DE102010028146A1 - Elektrochemischer NH3-SCR-Reaktor - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen elektrochemischen NH3-SCR-Reaktor, aufweisend einen Grundreaktor und einen damit verschalteten SCR-Katalysator, wobei der Grundreaktor eine Anode, einen Protonenleiter und eine Kathode aufweist, wobei an die Anode und die Kathode ein elektrisches Potential anlegbar ist. Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Betreiben. eines solchen elektrochemischen NH3-SCR-Reaktor und dessen Verwendung. Erfindungsgemäß wird ein NH3-SCR-Reaktor bereitgestellt, der gegenüber dem Stand der Technik verbessert ist und der insbesondere in der Lage ist, ohne Zuführung von externem Reduktionsmittel gewünschte Reaktion durchzuführen. Dies wird dadurch erreicht, dass zwischen dem Grundreaktor und dem SCR-Katalysator (SCR = srber (NOx-Adsorber) zwischengeschaltet ist. In diesem NOx-Adsorber wird gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren unter Einsatz von Wasserstoff, der von dem Grundreaktor erzeugt wird, insbesondere Ammoniak erzeugt, das in dem nachgeschalteten SCR-Katalysator zur selektiven katalytischen Reaktion von Stickoxiden NOx verwendet wird. Der erfindungsgemäße NH3-SCR-Reaktor wird dabei ganz bevorzugt zur Entstickung motorischer Abgase von Kraftfahrzeugen eingesetzt.

Description

  • Stand der Technik
  • Die Erfindung betrifft einen elektrochemischen NH3-SCR-Reaktor, aufweisend einen Grundreaktor und einen damit verschalteten SCR-Katalysator, wobei der Grundreaktor eine Anode, einen Protonenleiter und eine Kathode aufweist, wobei an die Anode und die Kathode ein elektrisches Potential anlegbar ist. Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Betreiben eines solchen elektrochemischen NH3-SCR-Reaktor und dessen Verwendung.
  • Ein derartiger gattungsgemäßer elektrochemischer Stickoxidkatalysator ist aus der DE 103 92 987 T5 bekannt. In diesem Dokument wird ein chemisches Reaktionssystem zum Durchführen chemischer Reaktionen einer Zielsubstanz beschrieben, das einen chemischen Reaktionsteil umfasst. Dieser setzt sich aus einem Sauerstoffionenleiter (Ionenleitungsphase) und zwei Elektroden, nämlich einer Kathode (Reduktionsphase) und einer dazugehörigen Anode (Oxidationsphase), wobei sich die Ionenleitungsphase zwischen diesen befindet, als Grundeinheiten zusammen. Dabei werden Mikroreaktionsbereiche, an denen Oxidationsreduktionen der Zielsubstanz stattfinden, in einem Teil des chemischen Reaktionsteils eingeführt. In diesem Teil wird in einer oxidierenden Atmosphäre oder unter vermindertem Druck auf die Stellen des Kontakts zwischen der Ionenleitungsphase und einer Elektronenleitungsphase, die sich aus einer Kombination von beliebigen Teilen eines Ionenleiters, eines Elektronenleiters oder eines elektrischen Mischleiters zusammensetzt, im chemischen Reaktionsteil Strom oder Spannung angelegt oder eine Wärmebehandlung angewendet.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, ein NH3-SCR-Reaktorsystem bereitzustellen, das gegenüber dem Stand der Technik verbessert ist und das insbesondere in der Lage ist, ohne Zuführung von externem Reduktionsmittel gewünschte Reaktion durchzuführen.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, dass zwischen dem Grundreaktor und dem SCR-Katalysator (SCR = selektive katalytische Reaktion) ein Stickoxid-Adsorber (NOx-Adsorber) zwischengeschaltet ist. In diesem NOx-Adsorber wird gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren unter Einsatz von Wasserstoff, der von dem Grundreaktor erzeugt wird, insbesondere Ammoniak erzeugt, das in dem nachgeschalteten SCR-Katalysator zur selektiven katalytischen Reaktion von Stickoxiden NOx verwendet wird. Der erfindungsgemäße NH3-SCR-Reaktor wird dabei ganz bevorzugt zur Entstickung motorischer Abgase, insbesondere mit Dieselkraftstoff betriebenen selbstzündenden Verbrennungsmotoren, von Kraftfahrzeugen eingesetzt.
