WO2015072428A1 - ヒートシンク - Google Patents

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WO2015072428A1
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layer
heat sink
adhesive layer
graphite
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武 藤原
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Definitions

  • the present invention relates to a heat sink that dissipates heat from a heating element.
  • Heat generation elements mounted on electronic devices such as computers are increasing in heat generation as performance is improved.
  • a CPU central processing unit
  • a heat conductor such as a heat sink is generally attached to the CPU.
  • This heat conductor has increased in weight due to an increase in size and the like to cope with an increase in the amount of heat generated as the CPU speed increases.
  • the weight of the heat conductor increases, it becomes difficult to transport the electronic device, and an excessive load may be applied to the CPU on which the heat conductor is mounted.
  • an increase in the weight of a heat conductor mounted on an automobile or the like causes a deterioration in fuel consumption.
  • Patent Document 3 describes that a rubber-like elastic adhesive or a silicone-based heat conductive adhesive is used as the adhesive, and Patent Document 4 discloses a conductive filler such as silver, gold, or copper.
  • Patent Document 5 describes that an acrylic adhesive is used.
  • Patent Document 6 discloses that a heat sink constructed by bonding a graphite sheet and a metal thin plate into a corrugated shape and joining the heat sink base with a metal thin plate portion improves the heat dissipation performance. It is described that weight reduction was realized.
  • the conventional thermal conductors (laminates) described in Patent Documents 2 to 5 sometimes have poor adhesion strength between the graphite sheet and the metal plate.
  • a layer made of an adhesive usually has a low thermal conductivity, and the thermal resistance in the stacking direction of the laminate increases as the thickness of the layer increases.
  • the high thermal resistance of this adhesive layer is the same even when a conductive adhesive layer is used, and such a conductive adhesive layer has a weak adhesive force. For this reason, it is required to use an adhesive layer that has excellent adhesive strength and is as thin as possible.
  • the adhesive layers described in Patent Documents 2 to 5 have a low adhesive strength between the graphite sheet and the metal plate, a heat conductor that can be used in electronic devices or the like is obtained unless the thickness of the adhesive layer is increased. There was a case that could not be done.
  • the laminated body having a thick adhesive layer increases in weight, and particularly has a large thermal resistance in the stacking direction of the laminated body, resulting in poor heat dissipation characteristics.
  • the adhesive layer used for example, the adhesive layer described in Patent Document 5
  • when the temperature of the laminate rises due to the difference in thermal expansion coefficient between the graphite sheet or the metal layer and the adhesive layer the laminate warps.
  • the laminate and the electronic circuit may be short-circuited, or the graphite exposed on the surface due to thermal contraction or physical shock may be gradually peeled off, resulting in conductivity. There was a possibility of short circuiting the electronic circuit.
  • the heat sink described in Patent Document 6 has a low adhesive strength of a laminate composed of a graphite sheet and a metal thin plate, so that the mechanical strength and heat dissipation are inferior, and the laminate is processed into a corrugated shape. Was not easy.
  • the present invention has been made in view of such problems, and an object of the present invention is to provide a heat sink that is lightweight and excellent in heat dissipation.
  • the base portion includes at least one metal layer
  • the heat dissipation part includes a laminate in which a metal layer and a graphite layer are laminated via an adhesive layer formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin.
  • a heat sink for radiating heat from a heating element includes a laminate in which a metal layer and a graphite layer are laminated via an adhesive layer formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin, and is disposed so as to cover the heating element. And heat sink.
  • R is independently hydrogen or alkyl.
  • R 1 is independently hydrogen or alkyl having 1 to 5 carbon atoms.
  • a heat sink that is lightweight, has a thin adhesive layer, has a high adhesive strength between the metal layer and the graphite layer, and is excellent in heat dissipation and mechanical strength. Furthermore, according to the present invention, it is possible to provide a battery, an electronic device, and the like that are excellent in heat dissipation and can be reduced in weight.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a heat radiating portion of the heat sink 1 and a heat sink 2.
  • FIG. 2 is a schematic view showing an example of a graphite layer provided with holes.
  • FIG. 3 is a schematic view showing an example of a graphite layer provided with slits.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 6 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a heat radiating portion of the heat sink 1 and a heat sink 2.
  • FIG. 2 is a schematic view showing an example of a graphite layer provided with holes.
  • FIG. 9 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 10 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 11 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 12 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 1.
  • FIG. 13 is a schematic cross-sectional view showing an example of the heat sink 2.
  • FIG. 14 is a schematic cross-sectional view illustrating a state (arrangement of each member) when evaluating the heat dissipation characteristics of Example 6.
  • FIG. 15 is a schematic cross-sectional view illustrating a state (arrangement of each member) when evaluating the heat dissipation characteristics of Reference Example 6.
  • FIG. 16 is a schematic cross-sectional view illustrating a state (arrangement of each member) when evaluating the heat dissipation characteristics of Example 7.
  • a heat sink (hereinafter also referred to as “heat sink 1”), comprising a laminate obtained by laminating a graphite layer with an adhesive layer (A) formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin.
  • heat sink 1 comprising a laminate obtained by laminating a graphite layer with an adhesive layer (A) formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin.
  • any of these heat sinks includes a specific laminate, so that a heat sink that is lightweight and excellent in heat dissipation can be obtained. Moreover, since this laminated body has a metal layer and a graphite layer laminated via a specific adhesive layer (A), the adhesive strength between the metal layer and the graphite layer is high, and the present invention includes such a laminated body.
  • the heat sink is excellent in workability and bendability.
  • the heat sink 1 includes at least a base portion that is in contact with the heating element, and a heat dissipation portion that radiates heat received by the base portion from the heating element.
  • heat from the heating element can be transmitted to the heat radiating portion by the base portion, and the heat can be radiated by the heat radiating portion.
  • “in contact with the heating element” includes not only the case where the base portion directly contacts the heating element but also the case where it contacts the heating element via a conventionally known layer (a) such as an adhesive layer. .
  • the base portion since the base portion only needs to be able to transfer heat from the heating element to the heat radiating portion, the base portion and the heat radiating portion may be in direct contact with each other via a conventionally known layer (b) such as an adhesive layer. It may be.
  • a conventionally known layer (b) such as an adhesive layer. It may be.
  • the heat sink 1 may comprise only the base portion 14 and the heat radiating portion 12 as shown in FIG. 4, and in this case, the base portion 74 and the heat radiating portion 72 are integrated as shown in FIG. May be. Further, as shown in FIGS. 5 to 10, the base portion and the heat radiating portion may be joined via a conventionally known layer (b) such as an adhesive layer. In this case, as shown in FIG. 84 and the heat radiation part 82 may be integrated.
  • the base portion is not particularly limited as long as it is in contact with the heating element and includes at least one metal layer.
  • This base part plays a role of transferring heat from the heat generating element to the heat radiating part, and even if powder falling off from the graphite layer used in the heat radiating part occurs, contamination of the heat generating element due to the powder falling off, etc. Also plays a role to prevent. Since the heat sink 1 has such a base portion, even if the heat radiating portion has a bellows shape or the like, heat from the heating element can be efficiently transmitted to the heat radiating portion and radiated.
  • the metal layer included in the base part is not particularly limited, and may be a metal layer similar to the metal layer used in the heat dissipation part.
  • the base portion is preferably a member having excellent thermal conductivity, and as such a metal layer, gold, silver, copper, aluminum, nickel, magnesium and an alloy containing at least one of these metals are used.
  • a laminate in which a metal layer and a graphite layer are laminated via an adhesive layer (A) formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin is obtained.
  • the laminated body which consists of the same layer structure as the laminated body used for a thermal radiation part may be sufficient.
  • the base part is a laminate having the same layer configuration as the heat radiating part, the heat radiating part and the base part may be integrated as shown in FIG. 11 and FIG. Even if an adhesive layer (b) or the like is not interposed between the heat radiation portion and the base portion, a heat sink in which the heat radiation portion and the base portion are integrated can be obtained. is there.
  • the side in contact with the heating element is a metal layer from the viewpoint of obtaining a heat sink excellent in heat dissipation.
  • the shape of the base part is not particularly limited as long as it comes into contact with the heating element, but in terms of heat dissipation of the heat sink, it is preferable that the contact area with the surface of the heating element is as wide as possible, and the surface shape of the heating element in which the heat sink is used It is preferable to use a base portion having a shape corresponding to. Further, the shape of the base portion on the side opposite to the side in contact with the heating element is not particularly limited, but the base portion and the heat radiating portion are in contact with each other directly or through an adhesive layer (b). is there.
  • the size of the base part is not particularly limited, but considering the heat dissipation of the heat sink, the area of the side surface of the base part that contacts the heating element is the same as the surface area of the heating element or larger than the surface area of the heating element. It is preferable to have.
  • the heat sink of the present invention is used for a heat generating element having a small surface area, such a small heat generating element is difficult to dissipate heat. Therefore, a base portion having a surface area larger than the surface area of the heat generating element is used to generate heat.
  • the heat dissipation of the heat sink can be improved by spreading it over a wider area than the surface area of the body.
  • the thickness of the base part is not particularly limited, and may be appropriately selected in consideration of the heat dissipation of the base part, and the use in which the heat sink is used, for example, the size and weight required for an electronic device. Usually, it is 0.01 to 30 mm, preferably 0.03 to 10 mm.
  • the base portion may be in direct contact with the heating element, or may be in contact with the heating element via a conventionally known layer (a) such as an adhesive layer.
  • the conventionally known layer (a) such as an adhesive layer is preferably a layer capable of bonding the heating element and the base part so that the heating element and the base part are integrated. More preferably, the layer is capable of efficiently transferring heat from the base to the base portion.
  • Such a layer (a) is not particularly limited, but includes a layer made of an adhesive, an adhesive, a double-sided tape, a TIM (heat dissipating sheet), grease, putty, solder, silver paste, etc., low-temperature sintered silver nanoparticles, Examples include a layer containing a low-melting-point metal, and among these, a layer made of a pressure-sensitive adhesive, an adhesive, a double-sided tape, a TIM, etc., from the viewpoint of ease of creation of an electronic device and the like and lightness of the obtained electronic device. Further, a layer containing low-temperature sintered silver nanoparticles or a low melting point metal is preferable.
  • the base part When the base part includes a graphite layer, and the graphite layer is in contact with the heating element, the base part is formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin similar to the following, instead of the conventionally known layer (a). It is preferable to use a layer that has good adhesion and heat dissipation. Moreover, you may arrange
  • the heat dissipation part is not particularly limited as long as it includes a laminate in which a metal layer and a graphite layer are laminated via an adhesive layer (A) formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin. Each layer constituting this laminate will be specifically described later in this specification.
  • a plurality of metal layers and / or graphite layers are alternately laminated on the graphite layer via the adhesive layer (A) alternately or in any order.
  • a laminated body may be sufficient.
  • these layers may be the same layers or different layers, but the same layers are preferably used.
  • the thickness of these layers may be the same or different.
  • the order of lamination may be selected as appropriate according to the desired application, specifically, it may be selected in consideration of desired heat dissipation characteristics, corrosion resistance, etc., and the number of laminations also depends on the desired application. What is necessary is just to select suitably, and should just select in consideration of the magnitude
  • the laminate may contain a metal layer, an adhesive layer (A), a layer other than the graphite layer, or the like according to a desired application.
  • the following resin layer may be provided for the purpose of promoting heat dissipation by radiation from the outermost surface opposite to the side in contact with the base portion of the laminate.
  • the thickness of the resin layer is preferably a thickness that can radiate sufficiently to the extent that the thermal resistance value does not increase, from the viewpoint of good heat dissipation of the heat sink.
  • the heat sink when used under a high temperature condition, it is preferably a heat resistant film such as polyimide. Since the film thickness only needs to have an effect of increasing the emissivity, it is usually selected from 5 to 200 ⁇ m, which is easy to handle, and has a good radiation performance and is easy to handle. Preferably, it is preferably 50 ⁇ m or less because the thermal resistance value is small.
  • layers other than the metal layer, the adhesive layer (A), and the graphite layer include, for example, a layer having a conventionally known adhesive property.
  • a layer having a conventionally known adhesive property As the laminate having such a layer, polyethylene terephthalate, polyimide, polyamide, chloride, which is formed in advance on either or both of the metal layer and the graphite layer which are the outermost layers of the laminate, are described.
  • stacked the resin-made film which consists of vinyl etc. through the commercially available adhesive sheet (layer which has adhesiveness) which consists of an acrylic type or silicone type adhesive is mentioned.
  • the heat dissipating part is preferably a metal layer on the side in contact with the base part from the viewpoint of obtaining a heat sink excellent in heat dissipation, and the outermost layer opposite to the side in contact with the base part is also a metal layer.
  • a heat sink excellent in mechanical strength and workability can be obtained.
  • the heat radiating portion is excellent in heat radiating characteristics, mechanical strength, light weight and manufacturability, so that the metal layer 2, the adhesive layer (A) 3, the graphite layer 4, the adhesive layer as shown in FIG. (A) It is preferable that it is the laminated body 1 by which 5 and the metal layer 6 were laminated
  • the heat sink containing the laminated body 1 shown in FIG. 1 is manufactured, Comprising: According to a desired use, especially the laminated body with high adhesive strength of metal layers (2 and 6) through the graphite layer 4 is used.
  • the adhesive layers (A) 3 and 5 may be in direct contact with each other. Examples of such a method include a method using a graphite layer 4 ′ provided with holes 8 as shown in FIG. 2 and a graphite layer 4 ′′ provided with slits 9 as shown in FIG.
  • the shape, number and size of the holes and slits may be appropriately selected from the viewpoint of the mechanical strength and heat dissipation characteristics of the heat sink.
  • the layer that will be the adhesive layer (A) is formed on the metal layer or graphite layer to be thicker and bonded together.
  • the adhesive layer forming component flows into the hole or slit at the time of thermocompression bonding, and the hole or slit portion can be filled with the adhesive layer forming component.
  • the layer that becomes the adhesive layer (A) corresponding to the slit or hole of the graphite layer on the metal layer may be formed thicker in advance with a dispenser or the like.
  • the thickness of the laminate constituting the heat dissipation part is not particularly limited, and is appropriately selected in consideration of the heat dissipation property of the heat dissipation part and the application in which the heat sink is used, for example, the size and weight required for electronic equipment. However, it is usually from 0.01 to 0.5 mm, preferably from 0.02 to 0.2 mm.
  • the heat radiating part radiates heat from the heating element, so that the shape of the heat radiating part has a large surface area, for example, a sword mountain shape or a bellows shape, so that the heat radiating part comes into contact with the outside air. It is preferable to have a shape that increases the area to be processed.
  • a heat sink having such a shape for example, a heat sink having a shape as shown in FIGS.
  • an accordion-shaped heat sink preferably a heat sink in which the stacking direction of the heating element and the base portion and the directions of peaks and valleys constituting the accordion of the heat radiating portion are substantially parallel, specifically, FIG.
  • Heat sinks having a bellows-like heat radiation portion as shown in 8, 11 and 12 are preferable from the viewpoints of efficient heat radiation particularly in a small installation area, mechanical strength and workability, and these heat sinks are air-cooled. Therefore, when radiating heat, it is preferable because the airflow resistance of the air passing through the heat radiating portion is reduced and the airflow is not obstructed.
  • the shapes shown in FIGS. 4 to 12 are examples, and the shape of the heat radiating portion can be changed as appropriate without departing from the effects of the present invention.
  • the heat sink according to each drawing may include a conventionally known layer (not shown), or the conventionally known layer that is illustrated may not exist.
  • the conventionally known layer 53 and base portion 54 do not exist. May be.
  • the heat dissipating part has a bellows shape, and preferably 1 to 70%, more preferably 2 to 50%, and further preferably 5 to 30% of the surface area of the heat dissipating part in contact with the base part is in contact with the base part. It is desirable that In addition, when the conventionally well-known layer (b) etc., such as an adhesion layer, exists in the ratio of the said area between a thermal radiation part and a base part, conventionally well-known layers (b), such as a thermal radiation part and an adhesion layer, etc. Refers to the ratio of the area in contact with. A heat sink having such a shape is preferable because heat is smoothly transferred from the base portion to the heat radiating portion, and heat radiation at the heat radiating portion tends to be performed efficiently.
  • the conventionally well-known layer (b) etc. such as an adhesion layer
  • a method including a step of three-dimensional processing by applying heat and / or pressure to a laminate obtained by the following method, specifically, The method of corrugating using a press type processing machine and a gear type processing machine is mentioned.
  • a processing method in which corrugates are processed one by one in order to prevent breakage of each layer constituting the laminate it is preferable to perform a pressing process by sequentially lowering a guide such as a punch toward the fixed mold while feeding the laminated body to the fixed mold having the concave grooves.
  • the metal layer or graphite layer constituting the laminate is first corrugated, and the processed layer is laminated via the adhesive layer (A) by the same method as the following method, thereby providing a bellows-like heat dissipation. You can also get a part. More specifically, the methods disclosed in JP 2010-264495 A and JP 9-155461 A can be mentioned.
