JP2013157590A - 放熱部材、電子デバイスおよびバッテリー - Google Patents
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Abstract
【解決手段】金属層2とグラファイト層4とを含む接着層3を介して積層した積層体1を含み、該金属層2が銀、銅、アルミニウム、ニッケルおよびこれらの少なくともいずれか1つを含有する合金であり、該グラファイト層4の厚みが15〜600μmであり、該接着層3が、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物と熱伝導性フィラーから形成される放熱部材1とする。
【選択図】図1
Description
また、接着剤からなる層(接着層)は、通常、熱伝導率が小さく、該層の厚みが厚くなるにつれ、前記積層体の積層方向の熱抵抗が大きくなる。このため、できるだけ厚みの薄い接着層を用いることが求められている。
該接着層が、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物から形成される、放熱部材。
[7] 前記接着層の厚みが0.05〜10μmである、[1]〜[6]のいずれかに記載の放熱部材。
[10] 前記熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウム粉、酸化アルミニウム粉、酸化亜鉛粉、酸化マグネシウム粉、炭化ケイ素粉および炭化タングステン粉からなる群より選ばれる少なくとも1種の粉体を含む、[9]に記載の放熱部材。
[11] 前記熱伝導性フィラーの平均径が0.001〜30μmである、[9]または[10]に記載の放熱部材。
[13] 前記熱伝導性フィラーが、グラファイト粉、カーボンナノチューブおよびダイヤモンド粉からなる群より選ばれる少なくとも1種の粉体を含む、[12]に記載の放熱部材。
[16] 前記金属層の厚みが前記グラファイト層の厚みの0.01〜100倍である、[1]〜[15]のいずれかに記載の放熱部材。
[19] 前記放熱部材が、銅、アルミニウムおよびこれらの少なくともいずれか1つの金属を含有する合金からなる群より選ばれる1種以上の金属を含む金属層を少なくとも2つ有し、前記金属層の少なくとも2つは異なる層である、[1]〜[18]のいずれかに記載の放熱部材。
[21] 前記樹脂層が、無機化合物からなるフィラーを含む、[20]に記載の放熱部材。
[22] 前記樹脂層が、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂およびニトロセルロースからなる群より選ばれる少なくとも1種の樹脂と、アルミナ、シリカ、コーディエライト、ムライト、炭化珪素および酸化マグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも1種の化合物とを含む、[20]または[21]に記載の放熱部材。
[24] [1]〜[22]のいずれかに記載の放熱部材を含むバッテリー。
また、本発明によれば、優れた加工性を有する、および/または折り曲げ可能である放熱部材を提供することができる。
さらに、本発明によれば、軽量化、小型化可能な、バッテリーや電子デバイスなどを提供することができる。
本発明の放熱部材は、金属層とグラファイト層とを接着層を介して積層した積層体を含み、該接着層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物から形成される。
前記接着層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物から形成されれば特に制限はなく、該樹脂の他に、金属層の種類等に応じて、本発明の効果を損なわない範囲において、さらに熱伝導性フィラー、添加剤および溶剤を含む組成物から形成されてもよい。
このような接着層を用いることで、金属層とグラファイト層との接着強度に優れ、折り曲げ可能であり、靭性、柔軟性、耐熱性および耐衝撃性に優れる放熱部材を得ることができる。
前記ポリビニルアセタール樹脂は、特に制限されないが、靭性、耐熱性および耐衝撃性に優れ、厚みが薄くても金属層やグラファイト層との密着性に優れる接着層が得られるなどの点から、下記構成単位A、BおよびCを含む樹脂であることが好ましい。
1mol/l水酸化ナトリウム水溶液中で、ポリビニルアセタール樹脂を、2時間、80℃で加温する。この操作により、カルボキシル基にナトリウムが付加し、−COONaを有するポリマーが得られる。該ポリマーから過剰な水酸化ナトリウムを抽出した後、脱水乾燥を行なう。その後、炭化させて原子吸光分析を行い、ナトリウムの付加量を求めて定量する。
