CN107207855B - 印刷电路板用树脂组合物、预浸料、树脂复合片和覆金属箔层叠板 - Google Patents

印刷电路板用树脂组合物、预浸料、树脂复合片和覆金属箔层叠板 Download PDF

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Abstract

本发明的目的在于，提供能够实现不仅具有耐热性、阻燃性且吸湿耐热性也优异的印刷电路板的树脂组合物。该树脂组合物是含有氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)的印刷电路板用树脂组合物，所述氰酸酯化合物(A)是将萘酚‑二羟基萘芳烷基树脂或二羟基萘芳烷基树脂进行氰酸酯化而得到的。

Description

印刷电路板用树脂组合物、预浸料、树脂复合片和覆金属箔层 叠板
技术领域
本发明涉及印刷电路板用树脂组合物和预浸料、以及使用了这些树脂组合物和/或预浸料的树脂复合片、覆金属箔层叠板和印刷电路板。
背景技术
近年来，电子设备、通信仪器、个人电脑等中广泛使用的半导体的高集成化/微细化逐渐加速。与此相伴，对于印刷电路板中使用的半导体封装用层叠板要求的各种特性逐渐变得严格。作为所要求的特性，可列举出例如低吸水性、吸湿耐热性、阻燃性、低介电常数、低介电损耗角正切、低热膨胀率、耐热性、耐化学试剂性等特性。然而，截止至今，这些要求特性不一定令人满足。
一直以来，作为耐热性、电特性优异的印刷电路板用树脂，已知有氰酸酯化合物，使用了双酚A型氰酸酯化合物和其它热固性树脂等的树脂组合物被广泛用于印刷电路板材料等。双酚A型氰酸酯化合物具有电特性、机械特性和耐化学试剂性等优异的特性。然而，其氰酸酯化合物在低吸水性、吸湿耐热性、阻燃性和耐热性方面有时不充分。因而，为了进一步改善各种特性，研究了结构不同的各种氰酸酯化合物。
例如，作为结构与双酚A型氰酸酯化合物不同的树脂，经常使用酚醛清漆型氰酸酯化合物(参照专利文献1)。然而，该酚醛清漆型氰酸酯化合物容易变得固化不足，存在所得固化物的吸水率大、吸湿耐热性降低的问题。因而，作为改善这些问题的方法，提出了酚醛清漆型氰酸酯化合物与双酚A型氰酸酯化合物的预聚物化(参照专利文献2)。
此外，作为改善阻燃性的方法而提出了：通过使用氟化氰酸酯化合物或者将氰酸酯化合物与卤素系化合物混合或预聚物化，从而使树脂组合物中含有卤素系化合物(参照专利文献3、4)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平11-124433号公报
专利文献2：日本特开2000-191776号公报
专利文献3：日本特许第3081996号公报
专利文献4：日本特开平6-271669号公报
发明内容
然而，通过专利文献2中记载的预聚物化，针对固化性有所提高，但针对低吸水性、吸湿耐热性和耐热性的特性改善尚不充分。因此，对于氰酸酯化合物要求低吸水性、吸湿耐热性和耐热性的进一步改善。此外，专利文献3和4所记载的技术中，如果使用卤素系化合物，则燃烧时有可能产生二噁英等有害物质。因而，要求不含卤素系化合物地提高树脂组合物的阻燃性。
本发明是鉴于上述情况而进行的，其目的在于，提供能够实现不仅具有优异的耐热性和阻燃性且吸湿耐热性也优异的印刷电路板的印刷电路板用树脂组合物、使用了这种树脂组合物的预浸料和树脂复合片、以及使用了该预浸料的覆金属箔层叠板和印刷电路板。
用于解决问题的方法
本发明人等针对上述课题进行了深入研究，结果发现：通过将含有对特定树脂进行氰酸酯化而得到的氰酸酯化合物的树脂组合物用于印刷电路板用途，能够实现优异的耐热性和阻燃性，进而提高吸湿耐热性，从而实现了本发明。即，本发明如下所示。
[1]一种印刷电路板用树脂组合物，其含有氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)，所述氰酸酯化合物(A)具有选自由下述式(1)、下述式(2)和下述式(8)所示结构组成的组中的1种以上结构。
(式中，k表示1以上的整数，l表示0以上的整数。任选为k和l不同的化合物的混合物。各重复单元的排列是任意的。)
(式中，m和n表示0以上的整数，至少任一者为1以上。任选为m和n不同的化合物的混合物。各重复单元的排列是任意的。)
(式中，m表示0以上的整数。任选为m不同的化合物的混合物。)
[2]一种印刷电路板用树脂组合物，其含有氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)，所述氰酸酯化合物(A)是将选自由萘酚-二羟基萘芳烷基树脂和二羟基萘芳烷基树脂组成的组中的1种以上树脂进行氰酸酯化而得到的。
[3]根据[1]所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，前述氰酸酯化合物(A)是将选自由萘酚-二羟基萘芳烷基树脂和二羟基萘芳烷基树脂组成的组中的1种以上树脂进行氰酸酯化而得到的。
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，前述氰酸酯化合物(A)的含量相对于前述树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其还含有填充材料(C)。
[6]根据[5]所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，前述填充材料(C)的含量相对于前述树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为50～1600质量份。
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其还含有选自由除前述氰酸酯化合物(A)之外的氰酸酯化合物、马来酰亚胺化合物、以及酚醛树脂组成的组中的1种以上。
[8]根据[1]～[7]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，前述环氧树脂(B)为选自由联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、多官能酚型环氧树脂和萘型环氧树脂组成的组中的1种以上。
[9]一种预浸料，其具有：基材、以及浸渗或涂布至该基材的[1]～[8]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物。
[10]一种覆金属箔层叠板，其具有：层叠了至少1片以上的[9]所述的预浸料、以及配置在该预浸料的单面或两面上的金属箔。
[11]一种树脂复合片，其具有：支承体、以及配置在该支承体的表面上的[1]～[8]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物。
[12]一种印刷电路板，其具有：绝缘层和形成在前述绝缘层的表面上的导体层，前述绝缘层包含[1]～[8]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物。
发明的效果
根据本发明，能够实现印刷电路板用树脂组合物、使用了这种树脂组合物的预浸料和树脂复合片、以及使用了该预浸料的覆金属箔层叠板和印刷电路板，所述印刷电路板用树脂组合物能够实现不仅具有优异的耐热性和阻燃性且吸湿耐热性也优异的印刷电路板。
