TWI543866B - Polyacetal acetal laminates and their use - Google Patents

Description

聚乙烯縮醛層合體及其用途

本發明係關於聚乙烯縮醛層合體及其用途。

以聚乙烯丁醛為代表之聚乙烯縮醛，對於各種有機‧無機基材之接著性或相溶性及對有機溶劑之溶解性優良，而廣泛利用作為各種之接著劑或陶瓷用黏合劑、各種油墨、塗料等、安全玻璃中間膜。

此些用途中，在夾層玻璃中間膜用途，以賦予夾層玻璃中間膜之高隔音性能為目的，有進行將可塑化聚乙烯縮醛薄片與具有高隔音性能之苯乙烯-二烯嵌段共聚物薄片予層合之隔音夾層玻璃中間膜(專利文獻1~3參照)，或使用此般夾層玻璃之高隔音性柏青哥機用全面板(專利文獻4參照)之檢討。然而，此般可塑化聚乙烯縮醛與苯乙烯-二烯嵌段共聚物之層合體中，由於可塑化聚乙烯縮醛與苯乙烯-二烯嵌段共聚物之接著性非常弱，吸濕或來自外部之衝撃，或因可塑化聚乙烯縮醛與苯乙烯-二烯嵌段共聚物之熱膨張率之差異所產生之應力等而在界面上容易引起剝離，而有使作為夾層玻璃之機能下降，或損及外觀之問題。

[先前技術文獻]

[專利文獻]

[專利文獻1]特開2007-091491號公報

[專利文獻2]特開2005-306326號公報

[專利文獻3]特表2001-506198號公報

[專利文獻4]特開2007-136057號公報

本發明為解決上述課題者，係為提供適宜用於夾層玻璃中間膜與其他用途之含有聚乙烯縮醛之層與含有聚烯烴(烴系聚合物)之層之層合體，且此等層間之接著性優良之層合體為目的。

依據本發明，上述目的係以提供將由含有聚乙烯縮醛之組成物A所構成之A層，與由含有聚烯烴及/或含接著性官能基之烯烴系聚合物之組成物B所構成之B層予以層合而成之(聚烯烴)/(含接著性官能基之烯烴系聚合物)之質量比為0/100~99.95/0.05之層合體而達成。

特別係藉由提供將由含有聚乙烯縮醛之組成物A所構成之A層，與由含有聚烯烴以及/或含有硼及/或矽之有機金屬官能基之含接著性官能基之烯烴系聚合物(以下，稱為含有機金屬官能基之烯烴系聚合物)，且(聚烯烴)/(含有機金屬官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.95/0.05之質量比的組成物B所構成之B層層合而成之層合體，含有聚烯烴之組成物C所構成之C層與A層經由B層予以層合而成之層合體而達成。

又，特別係藉由提供將由含有聚乙烯縮醛之組成物A所構成之A層，與由含有聚烯烴以及/或含有選自由羧基、羧基之衍生物基及環氧基之1種類以上之反應性官能基之含接著性官能基之烯烴系聚合物(以下，稱為含有反應性官能基之烯烴系聚合物)之(聚烯烴)/(含有反應性官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.9/0.1之質量比之組成物B所構成之B層予以層合而成之層合體，由含有聚烯烴之組成物C所構成之C層與A層經由B層層合而成之層合體而達成。

本發明之層合體，組成物B係將含接著性官能基之烯烴系聚合物作為必須成分而含有者。含接著性官能基之烯烴系聚合物雖無特限制，以含有機金屬官能基之烯烴系聚合物或含有反應性官能基之烯烴系聚合物為適宜。

本發明中使用含有機金屬官能基之烯烴系聚合物時，含有機金屬官能基之烯烴系聚合物中之矽、硼與聚乙烯縮醛所具有之羥基反應形成共價鍵，或可與聚乙烯縮醛所具有之羥基形成強力之氫鍵結。又，含有機金屬官能基之烯烴系聚合物，由於構成其之大多部分係由烴系單體之聚合物所構成，而可與分子極性較接近之聚烯烴相溶、接著。因此，含有將本發明之組成物A所構成之A層與組成物B所構成之B層予以層合而成之構成的層合體，或含有A層與由組成物C所構成之C層經由含有組成物B之B層經層合而成之構成的層合體，A層與B層、或A層與C層之層間接著性優良，將此等層合體作為夾層玻璃中間膜使用時特別適宜。

又，本發明中使用含有反應性官能基之烯烴系聚合物時，由含有反應性官能基之烯烴系聚合物中之羧基、羧基之衍生物基及環氧基所選出之1種類以上之基，與聚乙烯縮醛所具有之羥基反應形成共價鍵，又，含有反應性官能基之烯烴系聚合物，由於構成之大多部分係由聚烯烴系單體之聚合物所構成，而可分子極性較接近之聚烯烴相溶、接著。因此，含有將本發明之組成物A所構成之A層與由組成物B所構成之B層予以層合而成之構成的層合體，或含有A層與由組成物C所構成之C層經由含有組成物B之B層經層合而成之構成的層合體，A層與B層、或A層與C層之層間接著性優良，將特此等層合體作為夾層玻璃中間膜使用時特別適宜。

首先，說明關於本發明所使用之組成物B。本發明所使用之組成物B只要係將聚烯烴與含接著性官能基之烯烴系聚合物以(聚烯烴)/(含接著性官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.95/0.05之質量比而含有則無特別限定。本發明之組成物B中，聚烯烴並非係必須成分。即，(聚烯烴)/(含接著性官能基之烯烴系聚合物)=0/100係表示組成物B不含有聚烯烴。含接著性官能基之烯烴系聚合物並無特別限定，以含有機金屬官能基之烯烴系聚合物或含有反應性官能基之烯烴系聚合物為適宜。

本發明之組成物B所使用之含接著性官能基之烯烴系聚合物，為含有機金屬官能基之烯烴系聚合物時，組成物B所含之聚烯烴與含有機金屬官能基之烯烴系聚合物只要係以(聚烯烴)/(含有機金屬官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.95/0.05之質量比而含有則無特別限定。以(聚烯烴)/(含有機金屬官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.9/0.1之質量比為較佳，以50/50~99.5/0.5之質量比更佳。組成物B中之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物之含有量，相對於聚烯烴與含有機金屬官能基之烯烴系聚合物之合計量，以質量比若小於0.05，因層間接著性下降而不理想。

組成物B所含之聚烯烴及含有機金屬官能基之烯烴系聚合物之合計含有量，只要不違反本發明之主旨則無特別限定，相對於組成物B之質量為30質量%以上，較佳為80質量%以上，最佳適合為90質量%以上。聚烯烴及含有機金屬官能基之烯烴系聚合物之合計含有量，相對於組成物B之質量若低於30質量%，則有層間接著性下降、聚烯烴或含有機金屬官能基之烯烴系聚合物本身具有之低吸水性或各種力學特性，及後述之嵌段共聚物所具有隔音性等之特性下降之傾向。

又，本發明之組成物B所使用之含接著性官能基之烯烴系聚合物為含有反應性官能基之烯烴系聚合物時，組成物B所含之聚烯烴與含有反應性官能基之烯烴系聚合物只要係以(聚烯烴)/(含有反應性官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.95/0.05之質量比而含有則無特別限定。以(聚烯烴)/(含有反應性官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.9/0.1之質量比為較佳，以50/50~99.5/0.5之質量比為更佳。組成物B中之含有反應性官能基之烯烴系聚合物之含有量，相對於聚烯烴與含有反應性官能基之烯烴系聚合物之合計量，若以質量比小於0.05，因層間接著性降低而不理想。

組成物B所含之聚烯烴及含有反應性官能基之烯烴系聚合物之合計含有量只要不違反本發明之主旨則無特別限定，相對於組成物B之重量為30質量%以上，更佳為80質量%以上，最佳適合為90質量%以上。聚烯烴及含有反應性官能基之烯烴系聚合物之合計含有量，相對於組成物B之質量若低於30質量%，則有層間接著性下降，聚烯烴或含有反應性官能基之烯烴系聚合物本身具有之低吸水性或各種之力學特性，及後述之嵌段共聚物所具有之隔音性等之特性下降之傾向。

其次，說明關於本發明之組成物B或組成物C所使用之聚烯烴。本發明所使用之聚烯烴只要係以烴成分作為主成分之聚合物則無特別限定，可依據目的適宜選擇，特別係以由選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物，及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或彼等之氫化物，由層間接著性或各種力學特性優良，且容易取得為佳。在此，選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或彼等之氫化物，在聚合物所含之全單體單位中所占之碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之合計量之比，以80質量%以上，較佳為95質量%以上，最佳為98質量%以上之聚合物或彼等之氫化物為理想。聚合物所含之全單體單位中所占之碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之合計量之比，若低於80質量%，則有聚烯烴本身具有之低吸水性或各種之力學特性，及後述之嵌段共聚物所具有之隔音性等之特性降低之傾向。

若具體例示碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物，可舉出乙烯、丙烯、丁烯、2-丁烯、異丁烯、戊烯、己烯、庚烯、辛烯、壬烯、癸烯、十一烯、十二烯、環己烯、環辛烯等之脂肪族單烯化合物、丁二烯、異戊二烯、1,3-己二烯、1,3-辛二烯、1,3,5-己三烯、1,3-環戊二烯、1,3-環己二烯、1,3-環辛二烯等之脂肪族共軛聚烯化合物，及，1,4-戊二烯、1,5-己二烯、1,5-環辛二烯等之脂肪族非共軛聚烯化合物等。又，若具體例示碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物，可舉出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、β-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、4-乙基苯乙烯、4-丁基苯乙烯、4-tert-丁基苯乙烯、(1-萘基)乙烯、(2-萘基)乙烯等之芳香族單烯化合物、1-苯基丁二烯、2-苯基丁二烯等之芳香族共軛聚烯化合物、1-苯基-1,4-戊二烯、1-苯基-1,3-環己二烯等之芳香族非共軛聚烯化合物，但不受限於此等。

組成物B所使用之聚烯烴，由與含接著性官能基之烯烴系聚合物進行混合之觀點，僅將上述例示之化合物含有作為單體單位。另一方面，組成物C所使用之聚烯烴，除上述所例示之化合物以外，在不阻礙本發明之效果之範圍中，將以下之化合物予以共聚合亦無妨。例如可舉出丙烯酸或其鹽；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸n-丙酯、丙烯酸i-丙酯、丙烯酸n-丁酯、丙烯酸i-丁酯、丙烯酸t-丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸十二酯、丙烯酸十八酯等之丙烯酸酯類；甲基丙烯酸及其鹽、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸n-丙酯、甲基丙烯酸i-丙酯、甲基丙烯酸n-丁酯、甲基丙烯酸i-丁酯、甲基丙烯酸t-丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸十二酯、甲基丙烯酸十八酯等之甲基丙烯酸酯類；丙烯醯胺、N-甲基丙烯醯胺、N-乙基丙烯醯胺、N,N-二甲基丙烯醯胺、二丙酮丙烯醯胺、丙烯醯胺丙烷磺酸及其鹽、N-羥甲基丙烯醯胺及其衍生物等之丙烯醯胺衍生物；甲基丙烯醯胺、N-甲基甲基丙烯醯胺、N-乙基甲基丙烯醯胺、甲基丙烯醯胺丙烷磺酸及其鹽、N-羥甲基甲基丙烯醯胺或其衍生物等之甲基丙烯醯胺衍生物；甲基乙烯醚、乙基乙烯醚、n-丙基乙烯醚、i-丙基乙烯醚、n-丁基乙烯醚、i-丁基乙烯醚、t-丁基乙烯醚、十二基乙烯醚、十八酸醯基乙烯醚等之乙烯醚類；丙烯腈、甲基丙烯腈等之腈類；氯乙烯、氟乙烯等之鹵化乙烯；氯化亞乙烯、氟化亞乙烯等鹵化亞乙烯；乙酸烯丙酯、氯化烯丙酯等之烯丙基化合物；馬來酸及其鹽或其酯或其酐；乙酸異丙烯酯。

若具體例示選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物、及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或其氫化物，可舉出高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、超低密度聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚丁二烯、聚異戊二烯、乙烯-丙烯共聚物、氫化聚丁二烯、氫化聚異戊二烯，尚可舉出苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物及彼等之氫化物等之嵌段共聚物。又，此些之聚合方法無特別限定，例如，可使用以往公知之方法可進行聚合者。特別係將本發明之層合體作為隔音性夾層玻璃中間膜使用時，苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-異戊二烯共聚物及彼等之氫化物等之、由碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之聚合物所構成之嵌段(X)與由碳數2~12之脂肪族共軛聚烯化合物之聚合物所構成之嵌段(Y)之嵌段共聚物及其氫化物(以下，將此等統合單稱為嵌段共聚物)因防震性、隔音性優良，而適合使用。以下，說明關於此事。

本發明所使用之嵌段共聚物只要係具有嵌段(X)部分與嵌段(Y)部分則無特別限定，例如可使用[(X)-(Y)]_k、[(X)-(Y)]_m-(X)、(Y)-[(X)-(Y)]_n等之嵌段共聚物。在此，k、m、n為任意之自然數。此等之中，以具有嵌段(X)2個以上與嵌段(Y)1個以上之嵌段共聚物為適宜，由(X)-(Y)-(X)所構成之三嵌段共聚物為特別適宜。又，本發明所使用之嵌段共聚物含有嵌段(X2個以上時，或含有嵌段(Y)2個以上時，嵌段(X)、嵌段(Y)可各自為相同，亦可為相異。

嵌段共聚物中所占之嵌段(X)及嵌段(Y)之含有量，只要係不違反本發明之目的則無特別限定，由防震性或隔音性之觀點，相對於嵌段共聚物之全質量之嵌段(X)之含有量以5~95質量%為佳，以10~70質量%為更佳。嵌段(X)之含有量若在此範圍時，可發現嵌段共聚物本身具有之防震性、隔音性等之特性，故為適宜。

嵌段共聚物中之嵌段(X)及嵌段(Y)之重量平均分子量雖無特別限定，每個嵌段(X)之重量平均分子量以2,500~75,000為佳，又，每個嵌段(Y)之重量平均分子量以1,000~100,000為佳。又，嵌段共聚物之重量平均分子量，以10,000~1,000,000為佳，15,000~200,000為更佳。嵌段(X)、嵌段(Y)之重量平均分子量若過小，則有無法發現作為嵌段共聚物之性能之情形。又，嵌段共聚物之重量平均分子量若過小，則有作成層合體時之力學強度變得過低之情形，嵌段共聚物之重量平均分子量若過大，成形時之操作性變差。又，嵌段共聚物之玻璃轉移溫度、融點等可依據目的適宜選擇。