前記ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量は、所望の目的に応じて適宜選択すればよいが、放熱部材を製造する際の温度を低く抑えることができ、高い熱伝導率を有する放熱部材を得ることができる等の点から、10000〜40000であることがさらに好ましく、耐熱温度の高い放熱部材を得ることができる等の点から、50000〜150000であることがさらに好ましい。
検出器:830−RI (日本分光(株)製)
オ−ブン:西尾社製 NFL−700M
分離カラム:Shodex KF−805L×2本
ポンプ:PU−980(日本分光(株)製)
温度:30℃
キャリア:テトラヒドロフラン
標準試料:ポリスチレン
オストワルド粘度は、ポリビニルアセタール樹脂5gをジクロロエタン100mlに溶解した溶液を用い、20℃で、Ostwald−Cannon Fenske Viscometerを用いて測定することができる。
前記ポリビニルアセタール樹脂としては、前記樹脂を単独で用いてもよく、構造単位の結合の順番や結合の数等が異なる樹脂を2種以上併用してもよい。
前記構成単位A、BおよびCを含む樹脂の合成方法は、特に制限されないが、例えば、特開2009−298833号公報に記載の方法を挙げることができる。また、前記構成単位A、B、CおよびDを含む樹脂の合成方法は、特に制限されないが、例えば、特開2010−202862号公報に記載の方法を挙げることができる。
前記接着層が、熱伝導性フィラーを含むことで、接着層の熱伝導性が向上し、特に、前記積層体の積層方向への熱伝導性が向上する。
熱伝導性フィラーを含む接着層を用いることで、接着層の厚みが薄く、放熱特性および加工性に優れ、金属層とグラファイト層との接着強度が高く、加工性に優れ、折り曲げ可能である放熱部材を提供することができる。また、発熱体から発せられる熱が十分に除去され、軽量化、小型化可能な電子デバイスや、高エネルギー密度でも発熱によるトラブルが抑えられたバッテリーなどを提供することができる。
これらの中でも、熱伝導性および入手容易性などの点から窒化アルミニウム粉、酸化アルミニウム粉、酸化亜鉛粉、酸化マグネシウム粉、炭化ケイ素粉および炭化タングステン粉が好ましい。
前熱伝導性フィラーとして前記金属層を構成する金属と異なる金属または金属化合物含有フィラーを用いると、金属層とフィラーとの間に局部電池が構成され、金属層またはフィラーが腐食される場合がある。
酸化亜鉛は、窒化アルミニウムに比べ、熱伝導率は低いが、テトラポット形状の酸化亜鉛粉を用いると、粒子状の酸化亜鉛粉を用いる場合より放熱特性に優れる放熱部材が得られる。また、テトラポット形状の酸化亜鉛粉を用いることで、アンカー効果により、前記金属層とグラファイト層との層間剥離の発生を低減することができる。
また、酸化アルミニウムは、窒化アルミニウムや酸化亜鉛に比べ、熱伝導率は低いが、化学的に安定であり、水や酸により反応したり、水や酸に溶解したりしないので、高い耐候性を有する放熱部材を得ることができる。
前記金属または金属化合物含有フィラーとして窒化アルミニウム粉を用いると、放熱特性により優れる放熱部材を得ることができる。
なお、カーボンナノチューブや炭素繊維の平均径とは、チューブや繊維の長さのことをいう。
なお、前記熱伝導性フィラーの平均径や形状は、本発明の放熱部材の製造過程で変化することがあるが、前記組成物に前記平均径や形状を有するフィラーを配合すればよい。
特に窒化アルミニウムおよび酸化マグネシウムは空気中の水分により劣化しやすいので、防水処理されたものを使用することが望ましい。
前記熱伝導性フィラーが接着層中に前記量で含まれていると、接着性を維持しつつ、接着層の熱伝導性が向上するため好ましい。
前記熱伝導性フィラーの配合量が前記範囲の上限以下であると、金属層やグラファイト層に対する接着強度が高い接着層が得られ、前記熱伝導性フィラーの配合量が前記範囲の下限以上であると、熱伝導性が高い接着層が得られるため好ましい。
前記添加剤としては、本発明の効果を損なわない限り特に制限されないが、酸化防止剤、シランカップリング剤、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂、硬化剤、銅害防止剤、金属不活性化剤、防錆剤、粘着性付与剤、老化防止剤、消泡剤、帯電防止剤、耐候剤などが挙げられる。
