CN105960427B - 印刷电路板用树脂组合物、预浸料、覆金属箔层叠板、树脂复合片、和印刷电路板 - Google Patents

印刷电路板用树脂组合物、预浸料、覆金属箔层叠板、树脂复合片、和印刷电路板 Download PDF

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Abstract

一种印刷电路板用树脂组合物，其含有：下述通式(1)所示的氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)。(式中，Ar1表示芳基，Ar2分别独立地表示选自由亚苯基、亚萘基和亚联苯基组成的组中的二价取代基，Ar3分别独立地表示选自由p+1价的苯基、p+1价的萘基和p+1价的联苯基组成的组中的p+1价取代基，R1分别独立地表示选自由氢原子、烷基和芳基组成的组中的一价取代基，R2分别独立地表示选自由氢原子、烷基、芳基和氰氧基组成的组中的一价取代基，n表示与Ar1键合的氰氧基的数量且为1～3的整数，m表示与Ar1键合的R1的数量，n+m+2为Ar1能够键合的数量以下，p表示与Ar3键合的R2的数量且为1～9的整数。x和y表示各重复单元的比率，x为1时，y为0.25～2.0，x和y的各重复单元任选分别连续地排列、彼此交替或者随机地排列。)

Description

印刷电路板用树脂组合物、预浸料、覆金属箔层叠板、树脂复 合片、和印刷电路板
技术领域
本发明涉及印刷电路板用树脂组合物、预浸料、覆金属箔层叠板、树脂复合片和印刷电路板。
背景技术
近年来，电子设备、通信仪器、个人电脑等中广泛使用的半导体的高集成化、微细化日益加速。与此相伴，印刷电路板中使用的半导体封装体用层叠板所需求的各特性变得越来越严格。作为所需求的特性，例如可以举出：低吸水性、吸湿耐热性、阻燃性、低介电常数、低介质损耗角正切、低热膨胀率、耐热性、耐化学药品性等特性。然而，至今为止，未必满足这些要求特性。
一直以来，作为耐热性、电特性优异的印刷电路板用树脂，已知有氰酸酯化合物，使用双酚A型氰酸酯化合物和其他热固性树脂等的树脂组合物被广泛用于印刷电路板材料等。双酚A型氰酸酯化合物具有电特性、机械特性、耐化学药品性等优异的特性，但在低吸水性、吸湿耐热性、阻燃性方面有不充分的情况，因此，为了特性的进一步提高，进行了结构不同的各种氰酸酯化合物的研究。
作为与双酚A型氰酸酯化合物结构不同的树脂，常使用酚醛清漆型氰酸酯化合物(例如参照专利文献1)，但酚醛清漆型氰酸酯化合物容易变得固化不足，存在所得固化物的吸水率大、吸湿耐热性降低的问题。作为改善这些问题的方法，提出了酚醛清漆型氰酸酯化合物和双酚A型氰酸酯化合物的预聚物化(例如参照专利文献2)。
另外，作为改善阻燃性的方法，提出了使用氟化氰酸酯化合物、或者将氰酸酯化合物和卤素系化合物混合或预聚物化，从而使树脂组合物含有卤素系化合物(例如参照专利文献3和4)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平11-124433号公报
专利文献2：日本特开2000-191776号公报
专利文献3：日本专利第3081996号公报
专利文献4：日本特开平6-271669号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，专利文献2中，通过预聚物化，固化性得以提高，但是存在对于低吸水性、吸湿耐热性的特性改善尚不充分的问题。
另外，专利文献3和4中，由于使用卤素系化合物，因此存在燃烧时产生二恶英等有害物质的担心。因此，要求不必包含卤素系化合物从而提高阻燃性。
本发明是鉴于上述问题而作出的，目的在于，提供能够实现低吸水性、吸湿耐热性和阻燃性优异的印刷电路板的树脂组合物；使用其的预浸料、覆金属箔层叠板、树脂复合片和印刷电路板。
用于解决问题的方案
本发明人等对上述课题进行了深入研究，结果发现：如果为含有下述通式(1)所示的氰酸酯化合物的树脂组合物则可以解决上述课题，从而完成了本发明。
即，本发明如以下所述。
[1]一种印刷电路板用树脂组合物，其含有：
下述通式(1)所示的氰酸酯化合物(A)和
环氧树脂(B)。
(式(1)中，Ar1表示芳基，Ar2分别独立地表示选自由亚苯基、亚萘基和亚联苯基组成的组中的二价取代基，Ar3分别独立地表示选自由p+1价的苯基、p+1价的萘基和p+1价的联苯基组成的组中的p+1价取代基，R1分别独立地表示选自由氢原子、烷基和芳基组成的组中的一价取代基，R2分别独立地表示选自由氢原子、烷基、芳基和氰氧基组成的组中的一价取代基，n表示与Ar1键合的氰氧基的数量且为1～3的整数，m表示与Ar1键合的R1的数量，n+m+2为Ar1能够键合的数量以下，p表示与Ar3键合的R2的数量且为1～9的整数，x和y表示各重复单元的比率，x为1时，y为0.25～2.0，x和y的各重复单元任选分别连续地排列、彼此交替或者随机地排列。)
[2]根据前项[1]所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，
Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基、或者m+n+1价或m+n+2价的联苯基，
Ar2包含亚苯基或亚联苯基，
Ar3包含p+1价的苯基或p+1价的联苯基。
[3]根据前项[1]或[2]所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，
Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基，
Ar2包含亚苯基，
Ar3包含p+1价的苯基。
[4]根据前项[1]或[2]所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，
Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基，
Ar2包含亚联苯基，
Ar3包含p+1价的苯基。
[5]根据前项[1]～[4]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，前述氰酸酯化合物(A)的含量相对于前述印刷电路板用树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
[6]根据前项[1]～[5]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，还含有填充材料(C)。
[7]根据前项[1]～[6]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，还含有选自由除了前述氰酸酯化合物(A)以外的氰酸酯化合物(D)、马来酰亚胺化合物(E)和酚醛树脂(F)组成的组中的一种以上的化合物。
[8]根据前项[1]～[7]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，前述环氧树脂(B)包含选自由联苯芳烷基型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、多官能酚型环氧树脂和萘型环氧树脂组成的组中的一种以上的环氧树脂。