本發明所使用之嵌段共聚物之玻璃轉移溫度並無特別限定，可因應目的而適宜選擇，以-50~50℃者為佳，-45~30℃者為較佳，-40~20℃者為更佳。藉由使嵌段共聚物之玻璃轉移溫度滿足上述範圍，本發明之層合體之力學物性或各種特性會成為理想者。

本發明所使用之嵌段共聚物之tanδ之峰溫度無特別限定，可因應目的適宜選擇，以-40~30℃為佳，-35~25℃為較佳，-30~20℃為更佳。

本發明所使用之嵌段共聚物之力學強度無特別限定，可因應目的適宜選擇，例如若以拉伸斷裂強度作為指標表示，以0.1MPa以上為佳，0.5MPa以上為較佳，1.0MPa以上為更佳。

本發明所使用之嵌段共聚物之MFR值無特別限定，可因應目的適宜選擇，例如，依循ASTM D1238，以荷重2.16kg、溫度190℃進行測定時之MFR值以0.1~100g/10分為佳，0.1~70g/10分為較佳，0.1~50g/10分為更佳。

本發明所使用之嵌段共聚物，其嵌段(Y)部分可被氫化，不被氫化亦無妨，但由耐候性之觀點，以被氫化為佳，其氫化率較佳為50莫耳%以上，又較佳為80莫耳%以上，更佳為95莫耳%以上。

此般之嵌段共聚物，可藉以往公知之方法而製造，可舉出例如將有機鋰試藥等作為開始劑，將碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物及碳數2~12之脂肪族共軛聚烯化合物依順序添加使其反應之方法，但不受限於此。

接著，說明關於本發明所使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物。本發明所使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物只要係以烴成分為主成分，且含有具有選自硼、矽之1種類以上之元素之基(以下，稱為有機金屬官能基)的烯烴系聚合物則無特別限定，由層間接著性優良、各種力學特性、及對應之聚合物容易取得之觀點，以選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或彼等之氫化物，且在其分子鏈之末端或側鏈具有有機金屬官能基之聚合物或彼等之氫化物為佳。在此，選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或彼等之氫化物，在其分子鏈之末端或側鏈具有有機金屬官能基之聚合物或彼等之氫化物係指，在聚合物所含之全單體單位所占之碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之合計量之比，為30質量%以上，較佳為80質量%以上，最合適為90質量%以上之聚合物或彼等之氫化物，且在其分子鏈之末端或側鏈具有有機金屬官能基之聚合物或彼等之氫化物。聚合物所含之全單體單位中所占之碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之合計量之比若低於30質量%，則有含有有機金屬官能基之聚烯烴本身具有之低吸水性或各種力學特性，亦或後述之嵌段共聚物所具有之隔音性等之特性下降之傾向。

碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物、碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物具體可舉出與上所述之作為構成聚烯烴之碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物、碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之具體例所例示之化合物相同者。又，選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或其氫化物，且在其分子鏈之末端或側鏈具有有機金屬官能基之聚合物係指，具體而言與如上述之選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物所例示之化合物相同之聚合物或其氫化物，且在其分子鏈之末端或側鏈具有有機金屬官能基之聚合物。

特別係將本發明之層合體作為隔音性夾層玻璃中間膜使用時，此等之中，以苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-異戊二烯共聚物及彼等之氫化物等之，由碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之聚合物所構成之嵌段(X’)與由碳數2~12之脂肪族共軛聚烯化合物之聚合物所構成之嵌段(Y’)之嵌段共聚物或其氫化物，且在其分子鏈之末端或側鏈具有有機金屬官能基之聚合物(以下，將此等總稱為含有機金屬官能基之嵌段共聚物)，其防震性、隔音性優良，又，於本發明之層合體中聚烯烴係使用嵌段共聚物時，由於與彼等之相溶性、接著性亦為優良，故為適宜。於此，嵌段(X’)及/或嵌段(Y’)中，在其嵌段中具有含有有機金屬官能基之部分亦無妨。

本發明所使用之含有機金屬官能基之嵌段共聚物只要係具有嵌段(X’)部分與嵌段(Y’)部分則無特別限定，例如可為[(X’)-(Y’)]_k’、[(X’)-(Y’)]_m’-(X’)、(Y’)-[(X’)-(Y’)]_n’等。於此，k’、m’、n’為任意之自然數。此些之中，以具有嵌段(X’)2個以上與嵌段(Y’)1以上之含有機金屬官能基之嵌段共聚物為適宜，以由(X’)-(Y’)-(X’)所構成之三嵌段物為特別適宜。又，本發明所使用之含有機金屬官能基之嵌段共聚物含有嵌段(X’)2個以上時，並且，含有嵌段(Y’)2個以上時，嵌段(X’)與嵌段(Y’)可各自為相同，亦可為相異。

含有機金屬官能基之嵌段共聚物中所占之嵌段(X’)及嵌段(Y’)之含有量，只要係不違反本發明之目的則無特別限定，相對於含有機金屬官能基之嵌段共聚物之全質量，嵌段(X’)之含有量以5~95質量%為佳，以10~70質量%為更佳。嵌段(X’)之含有量若在範圍時，可發現嵌段共聚物本身所具有之防震性、隔音性等之特性。

含有機金屬官能基之嵌段共聚物中之嵌段(X’)及嵌段(Y’)之數平均分子量雖無特別限定，但每嵌段(X’)之數平均分子量以2,500~75,000為佳，且，每嵌段(Y’)之數平均分子量以1,000~100,000為佳。又，含有機金屬官能基之嵌段共聚物之數平均分子量，以10,000~1,000,000為佳，15,000~200,000為更佳。嵌段(X’)、嵌段(Y’)之重量平均分子量若過小，則有無法發現作為嵌段共聚物之性能的情形。又，含有機金屬官能基之嵌段共聚物之重量平均分子量若過小，則有作成層合體時之力學強度變得過低之情形，含有機金屬官能基之嵌段共聚物之重量平均分子量若過大，成形時之操作性變差。又，含有機金屬官能基之嵌段共聚物之玻璃轉移溫度、融點等可因應目的適宜選擇。

本發明所使用之含有機金屬官能基之嵌段共聚物之玻璃轉移溫度並無特別限定，可因應目的適宜選擇，以-100~50℃者為佳，以-50~30℃者為較佳，以-40~20℃者為更佳。藉由使含有機金屬官能基之嵌段共聚物之玻璃轉移溫度滿足上述範圍，本發明之層合體之力學物性或各種之特性則成為理想者。

本發明所使用之含有機金屬官能基之嵌段共聚物之tanδ之峰溫度無特別限定，可因應目適宜選擇，以-40~30℃為佳，-35~25℃為較佳，-30~20℃為更佳。

本發明所使用之含有機金屬官能基之嵌段共聚物之力學強度無特別限定，可因應目的適宜選擇，例如若以拉伸斷裂強度作為指標而表示者，以0.1MPa以上為佳，0.5MPa以上為較佳，1.0MPa以上為更佳。

本發明所使用之有機金屬官能基嵌段共聚物之MFR值無特別限定，可因應目的而適宜選擇，例如依據ASTM D1238，以荷重2.16kg、溫度190℃測定時之MFR值以0.1~100g/10分為佳，0.1~70g/10分為較佳，0.1~50g/10分為更佳。

本發明之含有機金屬官能基之嵌段共聚物，其嵌段(Y’)部分被氫化，或不被氫化亦無妨，由耐候性之觀點以被氫化為佳，其氫化率較佳為50莫耳%以上，更佳為80莫耳%以上，更佳適宜為90莫耳%以上。

本發明所使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物所含之有機金屬官能基無特別限定，較佳以有機金屬官能基係選自亞硼酸基及亞硼酸之衍生物基、次硼酸基及次硼酸之衍生物基之1種類以上之基(硼官能基)的烯烴系聚合物(含有硼官能基之烯烴系聚合物)，或選自烷氧基矽烷基及烷氧基矽烷基之衍生物基之1種類以上之基(矽官能基)的烯烴系聚合物(含有矽官能基之烯烴系聚合物)，由於可得到適合之層間接著性而為佳。特別係含有硼官能基之烯烴系聚合物，因其自身不引或不引起起聚合反應而操作性優良，且含有矽官能基之烯烴系聚合物，由於原料化合物之取得比較容易而為適宜。以下，依順序說明此等。

首先，說明關於含有硼官能基之烯烴系聚合物。本發明所使用之含有硼官能基之烯烴系聚合物只要係具有選自亞硼酸基及其衍生物基、次硼酸基及其衍生物基之1種類以上之基(硼官能基)的烯烴系聚合物則無特別限定。在此，亞硼酸基係指具有式(1)：

[化1]

所示構造之基。又，亞硼酸基之衍生物基係指經水解而可變換為亞硼酸基之官能基，具體而言可舉出以式(2)：

[化2]

(式中，R¹及R²係選自氫原子及碳數1~20之1價有機基(例如，脂肪族烴基(直鏈狀或分岐狀之烷基，或烯基等)、脂環式烴基(環烷基、環烯基等)、芳香族烴基(苯基、聯苯基等))之基，R¹及R²可為相同或相異，R¹、R²之中至少1個不為氫原子者，R³為碳數1~30之2價有機基)所表示之亞硼酸酯基、式(3)：

[化3]

所表示之無水亞硼酸基及式(4)：

[化4]

(式中，R⁴、R⁵及R⁶係選自氫原子及碳數1~20之1價有機基(例如，脂肪族烴基(直鏈狀或分岐狀之烷基，或烯基等)、脂環式烴基(環烷基、環烯基等)、芳香族烴基(苯基、聯苯基等))之基，R⁴、R⁵及R⁶可為相同或相異，M⁺為1價之陽離子)所表示之亞硼酸鹽基。又，本發明中次硼酸基係指具有式(5)：

[化5]

所示構造之基中，非亞硼酸基者。次硼酸之衍生物基係指經水解而可變換為次硼酸基之官能基，具體而言可舉出以式(6)：

[化6]

(式中，R⁷為碳數1~20之1價有機基(例如，脂肪族烴基(直鏈狀或分岐狀之烷基，或烯基等)、脂環式烴基(環烷基、環烯基等)、芳香族烴基(苯基、聯苯基等)))所表示之次硼酸酯基、式(7)：

[化7]

所表示之無水次硼酸基及式(8)：

[化8]

(式中，R⁸及R⁹係選自氫原子及碳數1~20之1價有機基(例如，脂肪族烴基(直鏈狀或分岐狀之烷基，或烯基等)、脂環式烴基(環烷基、環烯基等)、芳香族烴基(苯基、聯苯基等))之基，R⁸及R⁹可為相同或相異，M⁺為1價之陽離子)所表示之次硼酸鹽基。式(2)、(3)、(4)所表示之亞硼酸之衍生物基之具體例，可舉出亞硼酸二甲酯基、亞硼酸二乙酯基、亞硼酸二丙酯基、亞硼酸二異丙酯基、亞硼酸二丁酯基、亞硼酸二己酯基、亞硼酸二環己酯基、亞硼酸乙二醇酯基、亞硼酸丙二醇酯基(亞硼酸1,2-丙二醇酯基、亞硼酸1,3-丙二醇酯基)、亞硼酸(1,3-丁二醇)酯基、亞硼酸1,3-丙二醇酯基、亞硼酸新戊二醇酯基、亞硼酸兒茶酚酯基、亞硼酸甘油酯基、亞硼酸三羥甲基乙烷酯基等之亞硼酸酯基；亞硼酸酐基；亞硼酸之鹼金屬鹽基、亞硼酸之鹼土類金屬鹽基等。式(6)、(7)、(8)所表示之次硼酸之衍生物基之具體例，可舉出甲基次硼酸基、甲基次硼酸甲酯基、乙基次硼酸甲酯基、甲基次硼酸乙酯基、丁基次硼酸甲酯基、3-甲基-2丁基次硼酸甲酯基。此等之中，以亞硼酸基、亞硼酸(1,3-丁二醇)酯基、亞硼酸(丙二醇)酯基，從由其可得之層合體之層間接著性之觀點而為佳。

若具體例示式(2)、式(4)、式(6)及式(8)中之R¹、R²、R⁴~R⁹ 可採用之碳數1~20之一價有機基，可舉出甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、2-丁基、tert-丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十二基、十六基、環己基、苯基、2-甲基苯基、3-甲基苯基、4-甲基苯基、4-乙基苯基、2-萘基、3-萘基、苄基、2-甲氧基乙基、2-乙氧基乙基、2-丁氧基乙基、2-乙氧基丁基、4-乙氧基丁基、氯甲基、1-氯乙基、2-氯乙基、乙醯基等，但不受此等限定。又，於式(2)中，若具體例示R³，可舉出1,2-伸乙基、1,2-伸丙基、1,3-伸丙基、1,2-伸丁基、2,3-伸丁基、1,3-伸丁基、2,3-二甲基-2,3-伸丁基(R³為此基之亞硼酸酯，一般稱為亞硼酸頻哪醇酯)、2,2-二甲基-1,3-丙烯、N-苯基-3-氮雜-1,5-戊基、1,2-伸苯基(R³為此基之亞硼酸酯，一般稱為亞硼酸兒茶酚酯)、4,5-二甲基-1,2-伸苯基等，但不受此等限定。又，若具體例示式(4)、(8)中之M⁺，可舉出鋰離子、鈉離子、鉀離子、銨離子、三乙基銨離子、吡碇陽離子等，但不受限定於此等。

本發明所使用之含有硼官能基之烯烴系聚合物，可使用藉由以往公知之方法所製造者。例如，可藉由對具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物，使具有硼烷類、硼烷錯合物、硼-氫鍵之亞硼酸酯化合物等，依據需要在硼酸烷酯之存在下使其反應，因應必要使水或醇類與其反應而得。此時，碳碳雙鍵若在主鏈中，或在側鏈時硼官能基被導入於側鏈，又，碳碳雙鍵若在末端時硼官能基被導入於末端。

