TWI398558B - 氮化鎵立體磊晶結構及其製作方法 - Google Patents

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Description

氮化鎵立體磊晶結構及其製作方法
本發明係關於一種奈米結構及其製作方法,特別係關於一種氮化鎵立體磊晶結構及其製作方法。
習知氮化鎵結構之製作方法,如金屬有機物化學氣相沈積法(metal-organic chemical vapor deposition,MOCVD),利用MOCVD法於一基板上成長薄膜時,通常係將一載流氣體(Carrier gas),例如氫氣或氮氣,通過一金屬有機物反應源,使得該載流氣體可將該金屬有機物反應源之飽和蒸氣輸送至一反應室中,以與其他反應氣體進行混合,並於該反應室內之一高溫基板的表面進行化學反應,以於該高溫基板表面沈積形成大面積的薄膜。
其中,於MOCVD法中,該載流氣體係可選擇為氫氣或氮氣,該基板係可選擇為砷化鎵(GaAs)、磷化鎵(GaP)、磷化銦(InP)、矽(Si)、碳化矽(SiC)或藍寶石(Sapphire,Al2O3)等材質所製成之基板,而所欲成長之薄膜材料通常係為三五族化合物半導體或是二六族化合物半導體,例如砷化鎵(GaAs)、砷化鎵鋁(AlGaAs)、磷化鋁銦鎵(AlGaInP)或氮化銦鎵(InGaN)。該些利用所沈積形成之半導體薄膜通常係應用於光電元件,例如發光二極體(LED)等光電元件之製作。
然而,通常利用上述MOCVD法進行半導體薄膜之製作具有不易控制厚度及製程良率低落之缺點;再且,僅適 用於大面積的基材表面形成大面積之半導體薄膜,無法製作小尺寸之半導體結構,若進一步將大面積的氮化鎵薄膜作為發光元件應用,由於其無法發出單一波長之光,使得其具有發光強度較低之缺點。
另一習知氮化鎵結構之製作方法,例如分子束磊晶法(molecular beam epitaxy,MBE),該MBE法之裝置通常係包含一容室、一基板、數個坩鍋及一氣體源,該容室係為高度真空環境;該基板係位於該容室內;該坩鍋及氣體源係與該容室相連通,該坩鍋內係設置有欲沈積之材料,例如鎵金屬,並加熱至鎵金屬蒸發產生氣態鎵;另一方面,該氣體源,例如氮氣,利用一能量裝置照射,使該氮氣形成電漿態後,與該蒸發之鎵金屬共同於該基板上成長成氮化鎵之結構。
如中華民國公開第200420492號「三族-氮奈米結構及其製造方法」專利所述,其係利用上述MBE法進行氮化鎵結構之製作,其係於氧化鋁(Al2O3)、矽、砷化鎵(GaAs)、氧化鋅(ZnO)或玻璃等基板上,以500℃至1000℃之基板溫度下進行氮化鎵之成長,並形成大體上呈六角形外型,且頂部為平坦表面之氮化鎵奈米柱,以進一步應用於奈米發光二極體(nano-LED)、奈米雷射二極體(nano-LD)或奈米場效電晶體(nano-FET)。
於上述第200420492號專利中,由於該基板之材質,例如氧化鋁,其與該氮化鎵之晶格尺寸差異較大,約有14%之尺寸差異,而矽與該氮化鎵之晶格約有-20%之尺寸差異,因此該氮化鎵於該基板上之初始成長結構將較為雜 亂,而容易產生錯位及結構具有缺陷之缺點;再且,其所成形之氮化鎵奈米柱若應用於發光元件時,則必須於該氮化鎵奈米柱之頂部設置與一電極相連接之連接部,然而,該氮化鎵奈米柱之直徑係小於1μm,因此欲於該頂部設置該連接部將形成相當高之困難度。
另一習用氮化鎵結構,如中華民國公告第I300632號「三族氮化物垂直柱基板」專利所述,其係於矽、碳化矽或是氧化鋁(Al2O3)等基板上,先設置由氮化矽或是三族氮化矽構成之一緩衝層,再於該緩衝層上設置數個材質為氮化鎵之垂直柱。
該第I300632號專利係具有柱狀之氮化鎵結構,然而該柱狀之氮化鎵結構如上述若應用於發光元件時,同樣亦將造成因柱狀氮化鎵之直徑尺寸過小,而不易於該氮化鎵之頂部設置與電極連接之連接部之缺點;再且,其需另設置一緩衝層,再於該緩衝層上設置該柱狀之氮化鎵結構,使其具有製程複雜及製程耗時之缺點。基於上述原因,其確實有必要改善該習用氮化鎵結構及其製作方法。
