二氧化硅的覆盖率为22％。另外，利用干法蚀刻，基板在垂直方向被蚀刻约0.44μm。二氧化硅的横尺寸减少，平均成为2.38μm。二氧化硅在干法蚀刻处理后的横尺寸成为干法蚀刻处理前的直径的约79.5％。凸部在侧面的锥角为55°。
对得到的基板，进行与实施例1的[半导体元件的制造]相同的操作，得到半导体发光元件。得到的物半导体发光元件在通电20mA下的光输出为5.6mW。
实施例3
在实施例1的(具有凸部的基板的配制)中，使用球状二氧化硅(宇部日东化成(株)公司制ハイプレシカ平均粒径1μm)，将干法蚀刻的处理时间变更成5分钟，除此以外，进行相同的操作，得到具有近似半球状的凸部的基板。基板的电子显微镜照片如图5所示。
在该例中，蚀刻前的基板上的二氧化硅的覆盖率为38％。另外，利用干法蚀刻，基板在垂直方向被蚀刻约0.51μm。二氧化硅的横尺寸减少，平均成为0.20μm。二氧化硅在干法蚀刻处理后的横尺寸成为干法蚀刻处理前的直径的约20.3％。凸部在侧面的锥角为52°。
对得到的基板，进行与实施例1的[半导体元件的制造]相同的操作，得到半导体发光元件。得到的物半导体发光元件在通电20mA下的光输出为5.5mW。
实施例4
在实施例3中，将干法蚀刻的处理时间变更成3分钟，除此以外，进行相同的操作，得到具有近似半球状的凸部的基板。基板的电子显微镜照片如图6所示。
在该例中，蚀刻前的基板上的二氧化硅的覆盖率为38％。另外，利用干法蚀刻，基板在垂直方向被蚀刻约0.25μm。二氧化硅的横尺寸减少，平均成为0.43μm。二氧化硅在干法蚀刻处理后的横尺寸成为干法蚀刻处理前的直径的约43.5％。凸部在侧面的锥角为53°。
对于得到的基板，进行与实施例1的[半导体元件的制造]相同的操作，得到半导体发光元件。得到的物半导体发光元件在通电20mA下的光输出为5.2mW。
比较例1
不进行实施例1的[具有凸部的基板的配制]，进行与[半导体发光元件的制造]相同的操作，得到半导体发光元件。半导体发光元件在通电20mA下的光输出为3.2mW。
比较例2
使用光刻法，在已对蓝宝石C面进行双面研磨的基板上，形成各边5μm的正六角形的抗蚀图形，然后，使用蒸镀法，蒸镀5000Ni。分离正六角形以外的场所，只在正六角形的场所形成Ni层。
使用ICP干法蚀刻装置，在以下的条件下干法蚀刻得到的基板，除去Ni，得到具有矩形的凸部的基板。凸部的占有率为54％。在
干法蚀刻条件
基板偏置功率：300W、
ICP功率：200W、
压力：2.0Pa、
氯气：32sccm、
三氯化硼气体：48sccm、
氩气：190sccm、
处理时间：10分钟
下，对得到的基板，进行与实施例1的[半导体发光元件的制造]相同的操作，得到半导体发光元件。半导体发光元件在通电20mA下的光输出为4.0mW。
产业上的可利用性
本发明的半导体发光元件显示出高亮度。另外，如果使用本发明的基板，则可以得到高亮度的半导体发光元件。

Claims (17)

1.一种基板，其中，
所述基板形成具有曲面的凸部而成。
2.根据权利要求1所述的基板，其中，
凸部和基板由相同的材料构成。
3.根据权利要求1所述的基板，其中，
基板由蓝宝石、蓝宝石、SiC、Si、MgAl2O4、LiTaO3、ZrB2或Crg2构成。
4.一种基板的制造方法，其中，
包括工序(1)及(2)，即，
(1)在基板上配置无机粒子的工序，
(2)干法蚀刻基板及无机粒子而形成凸部的工序。
5.根据权利要求4所述的基板，其中，
基板由蓝宝石、蓝宝石、SiC、Si、MgAl2O4、LiTaO3、ZrB2或CrB2构成。
6.根据权利要求4所述的方法，其中，
无机粒子由氧化物、氮化物、碳化物、硼化物、硫化物、硒化物及金属所构成的组中选择的至少一种构成。
7.根据权利要求6所述的方法，其中，
无机粒子为氧化物。
8.根据权利要求7所述的方法，其中，
氧化物为二氧化硅。
9.根据权利要求4所述的方法，其中，
无机粒子的形状为球、多角锥、长方体或针状。
10.一种半导体发光元件，其中，包括：
形成具有曲面的凸部而成的基板和在基板上的半导体层。
11.根据权利要求10所述的半导体发光元件，其中，
基板由蓝宝石、蓝宝石、SiC、Si、MgAl2O4、LiTaO3、ZrB2或CrB2构成。
12.根据权利要求10所述的半导体发光元件，其中，
半导体层由3-5族氮化物半导体化合物构成。
13.一种半导体发光元件的制造方法，其中，
包括工序(1)～(3)，即，
(1)在基板上配置无机粒子的工序，
(2)干法蚀刻基板及无机粒子而形成凸部的工序，
(3)在基板上形成半导体层的工序。
14.根据权利要求13所述的半导体发光元件的制造方法，其中，
在工序(2)与工序(3)之间，包括工序(4)，即，
(4)从基板除去无机粒子的工序。
15.根据权利要求13所述的方法，其中，
基板由蓝宝石、蓝宝石、SiC、Si、MgAl2O4、LiTaO3、ZrB2或CrB2构成。
16.根据权利要求13所述的方法，其中，
无机粒子由氧化物、氮化物、碳化物、硼化物、硫化物、硒化物及金属所构成的组中选择的至少一种构成。
17.根据权利要求13所述的方法，其中，
半导体层由3-5族氮化物半导体化合物构成。
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