上述反應所使用之硼烷類、硼烷錯合物、具有硼-氫鍵之化合物並無特別限定，可舉出二硼烷、四硼烷、五硼烷、六硼烷、十硼烷等之硼烷類、硼烷-四氫呋喃錯合物、硼烷-三乙基胺錯合物、硼烷-三甲基錯合物、硼烷-吡啶錯合物、硼烷-t-丁基胺錯合物、硼烷-N,N-二丙基乙基胺錯合物、硼烷-二甲基胺錯合物、硼烷-N,N-二乙基苯胺錯合物、硼烷-4-甲基嗎啉錯合物、硼烷-甲基硫化物錯合物、硼烷-1,4-噻噁烷錯合物、硼烷-三丁基膦錯合物等之硼烷錯合物、thexyl borane、兒茶酚硼烷、9-硼代聯環[3,3,1]壬烷、二異戊基硼烷、二環己基硼烷等之具有硼-氫鍵之化合物，此中由化學安定性之觀點，以硼烷三乙基胺錯合物、硼烷-甲基硫化物錯合物等為佳。又，反應所使用之此等化合物之量並無特別限定，相對於碳碳雙鍵之量，以0.1~10當量程度為佳。

又，使用硼酸烷酯時，例如，以硼酸三甲酯、硼酸三乙酯、硼酸三丙酯、硼酸三丁酯、硼酸乙二醇酯、硼酸丙二醇酯、硼酸1,3-丙二醇酯、硼酸1,3-丁二醇酯、硼酸新戊二醇酯等可被較佳使用，此等之中特別係以硼酸1,3-丙二醇酯、硼酸丙二醇酯、硼酸1,3-丁二醇酯、硼酸新戊二醇酯等之酯為佳。藉由添加此等之硼酸烷酯，不僅可防止硼烷類、硼烷錯合物、具有硼-氫鍵之化合物之添加時偶爾引起之交聯，且可同時以化學性安定之亞硼酸酯基之形式導入含有硼之基。又，上述反應所用之醇，例如可例示出甲醇、乙醇、丙二醇、1,3-丙二醇、1,3-丁二醇等。

具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物與硼烷錯合物及硼酸烷酯之反應，較佳在室溫~400℃，更佳在100~350℃之溫度，進行1分~10小時，較佳為5分~5小時為宜。又，此時，使用任意之有機溶劑進行反應亦無妨。

若具體例示此反應所使用之具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物，除可舉出高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚丁二烯、聚異戊二烯、乙烯-丙烯共聚物、氫化聚丁二烯、氫化聚異戊二烯以外、尚可舉出苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-異戊二烯共聚物等之嵌段共聚物，且具有碳碳雙鍵之聚合物。此些可藉由以往公知之方法取得，例如將不具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物以高溫，較佳為200℃以上進行熱分解，而作成在末端具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物的方法，又，聚丁二烯或苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物等之共軛聚烯化合物之聚合物，且氫化率非為100%者亦可作為具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物使用，特別係後者由於可容易取得在在主鏈、或側鏈含有複數個碳碳雙鍵者，而在取得硼官能基量為多之含有硼官能基之烯烴系聚合物時更為適宜。

藉上述反應所製造之含有硼官能基之烯烴系聚合物，可將已導入之硼官能基藉由以往公知之方法進行變換。例如，亞硼酸酯基可透過以往公知之方法，藉由水解而變換為亞硼酸基，又，藉由進行與任意之醇之反應亦可進行酯交換反應，並且也可使亞硼酸基彼此脫水縮合，而變換成無水亞硼酸基。

其他之含有硼官能基之烯烴系聚合物之合成方法，可舉出例如在具有巰基與硼官能基之化合物的存在下，使不飽和烴自由基聚合之方法。此方法中，由於具有巰基與硼官能基之化合物作用為不飽和烴化合物聚合之鏈移動劑，而可得到在末端具有硼官能基的含有硼官能基之烯烴系聚合物。在此所使用之具有巰基與硼官能基之化合物，例如可舉出3-巰基丙基亞硼酸頻哪醇酯、4-巰基苯基亞硼酸頻哪醇酯等，但不受限於此。又，聚合條件亦無特別限定，只要係不違反本發明之主旨，可使用先前公知之方法(將巰基化合物作為鏈移動劑之聚烯烴之聚合方法)進行聚合。

又，亦可舉出別的方法，使具有碳碳雙鍵與硼官能基之化合物，與可與不飽和烴化合物共聚合之化合物與不飽和烴化合物共聚合之方法。以此方法可得到在主鏈及/或側鏈具有硼官能基之硼官能基烯烴系聚合物。在此所使用之具有碳碳雙鍵與硼官能基之化合物，可舉出例如乙烯亞硼酸頻哪醇酯、乙烯亞硼酸兒茶酚酯、烯丙基亞硼酸頻哪醇酯等，但不受限於此。又，聚合方法亦無特別限定，只要係不違反本發明之主旨，可藉由以往公知之聚合方法進行聚合。

其次說明關於含有矽官能基之烯烴系聚合物。本發明所使用之含有矽官能基之烯烴系聚合物，只要係具有選自烷氧基矽烷基及其衍生物基之1種類以上之基(矽官能基)的烯烴系聚合物則無特別限定。在此，烷氧基矽烷基係指具有以式(9)：

[化9]

(式中，R¹⁰、R¹¹、R¹²、R¹³、R¹⁴及R¹⁵為碳數1~20之1價有機基(例如，脂肪族烴基(直鏈狀或分岐狀之烷基，或烯基等)、脂環式烴基(環烷基、環烯基等)、芳香族烴基(苯基、聯苯基等))，R¹⁰、R¹¹及R¹²可為相同或亦可為相異，R¹³及R¹⁴可為相同或亦可為相異)所示之構造之基。又，烷氧基矽烷基之衍生物基係指以式(10)：

[化10]

(式中，R¹⁶、R¹⁷、R¹⁸、R¹⁹及R²⁰係選自氫原子及碳數1~20之一價有機基(例如，脂肪族烴基(直鏈狀或分岐狀之烷基，或烯基等)、脂環式烴基(環烷基、環烯基等)、芳香族烴基(苯基、聯苯基等))之基，R¹⁶、R¹⁷、R¹⁸之中之至少1個為氫原子，R¹⁶、R¹⁷及R¹⁸可為相同或亦可為相異，又，R¹⁹、R²⁰之中之至少1個為氫原子，R¹⁹及R²⁰可為相同或亦可為相異)所表示之矽烷醇基，及，以式(11)：

[化11]

所表示之，在矽烷醇基所具有之Si-OH與別的矽烷醇基所具有之Si-OH之間進行脫水縮合而生成之具有Si-O-Si鍵結之無水矽酸基。其中，由所得之層合體之層間接著性之觀點，以烷氧基矽烷基為佳。

若具體例示R¹⁰~R¹⁵，或，R¹⁶~R²⁰可採用之一價有機基，可舉出甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、2-丁基、tert-丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十二基、十六基、環己基、苯基、2-甲基苯基、3-甲基苯基、4-甲基苯基、4-乙基苯基、2-萘基、3-萘基、苄基、2-甲氧基乙基、2-乙氧基乙基、2-丁氧基乙基、2-乙氧基丁基、4-乙氧基丁基、氯甲基、1-氯乙基、2-氯乙基、乙醯基等，但不受限於此等。

本發明所使用之含有矽官能基之烯烴系聚合物可使用藉由以往公知之方法所製造者。例如，可在有機鋰試藥存在下使苯乙烯、丁二烯、異戊二烯等聚合(或共聚合)，其後，與具有甲基三甲氧基矽烷、甲基三苯氧基矽烷等之烷氧基矽烷基之化合物反應後而得到在分子鏈之末端具有矽官能基之烯烴系聚合物。

又，藉由使具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物，與具有Si-H部分與矽官能基之化合物，較佳為氫原子與矽官能基係直接鍵結之化合物，或具有巰基與矽官能基之化合物，而得到含有矽官能基之烯烴系聚合物。此時，碳碳雙鍵若位於主鏈中或側鏈，則矽官能基被導入於側鏈，又，碳碳雙鍵若位於末端則矽官能基被導入於末端。

上述反應所使用之具有Si-H部分與矽官能基之化合物無特別限定，可舉出三甲氧基矽烷、三乙氧基矽烷、二乙氧基矽烷、甲基二乙氧基矽烷等。又，具有巰基與矽官能基之化合物無特別限定，可舉出2-巰基乙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三乙氧基矽烷等。又，反應所使用之具有Si-H部分與矽官能基之化合物，且，具有巰基與矽官能基之化合物之量雖無特別限定，相對於碳碳雙鍵之量以0.1~10當量程度為佳。

此等反應所使用之具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物，例如可舉出與以上所述之與關於硼烷錯合物及硼酸烷酯之反應所用之具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物所例示之聚合物相同者，但不受限於此等。此等之中，特別係以共軛聚烯化合物之聚合物且氫化率非為100%者，由可容易取得主鏈或側鏈含有複數個碳碳雙鍵者，在取得矽官能基含有量多之含有矽官能基之烯烴系聚合物時為更適宜。

具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物與具有Si-H部分與矽官能基之化合物之反應，以較佳在室溫~300℃，更佳為100~250℃之溫度，進行1分~10小時，較佳為5分~5小時間為宜。又，此時，使用任意之有機溶劑施行反應亦無妨。

其他之含有矽官能基之烯烴系聚合物之合成方法，例如可舉出在具有巰基與矽官能基之化合物之存在下使不飽和烴自由基聚合之方法。此方法中，由於具有巰基與矽官能基之化合物作用為不飽和烴化合物聚合之鏈移動劑，而可得到在末端具有矽官能基之含有矽官能基之烯烴系聚合物。在此所使用之具有巰基與矽官能基之化合物，例如可舉出3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三乙氧基矽烷、4-巰基苯基三甲氧基矽烷等，但不受限於此。又，聚合方法亦無特別限定，只要係不違反本發明之主旨，可使用以往公知之聚合方法進行聚合。

更且，作為其他方法，可舉出使具有碳碳雙鍵與矽官能基之化合物，與可與不飽和烴化合物共聚合之化合物與不飽和烴化合物共聚合之方法。此方法中，可得到在主鏈及/或側鏈具有矽官能基之矽官能基烯烴系聚合物。在此所使用之具有碳碳雙鍵與矽官能基之化合物，例如可舉出乙烯三甲氧基矽烷、乙烯三乙氧基矽烷、烯丙基三甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等，但不受限於此。又，聚合方法亦無特別限定，只要係不違反本發明之主旨則可藉由以往公知之方法聚合進行聚合。

其次，說明關於本發明所使用之含有反應性官能之烯烴系聚合物。本發明所使用之含有反應性官能基之烯烴系聚合物只要係以烴成分為主成分，且含有選自羧基、羧基之衍生物基及環氧基之1種類以上之基(以下，稱為反應性官能基)的烯烴系聚合物則無特別限定，以選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或彼等之氫化物且在分子鏈之末端或側鏈具有反應性官能基之聚合物，由層間接著性優良，各種力學特性且對應之聚合物取得為容易之觀點為佳。在此，選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或彼等之氫化物且在其分子鏈之末端或側鏈具有反應性官能基之聚合物或彼等之氫化物係指，在聚合物所含之全單體單位中所占之碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之合計量之比為80質量%以上，較佳為95質量%以上，最適宜為98質量%以上之聚合物或彼等之氫化物且在其分子鏈之末端或側鏈具有反應性官能基之聚合物或彼等之氫化物。聚合物所含之全單體單位中所占之碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之合計量之比若變得比80質量%低時，則含有反應性官能基之烯烴系聚合物本身具有之低吸水性或各種力學特性，又後述之嵌段共聚物所具有之隔音性等之特性下降之傾向。

又，羧基及羧基之衍生物基係指羧基、羧酸鹽基、羧酸酯基、羧酸酐基。在此，羧酸鹽基係指將羧基之氫取代為陽離子(M)之基，即表示為-COOM基，M可舉出鋰、鈉、鉀、鎂、鈣、鋅、銨、三乙基銨、吡啶陽離子等之陽離子。又，羧酸酯基係指將羧基之氫取代為碳數1~20之有機基的基，若具體例示碳數1~20之有機基，可舉出甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、2-丁基、tert-丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十二基、十六基、環己基、苯基、2-甲基苯基、3-甲基苯基、4-甲基苯基、4-乙基苯基、2-萘基、3-萘基、苄基、2-甲氧基乙基、2-乙氧基乙基、2-丁氧基乙基、2-乙氧基丁基、4-乙氧基丁基等。

碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物、碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物，具體而言可舉出與以上所述之構成聚烯烴之碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物、碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之具體例所例示之化合物相同者。又，選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物或其氫化物且在其分子鏈之末端或側鏈具有反應性官能基之聚合物係指，具體而言如以上所述之、與選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物之聚合物所例示之化合物相同之聚合物或其氫化物且在分子鏈之末端或側鏈具有反應性官能基之聚合物。

特別係在將本發明之層合體作為隔音性夾層玻璃中間膜使用時，此等之中，以由苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-異戊二烯共聚物及彼等之氫化物等之碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之聚合物所構成之嵌段(X”)，與由碳數2~12之脂肪族共軛聚烯化合物之聚合物所構成之嵌段(Y”)之嵌段共聚物或其氫化物且在其分子鏈之末端或側鏈具有反應性官能基之聚合物(以下，將此等總稱為含有反應性官能基之嵌段共聚物)，由於其防震性、隔音性優良，又，本發明之層合體中聚烯烴係使用嵌段共聚物時，與彼等之相溶性、接著性亦為優良而為適宜。在此，嵌段(X”)及/或嵌段(Y”)在其嵌段中具有含有反應性官能基之部分亦無妨。

本發明所使用之反應性官能基含有嵌段共聚物只要係具有嵌段(X”)部分與嵌段(Y”)部分則無特別限定，例如可為[(X”)-(Y”)]_k’、[(X”)-(Y”)]_m’-(X”)、(Y”)-[(X”)-(Y”)]_n’等。在此，k’、m’、n’為任意之自然數。此等之中，以具有嵌段(X”)2個以上與嵌段(Y”)1個以上之含有反應性官能基之嵌段共聚物為適宜，以由(X”)-(Y”)-(X”)所構成之三嵌段體為特別適宜。又，本發明所使用之含有反應性官能基之嵌段共聚物含有嵌段(X”)2個以上時，且，含有嵌段(Y”)2個以上時，嵌段(X”)、嵌段(Y”)可各為相同亦可為相異。

