TWI716559B - 陶瓷樹脂複合體 - Google Patents

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TWI716559B
TWI716559B TW106107968A TW106107968A TWI716559B TW I716559 B TWI716559 B TW I716559B TW 106107968 A TW106107968 A TW 106107968A TW 106107968 A TW106107968 A TW 106107968A TW I716559 B TWI716559 B TW I716559B
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thermally conductive
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西太樹
廣津留秀樹
光永敏勝
井之上紗緒梨
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日商電化股份有限公司
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Abstract

本發明係提供一種陶瓷樹脂複合體，其係量產性及製品特性(散熱性、絕緣性與接著性)優異，尤其是可大幅提升電子機器的散熱性。該陶瓷樹脂複合體係在燒結體35~70體積%中含浸有熱固性樹脂組成物65~30體積%，其中該燒結體係使平均長徑為3~60μm、縱橫比為5~30之非氧化物陶瓷一次粒子成為3維連續之一體構造，該熱固性樹脂組成物係藉由示差掃描型熱量計所測量之發熱開始溫度為180℃以上且硬化率為5~60%、數量平均分子量為450~4800。

Description

陶瓷樹脂複合體
本發明係關於陶瓷樹脂複合體與使用其之熱導性絕緣接著片。
近年來，隨著以行動電話、LED照明裝置、汽車用電力模組等為代表之電子機器的高性能化及小型化，半導體裝置、印刷配線板安裝、裝置安裝之各階層的安裝技術急速進步。因此，電子機器內部的發熱密度逐年增加，如何有效地將使用時所產生的熱予以散熱是一項重要課題。因此，對於用以固定電子構件之熱導性絕緣接著片，除了絕緣性、接著性之外，亦要求以往所沒有的高熱導率。
於該熱導性絕緣接著片，以往係使用如下所述熱固性樹脂組成物：使氧化鋁、氮化矽、氮化硼、氮化鋁等熱導率高之陶瓷粉末分散於未硬化狀態(A階段)之熱固性樹脂後，藉由利用各種塗布器之塗布等而成型為片狀，並藉由加熱而使熱固性樹脂成為半硬化狀態(B階段)。
該熱導性絕緣接著片係在使其黏附於金屬電路、金屬板等電子構件上之後，藉由加熱而使半硬化狀態(B階段)之熱固性樹脂熔融，侵入至電子構件表面的凹 凸，藉此表現熱導性絕緣接著片對於電子構件之接著性，藉由進一步加熱，而使熱固性樹脂成為完全硬化之狀態(C階段)，使與電子構件間之接著加強。
該熱導性絕緣接著片因為沒有必要在與金屬電路、金屬板等電子構件之間形成接著層(未硬化狀態(A階段)之熱固性樹脂或未硬化狀態(A階段)之熱固性樹脂中分散有陶瓷粉末者)，所以不需要塗布作業、導入精密塗布裝置，也因為使用者之操作變得非常簡便，而被廣泛利用。
在專利文獻1中，係藉由於金屬基底電路基板中，將金屬箔配置在半硬化狀態(B階段)之熱固性樹脂中分散有陶瓷粉末的熱導性絕緣接著片上之狀態下，將熱導性絕緣接著片中所含有之熱固性樹脂硬化而成為C階段，而可以簡便的方法得到散熱性優異之金屬基底電路基板。
又，作為提高該熱導性絕緣接著片之熱導率的方法，有：(1)提高完全硬化狀態(C階段)之熱固性樹脂之熱導率、(2)提高陶瓷粉末之熱導率、(3)增加陶瓷粉末之粒徑、(4)高度填充陶瓷粉末。專利文獻2係藉由(1)之方法而可得到高熱導率之熱導性絕緣接著片。又，專利文獻3係使用熱導率高之氮化硼作為陶瓷粉末，並藉由(2)之方法而可得到高熱導率之熱導性絕緣接著片。又，專利文獻4係藉由(2)與(4)之方法而可得到高熱導率之熱導性絕緣接著片。再者，專利文獻5係將各式各樣粒徑之氮化鋁粉末以特定比例組合，並藉由(2)、(3)及(4)之方法而可得到高熱導率之熱導性絕緣接著片。
然而，在上述專利文獻1及3~5之發明中，因為熱導率低的熱固性樹脂層存在於陶瓷粉末之各粒子之間，所以熱導率即使最高亦為16W/(m‧K)(參照專利文獻5表2合成例7)，要獲得高熱導率有其界限。又，於專利文獻2要提高熱固性樹脂之熱導率亦有其界限，熱導率即使最高亦為10.5W/(m‧K)(參照專利文獻2表1實施例6)。因此，在近年來逐漸變得困難的電子機器之熱設計要求上，在散熱性方面有其課題。
於是，專利文獻6~9係提案將在燒結熱導率高之陶瓷一次粒子而作成3維連續之一體構造之陶瓷燒結體之細孔中填充有熱固性樹脂而成的陶瓷樹脂複合體加工成板狀。該等發明係因為板狀陶瓷樹脂複合體(熱導性絕緣接著片)之熱導率取決於陶瓷燒結體，故可得到高熱導率。
先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1 日本特開2009-49062號公報
專利文獻2 日本特開2006-63315號公報
專利文獻3 日本特開2014-196403號公報
專利文獻4 日本特開2011-184507號公報
專利文獻5 日本特開2014-189701號公報
專利文獻6 日本特開昭62-126694號公報
專利文獻7 國際公開WO2014/196496A1號
專利文獻8 國際公開WO2015/022956A1號
專利文獻9 日本特開平8-244163號公報
然而，當依據專利文獻6所載發明而積層2層以上板狀陶瓷樹脂複合體時，在板狀陶瓷樹脂複合體之間，熱導率低之接著層(熱固性樹脂或熱固性樹脂中分散有陶瓷粉末者)為必要的(參照專利文獻6之第4圖)，而在散熱性方面有其課題。
即使在專利文獻7中，當將板狀陶瓷樹脂複合體與金屬電路、金屬板等電子構件接著時，熱導率低之接著層(熱固性樹脂或熱固性樹脂中分散有陶瓷粉末者)亦為必要的，而在散熱性方面有其課題。
即使在專利文獻8中，當與金屬電路及金屬板接著時，熱導率低之接著層(熱固性樹脂或熱固性樹脂中分散有陶瓷粉末者，參照專利文獻8之段落0056、0057)亦為必要的。因此，由於金屬電路與板狀陶瓷樹脂複合體之間之接著層的熱阻變高，故在散熱性方面有其課題。
專利文獻9係提案具有接著機能的板狀陶瓷樹脂複合體(熱導性絕緣接著片)，可獲得散熱性優異之電路基板。然而，若依據專利文獻9，則與金屬電路接著前之熱固性樹脂的硬化狀態為未硬化狀態(A階段)(參照專利文獻9之段落0053)。當陶瓷樹脂複合體中所含有之熱固性樹脂的硬化狀態為未硬化狀態(A階段)時，因將陶瓷樹脂複合體切割成板狀熱導性絕緣接著片時的熱，會使未硬化狀態之熱固性樹脂熔融，產生厚度不均，而無法得到所期望的熱導性絕緣接著片。再者，熱導性絕 緣接著片會無法承受切割時之衝擊而產生裂開。因此，在切割步驟中，為了補強陶瓷燒結體，有必要在含浸TMP(三羥甲基丙烷)等液狀有機物之後，進行切割成板狀的加工，藉由加熱處理等而去除液狀有機物之後，將熱固性樹脂含浸於板狀陶瓷燒結體，而獲得熱導性絕緣接著片。因此，會有步驟變得繁雜(含浸步驟需要2次(液狀有機物與熱固性樹脂的含浸)，且熱固性樹脂之含浸由於為板狀而需要針對每一片進行大量的處理)，導致成本上升的課題，而成為量產時的障礙(參照專利文獻9之段落0036~0045)。又，由於薄的熱導性絕緣接著片所含有之熱固性樹脂的硬化狀態為未硬化狀態(A階段)，故補強效果小，容易在接著金屬電路時產生裂開(參照專利文獻9之段落0063)，因絕緣性的降低而難以獲得所期望之特性。再者，當熱固性樹脂之流動性為過高之未硬化狀態(A階段)時，熱導率低的熱固性樹脂層形成在電子構件表面的凹凸上，也會有熱導率降低的課題。