  • the graphite layer itself was fragile and tended to break halfway when it was bent. Even if such a graphite layer is laminated with a metal layer, it becomes possible to bend to some extent, but again, the graphite layer breaks in the laminate, and as a result the heat sink obtained Decrease in thermal conductivity and mechanical strength were likely to occur. In addition, graphite powder tends to be generated due to breakage of the graphite layer, and the heating element tends to be contaminated by this powder. As described above, it is not easy to three-dimensionally shape a laminate including a graphite layer without deteriorating its properties and the like.
  • the laminate can be three-dimensionally processed into a desired shape while suppressing deterioration of the properties of the laminate. It becomes possible by using the specific laminate.
  • the heat radiating part may be in direct contact with the base part, or may be in contact with the heating element via a conventionally known layer (b) such as an adhesive layer.
  • the conventionally known layer (b) such as the adhesive layer is preferably a layer capable of bonding the base portion and the heat radiating portion so that the base portion and the heat radiating portion are integrated. It is more preferable that the layer be capable of efficiently transferring the heat to the heat radiating portion. Examples of such a layer (b) include a layer similar to the conventionally known layer (a) such as the adhesive layer.
  • the graphite layer constituting the heat radiating portion is in contact with the base portion, instead of the conventionally known layer, it is possible to use a layer formed using a composition containing the same polyvinyl acetal resin as described below. It is preferable from the viewpoints of adhesiveness, heat dissipation and the like. Moreover, you may arrange
  • the heating element with which the heat sink 1 contacts is not particularly limited, but electronic devices (specifically, IC (integrated circuit), resistors, capacitors, etc.), batteries, liquid crystal displays, light emitting elements (LED elements, laser light emitting elements). Etc.), motors, sensors and the like.
  • the heat sink 2 is used to dissipate heat from the heating element, and preferably used to dissipate heat from the heating element disposed on the electronic circuit board, and the metal layer and the graphite layer are made of polyvinyl acetal resin. It is characterized by including the laminated body laminated
  • Such a heat sink 2 can efficiently dissipate heat from the heating element, and can also shield the electromagnetic wave when a heating element that generates an electromagnetic wave is used as the heating element.
  • Examples of the laminate used in the heat sink 2 include the same laminate as the laminate exemplified in the heat dissipation portion of the heat sink 1. Further, similarly to the laminated body exemplified in the heat radiating part of the heat sink 1, a metal layer, an adhesive layer (A), a layer other than the graphite layer, and the like may be included.
  • the thickness of the laminate constituting the heat sink 2 may be appropriately selected in consideration of the heat dissipation and the application in which the heat sink is used, but is usually 0.01 to 0.5 mm, preferably 0.02 to 0.2 mm. .
  • the shape of the heat sink 2 is not particularly limited as long as it covers the heating element.
  • the heat sink 2 has a shape that is in contact with the electronic circuit board and the heating element and covers the heating element. It is more preferable from the above points, and as such a heat sink, a heat sink as shown in FIG.
  • heat dissipation can be improved by making the shape of the surface of the heat sink 2 not in contact with the heating element into a shape that increases the surface area, for example, a sword mountain shape or a bellows shape
  • the shape of the surface of the heat sink 2 on the side not in contact with the heating element is usually substantially flat.
  • the heat sink 2 is preferably used in contact with the electronic circuit board and the heating element.
  • the heat sink 2 may be in direct contact with the electronic circuit board or the heating element, or a conventionally known adhesive layer or the like.
  • the heating element may be contacted through the layer (a).
  • the conventionally known layer is preferably a layer that can be bonded so that the heat sink 2 and the electronic circuit board or the heating element are integrated, and further, heat from the electronic circuit board or the heating element can be efficiently transferred to the heat dissipation portion. More preferably, it is a layer that can be transmitted. Examples of such a layer include a layer similar to the conventionally known layer (a) such as the adhesive layer described in the heat sink 1.
  • the graphite layer constituting the heat sink 2 When the graphite layer constituting the heat sink 2 is in contact with an electronic circuit board or a heating element, a layer formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin similar to the following is used instead of the conventionally known layer. It is preferable to use from the viewpoints of adhesiveness, heat dissipation and the like. Further, the heat sink 2 may be disposed so as to be in contact with the electronic circuit board or the heating element by a method such as screwing or clipping. If necessary, electrical conduction between the heat sink 2 and the electronic circuit board can be ensured by a conductive adhesive, low melting point solder, screws, or the like.
  • the heating element in contact with the heat sink 2 is not particularly limited, and specific examples include an IC (integrated circuit), a resistor, and a capacitor.
  • the electronic circuit board is not particularly limited as long as it is a conventionally known printed board or the like, but a higher heat dissipation effect can be expected when it is a high thermal conductive board with many copper foil components.
  • Adhesive layer (A) is not particularly limited as long as it is formed using a composition containing a polyvinyl acetal resin.
  • the composition (hereinafter also referred to as “adhesive layer forming composition”) may be a composition consisting essentially only of a polyvinyl acetal resin, and in addition to the resin, depending on the type of the metal layer and the like. In the range where the effects of the present invention are not impaired, the composition may further contain a thermally conductive filler, an additive and a solvent.
  • Polyvinyl acetal resin Although the polyvinyl acetal resin is not particularly limited, an adhesive layer (A) excellent in toughness, heat resistance and impact resistance and excellent in adhesion to a metal layer or a graphite layer can be obtained even if the thickness is small. From this point, a resin containing the following structural units A, B and C is preferable.
  • the structural unit A is a structural unit having an acetal moiety, and can be formed, for example, by a reaction between a continuous polyvinyl alcohol chain unit and an aldehyde (R-CHO).
  • R in the structural unit A is independently hydrogen or alkyl.
  • R is a bulky group (for example, a hydrocarbon group having a large number of carbon atoms)
  • the softening point of the polyvinyl acetal resin tends to decrease.
  • the polyvinyl acetal resin in which R is a bulky group has high solubility in a solvent, but may be inferior in chemical resistance. Therefore, R is preferably hydrogen or alkyl having 1 to 5 carbons, more preferably hydrogen or alkyl having 1 to 3 carbons from the viewpoint of the toughness of the resulting adhesive layer (A).
  • propyl is more preferable, and hydrogen is particularly preferable from the viewpoint of heat resistance.
  • the polyvinyl acetal resin preferably contains the following structural unit D in addition to the structural units A to C from the viewpoint that an adhesive layer (A) having excellent adhesive strength with the metal layer or the graphite layer can be obtained. .
  • R 1 is independently hydrogen or alkyl having 1 to 5 carbon atoms, preferably hydrogen or alkyl having 1 to 3 carbon atoms, more preferably hydrogen.
  • the total content of the structural units A, B, C and D in the polyvinyl acetal resin is preferably 80 to 100 mol% with respect to all the structural units of the resin.
  • Other structural units that can be included in the polyvinyl acetal resin include vinyl acetal chain units other than the structural unit A (structural units in which R in the structural unit A is other than hydrogen or alkyl), the following intermolecular acetal units, and the following hemi Examples include acetal units.
  • the content of vinyl acetal chain units other than the structural unit A is preferably less than 5 mol% with respect to all the structural units of the polyvinyl acetal resin.
  • the structural units A to D may be regularly arranged (block copolymer, alternating copolymer, etc.) or randomly arranged (random copolymer). Random arrangement is preferred.
  • Each structural unit in the polyvinyl acetal resin has a content of the structural unit A of 49.9 to 80 mol% and a content of the structural unit B of 0.1 to 49.9 mol with respect to all the structural units of the resin. %,
  • the content of the structural unit C is preferably 0.1 to 49.9 mol%, and the content of the structural unit D is preferably 0 to 49.9 mol%.
  • the content of the structural unit A is 49.9 to 80 mol% and the content of the structural unit B is 1 to 30 mol% with respect to all the structural units of the polyvinyl acetal resin.
  • the content is 1 to 30 mol%, and the content of the structural unit D is 0 to 30 mol%.
  • the content of the structural unit A is preferably 49.9 mol% or more.
  • the content of the structural unit B is 0.1 mol% or more because the solubility of the polyvinyl acetal resin in the solvent is improved. Further, it is preferable that the content of the structural unit B is 49.9 mol% or less because the chemical resistance, flexibility, wear resistance, and mechanical strength of the polyvinyl acetal resin are unlikely to decrease.
  • the constitutional unit C has a content of 49.9 mol% or less from the viewpoint of the solubility of the polyvinyl acetal resin in a solvent and the adhesion of the resulting adhesive layer (A) to the metal layer and the graphite layer. preferable. Further, in the production of the polyvinyl acetal resin, when the polyvinyl alcohol chain is acetalized, the structural unit B and the structural unit C are in an equilibrium relationship, and therefore the content of the structural unit C may be 0.1 mol% or more. preferable.
  • the content of the structural unit D is preferably in the above range from the viewpoint that an adhesive layer (A) having excellent adhesive strength with a metal layer or a graphite layer can be obtained.
  • the content of each of the structural units A to C in the polyvinyl acetal resin can be measured according to JIS K 6728 or JIS K 6729.
  • the content rate of the structural unit D in the polyvinyl acetal resin can be measured by the method described below.
  • the polyvinyl acetal resin is heated at 80 ° C. for 2 hours in a 1 mol / l sodium hydroxide aqueous solution. By this operation, sodium is added to the carboxyl group, and a polymer having —COONa is obtained. Excess sodium hydroxide is extracted from the polymer and then dehydrated and dried. Thereafter, carbonization is performed and atomic absorption analysis is performed, and the amount of sodium added is determined and quantified.
  • the structural unit B (vinyl acetate chain)
  • the structural unit D measured according to JIS K 6728 or JIS K6729 is used.
  • the content rate of the structural unit D determined is subtracted from the content rate, and the content rate of the structural unit B is corrected.
  • the polyvinyl acetal resin preferably has a weight average molecular weight of 5,000 to 300,000, more preferably 10,000 to 150,000. It is preferable to use a polyvinyl acetal resin having a weight average molecular weight in the above range because a heat radiating part and a heat sink can be easily produced, and a heat radiating part and a heat sink excellent in moldability and bending strength can be obtained.
  • the weight average molecular weight of the polyvinyl acetal resin may be appropriately selected according to the desired purpose, but the temperature at the time of manufacturing the heat radiating part and the heat sink can be kept low, and a heat sink having high thermal conductivity is obtained. It is more preferably 10,000 to 40,000 from the standpoint of being able to produce, and more preferably 50,000 to 150,000 from the standpoint of being able to obtain a high heat resistant temperature and obtaining a heat sink.
  • the weight average molecular weight of the polyvinyl acetal resin can be measured by gel permeation chromatography (GPC). Specific measurement conditions are as follows. Detector: 830-RI (manufactured by JASCO Corporation) Oven: NFL-700M manufactured by Nishio Separation column: Shodex KF-805L x 2 Pump: PU-980 (manufactured by JASCO Corporation) Temperature: 30 ° C Carrier: Tetrahydrofuran Standard sample: Polystyrene
  • the Ostwald viscosity of the polyvinyl acetal resin is preferably 1 to 100 mPa ⁇ s. It is preferable to use a polyvinyl acetal resin having an Ostwald viscosity in the above-mentioned range because a heat radiating part and a heat sink can be easily produced and a heat radiating part and a heat sink having excellent toughness can be obtained.
  • the Ostwald viscosity can be measured using an Ostwald-Cannon Fenske Viscometer at 20 ° C. using a solution obtained by dissolving 5 g of polyvinyl acetal resin in 100 ml of dichloroethane.
  • polyvinyl acetal resin examples include polyvinyl butyral, polyvinyl formal, polyvinyl acetoacetal, and derivatives thereof. From the viewpoint of adhesion to the graphite layer and heat resistance of the adhesive layer (A). Polyvinyl formal is preferred.
  • the said resin may be used independently and 2 or more types of resin from which the kind of structural unit, the order of coupling
  • the polyvinyl acetal resin may be obtained by synthesis or may be a commercially available product.
  • the method for synthesizing the resin containing the structural units A, B and C is not particularly limited, and examples thereof include the method described in JP-A-2009-298833.
  • the method for synthesizing the resin containing the structural units A, B, C and D is not particularly limited, and examples thereof include a method described in JP 2010-202862 A.
  • Examples of commercially available products of the polyvinyl acetal resin include vinyl formal C, vinylec K (manufactured by JNC Corporation), and the like, and polyvinyl butyral, denkabutyral 3000-K (manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.). Is mentioned.
  • the adhesive layer (A) contains a thermally conductive filler, whereby the thermal conductivity of the adhesive layer (A) is improved, and in particular, the thermal conductivity in the stacking direction of the laminate is improved. .
  • the adhesive layer (A) containing a thermally conductive filler By using the adhesive layer (A) containing a thermally conductive filler, the thickness of the adhesive layer (A) is thin, it has excellent heat dissipation characteristics and workability, and the adhesive strength between the metal layer and the graphite layer is high, and (bending) processing It is possible to provide a heat radiating portion and a heat sink that are excellent in performance.
  • the “lamination direction of the laminated body” refers to, for example, the vertical direction in FIG. 1, that is, the direction in which the metal layer 2, the adhesive layer (A) 3, and the graphite layer 4 of the laminated body 1 are laminated. I mean. Specifically, it refers to the direction from the metal layer 2 toward the adhesive layer (A) 3 and the graphite layer 4, or the direction from the graphite layer 4 toward the adhesive layer (A) 3 and the metal layer 2.
  • the heat conductive filler is not particularly limited, but a metal or metal compound-containing filler such as metal powder, metal oxide powder, metal nitride powder, metal hydroxide powder, metal oxynitride powder and metal carbide powder, And fillers containing carbon materials.
  • the powder etc. which consist of metals, such as gold
  • the metal oxide powder include aluminum oxide powder, zinc oxide powder, magnesium oxide powder, silicon oxide powder, and silicate powder.
  • the metal nitride powder include aluminum nitride powder, boron nitride powder, and silicon nitride powder.
  • the metal hydroxide powder include aluminum hydroxide powder and magnesium hydroxide powder.
  • the metal oxynitride include aluminum oxynitride powder, and examples of the metal carbide powder include silicon carbide powder and tungsten carbide powder.
  • aluminum nitride powder, aluminum oxide powder, zinc oxide powder, magnesium oxide powder, silicon carbide powder and tungsten carbide powder are preferable from the viewpoint of thermal conductivity and availability.
  • the filler containing the same kind of metal as the metal which comprises the said metal layer.
  • a metal or metal compound-containing filler different from the metal constituting the metal layer is used as the thermally conductive filler, a local battery may be formed between the metal layer and the filler, and the metal layer or filler may be corroded. .
  • the shape of the metal or metal compound-containing filler is not particularly limited, but may be in the form of particles (including spheres and ellipsoids), flat shapes, columnar shapes, needle shapes (including tetrapot shapes and dendritic shapes), and irregular shapes. Can be mentioned. These shapes can be confirmed using a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device or SEM (scanning electron microscope).
  • the metal or metal compound-containing filler it is preferable to use aluminum nitride powder, aluminum oxide powder, and needle-shaped (particularly tetrapot-shaped) zinc oxide powder.
  • Zinc oxide has a lower thermal conductivity than aluminum nitride, but when a tetrapot-shaped zinc oxide powder is used, a heat radiating part or a heat sink having better heat dissipation characteristics than when using a particulate zinc oxide powder is obtained.
  • the occurrence of delamination between the metal layer and the graphite layer can be reduced by the anchor effect by using the tetrapot-shaped zinc oxide powder.
  • Aluminum oxide has lower thermal conductivity than aluminum nitride and zinc oxide, but is chemically stable and does not react or dissolve in water or acid, so it has high weather resistance.
  • the heat dissipation part and heat sink which have can be obtained.
  • aluminum nitride powder is used as the metal or metal compound-containing filler, a heat radiating portion and a heat sink that are more excellent in heat radiating properties can be obtained.
  • the average diameter of the primary particles of the metal or metal compound-containing filler may be appropriately selected according to the size of the heat radiation part or heat sink to be formed, the thickness of the adhesive layer (A), etc. From the viewpoint of thermal conductivity in the stacking direction of the laminate, the thickness is preferably 0.001 to 30 ⁇ m, more preferably 0.01 to 20 ⁇ m.
  • the average diameter of the metal or metal compound-containing filler can be confirmed using a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device, SEM (scanning electron microscope) or the like.
  • the average diameter of the metal or metal compound-containing filler refers to the diameter of the particles (the length of the major axis in the case of an oval sphere) when the filler is in the form of particles, and when the filler is flat. Means the longest side, and when the filler is columnar, it means the longer of the diameter of the circle (ellipse major axis) or the length of the column, and when the filler is needle-shaped Refers to the length of the needle.
  • Examples of the filler containing the carbon material include graphite powder (natural graphite, artificial graphite, expanded graphite, ketjen black), carbon nanotube, diamond powder, carbon fiber, and fullerene. Among these, heat conductivity is excellent. From this point, graphite powder, carbon nanotube, and diamond powder are preferable.