含有反應性官能基之嵌段共聚物所占之嵌段(X”)及嵌段(Y”)之含有量，只要不違反本發明之目的則無特別限定，相對於含有反應性官能基之嵌段共聚物之全質量的嵌段(X”)之含有量，以5~95質量%為佳，10~70質量%為更佳。嵌段(X”)之含有量若在此範圍時，因可發現嵌段共聚物本身具有之防震性、隔音性等之特性而為好適宜。

含有反應性官能基之嵌段共聚物中之嵌段(X”)及嵌段(Y”)之數平均分子量雖無特別限定，每嵌段(X”)之數平均分子量以2,500~75,000為佳，且，每嵌段(Y”)之數平均分子量以1,000~100,000為佳。又，含有反應性官能基之嵌段共聚物之數平均分子量以10,000~1,000,000為佳，15,000~200,000為更佳。嵌段(X”)、嵌段(Y”)之重量平均分子量若過小，有無法發現作為嵌段共聚物之性能的情形。又，含有反應性官能基之嵌段共聚物之重量平均分子量若過小，則作成層合體時之力學強度變得過低之情形，含有反應性官能基之嵌段共聚物之重量平均分子量若過大，成形時之操作性變差。又，含有反應性官能基之嵌段共聚物之玻璃轉移溫度、融點等可因應目的而適宜選擇。

本發明所使用之含有反應性官能基之嵌段共聚物之玻璃轉移溫度並無特別限定，可因應目的適宜選擇，以100~50℃者為佳，-50~30℃者為較佳，-40~20℃者為更佳。藉由使含有機金屬官能基之嵌段共聚物之玻璃轉移溫度滿足上述範圍，本發明之層合體之力學物性或各種特性則成為理想者。

本發明所使用之含有反應性官能基之嵌段共聚物之tanδ之峰溫度無特別限定，可因應目的適宜選擇，以-40~30℃為佳，-35~25℃為較佳，-30~20℃為更佳。

本發明所使用之含有反應性官能基之嵌段共聚物之力學強度無特別限定，可因應目的適宜選擇，例如若將拉伸斷裂強度作為指標表示時，以0.1MPa以上為佳，0.5MPa以上為較佳，1.0MPa以上為更佳。

本發明所使用之反應性官能基嵌段共聚物之MFR值無特別限定，可因應目的適宜選擇，例如依照ASTM D1238，在荷重2.16kg、溫度190℃所測定時之MFR值以0.1~100g/10分為佳，0.1~70g/10分為較佳，0.1~50g/10分為更佳。

本發明之含有反應性官能基之嵌段共聚物，其嵌段(Y”)部分被氫化，或未被氫化亦無妨，由耐候性之觀點，以被氫化為佳，其氫化率較佳為50莫耳%以上，更佳為80莫耳%以上，更適宜為90莫耳%以上。

本發明所使用之含有反應性官能基之烯烴系聚合物，以其反應性官能基為選自羧基及羧基之衍生物基之1種類以上之基(以下，稱為羧基類基)的烯烴系聚合物(以下，稱為含有羧基類基之烯烴系聚合物)，其反應性官能基為環氧基的烯烴系聚合物(以下，稱為含有環氧基之烯烴系聚合物)，由於可得到適宜層間接著性而為理想。以下，依順序說明此些。

首先，說明關於含有羧基類基之烯烴系聚合物。本發明所使用之含有羧基類基之烯烴系聚合物，只要係具有羧基類之烯烴系聚合物則無特別限定，特別係以選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物的聚合物或其氫化物且在分子鏈之末端或側鏈具有羧基類基之聚合物為佳。

本發明所使用之含有羧基類基之烯烴系聚合物可使用藉由以往公知之方法所製造者，例如，可舉出使選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物，與羧基類基與具有碳碳雙鍵之化合物共聚合，或對聚烯烴較佳為具有碳碳雙鍵之聚烯烴使羧基類基與具有碳碳雙鍵之化合物接枝聚合之方法。具有羧基類基與碳碳雙鍵之化合物，例如可舉出(甲基)丙烯酸、巴豆酸、馬來酸、富馬酸、伊康酸、檸康酸、四氫酞酸、無水馬來酸、無水伊康酸、無水四氫酞酸等之不飽和羧酸及其酐；(甲基)丙烯酸鋰、(甲基)丙烯酸鈉、(甲基)丙烯酸鉀、(甲基)丙烯酸鎂、馬來酸鈉等之不飽和羧酸鹽；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸n-丙酯、(甲基)丙烯酸i-丙酯、(甲基)丙烯酸n-丁酯、(甲基)丙烯酸i-丁酯、(甲基)丙烯酸t-丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸十二酯、(甲基)丙烯酸十八酯、馬來酸二甲酯等之不飽和羧酸酯等之化合物，但不受限於此。

又，其他製造方法可舉出例如使選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物在具有巰基與羧基之化合物之存在下進行自由基聚合之方法。此方法中，具有巰基與羧基之化合物作用為自由基聚合之鏈移動劑，而可得到在分子鏈之末端具有羧基之烯烴系聚合物。

其次，說明關於含有環氧基之烯烴系聚合物。本發明所使用之含有環氧基之烯烴系聚合物，只要係具有環氧基之烯烴系聚合物則無特別限定，特別係以選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物的聚合物或其氫化物且在分子鏈之末端或側鏈具有環氧基之聚合物或其氫化物為佳。

本發明所使用之含有環氧基之烯烴系聚合物可使用藉由以往公知之方法所製造者，例如可舉出使選自碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物之1種類以上之化合物，與具有環氧基與碳碳雙鍵之化合物共聚合，或對聚烯烴較佳為具有碳碳雙鍵之聚烯烴，使環氧基與具有碳碳雙鍵之化合物進行接枝聚合的方法。

又，其他之製造方法，例如可舉出使具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物藉由過氧化氫、過氧化異丙苯、過蟻酸、過乙酸、過安息香酸、間氯過安息香酸等之適當氧化劑進行環氧化之方法。若具體例示此般反應所使用之具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物，除可舉出高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、超低密度聚丙烯、聚苯乙烯、聚丁二烯、聚異戊二烯、乙烯-丙烯共聚物、氫化聚丁二烯、氫化聚異戊二烯以外、尚可舉出苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-異戊二烯共聚物等之嵌段共聚物，且具有碳碳雙鍵之聚合物。此些可藉由以往公知方法而取得，例如，將不具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物在高溫中，較佳為200℃以上進行熱分解，而成為在末端具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物的方法，又，聚丁二烯或苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物等之共軛聚烯化合物之聚合物且氫化率非為100%者亦可作為具有碳碳雙鍵之烯烴系聚合物使用，特別係後者由於可容易取得在主鏈或側鏈含有複數個碳碳雙鍵者，在取得環氧基量多之含有環氧基之烯烴系聚合物時更為適宜。

本發明所使用之組成物B中亦可添佳防氧化劑、紫外線吸收劑、其他以往公知之添加劑。以下分別進行說明。

對本發明所使用之組成物B添加防氧化劑時，其種類並無特別限定，例如可舉出酚系防氧化劑、磷系防氧化劑、硫系防氧化劑等，此等之中，以酚系防氧化劑為佳，烷基取代酚系防氧化劑為特佳。

酚系防氧化劑之例則有2-t-丁基-6-(3-t-丁基-2-羥基-5-甲基苄基)-4-甲基苯基丙烯酸酯、2,4-二-t-戊基-6-(1-(3,5-二-t-戊基-2-羥基苯基)乙基)苯基丙烯酸酯等之丙烯酸酯系化合物、2,6-二-t-丁基-4-甲酚、2,6-二-t-丁基-4-乙基酚、十八基-3-(3,5-)二-t-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯、2,2’-亞甲基-雙(4-甲基-6-t-丁基酚)、4,4’-亞丁基-雙(4-甲基-6-t-丁基酚)、4,4’-亞丁基-雙(6-t-丁基-m-甲酚)、4,4’-硫雙(3-甲基-6-t-丁基酚)、雙(3-環己基-2-羥基-5-甲基苯基)甲烷、3,9-雙(2-(3-(3-t-丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧)-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧螺[5,5]十一烷、1,1,3-參(2-甲基-4-羥基-5-t-丁基苯基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-參(3,5-二-t-丁基-4-羥基苄基)苯、肆(亞甲基-3-(3’,5’-二-t-丁基-4’-羥基苯基)丙酸酯)甲烷、三乙二醇雙(3-(3-t-丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙酸酯)等之烷基取代酚系化合物、6-(4-羥基-3,5-二-t-丁基苯胺基)-2,4-雙-辛基硫代-1,3,5-三嗪、6-(4-羥基-3,5-二甲基苯胺基)-2,4-雙-辛基硫代-1,3,5-三嗪、6-(4-羥基-3-甲基-5-t-丁基苯胺基)-2,4-雙-辛基硫代-1,3,5-三嗪、2-辛基硫代-4,6-雙-(3,5-二-t-丁基-4-氧苯胺基)-1,3,5-三嗪等之含有三嗪基之酚系化合物等。

磷系防氧化劑如有三苯基亞磷酸鹽、二苯基異癸基亞磷酸鹽、苯基二異癸基亞磷酸鹽、參(壬基苯基)亞磷酸鹽、參(二壬基苯基)亞磷酸鹽、參(2-t-丁基-4-甲基苯基)亞磷酸鹽、參(環己基苯基)亞磷酸鹽、2,2-亞甲基雙(4,6-二-t-丁基苯基)辛基亞磷酸鹽、9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物、10-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苄基)-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物、10-癸氧基-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲等之單亞磷酸鹽系化合物、4,4’-亞丁基-雙(3-甲基-6-t-丁基苯基-二-三癸基亞磷酸鹽)、4,4’-異亞丙基-雙(苯基-二-烷基(C12~C15)亞磷酸鹽)、4,4’-異亞丙基-雙(二苯基單烷基(C12~C15)亞磷酸鹽)、1,1,3-參(2-甲基-4-二-三癸基亞磷酸鹽-5-t-丁基苯基)丁烷、肆(2,4-二-t-丁基苯基)-4,4’-伸聯苯基亞磷酸鹽等之二亞磷酸鹽系化合物等。此些之中以單亞磷酸鹽系化合物為佳。

硫系防氧化劑例如有二月桂基3,3’-硫二丙酸酯、二硬脂酸基3,3’-硫二丙酸酯、月桂基硬脂酸基3,3’-硫二丙酸酯、季戊四醇-肆-(β-月桂基-硫丙酸酯)、3,9-雙(2-十二基硫乙基)-2,4,8,10-四氧雜螺(5,5]十一烷等。

此等防氧化劑可單獨或將2種以上組合使用。防氧化劑之添加量係相對於組成物B之質量為0.001~5質量%，較佳為0.01~1質量%之範圍為宜。防氧化劑之添加量若比0.001重量%少時，則有無法得到充分效果之情形，又即使比5重量%多時亦無法期望額外之效果。

對本發明所使用之組成物B添加紫外線吸收劑時，其種類無特別限定。所使用之紫外線吸收劑可舉出2-(5-甲基-2-羥基苯基)苯並三唑、2-(2-羥基-3,5-雙(α,α’二甲基苄基)苯基]-2H-苯並三唑、2-(3,5-二-t-丁基-2-羥基苯基)苯並三唑、2-(3-t-丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯苯並三唑、2-(3,5-二-t-丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯苯並三唑、2-(3,5-二-t-戊基-2-羥基苯基)苯並三唑、2-(2’-羥基-5’-t-辛基苯基)苯並三唑等之苯並三唑系紫外線吸收劑、2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基苄酸鹽、雙(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸鹽、雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苄基)-2-n-丁基丙二酸鹽、4-(3-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯基)丙醯氧)-1-(2-(3-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯基)丙醯氧)乙基)-2,2,6,6-四甲基哌啶等之受阻胺系紫外線吸收劑、2,4-二-t-丁基苯基-3,5-二-t-丁基-4-羥基苄酸鹽、六癸基-3,5-二-t-丁基-4-羥基苄酸鹽等之苄酸鹽系紫外線吸收劑等。此等紫外線吸收劑之添加量，相對於組成物B之質量，以質量基準下0.001~5質量%為佳，0.01~1質量%之範圍為更佳。紫外線吸收劑之添加量若比0.001重量%少則有無法得到充分之效果之情形，又即使多於5重量%亦無法期待額外之效果。此等紫外線吸收劑可將2種以上組合使用。

本發明之組成物B可藉由將聚烯烴、含有機金屬官能基之烯烴系聚合物、含有反應性官能基之烯烴系聚合物，與因應必要之添加劑以公知之方法進行混合可得。若具體例示混合方法，可舉出使用混合輥、微型反應擠出機(Labo plastomill)、壓出機等之熔融混鍊，或將組成物B之成分溶解於適當有機溶劑後，將溶劑餾去之方法等，但只要不違反本發明之主旨則無特別限定。

繼續說明關於本發明之層合體所含之組成物A。本發明所使用之組成物A，只要係含有聚乙烯縮醛則無特別限定，其含有量係相對於組成物A之質量為45質量%以上，較佳為50質量%以上，更佳為60質量%以上。組成物A之聚乙烯縮醛之含有量若比45質量%低時，則有無法發現聚乙烯縮醛本身所具有之物性之情況。

其次，說明關於本發明所使用之聚乙烯縮醛。聚乙烯縮醛通常係以乙烯醇系聚合物為原料而製造。上述乙烯醇系聚合物可藉由以往公知之手法，即使乙烯酯系單體聚合，將所得之聚合物予以皂化而得。將乙烯酯系單體聚合之方法可適用溶液聚合法、塊狀聚合法、懸濁聚合法、乳化聚合法等之以往公知之方法。聚合開始劑可因應聚合方法適宜選自偶氮系開始劑、過酸化物系開始劑、氧化還原系開始劑等。皂化反應可適用以往公知之使用鹼觸媒或酸觸媒之加醇分解、加水分解等，其中以甲醇為溶劑且使用苛性鈉(NaOH)觸媒之皂化反應為簡便而最為理想。

乙酸酯系單體，例如可舉出蟻酸乙烯酯、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、異丁酸乙烯酯、三甲基乙酸乙烯酯、叔碳酸乙烯酯、己酸乙烯酯、辛酸乙烯酯、十二酸乙烯酯、十六酸乙烯酯、十八酸乙烯酯、油酸乙烯酯、安息香酸乙烯酯等，其中以乙酸乙烯酯為佳。

