WO2012011359A1 - 成形体、及び、成形体の製造方法 - Google Patents

Abstract

　平面を有する第１成形型のその平面上に第２成形型を載置して、第１成形空間が形成される。第１成形空間内に、第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーが充填され、同スラリーが成形・固化されて、第１成形型の平面上に第１成形体部が形成される。第２成形型が取り除かれ且つ第１成形体部が形成された第１成形型の平面上に第３成形型を載置して、第２成形空間が形成される。第２成形空間内に、第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーが充填され、同スラリーが第１成形体部と接触するように成形・固化されて、第１成形型の平面上に第２成形体部が形成される。これにより、材料が異なる２種類の成形体部が接合された成形体であって、２種類の成形体部の接合面の接合強度が高いものを提供することができる。

Description

成形体、及び、成形体の製造方法

　本発明は、焼成前の状態にある成形体、及び、その成形体の製造方法に関する。

　従来から、焼成前の状態にある成形体の製造方法の１つとして、原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む原料スラリーを成形し、成形された原料スラリーをゲル化剤による硬化反応により固化して成形体を得る方法がある（例えば、特許文献１を参照）。このようにゲル化剤による硬化反応を利用して成形体を得る方法は、ゲルキャスト法とも呼ばれる。

　このゲルキャスト法を用いて、特許文献２に記載のように、本発明者は、材料が異なる２種類の成形体部が接合された成形体を得る手法を提案している。この手法では、先ず、ゲル化剤を含まないペーストを成形・固化して第１成形体部が形成される。次に、第１成形体部と接触するように、原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む原料スラリーを成形・固化して第２成形体部が形成される。

　このように、特許文献２では、第１成形体部がゲルキャスト法を用いずに形成され、第２成形体部がゲルキャスト法を用いて形成されて、材料が異なる２種類の成形体部が接合された成形体が得られる。

国際公開第２００４／０３５２８１号パンフレット 国際公開第２００９／１１０５７９号パンフレット

　本発明者は、上記のように材料が異なる２種類の成形体部が接合された成形体であって、特許文献２に記載の手法によって得られるものと比べて、２種類の成形体部の接合面の接合強度が高いものが得られることを見出した。

　本発明に係る成形体は、第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを成形・固化してなる第１成形体部と、「前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体」、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを成形・固化してなる第２成形体部であって前記第１成形体部と接合された第２成形体部とを備えている。第１、第２原料粉体としては、例えば、セラミック粉体、金属粉体等が含まれる。

　この成形体は、例えば、以下のように製造される。先ず、第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを成形・固化して、第１成形体部が形成される。次に、前記第１成形体部と接触するように、「前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体」、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを成形・固化して、第２成形体部が形成される。これにより、前記第１成形体部と前記第２成形体部とが接合された成形体が得られる。

　本発明に係る成形体は、その表面において、前記第１成形体部が露呈している部分と前記第２成形体部が露呈している部分とを含む平面又は曲面が存在するように構成され得る。

　係る平面又は曲面が存在する成形体は、例えば、以下のように製造される。先ず、平面又は曲面を有する第１成形型の前記平面又は曲面上に第２成形型を載置して、第１成形空間が形成される。次に、前記第１成形空間内に、第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを充填して、前記第１原料スラリーが成形・固化される。これにより、前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第１成形体部が形成される。次に、前記第２成形型が取り除かれ且つ前記第１成形体部が形成された前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第３成形型を載置して、第２成形空間が形成される。次に、前記第２成形空間内に、「前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体」、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを充填して、前記第２原料スラリーが前記第１成形体部と接触するように成形・固化される。これにより、前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第２成形体部が形成される。これにより、前記第１成形体部と前記第２成形体部とが接合された成形体であって成形体の表面において前記第１成形体部が露呈している部分と前記第２成形体部が露呈している部分とを含む平面又は曲面が存在する成形体が得られる。

　上記のように、本発明に係る成形体では、第１成形体部がゲルキャスト法を用いて形成され、次いで、この第１成形体部と接触するように第２成形体部もゲルキャスト法を用いて形成される。従って、第１、第２成形体部の接合面において、第１原料スラリー（第１成形体部）にて残存する未反応のゲル化剤と第２原料スラリーと間で硬化反応が発生し得る。この結果、第１、第２成形体部の接合面が強固に接合され得、特許文献２に記載の手法によって得られる成形体と比べて、その接合面の接合強度が高くなる。加えて、このように接合面の接合強度が高い成形体を焼成することにより、特許文献２に記載の手法によって得られる焼成体と比べて、強度、及び耐久性の高い焼成体が得られる。

　上記本発明に係る成形体においては、前記平面又は曲面における前記第１、第２成形体部の境界に対応する部分に存在する段差の大きさが、前記第１成形体部に含まれる前記第１原料粉体の粒子のメジアン径、及び前記第２成形体部に含まれる前記第２原料粉体の粒子のメジアン径のうち大きい方に対して２０倍以下であることが好適である。或いは、前記段差の大きさが、前記平面又は曲面における前記第１成形体部に対応する領域についての粗さパラメータＲｚ、及び前記平面又は曲面における前記第２成形体部に対応する領域についての粗さパラメータＲｚのうち大きい方に対して６倍以下であることが好適である。