又，由於一般陶瓷燒結體之彈性模數高，作為物質雖具有高熱導率，但當藉由加熱加壓而將金屬電路、金屬板等電子構件接著在熱導性絕緣接著片時，由於熱導性絕緣接著片中所含有之陶瓷燒結體難以追隨電子構件表面之凹凸，結果無法顯示高熱導率。再者，即使在使用彈性模數低之陶瓷燒結體的情形下，當熱導性絕緣接著片中所含有之熱固性樹脂為流動性低之完全硬化狀態(C階段)時，陶瓷燒結體與熱固性樹脂亦變得難以浸入電子構件表面的凹凸，故同樣地無法顯示高熱導 率。又，當熱導性絕緣接著片所含有之熱固性樹脂之流動性為過高(黏度過低)之未硬化狀態(A階段)時，容易在切割步驟、接著步驟中產生不良現象，而會有步驟變得緊雜的情形、絕緣性等特性降低的情形。至今仍未見到有整體基於該等知識的技術。
本發明係有鑑於上述技術背景而以提供如下所述陶瓷樹脂複合體為其課題之一：量產性及製品特性(散熱性、絕緣性與接著性)優異，尤其是可大幅提升電子機器之散熱性的陶瓷樹脂複合體。又，本發明係以提供將本發明之陶瓷樹脂複合體作為材料之熱導性絕緣接著片為其另一課題。
本發明其一態樣為一種陶瓷樹脂複合體，其係在燒結體35~70體積%中含浸有熱固性樹脂組成物65~30體積%，其中該燒結體使係平均長徑為3~60μm、縱橫比為5~30之非氧化物陶瓷一次粒子成為3維連續之一體構造，該熱固性樹脂組成物係藉由示差掃描型熱量計所測量之發熱開始溫度為180℃以上且硬化率為5~60%、數量平均分子量為450~4800。
本發明之陶瓷樹脂複合體其一實施形態為該非氧化物陶瓷燒結體為選自由氮化硼、氮化鋁及氮化矽所構成的群組中之1種或2種以上的組合。
本發明之陶瓷樹脂複合體其另一實施形態為該熱固性樹脂組成物之熔融溫度為70℃以上。
本發明之陶瓷樹脂複合體其又另一實施形態為該熱固性樹脂組成物為具有環氧基之物質及具有氰酸酯基(cyanate group)之物質中之一者或兩者、與具有羥基之物質及具有馬來醯亞胺基之物質中之一者或兩者的組合。
本發明其另一態樣為一種熱導性絕緣接著片，其係將本發明之陶瓷樹脂複合體予以加工而成。
本發明其又另一態樣為一種電路基板，其係在金屬板上隔著絕緣層而積層有金屬電路之電路基板，於該絕緣層係使用本發明之熱導性絕緣接著片。
本發明其另一態樣為一種多層電路基板，其係在金屬板上交互積層2層以上的絕緣層與金屬電路之多層電路基板，於該絕緣層係使用本發明之熱導性絕緣接著片。
本發明其另一態樣為一種汽車用電力模組構造體，其係具備隔著本發明之熱導性絕緣接著片所接著之2個以上的電子構件。
本發明其另一態樣為一種發光裝置，其係具有本發明之電路基板或多層電路基板與設置於金屬電路上之LED。
將本發明之陶瓷樹脂複合體予以加工所得到之熱導性絕緣接著片由於絕緣性與接著性優異、顯示高熱導率，故使用本發明之熱導性絕緣接著片的電子機器係顯示優異的可靠性與散熱性。
[用以實施發明之形態]
本發明的特徵之一係藉由將具有既定之發熱開始溫度、硬化率與數量平均分子量之B階段的熱固性樹脂組合物之各材料適當地含浸於經控制在特定物性範圍內之非氧化物陶瓷燒結體，而可達成優異的量產性、絕緣性及接著性、以及至今未有之高熱導率。並未意圖藉由理論而限制本發明，但可認為可達成高熱導率係起因於非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物同時侵入至金屬電路、金屬板等電子構件表面的凹凸。如此之高熱導率係以往之一般陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物之組合所無法實現的，而藉由本發明方得以提供。亦即，本發明者係開發出前所未有之革命性的熱導性絕緣接著片。以下，針對各使用材料進行說明。
<非氧化物陶瓷燒結體、陶瓷樹脂複合體、熱導性絕緣接著片、絕緣層>
在本發明中，將非氧化物陶瓷一次粒子彼此藉由燒結而結合之狀態下集合有2個以上的狀態，定義為3維連續之一體構造之「非氧化物陶瓷燒結體」。再者，在本發明中，將包含非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物之複合體，定義為「陶瓷樹脂複合體」。又，將陶瓷樹脂複合體加工成片狀者，定義為「熱導性絕緣接著片」。將藉由加熱壓製等而將熱導性絕緣接著片與金屬 電路、金屬板等電子構件接著，且熱固性樹脂組成物之硬化幾近結束而變成C階段狀態的熱導性絕緣接著片，定義為「絕緣層」。
因非氧化物陶瓷一次粒子彼此的燒結所導致之結合可藉由使用掃描型電子顯微鏡(例如，「JSM-6010LA」日本電子公司製)觀察非氧化物陶瓷一次粒子之剖面的一次粒子彼此的結合部分而進行評估。作為觀察的前處理，藉由樹脂而將非氧化物陶瓷燒結體包埋後，藉由CP(剖面拋光機(Cross Section Polisher))法而加工，於固定到試料台之後，進行鋨塗布。觀察倍率設為1500倍。又，評估用之非氧化物陶瓷燒結體可藉由將構成陶瓷樹脂複合體之熱固性樹脂組成物於大氣環境、500~900℃下予以灰化而獲得。當沒有因非氧化物陶瓷一次粒子彼此的燒結所導致之結合時，在灰化時無法保持形狀。
<電子構件>
在本發明中，將與熱導性絕緣接著片接著之材料，具體而言，包含金屬電路、金屬板、鋁製冷卻器等之金屬或金屬基複合材料之構件，定義為「電子構件」。
<平均長徑>
非氧化物陶瓷燒結體中之非氧化物陶瓷一次粒子之平均長徑必需為3~60μm，再者，平均長徑較佳為5~50μm之範圍，更佳為10~40μm之範圍，再更佳為15~35μm之範圍。當小於3μm時，由於非氧化物陶瓷燒結體之彈性模數變高，故在藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等 之電子構件接著於熱導性絕緣接著片時，熱導性絕緣接著片中所含有之非氧化物陶瓷燒結體變得難以追隨金屬板、金屬電路等電子構件表面的凹凸，而有熱導率、拉伸剪切接著強度(tensile shear strength)降低的可能性。當超過60μm時，非氧化物陶瓷燒結體之強度降低，結果絕緣層變得容易被破壞。因此，會有金屬板、金屬電路等電子構件與絕緣層之拉伸剪切接著強度降低的可能性。
<平均長徑之定義‧評估方法>
作為平均長徑之觀察的前處理，藉由樹脂而將非氧化物陶瓷燒結體包埋後，藉由CP(剖面拋光機)法而加工，於固定到試料台之後，進行鋨塗布。其後，可以掃描型電子顯微鏡，例如「JSM-6010LA」(日本電子公司製)而攝錄SEM影像，於影像解析軟體，例如「A-ZO-KUN」(Asahi Kasei Engineering公司製)讀取並測定所得到的剖面之粒子影像。在實施例中，此時之影像倍率為100倍，影像解析之畫素數為1510萬畫素。以手動測量求得所得到之任意粒子100個的長徑，將其平均值設為平均長徑。於本說明書中，所謂的非氧化物陶瓷一次粒子之「長徑」，係指可包圍觀察對象之粒子的最小圓的直徑。
<縱橫比>
本發明之非氧化物陶瓷一次粒子係縱橫比必需為5~30，縱橫比較佳為7.5~20之範圍，更佳為10~15之範圍。當縱橫比變得小於5時，由於非氧化物陶瓷燒結體 之彈性模數變高，故藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等電子構件接著於熱導性絕緣接著片時，熱導性絕緣接著片中所含有之非氧化物陶瓷燒結體變得難以追隨金屬板、金屬電路等電子構件表面的凹凸，而有熱導率和拉伸剪切接著強度降低的可能性。相反地，當縱橫比變得大於30時，非氧化物陶瓷燒結體的強度降低，結果絕緣層變得容易被破壞。因此，有金屬板、金屬電路等電子構件與絕緣層之拉伸剪切接著強度降低的可能性。
<縱橫比之評估方法>
作為縱橫比之觀察的前處理，在藉由樹脂將非氧化物陶瓷燒結體包埋後，藉由CP(剖面拋光機)法進行加工，於固定到試料台之後，進行鋨塗布。其後，可以掃描型電子顯微鏡，例如「JSM-6010LA」(日本電子公司製)而攝錄SEM影像，於影像解析軟體，例如「A-ZO-KUN」(Asahi Kasei Engineering公司製)讀取並測量所得到的剖面之粒子影像。在實施例中，此時之影像倍率為100倍，影像解析之畫素數為1510萬畫素。以手動測量，觀察所得到之任意粒子100個，測量各粒子之長徑與短徑的長度，依縱橫比=長徑/短徑之計算式，算出各粒子之值，將該等之平均值設為縱橫比。在本說明書中，所謂的非氧化物陶瓷一次粒子之「短徑」，係指可被觀察對象之粒子包圍的最大圓的直徑。
<非氧化物陶瓷燒結體的比例>