又，使前述乙烯酯系單體聚合時，只要不違反本發明之主旨則亦可與其他單體共聚合。其他單體之例可舉出與組成物B或組成物C所使用之聚烯烴之聚合中所用之前述碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物、碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物，或組成物C所使用之聚烯烴之聚合所用之碳數2~12之脂肪族不飽和烴化合物及碳數8~12之芳香族不飽和烴化合物，與在不阻礙本發明之效果之範圍內可共聚合之合物(例如，丙烯酸或其鹽、丙烯酸酯類、甲基丙烯酸及其鹽、甲基丙烯酸酯類等)所例示之化合物相同者，更可舉出與前述具有羧基類基與碳碳雙鍵之化合物所例示之化合物相同者，但不受限於此。此等之單體通常係相對於乙烯酯系單體以未滿10莫耳%之比例使用。

本發明所用之作為聚乙烯縮醛之原料之乙烯醇系聚合物之黏度平均聚合度可因應用途適宜選擇，以150~3,000者為佳，200~2,000者為更佳。乙烯醇系聚合物之黏度平均聚合度若小於150時，則有A層之強度不足之傾向，若比3,000大時，A層成形時之操作性有變差之傾向。

本發明所用之聚乙烯縮醛，例如可藉由如下之方法取得。首先，將濃度3~30質量%之乙烯醇系聚合物水溶液調整至80~100℃之溫度範圍，將此溫度以經過10~60分鐘徐徐冷卻。溫度降低至-10~30℃時，添加醛及酸觸媒，保持溫度固定，同時進行30~300分鐘縮醛化反應。其後，使反應液經過30~200分鐘，昇溫至30~80℃之溫度，保持於此溫度1~6小時。其後將反應液較適宜冷卻至室溫且進行水洗後，因應必要添加鹼等之中和劑進行中和後，藉由進行水洗、乾燥而可得到本發明所用之聚乙烯縮醛。

縮醛化反應所用之酸觸媒無特別限定，使用有機酸及無機酸之任一者皆可，例如可舉出乙酸、對甲苯磺酸、硝酸、硫酸、鹽酸等。此等之中，較佳使用鹽酸、硫酸、硝酸，其中以鹽酸更可被理想使用。

本發明之縮醛化反應所用之醛雖無特別限定，但以使用碳數1~8之醛經縮醛化之聚乙烯縮醛為佳。碳數1~8之醛可舉出甲醛、乙醛、丙醛、n-丁醛、異丁醛、n-己醛、2-乙基丁醛、n-辛醛、2-乙基己醛、苯苄醛等，此等可單獨使用亦可將二種以上併用。此等之中，以使用碳數4~6之醛、特別係n-丁醛為佳。即，聚乙烯縮醛以聚乙烯丁醛為特佳。

聚乙烯縮醛之平均縮醛化度，以40~85莫耳%為佳，適宜為48~82莫耳%，更適宜為55~81莫耳%。藉由使用縮醛化度在此範圍之聚乙烯縮醛，可得到優良透明性。又，為了可適宜達成本發明之目的，聚乙烯縮醛之乙烯酯單位含有量(通常為乙酸乙烯酯單位含有量)為0.01~30莫耳%，適宜為0.05~15莫耳%，更適宜為0.1~5莫耳%。又，乙烯醇單位含有量為10~50莫耳%，適宜為12~40莫耳%，最適宜為15~35莫耳%。然而，上述縮醛化度、乙烯酯單位含有量、乙烯醇單位含有量之值係相對於縮醛化度(乙烯縮醛單位含有量)、乙烯酯單位含有量、乙烯醇單位含有量之合計量之值。

本發明所使用之組成物A中亦可添加防氧化劑、紫外線吸收劑、其他以往公知之添加劑。防氧化劑，例如可舉出以上所述之與可添加於組成物B中之防氧化劑(酚系防氧化劑、磷系防氧化劑、硫系防氧化劑等)所例示之化合物相同者，而紫外線吸收劑可舉出與以上所述之可添加於組成物B中之紫外線吸收劑所例示之化合物相同者，但不受限於此等。又，其添加量，防氧化劑、紫外線吸收劑各自之添加量係相對於組成物A之質量為0.001~5質量%，較佳為0.01~1質量%。

又，本發明所使用之組成物A中，只要不違反本發明之主旨含有可塑劑亦無妨。可塑劑除了可使用一價羧酸酯系、多價羧酸酯系等之羧酸酯系可塑劑、磷酸酯系可塑劑、有機亞磷酸酯系可塑劑等之外，亦可使用羧酸聚酯系、碳酸聚酯系，又，聚烯烴基二醇系等之高分子可塑劑或蓖麻油等之羥基羧酸與多價醇之酯化合物。此等可因應目的而適宜選擇，一般在作成層合體時，由A層至B層、C層移動之可塑劑有損及層合體之物性(B層、C層之強度或層間接著性，或透明性等)之情形，不理想之情況為多。

一價羧酸酯系可塑劑可舉出藉由使丁烷酸、異丁酸、己酸、2-乙基己酸、庚酸、辛酸、2-乙基己酸、十二酸等之一價羧酸，與乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、聚乙二醇、甘油等之多價醇之縮合反應所得之化合物，若具體例示化合物，可舉出三乙二醇二2-乙基己酸酯、三乙二醇二異丁酸酯、三乙二醇二2-己酸酯、三乙二醇二2-乙基丁酸酯、三乙二醇二月桂酸酯、乙二醇二2-乙基己酸酯、二乙二醇二2-乙基己酸酯、四乙二醇二2-乙基己酸酯、四乙二醇二庚酸酯、PEG#400二2-乙基庚酸酯、三乙二醇單2-乙基己酸酯、甘油三2-乙基己酸酯等。在此，PEG＃400係指平均分子量為350~450之聚乙二醇。

多價羧酸酯系可塑劑可舉出使己二酸、丁二酸、壬二酸、癸二酸、酞酸、異酞酸、對酞酸、偏苯三甲酸等之多價羧酸，與甲醇、乙醇、丁醇、已醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、苄基醇等之碳數1~12之醇之縮合反應所得之化合物。若具體例示化合物，可舉出己二酸二己酯、己二酸二-2-乙基己酯、己二酸二庚酯、己二酸二辛酯、己二酸二2-乙基己酯、己二酸二(丁氧基乙酯)、己二酸二(丁氧基乙氧基乙酯)、己二酸單(2-乙基己酯)、酞酸二丁酯、酞酸二己酯、酞酸二(2-乙基丁酯)、酞酸二辛酯、酞酸二(2-乙基己酯)、酞酸苄基丁酯、酞酸貳十二酯等。

磷酸系可塑劑，且，亞磷酸系可塑劑可舉出使磷酸或亞磷酸與甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基已醇、癸醇、十二醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、苄基醇等之碳數1~12之醇縮合反應所得之化合物。若具體例示化合物，可舉出磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三(2-乙基己酯)、磷酸三(丁氧基乙酯)、亞磷酸三(2-乙基己酯)等。

羧酸聚酯系可塑劑可舉出使乙二酸、丙二酸、丁二酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、1,2-環己烷二羧酸、1,3-環己烷二羧酸、1,4-環己烷二羧酸等之多價羧酸，與乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊二醇、1,5-戊二醇、2,4-戊二醇、1,2-己二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、3-甲基2,4-戊二醇、1,2-庚二醇、1,7-庚二醇、1,2-辛二醇、1,8-辛二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,2-癸二醇、1,10-癸二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-環己二醇、1,3-環己二醇、1,4-環己二醇、1,2-雙(羥基甲基)環己烷、1,3-雙(羥基甲基)環己烷、1,4-雙(羥基甲基)環己烷等之多價醇交互共聚合所得之羧酸聚酯，或使ε-己內酯等之內酯化合物開環聚合所得之羧酸聚酯亦可。此等羧酸聚酯之末端構造無特別限定，羥基或羧基亦可，又，使末端羥基或末端羧基與1價羧酸或1價醇反應，成為酯鍵結者亦可。

碳酸聚酯系可塑劑可舉出使乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊二醇、1,5-戊二醇、2,4-戊二醇、1,2-己二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、3-甲基-2,4-戊二醇、1,2-庚二醇、1,7-庚二醇、1,2-辛二醇、1,8-辛二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,2-癸二醇、1,10-癸二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-環己二醇、1,3-環己二醇、1,4-環己二醇、1,2-雙(羥基甲基)環己烷、1,3-雙(羥基甲基)環己烷、1,4-雙(羥基甲基)環己烷等之多價醇，與碳酸二甲酯、碳酸二乙酯等之羰酸酯進行酯交換反應而交互共聚合所得之碳酸聚酯。此等碳酸聚酯化合物之末端構造無特別限定，以碳酸酯基或羥基等為宜。

聚烯烴基二醇系可塑劑可舉出使環氧乙烷環氧丙烷、環氧丁烷等之環氧烷烴與以1價醇、多價醇、1價羧酸及多價羧酸作為開始劑進行開環聚合所得之聚合物。

本發明中，此等可塑劑可單獨使用亦可將2種以上併用。其使用量無特別限定，相對於組成物A所含之聚乙烯縮醛100質量份，較佳使用1~100質量份，適宜為5~70質量份，最適宜為10~50質量份。相對於組成物A所含之聚乙烯縮醛100質量份，可塑劑之使用量若少於1質量份，則有無法得到充分可塑化效果之情形，即使比100質量份也無法得到額外之可塑化效果。

又，本發明之層合體特別係使用於夾層玻璃中間膜、太陽電池模組等有必要適當調節與玻璃之接著性之用途時，本發明所使用之組成物A中以添加有接著性改良劑為佳。接著性改良劑可使用例如在國際公開第03/033583號所揭示者，以添加有機酸之鹼金屬鹽及/或鹼土類金屬鹽為佳，特別係以乙酸鉀及/或乙酸鎂為佳。添加量係相對於組成物A之質量為1~10,000ppm佳，5~1,000ppm為較佳，10~300ppm為更佳。接著性改良劑之最適宜添加量所依據使用之添加劑或目的而不同，由適當調節與玻璃之接著性的觀點，本發明之層合體，與玻璃相接之面為A層之層合體與玻璃接著之層合體以Pummel試驗(Pummel test；記載於國際公開第03/033583號等)評價時，一般以調整為3~10為佳，特別係在高耐貫通性為必要時調整為3~6，在高防玻璃飛散性為必要時調整為7~10為佳。在要求高防玻璃飛散性時，不添加接著性改良劑亦為有用之方法。

本發明之組成物A係將聚乙烯縮醛與因應必要之添加劑或可塑劑藉以往公知之方法進行混合而可得。若具體例示混合方法可舉出，使用混合輥、微型反應擠出機、壓出機等之熔融混鍊，或將組成物A之成分溶解於適當之有機溶劑後，將溶劑餾去之方法等，只要不違反本發明之主旨則無特別限定。

其次，說明關於本發明所使用之組成物C。本發明所使用之組成物C只要係含有聚烯烴則無特別限定，其含有量相對於組成物C之質量較佳為30質量%以上，更佳為80質量%以上，最適宜為90質量%以上。組成物C之聚烯烴之含有量若少於30質量%，有聚烯烴本身具有之低吸水性或各種力學特性，且嵌段共聚物所具之隔音性等之特性下降之情形。

又，本發明所使用之組成物C中，亦可添加防氧化劑、紫外線吸收劑、其他以往公知之添加劑。防氧化劑例如可舉出與以上所述之可添加於組成物B中之防氧化劑(酚系防氧化劑、磷系防氧化劑、硫系防氧化劑等)所例示之化合物相同者，紫外線吸收劑可舉出與以上所述之可添加於組成物B之紫外線吸收劑所例示之化合物相同者，但不受限於此。又，其添加量，防氧化劑、紫外線吸收劑各自添加量，係相對於組成物C之質量為0.001~5質量%，較佳為0.01~1質量%。

本發明之組成物C係將聚烯烴與因應必要應之添加劑藉以往公知之方法進行混合而可得。若具體例示混合方法，可舉出使用混合輥、微型反應擠出機、壓出機等之熔融混鍊，或將組成物C之成分溶解於適當之有機溶劑後，將溶劑餾去之方法等，只要不違反本發明之主旨則無特別限定。

本發明之層合體，只要含有A層與B層經層合而成之構成，或A層與C層經由B層而層合而成之構成，含有A層、B層、C層2個以上亦無妨，又，含有2個以上時，彼等可為相同或亦可為相異。又，本發明之層合體可含有上述以外之層(作為D層)亦無妨。若具體例示D層，可舉出聚酯層、聚醯胺層、聚醯亞胺層、聚碳酸酯層等，但不受限於此。若具體例示本發明之層合體之層構成，可舉出A層/B層、A層/B層/A層、A層/B層/A層/B層/A層、B層/A層/B層、A層/B層/B層/A層、A層/B層/C層/B層/A層、A層/B層/D層/B層/A層、或、A層/B層/C層、A層/B層/C層/D層/C層/B層/A層等，但不受限於此。

本發明之層合體只要係含有A層與B層經層合而成之構成，或A層與C層經由B層層合而成之構成，各層之厚度則無特別限定，A層、B層、C層為0.001~5mm，較佳為0.01~3mm，最適宜為0.1~1.6mm。本發明之層合體含有此些之層2個以上時，此等之厚度可為相同亦可為相異皆無妨。又，B層作為接著劑層運用時之厚度無特別限定，可為0.001~1μm，較佳為0.005~0.7μm，最適宜為0.01~0.5μm。本發明之層合體含有作為接著劑層之B層2個以上時，彼等之厚度可為相同亦可相異。又，此等各層之厚度可為均勻亦可為不均勻，但以均勻為佳。

本發明之層合體中，B層所含之有機金屬官能基之量無特別限定，含有機金屬官能基之烯烴系聚合物所含之有機金屬官能基為硼官能基時，B層中之硼官能基之量(基於硼原子數)亦無特別限定，以原子換算為0.1~1500μeq/g為佳，更佳為0.5~700μeq/g，最適宜為1~500μeq/g。硼官能基之量比0.1μeq/g還少時，則有A層與B層之接著性變得不充分之可能性。又，即使硼官能基之量多於1500μeq/g，於A層與B層之接著性亦無發現更大的提升，並且有招致含有硼官能基之烯烴系聚合物之製造價格的上昇，或含有硼官能基之烯烴系聚合物與聚烯烴之相溶性、接著性下降之情況。

