CN100361735C - 氮氧化物分解元件以及具有该元件的氮氧化物分解装置 - Google Patents

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Abstract

一种氮氧化物分解元件和氮氧化物分解装置，不使用会有损环境和人类健康的物质作为氧化剂和催化剂，并可在较低温度进行处理。提出了如下氮氧化物分解元件1：它包括选择性透过氢离子的导电性固体电解质膜2、由电子导电性基材和促进阳极氧化的催化剂构成的第1电极层3、由电子导电性基材和促进阴极还原的催化剂构成的第2电极层4、以及载持在邻接于第2电极层4的多孔体金属氧化物5上的铂族催化剂6。可有效利用电能的低能耗的氮氧化物分解装置，它包括与载持在金属氧化物5上的铂族催化剂6邻接的氮氧化物检测器14、以及根据氮氧化物检测器14检出的氮氧化物的浓度而控制流过第1电极层3和第2电极层4之间的电流大小和通电时间的电源·控制装置15。

Description

氮氧化物分解元件以及具有该元件的氮氧化物分解装置
技术领域
本发明涉及分解和除去氮氧化物的氮氧化物分解元件和具有该元件的氮氧化物分解装置。
背景技术
分解和除去氮氧化物的氮氧化物净化系统被广泛用于各种领域：例如，汽车尾气处理、分散式热电联合系统、长距离隧道和工厂等封闭空间的空气净化等，未来对其的需求量也是非常可观的。作为除去氮氧化物的通常技术，例如在日本特许公开公报2002-153755号(专利文献1)中公开。该专利文献1公开了用氨作为还原剂以净化氮氧化物NOx的方法。在上述公开的方法中，氨分子(NH3分子)通过相邻的贵金属，提供一个电子给吸附在贵金属上的一氧化氮(NO)，结果是一氧化氮(NO)容易分离为氮原子(N原子)和氧原子(O原子)，氮原子(N原子)形成氮分子(N2分子)。此时，流通的气体的温度是400℃。
另一个除去氮氧化物的以往技术被公开在专利文献2的日本特许公开公报平11-342313号中。在该专利文献2中公开了对含有有害物质的气体进行处理的方法及其装置，利用臭氧作为安全性高的氧化剂可对含有各种有机污染物、恶臭成分和细菌类等有害物质的气体进行处理。专利文献2提出了如下的方案：将臭氧添加和混合在含有有害物质的气体内后，该气体通过填充有吸附臭氧和吸附有害物质的高二氧化硅吸附剂的吸附层，气体中的有害物质经臭氧的作用而被变为无害的气体。
但是，专利文献1中所提出的方法存在如下问题：对于环境和人类，人们不希望使用氨，并且还必须在400℃的高温下进行处理、很难根据氮氧化物浓度的变化进行相应的处理、需要进行未反应氨的处理。专利文献2中的方法也存在如下的问题：在对吸附氮氧化物进行脱吸附而使吸附剂再生时，必须在300-400℃的高温下进行处理。
本发明是为了解决上述以往的问题的而完成的，其第1目的提出在不使用对环境和人类产生影响的物质作为氧化剂和催化剂和较低温度下进行处理的氮氧化物分解元件。第2目的是提供一种使用上述氮氧化物分解元件的氮氧化物分解装置。
发明内容
本发明的氮氧化物分解元件具有选择性透过氢离子的导电性的固体电解质膜、由配置在该固体电解质膜一部分表面上的电子导电性基材和促进阳极氧化的催化剂构成的第1电极、由配置在上述固体电解质膜表面的其他部分上的电子导电性基材和促进阴极还原的催化剂构成的第2电极、以及载持在与上述第2电极邻接配置的多孔体的金属氧化物上的铂族催化剂。
根据本发明的氮氧化物分解元件，可制得在较低温度(60℃-80℃)和不使用会对环境和人类产生影响的物质作为氧化剂和催化剂进行处理的氮氧化物分解元件。