前記シランカップリング剤の添加量は、接着層の金属層との密着性を向上させることができるなどの点から、接着層に含まれる樹脂の総量100重量部に対して好ましくは1〜10重量部である。
前記エポキシ樹脂の添加量は、接着層のガラス転移温度を高くするなどの点から、接着層に含まれる樹脂の総量100重量%に対して好ましくは1〜49重量%である。
前記銅害防止剤の添加量は、接着層の金属と接触する部分の樹脂の劣化を防止できるなどの点から、接着層に含まれる樹脂の総量100重量部に対して好ましくは0.1〜3重量部である。
前記溶剤としては、前記ポリビニルアセタール樹脂を溶解できるものであれば特に制限されないが、熱伝導性フィラーを分散させることができるものであることが好ましく、メタノール、エタノール、n−プロパノール、iso−プロパノール、n−ブタノール、sec−ブタノール、n−オクタノール、ジアセトンアルコール、ベンジルアルコールなどのアルコール系溶媒;メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブなどのセロソルブ系溶媒;アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、イソホロンなどのケトン系溶媒;N,N−ジメチルアセトアミド、N,N−ジメチルホルムアミド、1−メチル−2−ピロリドンなどのアミド系溶媒;酢酸メチル、酢酸エチルなどのエステル系溶媒;ジオキサン、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒;ジクロロメタン、メチレンクロライド、クロロホルムなどの塩素化炭化水素系溶媒;トルエン、ピリジンなどの芳香族系溶媒;ジメチルスルホキシド;酢酸;テルピネオール;ブチルカルビトール;ブチルカルビトールアセテート等が挙げられる。
これらの溶剤は、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
前記接着層は、前記積層体の積層方向の熱伝導率が、好ましくは0.05〜50W/m・Kであり、より好ましくは0.1〜20W/m・Kである。
接着層の熱伝導率が前記範囲にあることで、放熱性、接着性に優れる放熱部材を得ることができる。
接着層の熱伝導率が前記範囲の上限以下であると、前記金属層とグラファイト層との接着力が高く、機械的強度および耐久性に優れる放熱部材が得られるため好ましい。一方、接着層の熱伝導率が前記範囲の下限以上であると、放熱性に優れる放熱部材が得られるため好ましい。
前記接着層の、積層体の積層方向の熱伝導率は、レーザーフラッシュまたはキセノンフラッシュ熱拡散率測定装置から得られる熱拡散率、示差走査熱量測定装置(DSC)から得られる比熱、アルキメデス法で得られる密度などから算出することができる。
本発明の放熱部材は、接着層がポリビニルアセタール樹脂を含む組成物から形成されるため、該接着層の厚みが1μm以下の厚みであっても金属層とグラファイト層とを接着できる。
また、前記接着層に含まれ得る熱伝導性フィラーは、グラファイト層に突き刺さっている場合などがあるが、この場合であっても、接着層の厚みは、グラファイト層に突き刺さったフィラー部分を考慮せず、金属層および/またはグラファイト層間の厚みのことをいう。
前記金属層は、放電部材の熱容量、機械的強度および加工性の向上などのため積層される。
前記金属層としては、熱伝導性に優れる金属を含む層であることが好ましく、より好ましくは金、銀、銅、アルミニウム、ニッケルおよびこれらの少なくともいずれか1つの金属を含有する合金を含む層が挙げられ、さらに好ましくは銀、銅、アルミニウム、ニッケルおよびこれらの少なくともいずれか1つの金属を含有する合金を含む層が挙げられ、特に好ましくは銅、アルミニウムおよびこれらの少なくともいずれか1つの金属を含有する合金からなる群より選ばれる1種の金属を含む層が挙げられる。
前記合金としては、具体的には、リン青銅、銅ニッケル、ジュラルミンなどが挙げられる。
前記グラファイト層は、大きな熱伝導率を有し、軽くて柔軟性に富んでいる。このようなグラファイト層を用いることで、放熱特性に優れ、軽量な放熱部材を得ることができる。
前記グラファイト層は、グラファイトからなる層であれば、特に制限されないが、例えば、特開昭61−275117号公報および特開平11−21117号公報に記載の方法で製造したものを用いてもよいし、市販品を用いてもよい。
前記グラファイト層の、積層体の積層方向に対して略垂直な方向の熱伝導率は、レーザーフラッシュまたはキセノンフラッシュ熱拡散率測定装置、DSCおよびアルキメデス法で、それぞれ熱拡散率、比熱、密度を測定し、これらを掛け合わせることで測定することができる。