[9]根据前项[6]～[8]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，前述填充材料(C)的含量相对于前述印刷电路板用树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为50～1600质量份。
[10]一种预浸料，其具有：
基材；和，
浸渗或涂布于该基材的前项[1]～[9]中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物。
[11]一种覆金属箔层叠板，其具有：
重叠至少1张以上的前项[10]所述的预浸料而得到的层叠体；和，
配置于该层叠体的单面或两面的金属箔。
[12]一种树脂复合片，其具有：
支撑体；和，
在该支撑体的表面经过涂覆和干燥的前项[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物。
[13]一种印刷电路板，其具有：
包含前项[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物的绝缘层；和，
形成于该绝缘层的表面的导体层。
发明的效果
根据本发明，可以提供能够实现低吸水性、吸湿耐热性和阻燃性优异的印刷电路板的树脂组合物、使用其的预浸料、覆金属箔层叠板、树脂复合片和印刷电路板。
具体实施方式
以下，对用于实施本发明的方式(以下，称为“本实施方式”)进行详细说明，但本发明不限定于此，在不脱离其主旨的范围内可以进行各种变形。
〔印刷电路板用树脂组合物〕
本实施方式的印刷电路板用树脂组合物(以下，也称为“树脂组合物”)含有下述通式(1)所示的氰酸酯化合物(A)和环氧树脂(B)。
(式中，Ar1表示芳基，Ar2分别独立地表示选自由亚苯基、亚萘基和亚联苯基组成的组中的二价取代基，Ar3分别独立地表示选自由p+1价的苯基、p+1价的萘基和p+1价的联苯基组成的组中的p+1价取代基，R1分别独立地表示选自由氢原子、烷基和芳基组成的组中的一价取代基，R2分别独立地表示选自由氢原子、烷基、芳基和氰氧基组成的组中的一价取代基，n表示与Ar1键合的氰氧基的数量且为1～3的整数，m表示与Ar1键合的R1的数量，n+m+2为Ar1能够键合的数量以下，p表示与Ar3键合的R2的数量且为1～9的整数，x和y表示各重复单元的比率，x为1时，y为0.25～2.0，x和y的各重复单元任选分别连续地排列、彼此交替或者随机地排列。)
通过具有上述构成，可以得到能够实现低吸水性、吸湿耐热性和阻燃性优异的印刷电路板的树脂组合物。另外，根据本实施方式的优选方案，也可以实现仅包含非卤素系化合物的树脂组合物(换言之，不含卤素系化合物的树脂组合物、非卤素系树脂组合物)、预浸料、树脂复合片、覆金属箔层叠板等，其工业实用性极高。以下，对本实施方式的树脂组合物进行说明。
〔氰酸酯化合物(A)〕
氰酸酯化合物(A)具有上述通式(1)所示的结构。使含有具有这样的结构的氰酸酯化合物(A)的树脂组合物固化而得到的树脂固化物的低吸水性、吸湿耐热性和阻燃性优异。
通式(1)中，作为Ar1所示的芳基，没有特别限定，例如可以举出：m+n+1价或m+n+2价的、苯基、萘基、联苯基、二甲苯基、均三甲苯基、苯氧基苯基、乙基苯基、邻氟苯基、间氟苯基或对氟苯基、二氯苯基、二氰基苯基、三氟苯基、甲氧基苯基、邻甲苯基、间甲苯基或对甲苯基。其中，优选m+n+1价或m+n+2价的苯基、m+n+1价或m+n+2价的联苯基，更优选2价或3价的苯基、2价或3价的联苯基。
通式(1)中，Ar2分别独立地表示选自由亚苯基、亚萘基和亚联苯基组成的组中的二价取代基。其中，优选亚苯基、亚联苯基。
通式(1)中，Ar3分别独立地表示选自由p+1价的苯基、p+1价的萘基和p+1价的联苯基组成的组中的p+1价取代基。其中，优选p+1价的苯基、p+1价的联苯基，更优选苯基。
其中，优选Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基、或者m+n+1价或m+n+2价的联苯基，Ar2包含亚苯基或亚联苯基，Ar3包含p+1价的苯基或p+1价的联苯基，更优选Ar1包含2价或3价的苯基、或者2价或3价的联苯基，Ar2包含亚苯基或亚联苯基，Ar3包含苯基或联苯基。通过具有这样的Ar1、Ar2和Ar3，有低吸水性、吸湿耐热性和阻燃性进一步提高的倾向。
另外，优选Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基，Ar2包含亚苯基，Ar3包含p+1价的苯基，更优选Ar1包含2价或3价的苯基，Ar2包含亚苯基，Ar3包含苯基。通过具有这样的Ar1、Ar2和Ar3，有低吸水性、吸湿耐热性和阻燃性进一步提高的倾向。
进而，优选Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基，Ar2包含亚联苯基，Ar3包含p+1价的苯基，优选Ar1包含2价或3价的苯基，Ar2包含亚联苯基，Ar3包含苯基。通过具有这样的Ar1、Ar2和Ar3，有低吸水性、吸湿耐热性和阻燃性进一步提高的倾向。
通式(1)中，作为R1所示的烷基，没有特别限定，例如可以举出：甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、新戊基、正己基、2,3-二甲基丁烷-2-基、正庚基、正辛基、正乙基己基、正壬基、正癸基。烷基也可以具有链状结构、环状结构(环烷基等)、支链状结构均可。
通式(1)中，作为R1所示的芳基，没有特别限定，例如可以举出：苯基、萘基、联苯基。
通式(1)中，作为R2所示的烷基，没有特别限定，例如可以举出：甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、新戊基、正己基、2,3-二甲基丁烷-2-基、正庚基、正辛基、正乙基己基、正壬基、正癸基。烷基也可以具有链状结构、环状结构(环烷基等)、支链状结构均可。
通式(1)中，作为R2所示的芳基，没有特别限定，例如可以举出：苯基、萘基、联苯基。
通式(1)中，R1或R2所示的烷基或芳基的氢原子可以被取代基所取代。作为取代基，没有特别限定，例如可以举出：烷基、烷氧基、羰基、氨基、亚氨基、氰基、偶氮基、叠氮基、巯基、磺基、硝基、羟基、酰基、醛基、环烷基、芳基。
通式(1)中，n分别独立地为1～3的整数，优选为1～2的整数，更优选为1的整数。
通式(1)中，m优选分别独立地为1～3的整数，更优选为1～2的整数，进一步优选为1的整数。需要说明的是，n+m+2为Ar1能够键合的数量以下。
通式(1)中，p为1～9的整数，优选为1～7的整数，更优选为1～5的整数。
通式(1)中，x和y表示各重复单元的比率，x为1时，y为0.25～2.0，优选为0.50～1.75，更优选为0.75～1.5，进一步优选为0.9～1.5。
需要说明的是，通式(1)所示的化合物1分子中，x所示的重复单元的数量优选为1～40，更优选为1～30，进一步优选为1～20。
另外，通式(1)所示的化合物1分子中，y所示的重复单元的数量优选为1～20，更优选为1～15，进一步优选为1～10。
重复单元数x和y所示的各重复单元任选分别连续地排列、彼此交替或者随机地排列。换言之，氰酸酯化合物(A)可以为嵌段共聚物也可以为无规共聚物。另外，氰酸酯化合物(A)可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