　一般に、前記平面又は曲面における前記第１、第２成形体部の境界に対応する部分には不可避的に段差が形成される。この段差の大きさが上記範囲内であれば、前記第１、第２成形体部の接合面の接合強度が十分に高いことが判明した（詳細は後述する）。

　上記本発明に係る成形体は、前記第１、第２原料粉体とは材料が異なる第３原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第３原料スラリーを成形・固化してなる第３成形体部であって前記第１、第２成形体部の一方又は両方と接合された第３成形体部を更に備えてもよい。

　この場合、前記第３成形体部は、前記第１、第２成形体部の一方又は両方と接触するように、前記第１、第２原料粉体とは材料が異なる第３原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第３原料スラリーを成形・固化して形成され得る。

　このように、前記第３成形体部が備えられる場合であって、且つ、前記成形体の表面において前記第１成形体部が露呈している部分と前記第２成形体部が露呈している部分とを含む平面又は曲面が存在する場合、前記第３成形体部は、前記第１、第２成形体部からなる接合体における前記平面又は曲面とは異なる側面に接合されることが好適である。

　これによれば、例えば、前記成形体を焼成して得られる焼成体が回路基板、電子部品等に使用される場合であって、且つ、前記第１～第３成形体部の何れかが導体の前駆体（後に焼成を経て導体となるもの）である場合、前記導体のパターンを設計する際の自由度が大きくなる。また、前記成形体を焼成して得られる焼成体がＭＥＭＳ、μＴＡＳ、マイクロリアクター等に使用される場合、流体を流す流路を設計する際の自由度が大きくなる。

本発明の第１実施形態に係る成形体の全体の斜視図である。 図１に示した成形体の２－２断面図である。 図１に示した成形体を同時に複数製造する場合に作製される成形体の全体の斜視図である。 図１に示した成形体を製造する工程を説明するための第１の図である。 図１に示した成形体を製造する工程を説明するための第２の図である。 図１に示した成形体を製造する工程を説明するための第３の図である。 図１に示した成形体を製造する工程を説明するための第４の図である。 図１に示した成形体を製造する工程を説明するための第５の図である。 第１、第２成形体部の接合面の接合強度を評価するために使用される焼成体（成形体を焼成したもの）の試験品の斜視図である。 図９に示した焼成体の試験品の正面図である。 図１０のＳ部の拡大図である。 図９に示した焼成体の試験品に対して４点曲げ試験を行う際の様子を示した図である。 接合強度が十分に高い場合の焼成体の破断の様子の一例を示した図である。 接合強度が十分に高くはない場合の焼成体の破断の様子の一例を示した図である。 本発明の第２実施形態に係る成形体の図１に対応する図である。 図１５に示した成形体の１６－１６断面図である。 図１５に示した成形体を製造する工程を説明するための第１の図である。 図１５に示した成形体を製造する工程を説明するための第２の図である。 図１５に示した成形体を製造する工程を説明するための第３の図である。 図１５に示した成形体を製造する工程を説明するための第４の図である。 本発明の第２実施形態の第１変形例に係る成形体の図１に対応する図である。 図２１に示した成形体の２２－２２断面図である。 図２１に示した成形体を製造する工程を説明するための第１の図である。 図２１に示した成形体を製造する工程を説明するための第２の図である。 図２１に示した成形体を製造する工程を説明するための第３の図である。 図２１に示した成形体を製造する工程を説明するための第４の図である。 本発明の第２実施形態の第２変形例に係る成形体の図１に対応する図である。 図２７に示した成形体の２８－２８断面図である。 図２７に示した成形体を製造する工程を説明するための第１の図である。 図２７に示した成形体を製造する工程を説明するための第２の図である。 図２７に示した成形体を製造する工程を説明するための第３の図である。 図２７に示した成形体を製造する工程を説明するための第４の図である。

　以下、図面を参照しつつ、本発明の各実施形態に係る成形体、及び、その製造方法について説明する。

（第１実施形態）
　図１は、本発明の第１実施形態に係る焼成前の成形体１０の全体の斜視図であり、図２は、図１の２－２断面図である。この成形体１０は、平面形状（上方からみた形状）が１辺が１０ｍｍ程度の長方形であり厚さが１ｍｍ程度の微小な直方体状を呈している。成形体１０は、導体の前駆体である第１成形体部１１（濃いドット部分を参照）と、絶縁体の前駆体である第２成形体部１２（薄いドット部分を参照）とからなる。

　第２成形体部１２は、成形体１０の全体形状と略同形の直方体状を呈している。第１成形体部１１は、平面形状が所定のパターン形状であり厚さが０．１ｍｍ程度の極薄の板状を呈している。第２成形体部１２の上面部に第１成形体部１１が埋設・接合されていて、第１成形体部１１の上面と第２成形体部１２の上面との間で段差が形成されていない（ただし、実際には、後述するように微小な段差が不可避的に発生する）。即ち、第１成形体部１１の上面と第２成形体部１２の上面とにより、１つの平面（即ち、直方体状を呈する成形体１０の上面）が形成されている。換言すれば、成形体１０には、第１成形体部１１が露呈している部分と第２成形体部１２が露呈している部分とを含む平面が存在している。