  • Der Erfindung liegt die Erkenntnis zu Grunde, dass die Entstickung insbesondere motorischer Abgase unter oxidierenden Bedingungen eine große technische Herausforderung darstellt. Aktuell haben sich zwei Technologien am Markt durchgesetzt, nämlich ein NOx-Speicherkatalysator und das NH3-SCR-System.
  • Im Falle des NOx-Speicherkatalysators werden Stickoxide chemisch gespeichert. Nachteil dieser Technologie ist, dass für die Regeneration des Speichers der mit einem Dieselkraftstoff betriebene selbstzündende Verbrennungsmotor in einem untypischen Modus (fettes Abgas λ < 1) betrieben wird, so dass zum Einen der Applikationsaufwand sehr groß ist und zum Anderen durch die Anfettung sich ein erhöhter Kraftstoffverbrauch einstellt. Ein weiterer Nachteil von NOx-Speicherkatalysatoren ist die Vergiftung der Speicherkomponente durch Sulfate, die dazu führt, dass eine spezielle Desulfationsprozedur durchgeführt werden muss. Auch hier muss der Verbrennungsmotor unter sehr ungünstigen Bedingungen betrieben werden, um die entsprechenden Randbedingungen für diese Entgiftung darzustellen.
  • Im Falle der NH3-SCR-Systeme wird das Reduktionsmittel Ammoniak dem Abgas des Verbrennungsmotors zugeführt, welches dann auf einem Katalysator mit den Stickoxiden reagiert. Das am meisten verbreitete System zur Ammoniakbereitstellung ist die Verwendung von einer Harnstoffwasserlösung, die unter dem Handelsnamen Ad-Blue bekannt ist. Dabei wird das Ad-Blue, das in einem zusätzlichen Tank bevorratet werden muss, gesteuert von einer Dosiereinrichtung, in das heiße Abgas gesprüht, wo es dann verdampft und über eine komplexen chemischen Vorgang in Ammoniak, Wasser und Kohlendioxid umgewandelt wird. Diese chemische Umsetzung in Ammoniak geschieht über mehrere Zwischenprodukte, wobei die Zwischenprodukte sich, wenn diese nicht vollständig umgesetzt werden, an der kalten Oberfläche der Abgasleitung absetzen können. Diese Ablagerungsproblematik stellt eine große technische Herausforderung dar, da sowohl die Einspritzgeometrie als auch die Einspritzstrategie auf das jeweilige, zum Teil komplexe, Abgassystem angepasst werden muss.
  • In Weiterbildung der Erfindung basiert der NOx-Adsorber auf einer NOx-speichernden Verbindung, wobei in dem NOx-Adsorber unter Einsatz von Wasserstoff H2 Stickoxid NOx direkt zu Stickstoff N2 und Wasser H2O sowie zu Ammoniak NH3 abreagiert. Auf diese Weise wird ein Teil der schädlichen Stickoxide NOx in gewünschten Stickstoff N2 umgesetzt. Das entstandene Ammoniak NH3 wandert weiter in den SCR-Katalysator und reagiert dort mit einem weiteren Teil des NOx unter Bildung von weiterem Stickstoff N2 und Wasser. Damit sind alle gewünschten chemischen Reaktionen auf direktem Wege ohne externe Zufuhr von insbesondere Reduktionsmitteln dargestellt.