另外，本发明的氮氧化物分解装置包括氮氧化物分解元件和固定该元件的框架、提供阳极气体和阴极气体给上述框架内的气体供给口、将上述框架内的气体排出到外部的气体排出口、以及在上述第1、第2电极之间施加直流电压的电源。
根据本发明的氮氧化物分解装置，可制得在较低温度(60℃-80℃)和不使用会对环境和人类产生影响的物质作为氧化剂和催化剂进行处理的氮氧化物分解装置。
附图说明
图1是显示本发明的实施方式1的氮氧化物分解装置的示意图。
图2是表示本发明的实施方式1的氮氧化物分解装置在60℃时对除去一氧化氮的电流效果的图。
图3是表示本发明的实施方式1的氮氧化物分解装置在70℃时对除去一氧化氮的电流效果的图。
图4是表示本发明的实施方式1的氮氧化物分解装置在80℃时对除去一氧化氮的电流效果的图。
图5是表示本发明的实施方式1的氮氧化物分解装置在60℃、70℃和80℃时对除去氮氧化物的电流效果的图。
图6是显示本发明的实施方式3的氮氧化物分解装置的示意图。
图7是显示本发明的实施方式3的氮氧化物分解装置的工作和效果的图。
图8是显示本发明的实施方式4的氮氧化物分解装置的示意图。
具体实施方式
下面，参考附图对本发明的实施方式进行说明。
实施方式1
图1是显示本发明的实施方式1的氮氧化物分解元件和氮氧化物分解装置的结构的示意图。
本实施方式1的氮氧化物分解装置具备氮氧化物分解元件1和放入该元件的框架7。该氮氧化物分解元件1包括选择性使氢离子透过的导电性固体电解质膜2、由配置在该固体电解质膜2一部分表面上的电子导电性基材以及促进阳极氧化的催化剂(以下称为阳极催化剂)构成的第1电极层3、由配置在上述固体电解质膜2表面的其他部分上的电子导电性基材和促进阴极还原催化剂(以下称为阴极催化剂)构成的第2电极层4、以及载持在与上述第2电极层4邻接配置的多孔体的金属氧化物5上的铂族催化剂6。
该固体电解质膜2具有相对的平面2a和2b，在平面2a和2b上分别密封形成第1电极层3和第2电极层4。
在实施方式1中，固体电解质膜2采用杜朋公司制造的Nafion 117(商品名)。作为第1电极层3和第2电极层4分别采用了供电体，通过电镀和层压多孔性铂薄膜层和多孔性钛，并在该多孔性钛的钛表面上再电镀上铂，该表面的电镀铂具有阳极催化剂和阴极催化剂的功能。
在实施方式1中，虽然铂可用作阳极催化剂和阴极催化剂，但是两种催化剂不必相同，阳极催化剂除了铂以外，还可采用铱、氧化铱等。在第1电极层3和第2电极层4分别不具有阳极催化剂和阴极催化剂时，因阳极氧化和阴极还原的反应缓慢，除非氮氧化物分解元件1受到非常高的电压，所以这些催化剂是必不可少的。
另外，具有吸贮和浓缩氮氧化物的功能的多孔体金属氧化物5与第2电极层4接触配置，该金属氧化物5上载持有1重量％的铂族催化剂6铂。即，铂族催化剂6的金属分子被包含在多孔体金属氧化物5的孔内。形成载持铂族催化剂6的多孔性金属氧化物5的方法是：将多孔体浸渍在含有铂成分的溶液中，例如浸渍在氯铂酸(H2PtCl6)水溶液中，将其加热到约400℃，以使铂被载持在多孔体中。在实施方式1中，采用氢终端形(hydrogen-terminated)的沸石作为多孔性金属氧化物5。沸石包括氧化铝和二氧化硅成分，所以表示为通式WmZnO2n·sH2O，在该通式中，W表示选自钠(Na)、钙(Ca)、钾(K)、钡(Ba)和锶(Sr)中的一种成分，Z表示硅(Si)+铝(Al)，硅(Si)对铝(Al)的比例大于1(Si/Al＞1)，s不恒定。
