WO2009110579A1 - セラミックグリーンシート、及びセラミックグリーンシート積層体、並びに、セラミックグリーンシートの製造方法、及びセラミックグリーンシート積層体の製造方法 - Google Patents

Abstract

セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを薄平板状に成形・固化してなる薄平板状のセラミックグリーンシートであって、後に導体となる導体ぺーストを成形・固化してなる成形体が部分的に含まれていてその成形体がシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈しているもの、が複数枚作製される。隣接する２枚のシートの全ての組み合わせについて各シートに含まれる成形体同士が結合されるように、複数枚のシートが板厚方向に順次積層・圧着される。この結果、各シートに含まれる成形体が連続してなる１つの成形体を含むセラミックグリーンシート積層体が得られる。

Description

明 細 書 セラミックグリーンシート、 及びセラミックグリーンシート積層体、 並びに、 セラミツ クグリーンシ一トの製造方法、 及ぴセラミックグリーンシート積層体の製造方法 技 術 分 野

本発明は、 セラミックグリーンシート、 及びセラミックグリーンシート積層体、 並びに 、 セラミックグリーンシートの製造方法、 及びセラミックグリーンシート積層体の製造方 法に関する。

背 景 技 術

従来から、 セラミック成形体の焼成前の状態であるセラミックグリーン成形体の製造方 法の 1つとして、 セラミック粉体、 分散媒、 及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを成 形し、 成形されたセラミックスラリーを固化 （ゲル化） してセラミックグリーン成形体を 得る方法がある （例えば、 WO 2 0 0 4 / 0 3 5 2 8 1号公報を参照）。 この方法は、 所 謂、 ゲルキャスト法と呼ばれている。

発 明 の 開 示

ところで、 近年、 このゲ キャスト法を用いて、 薄平板状のセラミックグリーンシート を形成し、 2枚以上のセラミックグリーンシートを板厚方向に積層することで、 前記セラ ミックグリーン成形体としてのセラミックグリーンシート積層体を得る手法が開発されて きている。

本発明者は、 係る手法を採用するに際し、 各セラミックグリーンシートの形成時におい て導体の前駆体等からなる成形体を含ませることで、 セラミックダリ一ンシート積層体の 焼成後において、 複雑な 3次元形状等を有する導体 （コイル、 インダクタ、 力ブラ、 アン テナ等の電気的部品） 、 及び空間 （空洞） 等を容易に形成できることを見出した。

本発明に係るセラミックグリーンシートは、 セラミック粉体、 分散媒、 及びゲル化剤を 含むセラミックスラリーを薄平板状に成形.固化してなる厚さが均一の薄平板状のセラミ ックグリーンシートであり、 その特徴は、 前記セラミックスラリーとは異なる成分からな るペーストを成形 ·固化してなる成形体が部分的に含まれていて、 前記成形体が前記セラ ミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈していることにある。 セ ラミックスラリーは、 例えば、 ウレタン反応によりゲル化して固化する成分を含むもので ある。

ここにおいて、 前記成形体は、 例えば、 後に前記セラミックグリーンシートの焼成によ りセラミックシートが形成される際に導体となる、 導体の前駆体から構成される。 また、 前記成形体は、 後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシ一卜が形成 される際に全て揮発して除去される成分 （例えば、 樹脂成分等、 以下、 「揮発除去成分 J と称呼する。 ） から構成されてもよい。 また、 前記成形体は、 後に前記セラミックダリー ンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際にセラミックとなる、 セラミック の前駆体から構成されてもよい。

前記成形体においては、 例えば、 前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に 露呈している部分と、 前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している 部分とがつながっていない。 この^^においては、 例えば、 前記成形体が導体の前駆体か ら構成されている場合、 セラミックダリ一ンシートの焼成によりセラミックシートが形成 される際に、 所定距離離れて配置された導体間にセラミックが介装されたコンデンサが形 成され得る。

また、 前記成形体においては、 例えば、 前記セラミックグリーンシートの両面の一方の

—部に露呈している部分と、 ίΙίΙΞセラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈し ている部分とがつながっていてもよい。 この場合、 2枚以上のセラミックグリーンシート が板厚方向に積層されてなるセラミックグリーンシート積層体において、 隣接する 2枚の セラミックダリ一ンシートの一部又は全ての組み合わせにつレ、て、 前記各セラミックダリ 一ンシートに含まれる前記成形体における相手側のセラミックグリーンシートに対向する 側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合されていることが好適である。

これによれば、 例えば、 前記成形体が導体の前駆体から構成されている場合、 セラミツ クグリ一ンシートの焼成によりセラミツクシ一トが形成される際に、 連続する複雑な 3次 元形状等を有する電気的部品 （例えば、 コイル、 インダクタ、 力ブラ、 アンテナ等） が形 成され得る。 或いは、 例えば、 前記成形体が 「揮発除去成分 J カゝら構成されている 、 セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシ一トが形成される際に、 連続する複 雑な 3次元形状等を有する空間 （空洞） が形成され得る。

上記本発明に係るセラミックグリーンシートは、 例えば、 以下のように製造される。 先 ず、 平面を有する第 1成形型の前記平面上にペーストを成形 ·固化して所定の形状を有す る成形体が形成される。 次いで、 前記第 1成形型、 及び平面を有する第 2成形型が、 前記 成形体が形成された前記第 1成形型の平面と前記第 2成形型の平面とが隙間をもつて に対向するように、 且つ、 前記成形体の頂面が前記第 2成形型の平面と接触するように配 置される。 次いで、 ΙίίΙΞ第 1、 第 2成开趣の平面間に形成された空間内に、 セラミック粉 体、 分散媒、 及びゲル化剤を含む前記ペーストとは異なる成分からなるセラミックスラリ 一を充填して前記セラミックスラリーが薄平板状に成形される。 次いで、 前記成形された セラミックスラリーが固化される。 （その後、 第 1、 第 2成开趣が取り除力、れる。 ) これにより、 上述した厚さが均一の薄平板状の本発明に係るセラミックグリーンシート (即ち、 前記所定の形状を有する前記成形体が部分的に含まれていて前記成形体が前記セ ラミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈しているもの） を得る ことができる。 この 、 前記成形体において、 前記セラミックグリーンシートの両面の 一方の一部に露呈している部分と、 前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に 露呈している部分とがつながっているものが形成される。

上記方法では、 第 1、 第 2成形型のうちで第 1成形型においてのみ成形体が形成された 状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形される。 一方、 第 1、 第 2成形型の両方に成 形体がそれぞれ形成された状態でセラミックスラリ一が薄平板状に成形されてもよい。 この場合、 上記本発明に係るセラミックグリーンシートは、 例えば、 以下のように製造 される。 先ず、 平面を有する第 1成形型の前記平面上に第 1のペーストを成形'固化して 第 1の形状を有する第 1成形体が形成される。 次いで、 平面を有する第 2成形型の前記平 面上に第 2のペーストを成形 ·固化して第 2の形状を有する第 2成形体が形成される。 次 いで、 前記第 1、 第 2成,が、 ΙΒ第 1成形体が形成された前記第 1成形型の平面と前 記第 2成形体が形成された前記第 2成形型の平面とが隙間をもつて平行に対向するように 配置される。 次いで、 前記第 1、 第 2成形型の平面間に形成された空間内に、 セラミック 粉体、 分散媒、 及びゲル化剤を含む前記第 1、 第 2ペーストとは異なる成分からなるセラ ミックスラリーを充填して前記セラミックスラリーが薄平板状に成形される。 次いで、 前 記成形されたセラミックスラリーが固化される。 （その後、 第 1、 第 2成 «が取り除か れる。 )

これによつても、 上述した厚さが均一の薄平板状の本発明に係るセラミックグリーンシ ート （即ち、 前記所定の形状を有する前記成形体が部分的に含まれていて前記成形体が前 記セラミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈しているもの） を 得ることができる。

この場合において、 第 1、 第 2成形体の頂面同士が接触するように前記第 1、 第 2成形 型が ¥ί?に対向するように配置された ^、 前記成形体において、 前記セラミックダリー ンシートの両面の一方の一部に露呈している部分と、 前記セラミックグリーンシートの両 面の他方の一部に露呈している部分とがつながっているものが形成される。 一方、 第 1、 第 2成形体の頂面同士が離れるように前記第 1、 第 2成形型が平行に対向するように配置 された^、 前記成形体において、 前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に 露呈している部分と、 前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している 部分とがつながっていないものが形成される。

上述した本発明に係るセラミックダリ一ンシート積層体は、 例えば、 以下のようにして 製造される。 先ず、 上述の製造方法により得られた 2枚以上のセラミックグリーンシート の各々につ ヽて前記第 1、 第 2成形型が付着した状態にぉレ、て前記第 2成形型のみが取り 除かれる。 次いで、 前記第 2成形型を取り除いたことで露出した 2枚の前記セラミックグ リーンシートの平面同士を圧着して前記 2枚のセラミックグリーンシートからなるセラミ ックグリーンシートの積層体が形成される。 次いで、 前記セラミックグリーンシートの積 層体の板厚方向の両端にそれぞれ付着している 2つの前記第 1成形型のうちの一方のみが 取り除かれる。 これにより、 （その後において、 残りの 1つの第 1成形型も取り除かれる ことで） 積層数が 2のセラミックグリーンシート積層体が得られる。

或レ、は、 更に、 （上記残りの 1つの第 1成形型が付着した状態の積層数が 2のセラミツ クグリーンシートの積層体にぉレ、て） 第 1成形型を取り除レ、たことで露出した前記セ ラミックグリーンシートの積層体の平面と、 未だ積層されていな 、残りの前記セラミック グリ一ンシートの 1枚における前記第 2成? ^を取り除 、たことで露出した平面とを圧着 してセラミックグリーンシートの積層数が 1だけ増加した新たなセラミックグリーンシー トの積層体を形成し、 且つ、 前記新たなセラミックグリーンシートの積層体の板厚方向の 両端にそれぞれ付着している 2つの前記第 1成形型のうちの一方のみを ¾り除く、 ことが 1回以上繰り返される。 これにより、 （その後において、 残りの 1つの第 1成形型も取り 除かれることで） 積層数が 3以上のセラミックグリーンシート積層体が得られる。

このように、 第 1成形型が付着した状態のセラミックダリ一ンシートが順次積層されて いく。 これにより、 セラミックグリーンシートそのものを掴むことなく第 1成形型を掴む ことでセラミックグリーンシートを順次積層していくことができる。 この結果、 セラミツ クグリーンシートの取り扱いが容易となり、 また、 セラミックグリーンシートそのものを 掴むことで発生し得るセラミックダリ一ンシートの変形等の発生を抑制することができる 上述した本発明に係るセラミックグリーンシート積層体の製造方法では、 前記圧着され たセラミックグリーンシート同士を引き離すために要する板厚方向の力が、 前記セラミッ クグリ一ンシ一トに付着している前記第 1成形型を ΙίίΙΕセラミックダリ一ンシートから引 き離すために要する板厚方向の力よりも大きく、 前記セラミックグリーンシートに付着し ている ΙΒ第 1成形型を セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方 向の力が、 前記セラミックグリーンシートに付着している前記第 2成形型を前記セラミッ クグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力よりも大きい、 ことが好適であ る。