陶瓷樹脂複合體中之非氧化物陶瓷燒結體較佳為35~70體積%(熱固性樹脂組成物為65~30體積%)之範圍 內，更佳為40~65體積%。當小於35體積%時，由於熱導率低之熱固性樹脂組成物的比例增加，故熱導率降低。當大於70體積%時，藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等電子構件接著於熱導性絕緣接著片時，熱固性樹脂組成物變得難以浸入電子構件表面之凹凸，而有拉伸剪切接著強度與熱導率降低的可能性。陶瓷樹脂複合體中之非氧化物陶瓷燒結體之比例(體積%)可藉由如下所示之非氧化物陶瓷燒結體之體積密度與真密度的測量而求得。
非氧化物陶瓷燒結體體積密度(D)=質量/體積…(1)
非氧化物陶瓷燒結體氣孔率(%)=(1-(D/非氧化物陶瓷燒結體真密度))×100=熱固性樹脂組成物的比例(%)…(2)
非氧化物陶瓷燒結體的比例(%)=100-熱固性樹脂組成物的比例…(3)
非氧化物陶瓷燒結體體積密度係根據JIS Z 8807：2012之利用幾何形狀量測(geometric measurement)的密度及比重之測量方法，從正六面體形狀之非氧化物陶瓷燒結體之各邊長度(藉由游標尺測量)所計算出之體積與藉由電子天平所測量之質量而求得(參照JIS Z 8807：2012的9項)。非氧化物陶瓷燒結體真密度係根據JIS Z 8807：2012之利用氣體取代法的密度及比重的測量方法，從使用乾式自動密度計所測量之非氧化物陶瓷燒結體之體積與質量而求得(參照JIS Z 8807：2012的11項之式(14)~(17))。又，於一般陶瓷燒結體之氣孔，係 存在閉合孔與開放孔，但本發明之非氧化物陶瓷燒結體係藉由將非氧化物陶瓷一次粒子之平均長徑、縱橫比等控制在特定範圍，而可無視閉合孔的存在(1%以下)。
再者，針對平均氣孔直徑並無特別限制，但從熱固性樹脂組成物之含浸性等來看，實用上為0.1~3.0μm。平均氣孔直徑係根據JIS R 1655：2003，使用汞細孔計，在作成累積氣孔徑分布曲線(參照JIS R 1655：2003之附圖6)時之氣孔徑體積的累積值成為整體(累積氣孔體積之值為最大值)之50%的氣孔徑。使用汞細孔計之累積氣孔分布曲線可使用例如「PASCAL 140-440」(FISONS INSTRUMENTS公司製)而作成。
<非氧化物陶瓷燒結體之主要成分>
本發明之非氧化物陶瓷燒結體之主要成分，若考慮使用在尋求高可靠性之電力模組等，則宜使用具有至少40W/(m‧K)以上之熱導率的選自由氮化硼、氮化鋁及氮化矽所構成的群組之1種或2種以上的組合。
<非氧化物陶瓷燒結體之製造方法>
非氧化物陶瓷燒結體可藉由例如於氮化硼粉末中以0.01~20質量%左右(典型為0.1~10質量%左右，更典型為1~5質量%左右)的內含比例摻和碳酸鈣、碳酸鈉、硼酸等燒結助劑，以金屬模具、冷均壓法(CIP)等周知方法成形之後，於氮、氬等非氧化性氣體環境中、溫度1500~2200℃下燒結1~30小時左右而予以製造。又，使用氮化鋁、氮化矽粉末的情形，亦可使用氧化釔、氧化鋁、氧化鎂、稀土類元素氧化物等燒結助劑，以同樣的 方法予以製造。作為燒結爐，可列舉隔焰爐(muffle furnace)、管形爐(tube furnace)、氣體環境爐(atmosphere furnace)等批式爐、旋轉窯、螺旋輸送爐(screw conveyor furnace)、隧道爐、帶式爐(belt furnace)、推式爐、立式連續爐等連續式爐。該等係可因應目的而分開使用，例如，在各自少量製造多種非氧化物陶瓷燒結體時，採用批式爐，在大量製造一定種類時，採用連續式爐。
<非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物的複合化>
本發明之非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物係例如藉由使熱固性樹脂組成物含浸於非氧化物陶瓷燒結體中，而可進行複合化。熱固性樹脂組成物之含浸係可以真空含浸、1~300MPa(G)之加壓含浸、或該等之組合的含浸而進行。真空含浸時之壓力較佳為1000Pa(abs)以下，更佳為100Pa(abs)以下。於加壓含浸，當壓力小於1MPa(G)時，會有熱固性樹脂組成物無法充分含浸至非氧化物陶瓷燒結體之內部的可能性，當超過300MPa(G)時，由於設備變成大規模而在成本上不利。為了使熱固性樹脂組成物容易含浸至非氧化物陶瓷燒結體之內部，當真空含浸及加壓含浸時，更佳為加熱至100~180℃而使熱固性樹脂組成物之黏度降低。
<熱固性樹脂組成物>
較佳為熱固性樹脂組成物係具有環氧基之物質及具有氰酸酯基之物質中之一者或兩者、與具有羥基之物質及具有馬來醯亞胺基之物質中之一者或兩者的組合。作 為具有環氧基之物質，可列舉雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、多官能環氧樹脂(甲酚酚醛清漆環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂等)、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、環式脂肪族環氧樹脂、縮水甘油基酯型環氧樹脂、縮水甘油基胺型環氧樹脂等之環氧樹脂；作為具有氰酸酯基之物質，可列舉2,2'-雙(4-氰氧基苯基)丙烷、雙(4-氰氧基-3,5-二甲基苯基)甲烷、2,2'-雙(4-氰氧基苯基)六氟丙烷、1,1'-雙(4-氰氧基苯基)乙烷、1,3-雙[2-(4-氰氧基苯基)異丙基]苯等之氰酸酯樹脂；作為具有羥基之物質，可列舉苯酚酚醛清漆樹脂、4,4'-(二甲基亞甲基)雙[2-(2-丙烯基)苯酚]等之苯酚類；作為具有馬來醯亞胺基之物質，可列舉4,4'-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺、間伸苯基雙馬來醯亞胺、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺、3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺、4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺、1,6'-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷、4,4'-二苯基醚雙馬來醯亞胺、4,4'-二苯基碸雙馬來醯亞胺、1,3-雙(3-馬來醯亞胺苯氧基)苯、1,3-雙(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯、雙-(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2'-雙[4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基]丙烷等馬來醯亞胺樹脂。
在熱固性樹脂組成物中，可適當地含有：用以提升非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物間之黏附性的矽烷偶合劑；用以促進濕潤性、均平性的提升及黏度降低，使含浸‧硬化時之缺陷產生減少的消泡劑、表面調整劑、濕潤分散劑。再者，為了控制硬化速度、 發熱開始溫度，亦可添加硬化促進劑。作為硬化促進劑，可列舉2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑等之咪唑類、三苯基膦、四對甲苯基硼酸四苯基鏻(tetraphenylphosphonium tetra-p-tolylborate)等之有機磷化合物、乙醯丙酮銅(II)、乙醯丙酮鋅(II)等之金屬觸媒。
<非氧化物陶瓷燒結體之對氣孔內的表面處理>
在非氧化物陶瓷燒結體之氣孔表面，可進行用以提升非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物間之黏附性的表面處理。作為表面處理方法，可藉由於與熱固性樹脂組成物之複合前，使矽烷偶合劑溶液含浸至非氧化物陶瓷燒結體之氣孔內之後，利用乾燥等去除溶劑而進行。矽烷偶合劑溶液之含浸可藉由真空含浸、1~300MPa(G)之加壓含浸、或該等之組合的含浸而進行。又，溶劑係可使用水、醇、甲苯等周知者之單體或組合。關於矽烷偶合劑所具有之官能基，可適當選擇與熱固性樹脂組成物所具有之官能基具有反應性者，可列舉例如環氧基、氰酸酯基、胺基等。