  • the average diameter of the primary particles of the filler containing the carbon material may be appropriately selected according to the size of the heat radiation part or heat sink to be formed, the thickness of the adhesive layer (A), etc. From the viewpoint of thermal conductivity in the stacking direction of the laminate, the thickness is preferably 0.001 to 20 ⁇ m, more preferably 0.002 to 10 ⁇ m.
  • the average diameter of the filler made of the carbon material can be confirmed using a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device, SEM (scanning electron microscope), or the like.
  • the average diameter of a carbon nanotube or carbon fiber means the length of a tube or fiber.
  • the thermally conductive filler may be a commercially available product having an average diameter or shape in a desired range, or a product obtained by pulverizing, classifying, heating, or the like so that the average diameter or shape is in a desired range. It may be used.
  • the average diameter and shape of the thermally conductive filler may change during the manufacturing process of the heat radiating part and the heat sink, but the filler having the average diameter and shape may be blended with the composition for forming an adhesive layer. .
  • the heat conductive filler As the heat conductive filler, a commercially available product subjected to a surface treatment such as a dispersion treatment or a waterproof treatment may be used as it is, or a product obtained by removing a surface treating agent from the commercially available product may be used. Moreover, you may use the surface-treated commercial item which is not surface-treated. In particular, since aluminum nitride and magnesium oxide are easily deteriorated by moisture in the air, it is desirable to use a waterproofed one.
  • the above fillers may be used alone or in combination of two or more.
  • the amount of the thermally conductive filler is preferably 1 to 80% by volume, more preferably 2 to 40% by volume, and further preferably 2 to 30% by volume with respect to 100% by volume of the adhesive layer (A). It is preferable that the thermal conductive filler is contained in the adhesive layer (A) in the amount because the thermal conductivity of the adhesive layer (A) is improved while maintaining the adhesiveness.
  • the blending amount of the thermally conductive filler is less than or equal to the upper limit of the range, an adhesive layer (A) having high adhesion strength to a metal layer or a graphite layer is obtained, and the blending amount of the thermally conductive filler is the lower limit of the range. The above is preferable because an adhesive layer (A) having high thermal conductivity can be obtained.
  • additive is not particularly limited as long as it does not impair the effects of the present invention, but is an antioxidant, a silane coupling agent, a thermosetting resin such as an epoxy resin, a curing agent, a copper damage inhibitor, a metal inertness.
  • examples include agents, rust inhibitors, tackifiers, anti-aging agents, antifoaming agents, antistatic agents, weathering agents, and the like.
  • the resin forming the adhesive layer (A) is deteriorated by contact with a metal
  • a copper damage inhibitor or a metal deactivator as described in JP-A-5-48265
  • the addition of a silane coupling agent is preferred to improve the adhesion between the heat conductive filler and the polyvinyl acetal resin
  • the addition of an epoxy resin is preferred to improve the heat resistance (glass transition temperature) of the adhesive layer (A).
  • silane coupling agent a silane coupling agent (trade names S330, S510, S520, S530) manufactured by JNC Corporation is preferable.
  • the addition amount of the silane coupling agent is based on 100 parts by weight of the total amount of resin contained in the adhesive layer (A) from the viewpoint of improving the adhesion between the adhesive layer (A) and the metal layer.
  • the amount is preferably 1 to 10 parts by weight.
  • Examples of the epoxy resin include Mitsubishi Chemical Co., Ltd., jER828, jER827, jER806, jER807, jER4004P, jER152, jER154; Daicel Corporation, Celoxide 2021P, Celoxide 3000; Manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., EPPN-201, EOCN-102S, EOCN-103S, EOCN-104S, EOCN-1020, EOCN-1025, EOCN-1027, DPPN-503, DPPN-502H, DPPN-501H, NC6000 And EPPN-202; manufactured by ADEKA Corporation, DD-503; manufactured by Shin Nippon Rika Co., Ltd., Rica Resin W-100;
  • the amount of the epoxy resin added is preferably 1 to 49% by weight with respect to 100% by weight of the total amount of resin contained in the adhesive layer (A) in view of increasing the glass transition temperature of the adhesive layer (A). is there.
  • a curing agent When adding the epoxy resin, it is preferable to add a curing agent.
  • a curing agent an amine curing agent, a phenol curing agent, a phenol novolac curing agent, an imidazole curing agent, or the like is preferable.
  • the polyvinyl acetal resin that constitutes the adhesive layer (A) has long been used for enameled wires and the like, and is a resin that does not easily deteriorate or deteriorate when it comes into contact with the metal. When used in a humid environment, a copper damage inhibitor or a metal deactivator may be added.
  • the addition amount of the copper damage inhibitor is based on 100 parts by weight of the total amount of the resin contained in the adhesive layer (A) from the viewpoint of preventing the deterioration of the resin in the part in contact with the metal of the adhesive layer (A).
  • the amount is preferably 0.1 to 3 parts by weight.
  • solvent is not particularly limited as long as it can dissolve the polyvinyl acetal resin, but is preferably one that can disperse a thermally conductive filler, such as methanol, ethanol, n-propanol, iso-propanol. , N-butanol, sec-butanol, n-octanol, diacetone alcohol, benzyl alcohol and other alcohol solvents; methyl cellosolve, ethyl cellosolve, butyl cellosolve and other cellosolve solvents; acetone, methyl ethyl ketone, cyclohexanone, cyclopentanone, isophorone, etc.
  • a thermally conductive filler such as methanol, ethanol, n-propanol, iso-propanol. , N-butanol, sec-butanol, n-octanol, diacetone alcohol, benzyl alcohol and other alcohol solvents;
  • Ketone solvents such as N, N-dimethylacetamide, N, N-dimethylformamide and 1-methyl-2-pyrrolidone; ester solvents such as methyl acetate and ethyl acetate; Ether solvents such as sun and tetrahydrofuran; chlorinated hydrocarbon solvents such as dichloromethane, methylene chloride, chloroform; aromatic solvents such as toluene and pyridine; dimethyl sulfoxide; acetic acid; terpineol; butyl carbitol; Is mentioned. These solvents may be used alone or in combination of two or more.
  • the solvent is used in such an amount that the resin concentration in the composition for forming an adhesive layer is preferably 3 to 30% by mass, and more preferably 5 to 20% by mass. It is preferable in terms of characteristics.
  • Adhesive layer (A) The thickness of the adhesive layer (A) is not particularly limited, and it is preferably as thin as possible from the viewpoint of reducing thermal resistance, etc., as long as it has a thickness sufficient to bond the metal layer and the graphite layer, more preferably It is 30 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or less, and particularly preferably 4 ⁇ m or less. Since the heat radiation part and the heat sink are formed by using a composition in which the adhesive layer (A) contains a polyvinyl acetal resin, the metal layer and the graphite layer even if the thickness of the adhesive layer (A) is 1 ⁇ m or less. Can be bonded.
  • the thickness of the adhesive layer (A) is opposite to the surface of the adhesive layer (A) in contact with one surface of the adhesive layer (A) and the surface of the adhesive layer (A) in contact with the metal layer or graphite layer.
  • the thickness between the metal layer and the graphite layer in contact with the surface refers to the thickness between the metal layer and / or the graphite layer, and an adhesive layer that can be filled in the holes and slits of the graphite layer ( The thickness of A) is not included.
  • the thermally conductive filler that can be included in the adhesive layer (A) is sometimes pierced into the graphite layer. Even in this case, the thickness of the adhesive layer (A) is pierced into the graphite layer. It refers to the thickness between the metal layer and / or the graphite layer without considering the filler portion.
  • the metal layer is laminated to improve the heat capacity, mechanical strength, and workability of the heat sink.
  • the metal layer is preferably a layer containing a metal having excellent thermal conductivity, more preferably a layer containing gold, silver, copper, aluminum, nickel and an alloy containing at least one of these metals. More preferably, a layer containing silver, copper, aluminum, nickel and an alloy containing at least one of these metals is mentioned, and particularly preferably contains copper, aluminum and at least one of these metals And a layer containing one metal selected from the group consisting of alloys.
  • the alloy may be in any state of a solid solution, a eutectic or an intermetallic compound. Specific examples of the alloy include phosphor bronze, copper nickel, and duralumin.
  • the thickness of the metal layer is not particularly limited, and may be appropriately selected in consideration of the use of the heat sink to be obtained, weight, thermal conductivity, etc., preferably 0.01 to 100 times the thickness of the graphite layer, More preferably, the thickness is 0.1 to 10 times.
  • the thickness of the metal layer is in the above range, a heat radiating portion and a heat sink excellent in heat radiating characteristics and mechanical strength can be obtained.
  • the graphite layer has a large thermal conductivity, is light and flexible. By using such a graphite layer, it is possible to obtain a heat radiation part and a heat sink that are excellent in heat radiation characteristics and lightweight.
  • the graphite layer is not particularly limited as long as it is a layer made of graphite. For example, a layer produced by the method described in JP-A Nos. 61-275117 and 11-21117 may be used. A commercially available product may be used.
  • artificial graphite sheets manufactured from synthetic resin sheets such as eGRAF SPREADERSSHIELD SS-1500 (manufactured by GrafTECH) International), GRAPHINITY (manufactured by Kaneka Corporation), PGS graphite sheet (manufactured by Panasonic Corporation), etc.
  • natural graphite sheet manufactured from natural graphite include eGRAF SPREADERSHIELD SS-500 (manufactured by GrafTECH International).
  • the thermal conductivity of the graphite layer in a direction substantially perpendicular to the stacking direction of the laminate is preferably 250 to 2000 W / m ⁇ K, more preferably 500 to 2000 W / m ⁇ K.
  • the thermal conductivity of the graphite layer in a direction substantially perpendicular to the stacking direction of the laminate is determined by the laser flash or xenon flash thermal diffusivity measuring device, differential scanning calorimetry (DSC), and Archimedes method, respectively. It can be measured by measuring specific heat and density and multiplying them.
  • the thickness of the graphite layer is not particularly limited, and is preferably a thick layer, more preferably 15 to 600 ⁇ m, and still more preferably 15 to 500 ⁇ m, in order to obtain a heat radiation part or a heat sink having excellent heat radiation characteristics. And particularly preferably 20 to 300 ⁇ m.
  • Resin layer The heat radiating portion and the heat sink may have a resin layer on one or both of the outermost layers of the laminate in order to improve heat dissipation, oxidation prevention, and design.
  • the resin layer is not particularly limited as long as it includes a resin, and examples of the resin include acrylic resins, epoxy resins, alkyd resins, urethane resins, polyimides, and nitrocellulose that are widely used as paints. Of these, heat resistant resins are desirable. Examples of commercially available paints containing the resin include heat-resistant paint (Okitsumo Co., Ltd .: heat-resistant paint one-touch).
  • the resin layer may contain the thermally conductive filler or a filler having a high far-infrared emissivity in order to impart heat dissipation capability by radiation of far-infrared radiation from the surface of the laminate.
  • the filler having a high far-infrared emissivity is not particularly limited.
  • minerals such as cordierite and mullite; nitrides such as boron nitride and aluminum nitride; oxides such as silica, alumina, zinc oxide, and magnesium oxide;
  • the filler is at least one filler selected from the group consisting of silicon carbide; and graphite.
  • the type of resin used for the resin layer may be appropriately selected according to the temperature at which the heat sink is used, the method and temperature at which the resin layer is formed. Moreover, what is necessary is just to select suitably the filler of high heat conductivity and / or a filler with a high far-infrared emissivity according to the use for which the heat sink is used for the kind of filler used for the said resin layer.
  • the resin layer may be directly formed on the metal layer or the graphite layer, or may be formed on the metal layer or the graphite layer via the adhesive layer (A).
  • the heat radiating part is brought into contact with the base part via a conventionally known layer, or when the heat sink 2 is brought into contact with an electronic circuit board or a heating element via a conventionally known layer, heat conduction is caused to the contact part. Since it is necessary to attach grease or a heat conductive double-sided tape, it is preferable that the resin layer is not present at the contact portion.
  • the composition for forming an adhesive layer is applied to a metal plate for forming the metal layer or a graphite plate for forming a graphite layer, and after preliminary drying as necessary, the metal plate and the graphite It can manufacture by arrange
  • the metal layer Before applying the adhesive layer-forming composition, the metal layer can be used to remove the oxidized layer on the surface or to remove the surface from the viewpoint of obtaining a heat sink or heat sink having high adhesive strength between the metal layer and the graphite layer. It is preferable to degrease and clean, and the graphite layer is preferably subjected to an easy adhesion treatment on the surface by an oxygen plasma apparatus or a strong acid treatment.
  • the method for applying the composition for forming an adhesive layer to a metal plate or a graphite plate is not particularly limited, but a wet coating method capable of uniformly coating the composition is preferably used.
  • a wet coating method capable of uniformly coating the composition is preferably used.
  • a spin coating method capable of forming a simple and uniform film is preferable.
  • productivity is important, gravure coating, die coating, bar coating, reverse coating, roll coating, slit coating, spray coating, kiss coating, reverse kiss coating, air knife coating, curtain A coating method, a rod coating method and the like are preferable.
  • the preliminary drying is not particularly limited, and may be performed by standing at room temperature for about 1 to 7 days. However, it may be performed at a temperature of about 80 to 120 ° C. for about 1 minute to 10 minutes using a hot plate or a drying furnace. It is preferable to heat.
  • the preliminary drying may be performed in the air, but may be performed in an inert gas atmosphere such as nitrogen or a rare gas, or may be performed under reduced pressure, if desired. In particular, when drying at a high temperature in a short time, it is preferably performed in an inert gas atmosphere.
  • the method of heating while applying the pressure is not particularly limited, but the pressure is preferably 0.1 to 30 MPa, the heating temperature is preferably 200 to 250 ° C., and the heating and pressing time is preferably Is 1 minute to 1 hour. Heating may be performed in the air, but may be performed in an inert gas atmosphere such as nitrogen or a rare gas, or may be performed under reduced pressure as desired. In particular, when heating at a high temperature in a short time, it is preferably performed in an inert gas atmosphere or under reduced pressure.
  • a laminate having a resin layer in either one or both of the outermost layers a paint containing a resin is applied to either one or both of the metal layer and the graphite layer, which are the outermost layers of the laminate, and is dried as necessary. You may manufacture by hardening this coating material after that.
  • a resin film is formed in advance, and the adhesive layer forming composition or a conventionally known adhesive is applied to one or both of the metal layer and the graphite layer which are the outermost layers of the laminate, and a preliminary is prepared if necessary. After drying, it can be produced by bringing a resin film into contact with the coated surface and applying pressure or heating if necessary.
  • Graphite sheet> Graphite sheet (artificial graphite): manufactured by GrafTECH International, SS-1500 (trade name), thickness 25 ⁇ m, (sheet surface direction thermal conductivity: 1500 W / m ⁇ K)
  • ⁇ Metal plate> Copper plate: Nilaco Co., Ltd., thickness 0.05mm Electrolytic copper foil: Furukawa Electric Co., Ltd., 0.012 mm ⁇ Aluminum plate: Niraco Co., Ltd., thickness 0.125mm ⁇ Aluminum plate: Niraco Co., Ltd., thickness 0.10mm -Hard aluminum foil: Sumi Light Aluminum Foil Co., Ltd., thickness 0.020mm Magnesium alloy (AZ31) plate: manufactured by Osaka Fuji Kogyo Co., Ltd., thickness 1.2 mm
  • PV-K Polyvinyl formal resin, manufactured by JNC Corporation, Vinylec K (trade name)
  • Table 1 The structure and the like of “PVF-K” are shown in Table 1 below.
  • Example 1 ⁇ Creating a heat sink> 80 g of cyclopentanone was placed in a 200 ml three-necked flask, a fluororesin stirring blade was set from the top, and the stirring blade was rotated by a motor. The number of rotations was adjusted as appropriate according to the viscosity of the solution.
  • the flask was charged with 10 g of polyvinyl formal resin (PVF-K) using a glass funnel. After the PVF-K adhering to the funnel was washed away with 20 g of cyclopentanone, the funnel was removed and a glass stopper was attached. The resulting solution was heated with stirring in a water bath set at 80 ° C. for 4 hours to completely dissolve PVF-K in cyclopentanone. The stirred flask was taken out of the water bath to obtain an adhesive layer forming composition.
  • PVF-K polyvinyl formal resin
  • Two copper foils with an adhesive coating film are placed inside, with an adhesive coating film on the inside, and an artificial graphite sheet with a size of 300 mm x 50 mm and a thickness of 0.025 mm is sandwiched between them. It was allowed to stand on a hot plate of a small mold manual heating press).
  • the adhesive coating film was degassed by repeating pressurization and depressurization several times, taking care not to shift the two copper foils and the graphite sheet, and then pressurized until 6 MPa. Thereafter, the hot plate was heated to 240 ° C. with a heater and the temperature and pressure were maintained for 5 minutes. After the elapse of 5 minutes, the heater was turned off while maintaining the pressure, and naturally cooled to about 50 ° C.
  • the obtained laminate was cut into two laminates having a size of 250 mm ⁇ 50 mm and 50 mm ⁇ 50 mm using a shear cutter.