又，含有機金屬官能基之烯烴系聚合物中所含之有機金屬官能基為矽官能基時，B層中之矽官能基之量(基於矽原子數)無特別限定，以原子換算為0.1~1,500μeq/g為佳，更佳為0.5~700μeq/g，最適宜為1~500μeq/g。矽官能基之量若少於0.1μeq/g時，則有A層與B層之接著性變得不充分之可能性。又，即使矽官能基之量多於1,500μeq/g，於A層與B層之接著性亦無發現更大的提升，並且有招致含有矽官能基之烯烴系聚合物之製造價格的上昇，或含有矽官能基之烯烴系聚合物與聚烯烴之相溶性、接著性下降之情況。

本發明之層合體中，B層所含之反應性官能基之量無特別限定，含有反應性官能基之烯烴系聚合物中所含之反應性官能基為羧基類基時，B層中之羧基類基之量亦無特別限定，以1~1500μeq/g為佳，更佳為2~700μeq/g，最適宜為3~500μeq/g。於此，本發明中之羧基類基之量係基於羧基類基所含之羰基之量而計算之值。羧基類基之量若少於1μeq/g時，A層與B層之接著性有變得不充分之可能性。又，羧基類基之量即使多於1500μeq/g，於A層與B層之接著性亦無法發現更大的提升，並且有招致含有羧基類基之烯烴系聚合物之製造價格的上昇，或含有羧基類基之烯烴系聚合物與聚烯烴之相溶性、接著性降低之情形。

又，含有反應性官能基之烯烴系聚合物中所含之反應性官能基為環氧基時，B層中之環氧基之量無特別，以1~1500μeq/g為佳，更佳為2~700μeq/g，最適宜為3~500μeq/g。環氧基之量若少於1μeq/g時，A層與B層之接著性有變得不充分之可能性。又，環氧基之量即使多於1500μeq/g，於A層與B層之接著性亦無法發現更大的提升，並且有招致含有環氧基之烯烴系聚合物之製造價格的上昇，或含有環氧基之烯烴系聚合物與聚烯烴之相溶性、接著性降低之情形。

本發明之層合體之製造方法無特別限定，可藉由共壓出成形、多層射出成形、乾式複合等以往公知之方法製造。例如，在含有A層與B層經層合而成之構成的層合體時，以進行共壓出成形為佳，此方法可在模具內使各層成分接觸而在模具內層合，亦在模具外使其接觸而在模具外層合。又，壓出溫度可適宜選擇，以150~300℃，較佳為180~250℃。又，在含有A層與C層係經B層層合而成之構成的層合體時，藉由將A層及/或C層預先壓出而成形等之方法進行製作，在A層及/或C層之表面以鑄形法等之方法形成B層後，對彼等施以乾式層合之方法等而可製造。

本發明之層合體所使用之組成物B係以(聚烯烴)/(含有機金屬官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.95/0.05之質量比而含有，其比率可依據聚烯烴或含有機金屬官能基之烯烴系聚合物之種類，及對所得之層合體所要求之各種物性而適宜選擇，如後述之實施例般，組成物B所含之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物之添加量即使係在非常少之情況，仍可發現高接著性。因此，可減少有一般比聚烯烴還高價且使B層之透明性降低之可能性的含有機金屬官能基之烯烴系聚合物之使用量，故為合適。又，本發明之層合體所使用之組成物B係以(聚烯烴)/(含有反應性官能基之烯烴系聚合物)=0/100~99.9/0.1之質量比而含有，其比率可依據聚烯烴或含有反應性官能基之烯烴系聚合物之種類，及對所得之層合體所要求之各種物性而適宜選擇，如後述之實施例般，組成物B所含之含有反應性官能基之烯烴系聚合物之添加量即使在非常少之情況，仍可發現高接著性。

本發明之層合體之透明性無特別限定，若將其透明性以將本發明之層合體以2枚之玻璃挟持而製作之夾層玻璃之霾度作為指標表示，其值以5%以下者為佳，適宜為3%以下，更適宜為1%以下。

本發明之層合體可適宜使用於夾層玻璃中間膜用途。以下，分別進行說明。將本發明之層合體作為夾層玻璃中間膜使用時，此時所使用之玻璃無特別限定，除可使用浮法平板玻璃、磨光板玻璃、型板玻璃、夾絲板玻璃、熱線吸收板玻璃等之無機玻璃以外，亦可使用以往公知之有機玻璃等，此些可為無色、有色，或透明、非透明皆可。此些可單獨使用亦可將2種以上併用。又，玻璃之厚度雖無特別限定，但以100mm以下為佳。

將本發明之層合體作為夾層玻璃中間膜使用時，層合體之構成只要不違反本發明之主旨則無特別限定，本發明之層合體之最表層上適合有與玻璃之接著性為適宜之層為佳，特別係在玻璃係使用無機玻璃時，最表層以與玻璃之接著性優良之A層為佳。若具體例示最表層為A層之本發明之層合體，可舉出A層/B層/A層、A層/B層/C層/B層/A層等。

將本發明之層合體作為夾層玻璃中間膜使用時，層合體之最表面之形狀無特別限定，若考慮到與玻璃層合時之操作性(脫泡性)，層合體之最表面係以藉由融體破壞、壓印等以往公知之方法型成凹凸構造者為佳。

更且，藉由將本發明之層合體作為太陽電池模組之填充材使用，則可適用於要求有防震性之領域，特別係可適宜用於BIPV等之建築一體型太陽電池等。以下，對此進行說明。

本發明之太陽電池模組所使用之太陽電池槽之型態無特別限定，雖無特別制限，但可例示單結晶矽、多結晶矽等之結晶型、非晶矽及與此之多結晶薄膜等之層合物等之薄膜矽型，使用CIS、CIGS、CdTe、GaAs等之化合物半導體型乃至於薄膜型及有機太陽電池型等。

本發明之太陽電池模組所使用之太陽電池槽為結晶型時，例如可舉出圖1(a)所示般，將結晶型之太陽電池槽3與填充材2及玻璃、背板等(以下，稱為玻璃等)1重疊後，經層合可得之如圖1(b)般之構成。此時只要所使用之填充材2至少為本發明之層合體，即亦可併用其他以外之填充材，例如，由以往公知之交聯性乙烯-乙酸乙烯酯共聚物組成物，或由可塑化聚乙烯縮醛所構成之組成物所構成之填充材。

又，本發明之太陽電池模組所使用之太陽電池槽為薄膜型時，例如可舉出圖2(a)所示般之將太陽電池槽4經蒸著之表面玻璃(亦可包含含有ITO、ATO、FTO等之透明電極層)，與填充材2及玻璃等1予以重疊後，經層合可得之如圖2(b)般之構成。此時，填充材2可因應必要併用由交聯性乙烯-乙酸乙烯酯共聚物組成物，或可塑化聚乙烯縮醛所構成之組成物所構成之填充材亦無妨。

本發明所使用之玻璃無特別限制，例如，除可使用浮法平板玻璃、磨光板玻璃、型板玻璃、夾絲板玻璃、熱線吸收板玻璃等之無機玻璃以外，亦可使用以往之有機玻璃等。又，背板亦無特別限制，可較佳使用耐候性優良、透濕度為低者，可使用聚酯系薄膜、氟系樹脂薄膜及彼等之層合物，及對彼等層合無機化合物者等。

其他，本發明之太陽電池模組亦可組合公知之外框或接線盒、密封劑、裝載治具及架台、防反射膜、利用太陽熱之各種設備、遮雨棚構造等。

本發明之夾層玻璃、及、太陽電池模組可藉以往公知之方法而製造，例如，可舉出使用真空層合裝置之方法、使用真空封裝之方法、使用真空環之方法、使用線壓輥之方法等。又，假壓著後，亦可附加進行投入高壓釜步驟之方法。

使用真空層合裝置時，例如，使用太陽電池之製造所用之公知之裝置，1~30000Pa之減壓下、100~200℃、特別係以130~160℃之溫度進行層合。使用真空封裝或真空環之方法，例如記載於歐洲專利第1235683號說明書，例如在約20000Pa之壓力下以130~145℃進行層合。

使用線壓輥時，例如可舉出以可塑化聚乙烯縮醛樹脂之流動開始溫度以下之溫度進行第1次之假壓著後，更以接近流動開始溫度之條件進行假壓著之方法。具體可舉出例如，以紅外線加熱器加熱至30~70℃後，以輥進行脫氣，並且加熱至50~120℃以輥壓著使其接著或假接著之方法。

於假壓著後附加進行之高壓釜步驟雖依據模組或夾層玻璃之厚度或其構成而改變，例如可在約1~1.5MPa之壓力下、130~145℃之溫度下施行0.5~2小時。

[實施例]

以下，舉出實施例更加詳細說明本發明，但本發明係不受此等實施例任何限制者。且，以下之實施例中，「%」及「份」在無特別界定時，係指「質量%」及「質量份」。

(聚烯烴、含有機金屬官能基之烯烴系聚合物、及含有反應性官能基之烯烴系聚合物之藉NMR所得之分析)

從聚烯烴-1,2,4,8,9、含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1,2,4、及含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1,3係藉由以重氯仿為溶劑之¹H-NMR測定，且，聚烯烴-3、含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-3、及含有反應性官能基之烯烴系聚合物-2,4係藉由以重對二甲苯為溶劑之¹H-NMR測定所得之光譜，各別算出聚烯烴之碳碳雙鍵之量，含有機金屬官能基之烯烴系聚合物之有機金屬官能基量，及含有反應性官能基之烯烴系聚合物之反應性官能基量。

(重量平均分子量)

測定了聚烯烴-1,2,4,8,9、含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1,2,4、及含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1,3係藉由以四氫呋喃為溶劑之GPC測定，且，聚烯烴-3、含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-3、及含有反應性官能基之烯烴系聚合物-2,4係藉由以鄰二氯苯為溶劑之GPC測定所得之以聚苯乙烯為標準之重量平均分子量。以下表示GPC測定條件。

裝置：SYSTEM11(昭和電工股份有限公司製)

管柱：MIXED-C 2隻(Polymer Labtory公司製)

移動相：四氫呋喃或鄰二氯苯

流量：1.0mL/分

溫度：40℃

濃度：0.1%

注入量：100μL

検出器：RI

標品：聚苯乙烯(Polymer Labtory公司製)

合成例1

(具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物之合成)

對經乾燥氮所取代之200L之耐壓容器添加環己烷60kg及作為聚合開始劑之sec-丁基鋰35g，其次添加苯乙烯2.9kg，以50~52℃進行聚合後，加入THF 0.17kg，其後依順序添加丁二烯26.2kg及苯乙烯2.9kg，使其聚合而得到苯乙烯-丁二烯-苯乙烯型之嵌段共聚物。將得之嵌段共聚物在環己烷中，以Pd/C(鈀‧碳)為觸媒，在氫壓力2MPa、反應溫度100℃中進行加氫，得到具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物(聚烯烴-1)。所得之聚烯烴-1之重量平均分子量為100,400，苯乙烯含有量為18質量%，氫化率為97莫耳%(碳碳雙鍵之含有量450μeq/g)。其結果如表1所示。

合成例2

(具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物之合成)

對經乾燥氮所取代之200L之耐壓容器添加環己烷60kg及作為聚合開始劑之sec-丁基鋰16.6g，其次添加苯乙烯1.45kg，以50~52℃進行聚合後，加入THF 0.48kg，其後依順序添加異戊二烯13.8kg及苯乙烯1.45kg，使其聚合而得到苯乙烯-異戊二烯-苯乙烯型之嵌段共聚物。將所得之嵌段共聚物在環己烷中，以Pd/C為觸媒，在氫壓力2MPa、反應溫度100℃中進行加氫，得到具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物(聚烯烴-2)。所得之聚烯烴-2之重量平均分子量為83,000，苯乙烯含有量為16質量%，氫化率為92莫耳%(碳碳雙鍵之含有量1,000μeq/g)。其結果如表1所示。

合成例3

(在末端具有碳碳雙鍵之超低密度聚乙烯之合成)

對可拆式燒瓶放入重量平均分子量230,000之超低密度聚乙烯200g，藉由在真空下以250℃進行30分鐘加熱後，更升溫至340℃進行加熱2小時，得到具有碳碳雙鍵之超低密度聚乙烯(聚烯烴-3)。聚烯烴-3之重量平均分子量為80,000，碳碳雙鍵之含有量為60μeq/g。其結果如表1所示。

合成例4

(具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物之合成)

延長加氫時之反應時間，除了使氫化率成為99莫耳%(碳碳雙鍵之含有量150μeq/g)以外，其它藉由與合成例1同樣之方法進行，而得到具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物(聚烯烴-4)。其結果如表1所示。

合成例5

(含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1之合成)

將投入口以氮取代同時以7kg/小時之速度將合成例1所合成之聚烯烴-1供給至二軸押出機。其次，由液體給料機1將硼烷-三乙基胺錯合物與硼酸1,3-丁二醇酯之29/71(質量比)混合液以0.6kg/小時之速度供給，由液體給料機2將1,3-丁二醇以0.4kg/小時之速度供給，進行連續性混練。於混練之間，將通氣口1及通氣口2之計表調節至表示約20mmHg之壓力。其結果，由吐出口以7kg/小時之速度得到含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1(有機金屬官能基：亞硼酸1,3-丁二醇酯基)。其結果如表2所示。

尚，反應所使用之二軸押出機之構成、運轉條件為如下述般。

同方向二軸押出機TEM-35B(東芝機械股份有限公司製)

螺桿徑：37mmΦ

L/D：52(15段)

液體給料機：C3(液體給料機1)、C11(液體給料機2)

通氣口位置：C6、C14

螺桿構成：於C5~C6間、C10~C11間及C12之位置使用密封環

溫度設定：C1　水冷

C2~C3　200℃

C4~C15　250℃

模具　250℃

螺桿回轉數：400rpm

合成例6

(含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-2之合成)

將投入口以氮取代同時以6kg/小時之速度將合成例2所合成之聚烯烴-2供給至二軸押出機。其次，由液體給料機1將硼烷-三乙基胺錯合物與硼酸1,3-丁二醇酯之29/71(質量比)混合液以1.2kg/小時之速度供給，由液體給料機2將丙二醇以0.6kg/小時之速度供給，進行連續性混練。於混練之間，將通氣口1及通氣口2之計表調節至表示約20mmHg之壓力。其結果，由吐出口以6kg/小時之速度得到含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-2(有機金屬官能基：亞硼酸1,3-丁二醇酯基及亞硼酸丙二醇酯基之混合物)。其結果如表2所示。尚，反應所使用之二軸押出機之構成、運轉條件與合成例5相同。

合成例7

(含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-3之合成)