　この成形体１０は後に焼成される。これにより、第１成形体部１１が同形の導体となり、第２成形体部１２が同形の絶縁体となる。即ち、直方体状の絶縁体の上面部に導体が埋設された焼成体が得られる。この焼成体、又はその加工品は、例えば、セラミック配線基板として使用され得る。

　以下、図４～図８を参照しながら、図１及び図２に示した成形体１０の製造方法について説明する。なお、図４～図８では、説明の便宜上、成形体１０が１個ずつ製造される例（１個の成形体１０が製造される例）が示されているが、実際には、図３に示すように、複数個の成形体１０が同時に製造され得る。図３に示す例では、１つの大きな直方体状の成形体内において、９個の成形体１０が３×３のマトリクス状に所定距離離れて整列した状態で同時に製造される。この１つの大きな成形体を図３に２点鎖線で示す切断線に沿って切断することにより、各成形体１０が個別に切り出され、９個の成形体１０が得られる。

　先ず、成形体１０の製造に使用されるアルミニウム合金（例えば、ジュラルミン等）製の成形型Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ（図４～図８を参照）が準備される。成形型Ａは「第１成形型」に、成形型Ｂは「第２成形型」に、成形型Ｃ，Ｄは「第３成形型」にそれぞれ対応する。成形型Ａ，Ｂ，Ｄは薄い直方体状を呈している。成形型Ｂの下面には、第１成形体部１１と同形の窪み（凹部）が形成されている。成形型Ｃは、平面形状が第２成形体部１２の平面形状と同じ長方形状を呈する上下方向に貫通する窓を有する直方体状の枠体である。成形型Ａの上面（平面）、成形型Ｂの下面の窪みの表面、成形型Ｃの内側面、及び、成形型Ｄの下面（平面）が、成形体１０を成形するための「成形面」に対応する。なお、図には示されていないが、成形型には、スラリーを注入するためのランナー、注入されたスラリーを成形空間に導くゲート、及び、スラリー注入中に成形空間から空気を排出するためのベント等が設けられている。

　次に、成形型Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄのそれぞれの「成形面」に、離型剤が塗布されて非付着性の皮膜が形成される。この皮膜は、「成形面」上に成形された成形体を「成形面」から引き離す（離型する）作業を容易にするために形成される。この皮膜としては、フッ素樹脂、シリコン樹脂、フッ素化合物、シリコン化合物、めっき、ＣＶＤ、ＰＶＤ等による種々の皮膜が用いられ得る。

　次に、図４（ａ）、（ｂ）に示すように、成形型Ａの上面（成形面）上に、成形型Ｂが載置（積層）される。これにより、成形型Ａ，Ｂのそれぞれの「成形面」により区画された第１成形空間Ｓ１が形成される。第１成形空間Ｓ１は、第１成形体部１１と同形である。

　次に、後に第１成形体部１１となる第１原料スラリーが調整される。第１原料スラリーには、導体粉末（原料粉体）、分散媒、ゲル化剤が含まれる。また、必要に応じて分散助剤、触媒が含まれる。具体的には、導体粉末として、銀粉末、白金粉末、金粉末、パラジウム粉末等の金属粉末、分散媒として、脂肪族多価エステルと多塩基酸エステルの混合物２７重量部、及び、エチレングリコール０．３重量部、分散助剤として、ポリカルボン酸系共重合体３重量部、ゲル化剤として、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネートの変性物５．３重量部、触媒として、６－ジメチルアミノ－１－ヘキサノール０．０５重量部、を混合して得られるスラリーが使用され得る。ゲル化剤としては、硬化反応（ウレタン反応等に代表される化学反応）によって硬化する材料が使用され得る（後出のゲル化剤についても同じ）。

　次に、図５（ａ）に示すように、調製された第１原料スラリーが第１成形空間Ｓ１内に充填される。これにより、第１原料スラリーは、第１成形体部１１と同形となるように成形される。成形された第１原料スラリーは、ゲル化剤による硬化反応によって固化される。この結果、第１成形空間Ｓ１内にて、成形型Ａ，Ｂが付着した状態にある第１成形体（乾燥前）Ｚ１が得られる。

　次に、図５（ｂ）に示すように、成形型Ａ，Ｂが付着した状態にある第１成形体（乾燥前）Ｚ１から、成形型Ｂが取り除かれる。このように、成形型Ａのみが付着した状態にある第１成形体（乾燥前）Ｚ１が、ゲルキャスト法を用いて形成される。なお、この状態では、第１成形体（乾燥前）Ｚ１内において、第１原料スラリー中のゲル化剤の一部が未反応状態で残存していると考えられる。

　次に、図６（ａ）、（ｂ）に示すように、第１成形体（乾燥前）Ｚ１が付着した状態の成形型Ａの上面（成形面）上に、成形型Ｃ，Ｄが順に載置（積層）される。これにより、成形型Ａ，Ｃ，Ｄのそれぞれの「成形面」により区画された第２成形空間Ｓ２が形成される。第２成形空間Ｓ２は、第２成形体部１２と同形である。