具体实施方式
以下，针对本具体实施方式(以下简称为“本实施方式”)进行详细说明。应予说明，以下的本实施方式是用于说明本发明的例示，本发明不仅限于本实施方式。
本实施方式的印刷电路板用树脂组合物(以下也简称为“树脂组合物”)含有氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)，所述氰酸酯化合物(A)是将选自由萘酚-二羟基萘芳烷基树脂和二羟基萘芳烷基树脂组成的组中的1种以上树脂(以下也将它们统称为“萘酚-二羟基萘芳烷基树脂等”)进行氰酸酯化而得到的。
本实施方式中使用的氰酸酯化合物(A)是将萘酚-二羟基萘芳烷基树脂等进行氰酸酯化而得到的。
本实施方式中使用的氰酸酯化合物(A)可以具有选自由下述式(1)、(2)和(8)所示结构组成的组中的1种以上结构，优选为它们。
此处，式中，k表示1以上的整数，l表示0以上的整数。任选为k和l不同的化合物的混合物。此外，各重复单元的排列是任意的。k的上限没有特别限定，从更有效且确实地发挥本发明带来的作用效果的观点出发，优选为20以下。从同样的观点出发，l的上限优选为20以下。
此处，式中，m和n表示0以上的整数，至少任一者为1以上。任选为m和n不同的化合物的混合物。此外，各重复单元的排列是任意的。m的上限没有特别限定，从更有效且确实地发挥本发明带来的作用效果的观点出发，优选为20以下。从同样的观点出发，n的上限优选为20以下。
此处，式中，m表示0以上的整数。任选为m不同的化合物的混合物。m的上限没有特别限定，从更有效且确实地发挥本发明带来的作用效果的观点出发，优选为20以下。
本实施方式的氰酸酯化合物(A)的重均分子量Mw没有特别限定，优选为100～5000、更优选为200～3500、进一步优选为200～3000。重均分子量Mw通过实施例中记载的方法进行测定。
使用具有这种结构的氰酸酯化合物而得到的树脂组合物的固化物实现优异的耐热性和阻燃性，进而吸湿耐热性也提高。
获得本实施方式的氰酸酯化合物(A)的方法没有特别限定，可列举出例如将具有选自由下述式(3)、(4)和(9)所示结构组成的组中的1种以上结构的萘酚-二羟基萘芳烷基树脂等所具有的羟基进行氰酸酯化的方法。
此处，式中，k表示1以上的整数，l表示0以上的整数。任选为k和l不同的化合物的混合物。此外，各重复单元的排列是任意的。
此处，式中，m和n表示0以上的整数，至少任一者为1以上。任选为m和n不同的化合物的混合物。此外，各重复单元的排列是任意的。
此处，式中，m表示0～20的整数。任选为m不同的化合物的混合物。
具有选自由上述式(3)、(4)和(9)所示结构组成的组中的1种以上结构的树脂所具有的羟基的氰酸酯化方法没有特别限定，可以采用公知的方法。作为所述制法的例子，可列举出：获取或合成具有期望骨架的含羟基化合物，将该羟基通过公知的方法进行修饰而实现氰酸酯化的方法。作为将羟基进行氰酸酯化的方法，可列举出例如Ian Hamerton，“Chemistry and Technology of Cyanate Ester Resins”，Blackie Academic&Professional中记载的方法。
这样操作而得到的氰酸酯化合物(A)在本实施方式的树脂组合物中的含量可根据期望特性来适当设定，没有特别限定。将树脂组合物中的树脂固体成分设为100质量份时，氰酸酯化合物(A)的含量优选为1～90质量份、更优选为10～80质量份、进一步优选为20～75质量份、特别优选为30～70质量份。此处，“树脂组合物中的树脂固体成分”在没有特别说明的情况下是指树脂组合物中的除去溶剂和填充材料(C)后的成分，树脂固体成分100质量份是指去除树脂组合物中的溶剂和填充材料后的成分的合计为100质量份。通过使氰酸酯化合物(A)的含量处于上述范围内，存在树脂组合物的固化物的阻燃性、耐热性和吸湿耐热性更优异的倾向。
本实施方式中的环氧树脂(B)只要是1分子中具有2个以上环氧基的环氧树脂，则可以适当使用公知的树脂，其种类没有特别限定。作为环氧树脂(B)，具体而言，可列举出双酚A型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、异氰脲酸三缩水甘油酯、芳烷基酚醛清漆型环氧树脂、联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、二甲苯酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯酚醛清漆型环氧树脂、联苯基酚醛清漆型环氧树脂、苯酚芳烷基酚醛清漆型环氧树脂、萘酚芳烷基酚醛清漆型环氧树脂、多官能酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、蒽型环氧树脂、萘骨架改性酚醛清漆型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、萘酚芳烷基型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、联苯型环氧树脂、脂环式环氧树脂、多元醇型环氧树脂、含磷的环氧树脂、缩水甘油胺、缩水甘油酯、丁二烯等的双键经环氧化而得到的化合物、以及含羟基的硅酮树脂类与环氧氯丙烷的反应而得到的化合物。这些环氧树脂之中，从阻燃性和耐热性的方面出发，优选为联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、多官能酚型环氧树脂和萘型环氧树脂。这些环氧树脂可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
本实施方式中的环氧树脂(B)的含量可根据期望特性来适当设定，没有特别限定，将树脂组合物中的树脂固体成分设为100质量份时，优选为10～99质量份、更优选为20～90质量份、进一步优选为25～80质量份、特别优选为30～70质量份。
本实施方式的树脂组合物可以含有填充材料(C)。作为填充材料(C)，可以适当使用公知的填充材料，其种类没有特别限定。尤其是，可将层叠板用途中通常使用的填充材料适合地用作填充材料(C)。作为填充材料(C)，具体而言，可列举出天然二氧化硅、熔融二氧化硅、合成二氧化硅、非晶二氧化硅、AEROSIL、中空二氧化硅等二氧化硅类；白碳、钛白、氧化锌、氧化镁、氧化锆等氧化物；氮化硼、聚集氮化硼、氮化硅、氮化碳等氮化物；碳化硅等碳化物；钛酸锶、钛酸钡等钛酸盐；氮化铝、硫酸钡、硫酸钙、亚硫酸钙等硫酸盐或亚硫酸盐；氢氧化铝、氢氧化铝加热处理品(对氢氧化铝进行加热处理，使结晶水减少一部分而成的产物)、氢氧化镁、氢氧化钙等金属氢氧化物；氧化钼、钼酸锌等钼化合物；碳酸钙、碳酸镁、水滑石等碳酸盐；硼酸锌、偏硼酸钡、硼酸铝、硼酸钙、硼酸钠等硼酸盐；锡酸锌、氧化铝、水铝矿、勃姆石、粘土、高岭土、滑石、煅烧粘土、煅烧高岭土、煅烧滑石、云母、E-玻璃、A-玻璃、NE-玻璃、C-玻璃、L-玻璃、D-玻璃、S-玻璃、M-玻璃G20、玻璃短纤维(包含E玻璃、T玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃等玻璃微粉类)、中空玻璃、球状玻璃等无机系填充材料；以及苯乙烯型、丁二烯型、丙烯酸型等橡胶粉末、核壳型橡胶粉末和硅酮树脂粉末、硅酮橡胶粉末、硅酮复合粉末等有机系填充材料。这些填充材料可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