これによれば、 各セラミックグリーンシートについて前記第 1、 第 2成形型が付着した 状態にぉレヽて前記第 2成形型のみが取り除かれる工程にぉレ、て、 第 2成形型に代えて第 1 成形型が取り除力、れる事態の発生が抑制され得る。 加えて、 セラミックグリーンシート同 土の圧着後においてセラミックグリーンシートの積層体から第 1成形型が取り除かれるェ 程において、 第 1成开趣が取り除かれることに代えて圧着されたセラミックダリ一ンシー トが互いに引き離される事態の発生が抑制され得る。

以下、 成形型の平面 （成形面） 上に成形されたセラミックグリーンシートを成形面から 引き離す （離型する） ために要する板厚方向の力を 「離型力」 と称呼するものとする。 第

1成形型に係わる離型力と第 2成形型に係わる離型力との大小関係の調整は、 第 1成形型

、 及び Ζ又は第 2成形型の平面 （成形体が形成される前の平面） に、 表面処理が行われる

、 又は離型剤が塗布されることで達成され得る。 ここにおいて、 前記離型剤としては、 フ ッ素榭脂、 或いは、 ワックスが使用されることが好ましい。 また、 前記表面処理としては

、 フッ素樹脂コーティングが行われることが好ましい。 このフッ素樹脂コーティングは、 型の平面に直接行われてもよいし、 同平面に所定の下塗り、 めっき、 アルマイト処理等と ともに行われてもよレヽ。

より具体的には、 前記第 1成形型の平面に前記成形体を形成する前、 又は前記第 1、 第 2成形型の平面に前記第 1、 第 2成形体をそれぞれ形成する前に、 前記第 1、 第 2成形型 のそれぞれの平面に、 離型剤の塗布又は表面処理により皮膜を予め形成しておけば、 前記 第 1成形型に係わる離型力と前記第 2成形型に係わる離型力との大小関係が、 前記皮膜の 種類を異ならせることで調整され得る。

例えば、 離型剤としてフッ素樹脂が使用される場合、 離型力が非常に小さく、 且つ、 常 温でも界面剥離により （セラミックグリーンシートを破損させることなく） セラミックグ リーンシートを離型し得る （離型可） 。 離型剤としてワックスが使用される場合、 ヮック スを加熱 ·溶融することでセラミックダリ一ンシートを離型し得る。 或いは、 常温では、 ワックスそのものを破損することでセラミックグリーンシートを離型し得る。 従って、 常 温では、 離型力が大きい。 また、 表面処理 （コーティング） としてフッ素樹脂含有ニッケ ルめっきが使用される場合、 セラミックグリーンシートを離型可能であるが離型力が大き レ、。

常温では一般に、 「ヮッタスの場合の離型力 >フッ素榭脂含有二ッケルめつきの場合の 離型力〉フッ素樹脂の場合の離型力」 という関係が成立する。 このように、 離型剤の塗布 又は表面処理により第 1、 第 2成形型の平面にそれぞれ形成される皮膜の種類を異ならせ ることで、 （皮膜の厚さが同じであっても） 第 1成开翅に係わる離型力と第 2成形型に係 わる離型力との大小関係を調整することができる。

また、 前記第 1成形型に係わる離型力と前記第 2成形型に係わる離型力との大小関係が 、 Ι ΙΞ皮膜の形成のために行われる前記離型剤の塗布の方法を異ならせることでも調整さ れ得る。

離型剤の塗布方法としては、 例えば、 スプレー法、 デイツビング法、 はけ塗り法等が挙 げられる。 以下、 皮膜が形成された成形型の平面において成形型の基材の表面が露出して いる部分を 「基材露出部分」 と称呼する。 ¾W露出部分では、 成形型の基材とセラミック グリーンシートとが直接接触する。 このことは離型力を大きくする方向に働く。 即ち、 基 材露出部分の総面積が大きいほど離型力が大きくなる。 また、 離型剤を塗布する際に使用 される、 離型剤 （固体） を溶媒 （有機溶剤等） に溶解させた液体を 「離型剤溶液 J と称呼 し、 離型剤溶液中の離型剤の濃度を単に 「離型剤の濃度」 と称呼するものとする。

スプレー法とディッビング法とを比較する。 一般に、 デイツビング法の場合、 比較的厚 さの均一な極薄の皮膜が得られる。 一方、 スプレー法の場合、 デイツビング法の場合と比 ベて皮膜の厚さが不均一となる。 これは以下の理由に基づく。 即ち、 スプレー法により塗 布されて形成される皮膜の状態は、 離型剤の濃度、 吐出流量 （吐出される噴霧の流量） を 調節するバルブ部の開け具合、 成形型の温度等に比較的敏感に影響を受ける。 成形型の温 度が低い場合、 吐出液量が大きい場合等、 塗布された離型剤溶液が乾燥し難い場合、 その 離型剤溶液の流れ （ダレ） や が発生し、 形成される皮膜の表面に凹凸が発生し易い。 逆に、 成形型の^^が高い場合、 吐出液量が小さい 等、 塗布された離型剤溶液が乾燥 し易い場合、 その離型剤溶液の表面がレべリング （平滑化） する前に溶媒が揮発し、 この 場合も、 形成される皮膜の表面に凹凸が発生し易い。 以上より、 スプレー法の^、 ディ ッビング法の場合と比べて、 皮膜の表面に凹凸が発生し易くて皮膜の厚さが不均一となる 。 従って、 スプレー法の場合、 デイツビング法の場合に比べて、 皮膜の表面積が大きくな る。 このことに起因して、 スプレー法の場合、 デイツビング法の場合と比べて離型力が大 きくなる。

加えて、 デイ

上述のように、 比較的厚さの均一な極薄の皮膜が得ら れるカゝら、 成形型の平面 （成形面） の表面粗さに相当する平面上の微小な多数の山部にの み 露出部分を形成することができる。 換言すれば、 微小な多数の基材露出部分が散在 するのみで、 比較的大きな基材露出部分が形成され難い。 一方、 スプレー法の場合、 上述 のように、 皮膜の厚さが不均一となるから、 極薄の皮膜が形成された場合、 デイツビング 法の場合と比べて比較的大きな基材露出部分が形成され易い。 即ち、 ^露出部分の総面 積が大きくなり易い。 このことによつても、 スプレー法の場合、 デイツビング法の場合と 比べて離型力が大きくなる。 なお、 個々の基材露出部分の面積が大き過ぎる場合、 離型力 が大き過ぎることで、 セラミックダリ一ンシートを離型する際にセラミックダリ一ンシ一 トが破損する （離型不可） 。

このように、 皮膜の形成のために行われる離型剤の塗布の方法を異ならせることでも、 (皮膜の種類、 平均厚さが同じであっても） 第 1成形型に係わる離型力と第 2成形型に係 わる離型力との大小関係を調整することができる。

また、 前記第 1成形型に係わる離型力と前記第 2成形型に係わる離型力との大小関係が 、 前記離型剤の塗布により形成された前記皮膜の厚さを異ならせることでも調整され得る 。 このように、 皮膜の厚さを調整する #^、 離型剤の塗布方法として、 比較的厚さの均一 な極薄の被膜が得られ且つ皮膜の厚さの調整が容易なディッビング法が採用されることが 好適である。

デイツビング法により極薄の被膜が形成される場合、 一般に、 皮膜の厚さが大きいほど 、 上述した 「成型面の表面粗さに相当する平面上の微小な多数の山部」 に形成される各基 材露出部分の面積がより小さくなる。 この結果、 基材露出部分の総面積がより小さくなつ て離型力がより小さくなる。 このように、 離型剤の塗布により形成された皮膜の厚さを異 ならせることでも、 （皮膜の種類、 塗布方法が同じであっても） 第 1成形型に係わる離型 力と第 2成开趣に係わる離型力との大小関係を調整することができる。

このように、 前記第 1成形型に係わる離型力と前記第 2成开翅に係わる離型力との大小 関係が前記離型剤の塗布により形成された前記皮膜の厚さを異ならせることで調整される 場合において、 前記第 1、 第 2成开趣の平面の表面粗さを平均高さで R c (/z m) とし、 前記皮膜の厚さを t ( μ πι) としたとき、 0 · 0 5 ' R c ^ t≤0 . 2 5 ' R eという関 係が成立する範囲内に前記皮膜の厚さがあることが好ましい。

皮膜の厚さが小さ過ぎると、 基材露出部分の総面積が大き過ぎる （離型力が大き過ぎる ) ことで、 セラミックグリーンシートを離型する際にセラミックグリーンシートが破損す る （離型不可） 。 一方、 皮膜の厚さが大き過ぎると、 基材露出部分が消滅することで、 基 材露出部分の総面積の調整ができない。 即ち、 皮膜の厚さを変更しても離型力が最小で一 定となり離型力の調整ができなレ、。

一方、 後述するように、 0 . 0 5 ' R c≤t≤0 . 2 5 · R cという関係が成立する範 囲内に皮膜の厚さがある場合、 セラミックグリーンシートを破損させることなくセラミツ クグリーンシートを離型でき （離型可） 、 且つ、 皮膜の厚さを変更することで離型力を調 整できることが判明した。

また、 上述のように、 セラミックグリーンシート積層体において、 隣接する 2枚のセラ ミックダリ一ンシートの各々に含まれる前記成形体における相手側のセラミックグリーン シートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合される^を想定する。 こ の 、 前記第 1、 第 2成形型の何れ力—方又は両方において、 前記成形体が形成される 平面における前記成形体に対応する部分に凹部が形成されていて、 前記成形体における前 記凹部に対応する部分が前記セラミックグリーンシートの平面から突出する凸形状に成形 されていて、 前記凸形状を含む前記セラミックグリーンシートの平面と隣接するセラミッ クグリーンシートの平面とを圧着する際に、 前記凸形状部分が、 前記隣接するセラミック グリーンシートの平面における前記隣接するセラミックグリーンシートに含まれる ΙΐίΙΕ成 形体が露呈している部分に押圧され押し潰されることが好適である。

これにより、 上記成形体における凸形状に対応する部分がセラミックグリーンシートの 平面と凹凸なく連続する平面形状に成形される場合に比して、 隣接する 2枚のセラミック グリーンシートの各々に含まれる前記成形体同士がより確実に結合され得る。 この結果、 上述した連続する複雑な 3次元形状等を有する電気的部品 （例えば、 コイル、 インダクタ 、 力ブラ、 アンテナ等） 、 或いは、 上述した連続する複雑な 3次元形状等を有する空間 （ 空洞） において、 形状の連^ 14がより確実に保証され得る。

図 面 の 簡 単 な 説 明

図 1は、 本発明の実施形態に係るセラミックグリーンシート積層体の全体の斜視図である 図 2は、 図 1に示したセラミックダリ一ンシート積層体の製造に使用されるセラミックグ リ一ンシートの平面図である。