用在实施方式1中的金属氧化物5是酸性氧化物或者两性氧化物。酸性氧化物是指与碱(alkali)进行反应形成盐的氧化物，过渡金属的高氧化数氧化物，例如二氧化钛(TiO2)属于这样的氧化物。另一方面，两性氧化物是一种对碱显示酸性，对酸显示碱性的氧化物，例如氧化铝(Al2O3)就属于这类氧化物。
包括固体电解质膜2、第1电极层3、第2电极层4，以及载持在金属氧化物5上的铂族催化剂6的氮氧化物分解元件1被框架7固定。该框架7由环状框体7a、通过O型环8a与其上端面气密连接的上侧盖体7b、通过O型环8b与其下端面气密连接的下侧盖体7c构成。框架7内的空间被固体电解质膜2分成第1电极层3一侧和第2电极层4一侧，形成上处理室7d和下处理室7e。阳极气体供给口9和阳极气体排出口10被设置在上侧盖体7b上，通过阳极气体供给口9将水蒸汽(H2O)和氮气(N2)的混合气体提供给上处理室7d。也可以用空气代替氮气(N2)。阴极气体供给口11和阴极气体排出口12被安装在下盖体7c上，通过阴极气体供给口11将作为氮氧化物的一氧化氮(NO)和氧气(O2)和氦气(He)的混合气体提供给下处理室7e内。
实施方式1的氮氧化物分解元件1的各处产生如下反应：
第1电极层上的反应(阳极反应)
H2O→2H++1/2O2+2e-(化1)
第2电极层上的反应(阴极反应)
2H++1/2O2+2e-→H2O(化2)
2H++2e-→H2(化3)
2H++2NO+2e-→N2+H2O+1/2O2(化4)
2H++2e-+1/2NO+1/4O2→1/4N2+H2O(化5)
2H++2e-+2/3NO+1/3O2→1/3N2O+H2O(化6)
N2O+2H++2e-→N2+H2O(化7)
铂族催化剂上的反应(阴极一侧)
H2+2NO→N2+H2O+1/2O2(化8)
2H2+NO+1/2O2→2/1N2+2H2O(化9)
3/2H2+NO+1/2O2→1/2N2O+3/2H2O(化10)
N2O+H2→N2+H2O(化11)
参考化学式1-化学式11对实施方式1的氮氧化物分解元件1的作用进行说明。通过阳极气体供给口9将含有水蒸汽的氮气提供给第1电极层3一侧的上处理室7d，使其与第1电极层3接触；同时，通过阴极气体供给口11将含有氮氧化物的气体提供给第2电极层4一侧的下处理室7e，使其与第2电极层4接触。在这样的状态下，开始直流电源13的通电，在第1电极层3和第2电极层4之间施加DC电压，当第1电极层3成为阳极、第2电极层4成为阴极时，通过分别含有的催化剂的作用引起阳极氧化和阴极还原。
首先，在成为阳极的第1电极层3上，如式(化学式1)所述，水分子(H2O)被电解生成氢离子(H+)，该氢离子经固体电解质膜2移动到第2电极层4的一侧，在第2电极层4上与氮氧化物(NO)反应，如式(化学式4和化学式5)所述那样，该氮氧化物被电化学还原分解为氮分子(N2)和水分子。另外，如式(化学式6)所述那样，在生成一氧化二氮(N2O)的情况下，一氧化二氮如式(化学式7)所述那样又被还原分解，分解为氮分子和水分子。阴极一侧的铂族催化剂6上，第2电极层4上所生成的氢分子(化学式3)，通过铂族催化剂6的作用与氮氧化物进行反应，如式(化学式8-化学式11)所述那样，氮氧化物被化学还原分解。
如上所述，实施方式1的氮氧化物分解元件1，氮氧化物被2类反应分解，即，仅与分子有关的化学还原反应(式(化学式8)-(化学式11))、以及与离子有关的电化学还原反应(式(化学式1)-(化学式7))。存在两种反应同时发生的情况，还存在仅一种反应发生的情况。