  • In Weiterbildung der Erfindung basiert der NOx-Adsorber auf einer Strontium-Aluminium-Oxid-Verbindung. Eine solche Verbindung hat sich als besonders geeignet erwiesen.
  • In weiterer Ausgestaltung der Erfindung ist der Protonenleiter ein wasserstoffprotonenleitendes Elektrolyt, beispielsweise SrZr0.9Yb0.1O3-a i. Ein solcher Elektrolyt hat sich als besonders geeignet für die Durchführung der gewünschten chemischen Reaktion erwiesen. Weiterhin ist der SCR-Katalysator ein Eisen-Zeolith-Katalysator, der für den Gegenstand der vorliegenden Erfindung besonders geeignet ist. Es können aber auch andere SCR-Katalysatoren eingesetzt werden. Schließlich ist die Anode aus einem Edelmetall, beispielsweise Platin (Pt) oder Palladium (Pd) oder aus einem Gemisch aus Ionenleiter und Edelmetall hergestellt.
  • Zusammenfassend ist erfindungsgemäß ein NH3-SCR-Reaktorsystem geschaffen, mit dem eine Kombination einer elektrochemischen Zersetzung von Stickoxiden mit einer parallel ablaufenden SCR-Katalyse umgesetzt wird. Dies hat gegenüber dem Bekannten den Vorteil, dass einerseits Stickoxide durch zwei parallel ablaufende Prozesse reduziert werden und andererseits das zur SCR-Katalyse benötigte Reduktionsmittel on-board unter Verwendung von NOx hergestellt wird. Dadurch ist es möglich, ohne zusätzliche Komponenten, wie beispielsweise Adblue-Tanksystemen oder andere Ammoniak bereitstellende Systeme auszukommen.
  • Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind der Zeichnungsbeschreibung zu entnehmen, in der ein in der einzigen Figur dargestelltes Ausführungsbeispiel näher beschrieben ist.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnung
  • Ausführungsform der Erfindung
  • Die einzige Figur zeigt den schematischen Aufbau des elektrochemischen NH3-SCR-Reaktors. Eine Anode 1 und eine Kathode 2 bilden Elektroden, an die eine elektrische Spannung angelegt wird. Zwischen der Anode 1 und der Kathode 2 ist ein Protonenleiter 3, der genauer ein protonenleitender Elektrolyt ist, beispielsweise SrZr0.9Yb0.1O3-a angeordnet. An der Anode 1, welche entweder nur aus einem Edelmetall, wie Platin (Pt) oder Palladium (Pd) oder aus einem Gemisch aus Ionenleiter und Edelmetall besteht, wird das gasförmige Wasser in H+Ionen und Sauerstoff zerlegt. Zwischen Anode und Elektrolytkönnen Schutzschichten eingebaut sein, die auch eventuelle thermomechanische Spannungen aufnehmen beziehungsweise abdämpfen. Des Weiteren kann die Anode auch mehrschichtig aufgebaut sein. Durch die angelegte Spannung im Protonenleiter 3 werden die Wasserstoffprotonen zur Kathode 2 gepumpt. Dort werden diese Protonen zum Einen für die direkte, elektrochemisch unterstützte Reaktion von Stickoxiden und zum Anderen für die Bildung von Ammoniak verwendet. Hierzu wird ein spezieller Katalysator verwendet, der der erfindungsgemäße NOx-Adsorber 4 ist. Dieser NOx-Adsorber 4 aus beispielsweise einer Strontium-Aluminiumoxid-Verbindung speichert Stickoxid NOx in der Form Sr(NO3)2/Al2O3 Mit Hilfe von Wasserstoff kann das dort gespeicherte Stickoxid NOx direkt zu Stickstoff N2 und Wasser H2O und zu Ammoniak NH3 abreagieren. Das dabei freiwerdende Ammoniak NH3 wird in einem darüber befindlichen SCR-Katalysator 5, beispielweise aus Eisen-Zeolith zur selektiven katalytischen Reaktion der restlichen Stickoxide NOx verwendet. Der elektrochemischen NH3-Reaktor (Grundreaktor) und der SCR-Katalysator 5 sind aus einzelnen Schichten gebildet und in ein gemeinsames Gehäuse eingebaut, wobei das Gehäuse Anschlussflansche zur strömungsleitenden Verbindung mit einer Abgasleitung eines selbstzündenen Verbrennungsmotors aufweist. Der elektrochemischen NH3-Reaktor, zu dem der erfindungsgemäße NOx-Adsorber 4 bauteilmäßig gehört, kann noch weitere Katalysatorschichten und/oder Abdeckschichten aufweisen.