本实施方式中的填充材料(C)的含量可根据期望特性来适当设定，没有特别限定，将树脂组合物中的树脂固体成分设为100质量份时，优选为50～1600质量份、更优选为60～1000质量份、进一步优选为70～500质量份、特别优选为80～200质量份。通过使填充材料(C)的含量处于上述范围内，存在树脂组合物的固化物的阻燃性、耐热性和吸湿耐热性更优异的倾向。
此处，使树脂组合物含有无机系填充材料(C)时，优选组合使用硅烷偶联剂、湿润分散剂。作为硅烷偶联剂，可适合地使用通常用于无机物的表面处理的硅烷偶联剂，其种类没有特别限定。作为硅烷偶联剂，具体而言，可列举出γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-β-(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等氨基硅烷系；γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、β-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷等环氧硅烷系；γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三(β-甲氧基乙氧基)硅烷等乙烯基硅烷系；N-β-(N-乙烯基苄基氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷盐酸盐等阳离子硅烷系；以及苯基硅烷系。硅烷偶联剂可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。此外，作为湿润分散剂，可适合地使用通常用于涂料用途的湿润分散剂，其种类没有特别限定。作为湿润分散剂，优选使用共聚物基质的湿润分散剂，可以为市售品。作为市售品的具体例，可列举出BYK Japan KK.制造的Disperbyk-110、111、161、180、BYK-W996、BYK-W9010、BYK-W903、BYK-W940(以上为商品名)。湿润分散剂可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
此外，本实施方式的树脂组合物可根据需要含有用于适当调节固化速度的固化促进剂。作为该固化促进剂，可适合地使用作为氰酸酯化合物、环氧树脂等的固化促进剂而通常使用的固化促进剂，其种类没有特别限定。作为固化促进剂的具体例，可列举出辛酸锌、环烷酸锌、环烷酸钴、环烷酸铜、乙酰丙酮铁、辛酸镍、辛酸锰等有机金属盐类；苯酚、二甲苯酚、甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、辛基苯酚、壬基苯酚等苯酚化合物；1-丁醇、2-乙基己醇等醇类；2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑等咪唑类、以及这些咪唑类的羧酸或其酸酐类的加成物等衍生物；双氰胺、苄基二甲胺、4-甲基-N,N-二甲基苄胺等胺类；膦系化合物、氧化膦系化合物、磷鎓盐系化合物、二膦系化合物等磷化合物；环氧-咪唑加合物系化合物、过氧化苯甲酰、过氧化对氯苯甲酰、过氧化二叔丁基、过氧化碳酸二异丙酯、过氧化碳酸二-2-乙基己酯等过氧化物；以及偶氮双异丁腈等偶氮化合物。这些固化促进剂(聚合催化剂)可以使用市售品，作为市售品，可列举出例如AJICURE PN-23(Ajinomoto Fine-Techno Co.,Inc.制，商品名)、NOVACURE HX-3721(旭化成株式会社制，商品名)、FUJICURE FX-1000(富士化成工业株式会社制，商品名)等。固化促进剂可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
固化促进剂的用量可考虑树脂的固化度、树脂组合物的粘度等来适当调整，没有特别限定。固化促进剂的用量相对于树脂组合物中的树脂固体成分100质量份可以为0.005～10质量份。
本实施方式的树脂组合物中，在不损害期望特性的范围内，可以进一步含有选自由除氰酸酯化合物(A)之外的氰酸酯化合物(以下称为“其它氰酸酯化合物”)、马来酰亚胺化合物和酚醛树脂组成的组中的1种以上。
作为其它氰酸酯化合物，只要是分子内具有取代有至少1个氰酰基的芳香族部分的树脂，就没有特别限定。作为其它氰酸酯化合物，可列举出例如下述式(5)所示的化合物。
此处，式中，Ar1表示苯环、萘环或2个苯环借助单键形成的基团，存在多个时彼此可以相同也可以不同。Ra各自独立地表示氢原子、碳数1～6的烷基、碳数6～12的芳基、碳数1～4的烷氧基、或者碳数1～6的烷基与碳数6～12的芳基键合而成的基团。Ra中的芳香环任选具有取代基，Ar1和Ra中的取代基可以选择任意位置。p表示Ar1上键合的氰酰基的个数，各自独立地为1～3的整数。q表示Ar1上键合的Ra的个数，Ar1为苯环时是4-p、Ar1为萘环时是6-p、Ar1为2个苯环借助单键形成的基团时是8-p。t表示平均重复数，是0～50的整数，其它氰酸酯化合物任选为t不同的化合物的混合物。X存在多个时各自独立地表示单键、碳数1～50的2价有机基团(氢原子任选被杂原子取代)、氮数1～10的2价有机基团(例如-N-R-N-(此处R表示有机基团))、羰基(-CO-)、羧基(-C(＝O)O-)、羰基二氧基(-OC(＝O)O-)、磺酰基(-SO2-)、2价硫原子或2价氧原子中的任一者。
式(5)的Ra中的烷基任选具有直链或支链的链状结构、以及环状结构(例如环烷基等)中的任一者。此外，式(5)中的烷基和Ra中的芳基上的氢原子任选被氟原子、氯原子等卤素原子、甲氧基、苯氧基等烷氧基或氰基等取代。
作为烷基的具体例，可列举出甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、1-乙基丙基、2,2-二甲基丙基、环戊基、己基、环己基和三氟甲基。
作为芳基的具体例，可列举出苯基、二甲苯基、三甲苯基、萘基、苯氧基苯基、乙基苯基、邻氟苯基、间氟苯基或对氟苯基、二氯苯基、二氰基苯基、三氟苯基、甲氧基苯基、以及邻甲苯基、间甲苯基或对甲苯基。进而，作为烷氧基，可列举出例如甲氧基、乙氧基、丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、异丁氧基和叔丁氧基。
作为式(5)的X中的碳数1～50的2价有机基团的具体例，可列举出亚甲基、亚乙基、三亚甲基、亚丙基等亚烷基、环亚戊基、环亚己基、三甲基环亚己基等环亚烷基、联苯基亚甲基、二甲基亚甲基-亚苯基-二甲基亚甲基、芴二基和苯酞二基等具有芳香环的2价有机基团。该2价有机基团中的氢原子任选被氟原子、氯原子等卤素原子、甲氧基、苯氧基等烷氧基、或者氰基等取代。
作为式(5)的X中的氮数1～10的2价有机基团，可列举出例如-N-R-N-所示的基团、亚氨基和聚酰亚胺基。
此外，作为式(5)中的X的有机基团，可列举出例如下述通式(6)或下述通式(7)所示的结构。