　次に、後に第２成形体部１２となる第２原料スラリーが調整される。第２原料スラリーには、絶縁体粉末（原料粉体）、分散媒、ゲル化剤が含まれる。また、必要に応じて分散助剤、触媒が含まれる。具体的には、絶縁体粉末として、ジルコニア粉末、アルミナ粉末、チタン酸バリウム粉末、フェライト粉末、石英粉末、酸化ニッケル粉末、イットリア粉末等のセラミック粉末、分散媒として、脂肪族多価エステルと多塩基酸エステルの混合物２７重量部、及び、エチレングリコール０．３重量部、分散助剤として、ポリカルボン酸系共重合体３重量部、ゲル化剤として、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネートの変性物５．３重量部、触媒として、６－ジメチルアミノ－１－ヘキサノール０．０５重量部、を混合して得られるスラリーが使用され得る。

　次に、図７（ａ）に示すように、調製された第２原料スラリーが第２成形空間Ｓ２内に充填される。これにより、第２原料スラリーは、第２成形体部１２と同形となるように、且つ、第１成形体（乾燥前）Ｚ１と接触するように、成形される。成形された第２原料スラリーは、ゲル化剤による硬化反応によって固化される。この結果、第２成形空間Ｓ２内にて、成形型Ａ，Ｃ，Ｄが付着した状態にある第２成形体（乾燥前）Ｚ２が、第１成形体（乾燥前）Ｚ１と接合された状態で得られる。

　次に、図７（ｂ）に示すように、成形型Ａ，Ｃ，Ｄが付着した状態にある第１、第２成形体（乾燥前）Ｚ１，Ｚ２の接合体から、成形型Ｃ，Ｄが取り除かれる。このように、成形型Ａのみが付着した状態にある第２成形体（乾燥前）Ｚ２が、第１成形体（乾燥前）Ｚ１と同様、ゲルキャスト法を用いて得られる。

　次に、図８（ａ）に示すように、第１、第２成形体（乾燥前）Ｚ１，Ｚ２の接合体から、成形型Ａが取り除かれる。これにより、図８（ｂ）に示すように、第１、第２成形体（乾燥前）Ｚ１，Ｚ２の接合体が単独で得られる。なお、図８（ｂ）は、図８（ａ）に示すように成形型Ａが取り除かれた第１、第２成形体（乾燥前）Ｚ１，Ｚ２の接合体を上下反転させた状態を示す。

　次に、このように得られた第１、第２成形体（乾燥前）Ｚ１，Ｚ２の接合体に対して、周知の手法の１つにより乾燥処理が行われる。この結果、第１、第２成形体（乾燥前）Ｚ１，Ｚ２のそれぞれが乾燥されて第１、第２成形体部１１，１２となる。即ち、図１に示す「第２成形体部１２の上面部に第１成形体部１１が埋設された成形体１０」が得られる。

　上述のように、この成形体１０は後に焼成される。これにより、「直方体状の絶縁体の上面部に導体が埋設された焼成体」が得られる。この焼成体、又はその加工品は、例えば、セラミック配線基板として使用され得る。

（作用・効果）
　上述した本発明の第１実施形態に係る成形体１０では、第１成形体部１０（正確には、第１成形体（乾燥前）Ｚ１）がゲルキャスト法を用いて形成され、次いで、この第１成形体部１０（正確には、第１成形体（乾燥前）Ｚ１）と接触するように第２成形体部１２（正確には、第２成形体（乾燥前）Ｚ２）もゲルキャスト法を用いて形成される。従って、第１、第２成形体部１１，１２の接合面（正確には、第１、第２成形体（乾燥前）Ｚ１，Ｚ２の接合面）において、第１原料スラリーに残存する未反応のゲル化剤と第２原料スラリーと間で硬化反応が発生し得る。

　この結果、第１、第２成形体部１１，１２の接合面（正確には、第１、第２成形体（乾燥前）Ｚ１，Ｚ２の接合面）が強固に接合され得る。これにより、特許文献２に記載の手法によって得られる成形体と比べて、その接合面の接合強度が高くなる。即ち、材料が異なる２種類の成形体部が接合された成形体であって、２種類の成形体部の接合面の接合強度が高いものが得られる。加えて、このように接合面の接合強度が高い成形体を焼成することにより、強度、及び耐久性の高い焼成体が得られる。

　以下、成形体を焼成して得られる焼成体における第１、第２成形体部１１，１２の接合面の接合強度を十分に高くするために必要な条件について付言する。第１、第２成形体Ｚ１，Ｚ２の収縮の原因として、ゲル化剤による上述した「硬化反応」と、分散媒の気化による「乾燥」が考えられる。

　「成形工程」（具体的には、図５（ａ）、並びに、図７（ａ）に示す工程）では、成形体が成形型内に封入されているので、分散媒は殆ど気化し得ない。従って、「成形工程」で発生する成形体の収縮は主に「硬化反応」に起因すると考えられる。「硬化反応」に起因する成形体の収縮は、成形の開始直後に顕著に進行し、その後徐々に減速していく。

　一方、離型後の「乾燥工程」（具体的には、図８（ｂ）に示す工程）の段階では、成形体が離型に耐え得る程度まで硬化している。換言すれば、「硬化反応」が十分に進行していて、「硬化反応」による成形体の収縮がほぼ完了している。従って、「乾燥工程」で発生する成形体の収縮は主に「乾燥」に起因すると考えられる。