  • a laminate having a size of 250 mm ⁇ 50 mm was bent so that the portion to be bent was wound around a copper pipe having a diameter of 5 mm so that the length was about 50 mm, and a bellows-like heat radiation portion was produced.
  • a double-sided tape (NeoFix 10) was attached to one side of a laminate (base part) having a size of 50 mm ⁇ 50 mm, and the heat radiating part was attached thereto as shown in FIG. 5 to obtain a heat sink.
  • Table 2 shows the weight of the heat sink obtained.
  • a heat conductive double-sided tape (TR-5310F) having a size of 10 mm ⁇ 10 mm is attached to the center of the surface of the heat sink obtained in Example 1 where the heat radiating part is not attached, and the tape is attached.
  • a T0220 package transistor (manufactured by Toshiba Corporation: 2SD2013) was bonded to the part.
  • a K thermocouple (ST-50 manufactured by Rika Kogyo Co., Ltd.) is attached to the back of the surface where the heat sink of the transistor is bonded, and the temperature of the transistor is measured by a personal computer using a temperature data logger (GL220 manufactured by Graphtec Co., Ltd.).
  • the temperature of the surface opposite to the surface where the heat sink is bonded can be recorded.
  • the transistor to which this thermocouple was attached was left in the center of a thermostatic chamber set at 40 ° C., and after confirming that the temperature of the transistor became constant at 40 ° C., a 1.5 V DC power supply was used for the transistor. Was applied, and the temperature change of the surface was measured. At this time, the current flowing through the transistor was about 1.5 A. Since the transistor generates a certain amount of heat if the same wattage is applied, the temperature decreases as the heat dissipation effect of the attached heat sink increases. That is, it can be said that a heat sink with a lower transistor temperature has a higher heat dissipation effect. The temperature of the transistor after 1800 seconds after voltage application was measured.
  • Example 2 A heat sink was prepared in the same manner as in Example 1 except that a 5 mm diameter copper pipe was changed to a 5 mm square copper square and the bent portion was made U-shaped as shown in FIG. did.
  • Table 2 shows the weights of Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 and the transistor temperatures 1800 seconds after voltage application.
  • Example 1 and Comparative Example 1 When Example 1 and Comparative Example 1 were compared, the temperature of the transistor was reduced by 4.3 ° C., although the heat sink of Example 1 was 2.5 g lighter than the heat sink of Comparative Example 1. Further, when Example 2 and Comparative Example 2 were compared, the transistor temperature decreased by 11.1 ° C. despite the fact that the heat sink of Example 2 was 2.5 g lighter than the heat sink of Comparative Example 2. Comparing Example 1 and Example 2, in the heat sink of Example 1, the heat dissipating part and the base part are in contact only with a line, but the heat sink of Example 2 has a surface area on the side in contact with the base part of the heat dissipating part.
  • the heat sink of the present invention shown in Example 2 has high followability of the heat radiating part with respect to the base part, that is, it can be assembled with good adhesion even with a thin double-sided tape.
  • the shape could not be maintained and a heat sink could not be produced.
  • Examples 3 to 4 and Comparative Examples 3 to 4 Apply heat-resistant paint (Okitsumo Co., Ltd .: heat-resistant paint one-touch) to the outermost layer of the heat sink obtained in Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 on the side opposite to the side in contact with the base part.
  • the film was spray-coated to a thickness of about 20 ⁇ m and dried.
  • Examples 3 to 4 and Comparative Examples 3 to 4 were used respectively.
  • the heat dissipation characteristics were evaluated under the same conditions as in Example 1. The results are shown in Table 3.
  • Example 5 In Example 2, an aluminum foil having a size of 100 mm ⁇ 30 mm and a thickness of 0.02 mm and a natural graphite sheet having a size of 100 mm ⁇ 30 mm and a thickness of 0.076 mm were used instead of the copper foil and the artificial graphite sheet.
  • the heat radiating part was attached to a 30 mm ⁇ 30 mm ⁇ 1.2 mm magnesium plate using an adhesive tape (NeoFix 10) to produce a heat sink, and the heat radiating characteristics were evaluated in the same manner as in Example 2.
  • Example 5 a heat sink was prepared in the same manner as in Example 5 except that an aluminum plate having a thickness of 0.125 mm was used instead of the laminate, and the heat dissipation characteristics were evaluated. Table 4 shows the evaluation results of Example 5 and Comparative Example 5.
  • Example 5 and Comparative Example 5 are compared, even when the base portion is not a laminated body, a heat sink having better heat dissipation characteristics can be obtained by forming the heat radiating portion with the laminated body as compared with the case without the graphite layer. I understand that.
  • Example 6 As shown in FIG. 14, a heat conductive double-sided tape (TR-5310F) obtained by cutting a transistor (size: 10 mm ⁇ 17 mm) with a thermocouple cut into 10 mm ⁇ 10 mm was used for the heat sink obtained in Example 4. Attached. Place this sample in a natural convection thermostat set at 40 ° C. with the heat dissipation part facing up (as shown in FIG. 14), and apply a voltage of 1.3 V to the transistor. The transistor temperature after 1800 seconds was recorded. At this time, the current flowing through the transistor was about 1.45V.
  • Example 6 Only the heat radiating part obtained in Example 2 was used, and one surface thereof was coated with a heat-resistant paint in the same manner as in Example 3 to produce. On the opposite side of the heat-resistant paint coating surface, as shown in FIG. 15, a thermally conductive double-sided tape (TR-5310F) in which a transistor (size: 10 mm ⁇ 17 mm) with a thermocouple attached is cut into 10 mm ⁇ 10 mm is used. Attached. As shown in FIG. 15, this sample was left in a natural convection thermostat set at 40 ° C., a voltage of 1.3 V was applied to the transistor, and the temperature of the transistor after 1800 seconds was recorded. .
  • TR-5310F thermally conductive double-sided tape
  • Example 6 the temperature of the transistor was 68.7 ° C., whereas in Reference Example 6, the temperature rose to 95.3 ° C. Therefore, when the heating element is smaller than the heat sink, the heat is once diffused by the base portion in the lateral direction (perpendicular to the direction of the peaks and valleys forming the bellows of the heat dissipation portion) and then transferred to the heat dissipation portion. Therefore, it is considered that more effective heat dissipation can be performed.
  • Example 7 After forming a laminated body like Example 1, it cut out to the magnitude
  • the obtained sample was placed in a natural convection thermostat set at 40 ° C., and after the internal temperature became constant at 40 ° C., a voltage of 1.2 V was applied to the transistor, and 1800 after voltage application. The temperature of the transistor after 2 seconds was recorded.
  • Example 7 a sample was obtained in the same manner as in Example 7 except that a 0.1 mm thick aluminum plate was used instead of the laminate. Using the obtained sample, the heat dissipation characteristics were evaluated in the same manner as in Example 7.
  • Example 7 the temperature of the transistor after 1800 seconds was 66.9 ° C., whereas in Comparative Example 7, the temperature rose to 72.1 ° C. Therefore, it can be seen that by using the heat sink 2 of the present invention, the temperature of a heating element such as a transistor or a semiconductor component on the electronic circuit board can be effectively lowered.
  • a glass / epoxy universal substrate in which one layer of copper foil was laminated was used as the base material of the electronic circuit board, but a multilayer printed board having a higher copper ratio was used. The effect of using the heat sink of the present invention became more remarkable.
  • Example 7 when a multilayer printed board having a high copper content was used instead of the universal board, the temperature of the transistor in the example was significantly lower than that in the comparative example. In Example 7, it is considered that the temperature of the transistor can be further lowered by applying a heat-resistant paint or the like on the surface of the heat sink opposite to the side in contact with the heating element as in Example 3.
  • the temperature of the transistor of Reference Example 8 was 67.6 ° C., and the temperature of the transistor of Comparative Example 8 was 68.2 ° C.