對附有冷卻器之可拆式燒瓶投入在合成例3所得之聚烯烴-3 30g、硼烷-吡啶錯合物300mg、硼酸三丁酯2.25g、十氫萘50g，以氮取代後，在190℃中進行3小時反應。其後冷卻至室溫，將所得之膠狀聚乙烯以甲醇：丙酮=1：1之混合溶劑充分洗淨後，更藉由以丙酮：水=1：1之混合溶劑洗淨並且乾燥，而得到含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-3(有機金屬官能基：亞硼酸基)。其結果如表2所示。

合成例8

(含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-4之合成)

對已乾燥氮之200公升之反應容器添加環己烷60kg、苯乙烯3kg及sec-丁基鋰9g，在50℃中反應後，使溫度為70℃添加1,3-丁二烯5.9kg，30分後，添加苯乙烯3kg進行反應。反應完結後，添加1,3-丁二烯0.12kg更使其反應後，對此系統內添加甲基三苯氧基矽烷41g，使其反應30分鐘。反應後，使反應液為常溫且由反應容器取出，投入水中並攪拌藉由將溶劑以水蒸氣蒸餾去除，得到含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-4(有機金屬官能基：甲基二苯氧基矽烷基)。其結果如表2所示。

(聚乙烯縮醛之調製)

對具備迴流冷卻器、溫度計、錨型攪拌翼之10L(公升)之玻璃製容器放入離子交換水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(黏度平均聚合度1700、皂化度99莫耳%)660g(PVA濃度7.5%)，使內容物升溫至95℃而使其完全溶解。其次，以120rpm攪拌下，使其經過約30分徐徐冷卻至5℃後，添加丁醛384g與20%之鹽酸540mL，進行縮丁醛化反應150分鐘。其後，經過60分升溫至50℃，在50℃中保持120分鐘後，冷卻至室溫。將析出之樹脂以離子交換水洗淨後，添加過剩量之氫氧化鈉水溶液，進行再洗淨，乾燥後得到聚乙烯丁醛(PVB-1)。所得之PVB-1之縮丁醛化度(平均縮醛化度)為69莫耳%，乙酸乙烯酯基之含有量為1莫耳%，乙烯醇基之含有量為30莫耳%。PVB-1之縮丁醛化度、殘存之乙酸乙烯酯基之含有量係依據JIS K6728所測定者。

(組成物A-1之調製)

將40g之PVB-1，與16g之聚酯二醇(己二酸與相對於己二酸為過剩量之3-甲基-1,5-戊二醇之共聚物，基於羥值之數平均分子量=500)、0.12g之2-(3,5-二-t-丁基-2-羥基苯基)苯並三唑、0.04g之乙酸鉀及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(150℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，而得到組成物A-1。其結果如表3所示。

(組成物A-2之調製)

將40g之PVB-1，與0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(180℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物A-2。其結果如表3所示。

(組成物A-3之調製)

上述之組成物A-1之調整中，除取代聚酯二醇而使用三乙二醇二2-乙基己酸酯以外，其它同樣地進行，得到組成物A-3。其結果如表3所示。

＊1：己二酸與3-甲基-1,5-戊二醇共聚之聚酯二醇

＊2：三乙二醇二2-乙基己酸酯

＊3：2-(3,5-二-t-丁基-2-羥基苯基)苯並三唑

＊4：2,6-二-t-丁基-4-甲基酚

(組成物B-1之調製)

將40g之聚烯烴-4與0.4g之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1、及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物B-1。組成物B-1中之有機金屬官能基量以硼原子換算為2.1μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-2之調製)

上述之組成物B-1之調整中，除將使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1之量改為1.2g以外，其它同樣地進行，得到組成物B-2。組成物B-2中之有機金屬官能基量以硼原子換算為6.1μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-3之調製)

上述之組成物B-1之調整中，將使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1之量改為4g以外，其它同樣地進行，得到組成物B-3。組成物B-3中之有機金屬官能基量以硼原子換算為19μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-4之調製)

上述之組成物B-1之調整中，將使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1之量改為0.04g以外，其它同樣地進行，得到組成物B-4。組成物B-4中之有機金屬官能基量以硼原子換算為0.21μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-5之調製)

上述之組成物B-1之調整中，除取代含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1使用含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-2以外，其它同樣地進行，得到組成物B-5。組成物B-5中之有機金屬官能基量以硼原子換算為6.2μeq/g。其結果如表4。

(組成物B-6之調製)

上述之組成物B-5之調整中，將使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-2之量改為1.2g以外，其它同樣地進行，得到組成物B-6。組成物B-6中之有機金屬官能基量以硼原子換算為18μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-7之調製)

上述之組成物B-5之調整中，將使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-2之量改為4g以外，其它同樣地進行，得到組成物B-7。組成物B-7中之有機金屬官能基量以硼原子換算為57μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-8之調製)

上述之組成物B-6之調整中，除取代聚烯烴-4而使用聚丙烯(日本POLYPROPYLENE股份有限公司製、NOVATEC-PP)以外，其它同樣地進行，得到組成物B-8。組成物B-8中之有機金屬官能基量以硼原子換算為18μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-9之調製)

上述之組成物B-2之調整中，除取代含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1而使用含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-3以外，其它同樣地進行，得到組成物B-9。組成物B-9中之有機金屬官能基量以硼原子換算為1.0μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-10之調製)

上述之組成物B-9之調整中，除取代聚烯烴-4而使用聚丙烯(日本POLYPROPYLENE股份有限公司製、NOVATEC-PP)以外，其它同樣地進行，得到組成物B-10。組成物B-10中之有機金屬官能基量以硼原子換算為1.0μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-11之調製)

上述之組成物B-3之調整中，除取代含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1而使用含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-4以外，其它同樣地進行，得到組成物B-11。組成物B-11中之有機金屬官能基量以矽原子換算為1.5μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-12之調製)

將40g之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-2及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物B-12。組成物B-12中之有機金屬官能基量以硼原子換算為630μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-13之調製)

上述之組成物B-1之調整中，除將使用之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1之量改為0.004g以外，其它同樣地進行，得到組成物B-13。組成物B-13中之有機金屬官能基量以硼原子換算為0.021μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-14之調製)

將40g之聚烯烴-5(聚苯乙烯-聚異戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物(聚異戊二烯部分為完全氫化)、聚苯乙烯部分之合計含有量=12%、玻璃轉移溫度=-32℃、tanδ之峰溫度=-17℃、MFR值(ASTM D1238、荷重2.16kg)在190℃為0.5g/10分、-20℃下之tanδ=1.0、0℃下之tanδ=0.8、20℃下之tanδ=0.3)與0.4g之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1、及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物B-14。組成物B-14中之有機金屬官能基量以硼原子換算為2.1μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-15之調製)

將40g之聚烯烴-6(聚苯乙烯-聚異戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物(聚異戊二烯部分為完全氫化)、聚苯乙烯部分之含有量=22%、玻璃轉移溫度=-12℃、tanδ之峰溫度=-5℃、MFR值(ASTM D1238、荷重2.16kg)在190℃為0.7g/10分、-20℃下之tanδ=0.15、0℃下之tanδ=1.05、20℃下之tanδ=0.4)與0.4g之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1、及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物B-15。組成物B-15中之有機金屬官能基量以硼原子換算為2.1μeq/g。其結果如表4所示。

(組成物B-16之調製)

將40g之聚烯烴-7(聚苯乙烯-聚異戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物(聚異戊二烯部分為未氫化)、聚苯乙烯部分之含有量=20%、玻璃轉移溫度-12℃、tanδ之峰溫度=-1℃、MFR值(ASTM D1238、荷重2.16kg)在190℃為3.8g/10分、-20℃下之tanδ=0.08、0℃下之tanδ=1.05、20℃下之tanδ=0.9)與0.4g之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物-1、及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物B-16。組成物B-16中之有機金屬官能基量以硼原子換算為2.1μeq/g。其結果如表4所示。

＊1：2,6-二-t-丁基-4-甲基酚

(組成物C之調製)

將40g之聚烯烴-4及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物C-1。

[實施例1]

將組成物A-1在10cm×10cm×1mm之成型框內進行熱壓延(150℃、12kg/cm²、30分)所得之薄膜(薄膜A-1)，將組成物B-1在10cm×10cm×1mm之成型框內進行熱壓延(200℃、12kg/cm²、5分)所得之薄膜予以重疊，在12kg/cm²之壓力下，以135℃進行30分鐘熱處理，得到層合體-1(A層/B層)。

(接著性之評價)

將層合體-1切成1cm×10cm之短籤狀，在23℃、50%RH中調濕一晚。自短籤之長邊方向從端末2cm程度，在A層與B層之間剝離，使用Autograph(股份有限公司島津製Autograph AG-IS)以100mm/分進行5次180°剝離試驗，求取層間接著力之5次之平均值。其評價結果如表5所示。

[實施例2~12]

除取代組成物B-1而分別使用組成物B-2~12以外，藉由與實施例1同樣之方法製作層合體，進行同樣之評價。其評價結果如表5所示。

[實施例13、14]

除取代組成物A-1而分別使用組成物A-2或3以外，藉由與實施例1同樣之方法製作層合體，進行同樣之評價。其評價結果如表5所示。

[實施例15]

將組成物A-1在10cm×10cm×1mm之成型框內進行熱壓延(150℃、12kg/cm²、30分)所得之薄膜(薄膜A-1)之一面上將組成物B-1之甲苯溶液(1wt%)以塗數機進行塗布者(溶液之塗布厚度10μm)，與將組成物C-1在10cm×10cm×1mm之成型框內進行熱壓延(200℃、12kg/cm²、5分)所得之薄膜(薄膜C-1)，使組成物B-1之塗布面與薄膜C-1相接而重疊，在12kg/cm²之壓力下，以135℃進行30分鐘熱處理，得到層合體-15(A層/B層/C層)。

(接著性之評價)

將層合體-15切成1cm×10cm之短籤狀，在23℃、50%RH中調濕一晚。自短籤之長邊方向由端末2cm程度，在A層與C層之間剝離，使用Autograph(股份有限公司島津製Autograph AG-IS)以100mm/分進行5次180°剝離試驗，求取層間接著力之5次之平均值。其評價結果如表5所示。

[實施例16]

將組成物A-1在10cm×10cm×0.4mm之成型框內進行熱壓延(150℃、12kg/cm²、30分)所得之薄膜(薄膜A-1’)2枚，與將組成物B-1在10cm×10cm×0.2mm之成型框內進行熱壓延(200℃、12kg/cm²、5分)所得之薄膜(薄膜B-1’)1枚，依A-1’/B-1’/A-1’之順序重疊，在12kg/cm²之壓力下，以135℃進行30分鐘熱處理，得到層合體-16(A層/B層/A層)。

將層合體-16與浮法平板玻璃(10cm×10cm×2mm)2枚依浮法平板玻璃/層合體-16/浮法平板玻璃之順序重疊，在50℃下以線壓輥脫氣後，以高壓釜進行實際接著(140℃、12bar、2小時)，得到夾層玻璃-16。依據SUGA試驗機股份有限公司製霾度計進行評價夾層玻璃之霾度。評價結果如表5所示。

(實施例17]

將組成物A-1在10cm×10cm×0.4mm之成型框內進行熱壓延(150℃、12kg/cm²、30分)所得之薄膜(薄膜A-1’)之片面上將組成物B-1之甲苯溶液(1wt%)以塗敷機進行塗布者(溶液之塗布厚度10μm)2枚，與將組成物C-1在10cm×10cm×0.2mm之成型框內進行熱壓延(200℃、12kg/cm²、5分)所得之薄膜(薄膜C-1)1枚，依A-1’/C-1/A-1’之順序，又，使各組成物B-1之塗布面以與C-1相接之面重疊，在12kg/cm²之壓力下，以135℃進行30分鐘熱處理，得到層合體-17(A層/B層/C層/B層/A層)。

除取代層合體-16而使用層合體-17以外，其它與實施例16同樣地進行，得到夾層玻璃，且評價其霾度。其評價結果如表5所示。

[實施例18~20]

除取代組成物B-1而分別使用組成物B-14~16以外，其它藉由與實施例1同樣之方法製作層合體，進行同樣之評價。其評價結果如表5所示。

[比較例1]

除取代組成物B-1而使用組成物C-1以外，其它藉由與實施例1同樣之方法製作層合體，且進行評價。其評價結果如表5所示。

[比較例2]

除取代組成物B-1而使用組成物B-13以外，其它藉由與實施例1同樣之方法製作層合體，且進行評價。其評價結果如表5所示。

合成例9

(具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物之合成)

對經乾燥氮所取代之200L之耐壓容器添加環己烷60kg、作為聚合開始劑之sec-丁基鋰15.6g，其次，添加苯乙烯1.45kg，以50~52℃進行聚合後，加入THF 0.48kg，其後，依順序添加異戊二烯13.8kg及苯乙烯1.45kg，使其聚合而得到苯乙烯-異戊二烯-苯乙烯型之嵌段共聚物。將所得之嵌段共聚物在環己烷中以Pd/C作為觸媒，以氫壓力2MPa、反應溫度100℃進行加氫，得到具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物(聚烯烴-8)。所得之聚烯烴-8之重量平均分子量為87,000，苯乙烯含有量為16質量%，氫化率為98莫耳%(碳碳雙鍵之含有量250μeq/g)。其結果如表6所示。

合成例10

(具有碳碳雙鍵之嵌段共聚物之合成)

延長加氫時之反應時間，除使其成為氫化率99%(碳碳雙鍵之含有量125μeq/g)以外，藉由與合成例9同樣之方法而得到聚烯烴-9。其結果如表6所示。

合成例11

(含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1之合成)

在可拆式燒瓶中放如合成例9所得之聚烯烴-8 200g、無水馬來酸20g、茬1000g、及過氧化二異丙苯0.5g，進行氮取代後，以130℃進行2小時反應。其後，藉由以丙酮充分洗淨去除未反應之無水馬來酸及副生成物並乾燥，得到羧酸酐基之量為200μeq/g之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1。其結果如表7所示。

合成例12

(含有反應性官能基之烯烴系聚合物-2之合成)

合成例11中，取代聚烯烴-8而使用聚烯烴-3進行反應，而得到羧酸酐基之量為50μeq/g之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-2。其結果如表7所示。

合成例13

(含有反應性官能基之烯烴系聚合物-3之合成)