氰酸酯化合物(A)的含量相对于树脂组合物中的树脂固体成分100质量份优选为1～90质量份，更优选为10～90质量份，进一步优选为20～70质量份。通过氰酸酯化合物(A)的含量为上述范围内，有低吸水性、吸湿耐热性进一步提高的倾向。需要说明的是，氰酸酯化合物(A)的含量可以根据期望的特性而适当设定，不限定于上述。
此处，“树脂组合物中的树脂固体成分”只要没有特别限定，是指排除树脂组合物中的溶剂和填充材料(C)的树脂成分，树脂固体成分100质量份是指，排除树脂组合物中的溶剂和无机填充材料的成分的总计为100质量份。
氰酸酯化合物(A)的数均分子量Mn优选为200～5000，更优选为300～3000，进一步优选为300～2000。通过数均分子量Mn为上述范围内，有阻燃性进一步提高的倾向。
(氰酸酯化合物(A)的制造方法)
作为氰酸酯化合物(A)的制造方法，没有特别限定，例如可以举出：将下述通式(2)所示的树脂所具有的羟基进行氰酸酯化的方法。
(式中，Ar1表示芳基，Ar2分别独立地表示选自由亚苯基、亚萘基和亚联苯基组成的组中的二价取代基，Ar3分别独立地表示选自由p+1价的苯基、p+1价的萘基和p+1价的联苯基组成的组中的p+1价取代基，R1分别独立地表示选自由氢原子、烷基和芳基组成的组中的一价取代基，R2分别独立地表示选自由氢原子、烷基、芳基和氰氧基组成的组中的一价取代基，n表示与Ar1键合的OH基的数量且为1～3的整数，m表示与Ar1键合的R1的数量，p表示与Ar3键合的R2的数量且为1～5的整数，x和y表示各重复单元的比率，x为1时，y为0.25～2.0，x和y的各重复单元任选分别连续地排列、任选彼此交替或随机地排列。
需要说明的是，作为Ar1、Ar2、Ar3、R1、R2、m、n、p、x、y的具体方案，可以设为与通式(1)中示例的同样。
上述通式(2)所示的树脂所具有的羟基的氰酸酯化方法没有特别限制，可以应用公知的方法。具体而言，可以举出：使通式(2)所示的树脂与卤化氰在溶剂中、在碱性化合物存在下反应的方法；在溶剂中、在碱的存在下，以卤化氰通常与碱相比过剩地存在的方式，使酚醛树脂与卤化氰反应的方法(美国专利3553244号)；使用叔胺作为碱，将其与卤化氰相比过剩地使用，同时在溶剂的存在下在双酚化合物中添加叔胺，然后滴加卤化氰，或者将卤化氰和叔胺同时注入滴加的方法(日本专利3319061号公报)；利用连续活塞式流动方式，使酚醛树脂、三烷基胺和卤化氰反应的方法(日本专利3905559号公报)；用阳离子和阴离子交换体对使酚醛树脂与卤化氰在叔胺的存在下、在非水溶液中反应时副产的卤化叔铵进行处理的方法(日本专利4055210号公报)；在能够与水分液的溶剂的存在下，同时添加叔胺和卤化氰使酚醛树脂反应，然后进行水洗分液，使用仲醇类或叔醇类或烃的不良溶剂从所得溶液中进行沉淀纯化的方法(日本专利2991054号)；进而，使萘酚类、卤化氰与叔胺在水和有机溶剂的二相系溶剂中、在酸性条件下反应的方法(日本专利5026727号公报)等。本实施方式中，优选使用这些方法，可以得到氰酸酯化合物(A)。
〔环氧树脂(B)〕
作为环氧树脂(B)，没有特别限定，例如可以举出：1分子中具有2个以上环氧基的公知的环氧树脂。具体而言，可以举出：双酚A型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、芳烷基酚醛清漆型环氧树脂、联苯芳烷基型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、多官能酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、蒽型环氧树脂、萘骨架改性酚醛清漆型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、萘酚芳烷基型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、联苯型环氧树脂、脂环式环氧树脂、多元醇型环氧树脂、含磷环氧树脂、缩水甘油胺、缩水甘油酯、将丁二烯等的双键环氧化而成的化合物、由含羟基有机硅树脂类和环氧氯丙烷的反应得到的化合物等。其中，优选选自由联苯芳烷基型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、多官能酚型环氧树脂和萘型环氧树脂组成的组中的一种以上的环氧树脂。通过使用这样的环氧树脂(B)，有阻燃性和耐热性进一步提高的倾向。需要说明的是，环氧树脂(B)可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
环氧树脂(B)的含量相对于树脂组合物中的树脂固体成分100质量份优选为10～99质量份，更优选为20～80质量份，进一步优选为30～70质量份。通过环氧树脂(B)的含量为上述范围内，有成型性进一步提高的倾向。需要说明的是，环氧树脂(B)的含量可以根据期望的特性而适当设定，不限定于上述。
〔填充材料(C)〕
本实施方式的树脂组合物可以还含有填充材料(C)。作为填充材料(C)，可以适当使用公知的无机填充材料和有机填充材料，对其种类没有特别限定。其中，可以优选使用层叠板用途中一般使用的物质。
作为无机填充材料，没有特别限定，例如可以举出：天然二氧化硅、熔融二氧化硅、合成二氧化硅、非晶二氧化硅、气相二氧化硅、中空二氧化硅等二氧化硅类；白炭黑等硅化合物；钛白、氧化锌、氧化镁、氧化锆等金属氧化物；氮化硼、聚集氮化硼、氮化硅、氮化铝等金属氮化物；硫酸钡等金属硫酸化物；氢氧化铝、氢氧化铝加热处理品(将氢氧化铝加热处理、使结晶水的一部分减少而成的物质)、勃姆石、氢氧化镁等金属水合物；氧化钼、钼酸锌等钼化合物；硼酸锌、锡酸锌等锌化合物；氧化铝、粘土、高岭土、滑石、焙烧粘土、焙烧高岭土、焙烧滑石、云母、E-玻璃、A-玻璃、NE-玻璃、C-玻璃、L-玻璃、D-玻璃、S-玻璃、M-玻璃G20、玻璃短纤维(包含E玻璃、T玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃等的玻璃微粉末类)、中空玻璃、球状玻璃等。
另外，作为有机填充材料，没有特别限定，例如可以举出：苯乙烯型粉、丁二烯型粉、丙烯酸型粉等橡胶粉；核壳型橡胶粉；有机硅树脂粉；硅橡胶粉；硅复合粉等。
这些填充材料(C)可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
填充材料(C)的含量相对于树脂组合物中的树脂固体成分100质量份优选为50～1600质量份，更优选为50～300质量份，进一步优选为30～200质量份。通过填充材料(C)的含量为上述范围内，有树脂组合物的成型性进一步提高的倾向。填充材料(C)的含量可以根据期望的特性而适当设定，不限定于上述。
〔其他成分〕
使用填充材料(C)时，优选组合使用硅烷偶联剂、湿润分散剂。
(硅烷偶联剂)