本発明の放熱部材は、酸化防止や意匠性向上のために、その最外層の片面または両面に樹脂層を有していてもよい。
前記樹脂層は、樹脂を含む層であれば特に制限されないが、該樹脂としては、例えば、塗料として広く使用されているアクリル樹脂、エポキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、ニトロセルロースが挙げられ、これらの中でも耐熱性のある樹脂が望ましい。
前記樹脂を含む塗料の市販品としては、耐熱塗料(オキツモ(株)製:耐熱塗料ワンタッチ)などが挙げられる。
また、前記樹脂層に用いるフィラーの種類は放熱部材が使用される用途に応じて、熱伝導率の高いフィラーおよび/または遠赤外線放射率の高いフィラーを適宜選択すればよい。
本発明の放熱部材は、前記積層体を含めば特に制限されず、前記積層体のグラファイト層の上に、金属層およびグラファイト層が交互に、または、金属層および/またはグラファイト層を任意の順番に、前記接着層を介して複数積層した積層体であってもよい。
複数の金属層、グラファイト層または接着層を用いる場合、これらの層は、それぞれ同様の層であってもよく、異なる層であってもよいが、同様の層を用いることが好ましい。また、これらの層の厚みも、同様であってもよく、異なってもよい。
前記積層数は、所望の用途に応じて適宜選択すればよく、具体的には、放熱部材の大きさや放熱特性等を考慮して選択すればよい。
また、本発明の放熱部材を、図1に示すような態様で使用する場合には、発熱体7から最も遠い層(図1では金属層6)の接着層と接しない側の形状を、表面積が大きくなるような形状、例えば、剣山状や蛇腹状にすることで、発熱体7から最も遠い層の接着層に接した面と反対の面が外気に接触する面積を増大させてもよい。
前記穴やスリットの形状、数や大きさは、放熱部材の機械的強度および放熱特性などの点から、適宜選択すればよい。
本発明の放熱部材は、前記組成物を、前記金属層を形成する金属板またはグラファイト層を形成するグラファイト板に塗布し、必要により予備乾燥した後、金属板とグラファイト板とを該組成物を挟むように配置して、圧力をかけながら加熱することで製造することができる。また、前記放熱部材を製造する際には、金属板とグラファイト板との両方に前記組成物を塗布することが、金属層およびグラファイト層の接着強度が高い放熱部材が得られるなどの点から好ましい。
また、前記予備乾燥は、大気中で行えばよいが、所望により、窒素や希ガスなどの不活性ガス雰囲気下で行ってもよく、減圧下で行ってもよい。特に、高い温度で短時間に乾燥させる場合には不活性ガス雰囲気下で行うことが好ましい。
本発明の放熱部材(積層体)は、金属層とグラファイト層との接着強度に優れ、厚みの薄い接着層を有する。また、前記接着層に熱伝導性フィラーが含まれる場合には、積層方向に対して略垂直方向への熱伝導率が高く、全体の厚みが薄くても、従来の厚みの厚い放熱板と同様またはそれ以上の放熱特性を有する。また、切断、穴あけ、型抜きなどの加工性に優れ、金属層とグラファイト層との接着力が強く折り曲げ可能である。このため、本発明の放熱部材は、様々な用途に用いることができ、特に、電子デバイスやバッテリーに好適に用いられる。
また、本発明の放熱部材は、液晶ディスプレイや有機EL照明の色ムラを防ぐための均熱板としても好適である。
このように本発明の放熱部材1を配置することで、該放熱部材(積層体)の積層方向に対して略垂直方向(横方向)に熱を拡散させ、熱源付近の温度上昇を緩和させることができる。
このように本発明の放熱部材1を配置することで、該放熱部材(積層体)の積層方向に対して略垂直方向(縦方向)に熱を拡散させ、熱源付近の温度上昇を緩和させることができる。
前記電子デバイスとしては、例えば、画像処理やテレビ、オーディオなどに使用されるASIC(Application Specific Integrated Circuit)等のチップ、パーソナルコンピュータ、スマートフォンなどのCPU(Central Processing Unit)、LED(Light Emitting Diode)照明などが挙げられる。
図5を参照して前記LED照明について説明する。なお、図5は、LED本体の裏面に本発明の放熱部材が熱伝導パッドを介して接触するように配置したLED照明の一例を示す断面概略図である。特に、前記LED本体として、超高輝度LEDなど発熱量が非常に大きいLEDを用いる場合には、本願の放熱部材の使用は有効である。