<熱固性樹脂組成物之半硬化>
藉由使與非氧化物陶瓷燒結體複合化之熱固性樹脂組成物半硬化(B階段化)，可得到陶瓷樹脂複合體。作為加熱方式，可以紅外線加熱、熱風循環、油加熱方式、熱板加熱方式或其組合而進行。半硬化可在含浸結束後，利用含浸裝置之加熱機能而直接進行，亦可自含浸裝置取出後，使用熱風循環式輸送爐等周知裝置另外進行。
<熱固性樹脂組成物之發熱開始溫度>
陶瓷樹脂複合體中所含有之熱固性樹脂組成物之以示差掃描型熱量計所測量之發熱開始溫度較佳為180℃以上，更佳為190℃以上，再更佳為200℃以上。當小於180℃時，於真空含浸及加壓含浸時加熱熱固性樹脂組成物之際，熱固性樹脂組成物之硬化反應持續進行，熱固性樹脂組成物之黏度上升，熱固性樹脂組成物變得無法含浸至非氧化物陶瓷燒結體之氣孔內。因此，變成電路基板之絕緣層中存在缺陷(氣孔)，絕緣破壞電壓(breakdown voltage)降低。關於上限，沒有特別限制，但當考慮藉由加熱加壓將金屬板、金屬電路等之電子構件接著於熱導性絕緣接著片時之生產性、裝置零件之耐熱性時，實用上為300℃以下。發熱開始溫度可藉由硬化促進劑等而加以控制。
<熱固性樹脂組成物之發熱開始溫度的評估方法>
所謂的發熱開始溫度，係在將熱固性樹脂組成物以示差掃描型熱量計加熱硬化時可得到之橫軸為溫度(℃)、縱軸為熱流(mK)的發熱曲線中，從最大發熱波峰往發熱曲線起點所拉出之接線與基線之交點的溫度。
<熱固性樹脂組成物之硬化率>
表示陶瓷樹脂複合體中所含有之熱固性樹脂組成物的硬化狀態之用語「半硬化(B階段)狀態」，係指使用示差掃描熱量測量，由下述計算式所求得之硬化率為5~60%之狀態。當小於5%時，因將陶瓷樹脂複合體切割 成板狀熱導性絕緣接著片時的熱，未硬化狀態之熱固性樹脂組成物熔融，產生厚度不均。又，陶瓷樹脂複合體無法承受切割時之衝擊，而產生裂開，電路基板之絕緣破壞電壓降低。再者，藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等之電子構件接著於熱導性絕緣接著片時，熱導率低之接著(熱固性樹脂組成物)層形成在金屬板、金屬電路等之電子構件表面的凹凸上，熱導率降低。當大於60%時，由於藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等電子構件接著於熱導性絕緣接著片時熱固性樹脂組成物不會熔融，故無法將金屬板、金屬電路等電子構件接著於熱導性絕緣接著片，無法製作電路基板等。因此，由於在製作電路基板等時，藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等電子構件與熱導性絕緣接著片予以接著之際，熱導率低之接著層(熱固性樹脂組成物或熱固性樹脂組成物中分散有陶瓷粉末者)為必要的，故電路基板等之散熱性降低。陶瓷樹脂複合體中之熱固性樹脂組成物的硬化率較佳為10~50%為佳，更佳為12~40%，再更佳為15~30%。
<熱固性樹脂組成物之硬化率的評估方法>
硬化率(%)=(X-Y)/X×100
X：使用示差掃描型熱量計，使藉由加熱而進行硬化前之狀態的熱固性樹脂組成物硬化時所產生的熱量。
Y：使用示差掃描型熱量計，使藉由加熱而成為半硬化狀態(B階段)之熱固性樹脂組成物(成為評估硬化率之對象的熱固性樹脂組成物)硬化時所產生的熱量。
另外，上述X及Y中，「使其硬化」的狀態係可從所得到之發熱曲線的波峰而加以特定。又，「C階段狀態」係指熱固性樹脂組成物的硬化幾近結束，即使加熱至高溫，也不再次熔融的狀態。具體而言，係指在「B階段狀態」欄所述之硬化率超過60%的狀態。再者，「A階段狀態」係指利用加熱之硬化完全未進行或僅進行些許，常溫20℃下為液體之狀態。具體而言，係指在「B階段狀態」欄所述之硬化率小於5.0%的狀態。
<熱固性樹脂組成物之數量平均分子量與評估方法>
本發明之陶瓷樹脂複合體中所含有之熱固性樹脂組成物的數量平均分子量係藉由粒徑排阻層析(size exclusion chromatography)(以下簡記為SEC)所測量之以聚苯乙烯換算所表示之平均分子量(根據JIS K 7252-1：2016 3.4.1項式(1))。數量平均分子量較佳為450~4800之範圍，更佳為500~4000之範圍，再更佳為550~3500之範圍。當小於450時，因將陶瓷樹脂複合體切割成板狀熱導性絕緣接著片時的熱，熱固性樹脂組成物熔融，而產生厚度不均。又，陶瓷樹脂複合體無法承受切割時之衝擊，而產生裂開。再者，藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等之電子構件接著於熱導性絕緣接著片時，熱導率低之接著(熱固性樹脂組成物)層形成在金屬板、金屬電路等之電子構件表面的凹凸上，熱導率降低。當大於4800時，由於藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等之電子構件接著於熱導性絕緣接著片時之熱固性樹脂組 成物的熔融黏度高，故與電子構件之接著強度降低。又，當藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等之電子構件接著於熱導性絕緣接著片時，非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物變得難以浸入至金屬板、金屬電路等電子構件表面的凹凸，故熱導率降低。
<熱固性樹脂組成物之熔融溫度與評估方法>
本發明之陶瓷樹脂複合體中所含有之熱固性樹脂組成物的熔融溫度較佳為70℃以上，更佳為80℃以上，再更佳為95℃以上。當小於70℃時，因將陶瓷樹脂複合體切割成板狀熱導性絕緣接著片時的熱，熱固性樹脂組成物熔融，而產生厚度不均。關於上限，並沒有特別限制，但當考慮藉由加熱加壓而將金屬板、金屬電路等之電子構件接著於熱導性絕緣接著片時，有必要抑制因熱固性樹脂組成物之硬化反應的進行所導致黏的度上升時，熔融溫度實用上為180℃以下，典型為150℃以下，更典型為120℃以下。本發明之熔融溫度係藉由示差掃描熱量測量而將熱固性樹脂組成物加熱時之最大吸熱波峰的溫度。
<熱導性絕緣接著片之厚度>
熱導性絕緣接著片之厚度可依據要求特性而改變。例如，在耐電壓不甚重要而熱阻重要的情形下，可使用0.1~0.35mm之薄者，相反地，在耐電壓、局部放電特性重要的情形下，可使用0.35~1.0mm之厚者。
<對於熱導性絕緣接著片之表面處理>
在熱導性絕緣接著片表面，可進行用以提升絕緣層(熱導性絕緣接著片)與金屬板、金屬電路等電子構件之黏附性的表面處理。作為表面處理方法，可藉由在金屬板、金屬電路等電子構件與熱導性絕緣接著片之接著前，將矽烷偶合劑溶液塗布於熱導性絕緣接著片表面之後，利用乾燥等去除溶劑而進行。又，溶劑可使用水、醇、甲苯等周知者之單體或組合。關於矽烷偶合劑所具有之官能基，可適當選擇與熱固性樹脂組成物所具有之官能基具有反應性者，可列舉例如環氧基、氰酸酯基、胺基等。
<電路基板>
本發明之電路基板可藉由隔著絕緣層將用以搭載電子零件之既定電路圖案之金屬電路於金屬板上積層而製造。
<多層電路基板>
本發明之多層電路基板係可藉由於金屬板上將絕緣層與金屬電路交互地積層2層以上而製造。金屬電路間之電連接係可藉由利用雷射、鑽頭之開孔加工與鍍銅的組合等周知方法而進行。
<汽車用電力模組>
本發明之汽車用電力模組構造體可藉由於2個以上電子構件之接著上使用熱導性絕緣接著片而製造。2個以上之電子構件係例如其一電子構件為鋁製冷卻器，另一電子構件為電力模組底面之銅板(散熱板)。一般係藉 由螺夾而固定散熱片等之TIM，藉此將電力模組之發熱性電子零件的熱從銅製散熱板經由散熱片散逸至鋁製冷卻器，但熱導性絕緣接著片因為兼具高熱導率及高絕緣性與接著機能，故不需要螺夾，適當作為汽車用電力模組構造體之構成構件。
<具有LED之發光裝置>