本發明係提供一種氮化鎵結構及其製作方法,本發明之主要目的是克服上述習用技術之缺點,進而製作出更適合應用於發光元件之氮化鎵磊晶立體結構。
為達到前述發明目的,本發明所運用之技術手段及藉由該技術手段所能達到之功效包含有:一種氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,係包含一配置 步驟將一鋁酸鋰基板及一鎵金屬源配置於高度真空之一容室內;一通氣步驟使一氮源產生電漿態之氮離子後通入該容室內;一加熱步驟加熱該鎵金屬源至產生氣態鎵;及一長晶步驟使位於該容室內之氣態鎵與電漿態之氮離子共同於該鋁酸鋰基板上形成氮化鎵立體磊晶結構,於該氮化鎵立體磊晶結構成長過程中,該鋁酸鋰基板之溫度係介於600至750℃之間,氮(N)/鎵(Ga)之流量比係介於20至40之間。
透過本發明之製作方法可於一鋁酸鋰基板上形成六角錐狀或六角錐柱狀之氮化鎵結構,使得本發明之氮化鎵結構應用於發光元件,可提高發光強度,亦可降低該氮化鎵結構與電極連接之困難度。
為讓本發明之上述及其他目的、特徵及優點能更明顯易懂,下文特舉本發明之較佳實施例,並配合所附圖式,作詳細說明如下:請參照第1及2圖所示,本發明較佳實施例之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法係包含一配置步驟S1將一鋁酸鋰(LiAlO2)基板1及一鎵(Ga)金屬源2配置於一容室3內;一通氣步驟S2使一氮源4產生氮離子並通入該容室3內;一加熱步驟S3加熱該鎵金屬源2至產生氣態鎵;一緩衝層製作步驟S31於該鋁酸鋰基板1之表面形成一氮化鎵緩衝層;及一長晶步驟S4使該氣態鎵與該電漿態之氮氣共同成長形成氮化鎵立體磊晶結構。
請參照第1及2圖所示,本發明較佳實施例之配置步驟S1,其係將該鋁酸鋰基板1及鎵金屬源2設置於該容室3內。更詳言之,該容室3係連接一抽氣裝置進行抽氣以形成高度真空之環境;該鋁酸鋰基板1較佳係依序以丙酮、異丙醇及去離子水等溶劑進行清洗後,再設置於該容室3內,以初步清除該鋁酸鋰基板1表面之雜質。該鋁酸鋰基板1係與一加熱裝置11相連接,以對該鋁酸鋰基板1進行加熱,可進一步去除該鋁酸鋰基板1表面之水氣。本實施例選擇鋁酸鋰作為基板材質係由於鋁酸鋰之晶格與氮化鎵之晶格較為匹配,晶格尺寸差異僅約0.3至1.7%,因此可以產生生長方向垂直於鋁酸鋰基板平面的晶格結構,不會受到張力或壓力的影響,原子可以排列整齊,避免產生錯位之排列而造成結構缺陷。該鎵金屬源2係選擇利用一坩鍋21進行加熱;該容室3中當然亦可設置其他材料源5,例如銦金屬源、鎂金屬源、鋁金屬源或矽源,並相同以坩鍋加熱,以使完成之氮化鎵結構中摻雜適當之雜質,以符合使用者之需求,例如欲形成p型半導體材料,則需於該氮化鎵結構中摻雜鎂金屬;而n型之半導體材料則需於該氮化鎵結構中摻雜矽之成分。
請再參照第1及2圖所示,本發明較佳實施例之通氣步驟S2係使該氮源4產生氮離子後通入該容室3內。更詳言之,該氮源4係與該容室3相連接,該氮源4係可選擇為氮氣(N2)或氨氣(NH3),舉例而言,本實施例係選擇以氮氣作為該氮源4,該氮源係透過一射頻電漿41激發產生氮離子並形成電漿態後,再通入該容室3內。其中,較 佳係先使該鋁酸鋰基板1之表面受到氮離子衝擊一段時間後再進行下一步驟,以進一步清潔該鋁酸鋰基板1之表面。
請再參照第1及2圖所示,本發明較佳實施例之加熱步驟S3係加熱該鎵金屬源2至產生氣態鎵。更詳言之,利用該坩鍋21加熱該容室3內之鎵金屬源2,直至產生氣態鎵。
請再參照第1及2圖所示,本發明較佳實施例之緩衝層製作步驟S31係位於該容室3內之氣態鎵與該電漿態之氮離子共同於該鋁酸鋰基板1之表面成長形成該氮化鎵緩衝層。更詳言之,本實施例之鎵金屬源2較佳係朝向該鋁酸鋰基板1,使得該氣態鎵可直線無阻礙的移動至該鋁酸鋰基板1之表面,並與該電漿態之氮離子共同形成該氮化鎵緩衝層,以使後續之氮化鎵立體磊晶結構成長更為穩定。