図 3は、 図 2に示したセラミックグリーンシートのうちの 1つを製造する工程を説明する ための図である。

図 4は、 図 2に示したセラミックグリーンシートのうちの他の 1つを製造する工程を説明 するための図である。

図 5は、 図 3、 図 4に示した工程で製造されたセラミックグリーンシートを積層する過程 を示す図である。

図 6は、 図 5に示した工程の後で更に図 2に示した他のセラミックグリーンシートを積層 していく過程を示す図である。

図 7は、 離型力とシート間剥離力とが調整されることで、 第 1、 第 2成形型の離型順序が 適切に制御されることを説明するための図である。

図 8は、 図 1に示したセラミックダリ一ンシート積層体を同時に複数製造する工程を説明 するための図である。

図 9は、 図 8に示した工程で使用される成形型装置の分解斜視図である。

図 1 0は、 図 8に示した工程で使用される成形型装置の組図である。

図 1 1は、 図 9、 図 1 0に示した成形型装置を用いてセラミックスラリーを注型していく 様子を説明するための図である。

図 1 2は、 図 2に示したセラミックグリーンシートのうちの 2つを重ねて得られる厚いシ 一卜に相当する 1つのシートを製造する工程を説明するための図である。

図 1 3は、 図 2に示したセラミックグリーンシートのうちの他の 2つを重ねて得られる厚 ぃシートに相当する 1つのシートを製造する工程を説明するための図である。

図 1 4は、 図 1 2、 図 1 3に示した工程で製造されたセラミックグリーンシートを積層す る過程を示す図である。

図 1 5は、 成形体が形成される第 2成形型の成形面における成形体に対応する部分に凹部 が形成される場合における図 1 2 ( c ) ( d ) に対応する図である。

図 1 6は、 成形体が形成される第 1成形型の成形面における成形体に対応する部分に凹部 が形成される場合における図 1 3 ( c ) ( d ) に対応する図である。

図 1 7は、 図 1 5、 図 1 6に示した工程で製造されたセラミックダリ一ンシートを積層す る過程を示す図である。

図 1 8は、 第 1、 第 2成形型の成形面の両方に第 1、 第 2成形体がそれぞれ形成され且つ 第 1、 第 2成形体の頂面同士が所定距離だけ離れた状態でセラミックスラリ一が薄平板状 に成形される場合における図 1 2に対応する図である。

図 1 9は、 「離型可」 と 「離型不可」 との境界に対応する 「R cと tとの関係」 を見出す ための実験の手順を示した図である。

図 2 0は、 「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」 と 「皮膜の厚さの変更に より離型力を調整できない状態」 との境界に対応する 「R cと tとの関係」 を見出すため の実験の手順を示した図である。

図 2 1は、 離型剤の濃度と皮膜の厚さとの関係を示したグラフである。 発明を実施するための最良の形態

以下、 図面を参照しつつ本発明の実施形態に係るセラミックグリーンシート、 及びセラ ミックグリーンシート積層体の製造方法について説明する。

図 1は、 本発明の実施形態に係るセラミックグリーンシートを複数 （この例では、 9枚 ) 積層 '圧着してなるセラミックグリーンシート積層体全体の斜視図である。 この積層体 は、 縦 '横 ·高さが数 mm程度である微小な直方体を呈していて、 その内部には、 連続す る螺旋形状を有する導体の前駆体からなる成形体が形成されている （濃いドット部分を参 照）。 このセラミックグリーンシート積層体を焼成してセラミックシート積層体 （焼結体 ) が形成される際、 この螺旋形状を有する成形体 （導体の前駆体） は、 同形の導体となる 。 この螺旋形状を有する導体は、 微小なコイル （インダクタ、 積層インダクタ） やアンテ ナ等として機能し得る。 従って、 この導体を内蔵するセラミックシート積層体 （焼結体） 、 又は、 その加工品は、 例えば、 携帯 等に内蔵される電気的部品として使用され得る 図 1に示したセラミックグリーン積層体は、 平面図 （上面図） である図 2に示した直方 体で同形の厚さが均一の薄平板状の 9枚のセラミックグリーンシート Z a〜Z i力 Z a から順に上方に積層 ·圧着されることで得られる。 セラミックダリ一ンシート Z a〜Z i は、 後述するように、 セラミック粉体、 分散媒、 及びゲル化剤を含むセラミックスラリー が薄平板状に成形'固化されて形成されている。 以下、 セラミックグリーンシートを単に 「シート」 と称呼することもある。

シート Z a〜Z iの各々には、 平面視にて図 2に示す形状を有する成形体 （濃いドット 部分を参照） 力 Sそれぞれ部分的に含まれている。 各成形体は、 後述するように、 前記セラ ミックスラリーとは異なる成分からなるペーストが成形 ·固化してなる導体の前駆体から 構成されている。 各成形体におけるシート平面に平行な断面形状は、 シートの厚さ方向の どの位置においても図 2に示す形状と同じ形状を有する。 各成形体は、 対応するシートの 両面 （上下面） の各々の一部において、 図 2に示す形状と同じ形状をもってそれぞれ露呈 している。

シート Z a〜Z iに含まれる成形体の形状は、 シート Z a〜Z iが Z aから順に上方に 積層されていくことで、 隣接する 2枚のシートの全ての組み合わせについて、 各シートに 含まれる成形体における相手側のシートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士 が結合される （御虫する） ように設計されている。 この結果、 シート Z a〜Z iを Z aか ら順に上方に積層 ·圧着していくことで、 図 1に示す連続する螺 形状を有する成形体 ( 導体の前駆体） が形成される。

以下、 図 3〜図 6を参照しながら、 図 2に示した各シートの製造方法、 並びに図 1に示 したシートの積層体の製造方法について説明する。 なお、 図 3〜図 6では、 説明の便宜上 、 各シートが 1枚ずつ製造される例 （1つのシート積層体が製造される例） が示されてい る力 実際には、 後述する図 8〜図 1 1に示すように、 各シートが複数枚 （例えば、 2 5 枚） 同時に製造される （従って、 複数のシート積層体が同時に製造される） 。 なお、 以下 、 シート Z #の成形に使用される第 1成形型 A、 及び第 2成形型 Bをそれぞれ、 便宜上、 第 1成形型 A#、 及び第 2成形型 B#と称呼する。 「#」 は、 「a」 〜 「z」 の何れかを表 す （以下も同じ） 。

図 3は、 シート Z a〜Z iのうちの代表の 1つとしてシート Z a ( 1枚のみ） が製造さ れる例を示している。 先ず、 直方体を呈する板状のアルミニウム合金 （例えば、 ジュラル ミン等） 製の第 1成形型 A a、 及び第 2成形型 B aが準備され、 第 1、 第 2成形型 A a， B aの成形面 （平面） に離型剤がそれぞれ塗布されて非付着性の皮膜がそれぞれ形成され る。

この皮膜は、 成形面上に成形された成形体を成形面から引き離す （離型する） ために要 する板厚方向の力 （応力） （以下、 「離型力 （離型応力） 」 と称呼する。 ） を調整するた めに形成される。 離型力が大きいほど成形体が成形面から離型し難い。 本例では、 第 1成 形型 A a〜A zに係わる離型力がそれぞれ、 第 2成形型 B a〜B zに係わる離型力よりも 大きくなるように調整される。 加えて、 第 1成形型 A a〜A zのなかでも第 1成形型 A a に係わる離型力が、 残りの第 1成翻 A b〜A zに係わる離型力に比して大きくなるよう に調整される。 更には、 積層 ·圧着されたシート同士を引き離すために要する板厚方向の 力 （以下、 「シート間剥離力」 と称呼する。 ） 、 第 1成形型 A aに係わる離型力に比し て大きくなるようにも調整されている。

この皮膜としては、 フッ素樹脂、 シリコン樹脂、 フッ素油、 シリコン油、 めっき、 C V

D、 P VD等による種々の皮膜が用いられ得る。 フッ素樹脂、 シリコン樹脂、 フッ素油、 シリコン油が使用される^"、 スプレー、 デイツビング等により皮膜が設けられる。 この 場合、 離型力は、 樹脂の種類、 皮膜の表面粗さ、 皮膜の厚さ等により調整され得る。

また、 めっきが使用される^ \ フッ素榭脂、 シリコン樹脂、 フッ素油、 シリコン油と 組み合わせたものを使用すると、 離型力が調整し易くなる。 また、 C VD、 P VDが使用 される場合、 フッ素原子を含むガスを原料として用いると、 離型力が小さくなつて離型力 が調整し易くなる。 なお、 本例のように、 皮膜が形成される成形面の形状が単純な場合 ( 本例では、 平面） 、 樹脂のバルク材 （板材等） を成形面に貼り付けても良いし、 或いは、 成形型を樹脂のバルク材そのものから構成してもよい。

次いで、 後に導体となるペースト （以下、 「導体ペースト」 と称呼する。 ） が調製され る。 図 3 ( a ) に示すように、 この導体ペーストが、 スクリーン印刷法、 メタルマスク法 等を用いて、 皮膜が形成された第 1成形型 A aの成形面上に、 図 2に示したシート Z aに 含まれる成形体と同形にシート Z aの厚さと同じ （或いは、 若干大きい） 高さをもって成 形される。

導体ペーストとしては、 例えば、 導体粉末として、 銀粉末、 白金粉末等の金属粉末、 榭脂成分として、 フエノール樹脂、 ウレタン樹脂、 アクリル樹脂、 プチラール樹脂、 ェ チルセルロース、 エポキシ榭脂、 テオプロミン等の樹脂、 又は樹脂前駆体、 溶剤として 、 酢酸ブチルカルビトー/レ、 ブチルカルビトール、 ニェチノレへキサノール、 テルビネオ ール等の有機溶剤を適宜混合したものが使用された。 成形された導体ペースト （成形体 ) は、 所定の工程を経て固化される。 例えば、 フエノール樹脂が含まれる場合には、 加 熱により固化される。

次いで、 図 3 ( b ) に示すように、 成形体が形成された第 1成形型 A aの成形面上に、 シート Z aの厚さと同じ高さを有するスぺーサ Sを介して、 第 2成形型 B aが皮膜の形成 された成形面が下向きになるように載置される。 これにより、 第 1、 第 2成形型 A a， B aが、 成形体が形成された第 1成形型 A aの成形面 （平面） と （成形体が形成されていな い） 第 2成形型 B aの成形面 （平面） とがシート Z aの厚さと同じ隙間をもって平行に対 向するように、 且つ、 成形体の頂面 （平面視にて図 2に示すシート Z aに含まれる成形体 の形状と同形の平面） が第 2成形型 B aの成形面と,するように配置される。 ここで、 第 1、 第 2成形型 A a , B a、 及びスぺーサ Sにて区画'形成された空間 Hは、 シート Z aの輪郭 （直方体） と同形の輪郭を有する。