作为硅烷偶联剂，可以优选使用一般无机物的表面处理中使用的硅烷偶联剂，对其种类没有特别限定。具体而言，可以举出：γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-β-(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等氨基硅烷系化合物；γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、β-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷等环氧硅烷系化合物；γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基-三(β-甲氧基乙氧基)硅烷等乙烯基硅烷系化合物；N-β-(N-乙烯基苄基氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷盐酸盐等阳离子性硅烷系化合物；苯基硅烷系化合物等。硅烷偶联剂可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
(湿润分散剂)
另外，作为湿润分散剂，可以优选使用一般涂料用中使用的湿润分散剂，对其种类没有特别限定。优选使用共聚物基础的湿润分散剂，作为其具体例，可以举出：BYK JapanKK.制造的Disperbyk-110、111、161、180、BYK-W996、BYK-W9010、BYK-W903、BYK-W940等。湿润分散剂可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
(固化促进剂)
另外，本实施方式的树脂组合物也可以根据需要含有用于适当调节固化速度的固化促进剂。作为该固化促进剂，可以优选使用作为氰酸酯化合物、环氧树脂等的固化促进剂的一般使用的固化促进剂，对其种类没有特别限定。作为其具体例，可以举出：辛酸锌、环烷酸锌、环烷酸钴、环烷酸铜、乙酰丙酮铁、辛酸镍、辛酸锰等有机金属盐类；苯酚、二甲苯酚、甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、辛基苯酚、壬基苯酚等酚化合物；1-丁醇、2-乙基己醇等醇类；2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑等咪唑类；该咪唑类的羧酸或其酸酐类的加成物等衍生物；双氰胺、苄基二甲胺、4-甲基-N,N-二甲基苄胺等胺类；膦系化合物、氧化膦系化合物、鏻盐系化合物、二膦系化合物等磷化合物；环氧-咪唑加成系化合物；过氧化苯甲酰、对氯过氧化苯甲酰、二叔丁基过氧化物、过氧化碳酸二异丙酯、过氧化碳酸(二-2-乙基己基)酯等过氧化物；或偶氮二异丁腈等偶氮化合物等。固化促进剂可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
需要说明的是，固化促进剂的含量相对于树脂组合物中的树脂固体成分100质量份优选为0.005～10质量份。固化促进剂的含量可以考虑树脂的固化度、树脂组合物的粘度等而适当调整，不限定于上述。
本实施方式的树脂组合物可以根据需要含有除了氰酸酯化合物(A)以外的氰酸酯化合物(D)、马来酰亚胺化合物(E)、酚醛树脂(F)、氧杂环丁烷树脂(G)、苯并噁嗪化合物(H)和/或具有能够聚合的不饱和基团的化合物(I)等。其中，本实施方式的树脂组合物优选还含有选自由氰酸酯化合物(D)、马来酰亚胺化合物(E)和酚醛树脂(F)组成的组中的一种以上的化合物。
(氰酸酯化合物(D))
作为氰酸酯化合物(D)，没有特别限定，例如可以举出：分子内具有至少1个氰氧基被取代的芳香族部分的化合物。作为这样的化合物，没有特别限定，例如可以举出例如下述通式(3)所示的化合物。
(式中，Ar4分别独立地表示选自由苯基、萘基或联苯基组成的组中的p+q+1价或p+q+2价的取代基，Ra分别独立地表示选自由氢原子、碳数1～6的烷基、碳数6～12的芳基、碳数1～4的烷氧基、芳烷基和烷基芳基组成的组中的取代基，p表示与Ar4键合的氰氧基的数量且为1～3的整数。q表示与Ar4键合的Ra的数量，t表示0～50的整数，X表示选自由单键、碳数1～20的2价有机基团(氢原子可以被杂原子所取代)、氮数1～10的2价有机基团(-N-R-N-等)和下述式所示的二价取代基组成的组中的取代基。)
(式中，z表示4～7的整数。R分别独立地表示氢原子或碳数1～6的烷基。)
通式(3)中，作为Ra所示的烷基，没有特别限定，例如可以举出：甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、1-乙基丙基、2,2-二甲基丙基、环戊基、己基、环己基、三氟甲基。烷基可以具有链状结构、环状结构(环烷基等)、支链状结构均可。
通式(3)中，作为Ra所示的芳基，没有特别限定，例如可以举出：苯基、二甲苯基、均三甲苯基、萘基、苯氧基苯基、乙基苯基、邻氟苯基、间氟苯基或对氟苯基、二氯苯基、二氰基苯基、三氟苯基、甲氧基苯基、联苯基、邻甲苯基、间甲苯基或对甲苯基等。进而，作为烷氧基，可以举出：甲氧基、乙氧基、丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、异丁氧基、叔丁氧基等。
通式(3)中，Ra所示的烷基或芳基的氢原子可以被取代基所取代。作为取代基，没有特别限定，例如可以举出：氟、氯等卤原子；甲氧基、苯氧基等烷氧基；氰基。
通式(3)中，作为X中的2价有机基团，没有特别限定，例如可以举出：亚甲基、亚乙基、三亚甲基、亚丙基、环亚戊基、环亚己基、三甲基环亚己基、联苯基亚甲基、二甲基亚甲基-亚苯基-二甲基亚甲基、芴二基、苯酞二基等。该2价有机基团中的氢原子可以被取代基所取代。作为取代基，没有特别限定，例如可以举出：氟、氯等卤原子、甲氧基、苯氧基等烷氧基、氰基等。
通式(3)中，作为X中的氮数1～10的2价有机基团，没有特别限定，例如可以举出：亚氨基、聚酰亚胺基等。
另外，作为通式(3)中的X，可以举出：下述通式(4)或下述式所示的结构。
(式中，Ar5表示选自由亚苯基、亚萘基和亚联苯基组成的组中的取代基，Rb、Rc、Rf和Rg分别独立地表示选自由氢原子、碳数1～6的烷基、碳数6～12的芳基、三氟甲基和至少1个苯酚性羟基被取代而成的芳基组成的组中的取代基，Rd和Re分别独立地表示选自由氢原子、碳数1～6的烷基、碳数6～12的芳基、碳数1～4的烷氧基和羟基组成的组中的取代基，u表示0～5的整数。)
作为通式(4)的Ar5，没有特别限定，例如可以举出：1,4-亚苯基、1,3-亚苯基、4,4’-亚联苯基、2,4’-亚联苯基、2,2’-亚联苯基、2,3’-亚联苯基、3,3’-亚联苯基、3,4’-亚联苯基、2,6-亚萘基、1,5-亚萘基、1,6-亚萘基、1,8-亚萘基、1,3-亚萘基、1,4-亚萘基等。
作为通式(4)的Rb～Rf中的烷基和芳基，没有特别限定，例如可以举出与通式(3)所述的同样的烷基和芳基。