  • the temperature difference is 0.6 ° C., and the difference is not large, but the total thickness of the adhesive layers in each heat sink is 20 ⁇ m thinner in Reference Example 8, so use a composition containing polyvinyl acetal resin. It was found that by using the formed adhesive layer, a heat sink having high heat dissipation performance can be obtained even if the thickness of the laminate is 29% thinner.
  • Laminate 2 Metal layer 3: Adhesive layer (A) 4, 4 ′, 4 ′′: Graphite layer 5: Adhesive layer (A) 6: Metal layer 8: Hole 9: Slit 10, 20, 30, 40, 50, 60, 70, 80: Heat sink 1 12, 22, 32, 42, 52, 62, 72, 82: heat-dissipating parts 23, 33, 43, 53, 63, 83: a conventionally known layer (b) such as an adhesive layer 14, 24, 34, 44, 54, 64, 74, 84: Base portions 25, 35, 55, 65, 75, 85: Conventionally known layers (a) such as an adhesive layer 16, 26, 36, 46, 56, 66, 76, 86: heating element 90: heat sink 2 95: A conventionally known layer (a) such as an adhesive layer 96: Heat generating element 97: Electronic circuit board 100: Heat sink obtained in Example 4: Heat-resistant paint applied to the outermost part of the heat radiation part prepared in Example 2 103: Double-sided tape 104: Created

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Abstract

　発熱体に接するベース部と、ベース部が発熱体より受容した熱を放熱する放熱部とからなり、ベース部は、少なくとも１層の金属層を含み、放熱部は、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層を介して積層した積層体を含むことを特徴とするヒートシンク、または、　発熱体から熱を放熱するためのヒートシンクであって、　該ヒートシンクは、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層を介して積層した積層体を含み、前記発熱体を覆うように配置されることを特徴とするヒートシンク。

Description

ヒートシンク
　本発明は、発熱体からの熱を放熱するヒートシンクに関する。
　コンピュータをはじめとする電子機器に搭載される発熱素子は、高性能化に伴い発熱量が増大している。たとえば、電子機器に搭載されたＣＰＵ（中央演算処理装置）は特に発熱量が大きいため、ＣＰＵには一般にヒートシンクなどの熱伝導体が装着される。この熱伝導体は、ＣＰＵの高速化にともなう発熱量の増大に対応するための大型化等により、重量が増大している。熱伝導体の重量が増大すると電子機器の輸送が困難になるとともに、熱伝導体を装着しているＣＰＵに過大な荷重がかかる恐れがある。また、自動車等に搭載される熱伝導体の重量増加は燃費悪化を招く。
　このため、放熱性能を低下させずに軽量な熱伝導体を提供することが必要とされており、その一手段として、熱伝導体に使用される材料に銅等と同程度あるいは高い熱伝導率を有し、かつ銅よりも密度の小さいグラファイトなどを使用することが検討されている。
　この種のグラファイトを用いた放熱器に関する従来技術としては、例えば特許文献１が挙げられる。
　前述のように近年の電子機器は、高性能化、高機能化に伴い発熱量が増大しているため、該機器には、放熱特性にさらに優れる熱伝導体を使用することが求められている。このような熱伝導体として、グラファイトシートと金属板とを接着剤で接着した積層体を用いる旨が開示されている（特許文献２～５）。
　前記特許文献３には、接着剤として、ゴム状弾性接着剤やシリコーン系熱伝導性接着剤を用いる旨が記載されており、前記特許文献４には、銀、金、銅等の導電性フィラーが含有された接着剤を用いる旨が記載されており、前記特許文献５には、アクリル系接着剤を用いる旨が記載されている。
　また、特許文献６には、グラファイトシートと金属薄板を貼り合わせたものをコルゲート状に形成し、ヒートシンクベース上に金属薄板部分で接合することによって構成されたヒートシンクによって、放熱性能の高性能化と軽量化を実現できたことが記載されている。
特開平１１－２１１１７号公報 特開２００１－１４４２３７号公報 特開平１０－２４７７０８号公報 特開２００４－２３０６６号公報 特開２００９－２８０４３３号公報 特開２００９－９９８７８号公報
　前記特許文献２～５に記載の従来の熱伝導体（積層体）では、グラファイトシートと金属板との接着強度に劣る場合があった。
　また、接着剤からなる層（接着層）は、通常、熱伝導率が小さく、該層の厚みが厚くなるにつれ、前記積層体の積層方向の熱抵抗が大きくなる。この接着層の熱抵抗が大きいことは、たとえ導電性の接着層を使用しても同じであり、このような導電性の接着層は接着力が弱かった。このため、接着強度に優れ、できるだけ厚みの薄い接着層を用いることが求められている。
　しかしながら、前記特許文献２～５に記載の接着層は、グラファイトシートと金属板との接着強度が低いため、接着層の厚みを厚くしなければ、電子機器などに使用可能な熱伝導体を得ることができない場合があった。この接着層の厚い積層体は、重量が増加し、特に積層体の積層方向の熱抵抗が大きく、放熱特性に劣ることがあった。さらに、用いる接着層（例えば、前記特許文献５に記載の接着層）によっては、グラファイトシートや金属層と接着層との熱膨張率の違いにより、積層体の温度が上昇すると、積層体が反ってしまい、このような積層体を電子回路等に使用すると、該積層体と電子回路がショートしてしまう可能性や、熱収縮や物理的衝撃により表面に露出したグラファイトが徐々にはがれて導電性の粉になり、電子回路をショートさせてしまう可能性があった。
　また、前記特許文献６に記載のヒートシンクは、グラファイトシートと金属薄板とからなる積層体の接着強度が低いため、機械的強度および放熱性が劣り、また、この積層体をコルゲート状に加工するのは容易ではなかった。
　本発明は、このような問題点に鑑みてなされたもので、軽量であり、放熱性に優れるヒートシンクを提供することを目的とする。
　本発明者は、前記課題を解決するために鋭意検討した結果、特定の積層体を含み、特定の構造のヒートシンクによれば前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
　［１］　発熱体に接するベース部と、ベース部が発熱体より受容した熱を放熱する放熱部とからなり、
　ベース部は、少なくとも１層の金属層を含み、
　放熱部は、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層を介して積層した積層体を含むことを特徴とするヒートシンク。
　［２］　前記放熱部が蛇腹状である、［１］に記載のヒートシンク。
　［３］　発熱体から熱を放熱するためのヒートシンクであって、
　該ヒートシンクは、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層を介して積層した積層体を含み、前記発熱体を覆うように配置されることを特徴とするヒートシンク。
　［４］　前記ポリビニルアセタール樹脂が、下記構成単位Ａ、ＢおよびＣを含む、［１］～［３］のいずれかに記載のヒートシンク。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
 （構成単位Ａ中、Ｒは独立に水素またはアルキルである。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　［５］　前記ポリビニルアセタール樹脂が、さらに、下記構成単位Ｄを含む、［４］に記載のヒートシンク。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
 （構成単位Ｄ中、Ｒ1は独立に水素または炭素数１～５のアルキルである。）
　［６］　前記接着層の厚みが３０μｍ以下である、［１］～［５］のいずれかに記載のヒートシンク。
　本発明によれば、軽量であり、接着層の厚みが薄く、金属層とグラファイト層との接着強度が高く、放熱性および機械的強度に優れるヒートシンクを提供することができる。さらに、本発明によれば、放熱性に優れ、軽量化可能な、バッテリーや電子機器などを提供することができる。
図１は、ヒートシンク１の放熱部やヒートシンク２の一例を示す断面概略図である。 図２は、穴を設けたグラファイト層の一例を示す概略図である。 図３は、スリットを設けたグラファイト層の一例を示す概略図である。 図４は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図５は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図６は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図７は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図８は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図９は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図１０は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図１１は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図１２は、ヒートシンク１の一例を示す断面概略図である。 図１３は、ヒートシンク２の一例を示す断面概略図である。 図１４は、実施例６の放熱特性を評価する際の状態（各部材の配置）を示す断面概略図である。 図１５は、参考例６の放熱特性を評価する際の状態（各部材の配置）を示す断面概略図である。 図１６は、実施例７の放熱特性を評価する際の状態（各部材の配置）を示す断面概略図である。
　≪ヒートシンク≫
　本発明は、
（１）発熱体に接するベース部と、ベース部が発熱体より受容した熱を放熱する放熱部とからなり、前記ベース部は、少なくとも１層の金属層を含み、前記放熱部は、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層（Ａ）を介して積層した積層体を含むことを特徴とするヒートシンク（以下「ヒートシンク１」ともいう。）、または、
（２）発熱体から熱を放熱するためのヒートシンクであって、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層（Ａ）を介して積層した積層体を含み、前記発熱体を覆うように配置されることを特徴とするヒートシンク（以下「ヒートシンク２」ともいう。）
に関する。
　これら何れのヒートシンクにおいても、特定の積層体を含むため、軽量でありながら、放熱性に優れるヒートシンクが得られる。また、この積層体は、特定の接着層（Ａ）を介して金属層とグラファイト層とが積層されるため、金属層とグラファイト層との接着強度が高く、このような積層体を含む本発明のヒートシンクは、加工性および折り曲げ性に優れる。
　＜ヒートシンク１＞
　前記ヒートシンク１は、少なくとも、発熱体に接するベース部と、ベース部が発熱体より受容した熱を放熱する放熱部とを有する。
　このようなヒートシンク１は、発熱体からの熱をベース部が放熱部に伝達し、放熱部で該熱を放熱することができる。
　なお、本発明において、「発熱体に接する」とは、ベース部が直接発熱体に接する場合の他、接着剤層などの従来公知の層（ａ）を介して発熱体に接する場合も含まれる。
　同様に、ベース部は発熱体からの熱を放熱部に伝達できればよいため、ベース部と放熱部とは、直接接していてもよく、粘着層などの従来公知の層（ｂ）を介して接していてもよい。
　つまり、前記ヒートシンク１は、図４に示すようにベース部１４と放熱部１２のみからなっていてもよく、この場合、図１１に示すようにベース部７４と放熱部７２とが一体となっていてもよい。また、図５～１０に示すようにベース部と放熱部とが、粘着層などの従来公知の層（ｂ）を介して接合されていてもよく、この場合、図１２に示すようにベース部８４と放熱部８２とが一体となっていてもよい。
　〈ベース部〉
　前記ベース部は、発熱体に接し、少なくとも１層の金属層を含めば特に制限されない。
　このベース部は、発熱体からの熱を放熱部に伝達する役割を果たし、また、放熱部で使用するグラファイト層などからの粉落ち等が生じたとしても、その粉落ち等による発熱体の汚染を防ぐ役割をも果たす。
　前記ヒートシンク１は、このようなベース部を有するため、放熱部が蛇腹状の形状等であっても、発熱体からの熱を効率よく放熱部に伝達し、放熱することができる。
　ベース部に含まれる金属層としては、特に制限されず、放熱部に用いられる金属層と同様の金属層であってもよい。このベース部は、熱伝導性に優れる部材であることが好ましく、このような金属層としては、金、銀、銅、アルミニウム、ニッケル、マグネシウムおよびこれらの少なくともいずれか１つの金属を含有する合金を含む層が挙げられ、さらに好ましくは銀、銅、アルミニウム、ニッケル、マグネシウムおよびこれらの少なくともいずれか１つの金属を含有する合金を含む層が挙げられ、特に好ましくは銅、アルミニウム、マグネシウムおよびこれらの少なくともいずれか１つの金属を含有する合金からなる群より選ばれる１種の金属を含む層が挙げられる。
　また、ヒートシンクの軽量性と放熱性とのバランスを考慮すると、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層（Ａ）を介して積層した積層体が好ましく、放熱部に用いられる積層体と同じ層構成からなる積層体であってもよい。
　前記ベース部が放熱部と同じ層構成の積層体である場合、前記放熱部とベース部とは、図１１や図１２に示すように一体となっていてもよく、このような構成であれば、放熱部とベース部との間に粘着層（ｂ）等を介さなくても、放熱部とベース部とが一体となったヒートシンクが得られるため、放熱性等に優れるヒートシンクが得られる場合がある。
　なお、前記ベース部として、このような積層体を用いた場合、発熱体に接する側は、金属層であることが、放熱性に優れるヒートシンクが得られる等の点から好ましい。
　前記ベース部は、発熱体に接すればその形状は特に制限されないが、ヒートシンクの放熱性等の点で、できるだけ発熱体表面との接触面積が広い方が好ましく、ヒートシンクが用いられる発熱体の表面形状に対応する形状のベース部を用いることが好ましい。
　また、前記ベース部の発熱体に接する側とは反対側の形状も特に制限されないが、ベース部と放熱部とが直接または粘着層（ｂ）などを介して接するため、通常、略平坦状である。
　前記ベース部の大きさも特に制限されないが、ヒートシンクの放熱性を考慮すれば、ベース部の発熱体と接触する側表面の面積が、発熱体の表面積と同じ面積または発熱体の表面積より大きい面積を有することが好ましい。特に、表面積の小さい発熱体に対して本発明のヒートシンクを用いる場合には、このような小さい発熱体は放熱し難いため、該発熱体の表面積より大きい表面積を有するベース部を用い、熱を発熱体の表面積より広範囲に広げることで、ヒートシンクの放熱性を向上させることができる。
　前記ベース部の厚みも特に制限されず、ベース部の放熱性、ならびに、ヒートシンクが用いられる用途、例えば、電子機器に要求される大きさおよび重さ等を考慮して適宜選択すればよいが、通常０．０１～３０ｍｍ、好ましくは０．０３～１０ｍｍである。
　前記ベース部は、直接発熱体に接してもよいし、接着剤層などの従来公知の層（ａ）を介して発熱体に接してもよい。
　この、接着剤層などの従来公知の層（ａ）としては、発熱体とベース部とが一体となるように、発熱体とベース部とを接着できる層であることが好ましく、さらに、発熱体からの熱を効率よくベース部に伝達できるような層であることがより好ましい。
　このような層（ａ）としては、特に制限されないが、粘着剤、接着剤、両面テープ、ＴＩＭ（放熱シート）、グリース、パテ、はんだ、銀ペーストなどからなる層や低温焼結銀ナノ粒子や低融点金属を含む層が挙げられ、これらの中でも、電子機器等の作成の簡便性および得られる電子機器等の軽量性などの点から、粘着剤、接着剤、両面テープ、ＴＩＭなどからなる層や低温焼結銀ナノ粒子や低融点金属を含む層が好ましい。
　なお、ベース部がグラファイト層を含み、該グラファイト層が発熱体に接する場合には、前記従来公知の層（ａ）の代わりに、下記と同様のポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される層を用いることが、接着性、放熱性等の点から好ましい。
　また、ビス止め、クリップ止め等の方法で、前記ベース部を発熱体に接するように配置してもよい。
　〈放熱部〉
　前記放熱部は、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層（Ａ）を介して積層した積層体を含めば特に制限されない。
　この積層体を構成する各層については、本明細書の後段で具体的に説明する。
　前記積層体は、前記グラファイト層の上に、さらに、金属層およびグラファイト層が交互に、または、金属層および／またはグラファイト層を任意の順番に、前記接着層（Ａ）を介して複数積層した積層体であってもよい。
　複数の金属層、グラファイト層または接着層（Ａ）を用いる場合、これらの層は、それぞれ同様の層であってもよく、異なる層であってもよいが、同様の層を用いることが好ましい。また、これらの層の厚みも、同様であってもよく、異なってもよい。
　積層の順番は、所望の用途に応じて適宜選択すればよく、具体的には、所望の放熱特性や耐腐食性等を考慮して選択すればよく、積層数も、所望の用途に応じて適宜選択すればよく、具体的には、ヒートシンクの大きさや放熱特性等を考慮して選択すればよい。
　また、前記積層体は、所望の用途に応じ、これら、金属層、接着層（Ａ）、グラファイト層以外の他の層などを含んでいてもよい。例えば、前記積層体のベース部に接する側とは反対側の最外面からの輻射による放熱を促す目的で、下記樹脂層を設けてもよい。この場合の樹脂層の厚みは、熱抵抗値が大きくならない程度に十分に輻射できる厚みであることが、ヒートシンクの放熱性が良好となる点で好ましい。さらに、該最外面からの輻射による放熱を促す目的で最外面に従来公知のフィルムを貼ることも好ましく、熱伝導率を考慮したフィルムであればより好ましい。このようなフィルムとしては、ヒートシンクが高温条件下で使用される場合、例えばポリイミド等の耐熱性フィルムであることが好ましい。該フィルム厚みは輻射率を高くする効果があればよいので通常は取り扱いの容易な５～２００μｍの中から選ばれ、輻射性能が良好であり、取り扱いが容易であることから１０μｍ以上であることが好ましく、熱抵抗値が小さいことから５０μｍ以下であることが好ましい。
　前記金属層、接着層（Ａ）、グラファイト層以外の他の層としては、例えば、従来公知の接着性を有する層が挙げられる。このような層を有する積層体としては、具体的には、前記積層体の最外層である金属層やグラファイト層のどちらか一方または両方に、予め形成された、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリアミド、塩化ビニルなどからなる樹脂製フィルムを、アクリル系またはシリコーン系の粘着剤からなる、市販の粘着シート（接着性を有する層）を介して積層した積層体が挙げられる。