次いで、 後にセラミックとなるセラミックスラリーが調製され、 図 3 ( c ) に示すよう に、 空間 H内に調製されたセラミックスラリーが充填される。 これにより、 セラミックス ラリーは、 その輪郭がシート Z aの輪郭 （直方体） と同形となるように成形される。 セラミックスラリーには、 セラミック粉体、 分散媒、 ゲル化剤が含まれる。 また、 必要 に応じて分散助剤、 触媒が含まれる。 ゲル化剤は、 セラミック粉体を固め、 且つ成形体と 一体化させることでセラミックグリーンシートを得る効果を奏する。 また、 ゲル化剤は、 積層の際にセラミックグリーンシート同士を接着するバインダーとしても作用する。 セラミックスラリーとしては、 例えば、 セラミック粉体として、 フェライト粉末 1 0 0 重量部、 分散媒として、 脂肪族多価エステルと多塩基酸エステルの混合物 2 7重量部、 及 ぴ、 エチレングリコール 0 . 3重量部、 分散助剤として、 ポリカルボン酸系共重合体 3重 量部、 ゲル化剤として、 4， 4， ージフエニルメタンジイソシァネート 5 · 3重量部、 触 媒として、 6—ジメチルァミノ一 1一へキサノール 0 . 0 5重量部、 を混合したものが使 用された。 成形されたセラミックスラリーは、 所定の工程を経て固化される。 この結果、 シート Z a力 板厚方向の両端に第 1、 第 2成形型 A a， B aがそれぞれ付着している状 態で得られる。

なお、 セラミック粉体として、 アルミナ、 ジルコユア、 シリカ、 フェライト、 チタン酸 バリウム、 チッ化ケィ素、 炭化ケィ素等が使用されてもよい。 分散媒として、 脂肪族多価 エステル、 多塩基酸エステル、 トルエン、 キシレン、 メチルェチルケトンなどの有機溶剤 が使用されてもよい。 ゲル化剤として、 フエノール樹脂、 ウレタン榭脂、 アクリル樹脂、 又はこれらの前駆体が使用されてもよい。 分散助剤として、 ポリカルボン酸系共重合体、 ソルビタン系エステルなどの有機化合物が使用されてもよい。 触媒として、 6—ジメチル ァミノ一 1一へキサノールなどのァミン化合物が使用されてもよレ、。

次いで、 図 3 ( d ) に示すように、 第 1、 第 2成形型 A a , B aが付着した状態にある シート Z aから、 第 2成形型 B aのみが取り除力れる。 ここで、 上述のように、 第 1成形 型 A aに係わる離型力が第 2成形型 B aに係わる離型力よりも大きくなるように調整され ている。 従って、 第 1、 第 2成形型 A a， B aに対して板厚方向 （上下方向） に互いに離 れる方向に引っ張り力を付与することで、 第 2成形型 B aのみを容易に取り除くことがで きる。 このようにして、 図 3 ( d ) に示すように、 第 1成形型 A aのみが付着した状態に あるシート Z aが得られる。

図 4は、 シート Z a〜Z iのうちの代表のもう 1つとしてシート Z b ( 1枚のみ） が製 造される例を示している。 図 4 (a) 〜 （d) は、 上述した図 3 (a) 〜 （d) にそれぞ れ対応している。 図 4 (a) 〜 （d) に示したシート Zbの製造方法は、 皮膜が形成され た第 1成形型 A bの成形面上に図 2に示したシート Z bに含まれる成形体と同形にシ一ト Zbの厚さと同じ （或いは、 若干大きい） 高さをもって導体ペーストが成形される点を除 いて、 上述した図 3 (a) 〜 （d) に示したシート Z aの製造方法と同様である。 従って 、 図 4 (a) 〜 （d) に示したシート Zbの製造方法についての詳細な説明は省略する。 このようにして、 図 4 (d) に示すように、 第 1成形型 A bのみが付着した状態にあるシ ート Z b力 S得られる。

シート Z c〜 Z iも、 上述したシート Z a , Z bの製造方法と同様の製造方法を用いて 得ることができる。 このようにして、 図 2に示した （第 1成形型 A#のみが付着した状態 にある） シート Z# (計 9枚） が得られる。 なお、 この段階 （シートの積層前） において シート Z#から第 1成形型 A#が取り除力、れないのは、 後述するように、 シートの積層時に おいてシートの取り扱いを容易にするためである。

次に、 シート Z#を積層 ·圧着して図 1に示したシートの積層体を得る方法について説 明する。 先ず、 図 5 (a) に示すように、 図 4 (d) に示した第 1成形型 A bが付着した 状態にあるシート Z bをひつくり返して、 第 2成形型 B aを取り除レ、たことで露出したシ —ト Z aの平面に対して、 第 2成开^ MB bを取り除レ、たことで露出したシート Z bの平面 が重ねて圧着される。 この結果、 シート Za， Zbの積層体 （積層数 =2) 、 板厚方向 の両端に第 1成形型 A a, Abがそれぞれ付着している状態で得られる。

次いで、 図 5 (b) に示すように、 第 1成形型 A a, A bが付着した状態にあるシート Z a, Zbの積層体から、 第 1成形型 A bのみが取り除かれる。 ここで、 上述のように、 第 1成形型 A aに係わる離型力が第 1成形型 A bに係わる離型力よりも大きくなるように 調整され、 且つ、 シート間剥離力が第 1成形型 Aaに係わる離型力よりも大きくなるよう にも調整されている。 従って、 第 1成形型 A a， A bに対して板厚方向 （上下方向） に互 いに離れる方向に引っ張り力を付与することで、 第 1成开^ MA bのみを容易に取り除くこ とができる。 このようにして、 図 5 (b) に示すように、 第 1成形型 A aのみが付着した 状態にあるシート Z a， Zbの積層体 （積層数 =2) が得られる。

次いで、 シート Z cが、 図 5 (a) (b) に示した手順と同様の手順を用いて、 シート

Za, Zbの積層体 （積層数 =2) の上に更に積層 '圧着される。 この結果、 第 1成形型 A aのみが付着した状態にあるシート Z a， Zb, Z cの積層体 （積層数 =3) が得られ る。 このような手順を繰り返すことで、 図 6 (a) に示すように、 第 1成形型 A aのみが 付着した状態にあるシート Z a〜Z iの積層体 （積層数 =9) が得られる。

そして、 図 6 (b) に示すように、 第 1成形型 A aのみが付着した状態にあるシート Z a〜Z iの積層体 （積層数 =9) 力、ら、 第 1成形型 A aが取り除かれる。 ここで、 上述の ように、 シート間剥離力が第 1成形型 A aに係わる離型力よりも大きくなるように調整さ れている。 従って、 第1成形型八3に対してシート∑ 3〜2 iの積層体から板厚方向 （上 下方向） に離れる方向に引っ張り力を付与することで、 第 1成形型 A aを容易に取り除く ことができる。 このようにして、 図 6 (b) に示すように、 図 1に示したシート Z a〜Z iからなるセラミックグリーンシート積層体 （積層数 =9) が得られる。

図 7は、 上述のように離型力とシート間剥離力とが調整されることで、 第 1、 第 2成形 型 A#， B#の離型順序が適切に制御されることを説明するための図である。 図 7において 、 成形型の成形面に対応する線分について、 太い実線の長さが長いほど、 離型力が小さい ことを表す。 なお、 説明の便宜上、 図 7では、 9枚のシート Z a〜Z iの代表としての 3 枚のシート Z a， Z b, Z cからなる積層体が得られる例が示されている。 以下、 「*」 は、 「a」 〜 「c」 の何れかを表す （以下も同じ） 。

図 7 (a) では、 シート Z*が、 板厚方向の両端に第 1、 第 2成形型 A*, B*がそれぞ れ付着している状態で同時に得られている。 この図 7 (a) に示す状態は、 上述した図 3 (c) 、 図 4 (c) に示す状態に対応する。

図 7 (b) では、 第 1、 第 2成形型 A*， B*が付着した状態にあるシート Z*から、 第 2成形型 B*のみが取り除力れている。 この図 7 (b) に示す状態は、 上述した図 3 (d ) 、 図 4 (d) に示す状態に対応する。 ここで、 上述したように、 第 1成形型 A*に係わ る離型力が第 2成形型 B*に係わる離型力よりも大きくなるように調整されている。 従つ て、 第 1、 第 2成形型 A*， B*に対して板厚方向 （上下方向） に互いに離れる方向に引つ 張り力を付与することで、 第 2成开^ MB*のみを容易に取り除くことができる。

図 7 (c) では、 第 1成形型 Abが付着した状態にあるシート Zb (図 7 (b) を参照

) をひっくり返して、 第 2成形型 B aを取り除いたことで露出したシート Z aの平面と、 第 2成形型 B bを取り除いたことで露出したシート Z bの平面とが重ねて圧着されている

。 この結果、 シート Za, Zbの積層体 （積層数 =2) 力 板厚方向の両端に第 1成形型 Aa， A bがそれぞれ付着している状態で得られる。 この図 7 (c) に示す状態は、 上述 した図 5 (a) に示す状態に対応する。

図 7 (d) では、 第 1成形型 Aa， A bが付着した状態にあるシート Z a, Z bの積層 体から、 第 1成形型 A bのみが取り除力れている。 ここで、 上述のように、 第 1成形型 A aに係わる離型力が第 1成形型 A b、 A cに係わる離型力よりも大きくなるように調整さ れ、 且つ、 シート間剥離力が第 1成形型 A aに係わる離型力よりも大きくなるようにも調 整されている。 従って、 第 1成形型 A a, A bに対して板厚方向 （上下方向） に互いに離 れる方向に引っ張り力を付与することで、 第 1成形型 A bのみを容易に取り除くことがで さる。

図 7 ( e ) では、 第 1成形型 A cが付着した状態にあるシート Z c (図 7 ( b ) を参照 ) をひっくり返して、 第 1成形型 Abを取り除いたことで露出したシート Z a， Zbの積 層体の平面 （即ち、 シート Zbの平面） と、 第 2成开翅 Beを取り除いたことで露出した シート Z cの平面とが重ねて圧着されている。 この結果、 シート Z a， Zb, Z cの積層 体 （積層数 =3) 力 板厚方向の両端に第 1成形型 A a, Acがそれぞれ付着している状 態で得られる。

図 7 (f ) では、 第 1成形型 A a， Acが付着した状態にあるシート Z a, Zb, Z c の積層体から、 第 1成形型 Acのみが取り除力れている。 ここで、 上述のように、 第 1成 形型 A aに係わる離型力が第 1成形型 A b、 A cに係わる離型力よりも大きくなるように 調整され、 且つ、 シート間剥離力が第 1成形型 Aaに係わる離型力よりも大きくなるよう にも調整されている。 従って、 第 1成形型 A a, Acに対して板厚方向 （上下方向） に互 いに離れる方向に引っ張り力を付与することで、 第 1成形型 A cのみを容易に取り除くこ とができる。

図 7 ( g ) では、 第 1成形型 A aのみが付着した状態にあるシート Z a, Zb, Z cの 積層体 （積層数 =3) 力、ら、 第 1成形型 A aが取り除かれる。 ここで、 上述のように、 シ 一ト間剥離力が第 1成形型 A aに係わる離型力よりも大きくなるように調整されている。 従って、 第 1成形型 A aに対してシート Z a, Zb, Z cの積層体から板厚方向 （上下方 向） に離れる方向に引っ張り力を付与することで、 第 1成形型 Aaを容易に取り除くこと ができる。 このようにして、 シート Z a， Z b, Z cからなるセラミックグリーンシ一ト 積層体 （積層数 =3) が得られる。 以上、 説明したように、 離型力とシート間剥離力とが調整されることで、 成形型 A*， B*の離劉頃序が適切に制御される。 この結果、 シート Z*そのものを掴むことなく成形型 を掴むことでシート Z*を順次積層していくことができる。 この結果、 セラミックダリー ンシートの取り扱いが容易となる。