作为氰酸酯化合物(D)，没有特别限定，例如可以举出：氰酸根合苯、1-氰氧基-2-甲基苯、1-氰氧基-3-甲基苯或1-氰氧基-4-甲基苯、1-氰氧基-2-甲氧基苯、1-氰氧基-3-甲氧基苯或1-氰氧基-4-甲氧基苯、1-氰氧基-2,3-二甲基苯、1-氰氧基-2,4-二甲基苯、1-氰氧基-2,5-二甲基苯、1-氰氧基-2,6-二甲基苯、1-氰氧基-3,4-二甲基苯或1-氰氧基-3,5-二甲基苯、氰氧基乙基苯、氰氧基丁基苯、氰氧基辛基苯、氰氧基壬基苯、2-(4-氰氧苯基)-2-苯基丙烷(4-α-枯基苯酚的氰酸酯)、1-氰氧基-4-环己基苯、1-氰氧基-4-乙烯基苯、1-氰氧基-2-氯苯或1-氰氧基-3-氯苯、1-氰氧基-2,6-二氯苯、1-氰氧基-2-甲基-3-氯苯、氰氧基硝基苯、1-氰氧基-4-硝基-2-乙基苯、1-氰氧基-2-甲氧基-4-烯丙基苯(丁子香酚的氰酸酯)、甲基(4-氰氧苯基)硫醚、1-氰氧基-3-三氟甲基苯、4-氰氧基联苯、1-氰氧基-2-乙酰基苯或1-氰氧基-4-乙酰基苯、4-氰酸根合苯甲醛、4-氰酸根合苯甲酸甲基酯、4-氰酸根合苯甲酸苯基酯、1-氰氧基-4-乙酰氨基苯、4-氰氧基二苯甲酮、1-氰氧基-2,6-二叔丁基苯、1,2-二氰酸根合苯、1,3-二氰酸根合苯、1,4-二氰酸根合苯、1,4-二氰氧基-2-叔丁基苯、1,4-二氰氧基-2,4-二甲基苯、1,4-二氰氧基-2,3,4-二甲基苯、1,3-二氰氧基-2,4,6-三甲基苯、1,3-二氰氧基-5-甲基苯、1-氰氧基萘或2-氰氧基萘、1-氰氧基-4-甲氧基萘、2-氰氧基-6-甲基萘、2-氰氧基-7-甲氧基萘、2,2’-二氰氧基-1,1’-联萘、1,3-二氰氧基二萘、1,4-二氰氧基二萘、1,5-二氰氧基二萘、1,6-二氰氧基二萘、1,7-二氰氧基二萘、2,3-二氰氧基二萘、2,6-二氰氧基二萘或2,7-二氰氧基二萘、2,2’-二氰氧基联苯或4,4’-二氰氧基联苯、4,4’-二氰氧基八氟联苯、2,4’-二氰氧基二苯基甲烷或4,4’-二氰氧基二苯基甲烷、双(4-氰氧基-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,1-双(4-氰氧苯基)乙烷、1,1-双(4-氰氧苯基)丙烷、2,2-双(4-氰氧苯基)丙烷、2,2-双(4-氰氧基-3-甲基苯基)丙烷、2,2-双(2-氰氧基-5-联苯基)丙烷、2,2-双(4-氰氧苯基)六氟丙烷、2,2-双(4-氰氧基-3,5-二甲基苯基)丙烷、1,1-双(4-氰氧苯基)丁烷、1,1-双(4-氰氧苯基)异丁烷、1,1-双(4-氰氧苯基)戊烷、1,1-双(4-氰氧苯基)-3-甲基丁烷、1,1-双(4-氰氧苯基)-2-甲基丁烷、1,1-双(4-氰氧苯基)-2,2-二甲基丙烷、2,2-双(4-氰氧苯基)丁烷、2,2-双(4-氰氧苯基)戊烷、2,2-双(4-氰氧苯基)己烷、2,2-双(4-氰氧苯基)-3-甲基丁烷、2,2-双(4-氰氧苯基)-4-甲基戊烷、2,2-双(4-氰氧苯基)-3,3-二甲基丁烷、3,3-双(4-氰氧苯基)己烷、3,3-双(4-氰氧苯基)庚烷、3,3-双(4-氰氧苯基)辛烷、3,3-双(4-氰氧苯基)-2-甲基戊烷、3,3-双(4-氰氧苯基)-2-甲基己烷、3,3-双(4-氰氧苯基)-2,2-二甲基戊烷、4,4-双(4-氰氧苯基)-3-甲基庚烷、3,3-双(4-氰氧苯基)-2-甲基庚烷、3,3-双(4-氰氧苯基)-2,2-二甲基己烷、3,3-双(4-氰氧苯基)-2,4-二甲基己烷、3,3-双(4-氰氧苯基)-2,2,4-三甲基戊烷、2,2-双(4-氰氧苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、双(4-氰氧苯基)苯基甲烷、1,1-双(4-氰氧苯基)-1-苯基乙烷、双(4-氰氧苯基)联苯甲烷、1,1-双(4-氰氧苯基)环戊烷、1,1-双(4-氰氧苯基)环己烷、2,2-双(4-氰氧基-3-异丙基苯基)丙烷、1,1-双(3-环己基-4-氰氧苯基)环己烷、双(4-氰氧苯基)二苯基甲烷、双(4-氰氧苯基)-2,2-二氯乙烯、1,3-双[2-(4-氰氧苯基)-2-丙基]苯、1,4-双[2-(4-氰氧苯基)-2-丙基]苯、1,1-双(4-氰氧苯基)-3,3,5-三甲基环己烷、4-[双(4-氰氧苯基)甲基]联苯、4,4-二氰氧基二苯甲酮、1,3-双(4-氰氧苯基)-2-丙烯-1-酮、双(4-氰氧苯基)醚、双(4-氰氧苯基)硫醚、双(4-氰氧苯基)砜、4-氰酸根合苯甲酸-4-氰氧苯基酯(4-氰氧苯基-4-氰酸根合苯甲酸酯)、双-(4-氰氧苯基)碳酸酯、1,3-双(4-氰氧苯基)金刚烷、1,3-双(4-氰氧苯基)-5,7-二甲基金刚烷、3,3-双(4-氰氧苯基)异苯并呋喃-1(3H)-酮(酚酞的氰酸酯)、3,3-双(4-氰氧基-3-甲基苯基)异苯并呋喃-1(3H)-酮(邻甲酚酞的氰酸酯)、9,9’-双(4-氰氧苯基)芴、9,9-双(4-氰氧基-3-甲基苯基)芴、9,9-双(2-氰氧基-5-联苯基)芴、三(4-氰氧苯基)甲烷、1,1,1-三(4-氰氧苯基)乙烷、1,1,3-三(4-氰氧苯基)丙烷、α,α,α’-三(4-氰氧苯基)-1-乙基-4-异丙基苯、1,1,2,2-四(4-氰氧苯基)乙烷、四(4-氰氧苯基)甲烷、2,4,6-三(N-甲基-4-氰酸根合苯胺基)-1,3,5-三嗪、2,4-双(N-甲基-4-氰酸根合苯胺基)-6-(N-甲基苯胺基)-1,3,5-三嗪、双(N-4-氰氧基-2-甲基苯基)-4,4’-氧化二邻苯二甲酰亚胺、双(N-3-氰氧基-4-甲基苯基)-4,4’-氧化二邻苯二甲酰亚胺、双(N-4-氰氧苯基)-4,4’-氧化二邻苯二甲酰亚胺、双(N-4-氰氧基-2-甲基苯基)-4,4’-(六氟异丙叉基)二邻苯二甲酰亚胺、三(3,5-二甲基-4-氰氧基苄基)异氰脲酸酯、2-苯基-3,3-双(4-氰氧苯基)苯并吡咯酮、2-(4-甲基苯基)-3,3-双(4-氰氧苯基)苯并吡咯酮、2-苯基-3,3-双(4-氰氧基-3-甲基苯基)苯并吡咯酮、1-甲基-3,3-双(4-氰氧苯基)吲哚满-2-酮、2-苯基-3,3-双(4-氰氧苯基)吲哚满-2-酮、苯酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂、苯酚芳烷基树脂、甲酚芳烷基树脂、萘酚芳烷基树脂、联苯芳烷基树脂、苯酚改性二甲苯甲醛树脂、苯酚改性二环戊二烯树脂等将酚醛树脂通过与上述同样的方法进行氰酸酯化而成的物质等、和它们的预聚物等。
作为苯酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂，没有特别限定，例如可以举出：通过公知的方法，使苯酚、烷基取代苯酚或卤素取代苯酚和福尔马林、低聚甲醛等甲醛化合物在酸性溶液中反应而成的物质。
作为苯酚芳烷基树脂、甲酚芳烷基树脂、萘酚芳烷基树脂、联苯芳烷基树脂，没有特别限定，例如可以举出：通过公知的方法，使Ar5-(CH2Y)2所示那样的双卤代甲基化合物和苯酚化合物在酸性催化剂或无催化剂下反应而成的物质；使Ar5-(CH2OR)2所示那样的双(烷氧基甲基)化合物、Ar5-(CH2OH)2所示那样的双(羟基甲基)化合物和苯酚化合物在酸性催化剂的存在下反应而成的物质。
作为苯酚改性二甲苯甲醛树脂，没有特别限定，例如可以举出：通过公知的方法，使二甲苯甲醛树脂和苯酚化合物在酸性催化剂的存在下反应而成的物质。
这些氰酸酯化合物(D)可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
氰酸酯化合物(D)的含量相对于树脂组合物中的树脂固体成分100质量份优选为1～30质量份，更优选为2～20质量份，进一步优选为3～10质量份。通过氰酸酯化合物(D)的含量为上述范围内，有低吸水性、阻燃性进一步提高的倾向。
(马来酰亚胺化合物(E))