請再參照第1及2圖所示,本發明較佳實施例之長晶步驟S4係位於該容室3內之氣態鎵與該電漿態之氮離子共同於該鋁酸鋰基板1上成長形成氮化鎵立體磊晶結構。更詳言之,該氣態鎵係與該電漿態之氮離子共同於該氮化鎵緩衝層之表面成長形成表面自我成長(self-assembled)形成氮化鎵立體磊晶結構。或者,亦可省略該緩衝層製作步驟S31,使該氣態鎵與該電漿態之氮氣直接共同於該鋁酸鋰基板1之表面自我成長形成各種不同形狀之氮化鎵立體磊晶結構。
舉例而言,本實施例中,於該氮化鎵立體磊晶結構進行成長時,該鋁酸鋰基板1之溫度較佳係介於600℃至750℃之間,若溫度低於600℃,則鎵與氮不易鍵結,而造成 該鋁酸鋰基板1之表面將有過量之鎵原子沈積於氮化鎵結構上;若溫度高於750℃,則氮量過多,鎵原子量不足,將使得所獲得之氮化鎵結構表面較為粗糙。而該氮(N)/鎵(Ga)之流量比較佳係介於20至40之間,若N/Ga之流量比低於20,則將有過量之鎵原子沈積於該氮化鎵結構上;若該N/Ga之流量比高於40,則該鋁酸鋰基板1上之氮化鎵結構表面將較為粗糙。
請參照第3及4圖所示,藍色原子係為鎵(Ga)原子,紅色原子係為氮(N)原子,為方便後續說明,於此先行列出下列定義:第3圖中,若以氮為中心原子,該氮原子上方之鍵結係定義為α鍵,其他3根鍵結為β鍵;第4圖中,若以鎵為中心原子,該鎵原子上方之鍵結係為α鍵,其他3根鍵結為β鍵。
請參照第5圖所示,本發明較佳實施例之氮化鎵立體磊晶結構係根據下列公式進行排列:
L(i,j=4(i-1)+3);iGaj=L(i-1,j-4)A+3×(i-1)B+3×(i+1)C-[L(i-1,j-4)+3
其中,L(i,j)係指第j層中之原子數目,且該第j層之原子係位於第i個單位晶格中,每4層原子視為1個單位晶格;上 述式中的A係為A型原子個數,A型原子係定義為以鍵結 N原子之Ga原子,或者具有3軸鍵結之N原子;上述式中 的B係為B型原子個數,B型原子係定義為以雙鍵鍵結最 外圍Ga原子之N原子,或者以鍵結B型N原子之Ga原子; 上述式中的C係為C型原子個數,C型原子係定義為以單 鍵鍵結最外圍Ga原子之N原子,或以鍵鍵結C型N原子 之Ga原子;式中即為鍵結之個數,式中即為鍵結 之個數。
請再參照第5圖所示,第5圖中,於圖中定義由最底層之原子層往上依序分別為第0層、第1層、第2層、...依此類推。最底部之三個白色原子係為鋁酸鋰基板1中之氧原子,於圖中定義為第0層。而第1層之原子則為藍色之鎵原子,其係位於第1單位晶格中,由於其L(1,1)符合L(i,j=4(i-1)+1),因 此以(a)式進行計算,。亦即,第1層之原子個數即為鎵原子之個數,數量為3個。
例如,第2層之原子則為紅色之氮原子,其係位於第1單位晶格中,由於其L(1,2)符合L(i,j=4(i-1)+2),因此以(b)式 進行計算。亦即, 第2層之原子個數即為氮原子之個數,數量為7個。
例如,第3層之原子則為藍色之鎵原子,其係位於第1單位晶格中,由於其L(1,3)符合L(i,j=4(i-1)+3),因此以(c)式 進行計算。亦即, 第3層之原子個數即為鎵原子之個數,數量為7個。
例如,第4層之原子則為紅色之氮原子,其係位於第1單位晶格中,由於其L(1,4)符合L(i,j=4(i-1)+4),因此以(d)式 進行計算 。亦即,第4層之原子個數即為氮原子之個數, 數量為12個。
例如,第5層之原子則為藍色之鎵原子,其係位於第2單位晶格中,由於其L(2,5)符合L(i,j=4(i-1)+1),因此以(a)式 進行計算 ,...,以此類推,便可根據式(a)至(d)推出該氮 化鎵立體磊晶結構之各層原子數目。
請參照第6至11圖所示,其係為根據本發明製作方法所製作之氮化鎵立體磊晶結構的影像,由於該鋁酸鋰基板1之晶格與氮化鎵之晶格尺寸差異較小,因此可形成排列較為整齊之氮化鎵立體磊晶結構,例如,透過本實施例之製作方法,可於該鋁酸鋰基板1上成長出六角錐狀或六角錐柱狀之氮化鎵立體磊晶結構,且原子結構排列皆是相當整齊的。