以上、 説明の便宜上、 各シートが 1枚ずつ製造される例 （1つのシート積層体が製造さ れる例） について説明してきた。 実際には、 図 8〜図 1 1に示すように、 各シートが複数 枚同時に製造される （従って、 複数のシート積層体が同時に製造される） 。 図 8〜図 1 1 では、 説明の便宜上、 9枚のシート Z a〜Z iの代表としてのシート Z a, Zb, Z cの それぞれが 25枚ずつ同時に得られ、 25個のシート積層体 （積層数 =3) が同時に得ら れる例が示されている。

図 8 (a) では、 シート Z a， Z b， Z cの成形に使用される第 1、 第 2成形型 A*， B*の成形面のそれぞれに対して離型剤の塗布により皮膜が形成されて、 上述のように離 型力が調整される。

図 8 (b) では、 スクリーン印刷法等を用いて、 上述した導体ペーストが、 皮膜が形成 された第 1成形型 A*の成形面上に、 図 2に示したシート Z*に含まれる成形体に対応する 形状が 5 X 5のマトリクス状に 25個互いに所定距離離れて整列されるようにそれぞれ 成形される。 図 8 (b) は、 図 3 (a) 、 図 4 (a) に対応する。

図 8 (c) では、 上述したセラミックスラリーが、 第 1、 第 2成形型 A*, B*、 及びス ぺーサ S (図 8 (c) では図示せず） を利用して区画 ·形成された空間 H*内に充填され る。 ここで、 空間 H*の輪郭は、 シート Z*を 5 X 5のマトリクス状に密着して同一平面 上に並べた場合に得られる 1つの大きなシート ZZ*の輪郭 （直方体） と同形である。 こ れにより、 セラミックスラリーは、 その輪郭がシート ZZ*の輪郭 （直方体） と同形の 3 つの直方体に成形される。 図 8 (c) は、 図 3 (c) 、 図 4 (c) に対応する。

以下、 図 9〜図 11を用いて、 図 8 (c) に示す工程について説明する。 図 8 (c) に 示す工程では、 分解斜視図である図 9、 及び組図である図 10に示した成形型装置が用い られる。 図 9、 図 10に示すように、 この成形型装置では、 上述した第 1、 第 2成形型 A

*， B*、 及びスぺーサ Sにカ卩えて、 スラリー注入口 C aが形成された側壁部材〇、 側壁部 材13、 及びスラリ一貯留部 E aが形成された底壁部材 Eが使用される。

図 10に示した成形型装置が組まれた状態では、 第 1、 第 2成开趣 A*， B*が、 25個 の成形体が形成された第 1成形型 A*の成形面 （平面） と （成形体が形成されていない） 第 2成形型 B*の成形面 （平面） とがシート Z*の厚さと同じ隙間をもって TOに対向する ように、 且つ、 25個の成形体の頂面が第 2成形型 B*の成形面と接触するように、 スぺ ーサ Sを介して上下方向に立設されている。 この状態にて、 上述の空間 H*が、 第 1、 第 2成形型 A*， B*、 及びスぺーサ Sにより区画'形成されている。

この空間 H*にセラミックスラリーが充填される際には、 図 10に太い矢印で示すよう に、 スラリー注入口 C aからセラミックスラリーが注入される。 注入されたセラミックス ラリ一は、 側壁部材 C内に形成された注入口 C aから下方に延びる円柱状のスラリ一通路 Cb、 スラリー貯留部 E aを介して、 空間 H*のそれぞれに下方から上方に向けて充填さ れていく。

このとき、 図 11 (a) に示すように、 注入口 C aから所定量のセラミックスラリーが 注入された後、 図 11 (b) に示すように、 加圧によりスラリー通路 Cb内のセラミック スラリーの液面が押し下げられる。 これにより、 空間 H*内のセラミックスラリーの液面 がそれぞれ押し上げられ、 この結果、 空間 H*全域に亘つてセラミックスラリーがそれぞ れ充填され得る。

ここで、 図 1 1 (c) に示すように、 加圧中において、 スラリー通路 Cb内の液面 （従 つて、 スラリー貯留部 E a内の液面） が空間 H*の下端 （直線 L一 Lを参照） を下回らな いように注意する。 空間 H*内に気泡が混入する可能性があるからである。

このことを防止するためには、 注入口 C aから注入されるセラミックスラリーの量を多 めに設定することが考えられる。 或いは、 図 1 1 (d) に示すように、 成形型装置を、 ス ラリ一通路 C b側が上方へ移動するように傾けることも考えられる。

再び、 図 8を参照すると、 図 8 (d) では、 図 5、 図 6に示した手順と同様の手順によ つて、 25個の成形体を含むシート Z Z aに対して， 25個の成形体を含むシート Z Z b 、 25個の成形体を含むシ一ト Z Z cが順に積層 ·圧着されていく。

この結果、 シート ZZ a, ZZb， ZZ cからなるセラミックグリーンシート積層体 （ 積層数 =3) が得られる。 この積層体が、 5 X 5のマトリクス状に板厚方向と垂直方向 に切断されて 25個の積層体 （積層数 =3) に分割される。 この結果、 図 2に示したシー ト Z a〜Z cからなる積層体 （積層数 =3) が 25個同時に得られる。

以上、 図 1に示したセラミックグリーン積層体を、 図 2に示した 9枚のシート Z a〜Z iを Z a力ら順に上方に積層 ·圧着することで得る方法について説明した。 この方法では 、 第 1、 第 2成形型 A#， B#のうちで第 1成形型 A#においてのみ成形体が形成された状 態でセラミックスラリーが薄平板状に成形された。 一方、 第 1、 第 2成形型 A#， B#の両 方に成形体がそれぞれ形成された状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形されてもよ い。 以下、 この手法を採用して図 1に示したセラミックグリーン積層体を得る方法の一例 について、 図 12〜図 14を参照しながら説明する。

図 12 (a) 〜 （d) は、 図 3 (a) 〜 （d) 、 及び図 4 (a) 〜 （d) に対応し、 図

12は、 シート Z a〜Z iのうちの代表の 1つとして、 シート Z aの上にシート Z bを重 ねて得られる厚いシートに相当する 1つのシート Z a b (1枚のみ） が製造される例を示 している。

先ず、 図 12 (a) に示すように、 上述の導体ペーストが、 スクリーン印刷法等を用い て、 皮膜が形成された第 1成形型 A aの成形面上に、 図 2に示したシート Z aに含まれる 成形体と同形にシート Z aの厚さと同じ （或いは、 若干大きい） 高さをもって成形される とともに、 上述の導体ペーストが、 スクリーン印刷法等を用いて、 皮膜が形成された第 2 成形型 B aの成形面上に、 図 2に示したシート Z bに含まれる成形体と同形にシート Z b の厚さと同じ （或いは、 若干大きい） 高さをもって成形される。 成形された導体ペースト (成形体） は、 所定の工程を経て固化される。

次いで、 図 12 (b) に示すように、 成形体 （第 1成形体） が形成された第 1成形型 A aの成形面上に、 シート Z a， Z bの厚さの和と同じ高さを有するスぺーサ Sを介して、 第 2成 B aが成形体 （第 2成形体） の形成された成形面が下向きになるように載置さ れる。 これにより、 第 1、 第 2成形型 Aa, Ba力 成形体が形成された第 1成形型 A a の成形面 （平面） と成形体が形成された第 2成形型 B aの成形面 （平面） とがシート Z a , Zbの厚さの和と同じ隙間をもって ί?に対向するように、 且つ、 第 1、 第 2成形体の 頂面同士が ^するように配置される。 ここで、 第 1、 第 2成开^ ¾Aa, Ba、 及びスぺ ーサ Sにて区画'形成された空間 Hは、 シート Z a bの輪郭 （直方体） と同形の輪郭を有 する。

次いで、 図 12 (c) に示すように、 空間 H内に上述のセラミックスラリーが充填され る。 これにより、 セラミックスラリーは、 その輪郭がシート Z a bの輪郭 （直方体） と同 形となるように成形される。 成形されたセラミックスラリーは、 所定の工程を経て固化さ れる。 この結果、 シート Z a b力 板厚方向の両端に第 1、 第 2成形型 A a， B aがそれ ぞれ付着している状態で得られる。

次いで、 図 12 (d) に示すように、 第 1、 第 2成形型 Aa， Baが付着した状態にあ るシート Z a bから、 第 2成形型 B aのみが取り除力れる。 このようにして、 図 12 (d ) に示すように、 第 1成形型 A aのみが付着した状態にあるシート Z a bが得られる。 図 13は、 シート Z a〜Z iのうちの代表のもう 1つとしてシート Z cの上にシート Z dを重ねて得られる厚いシートに相当する 1つのシート Z c d (1枚のみ） が製造される 例を示している。 図 13 (a) 〜 （d) は、 上述した図 12 (a) 〜 （d) にそれぞれ対 応している。 図 13 (a) 〜 （d). に示したシート Z c dの製造方法は、 皮膜が形成され た第 1成形型 A cの成形面上に図 2に示したシート Z cに含まれる成形体と同形にシート Z cの厚さと同じ （或いは、 若干大きい） 高さをもって導体ペーストが成形され且つ皮膜 が形成された第 2成形型 B cの成形面上に図 2に示したシート Z dに含まれる成形体と同 形にシート Zdの厚さと同じ （或いは、 若干大きい） 高さをもって導体ペーストが成形さ れる点を除いて、 上述した図 12 (a) 〜 （d) に示したシート Z a bの製造方法と同様 である。 従って、 図 13 (a) 〜 （d) に示したシート Z c dの製造方法についての詳細 な説明は省略する。 このようにして、 図 13 (d) に示すように、 第 1成形型 Acのみが 付着した状態にあるシート Z c d力 S得られる。

シート Z eの上にシート Z f を重ねて得られる厚いシートに相当する 1つのシート Z e f 、 シート Z gの上にシート Zhを重ねて得られる厚いシートに相当する 1つのシート Z ghも、 上述したシート Z a b, Z c dの製造方法と同様の製造方法を用いて得ることが できる。

次いで、 上述の図 5 (a) に対応する図 14 (a) に示すように、 図 13 (d) に示し た第 1成形型 Acが付着した状態にあるシート Z c dをひつくり返して、 第 2成形型 Ba を取り除いたことで露出したシート Z a bの平面に対して、 第 2成形型 Beを取り除いた ことで露出したシート Z c dの平面が重ねて圧着される。 この結果、 シート Z a b, Z c dの積層体 （積層数 =2) 力 板厚方向の両端に第 1成形型 A a， Acがそれぞれ付着し ている状態で得られる。