本發明之具有LED的發光裝置可藉由焊料等而將LED元件接合‧搭載於使用熱導性絕緣接著片作為該絕緣層之電路基板或多層電路基板之金屬電路上而製造。藉此，因為可將在LED元件所產生之熱予以散熱，故可抑制LED元件之溫度上升、防止特性降低。
<電力模組>
本發明之電路基板或多層電路基板係可藉由焊料等而將電力半導體元件接合‧搭載於金屬電路上，藉此組入電力模組中。相較於氧化鋁基板等其他陶瓷燒結體，本發明之非氧化物陶瓷燒結體之彈性模數係低1位數以上。由於絕緣層之彈性模數係取決於氧化物陶瓷燒結體之彈性模數，故絕緣層之彈性模數也低於氧化鋁基板。因此，在迴焊、熱循環試驗所產生之熱應力變得較氧化鋁基板小，可抑制焊料等所產生之龜裂。
又，因為該彈性模數較低，即使在金屬電路與金屬板之厚度不同的情形、材質不同的情形(例如，金屬板為鋁而金屬電路為銅的情形)下，翹曲極小。因此，本發明之電路基板或多層電路基板係不同於氧化鋁電路基板等其他的陶瓷電路基板，由於可不經由焊料、散熱膏 (thermal grease)等之TIM(熱介面材料(Thermal Interface Material))而直接與電力模組底面之銅板(散熱板)、鋁製冷卻器接合，或取代金屬板而使用電力模組底面之銅板(散熱板)、鋁製冷卻器，故適當作為電力模組之構成構材。
<金屬電路>
作為金屬電路之材料，從電導性及熱導率的觀點來看，較佳為銅或鋁。若僅考慮特性面，則亦可使用銀、金等，但在價格面及其後之電路形成等上有其問題。金屬電路之板厚較佳為0.010~5.0mm，更佳為0.035~4.0mm，再更佳為0.105~2.0mm。當板厚小於0.010mm時，於作為電路基板或多層電路基板而使用的情形下，無法確保充分的導電性，會有金屬電路部分發熱等問題，故不佳。當超過5.0mm時，金屬電路本身的熱阻變大，而電路基板或多層電路基板之散熱特性降低，故不佳。
<金屬板>
作為金屬板之材料，從熱導率及價格的觀點來看，較佳為銅或鋁。若僅考慮特性面，則亦可使用銀、金等，但在價格面有其問題。金屬板之板厚較佳為0.070~5.0mm，更佳為0.3~4.0mm，再更佳為0.5~3.0mm。當板厚小於0.070mm時，由於作為電路基板之強度降低，於電子零件之安裝步驟中變得容易發生裂開、缺陷、翹曲等，故不佳。當超過5.0mm時，金屬板本身之熱阻變大，電路基板之散熱特性降低，故不佳。
<金屬板及金屬電路之接著面>
為了提升絕緣層(熱導性絕緣接著片)與金屬板及金屬電路的黏附性，在金屬板及金屬電路之與絕緣層(熱導性絕緣接著片)的接著面進行脫脂處理、噴砂、蝕刻、各種鍍敷處理、矽烷偶合劑等之底漆處理等表面處理較為理想。又，金屬板及金屬電路之與熱導性絕緣接著片的接著面之表面粗糙度，以十點平均粗糙度(Rz，JIS B0601：1994)較佳為0.1~15μm，更佳為0.5~12μm，再更佳為1.0~10μm。當小於0.1μm時，難以確保與熱導性絕緣接著片之充分黏附性，當超過15μm時，則容易在接著界面上產生缺陷，會有耐電壓降低、或黏附性降低的可能性。十點平均粗糙度Rz可使用接觸式表面粗糙度測量器，例如「SEF 580-G18」(小坂研究所公司製)而測量。
<金屬板及金屬電路之接著方法>
金屬板及金屬電路與絕緣層(熱導性絕緣接著片)之接著，可使用將各材料積層之後予以加熱壓制、真空積層壓製等周知方法。
<金屬電路之形成方法>
作為形成金屬電路之既定電路圖案的方法，有：(1)將金屬板接著於熱導性絕緣接著片之後，於該金屬板之表面上形成電路圖案形狀之蝕刻阻劑(etching resist)，藉由使用氯化銅水溶液等之蝕刻而去除不需要的金屬部分後，以鹼水溶液等將蝕刻阻劑剝離，形成金屬電路的方法；(2)將金屬板在預先藉由壓製、蝕刻而形成既定電路圖案之金屬電路之後，接著於熱導性絕緣接著片的方法 等。於形成電路圖案後，可因應需要而於金屬電路上施行鍍Ni、鍍Ni合金。又，因應需要，亦有將焊料阻劑(solder resist)形成於金屬電路及絕緣層上的情形。
[實施例]
以下，列舉實施例、比較例而更具體地說明本發明，但該等係為了更佳地理解本發明及其優點而提供者，並無意圖限制本發明。
實施例1~12比較例1~13
<非氧化物陶瓷燒結體之製作>
將表1所載之非氧化物陶瓷粉末與燒結助劑以表1所示既定比例予以混合。表1中，非氧化物陶瓷粉末之粒徑係指平均粒徑。混合係使用乙醇、氮化矽球，以球磨機進行濕式混合2小時之後，予以乾燥、打碎，得到混合粉末。然後，使用金屬模具，以5MPa的壓力將該成形用混合粉末壓製成形為塊狀。藉由CIP(冷均壓法)裝置(「ADW800」神戶製鋼所公司製)，在10~120MPa(G)之間針對所得到之塊狀成形體進行處理後，以批式高頻爐(「FTH-300-1H」富士電波工業公司製)，以表1所示條件進行燒結，藉此得到A~O之15種非氧化物陶瓷燒結體。
(平均氣孔直徑)
依據前述方法，藉由汞細孔計(「PASCAL 140-440」FISONS INSTRUMENTS公司製)而作成累積氣孔分布曲線，藉此求得所得到之非氧化物陶瓷燒結體之平均氣孔直徑。將結果示於表4及表5。
(非氧化物陶燒瓷燒結體中之非氧化物陶瓷一次粒子的平均長徑及縱橫比)
依據前述方法，以掃描型電子顯微鏡(「JSM-6010LA」日本電子公司製)攝錄SEM影像，於影像解析軟體(「A-ZO-KUN」Asahi Kasei Engineering公司製)讀取所得到之剖面的粒子影像，而測量所得到之非氧化物陶瓷燒結體中之非氧化物陶瓷一次粒子的平均長徑及縱橫比。將結果示於表4及表5。
Figure 106107968-A0202-12-0026-1
Figure 106107968-A0202-12-0027-3
Figure 106107968-A0202-12-0027-4
<熱固性樹脂組成物之對於非氧化物陶瓷燒結體的含浸、半硬化、片狀加工>
進行熱固性樹脂組成物對於所得到之非氧化物陶瓷燒結體A~O之含浸。熱固性樹脂組成物係使用表2所示之AA~AH的8種。各熱固性樹脂組成物係藉由於90℃下將表2所載成分予以攪拌混合而加以調製。非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物之組合係設為表3中所示之26種。使用真空加溫含浸裝置(「G-555AT-R」Kyosin Engineering公司製)，在溫度145℃、壓力15Pa(abs)之真空中將非氧化物陶瓷燒結體及熱固性樹脂組成物各自進行脫氣10分鐘之後，接著在同裝置內，於前述加溫真空下，將非氧化物陶瓷燒結體浸漬在熱固性樹脂組成物中10分鐘。進一步使用加壓加溫含浸裝置(「HP-4030AA-H45」Kyosin Engineering公司製)，於溫度145℃、壓力3.5MPa的加壓下，進行含浸120分鐘，將非氧化物陶瓷燒結體與熱固性樹脂組成物予以複合化。其後，在大氣壓下、160℃，以表3所示時間條件予以加熱，使熱固性樹脂組成物半硬化(B階段化)，作成陶瓷樹脂複合體。
(非氧化物陶瓷燒結體之比例及熱固性樹脂組成物之比例)
陶瓷樹脂複合體中之非氧化物陶瓷燒結體之比例係依據前述方法，從非氧化物陶瓷燒結體之體積密度及真密度而求得。體積密度係依據前述方法，從以游標尺(「CD67-SPS」Mitutoyo公司製)及電子天平(「MC-1000」 A&D公司製)所測量之非氧化物陶瓷燒結體之體積(從各邊的長度算出)及質量而求得。真密度係依據前述方法，從以乾式自動密度計(「AccuPyc II 1340」Micromeritics公司製)所求得之非氧化物陶瓷燒結體之體積與質量而求得。將結果示於表4及表5。
(熱固性樹脂組成物之發熱開始溫度、硬化率及熔融溫度)
依據前述方法，以示差掃描型熱量計(「型式DSC-6100」SEIKO INSTRUMENTS公司製)而測量陶瓷樹脂複合體中之熱固性樹脂組成物的發熱開始時間及硬化率。將結果示於表4及表5。
(數量平均分子量)
依據前述方法，藉由SEC並以以下條件而測量陶瓷樹脂複合體中之熱固性樹脂組成物的數量平均分子量。