　「成形工程」における「硬化反応」による成形体の収縮について考察する。「第２成形体Ｚ２の成形開始」から「第１、第２成形体Ｚ１，Ｚ２の接合体の硬化完了（前記乾燥処理の開始）」までの期間における「硬化反応」による成形体の収縮の量は、第１成形体Ｚ１よりも第２成形体Ｚ２の方が大きい。これは、「第２成形体Ｚ２の成形開始」の段階で、第１成形体Ｚ１が離型に耐え得る程度まで既に硬化している（即ち、「硬化反応」による第１成形体Ｚ１の収縮がほぼ完了している）ことに基づく。即ち、第１成形体Ｚ１の成形工程が完了した後に第２成形体Ｚ２の成形工程が開始されるため、「硬化反応」による第１成形体Ｚ１の収縮がほぼ完了した後に「硬化反応」による第２成形体Ｚ２の収縮が開始・進行する。

　第１、第２成形体Ｚ１，Ｚ２の接合体のそれぞれの収縮量は、「硬化反応」による収縮の量（硬化収縮量）と「乾燥」による収縮の量（乾燥収縮量）との和である。従って、第１、第２原料スラリーの特性（セラミック粉末の形状、粒径、各有機成分の添加量等）が同じであれば、上述した「硬化収縮量の違い」に起因して、前記乾燥処理の完了後に得られる「第１、第２成形体部１１，１２からなる成形体１０」の表面における第１、第２成形体部１１，１２の境界に対応する部分には、第２成形体部１２側に対して第１成形体部１１側が出っ張る形態を有する微小な段差が発生する。

　ただし、実際には、第１、第２原料スラリーの特性が異なることにより、第１、第２成形体Ｚ１，Ｚ２の間で硬化収縮量及び乾燥収縮量が異なる。従って、前記境界部分において、第１成形体部１１側が出っ張る段差が発生するとは限らず、第２成形体部１２側が出っ張る段差が発生する場合もあり得る。

　なお、第１、第２成形体部１１，１２間で焼成時の収縮率も異なる。しかしながら、焼成一体化に起因する残留応力発生を抑制するため、第１、第２成形体部１１，１２の焼成による収縮の量（焼成収縮量）は互いに同程度になるように調整される。従って、焼成前（成形体）で発生していた前記段差の形態（第１、第２成形体のうち何れの側が出っ張るか）は、焼成後（焼成体）でも維持される。

　発明者は、前記境界部分に発生する段差の大きさと、「第１、第２成形体部１１，１２の接合面の接合強度」との間に強い相関があることを見出した。

　以下、このことを確認した試験について説明する。図９及び図１０は、この試験に使用された焼成体（成形体を焼成したもの）の試験品の一例を示す。この例では、第１、第２成形体部１１，１２のそれぞれの端部に位置する４５°傾斜した接合面同士が接合した第１、第２成形体部１１，１２からなる直方体状の成形体が採用された。

　この成形体についても、上記第１実施形態と同様、第１成形体部１０がゲルキャスト法を用いて形成された後に第２成形体部１２がゲルキャスト法を用いて形成された。図１０のＳ部を拡大した図１１に示すように、この成形体では、成形体（焼成体）の表面における第１、第２成形体部１１，１２の境界に対応する部分において、第２成形体部１２側に対して第１成形体部１１側が出っ張る形態を有する微小な段差が形成されている。

　図１２に示すように、両端が支持された図９及び図１０に示す焼成体に対して黒い矢印で示す２か所の位置で上方から荷重を加えて焼成体を破断させる試験（所謂「４点曲げ試験」）が行われた。この４点曲げ試験によって得られた焼成体の破断面に関し、図１３に示すように、破断面が接合面を横断するように形成された場合、「十分な接合強度が得られた」（○）と判定し、図１４に示すように、破断面が接合面に沿うように形成された場合、「十分な接合強度が得られない」（×）と判定した。

　上記段差の大きさＴ（図１１を参照）の大小を議論するにあたり、比較対象として、
　「第１成形体部１１に含まれる第１原料粉体の粒子のメジアン径ｄ、及び、第２成形体部１２に含まれる第２原料粉体の粒子のメジアン径ｄのうち大きい方の径」（以下、「max(ｄ)」と呼ぶ）、並びに、
　「焼成体の表面における第１成形体部１１に対応する領域についての粗さパラメータＲｚ、及び、焼成体の表面における第２成形体部１２に対応する領域についての粗さパラメータＲｚのうち大きい方」（以下、「max(Ｒｚ)」と呼ぶ）、
　が採用された。

　ここで、「メジアン径」とは、本例では、粉体を粒径が「閾値」より小さいグループと大きいグループとに分けたときに両グループに属する粉体の量（重量）が等しくなる場合に対応する前記「閾値」を指す。また、「粗さパラメータＲｚ」とは、本例では、ＪＩＳ
Ｂ０６０１：２００１（ＩＳＯ ４２８７：１９９７）にて定義された値を指す。この試験では、第１、第２成形体部１１、１２のそれぞれの表面粗さパラメータＲｚの測定領域として、図１２に示す直方体状の焼成体における下面側（即ち、引張応力が加えられる側）のそれぞれの表面が採用された。

　段差の大きさＴと、max（ｄ）及びmax（Ｒｚ）との組み合わせが異なる複数の試験品（焼成体）が作製され、各試験品につき上記の「４点曲げ試験」が行われて破断面が観察された。この結果を表１に示す。なお、表１では、段差の大きさＴとして、各サンプルにおける段差の大きさのばらつき範囲の最大値が示されている。