次いで、 上述の図 5 (b) に対応する図 14 (b) に示すように、 第 1成形型 Aa， A cが付着した状態にあるシート Z a b， Z e dの積層体から、 第 1成形型 Acのみが取り 除かれる。 このようにして、 図 14 (b) に示すように、 第 1成形型 A aのみが付着した 状態にあるシート Z a b， Z e dの積層体 （積層数 =2) が得られる。

次いで、 シート Z e f 、 シート Zgh、 シート Z i力 図 14 (a) (b) に示した手 順と同様の手順を用いて、 シート Za b， Z e dの積層体 （積層数 =2) の上に順に積層 '圧着される。 この結果、 第 1成形型 A aのみが付着した状態にあるシート Z a b, Z c d, Z e f , Z gh， Z iの積層体 （積層数 =5) が得られる。

そして、 第 1成形型 Aaのみが付着した状態にあるシート Z a b， Z e d, Z e f， Z gh, Z iの積層体 （積層数 =5) か 、 第 1成形型 A aが取り除力、れる。 このように、 第 1、 第 2成形型 A#， B#の成形面の両方に第 1、 第 2成形体がそれぞれ形成され且つ第 1、 第 2成形体の頂面同士が撤虫した状態でセラミックスラリ一が薄平板状に成形されて も、 図 1に示したシート Z a〜Z iからなるセラミックグリーンシート積層体 （積層数 = 9) と実質的に同等のセラミックグリーンシート積層体 （積層数 =5) が得られる。 以上、 第 1、 第 2成形型の成形面が全域に亘つて凹凸のない平面である場合について説 明してきた。 この場合、 上記成形体 （導体の前駆体） におけるシートの表面に露呈してい る部分がシート平面と凹凸なく連続する平面形状に成形される。 この場合において、 例え ば、 上述した図 14に示すシート Z a b， Z e dのように、 隣接する 2枚のシートの各々 に含まれる成形体 （導体の前駆体） における相手側のシートに対向する側に露呈している それぞれの部分同士が結合される場合、 成形体の形状の連 ^14が不完全となる可能性があ る。

これに対し、 上述の図 12 (c) (d) に対応する図 15 (a) (b) 、 並びに、 上述 の図 13 (c) (d) に対応する図 16 (a) (b) に示すように、 第 1、 第 2成形型 A c, Ba (何れ力—方のみでもよい） において、 成形体 （導体の前駆体） が形成される成 形面における前記成形体に対応する部分に凹部 Qが形成されると、 前記成形体における凹 部 Qに対応する部分がシートの平面から突出する凸形状 Rに成形される。

そして、 図 14 (a) (b) に対応する図 17 (a) (b) に示すように、 凸形状 Rを 含むシート Z a bの平面と隣接するシート Z c dの平面とを圧着する際に、 凸形状 R部分 が、 隣接するシート Z c dの平面におけるシート Z c dに含まれる前記成形体が露呈して いる部分に押圧され押し潰される。

これにより、 隣接する 2枚のシートの各々に含まれる前記成形体同士がより確実に結合 され得る。 この結果、 成形体の形状の連 がより確実となり、 例えば、 上述のように成 形体が導体の前駆体の場合、 焼成後における導体の電気的導通性が確実に保証され得る。 また、 上述の図 12、 図 13では、 第 1、 第 2成形型 A#， B#の成形面の両方に第 1、 第 2成形体がそれぞれ形成され且つ第 1、 第 2成形体の頂面同士が接触した状態でセラミ ックスラリーが薄平板状に成形される例が示されている力 図 12、 図 13に対応する図 18に示すように、 第 1、 第 2成形型 A#, B#の成形面の両方に第 1、 第 2成形体がそれ ぞれ形成され且つ第 1、 第 2成形体の頂面同士が所定距離だけ離れた状態でセラミックス ラリーが薄平板状に成形されてもよい。

この場合、 図 18 (b) に示すように、 第 1成形体 （導体の前駆体） が形成された第 1 成形型 Aaの成形面上に、 第 1、 第 2成形体の厚さの和よりも大きい高さを有するスぺー サ Sを介して、 第 2成形型 B aが第 2成形体 （導体の前駆体） の形成された成形面が下向 きになるように載置される。 これにより、 第 1、 第 2成形型 Aa, Ba力 成形体が形成 された第 1成形型 A aの成形面 （平面） と成形体が形成された第 2 m B aの成形面 ( 平面） とが TOに対向するように、 且つ、 第 1、 第 2成形体の頂面同士が離れるように配 置される。 ここで、 第 1、 第 2成形型 A a， B a、 及びスぺーサ Sにて区画'形成された 空間 Hは、 シート Zpの輪郭 （直方体） と同形の輪郭を有する。

次いで、 図 18 (c) に示すように、 空間 H内に上述のセラミックスラリーが充填され る。 これにより、 セラミックスラリーは、 その輪郭がシート Z pの輪郭 （直方体） と同形 となるように成形される。 成形されたセラミックスラリーは、 所定の工程を経て固化され る。 この結果、 シート Zpが、 板厚方向の両端に第 1、 第 2成形型 A a， B aがそれぞれ 付着している状態で得られる。

そして、 図 18 (d) に示すように、 第 1、 第 2成形型 Aa, Baが付着した状態にあ るシート Zpから、 第 2成形型 B aのみが取り除力、れる。 このようにして、 図 18 (d) に示すように、 第 1成形型 Aaのみが付着した状態にあるシート Z pが得られる。 その後 、 このシート Zpから第 1成形型 A aが取り除力れる。 係る第 1成形型 A aの除去は、 例 えば、 シート Z pと第 1成形型 Aaとの合わせ部分に対して、 離型剤を溶融させる、 へら 状の治具を揷入していく、 エアを吹き込む等の処理を施すことで実行され得る。

このシ一ト Z pを焼成してセラミックシ一ト （焼結体） が形成される際、 この成形体 （ 導体の前駆体） は、 同形の導体となる。 即ち、 所定距離離れて配置された導体間にセラミ ックが介装されたコンデンサが形成され得る。 従って、 このコンデンサを内蔵するセラミ ックシート （焼結体） 、 又は、 その加工品は、 例えば、 携帯 Sfg等に内蔵される電気的部 品として使用され得る。

また、 上記においては、 前記成形体が、 後にセラミックグリーンシートの焼成によりセ ラミックシートが形成される際に導体となる、 導体の前駆体 （導体ペースト） から構成さ れる場合の例について説明してきた。 これに対し、 前記成形体が、 後に前記セラミックグ リーンシートの焼成によりセラミックシ一トが形成される際に全て揮発して除去される成 分から構成されてもよい。

この^^、 成形体の成形に使用されるペーストとしては、 例えば、 フエノール樹脂、 ゥ レタン樹脂、 アクリル樹脂、 プチラール樹脂、 テオプロミン、 ェチルセルロース、 ェポキ シ榭脂などの榭脂、 又はこれらの樹脂前駆体を混合したものが使用され得る。 これによれ ば、 例えば、 図 1に示したセラミックグリーンシート積層体の場合、 積層体の焼成により セラミックシートが形成される際に、 連続する螺旋形状を有する空間 （空洞） を得ること ができる。

また、 前記成形体は、 後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミツクシ一 トが形成される際にセラミックとなる、 セラミックの前駆体から構成されてもよい。 こ の場合、 成形体の成形に使用されるペース トとしては、 例えば、 フエノール榭脂、 ウレ タン榭脂、 アクリル樹脂、 プチラール樹脂、 テオプロミン、 ェチルセルロース、 ェポキ シ樹脂などの榭脂、 又はこれらの樹脂前駆体と、 アルミナ、 ジルコニァ、 シリカ、 フエ ライト、 チタン酸バリウム、 チッ化ケィ素、 炭化ケィ素などのセラミック粉末を混合し たものが使用され得る。 これによれば、 焼成によりセラミックシートが形成される際に 、 セラミックシート内に、 異種のセラミックにより形成されたパターンを内包した構造 体を得ることができる。

以下、 上述した図 7を用いて説明したように離型順序を適切に制御するために行われる 、 第 1成形型に係わる離型力と第 2成形型に係わる離型力との大小関係の調整にっレヽて 付言する。

先ず、 第 1成形型に係わる離型力と第 2成形型に係わる離型力との大小関係は、 第 1、 第 2成形型の成形面に対して離型剤の塗布又は表面処理 （コーティング） により形成さ れる皮膜の種類を異ならせることで調整され得る。 例えば、 離型剤として、 フッ素榭脂 及びワックスを例にとり、 表面処理として、 フッ素榭脂含有ニッケルめっきを例にとつ た場合、 上述のように、 常温にて、 ワックスの場合の離型力〉フッ素榭脂含有ニッケル めっきの場合の離型力 >フッ素樹脂の場合の離型力という関係が成立する。

このように、 第 1、 第 2成形型の成形面にそれぞれ形成される皮膜の種類を異ならせる ことで、 （皮膜の厚さが同じであっても） 第 1成形型に係わる離型力と第 2成形型に係 わる離型力との大小関係を調整することができる。

また、 皮膜が離型剤の塗布により形成される場合において、 第 1成形型に係わる離型力 と第 2成形型に係わる離型力との大小関係は、 離型剤の塗布の方法を異ならせることでも 調整され得る。 例えば、 離型剤の塗布方法としてスプレー法とディッビング法とが挙げら れる。 以下、 これらを比較する。 なお、 上述したように、 「基材露出部分」 とは、 皮膜が 形成された成形型の平面において成形型の基材の表面が露出している部分である。

一般に、 デイツビング法の^^、 比較的厚さの均一な極薄の皮膜が得られる。 一方、 ス プレー法の場合、 デイツビング法の場合と比べて皮膜の厚さが不均一となる。 即ち、 スプ レー法により塗布されて形成される皮膜の状態は、 離型剤の濃度、 吐出流量 （吐出される 噴霧の流量） を調節するバルブ部の開け具合、 成形型の温度等に比較的敏感に影響を受け る。

より具体的に述べると、 成 の温度が低い^^、 吐出液量が大きい場合等、 塗布され た離型剤溶液が乾燥し難い場合、 その離型剤溶液の流れ （ダレ） や凝集が発生する。 従つ て、 形成される皮膜の表面に凹凸が発生し易い。 逆に、 成形型の が高い場合、 吐出液 量が小さい場合等、 塗布された離型剤溶液が乾燥し易い^^、 その離型剤溶液の表面がレ ベリング （平滑化） する前に溶媒が揮発する。 従って、 この場合も、 形成される皮膜の表 面に凹凸が発生し易い。 以上のことから、 何れにしろ、 スプレー法の場合、 デイツビング 法の場合と比べて、 皮膜の表面に凹凸が発生し易くなり、 この結果、 皮膜の厚さが不均一 となる。 このことは、 スプレー法の場合、 デイツビング法の場合に比べて、 皮腠の表面積 が大きくなることを意味する。 このことに起因して、 スプレー法の場合、 デイツビング法 の場合と比べて離型力が大きくなる。