　前記放熱部は、そのベース部と接する側が金属層であることが、放熱性に優れるヒートシンクが得られる等の点から好ましく、ベース部と接する側とは反対側の最外層も金属層であることが、機械的強度および加工性に優れるヒートシンクが得られるなどの点から好ましい。
　つまり、前記放熱部は、放熱特性、機械的強度、軽量性および製造容易性などに優れる点から、図１に示すような、金属層２、接着層（Ａ）３、グラファイト層４、接着層（Ａ）５および金属層６がこの順で積層された積層体１であることが好ましい。
　なお、図１に示す積層体１を含むヒートシンクを製造する場合であって、所望の用途に応じ、特に、グラファイト層４を介した金属層同士（２および６）の接着強度の高い積層体を製造したい場合には、接着層（Ａ）３および５が直接接するようにしてもよい。このような例としては、図２に示すような穴８を設けたグラファイト層４'や、図３に示すようなスリット９を設けたグラファイト層４''を用いる方法が挙げられる。
　前記穴やスリットの形状、数や大きさは、ヒートシンクの機械的強度および放熱特性などの点から、適宜選択すればよい。
　穴やスリットを設けたグラファイト層を用いる場合には、例えば、該穴やスリットが無い場合に比べ、接着層（Ａ）となる層を厚めに金属層やグラファイト層の上に形成し、貼り合わせ時の温度を高めに設定することで、加熱圧着時などに接着層形成成分が穴やスリットに流れ込み、穴やスリット部に該接着層形成成分を充填することができる。また、金属層上のグラファイト層のスリットや穴にあたる部分の接着層（Ａ）となる層を、予めディスペンサーなどで厚めに形成しておいてもよい。
　また、金属層２および６の大きさ（層の縦および横の長さ）より小さいグラファイト層４を用い、接着層（Ａ）３および５が直接接するようにすることで、機械的強度の高いヒートシンクを製造することができる。
　前記放熱部を構成する積層体の厚みは特に制限されず、放熱部の放熱性、ならびに、ヒートシンクが用いられる用途、例えば、電子機器に要求される大きさおよび重さ等を考慮して適宜選択すればよいが、通常０．０１～０．５ｍｍ、好ましくは０．０２～０．２ｍｍである。
　前記放熱部では、発熱体からの熱を放熱するため、該放熱部の形状が、表面積が大きくなるような形状、例えば、剣山状や蛇腹状にすることで、該放熱部が外気等に接触する面積を増大させるような形状であることが好ましい。このような形状を有するヒートシンクとしては、例えば、図４～１２に示すような形状のヒートシンクが挙げられる。これらの中でも、蛇腹状のヒートシンク、好ましくは、発熱体およびベース部の積層方向と、放熱部の蛇腹を構成する山および谷の方向とが略平行であるヒートシンク、具体的には、図４～８、１１および１２に示すような蛇腹状の放熱部を有するヒートシンクが、特に狭い設置面積で効率よく放熱できること、機械的強度および加工性等の点から好ましく、また、これらのヒートシンクは、空冷することで放熱する際に、放熱部を通過する空気の通風抵抗を低減し、気流を妨害しないような形状であるため好ましい。
　なお、図４～１２に示した形状は、一例であり、本発明の効果を損なわない範囲で、適宜、放熱部の形状を変更することができる。また、各図に係るヒートシンクには、図示していない従来公知の層が含まれていてもよく、図示している従来公知の層が存在していなくてもよい。
　図９に係るヒートシンクは、放熱部の最下部がそのままベース部としての役割も果たすため、図９のような形状のヒートシンクの場合には、従来公知の層５３やベース部５４は存在していなくてもよい。
　前記放熱部は、蛇腹状であり、該放熱部のベース部に接する側の表面積の、好ましくは１～７０％、より好ましくは２～５０％、さらに好ましくは５～３０％がベース部と接していることが望ましい。なお、前記面積の割合は、放熱部とベース部の間に粘着層などの従来公知の層（ｂ）等が存在する場合には、放熱部と粘着層などの従来公知の層（ｂ）等とが接触している面積の割合のことをいう。
　このような形状のヒートシンクは、ベース部から放熱部への熱の伝達がスムーズに行われ、かつ、放熱部での放熱が効率よく行われる傾向にあるため好ましい。
　このような蛇腹状の放熱部の製造方法としては、下記方法等で得られた積層体に、熱および／または圧力を掛けて３次元加工する工程を含む方法が挙げられ、具体的には、プレス式加工機や歯車式加工機を用いてコルゲート加工を行う方法が挙げられる。なお、この際には、積層体を構成する各層の破断等を防ぐためにコルゲートを一山ずつ加工する加工手法が好ましい。この加工手法では、積層体を送り込みながら、凹溝を備えた固定型に対し、パンチ等のガイドを順次、固定型に向けて下降させ、プレス加工を施すような方法が好ましい。
　また、積層体を構成する金属層やグラファイト層を先にコルゲート加工し、その加工後の層を下記方法と同様の方法等で接着層（Ａ）を介して積層することで、蛇腹状の放熱部を得ることもできる。
　より具体的には、特開２０１０－２６４４９５号公報や特開平９－１５５４６１号公報に開示の方法が挙げられる。
　グラファイト層自体は、構造がもろく、折り曲げようとすると途中で破断する傾向にあった。このようなグラファイト層であっても、金属層と積層することで、ある程度の折り曲げ加工が可能になるが、やはり、積層体の中で、グラファイト層が破断してしまい、その結果、得られるヒートシンクの熱伝導性の低下や機械的強度の低下が起こりやすかった。また、グラファイト層の破断により、グラファイトの粉が生じやすく、この粉により、発熱体等が汚染されやすい傾向にあった。
　以上のように、グラファイト層を含む積層体を、その性質等を劣化させることなく、形状を３次元加工することは容易ではなかった。
　一方、グラファイト層を含む積層体を前記パンチ等のガイドを押し当てながらコルゲート加工することで、積層体の性質の劣化を抑制しながら、所望の形状に３次元加工することができ、このことは、前記特定の積層体を用いることで可能となる。
　前記放熱部は、直接ベース部に接してもよいし、粘着層などの従来公知の層（ｂ）を介して発熱体に接してもよい。
　この、粘着層などの従来公知の層（ｂ）としては、ベース部と放熱部とが一体となるように、ベース部と放熱部とを接着できる層であることが好ましく、さらに、ベース部からの熱を効率よく放熱部に伝達できるような層であることがより好ましい。
　このような層（ｂ）としては、前記接着剤層などの従来公知の層（ａ）と同様の層等が挙げられる。
　なお、放熱部を構成するグラファイト層がベース部に接する場合には、前記従来公知の層の代わりに、下記と同様のポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される層を用いることが、接着性、放熱性等の点から好ましい。
　また、ビス止め、クリップ止め等の方法で、前記放熱部をベース部に接するように配置してもよい。
　〈発熱体〉
　前記ヒートシンク１が接する発熱体としては、特に制限されないが、電子デバイス（具体的には、ＩＣ（集積回路）、抵抗器、コンデンサー等）、バッテリー、液晶ディスプレイ、発光素子（ＬＥＤ素子、レーザー発光素子等）、モーター、センサー等が挙げられる。
　＜ヒートシンク２＞
　前記ヒートシンク２は、発熱体から熱を放熱するために用いられ、好ましくは電子回路基板上に配置された発熱体から熱を放熱するために用いられ、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層（Ａ）を介して積層した積層体を含み、前記発熱体を覆うように配置されることを特徴とする。このようなヒートシンク２は、発熱体からの熱を効率よく放熱することができ、さらに、発熱体として電磁波を発生する発熱体を用いる場合には、該電磁波をシールドすることもできる。
　ヒートシンク２で用いられる積層体としては、ヒートシンク１の放熱部で例示した積層体と同様の積層体が挙げられる。また、ヒートシンク１の放熱部で例示した積層体と同様に、金属層、接着層（Ａ）、グラファイト層以外の他の層などを含んでいてもよい。
　ヒートシンク２を構成する積層体の厚みは、放熱性およびヒートシンクが用いられる用途を考慮して適宜選択すればよいが、通常０．０１～０．５ｍｍ、好ましくは０．０２～０．２ｍｍである。
　ヒートシンク２の形状は、発熱体を覆うような形状であれば特に制限されないが、電子回路基板および発熱体に接し、かつ、発熱体を覆うような形状であることが、放熱性および電磁波シールド性等の点からより好ましく、このようなヒートシンクとして、図１３に示すようなヒートシンクが挙げられる。
　なお、ヒートシンク２の発熱体と接しない側の面の形状を、表面積が大きくなるような形状、例えば、剣山状や蛇腹状にすることで、放熱性を向上させることができるが、用いられる用途等を考慮すると、ヒートシンク２の発熱体と接しない側の面の形状は、通常、略平坦状である。
　ヒートシンク２は、電子回路基板および発熱体に接して用いられることが好ましいが、この際には、ヒートシンク２は、直接電子回路基板や発熱体に接してもよいし、接着剤層などの従来公知の層（ａ）を介して発熱体に接してもよい。
　この従来公知の層としては、ヒートシンク２と電子回路基板や発熱体とが一体となるように接着できる層であることが好ましく、さらに、電子回路基板や発熱体からの熱を効率よく放熱部に伝達できるような層であることがより好ましい。
　このような層としては、前記ヒートシンク１で説明した接着剤層などの従来公知の層（ａ）と同様の層等が挙げられる。
　なお、ヒートシンク２を構成するグラファイト層が電子回路基板や発熱体に接する場合には、前記従来公知の層の代わりに、下記と同様のポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される層を用いることが、接着性、放熱性等の点から好ましい。
　また、ビス止め、クリップ止め等の方法で、前記ヒートシンク２を電子回路基板や発熱体に接するように配置してもよい。必要に応じ、導電性の接着剤や、低融点ハンダ、ビスなどによりヒートシンク２と電子回路基板の電気の導通を確保することができる。
　〈発熱体〉
　前記ヒートシンク２が接する発熱体としては、特に制限されないが、具体的には、ＩＣ（集積回路）、抵抗器、コンデンサー等が挙げられる。
　〈電子回路基板〉
　前記電子回路基板としては、特に制限されず、従来公知のプリント基板等であればよいが、銅箔成分の多い高熱伝導基板であると更に高い放熱効果が期待できる。
　〈積層体〉
　以下、前記積層体を構成する各層等について説明する。
　１．接着層（Ａ）
　前記接着層（Ａ）は、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成されれば特に制限はない。該組成物（以下「接着層形成用組成物」ともいう。）は、実質的にポリビニルアセタール樹脂のみからなる組成物であってもよく、該樹脂の他に、金属層の種類等に応じて、本発明の効果を損なわない範囲において、さらに熱伝導性フィラー、添加剤および溶剤を含む組成物であってもよい。
　このような接着層（Ａ）を用いることで、金属層とグラファイト層との接着強度に優れ、折り曲げ可能であり、靭性、柔軟性、耐熱性および耐衝撃性に優れる放熱部やヒートシンクを得ることができる。
　１－１．ポリビニルアセタール樹脂
　前記ポリビニルアセタール樹脂は、特に制限されないが、靭性、耐熱性および耐衝撃性に優れ、厚みが薄くても金属層やグラファイト層との密着性に優れる接着層（Ａ）が得られるなどの点から、下記構成単位Ａ、ＢおよびＣを含む樹脂であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
　前記構成単位Ａは、アセタール部位を有する構成単位であって、例えば、連続するポリビニルアルコ－ル鎖単位とアルデヒド（Ｒ－ＣＨＯ）との反応により形成され得る。
　構成単位ＡにおけるＲは独立に、水素またはアルキルである。前記Ｒが嵩高い基（例えば炭素数が多い炭化水素基）であると、ポリビニルアセタール樹脂の軟化点が低下する傾向がある。また、前記Ｒが嵩高い基であるポリビニルアセタール樹脂は、溶媒への溶解性は高いが、一方で耐薬品性に劣ることがある。そのため前記Ｒは、水素または炭素数１～５のアルキルであることが好ましく、得られる接着層（Ａ）の靭性などの点から水素または炭素数１～３のアルキルであることがより好ましく、水素またはプロピルであることがさらに好ましく、耐熱性などの点から水素であることが特に好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
　前記ポリビニルアセタール樹脂は、構成単位Ａ～Ｃに加えて、下記構成単位Ｄを含むことが、金属層やグラファイト層との接着強度に優れる接着層（Ａ）を得ることができるなどの点から好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
　前記構成単位Ｄ中、Ｒ1は独立に水素または炭素数１～５のアルキルであり、好ましくは水素または炭素数１～３のアルキルであり、より好ましくは水素である。
　前記ポリビニルアセタール樹脂における構成単位Ａ、Ｂ、ＣおよびＤの総含有率は、該樹脂の全構成単位に対して８０～１００ｍｏｌ％であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂に含まれ得るその他の構成単位としては、構成単位Ａ以外のビニルアセタール鎖単位（前記構成単位ＡにおけるＲが水素またはアルキル以外である構成単位）、下記分子間アセタール単位、および下記ヘミアセタール単位などが挙げられる。構成単位Ａ以外のビニルアセタール鎖単位の含有率は、ポリビニルアセタール樹脂の全構成単位に対して５ｍｏｌ％未満であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
 （前記分子間アセタール単位中のＲは、前記構成単位Ａ中のＲと同義である。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
 （前記ヘミアセタール単位中のＲは、前記構成単位Ａ中のＲと同義である。）
　前記ポリビニルアセタール樹脂において、構成単位Ａ～Ｄは、規則性をもって配列（ブロック共重合体、交互共重合体など）していても、ランダムに配列（ランダム共重合体）していてもよいが、ランダムに配列していることが好ましい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂における各構成単位は、該樹脂の全構成単位に対して、構成単位Ａの含有率が４９．９～８０ｍｏｌ％であり、構成単位Ｂの含有率が０．１～４９．９ｍｏｌ％であり、構成単位Ｃの含有率が０．１～４９．９ｍｏｌ％であり、構成単位Ｄの含有率が０～４９．９ｍｏｌ％であることが好ましい。より好ましくは、前記ポリビニルアセタール樹脂の全構成単位に対して、構成単位Ａの含有率が４９．９～８０ｍｏｌ％であり、構成単位Ｂの含有率が１～３０ｍｏｌ％であり、構成単位Ｃの含有率が１～３０ｍｏｌ％であり、構成単位Ｄの含有率が０～３０ｍｏｌ％である。
　耐薬品性、可撓性、耐摩耗性および機械的強度に優れるポリビニルアセタール樹脂を得るなどの点から、構成単位Ａの含有率は４９．９ｍｏｌ％以上であることが好ましい。
　前記構成単位Ｂの含有率が０．１ｍｏｌ％以上であると、ポリビニルアセタール樹脂の溶媒への溶解性が良くなるため好ましい。また、構成単位Ｂの含有率が４９．９ｍｏｌ％以下であると、ポリビニルアセタール樹脂の耐薬品性、可撓性、耐摩耗性、および機械的強度が低下しにくいため好ましい。
　前記構成単位Ｃは、ポリビニルアセタール樹脂の溶媒への溶解性や得られる接着層（Ａ）の金属層やグラファイト層との接着性などの点から、含有率が４９．９ｍｏｌ％以下であることが好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂の製造において、ポリビニルアルコ－ル鎖をアセタール化する際、構成単位Ｂと構成単位Ｃが平衡関係となるため、構成単位Ｃの含有率は０．１ｍｏｌ％以上であることが好ましい。
　金属層やグラファイト層との接着強度に優れる接着層（Ａ）を得ることができるなどの点から、構成単位Ｄの含有率は前記範囲にあることが好ましい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂における構成単位Ａ～Ｃのそれぞれの含有率は、ＪＩＳ　Ｋ　６７２８またはＪＩＳ　Ｋ　６７２９に準じて測定することができる。
　前記ポリビニルアセタール樹脂における構成単位Ｄの含有率は、以下に述べる方法で測定することができる。
　１ｍｏｌ／ｌ水酸化ナトリウム水溶液中で、ポリビニルアセタール樹脂を、２時間、８０℃で加温する。この操作により、カルボキシル基にナトリウムが付加し、－ＣＯＯＮａを有するポリマーが得られる。該ポリマーから過剰な水酸化ナトリウムを抽出した後、脱水乾燥を行なう。その後、炭化させて原子吸光分析を行い、ナトリウムの付加量を求めて定量する。
　なお、構成単位Ｂ（ビニルアセテート鎖）の含有率を分析する際に、構成単位Ｄは、ビニルアセテート鎖として定量されるため、前記ＪＩＳ　Ｋ　６７２８またはＪＩＳ　Ｋ６７２９に準じて測定された構成単位Ｂの含有率より、定量した構成単位Ｄの含有率を差し引き、構成単位Ｂの含有率を補正する。
　前記ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量は、５０００～３０００００であることが好ましく、１００００～１５００００であることがより好ましい。重量平均分子量が前記範囲にあるポリビニルアセタール樹脂を用いると、放熱部やヒートシンクを容易に製造でき、成形加工性や曲げ強度に優れる放熱部やヒートシンクが得られるため好ましい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量は、所望の目的に応じて適宜選択すればよいが、放熱部やヒートシンクを製造する際の温度を低く抑えることができ、高い熱伝導率を有するヒートシンクを得ることができる等の点から、１００００～４００００であることがさらに好ましく、耐熱温度の高いやヒートシンクを得ることができる等の点から、５００００～１５００００であることがさらに好ましい。
　本発明において、ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定することができる。具体的な測定条件は以下の通りである。
　　検出器：８３０－ＲＩ　（日本分光（株）製）
　　オ－ブン：西尾社製　ＮＦＬ－７００Ｍ
　　分離カラム：Ｓｈｏｄｅｘ　ＫＦ－８０５Ｌ×２本
　　ポンプ：ＰＵ－９８０（日本分光（株）製）
　　温度：３０℃
　　キャリア：テトラヒドロフラン
　　標準試料：ポリスチレン
　前記ポリビニルアセタール樹脂のオストワルド粘度は、１～１００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。オストワルド粘度が前記範囲にあるポリビニルアセタール樹脂を用いると、放熱部やヒートシンクを容易に製造でき、靭性に優れる放熱部やヒートシンクが得られるため好ましい。
　オストワルド粘度は、ポリビニルアセタール樹脂５ｇをジクロロエタン１００ｍｌに溶解した溶液を用い、２０℃で、Ｏｓｔｗａｌｄ－Ｃａｎｎｏｎ　Ｆｅｎｓｋｅ　Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒを用いて測定することができる。
　前記ポリビニルアセタール樹脂としては、具体的には、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマール、ポリビニルアセトアセタールおよびこれらの誘導体等が挙げられ、グラファイト層との接着性および、接着層（Ａ）の耐熱性などの点から、ポリビニルホルマールが好ましい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂としては、前記樹脂を単独で用いてもよく、構成単位の種類、結合の順番や結合の数等が異なる樹脂を２種以上併用してもよい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂は、合成して得てもよく、市販品でもよい。