溶解條件：將測量試料0.03g溶解在THF10ml、過濾條件：以薄膜過濾器孔徑0.45μm進行過濾、脫氣裝置：ERC公司製ERC-3315、泵：日本分光公司製PU-980、流速1.0ml/min、自動採樣機：TOSOH公司製AS-8020、管形爐：日立製作所製L-5030、設定溫度40℃、管柱構成：TOSOH公司製TSKguardcolumnMP(×L)6.0mm ID×4.0cm 2根、及TOSOH公司製TSK-GELMULTIPORE HXL-M 7.8mm ID×30.0cm 2根，共4根、 檢測器：RI日立製作所製L-3350、數據處理：SIC480數據站。
將結果示於表4及表5。
接著，使用多線鋸(multi-wire saw)(「MWS-32N」TAKATORI公司製)，將26種陶瓷樹脂複合體加工成厚度320μm之片狀，得到熱導性絕緣接著片。
Figure 106107968-A0202-12-0030-5
Figure 106107968-A0202-12-0031-6
Figure 106107968-A0202-12-0031-7
Figure 106107968-A0202-12-0032-8
(熱導性絕緣接著片之厚度與厚度之標準偏差測量)
根據JIS K 7130：1999之A法，測量熱導性絕緣接著片之厚度。所測量之熱導性絕緣接著片之寬度×長度=150mm×150mm，針對每一種類、每一片10處，總計測量10片。將所得到之熱導性絕緣接著片之厚度與厚度之標準偏差的評估結果示於表4及表5。
(非氧化物陶瓷燒結體之彈性模數)
根據JIS R 1602：1995之靜態彈性模數試驗方法，使用自動繪圖機(「AG-300kNX」島津製作所公司製)，由所測量之負載變形線圖(參照JIS R 1602：1995附圖5)而求得非氧化物陶瓷燒結體之彈性模數。將結果示於表4及表5。
(非氧化物陶瓷燒結體之強度)
根據JIS R 1601：2008之3點彎曲方式，使用自動繪圖機(「AG-300kNX」島津製作所公司製)，由所測量之試驗片破壞時之最大負載而求得非氧化物陶瓷燒結體之強度(參照JIS R 1601：20087.1項)。將結果示於表4及表5。
<積層體之製造>
在熱導性絕緣接著片的兩面上，以壓力5MPa(G)、加熱溫度240℃、加熱時間5小時的條件，使用真空加熱壓製機(「MHPC-VF-350-350-1-45」名機製作所公司製)，將與熱導性絕緣接著片相同外形尺寸之厚度1.0mm的銅板予以接著，得到在熱導性絕緣接著片的兩面上接 著有具備表4及表5所載表面粗糙度之金屬板(銅)的積層體。另外，金屬板之表面粗糙度(十點平均粗糙度Rz)係可依據前述方法，使用接觸式之表面粗糙度測量器(「SEF 580-G18」小坂研究所公司製)而加以測量。
在此過程中，熱固性樹脂組成物係硬化至C階段。另外，比較例9係熱固性樹脂組成物之硬化率為62.6%，壓製接著時，熱固性樹脂組成物不會熔融，銅板不接著。因此，作為接著層，將環氧樹脂(「JER828」三菱化學公司製)100質量份、硬化劑(「VH-4150」DIC公司製)60質量份、硬化促進劑(「TPP」北興化學公司製)3質量份與陶瓷粉末(「AKP-15」住友化學公司製)500質量份以行星式混合機攪拌15分鐘所得到的熱固性樹脂組成物塗布在熱導性絕緣接著片之兩面上使其成為5μm厚度之後，將銅板接著。
(絕緣破壞強度的評估)
於積層體的一面上，將蝕刻阻劑網狀印刷為直徑20mm之圓形(圓內塗滿之實心圖案(solid pattern))的電路圖案形狀，於另一面上，將蝕刻阻劑網狀印刷為實心圖案形狀。將蝕刻阻劑予以紫外線硬化之後，以氯化銅溶液蝕刻金屬板，在積層體之一面上形成直徑20mm之圓形的銅電路。其次，以鹼溶液剝離阻劑之後，施以無電Ni-P鍍敷，厚度2μm，製造評估用之電路基板。將電路基板浸漬於絕緣油中，在室溫下施加交流電壓在銅電路與銅板之間，根據JIS C 2110-1：2010，測量絕緣破壞強度。測量器係使用「TOS-8700」(菊水電子工業公司 製)。將所得到之電路基板之絕緣破壞強度的評估結果示於表4及表5。
(熱導率)
本發明中，成為評估對象之熱導率係絕緣層(熱固性樹脂組成物之硬化幾近結束而成為C階段狀態的熱導性絕緣接著片)的熱導率。此時之熱導率並非單純只是絕緣層單體的熱導率，而為亦包含絕緣層與銅板(銅電路)之界面熱阻的熱導率。測量試料係使用將金屬板(銅)接著於熱導性絕緣接著片之兩面上的前述積層體，根據JIS H 8453：2010而進行測量。於測量器係使用「TC-1200RH」(ADVANCE RIKO公司製)。將所得到之熱導率的評估結果示於表4及表5。
(拉伸剪切接著強度)
在寬度×長度×厚度=25mm×12.5mm×320μm之熱導性絕緣接著片的兩面上，積層寬度×長度×厚度=25mm×100mm×1.0mm之銅板(樣品尺寸及積層方法係參照JIS K 6850：1999附圖.1)，以壓力5MPa、加熱溫度240℃、加熱時間5小時的條件，使用真空加熱壓製機，進行壓製接著，得到剪切接著強度測量用樣品。測量裝置係使用自動繪圖機(「AG-100kN」島津製作所公司製)，測量條件係以測量溫度25℃、十字頭速度5.0mm/min，根據JIS K 6850：1999而實施測量。將所得到之拉伸剪切接著強度的評估結果示於表4及表5。
Figure 106107968-A0202-12-0036-9
Figure 106107968-A0202-12-0037-10
Figure 106107968-A0202-12-0038-11
Figure 106107968-A0202-12-0039-12
如從實施例與比較例之對照可知，使用本發明之熱導性絕緣接著片的電路基板係高度兼具散熱性、絕緣性及接著性。
比較例1因為非氧化物陶瓷一次粒子之平均長徑過短，故非氧化物陶瓷燒結體之彈性模數變高，熱導率及拉伸剪切接著強度比實施例還低。
比較例2因為非氧化物陶瓷一次粒子之平均長徑過長，故非氧化物陶瓷燒結體之強度降低，拉伸剪切接著強度比實施例還低。
比較例3因為非氧化物陶瓷一次粒子之縱橫比過小，故非氧化物陶瓷燒結體之彈性模數變高，熱導率比實施例還低。
比較例4因為非氧化物陶瓷一次粒子之縱橫比過大，故非氧化物陶瓷燒結體之強度降低，拉伸剪切接著強度比實施例還低。
比較例5因為非氧化物陶瓷燒結體之比例過小，相反地，熱導率低的熱固性樹脂組成物之比例增加，故熱導率比實施例還低。
比較例6係非氧化物陶瓷燒結體之比例過大，藉由加熱加壓而將銅板接著於熱導性絕緣接著片時，熱固性樹脂組成物變得難以浸入銅板表面之凹凸，相較於實施例，拉伸剪切接著強度與熱導率降低。
比較例7係熱固性樹脂組成物之發熱開始溫度過低。因此，在真空含浸及加壓含浸時，在為了使熱固性樹脂組成物之黏度降低而予以加熱之際，熱固性樹脂組 成物之硬化反應持續進行，熱固性樹脂組成物之黏度上升，變得無法使熱固性樹脂組成物含浸於非氧化物陶瓷燒結體之氣孔內。因此，變成電路基板之絕緣層中存在缺陷(氣孔)，絕緣破壞強度降低。
比較例8係熱固性樹脂組成物之硬化率過低。因此，因將陶瓷樹脂複合體切割成板狀熱導性絕緣接著片時的熱，未硬化狀態之熱固性樹脂組成物熔融，產生厚度不均。又，陶瓷樹脂複合體無法承受切割時之衝擊，而產生裂開，電路基板之絕緣破壞強度比實施例還低。再者，熱導率低之接著(樹脂)層形成於銅板表面之凹凸上，熱導率比實施例還低。
比較例9係熱固性樹脂組成物之硬化率過高。藉由加熱加壓而將銅板接著於熱導性絕緣接著片時，由於熱固性樹脂組成物不會熔融，故無法與銅板接著，而無法製作電路基板。其中，在將銅板與熱導性絕緣接著片接著之際，由於使用熱導率低之接著層(熱固性樹脂組成物或熱固性樹脂組成物中分散有陶瓷粉末者)而製作電路基板，故電路基板之散熱性降低。
比較例10係熱固性樹脂組成物之數量平均分子量過小。因此，因將陶瓷樹脂複合體切割成板狀熱導性絕緣接著片時的熱，熱固性樹脂組成物熔融，產生厚度不均。又，陶瓷樹脂複合體無法承受切割時之衝擊，而產生裂開。再者，熱導率低之熱固性樹脂組成物層形成於銅板表面之凹凸上，熱導率降低。
比較例11係熱固性樹脂組成物之數量平均分子量過大。因此，由於藉由加熱加壓而將銅板接著於熱導性絕緣接著片時之熱固性樹脂組成物的熔融黏度高，故與銅板之接著強度降低。又，藉由加熱加壓而將銅板接著於熱導性絕緣接著片時，由於變得難以浸入至銅板表面之凹凸，故熱導率降低。
[產業上之可利用性]