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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  • Zitierte Patentliteratur
    • DE 10392987 T5 [0002]

Claims (9)

  1. Elektrochemischer NH3-SCR-Reaktor, aufweisend einen Grundrekator und einen damit verschalteten SCR-Katalysator (5), wobei der Grundreaktor eine Anode (1), einen Protonenleiter (3) und eine Katode (2) aufweist, wobei an die Anode (1) und die Katode (2) ein elektrisches Potential anlegbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen dem Grundreaktor und dem SCR-Katalysator (5) ein Stickoxid-Adsorber (NOx-Adsorber) (4) zwischengeschaltet ist.
  2. Elektrochemischer NH3-SCR-Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der NOx-Adsorber (4) auf einer Stickoxid NOx speichernden Verbindung basiert, und dass in dem NOx Adsorber unter Einsatz von Wasserstoff H2 Stickoxid NOx direkt zu Stickstoff N2 und Wasser H2O sowie zu Ammoniak NH3 abreagiert.
  3. Elektrochemischer NH3-SCR-Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der NOx-Adsorber auf einer Strontium-Aluminiumoxid-Verbindung basiert.
  4. Elektrochemischer NH3-SCR-Reaktor nach einem der vorherigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Protonenleiter (3) ein wasserstoffprotonenleitender Elektrolyt, beispielsweise SrZr0.9Yb0.1O3-a ist.
  5. Elektrochemischer NH3-SCR-Reaktor, dadurch gekennzeichnet, dass der SCR-Katalysator (6) ein Eisen-ZeolithKatalysator ist.
  6. Elektrochemischer NH3-SCR-Reaktor nach einem der vorherigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Anode (1) aus einem Edelmetall, beispielsweise Platin oder Palladium oder einem Edelmetallgemisch besteht.
  7. Verfahren zum Betreiben eines elektrochemischen NH3-SCR-Reaktors, aufweisend einen Grundreaktor und einen damit verschalteten SCR-Katalysator (6), wobei der Grundreaktor eine Anode (1), einen Protonenleiter (3) und eine Kathode (2) aufweist, wobei an die Anode (1) und die Kathode (2) ein elektrisches Potential anlegbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass in einem zwischen dem Grundreaktor und dem SCR-Katalysator (6) angeordneten NOX-Adsorber (5) unter Einsatz von Wasserstoff H2 Ammoniak NH3 erzeugt wird, das in dem SCR-Katalysator (6) zur selektiven katalytischen Reaktion der Stickoxide NOx verwendet wird.
  8. Verfahren nach Anspruch 7 dadurch gekennzeichnet, dass in dem NOX-Adsorber unter Einsatz von Wasserstoff H2 Stickoxid NOx direkt zu Stickstoff N2 und Wasser H2O und zu Ammoniak NH3 abreagiert.
  9. Elektrochemischer NH3-SCR-Reaktor, aufweisend einen Grundrekator und einen damit verschalteten SCR-Katalysator (6), wobei der Grundreaktor eine Anode (1), einen Protonenleiter (3) und eine Kathode (2) aufweist, wobei an die Anode (1) und die Kathode (2) ein elektrisches Potential anlegbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass der NH3-SCR-Reaktor zur Entstickung motorischer Abgase eingesetzt wird.
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