图2、图3和图4显示了对除去氮氧化物的电流效果，上述试验结果是在如下情况获得的：在如上所述构成的氮氧化物分解装置中，反应面，即第1、第2电极层3、4的各自面积为0.8cm2，将氦(He)气中的氮氧化物，即一氧化氮的浓度定为1000ppm，以流速为10ml/min供给，在第1、第2的电极层3、4之间供给直流恒定电流。这里，氮氧化物(NOx)是NO和NO2的总和。图2、图3和图4的于60℃、70℃、80℃分解的NOx的比例是通过利用分析器对来自阴极气体排出口12的排出气体进行分析而求得的。
即，由此求出：(分解的NOx的比例％)＝〔(在供给口的NOx的浓度(0.1％))-(排出口的NOx浓度％)〕/(供给口的NOx浓度(0.1％))×100。这里的NOx浓度是NO和NO2的浓度总和。
图5中，纵轴表示排出口的一氧化氮的浓度，横轴表示电流，是图2、3和4的曲线图。曲线A表示图2的60℃的情况；曲线B表示图3的70℃的情况；曲线C表示图4的80℃的情况；如图5所示，任何温度，随着电流密度上升，分解除去氮氧化物的效果越好，在电流密度大于等于15mA/cm2的范围内时，约为80％的氮氧化物被除去。在最高温度80℃时的除去氮氧化物的效果，与60℃和70℃的效果相比，最弱，这表示温度即使高于或等于80℃时，也不能获得更高的效果。即，本实施方式中的氮氧化物分解装置在60℃-80℃较低温度下就可获得足够的效果。
如上所述，实施方式1提出了如下的氮氧化物分解元件1：具有分别被装配在固体电解质膜2表面的相对的平面2a和2b上的第1电极层3和第2电极层4、并载持在与第2电极层4连接的多孔性金属氧化物5上的铂族催化剂6。该氮氧化物分解元件1由框架7固定。作为阳极气体的含水蒸汽的气体由阳极气体供给口9进入框架7内，作为阴极气体的含氮氧化物的气体由阴极气体供给口11进入框架内，在第1电极层3和第2电极层4之间由DC电源13施加DC电压，可获得在较低温度(60℃-80℃)下并在不使用有害于环境和人类的物质作为氧化剂或催化剂的情况下进行处理的氮氧化物分解装置。
在实施方式1中，虽然对采用氢终端形(hydrogen-terminated)的沸石作为多孔性金属氧化物5来载持铂族催化剂6的例子进行了说明，但是若使用含有选自如下金属氧化物中的至少一种成分的金属氧化物也可获得同样效果：二氧化钛、二氧化锆、氧化铝、氧化硅、氧化镁和氧化锡。另外，在本实施方式1中，虽然对用作载持在金属氧化物5上的铂族催化剂6的铂的例子进行了说明，但是使用铱或钯也可获得相同的效果。
实施方式2
实施方式2中的氮氧化物分解元件是将如下混合层粘结配置在实施方式1的氮氧化物分解元件1(见图1)的固体电解质膜2和第2电极层4之间而成的元件，该混合层包括电子导电性基材、固体电解质膜、铂族催化剂和阴极催化剂(无图示)。该混合层可通过将铂族催化剂、阴极催化剂、微粒化电子导电性基材和微粒化固体电解质膜分散在溶液中，加热气化其挥发成分，将微粒成分相互结合而形成。
因实施方式1所述的电化学反应发生在每个电极和固体电解质膜的界面上，所以反应量和反应速度与界面面积成正比。在实施方式2中，电极和固体电解质膜的界面，即电化学反应的反应处在第2电极层4一侧增加，所以氮氧化物的电化学还原反应的效果增强。
实施方式3