本發明之熱導性絕緣接著片可作為電力半導體模組、LED發光裝置用之電路基板和多層電路基板而使用。又，本發明之熱導性絕緣接著片可使用在車載用電力模組上。

Claims (9)

  1. 一種陶瓷樹脂複合體，其係在燒結體35~70體積%中含浸有熱固性樹脂組成物65~30體積%，其中該燒結體係使平均長徑為3~60μm、縱橫比為5~30之非氧化物陶瓷一次粒子成為3維連續之一體構造，該熱固性樹脂組成物係藉由示差掃描型熱量計所測量之發熱開始溫度為180℃以上且硬化率為5~60%、數量平均分子量為450~4800。
  2. 如請求項1之陶瓷樹脂複合體，其中該非氧化物陶瓷燒結體為選自由氮化硼、氮化鋁及氮化矽所構成的群組中之1種或2種以上的組合。
  3. 如請求項1或2之陶瓷樹脂複合體，其中該熱固性樹脂組成物之熔融溫度為70℃以上。
  4. 如請求項1或2之陶瓷樹脂複合體，其中該熱固性樹脂組成物為具有環氧基之物質及具有氰酸酯基(cyanate group)之物質中之一者或兩者、與具有羥基之物質及具有馬來醯亞胺基之物質中之一者或兩者的組合。
  5. 一種熱導性絕緣接著片，其係將如請求項1至4中任一項之陶瓷樹脂複合體予以加工而成。
  6. 一種電路基板，其係在金屬板上隔著絕緣層而積層有金屬電路之電路基板，於該絕緣層係使用如請求項5之熱導性絕緣接著片。
  7. 一種多層電路基板，其係在金屬板上交互積層2層以上的絕緣層與金屬電路之多層電路基板，於該絕緣層係使用如請求項5之熱導性絕緣接著片。
  8. 一種汽車用電力模組構造體，其係具備隔著如請求項5之熱導性絕緣接著片所接著之2個以上的電子構件。
  9. 一種發光裝置，其係具有如請求項6之電路基板或如請求項7之多層電路基板與設置於金屬電路上之LED。
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Families Citing this family (32)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US11098195B2 (en) 2017-02-07 2021-08-24 Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc. Resin composition, prepreg, metal foil-clad laminate, resin sheet, and printed circuit board
US11492299B2 (en) * 2017-12-05 2022-11-08 Denka Company Limited Nitride ceramic resin composite body
EP3722091B1 (en) * 2017-12-08 2023-11-15 Sekisui Chemical Co., Ltd. Laminate and electronic device
TWI687531B (zh) * 2018-01-26 2020-03-11 謝孟修 陶瓷電路板及其製法
KR102637221B1 (ko) * 2018-03-07 2024-02-15 덴카 주식회사 세라믹스 수지 복합체와 금속판의 가접착체, 그 제조 방법, 당해 가접착체를 포함한 수송체, 및 그 수송 방법
US20220194870A1 (en) * 2019-03-29 2022-06-23 Denka Company Limited Composite, method for producing composite, laminate, and method for producing laminate
CN113614909A (zh) * 2019-03-29 2021-11-05 电化株式会社 复合体
CN113614051A (zh) * 2019-03-29 2021-11-05 电化株式会社 复合体的制造方法
CN114466899A (zh) * 2019-10-23 2022-05-10 电化株式会社 复合体片材及其制造方法、以及层叠体及其制造方法
KR20220088418A (ko) * 2019-10-23 2022-06-27 덴카 주식회사 질화 붕소 분말 및 그의 제조 방법, 탄질화 붕소 분말, 및 복합재 및 방열 부재
JP7251446B2 (ja) * 2019-10-28 2023-04-04 株式会社オートネットワーク技術研究所 伝熱部材付基板及び伝熱部材付基板の製造方法
US20230106510A1 (en) * 2020-03-31 2023-04-06 Denka Company Limited Boron nitride sintered body, composite, methods for producing same, and heat dissipation member
WO2021200971A1 (ja) * 2020-03-31 2021-10-07 デンカ株式会社 窒化ホウ素焼結体、複合体及びこれらの製造方法、並びに放熱部材
CN115066406A (zh) * 2020-03-31 2022-09-16 电化株式会社 氮化硼烧结体、复合体及它们的制造方法、以及散热构件
WO2021200965A1 (ja) * 2020-03-31 2021-10-07 デンカ株式会社 複合体シート
JPWO2021200966A1 (zh) * 2020-03-31 2021-10-07
CN115103824A (zh) * 2020-03-31 2022-09-23 电化株式会社 氮化硼烧结体、复合体及它们的制造方法、以及散热构件
CN115315470A (zh) * 2020-03-31 2022-11-08 电化株式会社 半固化物复合体及其制造方法、固化物复合体及其制造方法、以及含浸于多孔质体来进行使用的热固性组合物
WO2021200973A1 (ja) * 2020-03-31 2021-10-07 デンカ株式会社 複合体の製造方法
CN115551819A (zh) * 2020-05-15 2022-12-30 电化株式会社 复合体及复合体的制造方法
EP4144711A4 (en) * 2020-05-15 2023-10-18 Denka Company Limited COMPOSITE BODY AND LAYERED BODY
CN116261782A (zh) * 2020-09-29 2023-06-13 电化株式会社 复合片材及其制造方法、以及层叠体及其制造方法
EP4206164A4 (en) 2020-09-29 2024-03-06 Denka Company Limited COMPOSITE FILM AND METHOD FOR PRODUCING SAME AND MULTI-LAYER BODY AND METHOD FOR PRODUCING THEREOF AND PERFORMANCE DEVICE
US20230348335A1 (en) * 2020-09-29 2023-11-02 Denka Company Limited Composite sheet and method for manufacturing same, and layered body and method for manufacturing same
WO2022191815A1 (en) * 2021-03-08 2022-09-15 Hewlett-Packard Development Company, L.P. Multi-layered thermal insulating films for electronic devices
US20240174908A1 (en) * 2021-03-25 2024-05-30 Denka Company Limited Boron nitride powder and resin composition