請參照第6及7圖所示,其係為六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構的掃描式電子顯微鏡(SEM)影像,其製程條件係:完成該配置步驟S1後,於該通氣步驟S2中,基板 溫度為600℃,以射頻電漿500W,N流量8.25×10-6torr,持續10分鐘,而完成該加熱步驟S3後,接著直接進行該長晶步驟S4,於氮化鎵立體磊晶結構成長時,基板溫度為750℃,N/Ga之流量比係為36,成長時間係為2小時。該六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構之兩端分別為一錐狀端及一盤面端,該錐狀端與該鋁酸鋰基板1相連接,該盤面端則形成一六邊形之盤面,而形成上寬下窄之外形,且相對於該鋁酸鋰基板1係為倒立之六角錐狀。由於該六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構的盤面端具有較大之面積,方便與電極之連接設置,如此,不但可具有小尺寸元件高發光強度之優點,亦可降低該氮化鎵立體磊晶結構與電極連接之困難度。
請參照第8圖可得知,該六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構的錐面與該鋁酸鋰基板1之垂直方向形成一夾角θ,且該夾角θ大體上約為28°,其與氮化鎵之晶格排列是吻合的。
請參照第9及10圖所示,其係分別為該六角錐狀及六角錐柱狀之氮化鎵立體磊晶結構的SEM影像,其製程條件係:完成該配置步驟S1後,於通氣步驟S2中,基板溫度為600℃,以射頻電漿500W,N流量8.25×10-6 torr,持續10分鐘,而完成該加熱步驟S3後,接著直接進行該長晶步驟S4,於氮化鎵立體磊晶結構成長時,基板溫度為700℃,N/Ga之流量比係為36,成長時間係為2小時。如此,便可形成第9圖之六角錐狀及第10圖之六角錐柱狀之氮化鎵立體磊晶結構。第9圖之六角錐柱狀的氮化鎵立體磊晶 結構的頂端係形成一六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構。相同地,第10圖中之六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構的頂部盤面具有較大之面積,因此相較於習用氮化鎵奈米柱之結構,亦可降低與電極連接之加工難度。
本發明另一氮化鎵立體磊晶結構之製程條件係:完成該配置步驟S1後,於通氣步驟S2中,基板溫度為600℃,以射頻電漿500W,N流量8.25×10-6 torr,持續10分鐘,而完成該加熱步驟S3後,接著直接進行該長晶步驟S4,於氮化鎵立體磊晶結構成長時,基板溫度為700℃,N/Ga之流量比係為23,成長時間係為2小時。如此,便可形成氮化鎵立體磊晶結構。
請參照第11圖所示,其係為另一六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構的SEM影像,其製程條件係:完成該配置步驟S1後,於通氣步驟S2中,基板溫度為500℃,以氮離子氮化10分鐘,而完成該加熱步驟S3後,接著進行該緩衝層製作步驟S31,於500℃之基板溫度下,成長該氮化鎵緩衝層3分鐘,接著再進行該長晶步驟S4,其係將基板溫度調整至600℃,以36.76之N/Ga流量比進行成長,便可於該氮化鎵緩衝層上形成如第11圖所示之正立六角錐狀的氮化鎵立體磊晶結構,且該正立六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構之尖錐端係遠離該鋁酸鋰基板1。
如上所述,本發明利用於鋁酸鋰基板1上以MBE法自我成長氮化鎵結構,可形成原子排列整齊之六角錐或六角錐柱狀之氮化鎵結構,進一步應用於發光元件,不但可因量子侷限效應,而產生單一波長之光,提高發光強度, 亦可降低與電極連接之困難度。
雖然本發明已利用上述較佳實施例揭示,然其並非用以限定本發明,任何熟習此技藝者在不脫離本發明之精神和範圍之內,相對上述實施例進行各種更動與修改仍屬本發明所保護之技術範疇,因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
〔本發明〕
1‧‧‧鋁酸鋰基板
11‧‧‧加熱裝置
2‧‧‧鎵金屬源
21‧‧‧坩鍋
3‧‧‧容室
4‧‧‧氮源
41‧‧‧射頻電漿
5‧‧‧材料源