图6是显示实施方式3的氮氧化物分解装置的示意图。在该图中，因在相同部件上标注上相同的标号，所以省略了对其的说明。本实施方式中的氮氧化物分解装置具有氮氧化物检测器14和电源·控制装置15，检测器14是检测氮氧化物的浓度；而装置15是根据氮氧化物检测器14检出的氮氧化物的浓度来控制第1电极层3和第2电极层4之间的流动的电流大小和通电时间。通过该结构，根据氮氧化物浓度可控制流过氮氧化物分解元件1的电流大小和通电时间。另外，氮氧化物检测器1 4最好装配在铂族催化剂6附近，该催化剂被载持在阴极侧的金属氧化物5上。例如，将具有感应元件并是氮氧化物分解元件1的1/10大小的氮氧化物检测器14安装在金属氧化物5的附近，并通过信号线将信息传输到外部。
下面，参考附图7对本实施方式的氮氧化物分解装置的工作和效果进行说明。在图中，y1和y2表示事先设定的氮氧化物浓度值，y1表示通电停止浓度、y2表示通电开始时浓度。即，在t1和t3时刻，当氮氧化物检测器14所测得的氮氧化物浓度超过y2时，电源·控制装置15通电开始，进行分解和除去氮氧化物。在t2和t4两点，氮氧化物浓度低于y1时，通电停止。因此，仅在大气中的氮氧化物浓度增高的情况下，或者吸贮·蓄积于载持在金属氧化物5上的铂族催化剂6中的氮氧化物量增加，与该量(吸贮浓度)平衡的气态氮氧化物浓度增高的情况下，电流通过氮氧化物分解元件1，分解和除去氮氧化物。另外，虽无图示，但是电源·控制装置15可根据氮氧化物的量的增加和减少，增减电流量进行动作。
如上所述，根据本实施方式可制得低能耗的氮氧化物分解装置，它可根据氮氧化物的浓度变化来有效利用电能。
实施方式4
图8是显示实施方式4的氮氧化物分解装置的示意图。该实施方式4包括图8(a)所示的情况1和图8(b)所示的情况2。都情况1和情况2都包括一个气体供给口16和一个气体排出口17。另外，情况1和情况2中，将第1电极层3和第2电极层4相互分离地配置在固体电解质膜2一表面2a上，在第2电极层4上配置有金属氧化物5和铂族催化剂6。
与实施方式1从气体供给口9和11供给气体一样，图8(a)的情况1是通过气体供给口16供给水蒸汽(H2O)、氮气(N2)、一氧化氮气体(NO)、氧气(O2)和氦气(He)，在作为阳极的第1电极层3一侧产生与水蒸汽的反应的情况。图8(b)的情况2是通过气体供给口16供给水蒸汽(H2O)、氮气(N2)、一氧化氮气体(NO)、氧气(O2)、氦气(He)和碳化氢气体(CH4)，在作为阳极的第1电极层3一侧产生碳化氢气体(CH4)与水蒸汽的反应的情况。图中，因相同部件上标注有相同的标号，所以省略对其的说明。
实施方式4的氮氧化物分解装置中，第1电极层3和第2电极层4分别配置在固体电解质膜2的同一个平面上。构成固体电解质膜2、第1电极层3和第2电极层4的材料与实施方式1相同。作为载持在多孔性金属氧化物5的氢终端形的沸石中的铂族催化剂6，例如可以采用铱，并将其提供给第2电极层4。将含水蒸汽的气体和含氮氧化物的气体混合而成的混合气体与第1电极层3和第2电极层4接触，如实施方式1一样分解和除去氮氧化物。以情况1和情况2对在实施方式4的氮氧化物分解元件各处的反应进行说明：
情况1
(阳极)2H2O→4H++O2+4e-(化12)
(阴极)2NO+4H++4e-→N2+2H2O(化13)
(全部)2NO→N2+O2(化14)
情况2
(阳极)CH4+2H2O→8H++CO2+8e-(化15)
(阴极)4NO+8H++8e-→2N2+4H2O(化16)
(全部)4NO+CH4→2N2+CO2+2H2O(化17)