加えて、 デイツビング法の場合、 上述のように、 比較的厚さの均一な極薄の皮膜が得ら れるから、 成形型の平面 （成形面） の表面粗さに相当する平面上の微小な多数の山部にの み 「基材露出部分」 を形成することができる。 換言すれば、 微小な多数の 「基材露出部分 」 が散在するのみで、 比較的大きな 「基材露出部分」 が形成され難い。 一方、 スプレー法 の場合、 上述のように、 皮膜の厚さが不均一となるから、 極薄の皮膜が形成された^^、 デイツビング法の場合と比べて比較的大きな 「¾#露出部分」 が形成され易い。 即ち、 「 基材露出部分」 の総面積が大きくなり易い。 このことによつても、 スプレー法の場合、 デ イツビング法の場合と比べて離型力が大きくなる。 なお、 個々の基材露出部分の面積が大 き過ぎる場合、 離型力が過大となる。 この結果、 セラミックグリーンシートを離型する際 にセラミックダリ一ンシートが破損する （離型不可） 。

このように、 皮膜の形成のために行われる離型剤の塗布の方法を異ならせることでも、

(皮膜の種類、 平均厚さが同じであっても） 第 1成 に係わる離型力と第 2成形型に係 わる離型力との大小関係を調整することができる。 なお、 スプレー法により形成された皮 膜の厚さの変動幅は数 /z m程度である。 従って、 スプレー法により形成された皮膜も、 セ ラミックグリーンシートの成形面として求められる特性を十分に満足しているといえる。 また、 皮膜が離型剤の塗布により形成される場合において、 第 1成形型に係わる離型力 と第 2成形型に係わる離型力との大小関係は、 皮膜の厚さを異ならせることでも調整され 得る。 ここで、 皮膜の厚さを調整する^ 8\ 離型剤の塗布方法として、 デイツビング法が 好適である。 これは、 デイツビング法では、 上述したように比較的厚さの均一な極薄の被 膜が得られること、 並びに、 皮膜の厚さの調整が容易なことに基づく。 皮膜の厚さは、 離 型剤の濃度、 離型剤溶液に成形型を浸している状態から成形型を引き上げる際の速度 （以 下、 「引き上げ速度」 と称呼する。 ） 、 成形型の温度、 離型剤溶液の^ ¾、 並びに雰囲気 の温度等を調節することで、 調整することができる。 離型剤の濃度と皮膜の厚さとの関係 については後述する。

デイツビング法により極薄の被膜が形成される場合、 皮膜の厚さが大きいほど、 上述し た 「成型面の表面粗さに相当する成型面上の微小な多数の山部」 に形成されるそれぞれの

「基材露出部分」 の面積がより小さくなる。 この結果、 「基材露出部分」 の総面積がより 小さくなることで離型力がより小さくなる。

このように、 離型剤の塗布により形成された皮膜の厚さを異ならせることでも、 （皮膜 の種類、 塗布方法が同じであっても） 第 1成形型に係わる離型力と第 2成形型に係わる離 型力との大小関係を調整することができる。

以下、 ディッビング法により形成される皮膜の厚さについての好ましい範囲について考 察する。 上述したように、 皮膜の厚さが小さいほど、 「基材露出部分」 の総面積が大きく なる （従って、 離型力が大きくなる） 。 従って、 皮膜の厚さが小さ過ぎると、 「基材露出 部分」 の総面積が大きくなり過ぎて、 離型力が過大となる。 この結果、 セラミックダリー ンシートを離型する際にセラミックグリーンシートが破損する現象が発生する （離型不可

) 。 一方、 皮膜の厚さが大き過ぎると、 「基材露出部分」 が消滅する。 この結果、 「基材 露出部分 J の総面積の調整ができなくなる。 即ち、 皮膜の厚さを変更しても離型力が最小 で一定となって離型力の調整ができなレ、。

一方、 第 1、 第 2成形型の平面 （基材表面） の表面粗さを 「平均高さ （平均凹凸高さ） 」 （ J I S B 060 1 ： 200 1) で R c (μ τα) とし、 皮膜の厚さを t (μπι) とし たとき、 R cと tとの間に 「0. 05 ' R c≤ t≤0. 25 · R c」 という関係が成立す る^、 セラミックグリーンシートを破損させることなくセラミックグリーンシートを離 型でき （離型可） 、 且つ、 皮膜の厚さを変更することで離型力を調整できることが判明し た。 以下、 このことを確認した実験について述べる。

図 1 9は、 「離型可」 （セラミックグリーンシートが破損することなくセラミックグリ ーンシートが離型される状態） と 「離型不可」 （セラミックグリーンシートを離型する際 にセラミックグリーンシートが破損する状態） との境界に対応する 「R cと tとの関係」 を見出すための実験の手順を示している。

図 1 9 (a) に示すように、 先ず、 上面が成形面となる平板 A t (上述した実施形態に て使用された成形型と同様、 アルミニウム合金製） を準備する。 平板 A tは、 例えば、 平 面形状が一辺 50 mmの正方形で厚さが 20 mmの直方体である。 成形面の基材表面の表 面粗さは 「平均高さ」 （J I S B 06 0 1 : 200 1) で R c (μπι) である。 この成 形面に、 デイツビング法により離型剤としてのフッ素榭脂の皮膜 （厚さ： t (^m) ) を 形成する。

次に、 図 1 9 (b) に示すように、 平板 A tの側面を、 幅が平板 A tの厚さよりも大き い粘着テープ丁で、 成形面の周囲に亘つて粘着テープが立設されるように囲う。 次いで、 図 1 9 (c) に示すように、 粘着テープ Tで周囲を囲まれた平板 A tの成形面の上に、 セ ラミックスラリー （上述した実施形態にて使用されたものと同じもの） を所定の厚さにな るまで注入し、 スラリーを薄板状 （直方体状） に成形 ·固化する。 これにより、 薄板状の セラミックグリーンシート Z tが形成される。 次に、 図 1 9 ( d ) に示すように、 粘着テープ Tを静かに剥がしていく。 そして、 図 1 9 ( e ) に示すように、 平板 A tからセラミックグリーンシート Z tを離型するため、 平 板 A tを固定した状態でセラミックダリ一ンシート Z tに対して板厚方向 （矢印の方向を 参照） に外力を加える。 このとき、 「離型可」 力、 「離型不可」 かを判定する。 この判定は 、 セラミックグリーンシート力 S破損したか否かを目視で «することで行う。

以上の手順を、 「R cと tとの組み合わせ （水準） 」 を順次変更しながら繰り返し実行 した。 この結果を下記表 1に示す。 「離型可」 は 「〇」 で、 「離型不可」 は 「X」 で示 す。

(表 1 )

〇:離型可

X :離型不可 (成形体破損) 表 1から、 「0. 0 5 · R c t」 であれば 「離型可」 となり、 「tく 0. 0 5 . R c 」 であれば 「離型不可」 となる、 と結論付けることができる。

図 2 0は、 「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」 （皮膜の厚さの変更に より基材露出部分の面積を調整できる状態） と 「皮膜の厚さの変更により離型力を調整で きない状態」 （基材露出部分が消滅してその面積を調整できない状態） との境界に対応す る 「R cと tとの関係」 を見出すための実験の手 »頃を示している。

図 20 (a) に示すように、 2枚の平板 A t a， A t b (上述した実施形態にて使用さ れた成形型と同様、 アルミニウム合金製） を準備する。 平板 A t a， A t bは、 例えば、 平面形状が一辺 50 mmの正方形で厚さが 20 mmの同形の直方体である。 平板 A t a , A t bのそれぞれの成形面の基材表面の表面粗さは共に、 「平均高さ」 （J I S B 06 0 1： 200 1) で R c (μτη) である。 平板 A t a, A t bのそれぞれの成形面に、 デ イツビング法により離型剤としてのフッ素樹脂の皮膜を形成する。 ここで、 平板 A t aの 皮膜の厚さを t m) とすると、 平板 A t bの皮膜の厚さは t +α (μτη) である （α > 0) 。 即ち、 平板 A t aの皮膜の厚さよりも平板 A t bの皮膜の厚さが大きい。 従って 、 平板 A t aに係わる離型力は平板 A t bに係わる離型力よりも大きいはずである。 この 2枚の平板 A t a , A t bを、 それぞれの成形面が所定の間隔 （例えば、 2 mm) もって平行に対向するように保持し、 それぞれの成形面の間に形成された空間の周囲の両 側面及び下面を所定の治具 F 1， F 2, F 3を用いて封じる。 そして、 その空間の周囲の 上面に形成された開口から、 その空間内にセラミックスラリー （上述した実施形態にて使 用されたものと同じもの） を注入 '充填し、 スラリーを薄板状 （直方体状） に成形'固化 する。 これにより、 薄板状のセラミックグリーンシート Z tが形成される。

次いで、 図 20 (b) に示すように、 治具 F l， F 2, F 3を静かに取り外し、 平板 A t a, A t bに対して板厚方向 （矢印の方向を参照） に外力を加えることで、 両者を引き 離す。 この結果、 図 20 (c) に示すように、 セラミックグリーンシート Z tが平板 A t a側に残った場合、 平板 A t aに係わる離型力が平板 A t bに係わる離型力よりも大きい こと、 従って、 「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」 にあることを意味す る。 一方、 セラミックグリーンシート Z tが平板 A t b側に残った場合、 及び、 セラミツ クグリ一ンシート Z tが何れの平板にも残らなかつた場合 （セラミックダリ一ンシート Z tが自重で落下した場合） 、 「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できない状態」 にあ ることを意味する。

以上の手順を 1つの 「R cと tとの組み合わせ （水準） 」 について 5回実行することを

、 「R cと tとの組み合わせ （水準） 」 を順次変更しながら繰り返し実行した。 そして、 各水準についてセラミックグリーンシート Z tが平板 A t a側に残った回数をカウントし た。 この結果を下記表 2に示す。 この実験では、 カウント数が 「4」 以上の場合において 「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」 にあると判定し、 それ以外の^は

「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できない状態」 にあると判定した。

(表 2)

表 2から、 「t≤0. 25 ' Rc」 であれば 「皮膜の厚さの変更により離型力を調整で きる状態」 となり、 「0. 25 ' Rc< t」 であれば 「皮膜の厚さの変更により離型力を 調整できない状態」 となる、 と結論付けることができる。

以上より、 Rcと tとの間に 「0. 05 * Rc≤ t≤0. 25 * Rc」 という関係が成 立する^ \ セラミックグリーンシートを破損させることなくセラミックグリーンシート を離型でき （離型可） 、 且つ、 皮膜の厚さを変更することで離型力を調整できる、 と結論 付けることができる。

以下、 図 21を参照しながら、 離型剤の濃度と皮膜の厚さとの関係について述べる。 図

21は、 デイツビング法を用いた場合における、 離型剤の濃度 （質量％) と皮膜の厚さ （ μτη) との関係を取得する実験の結果を示している。 この実験では、 常温において、 ディ ッビング法を用いて所定のガラス板の表面 （平面） に形成された離型剤としてのフッ素榭 脂の皮膜の厚さを計測する処理が、 離型剤の濃度を順次変更しながら繰り返し実行された