第1圖:本發明較佳實施例之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法的流程圖。
第2圖:本發明較佳實施例之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法的裝置示意圖。
第3及4圖:本發明較佳實施例之氮原子與鎵原子鍵結示意圖。
第5圖:本發明較佳實施例之六角錐狀的氮化鎵立體磊晶結構之原子鍵結示意圖。
第6及7圖:本發明較佳實施例之六角錐狀的氮化鎵結構的SEM影像。
第8圖:本發明較佳實施例之六角錐狀的氮化鎵結構的截面圖。
第9圖:本發明較佳實施例之六角錐柱狀的氮化鎵結構的SEM影像。
第10圖:本發明較佳實施例之六角錐狀的氮化鎵結構的SEM影像。
第11圖:本發明較佳實施例之另一六角錐狀的氮化鎵 結構的SEM影像。
1‧‧‧鋁酸鋰基板
11‧‧‧加熱裝置
2‧‧‧鎵金屬源
21‧‧‧坩鍋
3‧‧‧容室
4‧‧‧氮源
41‧‧‧射頻電漿
5‧‧‧材料源

Claims (10)

  1. 一種氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,係包含:一配置步驟,將一鋁酸鋰基板及一鎵金屬源配置於高度真空之一容室內;一通氣步驟,使一氮源產生電漿態之氮離子後通入該容室內;一加熱步驟,加熱該鎵金屬源至產生氣態鎵;及一長晶步驟,位於該容室內之氣態鎵與電漿態之氮離子共同於該鋁酸鋰基板上形成氮化鎵立體磊晶結構,於該氮化鎵立體磊晶結構成長過程中,該鋁酸鋰基板之溫度係大於600℃,小於750℃,氮(N)/鎵(Ga)之流量比係介於20至40之間。
  2. 依申請專利範圍第1項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中完成該加熱步驟後,另進行一緩衝層製作步驟,其係該容室內之氣態鎵與電漿態之氮離子共同於該鋁酸鋰基板之表面形成一氮化鎵緩衝層,完成該緩衝層製作步驟後,再進行該長晶步驟。
  3. 依申請專利範圍第1項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中該氮源係為氮氣或氨氣。
  4. 依申請專利範圍第1項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中該鋁酸鋰基板係先進行清洗後,再置入該容室內。
  5. 依申請專利範圍第4項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中該鋁酸鋰基板係依序以丙酮、異丙醇及去 離子水進行清洗。
  6. 依申請專利範圍第1項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中該氮化鎵立體磊晶結構係形成於該鋁酸鋰基板上,且該氮化鎵結構的外形係為六角錐狀或六角錐柱狀。
  7. 依申請專利範圍第6項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中該六角錐狀之氮化鎵結構之二端係分別為一尖錐端及一盤狀端,該尖錐端係與該鋁酸鋰基板相接,該盤狀端係形成一六邊形之盤面。
  8. 依申請專利範圍第6項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中該六角錐柱狀之氮化鎵結構係於一六角柱狀之氮化鎵立體磊晶結構末端形成一六角錐狀之氮化鎵立體磊晶結構。
  9. 依申請專利範圍第6項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中該六角錐狀或六角錐柱狀之氮化鎵立體磊晶結構之錐面與該鋁酸鋰基板的垂直方向之間係呈28°之夾角。
  10. 依申請專利範圍第2項所述之氮化鎵立體磊晶結構之製作方法,其中該氮化鎵立體磊晶結構係形成於該氮化鎵緩衝層上,該氮化鎵立體磊晶結構之外形係為六角錐狀並具有一尖錐端,且該尖錐端係遠離該鋁酸鋰基板。
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