前記バッテリーとしては、自動車や携帯電話などに用いられるリチウムイオン二次電池、リチウムイオンキャパシタ、ニッケル水素電池などが挙げられる。
この場合、本発明の放熱部材は、モジュール全体の外表面の一部に接するように、またはモジュール全体を覆うように配置してもよく、各リチウムイオンキャパシタセルの外表面の一部に接するように、または各セルを覆うように配置してもよい。
<接着層用樹脂>
・「PVF−C1」:ポリビニルホルマール樹脂、JNC(株)製、ビニレック C(商品名)
・「PVF−C2」:ポリビニルホルマール樹脂、JNC(株)製、ビニレック C(商品名)
・「PVF−K」:ポリビニルホルマール樹脂、JNC(株)製、ビニレック K(商品名)
・「PVB」:ポリビニルブチラール、電気化学工業(株)製、デンカブチラール 3000−K(商品名)
・「エポキシ」:エポキシ樹脂、三菱化学(株)製、jER828(商品名)
・「テルペンフェノール」:テルペンフェノール樹脂、ヤスハラケミカル(株)製、YSPOLYSTER T160(商品名)
・「アクリル」:アクリル接着剤、新興プラスチックス(株)製、アクリルダインB(商品名)
・1−メチル−2−ピロリドン:和光純薬工業(株)製、和光特級
・シクロペンタノン:和光純薬工業(株)製、和光一級
・酸化亜鉛粉:(株)アムテック製、パナテトラ WZ−0511(商品名、テトラポット形状、平均径(針の長さ):約10μm)
・窒化アルミニウム粉:(株)トクヤマ製、窒化アルミニウム Hグレード(商品名、粒子状、平均径(Al):1μm)
・酸化アルミニウム粉:昭和電工(株)製、アルミナ(低ソーダ)AL−47−H(商品名、粒子状、平均径:2.1μm)
・ナノダイヤモンド粉:CARBODEON製、BLEND NUEVO(商品名、粒子状、平均径:0.004〜0.006μm)
・アルミニウム粉:(株)ニラコ製、アルミニウム粉末(粒子状、平均径:30μm)
・グラファイトシート(人工グラファイト):GrafTECH International製、SS−1500(商品名)、厚み25μm、(シートの面方向の熱伝導率:1500W/m・K)
・グラファイトシート(人工グラファイト):GrafTECH International製、SS−1500(商品名)、厚み40μm、(シートの面方向の熱伝導率:1500W/m・K)
・グラファイトシート(天然グラファイト):GrafTECH International製、SS−500(商品名)、厚み76μm、(シートの面方向の熱伝導率:500W/m・K)
・シリコーン系粘着剤付グラファイトシート(人工グラファイト):(株)カネカ製、グラフィニティー(厚み25μm)の片面に、シリコーン系粘着剤からなる層(厚み40μm)が設けられたシート
・PGSグラファイトシート:(株)パナソニック製、EYG−S091203、厚み25μm、(シートの面方向の熱伝導率:1600W/m・K)
・銅板:(株)ニラコ製、厚み0.1mm
・銅板:(株)ニラコ製、厚み0.2mm
・銅板:(株)ニラコ製、厚み0.4mm
・銅箔:(株)ニラコ製、厚み0.03mm
・銅箔:(株)ニラコ製、厚み0.05mm
・プリント配線板用電解銅箔:三井金属鉱業(株)製、厚み0.012mm
・プリント配線板用電解銅箔:福田金属箔粉工業(株)製、厚み0.018mm
・銀箔:(株)ニラコ製、厚み0.03mm
・アルミ板:アルミニウム板、(株)ニラコ製、厚み0.1mm
・アルミニウム箔:(株)ニラコ製、厚み0.03mm
・アルミニウム箔:東海アルミ箔(株)製、厚み0.02mm
・銅ニッケル合金(白銅)箔:(株)ニラコ製、厚み0.03mm
・リン青銅箔:(株)ニラコ製、厚み0.03mm
・「耐熱塗料」:オキツモ(株)製、耐熱塗料ワンタッチ(商品名)
・「エポキシ」:エポキシ樹脂、三菱化学(株)製、jER828(商品名)
・「クリアラッカー」:クリアラッカー、関西ペイント(株)製、セルバ26(商品名)
・「PMMA」:メチルメタクリレート重合体、(株)三羽研究所製、MA−830−M50(商品名)
・コーディエライト粉:丸ス釉薬合資会社製、合成コーディエライトSS−1000(平均粒径1.7μm)
・酸化アルミニウム粉:昭和電工(株)製、アルミナ(低ソーダ)AL−47−H(商品名、粒子状、平均径:2.1μm)
・炭化ケイ素粉:シリコンカーバイド、シグマアルドリッチ社製、200〜450メッシュ
・酸化マグネシウム粉:酸化マグネシウム、関東化学(株)製、鹿特級