情况1中，在作为阳极的第1电极层3上，如式(化学式12)所述，水分子(H2O)被电解，氢离子(H+)生成。情况2中，如式(化学式15)所述，水分子和碳化氢(CH4)被电解，生成氢离子和二氧化碳(CO2)。这些氢离子通过固体电解质膜2并移向第2电极层4一侧，如式(化学式13和化学式16)所述，氮氧化物(NO)被还原分解为氮气(N2)和水分子(H2O)。
实施方式1中框架7内的空间被固体电解质膜2分为上处理室7d和下处理室7e(参考图1)，而实施方式4于此不同，阳极侧和阴极侧的反应在同一处理室7f内产生。因此，一个气体供给口16可兼用作阳极气体供给口9和阴极气体供给口11，这样虽然阳极气体和阴极气体会互相混合，但是因相应电极上的阳极催化剂和阴极催化剂的作用引起目的反应，所以可获得与实施方式1相同的效果。再者，因减少了装置的构成部件，可在平面上形成元件的集成化，所以可将氮氧化物分解装置简化和小型化。由此，可与氮氧化物发生源附近进行配置，并且在氮氧化物高浓度区域内可有效进行分解和除去。
工业上利用的可能性
本发明的氮氧化物分解元件和具有该元件的氮氧化物分解装置被用在广泛的领域中，例如汽车废气的处理、分散式热电联合系统、长距离隧道和工厂等封闭空间的空气净化等。

Claims (12)

1.氮氧化物分解元件，其特征在于，具有选择性透过氢离子的导电性的固体电解质膜、由配置在该固体电解质膜一部分表面上的电子导电性基材和促进阳极氧化的催化剂构成的第1电极、由配置在上述固体电解质膜表面的其他部分上的电子导电性基材和促进阴极还原的阴极催化剂构成的第2电极、以及载持在与上述第2电极接触配置的多孔体的金属氧化物或氧化硅上的铂族催化剂。
2.根据权利要求1所述的氮氧化物分解元件，其特征在于，上述第1、第2电极分别被设置在上述固体电解质膜表面的相对向的平面上。
3.根据权利要求1所述的氮氧化物分解元件，其特征在于，上述第1、第2电极分别被设置在上述固体电解质膜表面的同一平面上。
4.根据权利要求1所述的氮氧化物分解元件，其特征在于，在上述固体电解质膜和上述第2电极之间，设置有含有电子导电性基材、固体电解质膜、铂族催化剂和阴极催化剂的混合层。
5.根据权利要求1所述的氮氧化物分解元件，其特征在于，上述金属氧化物是酸性氧化物或者两性氧化物。
6.根据权利要求5所述的氮氧化物分解元件，其特征在于，上述金属氧化物至少包括一种下述成分：二氧化钛、二氧化锆、氧化铝、氧化镁、氧化锡。
7.根据权利要求1所述的氮氧化物分解元件，其特征在于，上述铂族催化剂包括铂、铱、钯中的至少一种成分。
8.氮氧化物分解装置，其特征在于，包括权利要求1-7中任一项所述的氮氧化物分解元件和固定该元件的框架、向上述框架内提供阳极气体和阴极气体的气体供给口、将上述框架内的气体排出到外部的气体排出口、以及在上述第1、第2电极之间施加直流电压的电源。
9.根据权利要求8所述的氮氧化物分解装置，其特征在于，供给含水蒸汽的气体作为上述阳极气体。
10.根据权利要求8所述的氮氧化物分解装置，其特征在于，供给含氮氧化物的气体作为上述阴极气体。
11.根据权利要求8所述的氮氧化物分解装置，其特征在于，包括检测氮氧化物浓度的检测器、根据该检测器所检测的氮氧化物浓度控制流过上述第1、2电极之间的电流大小和通电时间的控制装置。
12.根据权利要求11所述的氮氧化物分解装置，其特征在于，上述检测器设置在载持在上述金属氧化物或氧化硅上的上述铂族催化剂的附近。
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