此处，式中，Ar2表示苯四基、萘四基或联苯四基，u为2以上时，彼此可以相同也可以不同。Rb、Rc、Rf和Rg各自独立地表示氢原子、碳数1～6的烷基、碳数6～12的芳基、三氟甲基、或者具有至少1个酚性羟基的芳基。Rd和Re各自独立地表示氢原子、碳数1～6的烷基、碳数6～12的芳基、碳数1～4的烷氧基或羟基。u表示0～5的整数。
此处，式中，Ar3表示苯四基、萘四基或联苯四基，v为2以上时，彼此可以相同也可以不同。Ri和Rj各自独立地表示氢原子、碳数1～6的烷基、碳数6～12的芳基、苄基、碳数1～4的烷氧基、羟基、三氟甲基、或者取代有至少1个氰酰基的芳基。v表示0～5的整数，任选为v不同的化合物的混合物。
进而，作为式(5)中的X，可列举出下述式所示的2价基团。
此处，式中，m表示4～7的整数。R各自独立地表示氢原子或碳数1～6的烷基。
作为式(6)的Ar2和式(7)的Ar3的具体例，可列举出式(6)中示出的2个碳原子或式(7)中示出的2个氧原子键合于1,4位或1,3位的苯四基；上述2个碳原子或2个氧原子键合于4,4’位、2,4’位、2,2’位、2,3’位、3,3’位或3,4’位的联苯四基；以及，上述2个碳原子或2个氧原子键合于2,6位、1,5位、1,6位、1,8位、1,3位、1,4位或2,7位的萘四基。
式(6)的Rb、Rc、Rd、Re、Rf和Rg以及式(7)的Ri和Rj中的烷基和芳基与上述式(5)中的基团同义。
作为上述式(5)所示的分子内具有取代有至少1个氰酰基的芳香族部分的树脂的具体例，可列举出氰酰基苯、1-氰酰基-2-甲基苯、1-氰酰基-3-甲基苯或1-氰酰基-4-甲基苯、1-氰酰基-2-甲氧基苯、1-氰酰基-3-甲氧基苯或1-氰酰基-4-甲氧基苯、1-氰酰基-2,3-二甲基苯、1-氰酰基-2,4-二甲基苯、1-氰酰基-2,5-二甲基苯、1-氰酰基-2,6-二甲基苯、1-氰酰基-3,4-二甲基苯或1-氰酰基-3,5-二甲基苯、氰酰基乙基苯、氰酰基丁基苯、氰酰基辛基苯、氰酰基壬基苯、2-(4-氰酰基苯基)-2-苯基丙烷(4-α-枯基苯酚的氰酸酯)、1-氰酰基-4-环己基苯、1-氰酰基-4-乙烯基苯、1-氰酰基-2-氯苯或1-氰酰基-3-氯苯、1-氰酰基-2,6-二氯苯、1-氰酰基-2-甲基-3-氯苯、氰酰基硝基苯、1-氰酰基-4-硝基-2-乙基苯、1-氰酰基-2-甲氧基-4-烯丙基苯(丁子香酚的氰酸酯)、甲基(4-氰酰基苯基)硫化物、1-氰酰基-3-三氟甲基苯、4-氰酰基联苯、1-氰酰基-2-乙酰基苯或1-氰酰基-4-乙酰基苯、4-氰酰基苯甲醛、4-氰酰基苯甲酸甲酯、4-氰酰基苯甲酸苯酯、1-氰酰基-4-乙酰氨基苯、4-氰酰基二苯甲酮、1-氰酰基-2,6-二叔丁基苯、1,2-二氰酰基苯、1,3-二氰酰基苯、1,4-二氰酰基苯、1,4-二氰酰基-2-叔丁基苯、1,4-二氰酰基-2,4-二甲基苯、1,4-二氰酰基-2,3,4-三甲基苯、1,3-二氰酰基-2,4,6-三甲基苯、1,3-二氰酰基-5-甲基苯、1-氰酰基或2-氰酰基萘、1-氰酰基-4-甲氧基萘、2-氰酰基-6-甲基萘、2-氰酰基-7-甲氧基萘、2,2-二氰酰基-1,1-联萘、1,3-二氰酰基萘、1,4-二氰酰基萘、1,5-二氰酰基萘、1,6-二氰酰基萘、1,7-二氰酰基萘、2,3-二氰酰基萘、2,6-二氰酰基萘或2,7-二氰酰基萘、2,2-二氰酰基联苯或4,4-二氰酰基联苯、4,4-二氰酰基八氟联苯、2,4-二氰酰基二苯基甲烷或4,4-二氰酰基二苯基甲烷、双(4-氰酰基-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)乙烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)丙烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)丙烷、2,2-双(4-氰酰基-3-甲基苯基)丙烷、2,2-双(2-氰酰基-5-联苯基)丙烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)六氟丙烷、2,2-双(4-氰酰基-3,5-二甲基苯基)丙烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)丁烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)异丁烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)戊烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)-3-甲基丁烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)-2-甲基丁烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)-2,2-二甲基丙烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)丁烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)戊烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)己烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)-3-甲基丁烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)-4-甲基戊烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)-3,3-二甲基丁烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)己烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)庚烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)辛烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)-2-甲基戊烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)-2-甲基己烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)-2,2-二甲基戊烷、4,4-双(4-氰酰基苯基)-3-甲基庚烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)-2-甲基庚烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)-2,2-二甲基己烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)-2,4-二甲基己烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