　前記構成単位Ａ、ＢおよびＣを含む樹脂の合成方法は、特に制限されないが、例えば、特開２００９－２９８８３３号公報に記載の方法を挙げることができる。また、前記構成単位Ａ、Ｂ、ＣおよびＤを含む樹脂の合成方法は、特に制限されないが、例えば、特開２０１０－２０２８６２号公報に記載の方法を挙げることができる。
　前記ポリビニルアセタール樹脂の市販品としては、ポリビニルホルマールとして、ビニレック　Ｃ、ビニレック　Ｋ（ＪＮＣ（株）製）などが挙げられ、ポリビニルブチラールとして、デンカブチラール　３０００－Ｋ（電気化学工業（株）製）などが挙げられる。
　１－２．熱伝導性フィラー
　前記接着層（Ａ）が、熱伝導性フィラーを含むことで、接着層（Ａ）の熱伝導性が向上し、特に、前記積層体の積層方向への熱伝導性が向上する。
　熱伝導性フィラーを含む接着層（Ａ）を用いることで、接着層（Ａ）の厚みが薄く、放熱特性および加工性に優れ、金属層とグラファイト層との接着強度が高く、（折り曲げ）加工性に優れる放熱部やヒートシンクを提供することができる。また、発熱体から発せられる熱が十分に除去され、軽量化、小型化可能な電子デバイスや、高エネルギー密度でも発熱によるトラブル等が抑えられたバッテリーなどを提供することができる。
　なお、本発明において、「積層体の積層方向」とは、例えば、図１において、縦方向、つまり、積層体１の金属層２、接着層（Ａ）３、グラファイト層４が積層された方向のことをいう。具体的には、金属層２から接着層（Ａ）３、グラファイト層４に向かう方向、またはグラファイト層４から接着層（Ａ）３、金属層２に向かう方向のことをいう。
　前記熱伝導性フィラーとしては、特に制限されないが、金属粉、金属酸化物粉、金属窒化物粉、金属水酸化物粉、金属酸窒化物粉および金属炭化物粉などの金属または金属化合物含有フィラー、ならびに炭素材料を含むフィラー等が挙げられる。
　前記金属粉としては、金、銀、銅、アルミニウム、ニッケルなどの金属およびこれら金属を含有する合金からなる粉などが挙げられる。前記金属酸化物粉としては、酸化アルミニウム粉、酸化亜鉛粉、酸化マグネシウム粉、酸化ケイ素粉、ケイ酸塩粉などが挙げられる。前記金属窒化物粉としては、窒化アルミニウム粉、窒化ホウ素粉、窒化ケイ素粉などが挙げられる。前記金属水酸化物粉としては、水酸化アルミニウム粉、水酸化マグネシウム粉などが挙げられる。前記金属酸窒化物としては、酸化窒化アルミニウム粉などが挙げられ、前記金属炭化物粉としては、炭化ケイ素粉、炭化タングステン粉などが挙げられる。
　これらの中でも、熱伝導性および入手容易性などの点から窒化アルミニウム粉、酸化アルミニウム粉、酸化亜鉛粉、酸化マグネシウム粉、炭化ケイ素粉および炭化タングステン粉が好ましい。
　なお、前記熱伝導性フィラーとして金属または金属化合物含有フィラーを用いる場合には、前記金属層を構成する金属と同種の金属を含有するフィラーを用いることが好ましい。
　前記熱伝導性フィラーとして前記金属層を構成する金属と異なる金属または金属化合物含有フィラーを用いると、金属層とフィラーとの間に局部電池が構成され、金属層またはフィラーが腐食される場合がある。
　前記金属または金属化合物含有フィラーの形状としては、特に制限されないが、粒子状（球状、楕円球状を含む）、偏平状、柱状、針状（テトラポット形状、樹枝状を含む）および不定形状などが挙げられる。これらの形状は、レーザ回折/散乱式粒子径分布測定装置やＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて確認することができる。
　前記金属または金属化合物含有フィラーとしては、窒化アルミニウム粉、酸化アルミニウム粉、および針状（特にテトラポット形状）の酸化亜鉛粉を用いることが好ましい。
　酸化亜鉛は、窒化アルミニウムに比べ、熱伝導率は低いが、テトラポット形状の酸化亜鉛粉を用いると、粒子状の酸化亜鉛粉を用いる場合より放熱特性に優れる放熱部やヒートシンクが得られる。また、テトラポット形状の酸化亜鉛粉を用いることで、アンカー効果により、前記金属層とグラファイト層との層間剥離の発生を低減することができる。
　また、酸化アルミニウムは、窒化アルミニウムや酸化亜鉛に比べ、熱伝導率は低いが、化学的に安定であり、水や酸により反応したり、水や酸に溶解したりしないので、高い耐候性を有する放熱部やヒートシンクを得ることができる。
　前記金属または金属化合物含有フィラーとして窒化アルミニウム粉を用いると、放熱特性により優れる放熱部やヒートシンクを得ることができる。
　前記金属または金属化合物含有フィラーの一次粒子の平均径は、形成したい放熱部やヒートシンクの大きさ、接着層（Ａ）の厚み等に応じて適宜選択すればよいが、前記接着層（Ａ）の、前記積層体の積層方向への熱伝導性などの点から、好ましくは０．００１～３０μｍであり、より好ましくは０．０１～２０μｍである。金属または金属化合物含有フィラーの平均径は、レーザ回折/散乱式粒子径分布測定装置やＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）などを用いて確認することができる。
　なお、金属または金属化合物含有フィラーの平均径とは、該フィラーが粒子状の場合は、粒子の直径（楕円球状の場合は長軸の長さ）のことをいい、該フィラーが扁平状の場合は、最も長い辺のことをいい、該フィラーが柱状の場合は、円の直径（楕円の長軸）または柱の長さのうちいずれか長い方のことをいい、該フィラーが針状の場合は、針の長さのことをいう。
　前記炭素材料を含むフィラーとしては、グラファイト粉（天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛、ケッチェンブラック）、カーボンナノチューブ、ダイヤモンド粉、炭素繊維およびフラーレンなどが挙げられ、これらの中でも熱伝導性に優れるなどの点から、グラファイト粉、カーボンナノチューブおよびダイヤモンド粉が好ましい。
　前記炭素材料を含むフィラーの一次粒子の平均径は、形成したい放熱部やヒートシンクの大きさ、接着層（Ａ）の厚み等に応じて適宜選択すればよいが、前記接着層（Ａ）の、前記積層体の積層方向への熱伝導性などの点から、好ましくは０．００１～２０μｍであり、より好ましくは０．００２～１０μｍである。炭素材料からなるフィラーの平均径は、レーザ回折/散乱式粒子径分布測定装置やＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）などを用いて確認することができる。
　なお、カーボンナノチューブや炭素繊維の平均径とは、チューブや繊維の長さのことをいう。
　前記熱伝導性フィラーは、平均径や形状が所望の範囲にある市販品をそのまま用いてもよく、平均径や形状が所望の範囲になるように市販品を粉砕、分級、加熱等したものを用いてもよい。
　なお、前記熱伝導性フィラーの平均径や形状は、放熱部やヒートシンクの製造過程で変化することがあるが、前記接着層形成用組成物に前記平均径や形状を有するフィラーを配合すればよい。
　前記熱伝導性フィラーとしては、分散処理、防水処理などの表面処理された市販品をそのまま用いてもよく、該市販品から表面処理剤を除去したものを用いてもよい。また、表面処理されていない市販品を表面処理して用いてもよい。
　特に窒化アルミニウムおよび酸化マグネシウムは空気中の水分により劣化しやすいので、防水処理されたものを使用することが望ましい。
　前記熱伝導性フィラーとしては、上述のフィラーを単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　前記熱伝導性フィラーの配合量は、接着層（Ａ）１００体積％に対し、好ましくは１～８０体積％、より好ましくは２～４０体積％、さらに好ましくは２～３０体積％である。
　前記熱伝導性フィラーが接着層（Ａ）中に前記量で含まれていると、接着性を維持しつつ、接着層（Ａ）の熱伝導性が向上するため好ましい。
　前記熱伝導性フィラーの配合量が前記範囲の上限以下であると、金属層やグラファイト層に対する接着強度が高い接着層（Ａ）が得られ、前記熱伝導性フィラーの配合量が前記範囲の下限以上であると、熱伝導性が高い接着層（Ａ）が得られるため好ましい。
　１－３．添加剤
　前記添加剤としては、本発明の効果を損なわない限り特に制限されないが、酸化防止剤、シランカップリング剤、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂、硬化剤、銅害防止剤、金属不活性化剤、防錆剤、粘着性付与剤、老化防止剤、消泡剤、帯電防止剤、耐候剤などが挙げられる。
　例えば、接着層（Ａ）を形成する樹脂が金属との接触により劣化する場合には、特開平５－４８２６５号公報に挙げられるような銅害防止剤または金属不活性化剤の添加が好ましく、熱伝導性フィラーとポリビニルアセタール樹脂との密着性を向上させるにはシランカップリング剤の添加が好ましく、接着層（Ａ）の耐熱性（ガラス転移温度）を向上させるにはエポキシ樹脂の添加が好ましい。
　前記シランカップリング剤としては、ＪＮＣ（株）製のシランカップリング剤（商品名　Ｓ３３０、Ｓ５１０、Ｓ５２０、Ｓ５３０）などが好ましい。
　前記シランカップリング剤の添加量は、接着層（Ａ）の金属層との密着性を向上させることができるなどの点から、接着層（Ａ）に含まれる樹脂の総量１００重量部に対して好ましくは１～１０重量部である。
　前記エポキシ樹脂としては、三菱化学（株）製、ｊＥＲ８２８、ｊＥＲ８２７、ｊＥＲ８０６、ｊＥＲ８０７、ｊＥＲ４００４Ｐ、ｊＥＲ１５２、ｊＥＲ１５４；（株）ダイセル製、セロキサイド２０２１Ｐ、セロキサイド３０００；新日鉄住金化学（株）製、ＹＨ－４３４；日本化薬（株）製、ＥＰＰＮ－２０１、ＥＯＣＮ－１０２Ｓ、ＥＯＣＮ－１０３Ｓ、ＥＯＣＮ－１０４Ｓ、ＥＯＣＮ－１０２０、ＥＯＣＮ－１０２５、ＥＯＣＮ－１０２７、ＤＰＰＮ－５０３、ＤＰＰＮ－５０２Ｈ、ＤＰＰＮ－５０１Ｈ、ＮＣ６０００およびＥＰＰＮ－２０２；（株）ＡＤＥＫＡ製、ＤＤ－５０３；新日本理化（株）製、リカレジンＷ－１００；などが好ましい。
　前記エポキシ樹脂の添加量は、接着層（Ａ）のガラス転移温度を高くするなどの点から、接着層（Ａ）に含まれる樹脂の総量１００重量％に対して好ましくは１～４９重量％である。
　前記エポキシ樹脂を添加する際には、さらに、硬化剤を添加することが好ましい。前記硬化剤としては、アミン系硬化剤、フェノール系硬化剤、フェノールノボラック系硬化剤、イミダゾール系硬化剤などが好ましい。
　前記接着層（Ａ）を構成するポリビニルアセタール樹脂は、古くからエナメル線などに使用されており、金属と接触することにより劣化したり、金属を劣化させたりし難い樹脂ではあるが、ヒートシンクを高温多湿環境で使用する場合などでは、銅害防止剤や金属不活性化剤を添加してもよい。前記銅害防止剤としては、（株）ＡＤＥＫＡ製、Ｍａｒｋ　ＺＳ－２７、Ｍａｒｋ　ＣＤＡ－１６；三光化学工業（株）製、ＳＡＮＫＯ－ＥＰＯＣＬＥＡＮ；ＢＡＳＦ社製、Ｉｒｇａｎｏｘ　ＭＤ１０２４；などが好ましい。
　前記銅害防止剤の添加量は、接着層（Ａ）の金属と接触する部分の樹脂の劣化を防止できるなどの点から、接着層（Ａ）に含まれる樹脂の総量１００重量部に対して好ましくは０．１～３重量部である。
　１－４．溶剤
　前記溶剤としては、前記ポリビニルアセタール樹脂を溶解できるものであれば特に制限されないが、熱伝導性フィラーを分散させることができるものであることが好ましく、メタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、ｉｓｏ－プロパノール、ｎ－ブタノール、ｓｅｃ－ブタノール、ｎ－オクタノール、ジアセトンアルコール、ベンジルアルコールなどのアルコール系溶媒；メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブなどのセロソルブ系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、イソホロンなどのケトン系溶媒；Ｎ,Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ,Ｎ－ジメチルホルムアミド、１－メチル－２－ピロリドンなどのアミド系溶媒；酢酸メチル、酢酸エチルなどのエステル系溶媒；ジオキサン、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒；ジクロロメタン、メチレンクロライド、クロロホルムなどの塩素化炭化水素系溶媒；トルエン、ピリジンなどの芳香族系溶媒；ジメチルスルホキシド；酢酸；テルピネオール；ブチルカルビトール；ブチルカルビトールアセテート等が挙げられる。
　これらの溶剤は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　前記溶剤は、接着層形成用組成物中の樹脂濃度が、好ましくは３～３０質量％、より好ましくは５～２０質量％となる量で用いることが、放熱部やヒートシンクの製造容易性および放熱特性などの点から好ましい。
　１－５．接着層（Ａ）
　前記接着層（Ａ）の厚みは、特に制限されず、前記金属層とグラファイト層とを接着できるだけの厚みを有すれば、熱抵抗を低減できるなどの点からできるだけ薄い方が好ましく、より好ましくは３０μｍ以下であり、さらに好ましくは１０μｍ以下であり、特に好ましくは４μｍ以下である。
　前記放熱部やヒートシンクは、接着層（Ａ）がポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成されるため、該接着層（Ａ）の厚みが１μｍ以下の厚みであっても金属層とグラファイト層とを接着できる。
　なお、前記接着層（Ａ）の厚みとは、１層の接着層（Ａ）の片面に接する金属層またはグラファイト層と、該接着層（Ａ）の金属層またはグラファイト層が接した面と反対の面に接する、金属層またはグラファイト層との間の厚みのことをいう。ただし、図２や図３に示すようなグラファイト層を用いる場合であっても、金属層および／またはグラファイト層間の厚みのことをいい、該グラファイト層の穴やスリット部に充填され得る接着層（Ａ）の厚みは含まない。
　また、前記接着層（Ａ）に含まれ得る熱伝導性フィラーは、グラファイト層に突き刺さっている場合などがあるが、この場合であっても、接着層（Ａ）の厚みは、グラファイト層に突き刺さったフィラー部分を考慮せず、金属層および／またはグラファイト層間の厚みのことをいう。
　２．金属層
　前記金属層は、ヒートシンクの熱容量、機械的強度および加工性の向上などのため積層される。
　前記金属層としては、熱伝導性に優れる金属を含む層であることが好ましく、より好ましくは金、銀、銅、アルミニウム、ニッケルおよびこれらの少なくともいずれか１つの金属を含有する合金を含む層が挙げられ、さらに好ましくは銀、銅、アルミニウム、ニッケルおよびこれらの少なくともいずれか１つの金属を含有する合金を含む層が挙げられ、特に好ましくは銅、アルミニウムおよびこれらの少なくともいずれか１つの金属を含有する合金からなる群より選ばれる１種の金属を含む層が挙げられる。
　前記合金は、固溶体、共晶または金属間化合物のいずれの状態であってもよい。
　前記合金としては、具体的には、リン青銅、銅ニッケル、ジュラルミンなどが挙げられる。
　前記金属層の厚みは、特に制限されず、得られるヒートシンクの用途、重さ、熱伝導性などを考慮して適宜選択すればよいが、好ましくはグラファイト層の０．０１～１００倍の厚み、さらに好ましくは０．１～１０倍の厚みである。金属層の厚みが前記範囲にあると、放熱特性、機械強度に優れる放熱部やヒートシンクを得ることができる。
　３．グラファイト層
　前記グラファイト層は、大きな熱伝導率を有し、軽くて柔軟性に富んでいる。このようなグラファイト層を用いることで、放熱特性に優れ、軽量な放熱部やヒートシンクを得ることができる。
　前記グラファイト層は、グラファイトからなる層であれば、特に制限されないが、例えば、特開昭６１－２７５１１７号公報および特開平１１－２１１１７号公報に記載の方法で製造したものを用いてもよいし、市販品を用いてもよい。
　市販品としては、合成樹脂シートから製造された人工グラファイトシートとして、ｅＧＲＡＦ ＳＰＲＥＡＤＥＲＳＨＩＥＬＤ　ＳＳ－１５００（ＧｒａｆＴＥＣＨ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ製）、グラフィニティー（（株）カネカ製）、ＰＧＳグラファイトシート（パナソニック（株）製）などが挙げられ、天然グラファイトから製造された天然グラファイトシートとしてはｅＧＲＡＦ　ＳＰＲＥＡＤＥＲＳＨＩＥＬＤ　ＳＳ－５００（ＧｒａｆＴＥＣＨ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ製）などが挙げられる。
　前記グラファイト層は、前記積層体の積層方向に対して略垂直な方向の熱伝導率が、好ましくは２５０～２０００Ｗ／ｍ・Ｋであり、より好ましくは５００～２０００Ｗ／ｍ・Ｋである。グラファイト層の熱伝導率が前記範囲にあることで、放熱性、均熱性に優れる放熱部やヒートシンクを得ることができる。
　前記グラファイト層の、積層体の積層方向に対して略垂直な方向の熱伝導率は、レーザーフラッシュまたはキセノンフラッシュ熱拡散率測定装置、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）およびアルキメデス法で、それぞれ熱拡散率、比熱、密度を測定し、これらを掛け合わせることで測定することができる。
　前記グラファイト層の厚みは、特に制限されず、放熱特性に優れる放熱部やヒートシンクを得るためには、厚い層であることが好ましいが、より好ましくは１５～６００μｍであり、さらに好ましくは１５～５００μｍであり、特に好ましくは２０～３００μｍである。
　４．樹脂層
　前記放熱部やヒートシンクは、放熱性、酸化防止や意匠性向上のために、前記積層体の最外層のどちらか一方または両方に樹脂層を有していてもよい。
　前記樹脂層は、樹脂を含む層であれば特に制限されないが、該樹脂としては、例えば、塗料として広く使用されているアクリル樹脂、エポキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド、ニトロセルロースが挙げられ、これらの中でも耐熱性のある樹脂が望ましい。
　前記樹脂を含む塗料の市販品としては、耐熱塗料（オキツモ（株）製:耐熱塗料ワンタッチ）などが挙げられる。
　前記樹脂層は、前記積層体表面からの遠赤外線の放射による放熱能力付与のために、前記熱伝導性フィラーや、遠赤外線放射率の高いフィラーを含んでいてもよい。
　前記遠赤外線放射率の高いフィラーとしては特に制限されないが、例えば、コーディエライト、ムライトなどの鉱物；窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の窒化物；シリカ、アルミナ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム等の酸化物；炭化珪素；および黒鉛；からなる群より選ばれる少なくとも１種のフィラーであることが望ましい。
　前記樹脂層に用いる樹脂の種類は、ヒートシンクが使用される温度、樹脂層を形成する際の方法や温度に応じて適宜選択すればよい。
　また、前記樹脂層に用いるフィラーの種類はヒートシンクが使用される用途に応じて、熱伝導率の高いフィラーおよび／または遠赤外線放射率の高いフィラーを適宜選択すればよい。
　前記樹脂層は、金属層やグラファイト層上に直接形成されてもよく、前記接着層（Ａ）を介して金属層やグラファイト層上に形成されてもよい。
　なお、前記放熱部を従来公知の層を介してベース部に接触させたり、前記ヒートシンク２を従来公知の層を介して電子回路基板や発熱体に接触させる場合には、該接触部に熱伝導グリースや、熱伝導性両面テープを付着させる必要があるため、該接触部には、前記樹脂層は無い方が好ましい。
　５．積層体の製造方法
　前記積層体は、前記接着層形成用組成物を、前記金属層を形成する金属板またはグラファイト層を形成するグラファイト板に塗布し、必要により予備乾燥した後、金属板とグラファイト板とを該組成物を挟むように配置して、圧力をかけながら加熱することで製造することができる。また、前記積層体を製造する際には、金属板とグラファイト板との両方に前記接着層形成用組成物を塗布することが、金属層およびグラファイト層の接着強度が高い放熱部やヒートシンクが得られるなどの点から好ましい。