US20240064895A1 (en) 2021-03-30 2024-02-22 Denka Company Limited Circuit board and method of production therefor
JP7148758B1 (ja) * 2021-03-31 2022-10-05 デンカ株式会社 複合シート及びその製造方法、並びに、積層体及びその製造方法
JP7217391B1 (ja) * 2021-03-31 2023-02-02 デンカ株式会社 複合体及びその製造方法、並びに、積層体及びその製造方法
JP7263634B1 (ja) * 2021-08-26 2023-04-24 デンカ株式会社 複合シート、及び複合シートの製造方法、並びに、積層基板
CN114950919B (zh) * 2022-04-12 2023-07-04 中国人民解放军陆军装甲兵学院 一种用于树脂基复合材料的复合涂层的制备方法和装置
CN115124351B (zh) * 2022-07-18 2023-10-20 合肥圣达电子科技实业有限公司 氮化铝多层用高温阻焊浆料及其制备方法

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS61132575A (ja) * 1984-11-30 1986-06-20 イビデン株式会社 炭化ケイ素質複合体
JPH07336001A (ja) * 1994-06-09 1995-12-22 Mitsubishi Gas Chem Co Inc プリント配線用基板の製造法
US5925451A (en) * 1996-09-30 1999-07-20 Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc. Composite ceramic board and process for the productivity thereof

Family Cites Families (23)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH0634435B2 (ja) 1985-11-27 1994-05-02 イビデン株式会社 電子回路用多層基板
JP3518109B2 (ja) 1994-11-30 2004-04-12 三菱瓦斯化学株式会社 金属箔張複合セラミックス板及びその製造法
JPH10308565A (ja) 1997-05-02 1998-11-17 Shinko Electric Ind Co Ltd 配線基板
JP2001196512A (ja) * 2000-01-11 2001-07-19 Mitsubishi Electric Corp 半導体装置
JP5010112B2 (ja) 2004-07-26 2012-08-29 新神戸電機株式会社 プリプレグの製造法、積層板およびプリント配線板の製造法
JP2009049062A (ja) 2007-08-14 2009-03-05 Denki Kagaku Kogyo Kk 金属ベース回路用基板の製造方法及び金属ベース回路用基板
CN102113065A (zh) * 2008-08-07 2011-06-29 积水化学工业株式会社 绝缘片以及叠层结构体
KR101033045B1 (ko) * 2009-12-30 2011-05-09 제일모직주식회사 반도체 조립용 접착필름 조성물 및 이를 이용한 접착필름
JP5430449B2 (ja) 2010-03-05 2014-02-26 電気化学工業株式会社 高熱伝導性フィラー
CN102260413B (zh) * 2010-05-28 2015-04-22 上海合复新材料科技有限公司 一种高阻燃高导热复合材料组份及其制造方法
WO2012106182A1 (en) * 2011-01-31 2012-08-09 Shocking Technologies, Inc. Light-emitting devices comprising non-linear electrically protective material
CN102675857A (zh) * 2012-06-11 2012-09-19 佛山市南海区研益机电有限公司 导热绝缘热固性组合物及其制备方法和应用
EP2927951B1 (en) * 2012-11-30 2021-03-24 LINTEC Corporation Composition for a protective film, protective film formed from the composition, and chip with cured protective film
JP2014189701A (ja) 2013-03-28 2014-10-06 Nippon Steel & Sumikin Chemical Co Ltd 高熱伝導性樹脂硬化物、高熱伝導性半硬化樹脂フィルム及び高熱伝導性樹脂組成物
JP5855042B2 (ja) 2013-03-29 2016-02-09 三菱電機株式会社 パワーモジュールの製造方法
US10087112B2 (en) 2013-06-03 2018-10-02 Denka Company Limited Resin-impregnated boron nitride sintered body and use for same
JP6022061B2 (ja) * 2013-06-14 2016-11-09 三菱電機株式会社 熱硬化性樹脂組成物、熱伝導性シートの製造方法、及びパワーモジュール
EP3035778B1 (en) * 2013-08-14 2018-10-03 Denka Company Limited Boron nitride/resin composite circuit board, and circuit board including boron nitride/resin composite integrated with heat radiation plate
JP6262522B2 (ja) * 2013-12-26 2018-01-17 デンカ株式会社 樹脂含浸窒化ホウ素焼結体およびその用途
JP6170486B2 (ja) * 2014-12-05 2017-07-26 デンカ株式会社 セラミックス樹脂複合体回路基板及びそれを用いたパワー半導体モジュール
WO2016158067A1 (ja) * 2015-03-31 2016-10-06 三菱瓦斯化学株式会社 プリント配線板用樹脂組成物、プリプレグ、樹脂複合シート及び金属箔張積層板
JPWO2016190260A1 (ja) * 2015-05-22 2018-03-08 日立化成株式会社 エポキシ樹脂組成物、熱伝導材料前駆体、ｂステージシート、プリプレグ、放熱材料、積層板、金属基板、及びプリント配線板
JPWO2018025933A1 (ja) * 2016-08-02 2019-06-06 デンカ株式会社 電気回路装置の放熱構造

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS61132575A (ja) * 1984-11-30 1986-06-20 イビデン株式会社 炭化ケイ素質複合体
JPH07336001A (ja) * 1994-06-09 1995-12-22 Mitsubishi Gas Chem Co Inc プリント配線用基板の製造法
US5925451A (en) * 1996-09-30 1999-07-20 Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc. Composite ceramic board and process for the productivity thereof

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