)-2,2,4-三甲基戊烷、2,2-双(4-氰酰基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、双(4-氰酰基苯基)苯基甲烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)-1-苯基乙烷、双(4-氰酰基苯基)联苯基甲烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)环戊烷、1,1-双(4-氰酰基苯基)环己烷、2,2-双(4-氰酰基-3-异丙基苯基)丙烷、1,1-双(3-环己基-4-氰酰基苯基)环己烷、双(4-氰酰基苯基)二苯基甲烷、双(4-氰酰基苯基)-2,2-二氯乙烯、1,3-双[2-(4-氰酰基苯基)-2-丙基]苯、1,4-双[2-(4-氰酰基苯基)-2-丙基]苯、1,1-双(4-氰酰基苯基)-3,3,5-三甲基环己烷、4-[双(4-氰酰基苯基)甲基]联苯、4,4-二氰酰基二苯甲酮、1,3-双(4-氰酰基苯基)-2-丙烯-1-酮、双(4-氰酰基苯基)醚、双(4-氰酰基苯基)硫化物、双(4-氰酰基苯基)砜、4-氰酰基苯甲酸-4-氰酰基苯基酯(4-氰酰基苯基-4-氰酰基苯甲酸酯)、双-(4-氰酰基苯基)碳酸酯、1,3-双(4-氰酰基苯基)金刚烷、1,3-双(4-氰酰基苯基)-5,7-二甲基金刚烷、3,3-双(4-氰酰基苯基)异苯并呋喃-1(3H)-酮(酚酞的氰酸酯)、3,3-双(4-氰酰基-3-甲基苯基)异苯并呋喃-1(3H)-酮(邻甲酚酞的氰酸酯)、9,9-双(4-氰酰基苯基)芴、9,9-双(4-氰酰基-3-甲基苯基)芴、9,9-双(2-氰酰基-5-联苯基)芴、三(4-氰酰基苯基)甲烷、1,1,1-三(4-氰酰基苯基)乙烷、1,1,3-三(4-氰酰基苯基)丙烷、α,α,α’-三(4-氰酰基苯基)-1-乙基-4-异丙基苯、1,1,2,2-四(4-氰酰基苯基)乙烷、四(4-氰酰基苯基)甲烷、2,4,6-三(N-甲基-4-氰酰基苯胺基)-1,3,5-三嗪、2,4-双(N-甲基-4-氰酰基苯胺基)-6-(N-甲基苯胺基)-1,3,5-三嗪、双(N-4-氰酰基-2-甲基苯基)-4,4-氧基二邻苯二甲酰亚胺、双(N-3-氰酰基-4-甲基苯基)-4,4-氧基二邻苯二甲酰亚胺、双(N-4-氰酰基苯基)-4,4-氧基二邻苯二甲酰亚胺、双(N-4-氰酰基-2-甲基苯基)-4,4-(六氟异丙叉基)二邻苯二甲酰亚胺、三(3,5-二甲基-4-氰酰基苄基)异氰脲酸酯、2-苯基-3,3-双(4-氰酰基苯基)苯并吡咯酮、2-(4-甲基苯基)-3,3-双(4-氰酰基苯基)苯并吡咯酮、2-苯基-3,3-双(4-氰酰基-3-甲基苯基)苯并吡咯酮、1-甲基-3,3-双(4-氰酰基苯基)吲哚啉-2-酮和2-苯基-3,3-双(4-氰酰基苯基)吲哚啉-2-酮。此外，作为上述式(5)所示的化合物的其它具体例，可列举出苯酚酚醛清漆树脂和甲酚酚醛清漆树脂(通过公知的方法使苯酚、烷基取代苯酚或卤素取代苯酚与甲醛、对甲醛等甲醛化合物在酸性溶液中发生反应而得到的产物)、三联苯酚酚醛清漆树脂(使羟基苯甲醛与苯酚在酸性催化剂的存在下发生反应而得到的产物)、芴酚醛清漆树脂(使芴酮化合物与9,9-双(羟基芳基)芴类在酸性催化剂的存在下发生反应而得到的产物)、含呋喃环的苯酚酚醛清漆树脂(使糠醛与苯酚在碱性催化剂的存在下发生反应而得到的产物)、苯酚芳烷基树脂、甲酚芳烷基树脂、萘酚芳烷基树脂、联萘酚芳烷基树脂和联苯芳烷基树脂(通过公知的方法使Ar2-(CH2Y)2(Ar2表示苯基，Y表示卤素原子。以下在该段中是相同的)所示那样的双卤代甲基化合物与苯酚化合物在酸性催化剂或无催化剂的条件下发生反应而得到的产物；使Ar2-(CH2OR)2所示那样的双(烷氧基甲基)化合物与苯酚化合物在酸性催化剂的存在下发生反应而得到的产物；或者，使Ar2-(CH2OH)2所示那样的双(羟基甲基)化合物与苯酚化合物在酸性催化剂的存在下发生反应而得到的产物；或者，使芳香族醛化合物与芳烷基化合物与苯酚化合物进行缩聚而得到的产物)、苯酚改性二甲苯甲醛树脂(通过公知的方法，使二甲苯甲醛树脂与苯酚化合物在酸性催化剂的存在下发生反应而得到的产物)、改性萘甲醛树脂(通过公知的方法，使萘甲醛树脂与羟基取代芳香族化合物在酸性催化剂的存在下发生反应而得到的产物)、苯酚改性二环戊二烯树脂、具有聚萘醚结构的酚醛树脂(通过公知的方法，使1分子中具有2个以上酚性羟基的多价羟基萘化合物在碱性催化剂的存在下发生脱水稠合而得到的产物)等酚醛树脂通过与上述相同的方法进行氰酸酯化而得到的产物、以及它们的预聚物。它们没有特别限定。这些其它氰酸酯化合物可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
作为马来酰亚胺化合物，只要是1分子中具有1个以上的马来酰亚胺基的化合物，则可以使用通常公知的化合物。可列举出例如4,4-二苯基甲烷双马来酰亚胺、双(3,5-二甲基-4-马来酰亚胺苯基)甲烷、双(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺苯基)甲烷、双(3,5-二乙基-4-马来酰亚胺苯基)甲烷、苯基甲烷马来酰亚胺、邻亚苯基双马来酰亚胺、间亚苯基双马来酰亚胺、对亚苯基双马来酰亚胺、邻亚苯基双柠康酰亚胺、间亚苯基双柠康酰亚胺、对亚苯基双柠康酰亚胺、2,2-双(4-(4-马来酰亚胺苯氧基)-苯基)丙烷、3,3-二甲基-5,5-二乙基-4,4-二苯基甲烷双马来酰亚胺、4-甲基-1,3-亚苯基双马来酰亚胺、1,6-双马来酰亚胺-(2,2,4-三甲基)己烷、4,4-二苯基醚双马来酰亚胺、4,4-二苯基砜双马来酰亚胺、1,3-双(3-马来酰亚胺苯氧基)苯、1,3-双(4-马来酰亚胺苯氧基)苯、4,4-二苯基甲烷双柠康酰亚胺、2,2-双[4-(4-柠康酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷、双(3,5-二甲基-4-柠康酰亚胺苯基)甲烷、双(3-乙基-5-甲基-4-柠康酰亚胺苯基)甲烷、双(3,5-二乙基-4-柠康酰亚胺苯基)甲烷、聚苯基甲烷马来酰亚胺、以及这些马来酰亚胺化合物的预聚物、或者马来酰亚胺化合物与胺化合物的预聚物等，但没有特别限定。这些马来酰亚胺化合物可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
作为酚醛树脂，只要是1分子中具有2个以上羟基的酚醛树脂，则可以使用通常公知的树脂。可列举出例如双酚A型酚醛树脂、双酚E型酚醛树脂、双酚F型酚醛树脂、双酚S型酚醛树脂、苯酚酚醛清漆树脂、双酚A酚醛清漆型酚醛树脂、缩水甘油酯型酚醛树脂、芳烷基酚醛清漆型酚醛树脂、联苯芳烷基型酚醛树脂、甲酚酚醛清漆型酚醛树脂、多官能酚醛树脂、萘酚树脂、萘酚酚醛清漆树脂、多官能萘酚树脂、蒽型酚醛树脂、萘骨架改性酚醛清漆型酚醛树脂、苯酚芳烷基型酚醛树脂、萘酚芳烷基型酚醛树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、联苯型酚醛树脂、脂环式酚醛树脂、多元醇型酚醛树脂、含磷的酚醛树脂、含聚合性不饱和烃基的酚醛树脂和含羟基的硅酮树脂，但没有特别限定。这些酚醛树脂可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