　前記接着層形成用組成物を塗布する前には、金属層およびグラファイト層の接着強度が高い放熱部やヒートシンクを得るなどの点から、金属層は、表面の酸化層を除去したり、表面を脱脂洗浄しておくことが好ましく、グラファイト層は、酸素プラズマ装置や強酸処理などにより表面を易接着処理しておくことが好ましい。
　前記接着層形成用組成物を金属板またはグラファイト板に塗布する方法としては、特に制限されないが、組成物を均一にコーティング可能なウェットコーティング法を用いることが好ましい。ウェットコーティング法のうち、膜厚の薄い接着層（Ａ）を形成する場合には、簡便で均質な膜を成膜可能であるスピンコート法が好ましい。生産性を重視する場合には、グラビアコート法、ダイコート法、バーコート法、リバースコート法、ロールコート法、スリットコート法、スプレーコート法、キスコート法、リバースキスコート法、エアーナイフコート法、カーテンコート法、ロッドコート法などが好ましい。
　前記予備乾燥は、特に制限されず、室温で１～７日間程度静置することで行ってもよいが、ホットプレートや乾燥炉などにより８０～１２０℃程度の温度で、１分～１０分間程度加熱することが好ましい。
　また、前記予備乾燥は、大気中で行えばよいが、所望により、窒素や希ガスなどの不活性ガス雰囲気下で行ってもよく、減圧下で行ってもよい。特に、高い温度で短時間に乾燥させる場合には不活性ガス雰囲気下で行うことが好ましい。
　前記圧力をかけながら加熱する方法は、特に制限されないが、圧力としては、好ましくは０．１～３０ＭＰａであり、加熱温度としては、好ましくは２００～２５０℃であり、加熱加圧時間は、好ましくは１分～１時間である。また、加熱は、大気中で行えばよいが、所望により、窒素や希ガスなどの不活性ガス雰囲気下で行ってもよく、減圧下で行ってもよい。特に、高い温度で短時間に加熱する場合には不活性ガス雰囲気下または減圧下で行うことが好ましい。
　最外層のどちらか一方または両方に樹脂層を有する積層体は、前記積層体の最外層である金属層やグラファイト層のどちらか一方または両方に樹脂を含む塗料を塗布し、必要により乾燥させ、その後該塗料を硬化させることで製造してもよい。また、予め樹脂製フィルムを形成し、前記積層体の最外層である金属層やグラファイト層のどちらか一方または両方に前記接着層形成用組成物や従来公知の接着剤を塗布し、必要により予備乾燥した後、該塗布面に樹脂製フィルムを接触させ、必要により圧力をかけたり、加熱することなどで製造することもできる。
　以下に本発明を、実施例を用いて詳細に説明する。しかし本発明は、以下の実施例に記載された内容に限定されるものではない。
　本発明の実施例に用いた材料は次のとおりである。
　＜グラファイトシート＞
　・グラファイトシート（人工グラファイト）：ＧｒａｆＴＥＣＨ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ製、ＳＳ－１５００（商品名）、厚み２５μｍ、（シートの面方向の熱伝導率：１５００Ｗ／ｍ・Ｋ）
　・グラファイトシート（天然グラファイト）：ＧｒａｆＴＥＣＨ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ製、ＳＳ－５００（商品名）、厚み７６μｍ、（シートの面方向の熱伝導率：５００Ｗ／ｍ・Ｋ）
　＜金属板＞
　・銅板：（株）ニラコ製、厚み０．０５ｍｍ
　・電解銅箔：古河電気工業（株）、０．０１２ｍｍ
　・アルミニウム板：（株）ニラコ製、厚み０．１２５ｍｍ
　・アルミニウム板：（株）ニラコ製、厚み０．１０ｍｍ
　・硬質アルミニウム箔：住軽アルミ箔（株）製、厚み０．０２０ｍｍ
　・マグネシウム合金（ＡＺ３１）板：大阪富士工業（株）製、厚み１．２ｍｍ
　＜ポリビニルアセタール樹脂＞
　・「ＰＶＦ－Ｋ」：ポリビニルホルマール樹脂、ＪＮＣ（株）製、ビニレック　Ｋ（商品名）
　前記「ＰＶＦ－Ｋ」の構造等を下記表１に記載する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
　＜両面粘着テープ＞
　・日東電工（株）製、ＴＲ－５３１０Ｆ、厚み０．１００ｍｍ
　・日栄化工（株）製、ＮｅｏＦｉｘ１０、厚み０．０１０ｍｍ
　［実施例１］
　＜ヒートシンクの作成＞
　２００ｍｌの三つ口フラスコにシクロペンタノンを８０ｇ入れ、フッ素樹脂製の攪拌羽根を上部からセットし、モーターにより攪拌羽根を回転させた。回転数は溶液の粘度により適時調節した。このフラスコにガラス製の漏斗を用いてポリビニルホルマール樹脂（ＰＶＦ－Ｋ）を１０ｇ投入した。漏斗に付着したＰＶＦ－Ｋを２０ｇのシクロペンタノンで洗い流した後、漏斗を取り外し、ガラス栓をした。得られた溶液を８０℃に設定したウォーターバスで４時間攪拌しながら加熱し、ＰＶＦ－Ｋをシクロペンタノンに完全に溶解させた。攪拌後のフラスコをウォーターバスから取り出し、接着層形成用組成物を得た。
　この接着層形成用組成物を、大きさ３００ｍｍ×５０ｍｍ、厚み０．０１２ｍｍ電解銅箔に、得られる接着塗膜の厚みが２μｍになるようにスピンコーター（ミカサ（株）製：１Ｈ－Ｄ３型）を用いて１５００回転／分で塗布後、８０℃に設定したホットプレート上で８０℃で３分間予備乾燥し、接着塗膜付きの銅箔を得た。
　この接着塗膜付きの銅箔２枚で、接着塗膜を内側にして、大きさ３００ｍｍ×５０ｍｍで、厚み０．０２５ｍｍの人工グラファイトシートを挟みこみ、小型加熱プレス（井元製作所製：ＩＭＣ－１９ＥＣ型小型加熱手動プレス）の熱板の上に静置した。２枚の銅箔とグラファイトシートがずれないように注意しながら、加圧と減圧を数回繰り返すことにより接着塗膜を脱気した後、６ＭＰａになるまで加圧した。その後、加熱ヒーターにより２４０℃まで熱板を加熱し、５分間温度と圧力を保持した。５分経過後、圧力は保持したまま加熱ヒーターの電源を切り、およそ５０℃になるまで自然冷却した。冷却後、圧力を解き放ち、積層体を得た。なお、積層体全体の厚みから、２枚の金属箔の厚みと、グラファイトシートの厚みを差し引いた値の１／２を接着層の厚みとした。積層体の厚みは（株）ニコン製デジマイクロＭＦ－５０１＋カウンタＴＣ－１０１により測定した。
　得られた積層体から、シアカッターを使用して２５０ｍｍ×５０ｍｍおよび５０ｍｍ×５０ｍｍの大きさの２つの積層体に切り出した。大きさ２５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体を、長さが約５０ｍｍになるように、折り曲げたい部位を直径５ｍｍの銅パイプに巻きつけるようにして曲げ加工し、蛇腹状の放熱部を作製した。次いで、大きさ５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体（ベース部）の片面に両面テープ（ＮｅｏＦｉｘ１０）を貼り付け、そこに、図５に示すように、前記放熱部を貼り付けることで、ヒートシンクを得た。得られたヒートシンクの重量を表２に示す。
　＜放熱特性の評価＞
　実施例１で得られたヒートシンクにおけるベース部の放熱部を取り付けていない側の面の中心に、大きさ１０ｍｍ×１０ｍｍの熱伝導性両面テープ（ＴＲ－５３１０Ｆ）を貼り付け、そのテープを貼り付けた部分に、Ｔ０２２０パッケージのトランジスタ（（株）東芝製：２ＳＤ２０１３）を貼り合わせた。トランジスタのヒートシンクを貼り合わせた面の裏面にはＫ熱電対（理化工業（株）製ＳＴ－５０）が取り付けられており、温度データロガー（グラフテック（株）製ＧＬ２２０）を用いてパソコンでトランジスタのヒートシンクが貼り合わされた面と反対側の面の温度を記録できる。この熱電対を取り付けたトランジスタを４０℃に設定した恒温槽中央に静置し、トランジスタの温度が４０℃で一定になったことを確認した後、トランジスタに直流安定化電源を用いて１．５Ｖを印加し、表面の温度変化を測定した。このとき、トランジスタに流れる電流は約１．５Ａを示していた。トランジスタは同じワット数が印加されていれば一定の熱量を発生しているので、取り付けてあるヒートシンクの放熱効果が高いほど温度は低下する。すなわち、トランジスタの温度が低くなるヒートシンクほど放熱効果が高いといえる。
　電圧印加後１８００秒後のトランジスタの温度を測定した。
　［実施例２］
　直径５ｍｍの銅パイプを、５ｍｍ角の銅の角材に変更し、図４に示すように折り曲げ部分をコの字状にした以外は実施例１と同じ方法でヒートシンクを作製し、放熱特性を評価した。
　［比較例１および２］
　前記積層体の代わりに、厚み０．０５ｍｍの銅板を使用した以外は実施例１および実施例２と同じ方法でそれぞれヒートシンクを作製し、それぞれ比較例１および２とした。この比較例について、実施例１と同じ方法で放熱特性を評価した。
　実施例１，２および比較例１，２の重量と電圧印加後１８００秒後のトランジスタの温度を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000016
　実施例１と比較例１を比較すると、実施例１のヒートシンクは比較例１のヒートシンクより２．５ｇ軽量なのにも関わらず、トランジスタの温度が４．３℃低下していた。また、実施例２と比較例２を比較すると実施例２のヒートシンクは比較例２のヒートシンクより２．５ｇ軽量なのにも関わらずトランジスタの温度が１１．１℃低下していた。
　実施例１と実施例２を比べると、実施例１のヒートシンクは放熱部とベース部とが線でしか接触していないが、実施例２のヒートシンクは、放熱部のベース部に接する側の表面積の、約１０％がベース部と接しているため、ベース部の熱が効率よく放熱部に伝わり、実施例２のヒートシンクを用いた場合の方が放熱効果が高いと考えられる。実際、測定後に、実施例１のヒートシンクの放熱部とベース部を剥がして両面テープを観察したところ放熱部の面積の２％程度しか接触していなかった。また、比較例１と２とを比べると、放熱部とベース部との接触面積が広い比較例２の方が温度が高くなってしまった。これは、銅の粘りのため、１０μｍ厚の粘着テープでは放熱部とベース部との密着が充分に取れなかったためと考えられる。それに比べて、実施例２に示した本発明のヒートシンクでは、ベース部に対する放熱部の追従性が高い、すなわち、薄い両面テープでも密着性良く組み立て可能であることを示している。なお、０．０５０ｍｍ厚の同じ人工グラファイトシートだけで放熱部を作成しようと試みたが、形状を維持できず、ヒートシンクを作製することはできなかった。
　［実施例３～４および比較例３～４］
　実施例１～２および比較例１～２で得られたヒートシンクの放熱部のベース部と接する側とは反対側最外層に、それぞれ、耐熱塗料（オキツモ（株）製:耐熱塗料ワンタッチ）を塗膜の厚さが約２０μｍになるようにスプレー塗装し、乾燥させた。それぞれ、実施例３～４および比較例３～４とした。得られたヒートシンクを用い、実施例１と同じ条件で放熱特性を評価した。その結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000017
　表２と３の結果を比較すれば明らかなように、金属表面を塗装し、金属表面の赤外線反射率を下げることにより、塗装により約６℃の温度低下が認められ、より放熱効率のよいヒートシンクが得られることが分かる。
　［実施例５］
　実施例２において、銅箔および人工グラファイトシートの代わりに、大きさ１００ｍｍ×３０ｍｍで、０．０２ｍｍ厚のアルミニウム箔と、大きさ１００ｍｍ×３０ｍｍで、０．０７６ｍｍ厚の天然グラファイトシートを用いた以外は、実施例２と同様にして積層体を作成し、この積層体を、長さが約３０ｍｍになるように、実施例２と同様に蛇腹状に折り曲げることで、放熱部を作製した。この放熱部を３０ｍｍ×３０ｍｍ×１．２ｍｍのマグネシウム板に粘着テープ（ＮｅｏＦｉｘ１０）を使用して貼り付けてヒートシンクを作製し、実施例２と同様にして放熱特性を評価した。
　［比較例５］
　実施例５において、積層体の代わりに、厚み０．１２５ｍｍのアルミ板を用いた以外は実施例５と同様にしてヒートシンクを作製し放熱特性を評価した。実施例５と比較例５の評価結果を表４に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000018
　実施例５と比較例５を比べると、ベース部が積層体でない場合も、前記積層体で放熱部を作成することにより、グラファイト層を有さない場合に比べて放熱特性の良いヒートシンクが得られることが分かる。
　［実施例６］
　実施例４で得られたヒートシンクに、図１４に示すように、熱電対を取り付けたトランジスタ（大きさ：１０ｍｍ×１７ｍｍ）を１０ｍｍ×１０ｍｍにカットした熱伝導性両面テープ（ＴＲ－５３１０Ｆ）を用いて取り付けた。このサンプルを放熱部が上を向くように（図１４のように）、４０℃に設定した自然対流式の恒温槽内に静置し、トランジスタに１．３Ｖの電圧を印加し、電圧印加後１８００秒後のトランジスタの温度を記録した。なお、このときトランジスタに流れる電流は、約１．４５Ｖであった。
　［参考例６］
　実施例２で得られた放熱部のみを用い、その片面を実施例３と同様に耐熱塗料で塗装したものを作製した。この耐熱塗料塗装面と反対側に、図１５に示すように、熱電対を取り付けたトランジスタ（大きさ：１０ｍｍ×１７ｍｍ）を１０ｍｍ×１０ｍｍにカットした熱伝導性両面テープ（ＴＲ－５３１０Ｆ）を用いて取り付けた。このサンプルを図１５のように、４０℃に設定した自然対流式の恒温槽内に静置し、トランジスタに１．３Ｖの電圧を印加し、電圧印加後１８００秒後のトランジスタの温度を記録した。
　実施例６ではトランジスタの温度が６８．７℃であったのに対し、参考例６では９５．３℃にまで温度が上昇した。したがって、発熱体がヒートシンクより小さい場合には、ベース部によって一度熱を横方向（放熱部の蛇腹を構成する山および谷の方向とは略垂直方向）に拡散した後に放熱部に該熱を伝えることにより、より効果的な放熱を行うことができると考えられる。
　［実施例７］
　実施例１と同様にして積層体を形成した後、３５ｍｍ×７０ｍｍの大きさに切り出した。得られた積層体を図１６（図１６のヒートシンク１１０）のように折り曲げた後、ユニバーサル基板（サンハヤト（株）製ＩＣＢ－２８８ＧＵ）の中央に取り付けたトランジスタに熱伝導性両面テープ（ＴＲ－５３１０Ｆ）と、導電性両面テープ（応研商事（株）製）とを用いて、図１６に示すように固定することでサンプルを得た。得られたサンプルを４０℃に設定した自然対流式の恒温槽内に静置し、内部の温度が４０℃で一定になった後、トランジスタに１．２Ｖの電圧を印加し、電圧印加後１８００秒後のトランジスタの温度を記録した。
　［比較例７］
　実施例７において、積層体の代わりに、０．１ｍｍ厚のアルミニウム板を用いた以外は、実施例７と同様にしてサンプルを得た。得られたサンプルを用いて、実施例７と同様に放熱特性を評価した。
　実施例７において、１８００秒後のトランジスタの温度は、６６．９℃であったのに対し、比較例７では７２．１℃まで、温度が上がった。したがって、本発明のヒートシンク２を用いることにより電子回路基板上のトランジスタや半導体部品等の発熱体の温度を効果的に下げることが可能であることが分かる。また、実施例７では、電子回路基板の基材として、１層の銅箔が積層されたガラス・エポキシ製のユニバーサル基板を使用したが、より銅の割合が高い多層のプリント基板を用いた場合、本発明のヒートシンクを用いる効果はより顕著となった。つまり、実施例７および比較例７において、ユニバーサル基板の代わりに、銅の含有割合の多い多層プリント基板を用いる場合、実施例のトランジスタの温度は、比較例に比べ、顕著に低下した。また、実施例７において、実施例３のようにヒートシンクの発熱体に接する側とは反対側の面に耐熱塗料等を塗装することにより、よりトランジスタの温度を下げることができると考えられる。
　［参考例８］
　実施例１と同様にして積層体（厚み４９μｍ）を形成した後、５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出し、上面に耐熱塗料（オキツモ（株）製:耐熱塗料ワンタッチ）を３０μｍの厚みになるように塗布し、平面ヒートシンクを得た。得られたヒートシンクを用い、該ヒートシンクにおける耐熱塗料塗布面とは反対側の面の中心にトランジスタを貼り合わせ、トランジスタに印加する電圧を１．０Ｖに変更した以外は実施例１の＜放熱特性の評価＞と同様にして放熱特性を評価した。
　　［比較例８］
　４０ｍｍ×４０ｍｍに切り出した、厚み０．０１２ｍｍ電解銅箔２枚にＮｅｏＦｉｘ１０を貼り付けることにより粘着テープ付きの銅箔を得た。次いで、得られた粘着テープ付きの銅箔２枚で、粘着テープを内側にして、大きさ４０ｍｍ×４０ｍｍに切りだした、厚み０．０２５ｍｍの人工グラファイトシートを空気が入らないように注意しながら挟みこみ、比較用積層体を作製した（厚み６９μｍ）。この比較用積層体を用いた以外は参考例８と同様にして、ヒートシンクを作成し、参考例８と同様にして放熱特性を評価した。
　参考例８のトランジスタの温度は６７．６℃であり、比較例８のトランジスタの温度は６８．２℃であった。温度差は０．６℃であり、その差は大きいとはいえないが、各ヒートシンクにおける接着層の厚みの合計は参考例８の方が２０μｍ薄いので、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層を用いることで、積層体の厚みが２９％薄くても、放熱性能の高いヒートシンクが得られることがわかった。
１：積層体
２：金属層
３：接着層（Ａ）
４、４'、４''：グラファイト層
５：接着層（Ａ）
６：金属層
８：穴
９：スリット
１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０：ヒートシンク１
１２、２２、３２、４２、５２、６２、７２、８２：放熱部
２３、３３、４３、５３、６３、８３：粘着層などの従来公知の層（ｂ）
１４、２４、３４、４４、５４、６４、７４、８４：ベース部
２５、３５、５５、６５、７５、８５：接着剤層などの従来公知の層（ａ）
１６、２６、３６、４６、５６、６６、７６、８６：発熱体
９０：ヒートシンク２
９５：接着剤層などの従来公知の層（ａ）
９６：発熱体
９７：電子回路基板
１００：実施例４で得られたヒートシンク
１０２:実施例２で作成した放熱部の最外部に耐熱塗料を塗装したもの
１０３：両面テープ
１０４：実施例１で作成したベース部
１０５：熱伝導性両面テープ
１０６：発熱体（トランジスタ）
１０８：熱電対
１１０：実施例７で得られたヒートシンク
１１５：熱伝導性両面テープ
１１６：発熱体（トランジスタ）
１１７：電子回路基板（ユニバーサル基板）
１１９：導電性両面テープ

Claims (6)

  1. 　発熱体に接するベース部と、ベース部が発熱体より受容した熱を放熱する放熱部とからなり、
    　ベース部は、少なくとも１層の金属層を含み、
    　放熱部は、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層を介して積層した積層体を含むことを特徴とするヒートシンク。
  2. 　前記放熱部が蛇腹状である、請求項１に記載のヒートシンク。
  3. 　発熱体から熱を放熱するためのヒートシンクであって、
    　該ヒートシンクは、金属層とグラファイト層とを、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物を用いて形成される接着層を介して積層した積層体を含み、前記発熱体を覆うように配置されることを特徴とするヒートシンク。
  4. 　前記ポリビニルアセタール樹脂が、下記構成単位Ａ、ＢおよびＣを含む、請求項１～３のいずれか１項に記載のヒートシンク。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （構成単位Ａ中、Ｒは独立に水素またはアルキルである。）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
  5. 　前記ポリビニルアセタール樹脂が、さらに、下記構成単位Ｄを含む、請求項４に記載のヒートシンク。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
     （構成単位Ｄ中、Ｒ1は独立に水素または炭素数１～５のアルキルである。）
  6. 　前記接着層の厚みが３０μｍ以下である、請求項１～５のいずれか１項に記載のヒートシンク。
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