　表１から理解できるように、段差の大きさＴがmax（ｄ）に対して２０倍を超え、且つ、段差の大きさＴがmax（Ｒｚ）に対して６倍を超えると、十分な接合強度が得られない（サンプルＮｏ．１１～１２を参照）。これに対し、段差の大きさＴがmax（ｄ）に対して２０倍以下である、又は、段差の大きさＴがmax（Ｒｚ）に対して６倍以下であると、十分な接合強度が得られた（サンプルＮｏ．１～１０を参照）。なお、表１において、「網掛け」部分は、Ｔがmax（ｄ）に対して２０倍を超えたこと、又は、Ｔがmax（Ｒｚ）に対して６倍を超えたこと、を示す。

　以上より、成形体を焼成して得られる焼成体における第１、第２成形体部１１，１２の接合面の接合強度を十分に高くするためには、段差の大きさＴがmax（ｄ）に対して２０倍以下であること、或いは、段差の大きさＴがmax（Ｒｚ）に対して６倍以下であること、が好ましいということができる。

（第２実施形態）
　次に、図１５～図２０を参照しながら、本発明の第２実施形態について説明する。図１及び図２にそれぞれ対応する図１５及び図１６から理解できるように、この第２実施形態は、成形体１０の側面（より具体的には、第２成形体部１２の側面。第１成形体部１１が露呈している部分と第２成形体部１２が露呈している部分とを含む前記「平面」とは異なる面）に第３成形体部１３が更に接合されている点のみにおいて、上記第１実施形態と異なる。この第２実施形態において、上記第１実施形態の部材に対応する部材については上記第１実施形態の符号と同じ符号が付されている（後出の変形例についても同じ）。

　以下、図１７～図２０を参照しながら、図１５及び図１６に示した第２実施形態に係る成形体１０の製造方法について簡単に説明する。なお、成形型Ａは「第１成形型」に、成形型Ｂは「第２成形型」に、成形型Ｃ，Ｄは「第３成形型」、成形型Ｅは「第４成形型」にそれぞれ対応する（後出の変形例についても同じ）。

　先ず、上記第１実施形態と同様、上述した図４及び図５に示すゲルキャスト法によって成形型Ａの上に第１成形体Ｚ１が形成される。

　次いで、図６（ａ）、（ｂ）に対応する図１７（ａ）、（ｂ）に示すように、第１成形体Ｚ１が形成された成形型Ａの上面に、成形型Ｃ，Ｄが順に載置（積層）され、その後、図７（ａ）に対応する図１８（ａ）に示すように、第２原料スラリーが、成形型Ａ，Ｃ，Ｄのそれぞれの「成形面」により区画された第２成形空間Ｓ２内に充填され、硬化・成形される。このように、上記第１実施形態と同様、ゲルキャスト法によって第２成形体Ｚ２が形成される。

　次に、図１８（ｂ）に示すように、成形型Ｃの第２部分Ｃ２（前記「第３成形型」の一部に相当）のみが取り除かれ、その後、図１９（ａ）、（ｂ）に示すように、積層された成形型Ａ，Ｃ１，Ｄの側面に薄い直方体状の成形型Ｅが取り付けられる。これにより、成形型Ａ，Ｄ，Ｅのそれぞれの「成形面」と、第２成形体Ｚ２の側面とにより区画された第３成形空間Ｓ３が形成される。第３成形空間Ｓ３は、第３成形体部１３と同形である。

　次に、図２０（ａ）に示すように、第３原料スラリーが第３成形空間Ｓ３内に充填される。第３原料は、第１、第２原料とは材料が異なる。これにより、第３原料スラリーは、第３成形体部１３と同形となるように、且つ、第２成形体Ｚ２と接触するように、成形される。成形された第３原料スラリーは、ゲル化剤による硬化反応によって固化される。このように、ゲルキャスト法によって、第３成形空間Ｓ３内にて、第３成形体Ｚ３が第２成形体Ｚ２の側面と接合された状態で得られる。

　この第１～第３成形体Ｚ１～Ｚ３の接合体から全ての成形型を取り除くことにより、図２０（ｂ）に示すように、この接合体が単独で得られる。なお、図２０（ｂ）は、図１５に示す接合体を上下反転させた状態を示す。この接合体に対して前記乾燥処理が行われる。この結果、第１～第３成形体Ｚ１～Ｚ３のそれぞれが乾燥されて第１～第３成形体部１１，１２，１３となる。即ち、図１５に示すように、「第２成形体部１２の上面に第１成形体部１１が埋設され、且つ、第３成形体部１３が第２成形体部１２の側面に接合された成形体１０」が得られる。

（第２実施形態の第１変形例）
　次に、図１５～図２０にそれぞれ対応する図２１～図２６を参照しながら、上記第２実施形態の第１変形例について簡単に説明する。この第１変形例は、第２成形体部１２の上下面のそれぞれに第１成形体部１１が埋設されている点、並びに、各第１成形体部１１の埋設位置が第３成形体部１３側に変移して第３成形体部１３が第１、第２成形体部１１，１２のそれぞれの側面に接合されている点、においてのみ、上記第２実施形態と異なる。