进而，本实施方式的树脂组合物中，在不损害期望特性的范围内，可以含有选自由氧杂环丁烷树脂、苯并噁嗪化合物和具有可聚合不饱和基团的化合物组成的组中的任1种以上。
作为氧杂环丁烷树脂，可以使用通常公知的树脂。可列举出例如氧杂环丁烷、2-甲基氧杂环丁烷、2,2-二甲基氧杂环丁烷、3-甲基氧杂环丁烷、3,3-二甲基氧杂环丁烷等烷基氧杂环丁烷、3-甲基-3-甲氧基甲基氧杂环丁烷、3,3-二(三氟甲基)全氟氧杂环丁烷、2-氯甲基氧杂环丁烷、3,3-双(氯甲基)氧杂环丁烷、联苯型氧杂环丁烷、OXT-101(东亚合成株式会社制，商品名)、OXT-121(东亚合成株式会社制，商品名)等，没有特别限定。这些氧杂环丁烷树脂可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
作为苯并噁嗪化合物，只要是1分子中具有2个以上的二氢苯并噁嗪环的化合物，则可以使用通常公知的化合物。可列举出例如双酚A型苯并噁嗪BA-BXZ(小西化学株式会社制，商品名)、双酚F型苯并噁嗪BF-BXZ(小西化学株式会社制，商品名)、双酚S型苯并噁嗪BS-BXZ(小西化学株式会社制，商品名)和酚酞型苯并噁嗪，没有特别限定。这些苯并噁嗪化合物可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
作为具有可聚合不饱和基团的化合物，可以使用通常公知的化合物。可列举出例如乙烯、丙烯、苯乙烯、二乙烯基苯、二乙烯基联苯等乙烯基化合物、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等一元醇或多元醇的(甲基)丙烯酸酯类、双酚A型环氧(甲基)丙烯酸酯、双酚F型环氧(甲基)丙烯酸酯等环氧(甲基)丙烯酸酯类、以及苯并环丁烯树脂，没有特别限定。这些具有不饱和基团的化合物可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。应予说明，上述“(甲基)丙烯酸酯”是包括丙烯酸酯和与其对应的甲基丙烯酸酯的概念。
进而，本实施方式的树脂组合物中，在不损害期望特性的范围内，可以组合使用其它热固性树脂、热塑性树脂及其低聚物、弹性体类等各种高分子化合物、阻燃性化合物和各种添加剂等。它们只要是通常使用的物质，则没有特别限定。例如，作为阻燃性化合物的具体例，可列举出4,4-二溴联苯等溴化合物、磷酸酯、磷酸三聚氰胺、含磷的环氧树脂、三聚氰胺和苯并胍胺等氮化合物、含噁嗪环的化合物和硅酮系化合物。此外，作为各种添加剂，可列举出例如紫外线吸收剂、抗氧化剂、光聚合引发剂、荧光增白剂、光敏剂、染料、颜料、增粘剂、流动调节剂、润滑剂、消泡剂、分散剂、流平剂、光泽剂和阻聚剂等。它们可以根据期望单独使用1种，或者适当组合使用2种以上。
应予说明，本实施方式的树脂组合物可根据需要含有有机溶剂。此时，本实施方式的树脂组合物可以按照上述各种树脂成分的至少一部分、优选全部溶解或相容于有机溶剂的形态(溶液或清漆)来使用。作为有机溶剂，只要能够溶解或相容上述各种树脂成分的至少一部分、优选为全部，则可以适当使用公知的溶剂，其种类没有特别限定。作为有机溶剂，具体而言，可列举出丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮等酮类、丙二醇单甲醚、丙二醇单甲醚乙酸酯等溶纤剂系溶剂、乳酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸异戊酯、乳酸乙酯、甲氧基丙酸甲酯、羟基异丁酸甲酯等酯系溶剂、二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺等酰胺类等极性溶剂类；甲苯、二甲苯等芳香族烃等非极性溶剂。它们可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。
本实施方式的树脂组合物的制备方法只要是制备含有氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)的树脂组合物的方法就没有特别限定。可列举出例如利用均质混合器等使填充材料(C)分散在环氧树脂(B)中，并向其中配混氰酸酯化合物(A)的方法。进而，为了降低粘度、提高处理性且提高浸渗至玻璃布中的浸渗性，期望向树脂组合物中添加有机溶剂。
本实施方式的树脂组合物可用作预浸料、覆金属箔层叠板、印刷电路板和半导体封装的构成材料。例如，通过将使本实施方式的树脂组合物溶于溶剂而成的溶液浸渗或涂布于基材并进行干燥，能够得到预浸料。
此外，通过使用可剥离的塑料薄膜作为基材，将使本实施方式的树脂组合物溶于溶剂而成的溶液涂布在该塑料薄膜上，并进行干燥，能够得到积层用薄膜或干膜阻蚀剂。此处，溶剂可通过以20℃～150℃的温度加热1～90分钟来进行干燥。此外，树脂组合物可以在仅将溶剂干燥的未固化状态下使用，也可以根据需要制成半固化(B阶化)的状态来使用。
以下，针对本实施方式的预浸料进行详述。本实施方式的预浸料具有基材、以及浸渗或涂布至该基材的上述树脂组合物。本实施方式的预浸料的制造方法只要是将本实施方式的树脂组合物与基材组合来制造预浸料的方法就没有特别限定。具体而言，通过利用将本实施方式的树脂组合物浸渗或涂布至基材后，在120～220℃的干燥机中干燥2～15分钟左右的方法等使其进行半固化，能够制造本实施方式的预浸料。此时，树脂组合物在基材上的附着量、即树脂组合物的含量(包括填充材料(C))相对于半固化后的预浸料总量优选为20～99质量％的范围。
作为制造本实施方式的预浸料时使用的基材，可以为各种印刷电路板材料中使用的公知基材。作为这种基材，可列举出例如E玻璃、D玻璃、L玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、UN玻璃、NE玻璃、球状玻璃等玻璃纤维；石英等除了玻璃之外的无机纤维；聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯等有机纤维；液晶聚酯等织布，对它们没有特别限定。作为基材的形状，已知有织布、无纺布、粗纱、短切原丝毡和表面毡片等，可以为它们中的任一种。基材可以单独使用1种或者适当组合使用2种以上。织布之中，从尺寸稳定性的观点出发，特别适合为实施了超开纤处理、密封处理的织布。进而，从吸湿耐热性的观点出发，优选为进行了环氧硅烷处理或氨基硅烷处理等基于硅烷偶联剂等的表面处理的玻璃织布。此外，液晶聚酯织布从电特性的方面出发是优选的。进而，基材的厚度没有特别限定，如果是层叠板用途，则优选为0.01～0.2mm的范围。