作为马来酰亚胺化合物(E)，只要为1分子中具有1个以上马来酰亚胺基的化合物就可以使用一般公知的马来酰亚胺化合物。例如可以举出：4,4-二苯基甲烷双马来酰亚胺、苯基甲烷马来酰亚胺、间亚苯基双马来酰亚胺、2,2-双(4-(4-马来酰亚胺苯氧基)-苯基)丙烷、3,3-二甲基-5,5-二乙基-4,4-二苯基甲烷双马来酰亚胺、4-甲基-1,3-亚苯基双马来酰亚胺、1,6-双马来酰亚胺-(2,2,4-三甲基)己烷、4,4-二苯基醚双马来酰亚胺、4,4-二苯基砜双马来酰亚胺、1,3-双(3-马来酰亚胺苯氧基)苯、1,3-双(4-马来酰亚胺苯氧基)苯、聚苯基甲烷马来酰亚胺、和这些马来酰亚胺化合物的预聚物、或马来酰亚胺化合物和胺化合物的预聚物等，没有特别限制。这些马来酰亚胺化合物可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
马来酰亚胺化合物(E)的含量相对于树脂组合物中的树脂固体成分100质量份优选为1～70质量份，更优选为5～50质量份，进一步优选为10～30质量份。通过马来酰亚胺化合物(E)的含量为上述范围内，有耐热性进一步提高的倾向。
(酚醛树脂(F))
作为酚醛树脂(F)，只要为1分子中具有2个以上羟基的酚醛树脂就可以使用一般公知的酚醛树脂。例如可以举出：双酚A型酚醛树脂、双酚E型酚醛树脂、双酚F型酚醛树脂、双酚S型酚醛树脂、苯酚酚醛清漆树脂、双酚A酚醛清漆型酚醛树脂、缩水甘油酯型酚醛树脂、芳烷基酚醛清漆型酚醛树脂、联苯芳烷基型酚醛树脂、甲酚酚醛清漆型酚醛树脂、多官能酚醛树脂、萘酚树脂、萘酚酚醛清漆树脂、多官能萘酚树脂、蒽型酚醛树脂、萘骨架改性酚醛清漆型酚醛树脂、苯酚芳烷基型酚醛树脂、萘酚芳烷基型酚醛树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、联苯型酚醛树脂、脂环式酚醛树脂、多元醇型酚醛树脂、含磷酚醛树脂、含羟基有机硅树脂类等，没有特别限制。这些酚醛树脂可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
(氧杂环丁烷树脂(G))
作为氧杂环丁烷树脂(G)，可以使用一般公知的氧杂环丁烷树脂。例如可以举出：氧杂环丁烷、2-甲基氧杂环丁烷、2,2-二甲基氧杂环丁烷、3-甲基氧杂环丁烷、3,3-二甲基氧杂环丁烷等烷基氧杂环丁烷、3-甲基-3-甲氧基甲基氧杂环丁烷、3,3-二(三氟甲基)全氟氧杂环丁烷、2-氯甲基氧杂环丁烷、3,3-双(氯甲基)氧杂环丁烷、联苯型氧杂环丁烷、OXT-101(东亚合成株式会社制造的商品名)、OXT-121(东亚合成株式会社制造的商品名)等，没有特别限制。这些氧杂环丁烷树脂可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
(苯并噁嗪化合物(H))
作为苯并噁嗪化合物(H)，只要为1分子中具有2个以上二氢苯并噁嗪环的化合物就可以使用一般公知的苯并噁嗪化合物。例如可以举出：双酚A型苯并噁嗪BA-BXZ(小西化学工业株式会社制造的商品名)、双酚F型苯并噁嗪BF-BXZ(小西化学工业株式会社制造的商品名)、双酚S型苯并噁嗪BS-BXZ(小西化学工业株式会社制造的商品名)等，没有特别限制。这些苯并噁嗪化合物可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
(具有能够聚合的不饱和基团的化合物(I))
作为具有能够聚合的不饱和基团的化合物(I)，可以使用一般公知的化合物。例如可以举出：乙烯、丙烯、苯乙烯、二乙烯基苯、二乙烯基联苯等乙烯基化合物、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等1元醇或多元醇的(甲基)丙烯酸酯类、双酚A型环氧(甲基)丙烯酸酯、双酚F型环氧(甲基)丙烯酸酯等环氧(甲基)丙烯酸酯类、苯并环丁烯树脂、(双)马来酰亚胺树脂等，没有特别限制。这些具有不饱和基团的化合物可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
进而，本实施方式的树脂组合物可以根据需要组合使用其他热固性树脂、热塑性树脂和其低聚物、弹性体类等各种高分子化合物、阻燃性化合物、各种添加剂等。它们只要为一般使用的物质就没有特别限定。例如，作为阻燃性化合物，可以举出：4,4’-二溴联苯等溴化合物、磷酸酯、磷酸三聚氰胺、含磷环氧树脂、三聚氰胺、苯并胍胺等氮化合物、含噁嗪环化合物、硅系化合物等。另外，作为各种添加剂，可以举出：紫外线吸收剂、抗氧化剂、光聚合引发剂、荧光增白剂、光敏剂、染料、颜料、增稠剂、流动调整剂、润滑剂、消泡剂、分散剂、流平剂、光泽剂、阻聚剂等。它们根据期望可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
需要说明的是，本实施方式的树脂组合物根据需要可以使用有机溶剂。上述情况下，本发明的树脂组合物可以以上述各种树脂成分的至少一部分、优选全部溶解或相容于有机溶剂的方式(溶液或清漆)的形式使用。作为有机溶剂，只要能够将上述各种树脂成分的至少一部分、优选全部溶解或相容就可以适当使用公知的物质，对其种类没有特别限定。具体而言，可以举出：丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮等酮类、丙二醇单甲基醚、丙二醇单甲基醚乙酸酯等溶纤剂系溶剂、乳酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸异戊酯、乳酸乙酯、甲氧基丙酸甲酯、羟基异丁酸甲酯等酯系溶剂、二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺等酰胺类等极性溶剂类、甲苯、二甲苯等芳香族烃等无极性溶剂等。它们可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
〔用途〕
本实施方式的树脂组合物可以作为印刷电路板的绝缘层、半导体封装体用材料使用。以下，对各用途进行说明。
〔预浸料〕
本实施方式的预浸料具有：基材；和浸渗或涂布于该基材的上述树脂组合物。预浸料例如可以如下得到：将溶剂中溶解有本发明的树脂组合物的溶液浸渗或涂布于基材并进行干燥而得到。
另外，作为基材，使用能够剥离的塑料薄膜，将溶剂中溶解有本发明的树脂组合物的溶液涂布于塑料薄膜并干燥从而可以形成积层用薄膜或干式薄膜阻焊剂。此处，溶剂可以在20℃～150℃的温度下进行1～90分钟的加热从而可以进行干燥。另外，树脂组合物可以以仅将溶剂干燥的未固化的状态使用，或者也可以根据需要以半固化(B阶化)的状态使用。
以下，对本实施方式的预浸料进行详述。预浸料的制造方法只要为将本实施方式的树脂组合物和基材组合而制造预浸料的方法就没有特别限定。具体而言，利用使本实施方式的树脂组合物浸渗或涂布于基材，然后在120～220℃下使其干燥2～15分钟左右的方法等使其半固化，从而可以制造本实施方式的预浸料。此时，树脂组合物对于基材的附着量、即半固化后的树脂组合物量(包含填充材料(C))相对于预浸料的总量优选为20～99质量％。