在可拆式燒瓶中放入合成例9中所得之聚烯烴-8 20g、1%m-氯過安息香酸之二氯甲烷溶液100g，以室溫進行1天反應。其後，藉由以丙酮充分洗淨並乾燥，而得到環氧基之量為80μeq/g之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-3。其結果如表7所示。

合成例14

(含有反應性官能基之烯烴系聚合物-4之合成)

合成例13中，取代聚烯烴-8而使用聚烯烴-3進行反應，得到環氧基之量為37μeq/g之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-4。其結果如表7所示。

(組成物B-17之調製)

將40g之聚烯烴-9與0.8g之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1、及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊而得到組成物B-17。其結果如表8所示。

(組成物B-18及19之調製)

上述之組成物B-17之調整中，除將使用之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1之量分別改為2g及4g以外，其他同樣地進行，得到組成物B-18及組成物B-19。其結果如表8所示。

(組成物B-20之調製)

上述之組成物B-18之調整中，除取代含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1而使用含有反應性官能基之烯烴系聚合物-2以外，其它同樣地進行，得到組成物B-20。其結果如表8所示。

(組成物B-21之調製)

上述之組成物B-20之調整中，除取代聚烯烴-9而使用聚丙烯(日本POLYPROPYLENE股份有限公司製、NOVATEC-PP)以外，其它同樣地進行，得到組成物B-21。其結果如表8所示。

(組成物B-22之調製)

上述之組成物B-17之調整中，除取代含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1而使用含有反應性官能基之烯烴系聚合物-3以外，其它同樣地進行，得到組成物B-22。其結果如表8所示。

(組成物B-23及24之調製)

上述之組成物B-22之調整中，除將使用之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-3之量分別改為2g及4g以外，其它同樣地進行，得到組成物B-23及組成物B-24。其結果如表8所示。

(組成物B-25之調製)

上述之組成物B-18之調整中，除取代含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1而使用含有反應性官能基之烯烴系聚合物-4以外，其它同樣地進行，得到組成物B-25。其結果如表8所示。

(組成物B-26之調製)

上述之組成物B-23之調整中，除取代聚烯烴-9而使用聚丙烯(日本POLYPROPYLENE股份有限公司製、NOVATEC-PP)以外，其它同樣地進行，得到組成物B-26。其結果如表8所示。

(組成物B-27之調製)

將40g之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物B-27。其結果如表8所示。

(組成物B-28之調製)

上述之組成物B-17之調整中，將使用之含有反應性官能基之烯烴系聚合物-1之量改為0.04g以外，其它同樣地進行，得到組成物B-28。其結果如表8所示。

＊1：2,6-二-丁基-4-甲基酚

(組成物C-2之調製)

將40g之聚烯烴-9及0.05g之2,6-二-t-丁基-4-甲酚以微型反應擠出機(200℃、60rpm、5分)進行熔融混鍊，得到組成物C-2。

[實施例21]

將組成物A-1在10cm×10cm×1mm之成型框內進行熱壓延(150℃、12kg/cm²、30分)所得之薄膜(薄膜A-1)，與將組成物B-17在10cm×10cm×1mm之成型框內進行熱壓延(200℃、12kg/cm²、5分)所得之薄膜予以重疊，在12kg/cm²之壓力下，以135℃進行30分鐘熱處理，得到層合體-21(A層/B層)。

(接著性之評價)

將層合體-21切成1cm×10cm之短籤狀，在23℃、50%RH中調濕一晚。自短籤之長邊方向由端末2cm程度，在A層與B層之間剝離，使用Autograph(股份有限公司島津製Autograph AG-IS)，以100mm/分進行5次180°剝離試驗，求取層間接著力之5次之平均值。其評價結果如表9所示。

[實施例22~31]

除取代組成物B-17而分別使用組成物B-18~27以外，藉由與實施例21同樣之方法製作層合體，進行同樣之評價。其評價結果如表9所示。

[實施例32、33]

除取代組成物A-1而分別使用組成物A-2或A-3以外，藉由與實施例21同樣之方法製作層合體，進行同樣之評價。其評價結果如表9所示。

[實施例34]

將組成物A-1在10cm×10cm×1mm之成型框內進行熱壓延(150℃、12kg/cm²、30分)所得之薄膜(薄膜A-1)之單面上將組成物B-17之甲苯溶液(1wt%)以塗敷機進行塗布者(溶液之塗布厚度10μm)，與將組成物C-2在10cm×10cm×1mm之成型框內進行熱壓延(200℃、12kg/cm²、5分)所得之薄膜(薄膜C-2)，使組成物B-17之塗布面與薄膜C-2相接而重疊，在12kg/cm²之壓力下、以135℃進行30分鐘熱處理，得到層合體-34(A層/B層/C層)。

(接著性之評價)

將層合體-34切成1cm×10cm之短籤狀，在23℃、50%RH中調濕一晚。自短籤之長邊方向由端末2cm程度在A層與C層之間剝離，使用Autograph(股份有限公司島津製Autograph AG-IS)，以100mm/分進行5次180°剝離試驗，求取層間接著力之5回之平均值。其評價結果如表9所示。

[實施例35]

將組成物A-1在10cm×10cm×0.4mm之成型框內進行熱壓延(150℃、12kg/cm²、30分)所得之薄膜(薄膜A-1’)2枚，與將組成物B-17在10cm×10cm×0.2mm之成型框內進行熱壓延(200℃、12kg/cm²、5分)所得之薄膜(薄膜B-17’)1枚，依(薄膜A-1’)/(薄膜B-17’)/(薄膜A-1’)之順序重疊，在12kg/cm²之壓力下，以135℃進行30分熱處理，得到層合體-35(A層/B層/A層)。

將層合體-35與浮法平板玻璃(10cm×10cm×2mm)2枚，依(浮法平板玻璃)/(層合體-35)/(浮法平板玻璃)之順序重疊，在50℃下以線壓輥脫氣後，以高壓釜進行實際接著(140℃、12bar、2小時)而得到夾層玻璃-15。依據SUGA試驗機股份有限公司製霾度計評價夾層玻璃之霾度。其評價結果如表9所示。

[實施例36]

將組成物A-1在10cm×10cm×0.4mm之成型框內進行熱壓延(150℃、12kg/cm²、30分)所得之薄膜(薄膜A-1，)之單面上將組成物B-17之甲苯溶液(1wt%)以塗敷機進行塗布者(溶液之塗布厚度10μm)2枚，與將組成物C-2在10cm×10cm×0.2mm之成型框內進行熱壓延(200℃、12kg/cm²、5分)所得之薄膜(薄膜B-17’)1枚，依(薄膜A-1’)/(薄膜B-17’)/(薄膜A-1’)之順序，又，使各組成物B-17之塗布面與薄膜B-17’相接面相予以重疊，在12kg/cm²之壓力下，以135℃進行30分鐘熱處理，得到層合體-36(A層/B層/C層/B層/A層)。

除取代層合體-35而使用層合體-36以外，其它實施例35同樣地進行，得到夾層玻璃，且評價其霾度。其評價結果如表9所示。

[比較例3]

除取代組成物B-17而使用組成物C-2以外，藉由與實施例21同樣之方法製作層合體並進行評價。其評價結果如表9所示。

[比較例4]

除取代組成物B-17而使用組成物B-28以外，藉由與實施例21同樣之方法製作層合體並進行評價。其評價結果如表9所示。

[產業上之可利用性]

本發明之層合體在組成物B中作為必須成分而所含有之含有機金屬官能基之烯烴系聚合物中之矽、硼可與聚乙烯縮醛所具有之羥基反應而形成共價鍵，或可與聚乙烯縮醛所具有之羥基形成強力之氫鍵結，又，含有機金屬官能基之烯烴系聚合物在構成其之諸多部分由於係由聚烯烴系單體之聚合物所構成，而亦可與分子極性相較接近之聚烯烴相溶、接著。又，本發明之層合體在組成物B作為必須成分而所含有之含有反應性官能基之烯烴系聚合物中之選自羧基、羧基之衍生物基、及環氧基之1種類以上之基可與聚乙烯縮醛所具有之羥基反應而形成共價鍵，又，含有反應性官能基之烯烴系聚合物構成其之諸多部分由於係由聚烯烴系單體之聚合物所構成，而亦可與分子極性相較接近之聚烯烴相溶、接著。

因此，含有將本發明之組成物A所構成之A層與由組成物B所構成之B層予以層合而成之構成的層合體，或含有將A層與由組成物C所構成之C層經由含有組成物B之B層而層合而成之構成的層合體，其A層與B層或A層與C層之層間接著性優異，特別係將此等層合體使用為夾層玻璃中間膜時極為合適。

1．．．玻璃等

2．．．填充材

3．．．太陽電池槽(結晶系)

4．．．太陽電池槽(薄膜型)

[圖1]表示使用了本發明之層合體及結晶型之太陽電池槽之太陽電池模組之一例的概略圖。

[圖2]表示使用了本發明之層合體及薄膜型之太陽電池槽之太陽電池模組之一例的概略圖。

Claims (23)

1. 一種層合體，其特徵為將由含有聚乙烯縮醛之組成物A所構成之A層，與由含有聚烯烴及含接著性官能基之烯烴系聚合物之組成物B所構成之B層予以層合而成，且(聚烯烴)/(含接著性官能基之烯烴系聚合物)之質量比為大於0/100至99.95/0.05以下；聚烯烴之玻璃轉移溫度為-32℃~-12℃，前述含接著性官能基之烯烴系聚合物係為具有含有硼之有機金屬官能基之含接著性官能基之烯烴系聚合物，前述有機金屬官能基係選自由亞硼酸基、亞硼酸基之衍生物基、次硼酸基及次硼酸基之衍生物基所成群之1種類以上之基。
2. 如請求項1之層合體，其中前述B層中之前述有機金屬官能基之量係以硼原子換算為0.1~1500μeq/g。
3. 一種層合體，其特徵為將由含有聚乙烯縮醛之組成物A所構成之A層，與由含有聚烯烴及含接著性官能基之烯烴系聚合物之組成物B所構成之B層予以層合而成，且(聚烯烴)/(含接著性官能基之烯烴系聚合物)之質量比為大於0/100至99.95/0.05以下；聚烯烴之玻璃轉移溫度為~32℃~-12℃，前述含接著性官能基之烯烴系聚合物係為具有含有矽之有機金屬官能基之含接著性官能基之烯烴系聚合物，前述有機金屬官能基係選自由烷氧基矽烷基及烷氧基矽烷基之衍生物基所成群之1種類以上之基。
4. 如請求項3之層合體，其中前述B層中之前述有機金屬官能基之量係以矽原子換算為0.1~1500μeq/g。
5. 一種層合體，其特徵為將由含有聚乙烯縮醛之組成物A所構成之A層，與由含有聚烯烴及含接著性官能基之烯烴系聚合物之組成物B所構成之B層予以層合而成，且(聚烯烴)/(含接著性官能基之烯烴系聚合物)之質量比為大於0/100至99.95/0.05以下；聚烯烴之玻璃轉移溫度為-32℃~-12℃，前述含接著性官能基之烯烴系聚合物係為含有選自羧基、羧基之衍生物基，及環氧基之1種類以上之反應性官能基之含接著性官能基之烯烴系聚合物。
6. 如請求項5之層合體，其中(聚烯烴)/(含接著性官能基之烯烴系聚合物)之質量比為大於0/100至99.9/0.1以下。
7. 如請求項5之層合體，其中前述反應性官能基係選自由羧基及羧基之衍生物基所成群之1種類以上之基。
8. 如請求項7之層合體，其中前述B層中之前述反應性官能基之量為1~1500μeq/g。
9. 如請求項5之層合體，其中前述反應性官能基為環氧基。
10. 如請求項9之層合體，其中前述B層中之前述反應性官能基之量為1~1500μeq/g。
11. 如請求項1~10中任一項之層合體，其係由含有聚烯烴之組成物C所構成之C層與A層經由B層所層合而成。
12. 如請求項1~10中任一項之層合體，其中前述聚烯烴係由選自由碳數2~12之脂肪族不飽和烴及碳數8~12之芳香族不飽和烴所成群之1種類以上之單體單位所構成之聚合物，或其之氫化物。
13. 如請求項12之層合體，其中前述聚烯烴係含有由碳數8~12之芳香族不飽和烴單位所構成之聚合物嵌段(X)與由碳數2~12之脂肪族共軛聚烯單位所構成之聚合物嵌段(Y)之嵌段共聚物，或其之氫化物。
14. 如請求項13之層合體，其中前述碳數8~12之芳香族不飽和烴為苯乙烯，前述碳數2~12之脂肪族共軛聚烯為丁二烯、異戊二烯，或丁二烯及異戊二烯之混合物。
15. 請求項1~10中任一項之層合體，其中前述含接著性官能基之烯烴系聚合物係由選自由碳數2~12之脂肪族不飽和烴單位及碳數8~12之芳香族不飽和烴單位所成群之1種類以上之單體單位所構成之聚合物，或其之氫化物，且係於其分子鏈之末端或側鏈具有前述接著性官能基。
16. 如請求項15之層合體，其中前述含接著性官能基之烯烴系聚合物係含有由碳數8~12之芳香族不飽和烴單位所構成之聚合物嵌段(X’)與由碳數2~12之脂肪族共軛聚烯單位所構成聚合物嵌段(Y’)之嵌段共聚物，或其之氫化物，且係於其分子鏈之末端或側鏈具有前述接著性官能基。
17. 如請求項16之層合體，其中前述碳數8~12之芳香族不飽和烴為苯乙烯，前述碳數2~12之脂肪族共軛聚烯為 丁二烯、異戊二烯，或丁二烯及異戊二烯之混合物。
18. 如請求項1~10中任一項之層合體，其中前述聚乙烯縮醛係將黏度平均聚合度150~3000之聚乙烯醇予以縮醛化所得者。
19. 如請求項1~10中任一項之層合體，其中前述聚乙烯縮醛為聚乙烯丁醛。
20. 如請求項1~10中任一項之層合體，其中前述聚乙烯縮酸之平均縮醛化度為40~85莫耳%，平均乙酸乙烯酯基量為0.01~30莫耳%。
21. 如請求項1~10中任一項之層合體，其中前述A層係相對於聚乙烯縮醛100質量份為含有1~100質量份之可塑劑。
22. 一種夾層玻璃，其特徵為含有如請求項1~21中任一項之層合體。
23. 一種太陽電池模組，其特徵為含有如請求項1~21中任一項之層合體。