本实施方式的覆金属箔层叠板具有：层叠了至少1片以上的上述预浸料、以及配置在该预浸料的单面或两面上的金属箔。具体而言，可通过对于1片前述预浸料或者对于将预浸料重叠多片而成的产物，在其单面或两面配置铜、铝等的金属箔，并进行层叠成形来制作。此处使用的金属箔只要可用于印刷电路板材料就没有特别限定，优选为压延铜箔和电解铜箔等铜箔。此外，金属箔的厚度没有特别限定，优选为2～70μm、更优选为3～35μm。作为成形条件，可以采用在制作通常的印刷电路板用层叠板和多层板时使用的方法。例如，通过使用多级加压机、多级真空加压机、连续成形机或高压釜成形机等，在温度为180～350℃、加热时间为100～300分钟、表面压力为20～100kg/cm2的条件下进行层叠成形，能够制造本实施方式的覆金属箔层叠板。此外，通过将上述预浸料与另行制作的内层用电路板进行组合并层叠成形，也能够制作多层板。作为多层板的制造方法，例如，通过在1片上述预浸料的两面配置35μm的铜箔，利用上述条件进行层叠成形。其后形成内层电路，对该电路实施黑化处理来形成内层电路板。进而，将该内层电路板与上述预浸料交替地1片1片地配置，进而在最外层配置铜箔，利用上述条件、优选在真空下进行层叠成形。这样操作，能够制作多层板。
本实施方式的覆金属箔层叠板可通过进一步形成特定的布线图案而适合地用作印刷电路板。印刷电路板可按照常规方法来制造，其制造方法没有特别限定。以下示出印刷电路板的制造方法的一例。首先，准备上述覆金属箔层叠板。接着，对覆金属箔层叠板的表面实施蚀刻处理来形成内层电路，从而制作内层基板。根据需要对该内层基板的内层电路表面实施用于提高粘接强度的表面处理，接着，在该内层电路表面重叠所需片数的上述预浸料。进而，在其外侧层叠外层电路用金属箔，进行加热加压而使其一体成形。这样操作来制造在内层电路用金属箔与外层电路用金属箔之间形成有基材和由热固性树脂组合物的固化物形成的绝缘层的多层层叠板。接着，对该多层层叠板实施通孔、通路孔用开孔加工后，在该孔的壁面形成用于使内层电路用金属箔与外层电路用金属箔导通的镀敷金属覆膜。进而，对外层电路用金属箔实施蚀刻处理来形成外层电路，从而制造印刷电路板。
通过上述制造例得到的印刷电路板具有绝缘层和形成在该绝缘层的表面上的导体层，绝缘层呈现包含上述本实施方式的树脂组合物的构成。即，上述本实施方式的预浸料(基材以及浸渗或涂布至该基材的本实施方式的树脂组合物)、上述本实施方式的覆金属箔层叠板中的树脂组合物层(由本实施方式的树脂组合物形成的层)由包含本实施方式的树脂组合物的绝缘层构成。
本实施方式的树脂复合片具有支承体、以及配置在该支承体的表面上的上述树脂组合物。该树脂复合片可通过将使上述树脂组合物溶于溶剂而成的溶液涂布在支承体上并进行干燥来获得。作为此处使用的支承体，可列举出例如聚乙烯薄膜、聚丙烯薄膜、聚碳酸酯薄膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、乙烯-四氟乙烯共聚物薄膜、以及在这些薄膜的表面上涂布脱模剂而得到的脱模薄膜、聚酰亚胺薄膜等有机系薄膜基材、铜箔、铝箔等导体箔、玻璃板、SUS板、FRP等板状基材，没有特别限定。作为涂布方法，可列举出例如将使本实施方式的树脂组合物溶解或相容于溶剂而成的溶液用棒涂机、模涂机、刮刀、贝克涂抹器等涂布在支承体上的方法。此外，通过从涂布后进一步干燥而得到的树脂复合片上剥离或蚀刻支承体，也能够得到单层片(树脂片)。应予说明，通过将使上述本实施方式的树脂组合物溶解或相容于溶剂而成的溶液供给至片状的具有模腔的模具内，并进行干燥等而成形为片状，也能够不使用支承体地得到单层片(树脂片)。
应予说明，在本实施方式的树脂复合片或单层片的制作中，去除溶剂时的干燥条件没有特别限定，优选以20℃～200℃的温度使其干燥1～90分钟。如果为20℃以上，则能够进一步防止溶剂残留在树脂组合物中，如果为200℃以下，则能够进一步抑制树脂组合物的固化加剧。此外，本实施方式的树脂复合片或单层片中的树脂层的厚度可通过本实施方式的树脂组合物的溶液浓度和涂布厚度来调整，没有特别限定。其中，其厚度优选为0.1～500μm。如果树脂层的厚度为500μm以下，则干燥时更不易残留溶剂。
实施例
以下示出合成例、实施例和比较例，进一步详细说明本发明，但本发明不限定于它们。
(含羟基的芳香族化合物的羟基(以下表述为“OH基”)(g/eq.)当量的测定)
按照JIS-K0070，利用吡啶-乙酰氯法，求出含羟基的芳香族化合物的OH基当量(g/eq.)。
(氰酸酯化合物的重均分子量Mw的测定)
将使1g氰酸酯化合物溶于100g四氢呋喃(溶剂)而成的溶液10μL注入至高效液相色谱仪(Hitachi High-Technologies Corporation.制造的高效液相色谱、制品名“LachromElite”)，并实施分析。作为柱，使用2根东曹株式会社制造的制品名“TSKgelGMHHR-M”(长度为30cm×内径为7.8mm)，作为流动相而使用四氢呋喃。试样在柱内的流速设定为1mL/分钟，作为检测器而使用RI(差示折射)检测器。重均分子量Mw通过GPC法以聚苯乙烯作为标准物质来求出。
(合成例1)萘酚-二羟基萘芳烷基树脂的氰酸酯化合物1(以下简写为“MF27S-3-CN”)的合成
如下那样操作来合成下述式(1)和/或下述式(2)所示的MF27S-3-CN。
此处，式中，k表示1～20的整数，l表示0～20的整数。任选为k和l不同的化合物的混合物。各重复单元的排列是任意的。
此处，式中，m和n表示0～20的整数，至少任一者为1以上。任选为m和n不同的化合物的混合物。各重复单元的排列是任意的。
<萘酚-二羟基萘芳烷基树脂1(以下简写为“MF27S-3-OH”)的合成>
首先合成下述式(3)和/或下述式(4)所示的MF27S-3-OH。
此处，式中，k表示1～20的整数，l表示0～20的整数。任选为k和l不同的化合物的混合物。各重复单元的排列是任意的。
此处，式中，m和n表示0～20的整数，至少任一者为1以上。任选为m和n不同的化合物的混合物。各重复单元的排列是任意的。
具体而言，将1-萘酚372.0g(2.58mol)和2,7-二羟基萘177.4g(1.11mol)投入至反应器内，在150℃下搅拌溶解。接着，向该反应器内添加对甲苯磺酸0.17g，耗费1小时升温至170℃，并且滴加1,4-双(甲氧基甲基)苯299.2g(1.80mol)。其后，一边将甲醇和生成的水从反应器中取出，一边在该状态下以170℃反应3小时。反应结束后，将反应混合物用混合溶剂(间二甲苯/MIBK＝1/1(体积比))1000g进行稀释并水洗，从而从反应混合物中去除催化剂。进而，通过水蒸气蒸馏、减压蒸馏，从反应混合物中去除未反应原料和混合溶剂，从而得到MF27S-3-OH 599g。所得MF27S-3-OH的OH基当量为174g/eq.。
<MF27S-3-CN的合成>
接着，使通过上述方法得到的MF27S-3-OH 500g(OH基当量为174g/eq.、以OH基换算为2.87mol、重均分子量Mw为760)、三乙胺436.2g(4.31mol、相对于MF27S-3-OH的OH基1摩尔为1.5摩尔)溶于二氯甲烷3000g，将其作为溶液1。
在反应器内，将氯化氰300.3g(4.89mol、相对于MF27S-3-OH的OH基1摩尔为1.7摩尔)、二氯甲烷700.7g、36％的盐酸465.6g(4.60mol、相对于MF27S-3-OH的OH基1摩尔为1.6摩尔)和水2887g混合，一边在搅拌下保持-2～-0.5℃的液体温度，一边耗费70分钟向该反应器中注入溶液1。在溶液1的注入结束后，在相同温度下将反应器内搅拌30分钟后，耗费25分钟向反应器内注入使三乙胺174.5g(1.72mol、相对于MF27S-3-OH的OH基1摩尔为0.6摩尔)溶于二氯甲烷14.6g而得到的溶液(以下简写为“溶液2”)。在溶液2的注入结束后，在相同温度下将反应器内搅拌30分钟而使反应终结。