作为基材，可以使用各种印刷电路板材料中使用的公知的基材。例如可以举出：E玻璃、D玻璃、L玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、UN玻璃、NE玻璃、球状玻璃等的玻璃纤维；石英等玻璃以外的无机纤维；聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯等有机纤维；液晶聚酯等织布，不特别限定于此。
作为基材的形状，已知有：织布、无纺布、粗纱、短切纤维毡、表面毡等，任意均可。基材可以单独使用1种也可以组合使用2种以上。
另外，基材的厚度没有特别限定，如果为层叠板用途，则优选为0.01～0.2mm，实施了超开纤处理、阻塞处理的织布从尺寸稳定性的观点出发特别优选。进而，进行了环氧硅烷处理、氨基硅烷处理等用硅烷偶联剂等的表面处理的玻璃织布从吸湿耐热性的观点出发优选。另外，液晶聚酯织布在电特性的方面优选。
〔覆金属箔层叠板〕
本实施方式的覆金属箔层叠板具有：重叠至少1张以上的上述预浸料的层叠体；和配置于该层叠体的单面或两面的金属箔。具体而言，重叠一张或多张的前述预浸料，在其单面或两面配置铜、铝等的金属箔，进行层叠成型从而可以制作。
此处使用的金属箔只要为印刷电路板材料中使用的金属箔就没有特别限定，优选轧制铜箔、电解铜箔等铜箔。另外，金属箔的厚度没有特别限定，优选为2～70μm，更优选为3～35μm。
作为成型条件，可以应用通常的印刷电路板用层叠板和多层板的手法。例如，使用多级加压机、多级真空加压机、连续成型机、高压釜成型机等，在温度180～350℃、加热时间100～300分钟、面压力20～100kg/cm2下进行层叠成型从而可以制造本发明的覆金属箔层叠板。另外，将上述预浸料和另行制作的内层用配线板组合并进行层叠成型，从而也可以形成多层板。
作为多层板的制造方法，例如，在上述预浸料1张的两面配置35μm的铜箔，在上述条件下进行层叠形成，然后形成内层电路，对该电路实施黑化处理形成内层电路板，之后，将该内层电路板和上述预浸料交替地各配置1张，进而在最外层配置铜箔，在上述条件下、优选在真空下进行层叠成型，从而可以制作多层板。
〔印刷电路板〕
本实施方式的印刷电路板具有：包含上述树脂组合物的绝缘层；和，形成于该绝缘层的表面的导体层。上述覆金属箔层叠板可以优选作为印刷电路板使用。印刷电路板可以按照常规方法制造，其制造方法没有特别限定。
以下，示出印刷电路板的制造方法的一例。首先，准备上述覆铜层叠板等覆金属箔层叠板。接着，对覆金属箔层叠板的表面实施蚀刻处理进行内层电路的形成，制作内层基板。根据需要对该内层基板的内层电路表面进行用于提高粘接强度的表面处理，接着在该内层电路表面重叠所需张数的上述预浸料，进而在其外侧层叠外层电路用的金属箔，进行加热加压从而进行一体成型。如此，制造在内层电路和外层电路用的金属箔之间形成有由基材和热固性树脂组合物的固化物形成的绝缘层的多层层叠板。接着，对该多层层叠板实施通孔、导通孔用的开孔加工，然后在该孔的壁面形成用于使内层电路和外层电路用的金属箔导通的镀金属覆膜，进而对外层电路用的金属箔实施蚀刻处理，形成外层电路，从而制造印刷电路板。
上述制造例中得到的印刷电路板具有：绝缘层；和形成于该绝缘层的表面的导体层，绝缘层为包含上述本实施方式的树脂组合物的构成。即，上述本实施方式的预浸料(基材和浸渗或涂布于该基材的本实施方式的树脂组合物)、上述本实施方式的覆金属箔层叠板的树脂组合物的层(由本发明的树脂组合物形成的层)为由包含本实施方式的树脂组合物的绝缘层构成。
〔树脂复合片〕
本实施方式的树脂复合片具有：支撑体；和在该支撑体的表面经过涂覆和干燥的前述的树脂组合物。树脂复合片可以通过将溶剂中溶解有上述本实施方式的树脂组合物的溶液涂布于支撑体并干燥而得到。
作为此处使用的支撑体，例如可以举出：聚乙烯薄膜、聚丙烯薄膜、聚碳酸酯薄膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、乙烯四氟乙烯共聚物薄膜、以及在这些薄膜的表面涂布脱模剂而成的脱模薄膜、聚酰亚胺薄膜等有机系的薄膜基材、铜箔、铝箔等导体箔、玻璃板、SUS板、FRP等板状的支撑体，没有特别限定。
作为涂布方法，例如可以举出如下方法：利用棒涂机、模涂机、刮刀、Baker涂抹器等，将溶剂中溶解有本实施方式的树脂组合物的溶液涂布于支撑体上。另外，干燥后，从层叠复合片剥离或蚀刻支撑体，从而也可以形成单层片(树脂片)。需要说明的是，将溶剂中溶解有上述本实施方式的树脂组合物的溶液供给至片状的具有腔室的模具内并进行干燥等从而成型为片状，由此也可以得到单层片(树脂片)而不使用支撑体。
需要说明的是，本实施方式的单层或层叠片的制作中，去除溶剂时的干燥条件没有特别限定，为低温时，溶剂容易残留在树脂组合物中，为高温时，树脂组合物的固化进行，因此优选在20℃～200℃的温度下进行1～90分钟。另外，本实施方式的单层或层叠片的树脂层的厚度可以根据本实施方式的树脂组合物的溶液的浓度和涂布厚度调整，没有特别限定，一般来说，涂布厚度变厚时，干燥时溶剂容易残留，因此优选为0.1～500μm。
实施例
以下，示出合成例、实施例和比较例，对本实施方式进一步详细说明，但本实施方式不限定于此。
(合成例1)芳香族醇、芳香族醛化合物和芳烷基化合物缩聚而得到的、含羟基芳香族化合物的氰酸酯化合物1(下述通式(5))的合成
(式中，m为1时，n为1.4)
使式(6)所示的含羟基芳香族化合物1(AIR WATER INC.制造的SK HE510OH基当量151g/eq.)370g和三乙胺372.1g(3.68mol)(相对于1摩尔羟基为1.5摩尔)溶解于二氯甲烷2280g，将其作为溶液1。
将氯化氰334.6g(5.44mol)(相对于1摩尔羟基为2.2摩尔)、二氯甲烷780.8g、36％盐酸523.2g(5.17mol)(相对于1摩尔羟基为2.1摩尔)、水3233.4g在搅拌下边将液温保持在-2～-0.5℃边用50分钟滴加溶液1。溶液1滴加结束后，在同一温度下搅拌30分钟，然后用30分钟滴加二氯甲烷298g中溶解有三乙胺297.7g(2.94mol)(相对于1摩尔羟基为1.2摩尔)的溶液(溶液2)。溶液2滴加结束后，在同一温度下搅拌30分钟使反应结束。
之后，将反应液静置，分离为有机相和水相。将所得有机相用水2000g清洗6次。第5次水洗的废水的电导率为20μS/cm，确认了通过利用水的清洗，可去除的离子性化合物被充分地去除。
将水洗后的有机相在减压下浓缩，最终在90℃下使其浓缩干固1小时，得到目标通式(5)所示的氰酸酯化合物1(褐色粘性物)410g。所得氰酸酯化合物1的数均分子量Mn为364。
(式中，m为1时，n为1.1。)
(合成例2)芳香族醇、芳香族醛化合物和芳烷基化合物缩聚而得到的、含羟基芳香族化合物的氰酸酯化合物1(下述通式(7))的合成
(式中，m为1时，n为1.2。)
使用式(8)所示的含羟基芳香族化合物2(AIR WATER INC.制造的SK HE610OH基当量184g/eq.)450g代替式(6)所示的含羟基芳香族化合物1，除此之外，与实施例1同样地得到目标通式(7)所示的氰酸酯化合物2(褐色粘性物)440g。所得氰酸酯化合物2的数均分子量Mn为377。
(式中，m为1时，n为0.9。)
(实施例1)
将由合成例1得到的通式(5)所示的氰化酯树脂50质量份、联苯芳烷基型环氧树脂(NC-3000-FH、日本化药株式会社制造)50质量份、熔融二氧化硅(SC2050MB、AdmatechsCo.Ltd.制造)100质量份、辛酸锌(日本化学产业株式会社制造)0.05质量份混合得到清漆。将该清漆用甲乙酮稀释，浸渗涂覆于厚度0.1mm的E玻璃织布，在150℃下进行5分钟加热干燥，得到树脂含量50质量％的预浸料。