　この第１変形例の製造方法では、第２成形体部１２の上下面のそれぞれに第１成形体部１１を埋設するため、図２３（ａ）、（ｂ）に示すように、成形型Ｄに代えて、下面に第１成形体Ｚ１が形成された成形型Ａが使用される。即ち、第２成形空間Ｓ２において、一対の第１成形体Ｚ１，Ｚ１が上下に向かい合うように離間して配置される。

　この第１変形例の製造方法におけるその他の点については上記第２実施形態の製造方法と同様であるので、それらの詳細な説明を省略する。以上、図２１に示すように、「第２成形体部１２の上下面に第１成形体部１１がそれぞれ埋設され、且つ、第３成形体部１３が第１、第２成形体部１１，１２のそれぞれの側面に接合された成形体１０」が得られる。

（第２実施形態の第２変形例）
　次に、図１５～図２０にそれぞれ対応する図２７～図３２を参照しながら、上記第２実施形態の第２変形例について簡単に説明する。この第２変形例は、第２成形体部１２の上下面のそれぞれに第１成形体部１１が埋設されている点、並びに、第２成形体部１２の内部における第３成形体部１３と接する箇所に直方体状の中空空間１２ａが形成されている点、においてのみ、上記第２実施形態と異なる。なお、図示はしていないが、脱脂や焼成の際の内圧上昇の抑制のため、実際には、中空空間１２ａと外部とを連通する孔が設けられる。

　この第２変形例の製造方法では、第２成形体部１２の上下面のそれぞれに第１成形体部１１を埋設するため、上記第１変形例と同様、図２９（ａ）、（ｂ）に示すように、成形型Ｄに代えて、下面に第１成形体Ｚ１が形成された成形型Ａが使用される。

　この第２変形例の製造方法では、中空空間１２ａを形成するため、図２９（ａ）、（ｂ）に示すように、成形型Ｃの第２部分Ｃ２の成形面に、中空空間１２ａと同形の突出部Ｃ２ａが形成されている。これにより、図３０（ａ）、（ｂ）に示すように、第２成形体Ｚ２の側面に中空空間１２ａに対応する凹部Ｚ２ａが形成される。

　この第２変形例の製造方法では、第３成形体部１３に対応する第３成形空間Ｓ３を凹部Ｚ２ａと接するように形成するため、図３１（ａ）、（ｂ）に示すように、成形型Ｅの成形面には、第３成形体部１３と同形の凹部Ｅａが形成されている。

　このように形成された第３成形空間Ｓ３に第３原料スラリーを注入する際、図３１（ａ）、（ｂ）、並びに、図３２（ａ）に示すように、成形型の組立体が、成形体Ｅが下側となる向きに載置される。これにより、第３成形空間Ｓ３に対して凹部Ｚ２ａが上方に位置する。従って、第３成形空間Ｓ３に第３原料スラリーを注入する際、重力の作用を利用して、第３原料スラリーが凹部Ｚ２ａに進入することを防止しながら、第３成形空間Ｓ３内（より具体的には、凹部Ｅａ内）に第３原料スラリーを充填することができる。

　この第２変形例の製造方法におけるその他の点については上記第２実施形態の製造方法と同様であるので、それらの詳細な説明を省略する。以上、図２７に示すように、「第２成形体部１２の上下面に第１成形体部１１がそれぞれ埋設され、且つ、第３成形体部１３が第２成形体部１２の側面に接合され、且つ、第２成形体部１２の内部に中空空間１２ａが形成された成形体１０」が得られる。

　なお、この第２変形例においては、第１成形体部１１，１１がなくてもよい。この場合、第２成形体部１２及び第３成形体部１３がそれぞれ、本発明における「第１成形体部」及び「第２成形体部」に対応する。

　本発明は上記各実施形態及び各変形例に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記第１実施形態では、第１、第２成形体部１１，１２がそれぞれ、ゲル化剤を含んだ対応する原料スラリーを対応する成形空間に充填することにより成形されている。これに対し、第１、第２成形体部１１，１２がそれぞれ、ゲル化剤を含んだ対応する原料スラリー（ペースト）を印刷することにより成形されてよい。この点については、上記第２実施形態、及びその第１、第２変形例における第３成形体部１３についても同様である。

　また、上記第１実施形態では、成形体１０を焼成して得られる焼成体をセラミック配線基板として使用するため、第１、第２成形体部１１，１２がそれぞれ、後に導体となる「導体の前駆体」、及び、後に絶縁体となる「絶縁体の前駆体」となっているが、使用される原料粉体の材料が異なる限りにおいて、第１、第２成形体部の材料の組み合わせが如何なる組み合わせとなっていてもよい。この点については、上記第２実施形態、及びその第１、第２変形例においても同様、原料粉体の材料が異なる限りにおいて、第１、第２、第３成形体部の材料の組み合わせが如何なる組み合わせとなっていてもよい。

　また、上記各実施形態及び各変形例では、成形型Ａの上面（成形面）が「平面」であることにより、第１成形体部１１が露呈している部分と第２成形体部１２が露呈している部分とを含む「平面」が存在する成形体１０が得られている。これに対し、成形型Ａの上面（成形面）が「曲面」である場合、第１成形体部１１が露呈している部分と第２成形体部１２が露呈している部分とを含む「曲面」が存在する成形体が得られる。