其后，将反应器内的反应液静置而分离成有机相和水相。将所得有机相用0.1N的盐酸2L清洗后，用水2000g清洗6次。水洗第6次时的废水的电导度为20μS/cm，可确认：通过用水清洗，能够去除的离子性化合物被充分去除。
将水洗后的有机相在减压下进行浓缩，最终以90℃使其浓缩干固1小时，得到目标的氰酸酯化合物MF27S-3-CN(黑紫色粘性物)570g。所得MF27S-3-CN的重均分子量Mw为980。此外，MF27S-3-CN的IR光谱在2264cm-1处显示出氰酰基的吸收，且不显示羟基的吸收。
(实施例1)
将通过合成例1得到的MF27S-3-CN 50质量份、联苯芳烷基型环氧树脂(商品名“NC-3000-FH”、日本化药株式会社制)50质量份和熔融二氧化硅(商品名“SC2050MB”、ADMATECHS公司制)100质量份混合而得到清漆。将该清漆用甲乙酮稀释后，浸渗涂布于厚度0.1mm的E玻璃织布，进而以150℃加热干燥5分钟，从而得到树脂含量为50质量％的预浸料。
将所得预浸料重叠4片或8片，在其层叠方向的两侧配置12μm厚的电解铜箔(商品名“3EC-M3-VLP”、三井金属矿业株式会社制)，以30kgf/cm2的压力、220℃的温度进行120分钟的层叠成型，从而得到绝缘层厚度为0.4mm或0.8mm的覆铜层叠板(覆金属箔层叠板)。使用所得覆铜层叠板，进行玻璃化转变温度、阻燃性和吸湿耐热性的评价。将结果示于表1。
(测定方法和评价方法)
1)玻璃化转变温度(Tg)
针对所得覆铜层叠板(使用了8片预浸料)，按照JIS C6481，使用动态粘弹性分析装置(TA Instrument Inc.制)并通过DMA法测定玻璃化转变温度。
2)阻燃性
针对所得覆铜层叠板(使用了4片预浸料)，通过蚀刻而去除覆铜层叠板的铜箔后，按照UL94垂直燃烧试验法，评价阻燃性。
3)吸湿耐热性
将所得覆铜层叠板(使用了4片预浸料)切断成50mm×50mm，蚀刻去除其单面的一半之外的所有铜箔而得到试验片。将所得试验片用压力锅试验机(平山制作所制、PC-3型)以121℃、2个大气压处理5小时后，在260℃的焊锡浴中浸渍60秒，通过目视来观察此后的外观变化。通过产生膨胀的试验片数量相对于所试验的所有试验片数量之比来评价吸湿耐热性。
(比较例1)
使用双酚A型氰酸酯化合物(商品名“CA210”、三菱瓦斯化学株式会社制)50质量份来代替使用MF27S-3-CN 50质量份，除此之外，与实施例1同样操作，得到厚度为0.4mm或0.8mm的覆铜层叠板。将所得覆铜层叠板的评价结果示于表1。
(比较例2)
使用苯酚酚醛清漆型氰酸酯化合物(商品名“Primaset PT-30”、Lonza Japan公司制)50质量份来代替使用MF27S-3-CN 50质量份，除此之外，与实施例1同样操作，得到厚度为0.4mm或0.8mm的覆铜层叠板。将所得覆铜层叠板的评价结果示于表1。
[表1]
根据表1可明确确认：通过使用本发明的树脂组合物，能够实现可获得不仅具有优异耐热性、阻燃性且吸湿耐热性也优异的印刷电路板的预浸料等。
本申请基于2015年3月31日申请的日本专利申请(特愿2015-072691)，将其内容作为参照援引至此。
产业上的可利用性
本发明的树脂组合物在电气/电子材料、工作机械材料、航空材料等各种用途中被广泛且有效地用作例如电气绝缘材料、半导体塑料封装、密封材料、粘接剂、层叠材料、抗蚀剂、积层层叠板材料等。尤其是，本发明的树脂组合物可特别有效地用作近年来的信息终端机器、通信机器等高集成/高密度化相应的印刷电路板材料。此外，本发明的覆金属箔层叠板等不仅具有耐热性和阻燃性，还具有吸湿耐热性也优异的性能，因此其工业实用性极高。

Claims (12)

1.一种印刷电路板用树脂组合物，其含有氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)，所述氰酸酯化合物(A)具有选自由下述式(1)、下述式(2)和下述式(8)所示结构组成的组中的1种以上结构，
式(1)中，k表示1以上的整数，l表示0以上的整数，任选为k和l不同的化合物的混合物，各重复单元的排列是任意的，
式(2)中，m和n表示0以上的整数，至少任一者为1以上，任选为m和n不同的化合物的混合物，各重复单元的排列是任意的，
式(8)中，m表示0以上的整数，为m不同的化合物的混合物。
2.一种印刷电路板用树脂组合物，其含有氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)，所述氰酸酯化合物(A)是将萘酚-二羟基萘芳烷基树脂进行氰酸酯化而得到的。
3.根据权利要求1所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，所述氰酸酯化合物(A)是将选自由萘酚-二羟基萘芳烷基树脂和二羟基萘芳烷基树脂组成的组中的1种以上树脂进行氰酸酯化而得到的。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，所述氰酸酯化合物(A)的含量相对于所述树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其还含有填充材料(C)。
6.根据权利要求5所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，所述填充材料(C)的含量相对于所述树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为50～1600质量份。
7.根据权利要求1～3中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其还含有选自由除所述氰酸酯化合物(A)之外的氰酸酯化合物、马来酰亚胺化合物、以及酚醛树脂组成的组中的1种以上。
8.根据权利要求1～3中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，所述环氧树脂(B)为选自由联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、多官能酚型环氧树脂和萘型环氧树脂组成的组中的1种以上。
9.一种预浸料，其具有：
基材、以及
浸渗或涂布至该基材的权利要求1～8中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物。
10.一种覆金属箔层叠板，其具有：
层叠了至少1片以上的权利要求9所述的预浸料、以及
配置在该预浸料的单面或两面上的金属箔。
11.一种树脂复合片，其具有：
支承体、以及
配置在该支承体的表面上的权利要求1～8中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物。
12.一种印刷电路板，其具有：绝缘层和形成在所述绝缘层的表面上的导体层，
所述绝缘层包含权利要求1～8中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物。
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