得られた放熱部材の、板面に垂直方向(積層体の積層方向)の熱拡散率および熱伝導率は下記のように求めた。下記実施例1〜13および比較例1〜3で得られた放熱部材を約9.8mmの正方形の平板に切り抜き、両面をカーボンスプレー(日本船舶工具有限会社製:DGF)で塗装した後、NETZSCH社製LFA−447型キセノンフラッシュ熱拡散率測定装置のサンプルホルダーにセットした。セットした放熱部材に該サンプルホルダーが25℃なった後でキセノンランプを所定の強度で照射し、該放熱部材のランプ照射面と反対の面からの熱放射強度の時間変化を測定し、付属のソフトウエアで解析することにより、熱拡散率を求めた。検出器のゲインなどの測定条件は自動とし、解析は、放熱部材の総合的な熱物性を評価するために1層の板とし計算した。
下記実施例14〜37で得られた放熱部材の片面に、耐熱塗料(オキツモ(株)製:耐熱塗料ワンタッチ)を塗膜の厚さが約20μmになるようにスプレーし、乾燥させた。この放熱部材の耐熱塗料未塗装面側とT0220パッケージのトランジスタ((株)東芝製:2SD2013)とを両面テープ(住友スリーエム(株)製、熱伝導性接着剤転写テープNo.9885)を用いて貼り合わせた。トランジスタの放熱部材を張り合わせた面の裏面にはK熱電対(理化工業(株)製ST−50)が取り付けられており、温度データロガー(グラフテック(株)製GL220)を用いて、パソコンで、トランジスタの放熱部材が張り合わされた面と反対側の面の温度を記録できる。この熱電対を取り付けたトランジスタを40℃に設定した恒温槽中央に静置し、トランジスタの温度が40℃で一定になったことを確認した後、トランジスタに直流安定化電源を用いて1.0Vを印加し、表面の温度変化を測定した。電圧印加1000秒後または3000秒後のトランジスタの温度を測定した。結果を表3または4に示す。
実施例1〜25および比較例1〜8で得られた放熱部材の金属層とグラファイト層との接着強度は、グラファイト層が、へき開(層内で剥離)する特性があるので、引き剥がす際の引っ張り荷重などの数値で求めることは難しい。したがって、実施例で作製した放熱部材の金属部分を引き剥がし、金属層内側表面の状態を目視で観察することにより評価した。引き剥がした金属層の表面全体が、へき開したグラファイトで覆われている場合は◎、わずかに金属層または接着層が現れているものを○、1/4以上金属層または接着層が現れているものを△、ほとんどもしくは全くグラファイトが残っていないものを×とした。結果を表2または3に示す。
200mlの三口フラスコに1−メチル−2−ピロリドン(NMP)を80g入れ、フッ素樹脂製の攪拌羽根を上部からセットし、モーターにより攪拌羽根を回転させた。回転数は溶液の粘度により適時調節した。このフラスコにガラス製の漏斗を用いてポリビニルホルマール樹脂(PVF−C1)を10g投入した。漏斗に付着したPVF−C1を20gのNMPで洗い流した後、漏斗を取り外し、ガラス栓をした。得られた溶液を80℃に設定したウォーターバスで4時間攪拌しながら加熱し、PVF−C1をNMPに完全に溶解させた。攪拌後のフラスコをウォーターバスから取り出し、室温に戻した後、熱伝導性フィラーとして酸化亜鉛粉を、乾燥した漏斗を用いて10g投入し、一夜攪拌することで、接着剤(組成物)を得た。
実施例1において、接着塗膜付の銅板の代わりに、住友スリーエム(株)製、熱伝導性接着剤転写テープNo.9882(厚み50μm)を張り付けた銅板を用いた以外は、実施例1と同様にして放熱部材を得た。
実施例1において、金属板およびグラファイトシートの種類ならびに厚みを、表2〜3に示すように変更し、樹脂の種類、熱伝導性フィラーの種類(有無)や含有量を、表2〜3に示すように変更した接着剤を用い、接着層の厚みを表2〜3に示すように変更した以外は、実施例1と同様にして放熱部材を得た。
なお、実施例9で得られる放熱部材において、この放熱部材の断面を走査電子顕微鏡で観察したところ、接着層の厚みは場所によりバラツキはあるが約0.3〜0.5μmであった。
実施例1において、熱伝導性フィラーの種類および含有量を表2に示すように変更した接着剤を用い、実施例1と同様の方法で、接着層の厚みが1μmになるように、大きさ50mm×50mm、厚み0.2mmの銅板上に塗布し、実施例1と同様の方法で接着塗膜付の銅板を得た。
実施例12において、接着剤およびグラファイトシート(SS−1500)の代わりに、それぞれ、アクリル系粘着剤付グラファイトシート、またはシリコーン系粘着剤付グラファイトシートを用い、表2に記載の銅板を、前記粘着剤付グラファイトシートの粘着剤に接するように配置した以外は、実施例12と同様にして放熱部材を得た。また、実施例12と同様にして接着層の厚みを測定した。