重叠8张所得预浸料，将12μm厚的电解铜箔(JDLCN、JX Nippon Mining&MetalsCorporation制造)配置于上下，在压力30kgf/cm2、温度220℃下进行120分钟的层叠成型，得到绝缘层厚度0.8mm的覆金属箔层叠板。使用所得覆金属箔层叠板，进行吸水率、吸湿耐热性、阻燃性的评价。将结果示于表1。
(实施例2)
实施例1中，使用通式(7)所示的氰化酯树脂50质量份代替使用通式(5)所示的氰化酯树脂，除此之外，与实施例1同样地得到厚度0.8mm的覆金属箔层叠板。将所得覆金属箔层叠板的评价结果示于表1。
(测定方法和评价方法)
1)吸水率：
使用30mm×30mm的覆金属箔层叠板样品，依据JIS C648，用高压锅试验机(平山制作所制造、PC-3型)，在121℃、2个气压下测定5小时处理后的吸水率。
2)吸湿耐热性：
将50mm×50mm的覆金属箔层叠板样品的单面一半以外的全部铜箔进行蚀刻去除得到试验片。将该试验片用高压锅试验机(平山制作所制造、PC-3型)在121℃、2个气压下进行5小时处理，然后以目视观察在260℃的软钎料中浸渍60秒后的外观变化。(起泡产生数/试验数)
3)阻燃性：
将13mm×130mm的覆金属箔层叠板样品的铜箔通过蚀刻全部去除得到试验片。使用该试验片，依据UL94垂直试验法实施耐燃性试验(n＝5)。
(比较例1)
实施例1中，使用双酚A型氰酸酯化合物(CA210、三菱瓦斯化学株式会社制造)50质量份、辛酸锌0.03质量份代替使用式(5)所示的氰化酯树脂，除此之外，与实施例1同样地得到厚度0.8mm的覆金属箔层叠板。将所得覆金属箔层叠板的评价结果示于表1。
(比较例2)
实施例1中，使用苯酚酚醛清漆型氰酸酯化合物(Primaset PT-30、Lonza JapanLtd.制造)50质量份、辛酸锌0.04质量份代替使用式(5)所示的氰化酯树脂，在浸渗涂覆时在165℃下进行4分钟加热干燥，除此之外，与实施例1同样地得到厚度0.8mm的覆金属箔层叠板。将所得覆金属箔层叠板的评价结果示于表1。
[表1]
由表1确认了，通过使用本实施方式的树脂组合物，可以实现不仅具有低吸水性而且吸湿耐热性、阻燃性也优异的预浸料和印刷电路板等。
本申请基于2014年2月4日向日本国专利局申请的日本专利申请(日本特愿2014-019555)，其内容作为参照引入至此。
产业上的可利用性
如以上所说明那样，本实施方式的树脂组合物在电气电子材料、工作机械材料、航空材料等各种用途中、例如可以作为电绝缘材料、半导体塑料封装体、密封材料、粘接剂、层叠材料、抗蚀剂、积层层叠板材料等广泛且有效地利用，尤其是可以作为近年来的信息终端机器、通信仪器等应对高集成高密度化的印刷电路板材料特别有效地利用。另外，本发明的层叠板和覆金属箔层叠板等不仅具有低吸水性而且具有吸湿耐热性、阻燃性也优异的性能，因此其工业实用性变得极高。

Claims (13)

1.一种印刷电路板用树脂组合物，其含有：
下述通式(1)所示的氰酸酯化合物(A)和
环氧树脂(B)，
式(1)中，Ar1表示芳基，Ar2分别独立地表示选自由亚苯基、亚萘基和亚联苯基组成的组中的二价取代基，Ar3分别独立地表示选自由p+1价的苯基、p+1价的萘基和p+1价的联苯基组成的组中的p+1价取代基，R1分别独立地表示选自由氢原子、烷基和芳基组成的组中的一价取代基，R2分别独立地表示选自由氢原子、烷基、芳基和氰氧基组成的组中的一价取代基，n表示与Ar1键合的氰氧基的数量且为1～3的整数，m表示与Ar1键合的R1的数量，n+m+2为Ar1能够键合的数量以下，p表示与Ar3键合的R2的数量且为1～9的整数，x和y表示各重复单元的比率，x为1时，y为0.25～2.0，x和y的各重复单元任选分别连续地排列、彼此交替或者随机地排列。
2.根据权利要求1所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，
Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基、或者m+n+1价或m+n+2价的联苯基，
Ar2包含亚苯基或亚联苯基，
Ar3包含p+1价的苯基或p+1价的联苯基。
3.根据权利要求1所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，
Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基，
Ar2包含亚苯基，
Ar3包含p+1价的苯基。
4.根据权利要求1所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，
Ar1包含m+n+1价或m+n+2价的苯基，
Ar2包含亚联苯基，
Ar3包含p+1价的苯基。
5.根据权利要求1所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，所述氰酸酯化合物(A)的含量相对于所述印刷电路板用树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
6.根据权利要求1所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，还含有填充材料(C)。
7.根据权利要求1所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，还含有选自由除了所述氰酸酯化合物(A)以外的氰酸酯化合物(D)、马来酰亚胺化合物(E)和酚醛树脂(F)组成的组中的一种以上的化合物。
8.根据权利要求1所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，所述环氧树脂(B)包含选自由联苯芳烷基型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、多官能酚型环氧树脂和萘型环氧树脂组成的组中的一种以上的环氧树脂。
9.根据权利要求6所述的印刷电路板用树脂组合物，其中，所述填充材料(C)的含量相对于所述印刷电路板用树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为50～1600质量份。
10.一种预浸料，其具有：
基材；和，
浸渗或涂布于该基材的权利要求1～9中任一项所述的印刷电路板用树脂组合物。
11.一种覆金属箔层叠板，其具有：
重叠至少1张以上的权利要求10所述的预浸料而得到的层叠体；和，
配置于该层叠体的单面或两面的金属箔。
12.一种树脂复合片，其具有：
支撑体；和，
在该支撑体的表面经过涂覆和干燥的权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物。
13.一种印刷电路板，其具有：
包含权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物的绝缘层；和，
形成于该绝缘层的表面的导体层。
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