　１０…成形体、１１…第１成形体部、１２…第２成形体部、１３…第３成形体部、Ｚ１…第１成形体（乾燥前）、Ｚ２…第２成形体（乾燥前）、Ｚ３…第３成形体（乾燥前）、Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅ…成形型

Claims (10)

1. 　第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを成形・固化してなる第１成形体部と、
   　前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを成形・固化してなる第２成形体部であって前記第１成形体部と接合された第２成形体部と、
   　を備えた成形体。
2. 　請求項１に記載の成形体において、
   　前記成形体の表面において、前記第１成形体部が露呈している部分と前記第２成形体部が露呈している部分とを含む平面又は曲面が存在する、成形体。
3. 　請求項２に記載の成形体において、
   　前記平面又は曲面における前記第１、第２成形体部の境界に対応する部分に存在する段差の大きさが、前記第１成形体部に含まれる前記第１原料粉体の粒子のメジアン径、及び前記第２成形体部に含まれる前記第２原料粉体の粒子のメジアン径のうち大きい方に対して２０倍以下である、成形体。
4. 　請求項２に記載の成形体において、
   　前記平面又は曲面における前記第１、第２成形体部の境界に対応する部分に存在する段差の大きさが、前記平面又は曲面における前記第１成形体部に対応する領域についての粗さパラメータＲｚ、及び前記平面又は曲面における前記第２成形体部に対応する領域についての粗さパラメータＲｚのうち大きい方に対して６倍以下である、成形体。
5. 　第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを成形・固化してなる第１成形体部と、
   　前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを成形・固化してなる第２成形体部であって前記第１成形体部と接合された第２成形体部と、
   　前記第１、第２原料粉体とは材料が異なる第３原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第３原料スラリーを成形・固化してなる第３成形体部であって前記第１、第２成形体部の一方又は両方と接合された第３成形体部と、
   　を備えた成形体。
6. 　請求項５に記載の成形体において、
   　前記成形体の表面において、前記第１成形体部が露呈している部分と前記第２成形体部が露呈している部分とを含む平面又は曲面が存在し、
   　前記第３成形体部は、前記第１、第２成形体部からなる接合体における前記平面又は曲面とは異なる側面に接合された、成形体。
7. 　第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを成形・固化して第１成形体部を形成し、
   　前記第１成形体部と接触するように、前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを成形・固化して第２成形体部を形成し、
   　前記第１成形体部と前記第２成形体部とが接合された成形体を得る、成形体の製造方法。
8. 　平面又は曲面を有する第１成形型の前記平面又は曲面上に第２成形型を載置して第１成形空間を形成し、
   　前記第１成形空間内に、第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを充填して、前記第１原料スラリーを成形・固化して、前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第１成形体部を形成し、
   　前記第２成形型が取り除かれ且つ前記第１成形体部が形成された前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第３成形型を載置して第２成形空間を形成し、
   　前記第２成形空間内に、前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを充填して、前記第２原料スラリーを前記第１成形体部と接触するように成形・固化して、前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第２成形体部を形成し、
   　前記第１成形体部と前記第２成形体部とが接合された成形体であって成形体の表面において前記第１成形体部が露呈している部分と前記第２成形体部が露呈している部分とを含む平面又は曲面が存在する成形体を得る、成形体の製造方法。
9. 　第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを成形・固化して第１成形体部を形成し、
   　前記第１成形体部と接触するように、前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを成形・固化して第２成形体部を形成し、
   　前記第１、第２成形体部の一方又は両方と接触するように、前記第１、第２原料粉体とは材料が異なる第３原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第３原料スラリーを成形・固化して第３成形体部を形成し、
   　前記第１成形体部と前記第２成形体部とが接合され、且つ、前記第３成形体部が前記第１、第２成形体部の一方又は両方と接合された成形体を得る、成形体の製造方法。
10. 　平面又は曲面を有する第１成形型の前記平面又は曲面上に第２成形型を載置して第１成形空間を形成し、
    　前記第１成形空間内に、第１原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第１原料スラリーを充填して、前記第１原料スラリーを成形・固化して、前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第１成形体部を形成し、
    　前記第２成形型が取り除かれ且つ前記第１成形体部が形成された前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第３成形型を載置して第２成形空間を形成し、
    　前記第２成形空間内に、前記第１原料粉体とは材料が異なる第２原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第２原料スラリーを充填して、前記第２原料スラリーを前記第１成形体部と接触するように成形・固化して、前記第１成形型の前記平面又は曲面上に第２成形体部を形成し、
    　前記第３成形型の一部が取り除かれ且つ前記第１、第２成形体部が形成された前記第１成形型の前記平面又は曲面とは異なる側面上に第４成形型を載置して第３成形空間を形成し、
    　前記第３成形空間内に、前記第１、第２原料粉体とは材料が異なる第３原料粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む第３原料スラリーを注入して、前記第３原料スラリーを前記第１、第２成形体部の一方又は両方と接触するように成形・固化して第３成形体部を形成し、
    　前記第１成形体部と前記第２成形体部とが接合された成形体であって成形体の表面において前記第１成形体部が露呈している部分と前記第２成形体部が露呈している部分とを含む平面又は曲面が存在する成形体であり、前記第３成形体部が前記第１、第２成形体部からなる接合体における前記平面又は曲面とは異なる側面に接合された成形体を得る、成形体の製造方法。

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