実施例1において、熱伝導性フィラーの含有量を表3に示すように変更した以外は、実施例1と同様にして接着剤を調製した。
この接着剤を、厚み25μmのグラファイトシート(SS−1500)の片面に、接着層の厚みが1μmとなるように塗布した以外は、実施例1と同様の方法で塗布し、予備乾燥することで、接着塗膜付のグラファイトシートを得た。
なお、放熱部材全体の厚みから、2枚銅板の厚みと、2枚のグラファイトシートの厚みを差し引いた値の1/3を接着層の厚みとした。放熱部材の厚みは(株)ミツトヨ製デジマチックインジケータID−C112CXBにより測定した。
実施例1において、熱伝導性フィラーの含有量を、表3に示すように変更した以外は、実施例1と同様にして接着剤を得た。
この接着剤を、大きさ50mm×50mm、厚み0.03mmのアルミニウム箔に、得られる接着層の厚みが1μmになるように、また、大きさ50mm×50mm、厚み0.03mmの銅箔に、得られる接着層の厚みが1μmになるように、実施例1と同様の方法で塗布し、予備乾燥することで、それぞれ、接着塗膜付きのアルミニウム箔および銅箔を得た。
実施例1において、熱伝導性フィラーを用いず、NMPの代わりにシクロペンタノンを用いたこと以外は実施例1と同様にして接着剤を得た。得られた接着剤を用い、金属層の種類および接着層の厚みを、表4に示すように変更した以外は、実施例1と同様にして放熱部材を得た。
なお、実施例26以降では、放熱特性の評価の際には耐熱塗料を塗布しなかった。
実施例26で得られた接着剤を用い、金属板の種類および接着層の厚みを、表4に示すように変更した以外は、実施例1と同様にして積層体を得た。
実施例27と同様にして積層体を得た。
なお、塗料中の樹脂濃度とスピンコーターの回転数を調整することで樹脂層の厚みを調整した。
実施例27と同様にして積層体を得た。
得られた積層体を用い、樹脂層を形成する樹脂の種類およびフィラーの種類を表4に示すように変更した以外は、実施28と同様にして、積層体に樹脂層が形成された放熱部材を得た。
実施例26で得られた接着剤を用い、金属板およびグラファイトシートの種類ならびに接着層の厚みを、表4に示すように変更した以外は、実施例1と同様にして積層体を得た。
得られた積層体を用い、樹脂層を形成する樹脂の種類およびフィラーの種類を表4に示すように変更した以外は実施28と同様にして、積層体に樹脂層が形成された放熱部材を得た。
実施例1〜5の放熱部材の熱拡散率および熱伝導率を比較すると、接着層に熱伝導性フィラーが配合されていない実施例2の放熱部材に比べ、接着層に熱伝導性フィラーが配合されている放熱部材の方が、熱伝導率が高いことがわかる。
実施例1と実施例6〜8とを比較すると、熱伝導性フィラーの配合量が多いほど熱伝導率が高くなることがわかる。ただし、あまり多くのフィラーを添加すると、金属層およびグラファイト層との接着強度が下がる傾向にあるため、熱伝導率と接着強度を両立する添加量が望ましい。
実施例1と比較例1とを比較すると実施例1で得られる放熱部材は、市販の熱伝導性接着剤転写テープを使用して積層した放熱部材に比べ、放熱部材(積層体)の積層方向の熱伝導率が高い。
ポリビニルアセタール樹脂は、金属層およびグラファイト層に対する接着性に優れているので、接着層を薄くすることができる。特に、PVF−C2を使用し、より薄い接着層を形成した場合であっても、放熱部材の熱伝導率が飛躍的に上昇することがわかる(実施例9)。
表2において、実施例15と比較例9とを比較すると、接着層に熱伝導性フィラーを配合しない場合でも、放熱部材とほぼ同じ厚みの0.2mm厚の銅板よりも放熱性が良いことがわかる。また、実施例14と比較例10とを比較すると、接着層に熱伝導性フィラーを配合することにより、得られる放熱部材は、放熱部材の厚みのほぼ2倍の厚みである0.4mm厚の銅板よりも放熱性能が良くなることがわかる。したがって、本発明の放熱部材を使用することにより、同じまたはそれ以上の放熱性能を有しながら、重さと厚さが銅の半分である高性能放熱部材を得ることができることがわかる。
本発明の放熱部材は、接着層に用いたものと同様の熱伝導性の良いフィラー、コーディエライト、ムライト、シリカなどの遠赤外線放射率が高いフィラー、またはそれらの両方を含む放熱樹脂層を最表面に設置することにより、更に放熱能力をさせることができる。
2:金属層
3:接着層
4、4'、4'':グラファイト層
5:接着層
6:金属層
7:発熱体
8:穴
9:スリット
Claims (24)