。 引き上げ速度は 1. 0 mmZ s e cで一定とされた。 図 2 1から理解できるように、 デイツビング法では、 離型剤の濃度が 3〜 1 8 (%) の 範囲内にて、 離型剤の濃度と皮膜の厚さとが略比例することが判った。 このことは、 離型 剤の濃度が 3〜 1 8 (%) の範囲内にて、 離型剤の濃度の変更により離型力を調整できる ことを意味する。 なお、 離型剤の濃度が 18 (%) の場合、 離型剤溶液内にて離型剤の析 出が見られた。 即ち、 離型剤の濃度の上限は 1 8 (%) 程度であるといえる。

デイツビング法では、 皮膜の厚さが皮膜全域に！:つて略均一であった。 一方、 図 21か ら理解できるように、 スプレー法では、 離型剤の濃度が 3 (%) の場合において、 皮膜の 厚さの変動幅が 0. 6 /zm程度であり、 厚さの最小値が 0. 2 μΐηである。 即ち、 スプレ 一法により形成された皮膜は、 デイツピング法により形成された皮膜と比べて厚さの変動 幅が大きいものの、 上記厚さの最少値 （=0. 2 μτη) は、 「離型可」 を実現するために 十分な値といえる。

Claims

請 求 の 範 囲

1 . セラミック粉体、 分散媒、 及びゲル化剤を含むセラミックスラリ一を薄平板状に成形

•固化してなる厚さが均一の薄平板状のセラミックグリーンシートであって、

前記セラミックスラリーとは異なる成分からなるペーストを成形'固化してなる成形体 が部分的に含まれていて、 前記成形体が前記セラミックグリーンシートの両面の各々の一 部にぉレ、てそれぞれ露呈しているセラミックグリーンシート。

2. 請求の範囲 1に記載のセラミックグリーンシートにおレ、て、

前記成形体において、 前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈してい る部分と、 前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつ ながっていないセラミックグリーンシート。

3. 請求の範囲 1に記載のセラミックグリーンシートにおいて、

前記成形体において、 前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈してい る部分と、 前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつ ながっているセラミックグリーンシート。

4. 請求の範囲 3に記載の 2枚以上のセラミックグリーンシー卜が板厚方向に積層されて なるセラミックグリーンシート積層体であって、

隣接する 2枚のセラミックグリーンシートの一部又は全ての組み合わせについて、 前記 各セラミックダリ一ンシートに含まれる前記成形体における相手側のセラミックグリーン シートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合されているセラミックグリ 一ンシート積層体。

5. 前記成形体は、 後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが 形成される際に導体となる、 導体の前駆体から構成される、 請求の範囲 1乃至請求の範囲 3の何れか一つに記載のセラミックグリーンシート、 又は請求の範囲 4に記載のセラミッ クグリーンシート積層体。

6 . 前記成形体は、 後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが 形成される際に全て揮発して除去される成分から構成される、 請求の範囲 1乃至請求の範 囲 3の何れ力、一つに記載のセラミックグリーンシート、 又は請求の範囲 4に記載のセラミ ックグリーンシート積層体。

7. 前記成形体は、 後に前記セラミックダリ一ンシートの焼成によりセラミックシートが 形成される際にセラミックとなる、 セラミックの前駆体から構成される、 請求の範囲 1乃 至請求の範囲 3の何れ力、一つに記載のセラミックグリーンシート、 又は請求の範囲 4に記 載のセラミックグリーンシート積層体。

8. 平面を有する第 1成形型の前記平面上にペーストを成形 ·固化して所定の形状を有す る成形体を形成し、

前記第 1成形型、 及び平面を有する第²成形型を、 前記成形体が形成された lifts第 1成 形型の平面と前記第 2成形型の平面とが隙間をもって ¥ίϊに対向するように、 且つ、 前記 成形体の頂面が前記第 2成形型の平面と接触するように配置し、

前記第 1、 第 2成形型の平面間に形成された空間内に、 セラミック粉体、 分散媒、 及び ゲル化剤を含む前記ペーストとは異なる成分からなるセラミックスラリ一を充填して前記 セラミックスラリ一を薄平板状に成形し、

前記成形されたセラミックスラリ一を固化して、 厚さが均一の薄平板状のセラミックグ リ一ンシートであって前記所定の形状を有する前記成形体が部分的に含まれていて前記成 形体が前記セラミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈している ものを得る、 セラミックダリ一ンシートの製造方法。

9. 平面を有する第 1成形型の前記平面上に第 1のペーストを成形 ·固化して第 1の形状 を有する第 1成形体を形成し、

平面を有する第 2成形型の前記平面上に第 2のペーストを成形 ·固化して第 2の形状を 有する第 2成形体を形成し、

前記第 1、 第 2成形型を、 前記第 1成形体が形成された前記第 1成形型の平面と前記第 2成形体が形成された前記第 2成形型の平面とが隙間をもつて ί に対向するように配置 し、

前記第 1、 第 2成形型の平面間に形成された空間内に、 セラミック粉体、 分散媒、 及び ゲル化剤を含む前記第 1、 第 2ペーストとは異なる成分からなるセラミックスラリーを充 填して前記セラミックスラリ一を薄平板状に成形し、

前記成形されたセラミックスラリーを固化して、 厚さが均一の薄平板状のセラミックグ リーンシートであって前記第 1、 第 2形状を有する前記第 1、 第 2成形体が部分的に含ま れていて前記第 1、 第 2成形体が前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部及び 他方の一部においてそれぞれ露呈しているものを得る、 セラミックグリーンシートの製造 方法。

1 0. 請求の範囲 8又は請求の範囲 9に記載のセラミックダリ一ンシートの製造方法を用 レ、て得られた 2枚以上のセラミックグリーンシートを板厚方向に積層してセラミックダリ ーンシート積層体を得る、 セラミックグリーンシート積層体の製造方法であって、 前記各セラミックグリーンシートについて前記第 1、 第 2成形型が付着した状態におい て前記第 2成形型のみを取り除き、

前記第 2成形型を取り除レ、たことで露出した 2枚の前記セラミックグリーンシートの平 面同士を圧着して前記 2枚のセラミックグリーンシートからなるセラミックグリーンシー トの積層体を形成し、

前記セラミックグリーンシートの積層体の板厚方向の両端にそれぞれ付着している 2つ の前記第 1成形型のうちの一方のみを取り除いて、

或いは、 更に、

前記第 1成形型を取り除レヽたことで露出した前記セラミックグリーンシートの積層体の 平面と、 未だ積層されていない残りの前記セラミックグリーンシートの 1枚における HUB 第 2成形型を取り除!/、たことで露出した平面とを圧着してセラミックグリーンシートの積 層数が 1だけ増加した新たなセラミックグリーンシートの積層体を形成し、 且つ、 前記新 たなセラミックグリーンシ一トの積層体の板厚方向の両端にそれぞれ付着している 2つの 前記第 1成形型のうちの一方のみを取り除く、 ことを 1回以上繰り返して、

セラミックグリーンシート積層体を得る、 セラミックグリーンシート積層体の製造方法

1 1 . 請求の範囲 1 0に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、 前記圧着されたセラミックグリーンシート同士を引き離すために要する板厚方向の力が

、 前記セラミックグリーンシートに付着してレヽる前記第 1成形型を前記セラミックダリー ンシートから引き離すために要する板厚方向の力よりも大きく、

I5セラミックグリーンシートに付着している前記第 1成形型を前記セラミックダリ一 ンシートから引き離すために要する板厚方向の力が、 前記セラミックグリーンシートに付 着している前記第 2成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板 厚方向の力よりも大きレ、、 セラミックグリーンシート積層体の製造方法。

1 2. 請求の範囲 1 1に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、 前記第 1成形型の平面に前記成形体を形成する前、 又は前記第 1、 第 2成形型の平面に 前記第 1、 第 2成形体をそれぞれ形成する前に、 前記第 1、 第 2成形型のそれぞれの平面 に、 離型剤の塗布又は表面処理により皮膜を予め形成し、 ' 前記第 1成形型を ΙίίΙΒセラミックダリ一ンシートから引き離すために要する板厚方向の 力と前記第 2成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向 の力との大小関係が、 前記皮膜の種類を異ならせることで調整された、 セラミックダリー ンシート積層体の製造方法。

1 3. 請求の範囲 1 1に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、 前記第 1成形型の平面に前記成形体を形成する前、 又は前記第 1、 第 2成形型の平面に 前記第 1、 第 2成形体をそれぞれ形成する前に、 前記第 1、 第 2成形型のそれぞれの平面 に、 離型剤の塗布により皮膜を予め形成し、

前記第 1成形型を前記セラミックダリ一ンシートから引き離すために要する板厚方向の 力と前記第 2成开^ を前記セラミックダリ一ンシートから引き離すために要する板厚方向 の力との大小関係が、 前記皮膜の形成のために行われる前記離型剤の塗布の方法を異なら せることで調整された、 セラミックダリ一ンシート積層体の製造方法。

1 4 . 請求の範囲 1 1に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、 前記第 1成形型の平面に前記成形体を形成する前、 又は前記第 1、 第 2成形型の平面に 前記第 1、 第 2成形体をそれぞれ形成する前に、 前記第 1、 第 2成形型のそれぞれの平面 に、 離型剤の塗布により皮膜を予め形成し、

ΙίίΙΕ第 1成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の 力と前記第 2成形型を前記セラミックグリーンシートから弓 Iき離すために要する板厚方向 の力との大小関係が、 前記皮膜の厚さを異ならせることで調整された、 セラミックダリー ンシート積層体の製造方法。

1 5 . 請求の範囲 1 4に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、 前記第 1、 第 2成形型の平面の表面粗さを平均高さで R cとし、 前記皮膜の厚さを tと したとき、 0 . 0 5 ' R c≤ t≤0 . 2 5 · R cという関係が成立する、 セラミックダリ 一ンシート積層体の製造方法。

1 6 . 請求の範囲 1 4又は請求の範囲 1 5に記載のセラミックグリーンシート積層体の製 造方法において、

ΙίίΙΕ離型剤の塗布はディッビング法によりなされた、 セラミックグリーンシートの積層 体の製造方法。

1 7. 請求の範囲 1 0乃至請求の範囲 1 6の何れ力、一つに記載のセラミックグリーンシー ト積層体の製造方法において、

前記第 1、 第 2成形型の何れカゝ一方又は両方において、 前記成形体が形成される平面に おける前記成形体に対応する部分に凹部が形成されていて、 前記成形体における前記凹部 に对応する部分が前記セラミックグリーンシートの平面から突出する凸形状に成形されて いて、

前記凸形状を含む前記セラミックダリ一ンシートの平面と！^するセラミックグリーン シートの平面とを圧着する際に、 前記凸形状部分が、 前記隣接するセラミックグリーンシ 一トの平面における前記隣接するセラミックグリーンシートに含まれる前記成形体が露呈 している部分に押圧され押し潰されることで、 前記隣接する 2枚のセラミックグリーンシ 一トの各々に含まれる前記成形体における相手側のセラミックグリーンシートに対向する 側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合されている、

セラミックダリ一ンシート積層体の製造方法。