- 金属層とグラファイト層とを接着層を介して積層した積層体を含み、
該接着層が、ポリビニルアセタール樹脂を含む組成物から形成される、放熱部材。 - 前記組成物が、さらに、熱伝導性フィラーを含む、請求項1に記載の放熱部材。
- 前記構成単位AにおけるRが水素または炭素数1〜3のアルキルである、請求項3または4に記載の放熱部材。
- 前記接着層の、前記積層体の積層方向の熱伝導率が0.05〜50W/m・Kである、請求項1〜5のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記接着層の厚みが0.05〜10μmである、請求項1〜6のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記接着層が、接着層100体積%に対し、熱伝導性フィラーを1〜80体積%含む、請求項2〜7のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記熱伝導性フィラーが、金属粉、金属酸化物粉、金属窒化物粉および金属炭化物粉からなる群より選ばれる少なくとも1種の粉体を含む、請求項2〜8のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウム粉、酸化アルミニウム粉、酸化亜鉛粉、酸化マグネシウム粉、炭化ケイ素粉および炭化タングステン粉からなる群より選ばれる少なくとも1種の粉体を含む、請求項9に記載の放熱部材。
- 前記熱伝導性フィラーの平均径が0.001〜30μmである、請求項9または10に記載の放熱部材。
- 前記熱伝導性フィラーが炭素材料を含むフィラーである、請求項2〜8のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記熱伝導性フィラーが、グラファイト粉、カーボンナノチューブおよびダイヤモンド粉からなる群より選ばれる少なくとも1種の粉体を含む、請求項12に記載の放熱部材。
- 前記グラファイト層の、前記積層体の積層方向に対して略垂直な方向の熱伝導率が250〜2000W/m・Kである、請求項1〜13のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記グラファイト層の厚みが15〜600μmである、請求項1〜14のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記金属層の厚みが前記グラファイト層の厚みの0.01〜100倍である、請求項1〜15のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記金属層が、銀、銅、アルミニウム、ニッケルおよびこれらの少なくともいずれか1つの金属を含有する合金からなる群より選ばれる少なくとも1種の金属を含む層である、請求項1〜16のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記金属層が、銅、アルミニウムおよびこれらの少なくともいずれか1つの金属を含有する合金からなる群より選ばれる1種の金属を含む層である、請求項1〜17のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記放熱部材が、銅、アルミニウムおよびこれらの少なくともいずれか1つの金属を含有する合金からなる群より選ばれる1種以上の金属を含む金属層を少なくとも2つ有し、
前記金属層の少なくとも2つは異なる層である、請求項1〜18のいずれか1項に記載の放熱部材。 - 前記放熱部材の最外層の片面または両面に樹脂層を有する、請求項1〜19のいずれか1項に記載の放熱部材。
- 前記樹脂層が、無機化合物からなるフィラーを含む、請求項20に記載の放熱部材。
- 前記樹脂層が、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂およびニトロセルロースからなる群より選ばれる少なくとも1種の樹脂と、アルミナ、シリカ、コーディエライト、ムライト、炭化珪素および酸化マグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも1種の化合物とを含む、請求項20または21に記載の放熱部材。
- 請求項1〜22のいずれか1項に記載の放熱部材を含む電子デバイス。
- 請求項1〜22のいずれか1項に記載の放熱部材を含むバッテリー。
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